WO2023182254A1 - 熱可塑性エラストマー組成物、熱伝導性シート、放熱構造体 - Google Patents

熱可塑性エラストマー組成物、熱伝導性シート、放熱構造体 Download PDF

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Definitions

  • the present invention relates to a thermoplastic elastomer composition, and a thermally conductive sheet and a heat dissipation structure using the same.
  • FIG. 1 is a sectional view showing a heat dissipation structure to which a thermally conductive sheet is attached according to an embodiment of the present invention.
  • Styrenic thermoplastic elastomer is a thermoplastic block copolymer whose basic structural units are blocks made of polystyrene (hard segments) and blocks that provide rubber elasticity (soft segments). form a union.
  • the content of ethylene in the ethylene propylene rubber is not particularly limited, but is preferably, for example, 50% by mass or more and 80% by mass or less, and 40% by mass or more and 70% by mass since it is easily available as a commercial product. The following are more preferable. Furthermore, in consideration of the flexibility of a thermally conductive sheet formed from a thermoplastic elastomer composition in a low-temperature environment below room temperature, the ethylene content is preferably 40% by mass or more and 65% by mass or less.
  • the ethylene content can be determined according to ASTM D 3900, which is a standard of the American Society for Testing and Materials (ASTM).
  • thermally conductive filler constituting the thermoplastic elastomer composition examples include metals, metal oxides, metal hydroxides, metal nitrides, carbon, and the like.
  • metals include gold, silver, copper, aluminum, tungsten, titanium, nickel, iron, and alloys using two or more of these metals.
  • the blending ratio of the flame retardant is 10 parts by mass or more and 300 parts by mass or less, preferably 50 parts by mass or more and 200 parts by mass or less, based on 100 parts by mass of the base polymer containing the styrene thermoplastic elastomer and ethylene propylene rubber. If the blending ratio of the flame retardant is less than 10 parts by mass, the flame retardant effect will be low, and if it exceeds 300 parts by mass, it will be difficult to uniformly disperse the flame retardant in the thermoplastic elastomer composition.
  • thermoplastic elastomer composition of the present embodiment may include, for example, a crosslinking agent (organic peroxide type), a crosslinking aid, etc., as long as it does not impair the effect of easily collapsing under load.
  • a crosslinking agent organic peroxide type
  • a crosslinking aid etc.
  • TAIC triallylisocyanurate
  • antioxidants such as phenolics and hindered phenolics
  • internal lubricants such as stearic acid and calcium stearate
  • external lubricants such as sodium oleate
  • thermoplastic elastomer compositions of Examples 1 to 23 of the present invention evaluations of thermal conductivity, compression modulus, and flame retardancy class according to UL94 standard are made for the thermoplastic elastomer compositions of Examples 1 to 23 of the present invention and conventional Comparative Examples 1 to 3, which were prepared as samples. went.
  • the composition ratios of each sample are shown in Tables 1 and 2.
  • Each component shown in Tables 1 and 2 was weighed and kneaded using two rolls, and formed into thermally conductive sheets with a thickness of 1.0 mm and 2.0 mm using a compression press, which were used for each evaluation. .
  • thermoplastic elastomer composition that can be easily deformed to match the surface shape of an object to which it is applied, and a thermally conductive sheet and a heat dissipation structure using the same are provided. can do.

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Abstract

この熱可塑性エラストマー組成物は、スチレン系熱可塑性エラストマーおよびエチレンプロピレン系ゴムを含むベースポリマーと、熱伝導性フィラー（１４）とを含有する熱可塑性エラストマー組成物であって、前記熱可塑性エラストマー組成物は、前記ベースポリマー１００質量部に対して、前記熱伝導性フィラー（１４）を２００質量部以上４０００質量部以下で含むことを特徴とする。

Description

熱可塑性エラストマー組成物、熱伝導性シート、放熱構造体
　本発明は、熱可塑性エラストマー組成物、およびこれを用いた熱伝導性シートおよび放熱構造体に関する。
　本願は、２０２２年３月２４日に、日本に出願された特願２０２２－０４８８７９号に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。
　近年、二次電池モジュール、例えばリチウムイオン二次電池（以下、「二次電池」ということもある）の高エネルギー化や、電子・電気回路基板を構成する素子の高密度化に伴い、二次電池や電子・電気回路基板等から発生する熱量が多くなりつつある。こうした熱を効率的に放熱させる熱媒体として、熱伝導シートが用いられている（例えば、特許文献１を参照）。
　一方、寒冷地などで使用される二次電池、電子・電気回路基板等に対しては、これらを作動させる前に、所定の動作温度に達するまで加温することが必要になることがあり、その場合、外部からヒータ等によって熱を二次電池、電子・電気回路基板に与える必要がある。こうしたヒータと二次電池や電子・電気回路基板の表面に対する形状追従性を高めることで接触面積を大きくして熱伝導性（放熱性、与熱性）を向上させるために、熱伝導性シートの柔軟性を向上させる開発が進められている。
特開２０１７－０６９３４１号公報
　しかしながら、特許文献１に開示された熱伝導性シートは、複雑な層構造であるため、表面形状が複雑な発熱体に密着するように加工することは困難であった。発熱体の表面形状に追従して柔軟に変形させることが可能な熱可塑性エラストマー組成物が求められていた。
　本発明は、このような背景に鑑みてなされたものであり、適用対象物の表面形状に合わせて容易に変形させることが可能な、高い柔軟性を有する熱可塑性エラストマー組成物、およびこれを用いた熱伝導性シートおよび放熱構造体を提供することを目的とする。
　本発明では、上記目的を達成するために、次のように構成している。
　即ち、本発明の一態様に係る熱可塑性エラストマー組成物は、スチレン系熱可塑性エラストマーおよびエチレンプロピレン系ゴムを含むベースポリマーと、熱伝導性フィラーとを含有する熱可塑性エラストマー組成物であって、前記熱可塑性エラストマー組成物は、前記ベースポリマー１００質量部に対して、前記熱伝導性フィラーを２００質量部以上４０００質量部以下で含むことを特徴とする。
　本発明によれば、スチレン系熱可塑性エラストマーおよびエチレンプロピレン系ゴムを含むベースポリマーと熱伝導性フィラーとを含有する熱可塑性エラストマー組成物において、熱可塑性エラストマー組成物は、ベースポリマー１００質量部に対して熱伝導性フィラーを２００質量部以上４０００質量部以下の範囲で含ませることによって、熱伝導性に優れ、かつ適用対象物の表面形状に合わせて容易に変形させることが可能な、高い柔軟性を有する熱可塑性エラストマー組成物を構成することができる。
　なお、本発明における熱伝導性フィラーとは、前記ベースポリマーより熱伝導度の大きいフィラーである。
　本発明の一態様に係る熱可塑性エラストマー組成物では、前記エチレンプロピレン系ゴムは、エチレンの含有量が５０質量％以上８０質量％以下の範囲であってもよい。
　本発明の一態様に係る熱可塑性エラストマー組成物では、前記エチレンプロピレン系ゴムは、エチレンプロピレンジエン三元共重合体であってもよい。
　本発明の一態様に係る熱可塑性エラストマー組成物では、前記ベースポリマーを１００質量％とした時に、前記スチレン系熱可塑性エラストマーは５０質量％以上７５質量％以下の範囲で含まれていてもよい。
　本発明の一態様に係る熱可塑性エラストマー組成物では、前記熱伝導性フィラーは、金属、金属酸化物、金属水酸化物、金属窒化物、炭素のうち、少なくともいずれか１つを含んでいてもよい。
　本発明の一態様に係る熱可塑性エラストマー組成物では、前記熱伝導性フィラーは、酸化アルミニウムを含んでいてもよい。
　本発明の一態様に係る熱可塑性エラストマー組成物では、前記熱伝導性フィラーは、球状粒子または丸み粒子であってもよい。
　本発明の一態様に係る熱伝導性シートは、前記各項に記載の熱可塑性エラストマー組成物をシート状に成形したことを特徴とする。
　本発明の一態様に係る放熱構造体は、前項に記載の熱伝導性シートを発熱体の表面に貼設したことを特徴とする。
　また、本発明の一態様に係る放熱構造体では、前記発熱体がリチウムイオン二次電池であってもよい。
　本発明の上記態様によれば、適用対象物の表面形状に合わせて容易に変形させることが可能な、高い柔軟性を有する熱可塑性エラストマー組成物、およびこれを用いた熱伝導性シートおよび放熱構造体を提供することができる。
図１は本発明の一実施形態に係る熱伝導性シートが付設される放熱構造体を示す断面図である。
　以下、図面を参照して、本発明の一実施形態の熱可塑性エラストマー組成物、熱伝導性シート、放熱構造体について説明する。なお、以下に示す各実施形態は、発明の趣旨をより良く理解させるために具体的に説明するものであり、特に指定のない限り、本発明を限定するものではない。また、以下の説明で用いる図面は、本発明の特徴をわかりやすくするために、便宜上、要部となる部分を拡大して示している場合があり、各構成要素の寸法比率などが実際と同じであるとは限らない。
（熱可塑性エラストマー組成物）
　本実施形態の熱可塑性エラストマー組成物は、スチレン系熱可塑性エラストマーおよびエチレンプロピレン系ゴムを含むベースポリマーに対して、熱伝導性フィラーを含有する熱可塑性エラストマー組成物であり、ベースポリマー１００質量部に対して、熱伝導性フィラーを２００質量部以上４０００質量部以下で含んでいる。
　熱可塑性エラストマー組成物を構成するスチレン系熱可塑性エラストマーとしては、ビニル芳香族化合物を含む重合体と、共役ジエン化合物を含む重合体と、を含むブロック共重合体、あるいはこのブロック共重合体に対して水素を添加することによって得られる水添ブロック共重合体が挙げられる。
　スチレン系熱可塑性エラストマーは、ポリスチレンからなるブロック（ハードセグメント）とゴム弾性を与えるブロック（ソフトセグメント）を基本構造単位に持つ熱可塑性ブロック共重合体であり、ソフトセグメントの違いにより種々の構造の重合体を成す。
　スチレン系熱可塑性エラストマーのソフトセグメントとしては、例えば、スチレン－ブタジエン－スチレン（ＳＢＳ）、スチレン－イソプレン－スチレン（ＳＩＳ）、スチレン－ビニルポリジエン－スチレン（ビニルＳＩＳ）、スチレン－エチレン－ブチレン－スチレン（ＳＥＢＳ）、スチレン－エチレン－プロピレン－スチレン（ＳＥＰ）、スチレン－エチレン－エチレンプロピレン－スチレン（ＳＥＥＰＳ）、および水添ビニルＳＩＳが挙げられる。
　上述したソフトセグメントは、単独または二種以上を組み合わせて用いればよい。また、後述するフィラーの充填性が良好な点で、水添ブロック共重合体を含むことが好ましく、ＳＥＥＰＳと水添ビニルＳＩＳのいずれか一つあるいは両方を含むことがより好ましく、水添ビニルＳＩＳを含むことがさらに好ましい。スチレン系熱可塑性エラストマー１００質量％に含まれるスチレン含有量（ＳＴ％）に特に制限はないが、好ましくは１０質量％以上、６０質量％以下、より好ましくは１５質量％以上、４０質量％以下である。数平均分子量に特に制限はないが、例えば６万以上、４０万以下であればよい。
　スチレン系熱可塑性エラストマーは市販品から容易に入手することが可能である。市販品としては，例えば，ＪＳＲ株式会社製のスチレン・ブタジエン熱可塑性エラストマー（ＳＢＳであるＴＲ１０８６，ＴＲ１６００，ＴＲ２０００，ＴＲ２００１，ＴＲ２００３，ＴＲ２２５０，ＴＲ２５００，ＴＲ２６０１，ＴＲ２６３０，ＴＲ２７８７，ＴＲ２８２７）、ＪＳＲ株式会社製のスチレン・イソプレン熱可塑性エラストマー（ＳＩＳであるＳＩＳ５００２，ＳＩＳ５２２９，ＳＩＳ５２５０，ＳＩＳ５４０３，ＳＩＳ５５０６）、クラレ株式会社製のセプトンシリーズ（ＳＥＰである１０２０，ＳＥＰＳである２００２，２００４Ｆ，２００５，２００６，２０６３，２１０４，ＳＥＥＰＳである４０３３，４０４４，４０５５，４０７７，４０９９，ＳＥＢＳである８００４，８００６，８００７Ｌ，ＳＥＥＰＳ－ＯＨであるＨＧ２５２），クラレ株式会社製のハイブラーシリーズ（ビニルＳＩＳ（水添ＳＩＳ）である５１２５，５１２７，７１３５Ｒ，ビニルＳＥＰＳ（水添ＳＥＰＳ）である７１２５Ｆ，７３１１Ｆ）などを挙げることができ，これらのうちの１種あるいは２種以上を組み合わせて使用することができる。
　熱可塑性エラストマー組成物を構成するエチレンプロピレン系ゴムは、主にエチレンモノマーとプロピレンモノマーを共重合させて得られるゴムであれば、特に限定されない。エチレンプロピレン系ゴムとしては、例えば、エチレンプロピレンゴム（ＥＰＭ）、エチレンプロピレンジエンゴム（ＥＰＤＭ）が挙げられる。これらを一種単独または二種以上組み合わせて用いても良い。エチレンプロピレン系ゴムとしては、エチレンプロピレンジエン三元共重合体を用いることが好ましい。
　エチレンプロピレン系ゴムのジエン成分としては、例えば、５－エチリデン－２－ノルボルネン、ジシクロペンタジエン、１，４－ヘキサジエン、メチルテトラヒドロインデン、５－メチレン－２－ノルボルネン、１，５－シクロオクタジエン等が挙げられる。ジエン成分の含有量に特に規定は無いが，例えばエチレンプロピレン系ゴム１００質量％に１～１５質量％含まれる。
　エチレンプロピレン系ゴムにおけるエチレンの含有量は、特に制限されるものではないが、例えば、５０質量％以上、８０質量％以下が好ましく、市販品として入手しやすいため、４０質量％以上、７０質量％以下がより好ましい。また、室温以下の低温環境において、熱可塑性エラストマー組成物をシート状に加工した熱伝導性シートの柔軟性を考慮すると、エチレンの含有量は４０質量％以上、６５質量％以下が好ましい。なお、こうしたエチレンの含有量は、米国試験材料協会（ＡＳＴＭ）規格である、ＡＳＴＭ　Ｄ　３９００で求めることができる。
　こうしたエチレンプロピレン系ゴムの重合方法は、特に制限は無く、例えば、バナジウム触媒、メタロセン触媒を用いる方法等、一般的に知られている重合方法を適用することができる。
　エチレンプロピレン系ゴムの粘度であるムーニー粘度計を用いたムーニー粘度は、特に制限されるものではない。ムーニー粘度ＭＬ１＋４（１２５℃）を１０以上、１００以下の範囲にすれば、スチレン系熱可塑性エラストマーとの間で溶融混練しやすいため好ましい。なお、上述した「ムーニー粘度ＭＬ１＋４（１２５℃）」とは、ＡＳＴＭ　Ｄ　１６４６に準拠して、１２５℃でラージローターを用い、予熱１分および回転開始後４分にムーニー粘度計で測定したムーニー粘度である。
　エチレンプロピレン系ゴムは，市販品から容易に入手することが可能である。市販品としては，例えば，ＪＳＲ株式会社製のＥＰゴムであるＥＰ３３１，ＥＰ３４２，ＥＰ２５１，ＥＰ６５，ＥＰ３５，ＥＰ３３，Ｔ７２４１，ＥＰ２１，ＥＰ５１，ＥＰ２５，ＥＰ２２，ＥＰ２４．ＥＰ１２３．ＥＰ１０３ＡＦ，ＥＰ１０７Ｆ，ＥＰ５７Ｆ／Ｃ，ＥＰ２７，ＥＰ９３，ＥＰ１１，ＥＰ９６，ＥＰ５０１ＥＣ，ＥＰ９８，ＥＰ１０４Ｅ，三井化学株式会社製のＥＰゴムである，ＥＰＴ００４５，２０６０Ｍ，３０４５，３０７０，３０９１，３０９２Ｍ，３１１０Ｍ，Ｘ－３０４２Ｅ，３０６２ＥＭ，３０７２ＥＭ，３０９０ＥＭ．Ｘ－４０１０Ｍ，４０２１，４０４５，４０４５Ｍ，４０７０，８０３０Ｍ．９０９０Ｍ，８１２０Ｅ，Ｘ－３０１２Ｐ，３０９２ＰＭ，３０７２ＰＭ，Ｋ－９７２０，ＰＸ－０４９ＰＥＭなどを挙げることができ，これらのうちの１種あるいは２種以上を組み合わせて使用することができる。
　熱可塑性エラストマー組成物を構成する熱伝導性フィラーとしては、金属、金属酸化物、金属水酸化物、金属窒化物、炭素などが挙げられる。金属としては、金、銀、銅、アルミニウム、タングステン、チタン、ニッケル、鉄、及びこれら金属を２種以上を用いた合金が挙げられる。
　熱伝導性フィラーの金属酸化物としては、例えば、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化ベリリウム、酸化亜鉛、酸化ケイ素、酸化チタンなどが挙げられる。また、金属水酸化物としては、例えば、水酸化アルミニウムが挙げられる。また、金属窒化物としては、例えば、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化ケイ素などが挙げられる。更に、炭素としては、例えば、黒鉛（グラファイト）、カーボンファイバー、フラーレン、グラフェン、カーボンナノチューブなどが挙げられる。これらの中でも、特に酸化アルミニウムは、安価で容易に入手が可能である点で熱伝導性フィラーに用いることが好ましい。
　熱伝導性フィラーは、上述したような材料例のうち、１種または２種以上を含むことが好ましく、金属酸化物、金属水酸化物、及び金属窒化物のうちの１種または２種以上を含むことがより好ましく、酸化アルミニウムを含むことが特に好ましい。
　熱伝導性フィラーの形状は、粒子状であればよく、熱伝導性エラストマー組成物に優れた形状追従性および高い熱伝導性を付与する観点から、球状粒子、円板状粒子、あるいは、粒子の角が少ない丸みを帯びた粒子（丸み粒子）、あるいは不定形粒子を用いることが好ましい。
　熱伝導性フィラーの平均粒子径（ｄ５０）は、熱伝導性エラストマー組成物に優れた形状追従性および高い熱伝導性を付与する観点から、好ましくは０．５μｍ以上１２０μｍ以下、より好ましくは３μｍ以上１００μｍ以下、更に好ましくは５μｍ以上９０μｍ以下である。
　熱伝導性フィラーの平均粒子径が０．５μｍ未満では、混練時に配合物の粘度が上昇しやすくなり、ベースポリマーに対する熱伝導性フィラーの充填性が低下する懸念がある。また、平均粒子径が１２０μｍを超えると、熱可塑性エラストマー組成物を加工した熱伝導性シートの表面に凹凸が生じやすくなり、加工性が低下する懸念がある。
　なお、ここでいう平均粒子径（ｄ５０）は、レーザー回折・散乱法によって求めた粒度分布における積算値５０％での粒径を意味する。
　熱伝導性フィラーの粒度分布は、充填性の確保と加工性の確保を両立させる観点から、複数のピークを有してもよい。従って、熱伝導性フィラーは、平均粒子径（ｄ５０）が異なる複数種のフィラー粒子を含んでいてもよい。熱伝導性フィラーが平均粒子径（ｄ５０）が異なる２種のフィラー粒子を含む場合、例えば、小粒径側のピークが０．３μｍ以上１０μｍ以下の範囲にあり、大粒径側のピークが２０μｍ以上１００μｍ以下にあることが好ましい。
　また、熱伝導性フィラーが、平均粒子径（ｄ５０）が異なる大粒、中間粒および小粒の３種を含む場合、小粒径側のピークが０．０１μｍ以上１μｍ以下の範囲にあり、中間粒径のピークが１μｍ以上６０μｍ以下の範囲にあり、大粒径側のピークが１０μｍ以上１００μｍ以下にあることが好ましい（但し、大粒のｄ５０＞中間粒のｄ５０）。
　また、熱伝導性フィラー１００質量％における各粒子の含有量は、特に限定されていないが、例えば大粒の含有量が４５～６５質量％、中間粒の含有量が２０～４０質量％、小粒の含有量が１０～３０質量％（ただし、大粒と中間粒と小粒のそれぞれの含有量の和は１００質量％）とすると、可とう性の良好な熱可塑性エラストマー組成物が得られる。
　熱伝導性フィラーは，市販品から容易に入手することが可能である。熱伝導性フィラーのうち酸化アルミニウムの市販品としては，例えば，球状粒子であれば，昭和電工株式会社製のアルミナビーズＣＢ－Ｐ０２，ＣＢ－Ｐ０５，ＣＢ－Ｐ０７，ＣＢ－Ｐ１０，ＣＢ－Ｐ１５，ＣＢ－Ｐ４０，ＣＢ－Ａ２０Ｓ，ＣＢ－Ａ３０Ｓ，ＣＢ－Ａ４０またはＣＢ－Ａ５０Ｓなど，デンカ株式会社社製の球状アルミナＤＡＭ－０３，ＤＡＭ－０５，ＤＡＭ－０７，ＤＡＭ－１０，ＤＡＭ－２０，ＤＡＭ－４５，ＤＡＭ－７０またはＤＡＭ－９０など，多面体状アルミナであれば住友化学工業株式会社製のアドバンスとアルミナＡＡ－０３，ＡＡ－０４，ＡＡ－０５，ＡＡ－０７，ＡＡ－１．５，ＡＡ－２，ＡＡ－５またはＡＡ－１８など，丸み粒子であれば，昭和電工株式会社製の丸み状アルミナＡＳ－１０，ＡＳ－２０，ＡＳ－３０，ＡＳ－４０，ＡＳ－５０またはＡＳ－４００など，不定形粒子であれば，昭和電工株式会社製の電融アルミナ質ＲＷ，ＷＡ，住友化学工業株式会社製の普通ソーダあるいは低ソーダ粉砕品であるＡＭ－２１，ＡＭ－２１０，ＡＭ－２７，ＡＬＭ－４１－０１またはＡＬＭ－４３など，粗粒品としてはＡＬ－４１－０１，ＡＬ－４３ＡまたはＡＬ４２０Ａなどを挙げることができ，これらのうちの１種あるいは２種以上を組み合わせて使用することができる。
　酸化アルミニウム以外で例示した前記熱伝導性フィラーも，いずれも，市販品から容易に入手することが可能である。
　本実施形態の熱可塑性エラストマー組成物は、上述したスチレン系熱可塑性エラストマーとエチレンプロピレン系ゴムとを含むベースポリマーに対して、熱伝導性フィラーを混練することによって形成される。
　ベースポリマーに対する熱伝導性フィラーの含有量は、ベースポリマー１００質量部に対して２００質量部以上４０００質量部以下の範囲にする。熱伝導性フィラーの含有量は、好ましくは、３００質量部以上３５００質量部以下、より好ましくは５００質量部以上３０００質量部以下である。熱伝導性フィラーの含有量が２００質量部未満であると、熱可塑性エラストマー組成物の熱伝導率が低くなりすぎる。また、熱伝導性フィラーの含有量が４０００質量部を超えると、熱可塑性エラストマー組成物で熱伝導性シートを作成する際に、可塑性が低いために亀裂が生じやすいという懸念がある。
　また、ベースポリマー１００質量部中に含まれるスチレン系熱可塑性エラストマーの含有割合は、好ましくは、５０質量部以上７５質量部以下、より好ましくは、５５質量部以上７０質量部以下である。スチレン系熱可塑性エラストマーの含有割合が、これらの範囲であると、本実施形態の熱可塑性エラストマー組成物を用いて熱伝導性シートを形成した際に、柔軟性と強度とのバランスを良好にすることができる。
　また、ベースポリマー１００質量部中に含まれるエチレンプロピレン系ゴムの含有割合は、好ましくは２５質量部以上５０質量部以下、より好ましくは、３０質量部以上４５質量部以下である。これらの範囲であると、本実施形態の熱可塑性エラストマー組成物を用いて熱伝導性シートを形成した際に、柔軟性と強度とのバランスを良好にすることができる。
　本実施形態の熱可塑性エラストマー組成物は、難燃性、耐火性、防炎性を向上させるために、更に難燃剤を含有してもよい。本実施形態の熱可塑性エラストマー組成物中の難燃剤としては、例えば、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム等の水和金属系難燃剤、リン系難燃剤、シリコーン系難燃剤、臭素系難燃剤等の一種または二種以上を組み合わせて用いることができる。このうち、柔軟性を維持しつつ高難燃性を付与できる点でリン系難燃剤を用いることが好ましい。
　難燃剤の配合割合は、スチレン系熱可塑性エラストマーおよびエチレンプロピレン系ゴムを含むベースポリマー１００質量部に対して、１０質量部以上３００質量部以下、好ましくは５０質量部以上２００質量部以下である。難燃剤の配合割合が１０質量部未満であると難燃性の効果が低く、また３００質量部を超える、熱可塑性エラストマー組成物中に難燃剤を均一に分散することが困難になる。
　本実施形態の熱可塑性エラストマー組成物は、柔軟性を向上させるために、更にパラフィン系オイルを含有してもよい。パラフィン系オイルの含有割合は、スチレン系熱可塑性エラストマーおよびエチレンプロピレン系ゴムを含むベースポリマー１００質量部に対して、２０質量部以上５００質量部以下の範囲が好ましく、さらには２００質量部以上４００質量部以下の範囲がより好ましい。パラフィン系オイルの含有割合を２０質量部以上５００質量部以下にすることで、熱可塑性エラストマー組成物の柔軟性を保ちつつ、パラフィン系オイルが染み出ることを防止できる。
　こうしたパラフィン系オイルは、４０℃における動粘度が３０～１０００ｍｍ２／ｓｅｃが好ましく、５０～５００ｍｍ２／ｓｅｃがより好ましい。
　パラフィン系オイルは，市販品から容易に入手することが可能である。市販品としては，例えば，日本サン石油株式会社製のＳＵＮＰＵＲＥ　ＬＷ７０，ＬＷ５００，Ｐ２２，Ｐ３２，またはＰ１００，ダイアナプロセスオイルＰＷ－３２，ＰＷ－９０，ＰＷ－３８０などを挙げることができ，これらのうちの１種あるいは２種以上を組み合わせて使用することができる。
　本実施形態の熱可塑性エラストマー組成物は、上述した各構成物以外にも、負荷に対して潰れやすいという効果を損なわない範囲であれば、例えば、架橋剤（有機パーオキサイド系）、架橋助剤（トリアリルイソシアヌレート（ＴＡＩＣ）など）、酸化防止剤（例えば、フェノール系、ヒンダードフェノール系など）、内部潤滑剤（ステアリン酸、ステアリン酸カルシウムなど）、外部潤滑剤（オレイン酸ナトリウムなど）のいずれか一種あるいは二種以上を組み合わせて添加してもよい。
　本実施形態の熱可塑エラストマー組成物の製造方法は、特に限定されず、公知の混合樹脂の製造方法を適用することができる。例えば、上述した各構成材料を、加熱混練機、例えば、一軸または二軸押出機，ロール混練機、バンバリーミキサー、ニーダーなどを用いて溶融混練することで、熱可塑性エラストマー組成物を製造することができる。
　以上のように、本実施形態の熱可塑性エラストマー組成物によれば、スチレン系熱可塑性エラストマーおよびエチレンプロピレン系ゴムを含むベースポリマーに対して、熱伝導性フィラーを、ベースポリマー１００質量部に対して２００質量部以上４０００質量部以下で含むことによって、熱伝導性に優れ、かつ適用対象物の表面形状に合わせて容易に変形させることが可能な、高い柔軟性を有する熱可塑性エラストマー組成物を構成することができる。熱可塑性エラストマー組成物の熱伝導率は、例えば、０．５Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、圧縮弾性率は０．２Ｎ／ｍｍ２以下である。また、熱可塑性エラストマー組成物１００質量％における熱伝導性フィラーの含有量は、例えば、４０質量％以上９８質量％以下である。
（熱伝導性シート）
　本実施形態の熱可塑性エラストマー組成物を、プレス成形、押出成形あるいは射出成形することで、シート状に成型することにより、本実施形態の熱伝導性シートが得られる。本実施形態の熱伝導性シートの厚さは均一な厚さのシート状であれば特に制限はないが、本実施形態の熱伝導性シートの厚さは、例えば０．０５ｍｍ以上、１０．０ｍｍ以下であればよく、０．５ｍｍ以上、５ｍｍ以下であるのが好ましい。
（放熱構造体）
　図１は、本発明の一実施形態に係る熱伝導性シートが付設される放熱構造体の断面図である。
　放熱構造体１０は、発熱体１１の上面に、熱可塑性エラストマー組成物をシート状に成形した熱伝導性シート１２が設けられるとともに、この熱伝導性シート１２の上面に、部材１３として熱を吸収できる熱マス部材あるいは放熱部材などが設けられる。そして、熱伝導性シート１２には、熱伝導性フィラー１４が分散されている。具体例としては、プリント基板上の集積回路である発熱体１１の上面に、熱伝導性フィラー１４が分散された熱伝導性シート１２が設けられるとともに、熱伝導性シート１２の上面にヒートシンクである部材１３が設けられる。
　なお、上述した実施形態では、放熱構造体の発熱体としてプリント基板上の集積回路を挙げたが、放熱構造体はこれに限定されるものではない。放熱構造体の発熱体としては、例えば、電子・電気回路基板の集積回路以外の部分や、リチウムイオン２次電池セルや、低温状態の機器を所定の動作温度に達するまで加温するためのヒータ等などであってもよい。
　以上、本発明の一実施形態を説明したが、この実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。この実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。この実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれると同様に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれるものである。
　以下、試料として作製した本発明の実施例１～２３、および従来の比較例１～３の熱可塑性エラストマー組成物について、熱伝導率、圧縮弾性率、およびＵＬ９４規格における難燃性クラスの評価を行った。それぞれの試料の組成割合を表１、表２に示す。表１、表２に示す各成分を秤取って２本ロールを用いて混練し、圧縮プレスを用いて厚み１．０ｍｍおよび２．０ｍｍの熱伝導性シートに成形し、それぞれの評価に用いた。
　表１におけるスチレン系熱可塑性エラストマーおよびエチレンプロピレン系ゴムの数値は、スチレン系熱可塑性エラストマーとエチレンプロピレン系ゴムとを含むベースポリマー１００質量部とした時のスチレン系熱可塑性エラストマーおよびエチレンプロピレン系ゴムの含有割合（質量部）を示す。表２において、熱伝導性フィラーおよびその他のフィラーの数値は、ベースポリマー１００質量部に対する熱伝導性フィラーおよびその他のフィラーの含有量（質量部）を示す。パラフィン系オイルの数値は、ベースポリマー１００質量部に対する含有割合（質量部）を示す。難燃剤の数値は、ベースポリマー１００質量部に対する難燃剤の配合割合（質量部）を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
１．試料作製に使用した原料
［スチレン系熱可塑性エラストマー］
（Ａ－１）ＳＥＥＰＳ：スチレン－エチレン／エチレン・プロピレン－スチレンブロック共重合体（スチレン量３０質量％）（スチレン－ブタジエン／イソプレン－スチレンの水添品）
（Ａ－２）未水添ビニルＳＩＳ：スチレン－イソプレン－スチレンブロック共重合体（スチレン量２０質量％）
（Ａ－３）ＳＥＰＳ：スチレン－エチレン・プロピレン－スチレンブロック共重合体（水添ＳＩＳ）（スチレン量２０質量％）
（Ａ－４）ＳＥＰＳ：スチレン－エチレン・プロピレン－スチレンブロック共重合体（水添ＳＩＳ）（スチレン量３３質量％）
［エチレン・プロピレン系ゴム］
（Ｂ－１）ＥＰＭ：エチレン・プロピレンゴム（ＭＬ１＋４（１００℃）４０、（エチレン含量５２質量％））
（Ｂ－２）ＥＰＤＭ：エチレン・プロピレン・ジエンゴム（ＭＬ１＋４（１２５℃）：２４、ジエン成分，ＥＮＢ（５－エチリデン－２－ノルボルネン）（ジエン含量８．１質量％）（エチレン含量５１質量％））
（Ｂ－３）ＥＰＤＭ：エチレン・プロピレン・ジエンゴム（ＭＬ１＋４（１２５℃）：２６、ジエン成分，ＥＮＢ（５－エチリデン－２－ノルボルネン）（ジエン含量５．８質量％）（エチレン含量６１質量％））
（Ｂ－４）ＥＰＤＭ：：エチレン・プロピレン・ジエンゴム（ＥＰ５１（ＭＬ１＋４（１２５℃）：２３、ジエン成分：ＥＮＢ、ジエン含量：５．８質量％、エチレン含量：６７質量％））
［ポリプロピレン］
（Ｃ－１）ＰＰ：ポリプロピレン（ＭＦＲ：１．５（ｇ／１０分））
［熱伝導性フィラー］
（Ｄ－１）球状酸化アルミニウム（三分散、平均粒子径２９μｍ，ＢＥＴ比表面積１．２ｍ２／ｇ），粒度分布頻度のピークは７０．８μｍ，３．９μｍ，０．５μｍ）
（Ｄ－２）丸み粒状酸化アルミニウム（二分散、平均粒子径１７．０μｍ、ＢＥＴ比表面積０．６５ｍ２／ｇ、粒度分布頻度のピークは２２．５μｍおよび１．８μｍ）
（Ｄ－３）丸み粒状酸化アルミニウム（一分散、平均粒子径３９μｍ、ＢＥＴ比表面積０．５ｍ２／ｇ）
（Ｄ－４）不定形酸化アルミニウム：平均粒子径９５μｍ
（Ｄ－５）不定形酸化アルミニウム：平均粒子径３７μｍ
［その他のフィラー］
（Ｅ－１）酸化チタン：粒子径０．１５μｍ
［パラフィン系オイル］
（Ｆ－１）動粘度９５ｍｍ２／ｓｅｃ（＠４０℃）
（Ｆ－２）動粘度３８１ｍｍ２／ｓｅｃ（＠４０℃）
［難燃剤］
（Ｇ－１）非ハロゲンリン酸エステル（トリクレジルフォスフェート）：ＴＣＰ、大八化学工業株式会社製
（Ｇ－２）非ハロゲン縮合リン酸エステル（ノンハロゲン系リン酸エステル）：ＤＡＩＧＵＡＲＤ－８８０、大八化学工業株式会社製
２．試料成形条件
　原料を１４５℃でロール混練して熱可塑性樹脂組成物とし、１４５℃にセットしたプレス成形機で所望の厚さの熱伝導性シートに成形した。
３．各評価項目の測定
（１）熱伝導率の測定
　ＪＩＳ　Ｈ７９０３：２００８に準じて、一方向熱流定常比較法によって、測定温度５０℃で熱伝導度を測定した。
（２）圧縮弾性率の測定
　それぞれの試料について、直径２８ｍｍ±１ｍｍ、厚さ２ｍｍ±０．５ｍｍの円形シートに成形し、平滑な一組のポリエチレンテレフタレートシートに挟み込んだものを引張試験機に圧縮試験棟円板治具（φ１０ｃｍ）をセットし、２５℃室温で１ｍｍ／ｍｉｎで圧縮した時の反力（試験力）を計測し、反力が１０Ｎから２０Ｎの時の厚さの変化から、圧縮弾性率を求めた。
（３）難燃性評価
　アメリカ保険業者安全試験所（Ｕｎｄｅｒｗｒｉｔｅｒｓ　Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ　Ｉｎｃ．：ＵＬ）難燃性規格であるＵＬ９４に準じて、各試料の端部１インチ及び４インチに燃線をつけ、片端に３０秒接炎し、中間３インチの焼線間の燃焼速度を測定した。また、各試料の下端中央に、１０数回接炎後、６インチ火炎を試料から離し、試料の燃焼時間を測定した。そして、燃焼時間、グローイング時間及び１２インチ下に置かれた脱脂綿の着火の有無を記録して難燃性クラスを特定した。
　これら熱伝導率、圧縮弾性率、および難燃性評価の結果を表２に示す。なお、難燃性評価における「－」は、いずれのクラスの基準も満たさない結果であることを示す。
　表２に示す結果によれば、実施例１～２３の試料は、いずれも熱伝導率が０．５Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、かつ、圧縮弾性率が２以下となり、優れた熱伝導性と、圧縮による変形が少ない形状追従性とが両立した熱伝導性シートを実現可能であることが確認された。また、難燃剤を添加した試料においては、ＵＬ９４規格を満たす難燃性を付与できることが確認された。一方、従来の比較例１～３では、圧縮弾性率が２を超えることとなり、対象物の形状に合わせて屈曲させると、歪が大きくなりクラックが生じる懸念がある。以上の結果から、本発明の効果が確認された。
　なお、上述した実施例には、パラフィン系オイル、難燃剤を含んでいるものがあるが、本発明の熱可塑性エラストマー組成物は、これらパラフィン系オイル、難燃剤は必須な成分ではない。これらパラフィン系オイル、難燃剤を含まなくても、優れた熱伝導率と圧縮弾性率を有する熱可塑性エラストマー組成物を得ることができる。
　本発明によれば、適用対象物の表面形状に合わせて容易に変形させることが可能な、高い柔軟性を有する熱可塑性エラストマー組成物、およびこれを用いた熱伝導性シートおよび放熱構造体を提供することができる。
１０…放熱構造体
１１…発熱体
１２…熱伝導性シート
１３…部材（熱マス部材，放熱部材）
１４…熱伝導性フィラー

Claims (10)

  1. 　スチレン系熱可塑性エラストマーおよびエチレンプロピレン系ゴムを含むベースポリマーと、熱伝導性フィラーとを含有する熱可塑性エラストマー組成物であって、
    　前記熱可塑性エラストマー組成物は、前記ベースポリマー１００質量部に対して、前記熱伝導性フィラーを２００質量部以上４０００質量部以下で含むことを特徴とする熱可塑性エラストマー組成物。
  2. 　前記エチレンプロピレン系ゴムは、エチレンの含有量が５０質量％以上８０質量％以下の範囲であることを特徴とする請求項１に記載の熱可塑性エラストマー組成物。
  3. 　前記エチレンプロピレン系ゴムは、エチレンプロピレンジエン三元共重合体であることを特徴とする請求項１または２に記載の熱可塑性エラストマー組成物。
  4. 　前記ベースポリマーを１００質量部とした時に、前記スチレン系熱可塑性エラストマーは５０質量部以上７５質量部以下の範囲で含まれることを特徴とする請求項１から３のいずれか一項に記載の熱可塑性エラストマー組成物。
  5. 　前記熱伝導性フィラーは、金属、金属酸化物、金属水酸化物、金属窒化物、炭素のうち、少なくともいずれか１つを含むことを特徴とする請求項１から４のいずれか一項に記載の熱可塑性エラストマー組成物。
  6. 　前記熱伝導性フィラーは、酸化アルミニウムを含むことを特徴とする請求項５に記載の熱可塑性エラストマー組成物。
  7. 　前記熱伝導性フィラーは、球状粒子または丸み粒子であることを特徴とする請求項１から６のいずれか一項に記載の熱可塑性エラストマー組成物。
  8. 　請求項１から７のいずれか一項に記載の熱可塑性エラストマー組成物をシート状に成形したことを特徴とする熱伝導性シート。
  9. 　請求項８に記載の熱伝導性シートを発熱体の表面に貼設したことを特徴とする放熱構造体。
  10. 　前記発熱体がリチウムイオン二次電池であることを特徴とする請求項９に記載の放熱構造体。
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