WO2022075455A1 - 放射線分析方法、放射線分析装置、放射線検出器 - Google Patents

放射線分析方法、放射線分析装置、放射線検出器 Download PDF

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WO2022075455A1
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radiation
spectrum
nuclide
analysis method
background
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PCT/JP2021/037367
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雅晃 冠城
健次 島添
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国立研究開発法人日本原子力研究開発機構
国立大学法人 東京大学
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    • G01T7/00—Details of radiation-measuring instruments
    • G01T7/005—Details of radiation-measuring instruments calibration techniques

Definitions

  • the present invention relates to a radiation analysis method, a radiation analyzer, and a radiation detector used for analyzing a radiation source contained in a sample by measuring a radiation ( ⁇ -ray, X-ray, etc.) spectrum.
  • a method of detecting the radiation ( ⁇ -rays, etc.) emitted when this nuclide decays is effective, and for this purpose, a radiation detector that can measure the energy spectrum of the radiation is available.
  • ⁇ -rays are generally used as radiation, and the energies of ⁇ -rays emitted by different nuclides are generally different. Therefore, from the energy spectrum (spectrum) of ⁇ -rays detected from the sample (radiation environment). , The nuclides present in this sample can be identified.
  • ⁇ -rays are generally used as radiation, and the energies of ⁇ -rays emitted by different nuclides are generally different. Therefore, from the energy spectrum (spectrum) of ⁇ -rays detected from the sample (radiation environment). , The nuclides present in this sample can be identified.
  • Such a technique is described in, for example, Patent Document 1 and the like.
  • a radiation detector capable of measuring the spectrum of ⁇ -rays in this way for example, a semiconductor element such as Ge, CdTe, or a detector using a scintillator is known.
  • the scintillator absorbs ⁇ -ray photons and emits visible photons, which are detected by a photomultiplier tube.
  • a detector that combines a scintillator and a photomultiplier tube in principle, each time one ⁇ -ray photon is detected, a corresponding short-duration pulse output is obtained, and the charge amount of this pulse ( Or waveform integral value) Corresponds to the detected ⁇ -ray energy.
  • the histogram of the charge amount (or waveform integral value) of the detected pulse corresponds to the detected energy spectrum. Even when a plurality of types of nuclides are mixed in a sample, the existence of each nuclide can be recognized if the peaks corresponding to the ⁇ -ray energies emitted by each can be separated and recognized in this spectrum.
  • the resolution (energy resolution) in the spectrum obtained in this way is determined by the type of radiation detector, and when two or more types of nuclides that emit ⁇ -rays with similar energies are actually mixed, these It is difficult to recognize nuclides individually. Therefore, for example, when a scintillator is used, a scintillator material that can obtain energy resolution according to the purpose is selected.
  • radionuclides for example, because the abundance ratio of 137 Cs is high, ⁇ -rays emitted by 137 Cs are detected in a particularly large amount. It becomes a high dose.
  • the peak of ⁇ -rays emitted by radionuclides other than 137 Cs in the ⁇ -ray spectrum in which the influence of ⁇ -rays emitted by 137 Cs is strongly expressed. Need to be recognized.
  • 137 Cs emits monochromatic ⁇ -rays with an energy of 662 keV, but when the radiation detector actually detects this monochromatic ⁇ -ray, various gamma rays generated in the process of being absorbed by the radiation detector. Components other than monochromatic gamma rays with energy of 662 keV are also detected. When the abundance ratio of 137 Cs in the sample is high, such a component also increases, which hinders the recognition of ⁇ -rays emitted by other nuclides.
  • ⁇ -rays X-rays
  • a radiation detector For example, in a scintillator, Compton scattering of monochromatic ⁇ -rays with an energy of 662 keV generates ⁇ -rays (X-rays) having a continuous spectrum on the lower energy side, and this component is also detected by a radiation detector at the same time.
  • the amount of charge (or waveform integrated value) of the pulse output from the radiation detector corresponding to one detected ⁇ -ray photon corresponds to the energy of this ⁇ -ray photon.
  • individual ⁇ -ray photons may be detected separately by a radiation detector.
  • it may be detected as a single pulse. For example, if another ⁇ -ray photon is detected during the duration of a pulse corresponding to one ⁇ -ray photon due to a high ⁇ -ray dose, the pulse corresponding to these two ⁇ -ray photons is superimposed.
  • the abundance ratio of a specific radionuclide ( 137 Cs) is particularly high as described above, a component detected by an energy other than the energy of the monochromatic ⁇ -ray due to the monochromatic ⁇ -ray emitted by this nuclide as described above. However, it adversely affects the detection of gamma rays emitted by other radionuclides. This adverse effect also extends to the recognition of radionuclides that emit ⁇ -rays of energy away from 662 keV, for example, when the abundance ratio of 137 Cs is high. This situation is the same not only when the abundance ratio of only one type of radionuclide is high but also when the abundance ratio of many types of radionuclides is high. In general, it occurs in the same way.
  • the sample could be analyzed with high accuracy by analyzing the energy spectrum obtained by the radiation detector even under a high dose.
  • the present invention has been made in view of such problems, and an object of the present invention is to provide an invention for solving the above problems.
  • the present invention has the following configurations in order to solve the above problems.
  • the radiation analysis method of the present invention is a radiation analysis method that measures the energy spectrum of radiation emitted from a sample in which a plurality of radioactive nuclei are mixed and recognizes the nuclei contained in the sample, and detects the radiation.
  • the sample measurement step of obtaining an actual measurement spectrum which is an energy spectrum measured by the radiation detector and the above-mentioned It is obtained by measuring the background nuclei-derived component, which is a component derived from the background nuclei, which is the nuclei having the largest contribution to radiation among the nuclei in the measured spectrum, with the radiation detector for each set condition. It is provided with a background nuclei species-causing component estimation step estimated from the above results and a corrected spectrum calculation step of calculating a corrected spectrum obtained by subtracting the background nuclei-causing component from the measured spectrum, and the corrected spectrum is used to obtain the sample. It is characterized by performing an analysis.
  • the radiation analysis method of the present invention obtains a reference spectrum which is an energy spectrum obtained by measuring radiation emitted from a reference radiation source composed of the background nuclei with the radiation detector for each set condition. It is characterized by comprising a radiation source measuring step, and in the background nuclei species-causing component estimation step, the background nuclei-causing component is estimated by comparing the reference spectrum with the actually measured spectrum.
  • the radiation analysis method of the present invention is characterized in that the setting of the distance between the radiation detector and the reference radiation source in the reference radiation source measuring step is included in the setting condition.
  • the radiation detector is provided with a plurality of shields that absorb and limit the radiation incident on the radiation detector to different degrees from each other, and the shield can be selected.
  • the radiation detector includes a scintillator that absorbs the radiation and emits light, and a light detector that detects the light, and any of the scintillators having different sizes. It is characterized in that the scintillator is used by switching, and the selection of the size of the scintillator is included in the setting condition.
  • the photodetector is a photomultiplier tube.
  • the photomultiplier tube has a cathode, an anode, and a plurality of dynodes between the cathode and the anode, and the photomultiplier tube has the anode when the light is detected.
  • a voltage change suppressing means for suppressing fluctuations in the voltage applied between the anode and the final stage die node due to an increase in current flowing between the final stage die nodes, which are the final stage die nodes adjacent to the anode, is provided. It is characterized by.
  • the voltage change suppressing means is adjacent to the final stage die node and the final stage die node due to an increase in the current flowing between the final stage die node and the die node adjacent to the final stage die node. It is characterized in that the fluctuation of the voltage applied to the dynode is suppressed.
  • the background nuclide is 137 Cs or 60 Co.
  • the radiation analyzer of the present invention is a radiation analyzer that executes the radiation analysis method, executes the background nucleus species-derived component estimation step, calculates the background nucleus species-derived component, and executes the corrected spectrum calculation step. It is characterized by having a calculation unit for calculating the corrected spectrum.
  • the radiation detector of the present invention is a radiation detector in which a scintillator that absorbs radiation and emits light and a photomultiplier tube that detects the light and has a plurality of dynodes between a cathode and an anode are combined.
  • a voltage change suppressing means for suppressing the fluctuation of the voltage applied between the anode and the final stage die node due to an increase in the current flowing between the final stage die nodes is provided.
  • the voltage change suppressing means is adjacent to the final stage die node and the final stage die node due to an increase in the current flowing between the final stage die node and the die node adjacent to the final stage die node. It is characterized in that the fluctuation of the voltage applied to the dynode is suppressed.
  • the radiation detector of the present invention is characterized in that a plurality of shields that absorb and limit the radiation incident on the scintillator to different degrees are switched and provided.
  • the present invention is configured as described above, it is possible to analyze the sample with high accuracy by analyzing the energy spectrum obtained by the radiation detector even under a high dose.
  • the radiation analysis method according to the embodiment of the present invention will be described.
  • the nuclide that emitted this radiation is recognized from the spectrum of radiation ( ⁇ -rays) obtained by the radiation detector.
  • the recognition can be performed with high accuracy.
  • the sample to be measured has a high radiation dose because it is a part of the environment of a nuclear facility or a radiation facility, the effect of ⁇ -rays emitted by 137 Cs is the most as the detected radiation ( ⁇ -rays). Make it strong.
  • the radiation detector used here to detect ⁇ -rays is a combination of a scintillator and a photomultiplier tube, and when one ⁇ -ray photon is incident on the scintillator, it absorbs pulsed visible light. (Pulse light) is emitted from the scintillator.
  • This pulsed light is detected by a photomultiplier tube, and its voltage output becomes a pulse shape corresponding to this pulsed light as described above, and in an ideal case, the pulse charge amount (or waveform integrated value) is absorbed by a scintillator.
  • the scintillator and photomultiplier tube used are set so that ⁇ -rays in the target energy range can be measured with high efficiency, and the details will be described later.
  • FIG. 1 is a simulation result of measurement results in a high-dose environment related to a nuclear facility or a radiation facility.
  • the energy of each peak recognized here and the nuclide that emits ⁇ -rays of this energy are shown in the figure, where 137 Cs (662 keV), 134 Cs (604 keV, 796 keV), and 40 K (1408 keV) are emitted.
  • the peak corresponding to the ⁇ -ray is visible.
  • these gamma rays emitted by these nuclides are monochromatic, in this spectrum these gamma rays are perceived as a distribution with a spread whose apex corresponds to this energy and is determined by the energy resolution of the detector.
  • the peak of 137 Cs (662 keV) is the most prominent.
  • this continuous component contains a component caused by Compton scattering as described above in a 137 Cs (662 keV) ⁇ -ray scintillator. included.
  • the peak of 1334 keV (twice as much as 662 keV) on the high energy side is the peak due to the sum effect of 137 Cs (662 keV) as described above.
  • FIG. 2 is an actually measured spectrum when a 137 Cs radiation source is measured with a similar detector as a reference sample.
  • the horizontal axis is the channel of the detector, which corresponds to the energy of ⁇ -rays
  • the vertical axis is the count number (the number of detected ⁇ -rays).
  • the component on the lower energy side than the peak of 662 keV (low energy side disturbing component) in FIG. 2 includes the component generated by the above Compton effect, and the component on the higher energy side than the peak of 662 keV (high energy side disturbing component). Includes components generated by the Sam effect, pile-up, etc. as described above. Most of the low-energy side interfering components and the high-energy side interfering components are particularly remarkable when the abundance of 137 Cs is large, and have a great influence on the recognition of peaks of nuclides other than 137 Cs in FIG.
  • the actual jamming component in the results measured in the measured environment is generally the jamming in the spectrum of FIG. 2 measured in a different environment with respect to the reference sample. Does not match the ingredients.
  • the high-energy side interfering component includes a portion generated by the pile-up of ⁇ -rays emitted by 137 Cs and the sum effect as described above. Specifically, this disturbing component becomes remarkable when the number of counts (total number of detections) of ⁇ -rays emitted by 137 Cs per unit time is large.
  • the scintillator and the photomultiplier tube are used as the radiation detectors used here, but what is detected here is the pulsed light emitted when the ⁇ -rays are absorbed by the scintillator. , This number depends on the size of the scintillator, and the larger the scintillator, the larger the number.
  • the scintillator when the scintillator is large, the intensity of the peak of the nuclide to be measured in the spectrum becomes high, but the disturbing component on the high energy side also becomes large.
  • the scintillator when the scintillator is small, the intensity of the peak of the nuclide to be measured in the spectrum becomes low, but the high-energy side interfering component becomes small and this can be ignored. That is, by changing the size of the scintillator, the influence of the disturbing component on the high energy side can be adjusted.
  • the low-energy side interfering component in FIG. 2 includes ⁇ -rays (X-rays) having a lower energy generated by the Compton effect or the like due to the ⁇ -rays emitted by 137 Cs. Since this component is more easily absorbed than the ⁇ -rays emitted by 137 Cs and the above-mentioned high-energy side interfering component (the absorption coefficient in the substance is large), it can be reduced by using shielding. That is, by changing the degree of absorption by changing the thickness of the shield, it is possible to adjust the influence of the low energy side interfering component in particular.
  • ⁇ -rays X-rays
  • the high-energy side interfering component in FIG. 2 is simplified to depend on the size of the scintillator, and the low-energy side interfering component depends on the shielding thickness. Both low-energy interfering components are affected by both.
  • the reference radiation source ( 137 Cs radiation source) composed of 137 Cs, which is the nuclide (background nuclide) in which the influence in the measured spectrum (corresponding to FIG. 1) is dominant, is covered by the scintillator size and shielding. From the spectra measured by changing the thickness, the components (background nuclide-derived components) to be subtracted from the spectrum of FIG. 1 can be reproduced.
  • This background nuclide-derived component includes not only the 662 keV ⁇ -ray emitted by 137 Cs itself, but also the component due to the pile-up and thumb effects generated due to the measurement and the background component as described above.
  • the high-energy side interfering component and the low-energy side interfering component are both caused by 137 Cs in the spectrum (measured spectrum) obtained for the sample, the high-energy side interfering component and the low-energy side interfering component are both caused. It is clear that there is a correlation between the detected intensity of 137 Cs and the detected intensity (peak intensity) of 662 keV monochromatic ⁇ -rays emitted by 137 Cs.
  • the above reference radiation source ( 137 Cs radiation source) is measured with the same radiation detector as the sample under various conditions such that the detection intensity is different, and the measurement result (reference spectrum) for each condition is obtained.
  • any reference spectrum contains a peak of 662 keV and a high energy side jamming component and a low energy side jamming component.
  • the one in which the peak of 662 keV that most strongly reflects 137 Cs has the shape closest to the peak of 662 keV in the spectrum of the sample (measured spectrum) best reflects the component due to 137 Cs in the measured spectrum. It can be estimated that it is. That is, this reference spectrum can be used as a background nuclide-derived component.
  • Such parameters that give different detection intensities when obtaining a reference spectrum include the size of the scintillator and the thickness of the shield as described above, but the simplest case is a radiation detector. The distance between and the reference source can also be used as this parameter.
  • FIG. 3 schematically shows the entire measurement system that realizes the above radiation analysis method.
  • the radiation detector 10 for detecting ⁇ -rays and the measurement result (energy spectrum of ⁇ -rays: spectrum) of the radiation detector 10 are recognized, and various arithmetic processes are performed using the radiation detector 10 to perform various arithmetic processes.
  • a computer (calculation unit) 20 is used to calculate a spectrum obtained by subtracting this mass nuclide-causing component from the mass nuclide-causing component and the measured spectrum of.
  • a combination of a shield 11, a scintillator 12, and a photomultiplier tube (photodetector) 13 is used, and a plurality of shields 11 are used by switching the thickness of the shield 11 as the scintillator 12.
  • the shield 11 is made of, for example, a heavy metal (W, etc.), and its thickness range is such that the measured spectrum ( ⁇ -ray detection intensity) changes significantly, and the radiation emitted by the sample 100 (the radiation (W, etc.)). It is appropriately set according to the intensity of ⁇ -rays).
  • a pulsed voltage output is emitted from the photoelectron multiplying tube 13, and for this processing, the signal is AD-converted at short time intervals (for example, 2 ns or less) in the signal processing unit 30. It is recognized as a digital signal by the computer 20.
  • the radiation detector 10 obtains the spectra of ⁇ -rays emitted by the sample 100 and the reference radiation source 200 for each of the scintillator 12 having a different size and the shield 11 having a different thickness, respectively, and the hard disk in the computer 20. It is stored in a non-volatile memory or the like and used for calculation.
  • the reference radiation source 200 is a radiation source composed of the background nuclide, which is 137 Cs in the above case, but is actually set according to the sample 100.
  • This background nuclide is the nuclide in which the most prominent peak is seen in the spectrum of the sample measured by the radiation detector 10 as shown in FIG. 1, for example, when the sample 100 is in the reactor environment, 137 . In addition to Cs, it may be 60 Co.
  • FIG. 4 is a flowchart showing a radiation analysis method executed using the above configuration.
  • the spectrum (measured spectrum) of the sample 100 as shown in FIG. 1 is measured by the radiation detector 10 (sample measurement step: S1).
  • sample measurement step: S1 a plurality of types of scintillators 12 having different sizes and a plurality of types of shields 11 having different thicknesses are used, and an actual measurement spectrum is obtained for each condition (setting condition), and the computer 20 is used.
  • FIG. 1 corresponds to one example of such a measured spectrum.
  • the same measurement as described above is performed on the reference radiation source 200 (reference radiation source measurement step: S2), and the spectrum (reference spectrum) obtained for each setting condition is stored in the computer 20. Will be done.
  • the nuclide (background nuclide) selected as the reference radiation source 200 can be selected as the most dominant nuclide from the measured spectrum obtained in the sample measurement step. If the background nuclide is known in advance, the reference source measurement step may be performed before the sample measurement step. Further, in this case, a common reference spectrum can be used even when the samples 100 are different, and it is not necessary to perform this step every time a different sample 100 is used.
  • FIG. 2 is an example of such a reference spectrum.
  • the background nuclide which is a component derived from the background nuclide ( 137 Cs) in the measured spectrum as shown in FIG. 1 as described above.
  • Estimate the causative component background nuclide causative component estimation step: S3.
  • the background nuclide-derived component includes not only the peak corresponding to the 662 keV monochromatic ⁇ -ray emitted by 137 Cs as described above, but also the other disturbing components.
  • various methods can be selected.
  • FIG. 5 is a flowchart showing an example of this method.
  • the arithmetic processing for this is performed by the computer 20.
  • the size of the scintillator 12 and the thickness of the shield 11 are determined as the setting conditions of the radiation detector 10 as described above, and analysis is performed for each setting condition. Therefore, first, one setting condition (combination of the size of the scintillator 12 and the thickness of the shield 11) is set (S31). Of the measured spectrum and the reference spectrum, those with this condition are selected, and standardization is performed so that these can be dealt with. Various types of normalization methods are used.
  • normalization is performed so that the peak intensities of 662 keV corresponding to 137 Cs are equal to each other (that is, the difference is zero at this peak energy) (that is, the difference is zero at this peak energy).
  • S32 the spectrum (difference spectrum) of these differences after normalization is calculated (S33) and stored in the computer 20. This work is performed until a difference spectrum is obtained for all conditions (S34: Yes).
  • the setting conditions (the size of the scintillator 12 and the thickness of the shield 11) corresponding to the background nuclide-derived component are determined, and the reference spectrum corresponding to these is recognized.
  • this reference spectrum is the result of actual measurement like the actual measurement spectrum, it generally has a large statistical error. Therefore, it is desirable to select a background nuclide-derived component that is presumed to be plausible from this reference spectrum or to construct an interpolated spectrum.
  • G.I. F. Using modeling near the peak as described in Knoll, "Radiation Detection and Measurement", and Willy's chapter 10 (Radiation Spectrum with Scintillators), the results of actual measurements and the results of fitting the reference spectra are compared.
  • the reference spectrum or the interpolated spectrum can be used as the background nuclide-derived component.
  • the result of approximating the peak of 662 keV with a Gaussian distribution and fitting a spectrum obtained by adding a linear component to the energy to this reference spectrum by the least squares method can be used.
  • This modeling can be appropriately set depending on the shape of the reference spectrum.
  • the result obtained by fitting in this way may be performed at the stage of calculating the difference spectrum (S33).
  • the reference spectrum obtained for each set condition in the reference radiation source measurement step (S2) is not used, but is obtained for each set condition in the sample measurement step (S1). It is also possible to estimate the background nuclide-causing components using only the measured spectra obtained. This is particularly effective when there are many setting conditions (the number of types of scintillator 12 and shield 11 used).
  • the background in the case of a scintillator 12 of a certain size is obtained by calculating a plurality of differences in the measured spectra for each setting condition, for example, differences in the measured spectra corresponding to the scintillators 12 having two different sizes.
  • the nuclide-causing component can be estimated.
  • Such estimation is particularly useful when the reference spectrum is approximated with high accuracy by a model as described above. This is equivalent to estimating the reference spectrum by obtaining a large difference between the measured spectra under different setting conditions instead of obtaining the reference spectrum by actual measurement. In this case, since the reference radiation source measuring step (S2) is not required, the time required for the measurement can be shortened.
  • FIG. 4 a corrected spectrum which is a difference between the measured spectrum and the background nuclide-causing component B is calculated (corrected spectrum calculation step: S4).
  • FIG. 6 shows such a background nuclide-derived component B and a corrected spectrum SP when the result of FIG. 1 is used as an actually measured spectrum.
  • the components caused by 137 Cs are reduced, so that the peaks of ⁇ -rays emitted by other nuclides ( 134 Cs and 40 K in FIG. 6) become clear. Therefore, by analyzing the corrected spectrum, it is possible to analyze the composition of these other nuclides (corrected spectrum analysis step: S5).
  • the size of the scintillator 12 and the thickness of the shield 11 are specified as the setting conditions for the radiation detector 10.
  • the shield 11 functions as a filter for cutting the low energy side, its thickness gives the shape of the spectrum.
  • the material of the shield 11 affects the generation of characteristic X-rays. It is also possible to construct a shield 11 having a multi-layer structure in which the thickness of the shield and the material of the shield are changed. However, when low-energy photons are excluded from the measurement target, the structure of the shield 11 is kept constant (or the shield 11 is not used), and only the size of the scintillator 12 is changed to perform the above measurement. May be good.
  • a plurality of thicknesses of the shield 11 are set in order to change the degree of absorption of radiation by the shield 11, but even if a plurality of materials of the shield 11 are set in order to change the degree of absorption. good.
  • the radiation detector 10 recognizes the energy of each detected ⁇ -ray photon.
  • the combination of the scintillator 12 and the photomultiplier tube 13 as described above is particularly preferable.
  • a photodetector capable of recognizing the energy of each detected ⁇ -ray photon as in the photomultiplier tube 13 may be used instead.
  • the corrected spectrum analysis step (S5) another analysis may be performed instead of the composition analysis of the nuclide. Even in this case, the influence of a large amount of 137 Cs can be reduced by using the corrected spectrum described above.
  • the background nuclide is 137 Cs, but the same applies when another nuclide, for example, 60 Co is used as the background nuclide, depending on the case.
  • ⁇ -rays were detected and the energy spectrum was obtained, but the sample was analyzed using the energy spectrum of other radiation, for example, neutron, and the influence of a specific nuclide is large in this. In some cases, a similar technique can be applied.
  • the size of the scintillator 12 and the thickness of the shield 11 are determined as setting conditions.
  • the reference radiation source measurement step (S2) refer to the measurement results obtained under a plurality of conditions such that the measurement intensity of the reference radiation source ( 137 Cs) in the radiation detector 10 is different. It can be used as a spectrum. The actual procedure according to the flowchart of FIG. 4 in this case will be described.
  • the measured spectrum can be the result of measurement with the settings on the radiation detector 10 side (the size of the scintillator 12 and the thickness of the shield 11) constant.
  • the reference radiation source 200 (background nuclide 137 Cs) is measured and referred to under a plurality of conditions (setting conditions) such that the measurement intensity of the radiation detector 10 is different. Get the spectrum.
  • the distance between the reference radiation source 200 and the radiation detector 10 can be set as a setting condition in this case. That is, in the reference radiation source measurement step (S2), the corresponding plurality of reference spectra can be obtained by performing a plurality of measurements by changing the distance between the reference radiation source 200 and the radiation detector 10.
  • the shape around the peak of 662 keV in the measured spectrum and the shape around the peak of 662 keV in each reference spectrum are compared, and this shape is closest to the measured spectrum (difference).
  • the reference spectrum can be presumed to be a background nuclide-causing component.
  • FIG. 7 is an actually measured spectrum (FIG. 4: S1) obtained in this case.
  • the horizontal axis is the channel (corresponding to the energy of gamma rays), and the energy of the recognized peak is shown in the figure.
  • the background nuclide is 137 Cs
  • the peak of 662 keV is the same as in the above case.
  • 60 Co has a peak of 1333 keV, which substantially overlaps with the 137 Cs sum peak (1334 keV).
  • FIG. 8 shows a reference spectrum (FIG. 4: S2) obtained by measuring the background nuclide ( 137 Cs) at different distances as described above.
  • the distance (setting condition) is set in seven ways, and as described above, the components caused by 137 Cs (the peak of 662 keV, the related thumb peak, other low-energy side disturbing components, and high-energy side disturbing components) are present. appear.
  • the shapes of each reference spectrum and the measured spectrum (FIG. 7) near the peak of 662 keV were compared, the difference between the second reference spectrum from the top and the actually measured spectrum in FIG. 8 was the smallest. Therefore, this reference spectrum was estimated to be a background nuclide-causing component (FIG. 4: S3).
  • FIG. 9a is an enlarged view showing the shape near 1333 keV in FIG. 7, and FIG. 9b is a corrected spectrum (FIG. 4: S4) calculated by using the above-mentioned background nuclide-causing component in the same range. be.
  • the peak of 60 Co (1333 keV, 1173 keV) is clear. That is, the peak of 60 Co to be measured is clearly obtained by the above radiation analysis method.
  • the configuration of the radiation detector 10 which is particularly preferably used in the above radiation analysis method will be described.
  • the radiation detector 10 is used in combination with the scintillator 12 and the photomultiplier tube 13.
  • the materials constituting the scintillator 12 will be described.
  • the material has a high density for absorbing ⁇ -rays, a short emission decay time for preventing pile-up and the like, a small self-radiation, and a high energy resolution.
  • CeBr3 emission wavelength 370 nm, attenuation time 19 ns, density 5.1 g / cm 3
  • Ce-doped LaBr3 emission wavelength 380 nm, attenuation time 16 ns, density 5.3 g / cm 3
  • the size can be, for example, in the range of 4 mm to 15 mm on one side as a cube.
  • the work of comparing the spectra is performed regardless of whether the reference spectrum is used or only the measured spectrum is used. In this case, it is required that the energy scales on the horizontal axis of the spectra of FIGS. 1 and 2 are unified among the spectra to be compared.
  • the absolute value of the intensity of ⁇ -rays is different. This energy corresponds to the current intensity multiplied and output in the photomultiplier tube 13 in response to the pulsed light incident on the photomultiplier tube 13.
  • the intensity of pulsed light emitted from the scintillator 12 (the amount of charge in the pulse or the integrated value of the waveform) is proportional to the energy of the absorbed ⁇ -rays, whereas as described below, in the photomultiplier tube 13.
  • the intensity of the pulsed light and the intensity of the output current are not always in a good proportional relationship, and in this case, the energy scale fluctuates in the spectrum as described above, so that the above analysis is substantially performed. I can't do it.
  • FIG. 10 is a simplified diagram showing the structure of the photomultiplier tube 13 and its drive circuit.
  • FIG. 7 since the configuration is shown in a simplified manner, the shape and positional relationship of each component are not exactly different from the actual ones. Further, although only three dynodes are used in this example, more dynodes are actually provided.
  • the photomultiplier tube 13 when pulsed light (visible light) is incident from the scintillator 12 as shown by arrow A1, the intensity is increased by photoelectric conversion of the photoelectric surface (not shown) on the cathode 131 side in vacuum. Proportional electrons (photomultipliers) are emitted.
  • this voltage is generated separately from the voltage of the DC power supply, so if this voltage decreases on the rear stage side, the potential difference (absolute value) between the dynodes on the front stage side will increase. As a result, the magnification on the front stage side becomes high, and the contribution of the magnification on the front stage side is large in the final magnification of electrons in the photomultiplier tube 13, so that the final magnification of electrons is this. As compared to the case where there is no voltage fluctuation, the voltage rises. In this case, the intensity of the pulsed light in the photomultiplier tube 13 and the output current intensity do not have a proportional relationship, and the output current intensity becomes larger than in the case of the proportional relationship.
  • JP-A-7-1402424, JP-A-10-208688, and JP-A-2010-54364 between the anode 136 and the adjacent die node 135 (final stage die node) when light is detected in this way.
  • a means (voltage change suppressing means) for suppressing a decrease in the voltage applied between them due to an increase in the current flowing through the is provided.
  • an auxiliary DC power supply is connected to the dynode on the subsequent stage side
  • JP-A-10-208688 a Cockcroft-Walton circuit is used.
  • a circuit in which a transistor is connected to each dynode is used to suppress such a decrease in voltage due to an increase in current.

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Abstract

高線量下においても放射線検出器で得られたエネルギースペクトルの解析によって試料の分析を高精度で行う。　この放射線分析方法においては、まず、試料のスペクトル（実測スペクトル）が放射線検出器によって測定される（試料測定工程：Ｓ１）。ここではシンチレータとして異なる大きさのものが複数種類、遮蔽体として異なる厚さのものが複数種類用いられ、各条件（設定条件）毎に実測スペクトルが得られる。次に、参照用線源に対して、前記同様の測定が行われる（参照用線源測定工程：Ｓ２）。次に、参照用線源測定工程（Ｓ２）で得られた参照スペクトルから、前記のように実測スペクトル中における背景核種（１３７Ｃｓ）に起因する成分である背景核種起因成分を推定する（背景核種起因成分推定工程：Ｓ３）。次に、実測スペクトルと背景核種起因成分との差分となる補正後スペクトルが算出される（補正後スペクトル算出工程：Ｓ４）。

Description

放射線分析方法、放射線分析装置、放射線検出器
　本発明は、放射線（γ線、Ｘ線等）のスペクトルを測定することによって試料に含まれる放射線源の分析を行う放射線分析方法、放射線分析装置、これに用いられる放射線検出器に関する。
　放射性核種の存在を検出するためには、この核種が壊変する際に発する放射線（γ線等）を検出する手法が有効であり、このためには、放射線のエネルギースペクトルを測定できる放射線検出器が用いられる。この場合において、一般的に放射線としてはγ線が用いられ、異なる核種の発するγ線のエネルギーは一般的には異なるため、試料（放射線環境）から検出されたγ線のエネルギースペクトル（スペクトル）から、この試料中に存在する核種を同定することができる。こうした技術は、例えば特許文献１等に記載されている。
　このようにγ線のスペクトルを測定できる放射線検出器としては、例えば、Ｇｅ，ＣｄＴｅ等の半導体素子や、シンチレータを用いた検出器が知られている。後者においては、シンチレータがγ線光子を吸収して可視光光子を発し、この可視光光子が光電子増倍管によって検出される。シンチレータと光電子増倍管を組み合わせた検出器について、原理的には、γ線光子が１個検出される度に、これに対応した持続時間の短いパルス出力が得られ、このパルスの電荷量（あるいは波形積分値）検出されたγ線のエネルギーに対応する。このため、検出されたパルスの電荷量（あるいは波形積分値）のヒストグラムが検出されたエネルギースペクトルに対応する。試料に複数種類の核種が混在した場合でも、各々が発するγ線のエネルギーに対応するピークがこのスペクトル中で分離して認識できれば、各核種の存在を認識することができる。
　ただし、このように得られたスペクトルにおける分解能（エネルギー分解能）は、放射線検出器の種類によって定まり、実際には近接したエネルギーのγ線を発する２種類以上の核種が混在した場合には、これらの核種を個別に認識することは困難となる。このため、例えばシンチレータを用いる場合には、目的に応じたエネルギー分解能が得られるようなシンチレータ材料が選択される。
特表２０１６－５１３２５６号公報
　例えば、原子炉に関連した試料（測定環境）の測定においては、多数の放射性核種が存在するが、その中でも、例えば１３７Ｃｓの存在比率が高いために１３７Ｃｓが発したγ線が特に多く検出され、高線量となる。こうした環境下で、１３７Ｃｓ以外の放射性核種の存在を認識するためには、１３７Ｃｓが発するγ線の影響が強く表れたγ線スペクトル中で、１３７Ｃｓ以外の放射性核種の発するγ線のピークを認識する必要がある。
　更に、１３７Ｃｓは６６２ｋｅＶのエネルギーの単色γ線を発するが、実際に放射線検出器がこの単色γ線を検出する際には、この単色γ線が放射線検出器で吸収される過程で発生する様々な成分も６６２ｋｅＶのエネルギーの単色γ線以外に検出される。試料における１３７Ｃｓの存在比率が高い場合には、このような成分も増大し、他の核種の発したγ線の認識の障害となる。例えば、シンチレータ中において６６２ｋｅＶのエネルギーの単色γ線のコンプトン散乱によってよりも低エネルギー側に連続的なスペクトルをもつγ線（Ｘ線）が発生し、この成分も同時に放射線検出器で検出される。
　また、前記の通り、検出されたγ線光子１個に対応した放射線検出器の出力となったパルスの電荷量（あるいは波形積分値）がこのγ線光子のエネルギーに対応するが、このような認識が可能となる前提条件として、個々のγ線光子が放射線検出器で分離して検出されることがある。これに対して、２つ以上のγ線光子が重畳して検出された結果として単一のパルスとして検出される場合がある。例えば、γ線の線量が高いために一つのγ線光子に対応したパルスの持続期間中に他のγ線光子が検出された場合には、これらの２つのγ線光子に対応したパルスが重畳することによって、どちらのγ線光子のエネルギーとも異なる電荷量（あるいは波形積分値）をもつ単一のパルスが認識される場合（パイルアップ）がある。また、γ線を発する核種において壊変が短い時定数で２段階で行われ、各段階でγ線が発せられる場合においても同様の現象が生ずる（サム効果）。こうした場合には、γ線スペクトル中でこれらのパルスに対応した偽のピークやバックグラウンド成分が発生する。
　このように特定の放射性核種（１３７Ｃｓ）の存在比率が特に高い場合においては、上記のようなこの核種が発する単色γ線に起因してこの単色γ線のエネルギー以外のエネルギーで検出される成分が、他の放射性核種の発するγ線の検出に悪影響を及ぼす。この悪影響は、例えば１３７Ｃｓの存在比率が高い場合には６６２ｋｅＶから離れたエネルギーのγ線を発する放射性核種の認識にも及ぶ。こうした状況は、１種類のみの放射性核種の存在比率が高い場合だけでなく多数種類の放射性核種の存在比率が高い場合においても同様であるため、高線量下においてγ線スペクトルの解析によって核種の分析を行う場合全般において、同様に発生する。
　このため、高線量下においても放射線検出器で得られたエネルギースペクトルの解析によって試料の分析を高精度で行うことができることが望まれた。
　本発明は、かかる問題点に鑑みてなされたものであり、上記問題点を解決する発明を提供することを目的とする。
　本発明は、上記課題を解決すべく、以下に掲げる構成とした。
　本発明の放射線分析方法は、複数の放射性の核種が混在する試料から発せられる放射線のエネルギースペクトルを測定し、前記試料に含まれる前記核種を認識する放射線分析方法であって、前記放射線を検出する放射線検出器において、同一測定対象に対する検出強度が異なるような複数の条件が、設定条件として定められ、前記試料を前記放射線検出器で測定したエネルギースペクトルである実測スペクトルを得る試料測定工程と、前記実測スペクトル中における、前記核種のうちで前記放射線における寄与が最も大きな前記核種である背景核種に起因する成分である背景核種起因成分を、前記設定条件毎に前記放射線検出器で測定して得られた結果より推定する背景核種起因成分推定工程と、前記実測スペクトルから前記背景核種起因成分を差し引いた補正後スペクトルを算出する補正後スペクトル算出工程と、を具備し、前記補正後スペクトルによって前記試料の分析を行うことを特徴とする。
　本発明の放射線分析方法は、前記背景核種で構成された参照用線源から発せられた放射線を前記設定条件毎に前記放射線検出器で測定して得られたエネルギースペクトルである参照スペクトルを得る参照用線源測定工程を具備し、前記背景核種起因成分推定工程において、前記参照スペクトルと前記実測スペクトルとを比較することによって、前記背景核種起因成分を推定することを特徴とする。
　本発明の放射線分析方法は、前記参照用線源測定工程における前記放射線検出器と前記参照用線源との間の距離の設定が、前記設定条件に含まれることを特徴とする。
　本発明の放射線分析方法において、前記放射線検出器には、前記放射線検出器に入射する前記放射線を互いに異なる度合いで吸収して制限する複数の遮蔽体が切り替えて設けられ、当該遮蔽体の選択が前記設定条件に含まれることを特徴とする。
　本発明の放射線分析方法において、前記放射線検出器は、前記放射線を吸収して光を発するシンチレータと、当該光を検出する光検出器と、を具備し、異なる大きさの前記シンチレータのうちのいずれかが切り替えて用いられ、前記シンチレータの大きさの選択が前記設定条件に含まれることを特徴とする。
　本発明の放射線分析方法において、前記光検出器は光電子増倍管であることを特徴とする。
　本発明の放射線分析方法において、前記光電子増倍管は陰極、陽極、及び陰極と陽極との間の複数のダイノードを有し、前記光電子増倍管において、前記光を検出した際における前記陽極と前記陽極に隣接する前記ダイノードである最終段ダイノードの間に流れる電流の増加に伴う前記陽極と前記最終段ダイノードとの間に印加される電圧の変動を抑制する電圧変化抑制手段が設けられたことを特徴とする。
　本発明の放射線分析方法において、前記電圧変化抑制手段は、前記最終段ダイノードと前記最終段ダイノードに隣接する前記ダイノードとの間に流れる電流の増加に伴う前記最終段ダイノードと前記最終段ダイノードに隣接する前記ダイノードとの間に印加される電圧の変動を抑制することを特徴とする。
　本発明の放射線分析方法において、前記背景核種は１３７Ｃｓ又は６０Ｃｏであることを特徴とする。
　本発明の放射線分析装置は、前記放射線分析方法を実行する放射線分析装置であって、前記背景核種起因成分推定工程を実行して前記背景核種起因成分を算出し、前記補正後スペクトル算出工程を実行して前記補正後スペクトルを算出する算出部を具備することを特徴とする。
　本発明の放射線検出器は、放射線を吸収して光を発するシンチレータと、当該光を検出し、陰極と陽極との間に複数のダイノードを有する光電子増倍管と、が組み合わされた放射線検出器であって、異なる大きさの複数の前記シンチレータのうちのいずれか切り替えて使用され、かつ、前記光電子増倍管において、前記光を検出した際における前記陽極と前記陽極に隣接する前記ダイノードである最終段ダイノードの間に流れる電流の増加に伴う前記陽極と前記最終段ダイノードとの間に印加される電圧の変動を抑制する電圧変化抑制手段が設けられたことを特徴とする。
　本発明の放射線検出器において、前記電圧変化抑制手段は、前記最終段ダイノードと前記最終段ダイノードに隣接する前記ダイノードとの間に流れる電流の増加に伴う前記最終段ダイノードと前記最終段ダイノードに隣接する前記ダイノードとの間に印加される電圧の変動を抑制することを特徴とする。
　本発明の放射線検出器において、前記シンチレータに入射する前記放射線を互いに異なる度合いで吸収して制限する複数の遮蔽体が切り替えて設けられることを特徴とする。
　本発明は以上のように構成されているので、高線量下においても放射線検出器で得られたエネルギースペクトルの解析によって試料の分析を高精度で行うことができる。
高線量の試料から得られる実測スペクトルの例である。 １３７Ｃｓで構成された参照用線源から得られる参照スペクトルの例である。 本発明の第３の実施の形態に係る反射型の分光分析装置の構成を示す図である。 本発明の実施の形態に係る放射線分析方法を実行する装置構成である 本発明の実施の形態に係る放射線分析方法を示すフローチャートである。 本発明の実施の形態に係る放射線分析方法における背景核種起因成分推定工程の例を示すフローチャートである。 実施例に係る放射線分析方法において得られた実測スペクトルである。 実施例に係る放射線分析方法において得られた参照スペクトルである。 実施例に係る放射線分析方法において得られた実測スペクトルにおける６０Ｃｏのピーク近傍の形状である。 実施例に係る放射線分析方法において得られた実測スペクトルにおける６０Ｃｏのピーク近傍の形状に対応した補正後スペクトルである。 光電子増倍管の構成を簡略化して示す図である。
　以下、本発明の実施の形態に係る放射線分析方法について説明する。この放射線分析方法においては、放射線検出器によって得られた放射線（γ線）のスペクトルから、この放射線を発した核種が認識される。この際、放射線の線量が高く、検出すべき対象となる核種が発した放射線がこのスペクトル中で認識しにくい場合においても、その認識を高精度で行うことができる。
　ここでは、測定対象となる試料は、原子力施設あるいは放射線施設の環境の一部分であるために放射線量が高く、検出される放射線（γ線）として、特に１３７Ｃｓが発したγ線の影響が最も強いものとする。また、ここでγ線を検出するために用いられる放射線検出器は、シンチレータと光電子増倍管の組み合わせであり、γ線光子１個がシンチレータに入射した場合において、その吸収によってパルス状の可視光（パルス光）がシンチレータから発せられる。このパルス光が光電子増倍管で検出され、その電圧出力が前記のようにこのパルス光に対応したパルス状となり、理想的な場合にはそのパルス電荷量（あるいは波形積分値）はシンチレータで吸収されたγ線光子のエネルギーに対応する。使用されるシンチレータ、光電子増倍管は、対象となるエネルギー範囲のγ線が高効率で計測されるように設定され、その詳細については後述する。
　ただし、特に高線量下においては、前記のように実際にはこのパルス電荷量（あるいは波形積分値）がシンチレータで吸収されたγ線光子のエネルギーに対応しない成分も多く発生する。図１は、原子力施設あるいは放射線施設の関連の高線量の環境下での測定結果のシミュレーション結果である。ここで認識される各ピークのエネルギー及びこのエネルギーのγ線を発する核種が図中に示されており、ここでは１３７Ｃｓ（６６２ｋｅＶ）、１３４Ｃｓ（６０４ｋｅＶ、７９６ｋｅＶ）、４０Ｋ（１４０８ｋｅＶ）の発するγ線に対応するピークが見えている。これらの核種が発するこれらのγ線は単色であるが、このスペクトルにおいては、これらのγ線は、頂点がこのエネルギーに対応し、検出器のエネルギー分解能で定まる広がりをもつ分布として認識される。これらの中では、１３７Ｃｓ（６６２ｋｅＶ）のピークが最も顕著である。ただし、これらのピーク以外に、特に低エネルギー側の強度が高い連続成分が見られ、この連続成分には１３７Ｃｓ（６６２ｋｅＶ）のγ線のシンチレータ中における前記のようなコンプトン散乱に起因する成分が含まれる。また、高エネルギー側における１３３４ｋｅＶ（６６２ｋｅＶの２倍）のピークは、前記のような１３７Ｃｓ（６６２ｋｅＶ）のサム効果によるピークである。
　一方、図２は、参照用の試料として１３７Ｃｓ線源を同様の検出器で測定した場合の実測のスペクトルである。ここで、横軸は検出器のチャンネルであり、γ線のエネルギーに対応し、縦軸はカウント数（検出されたγ線の数）である。この場合においても、１３７Ｃｓが発する６６２ｋｅＶの単色γ線が放射線検出器のエネルギー分解能によって定まる広がりをもって認識されるピーク（６６２ｋｅＶに対応）が見られ、かつ、前記のコンプトン散乱による効果を含む低エネルギー側の連続成分、前記のサム効果によるピークも見える。図１より、このサム効果によるピークは４０Ｋによるピークに近いため、４０Ｋの検出精度に大きな影響を及ぼす。図２における６６２ｋｅＶのピークよりも低エネルギー側の成分（低エネルギー側妨害成分）は前記のコンプトン効果によって発生した成分等を含み、６６２ｋｅＶのピークよりも高エネルギー側の成分（高エネルギー側妨害成分）は前記のようなサム効果、パイルアップ等によって発生した成分を含む。低エネルギー側妨害成分、高エネルギー側妨害成分の大部分は１３７Ｃｓの存在量が多い場合には特に顕著となり、かつ図１における１３７Ｃｓ以外の核種のピークの認識に大きな影響を及ぼす。
　このため、図１のスペクトルから図２に示されたような１３７Ｃｓに起因した成分を差し引けば、１３７Ｃｓ以外の核種によるγ線のピークが顕著になったスペクトルが得られることが期待される。仮に図２のスペクトルにおいて６６２ｋｅＶのピークのみが見えている場合には、こうした作業は容易であり、これによって図１のスペクトルから１３７Ｃｓに起因する成分を除去することができる。しかしながら、図２のスペクトルにおいては、このピーク以外に前記のような妨害成分（低エネルギー側妨害成分、高エネルギー側妨害成分）が見られ、これらの妨害成分は、測定の諸条件、環境に応じて変動する。このため、実測の環境下で測定される結果（図１に対応）における実際の妨害成分は、一般的には参照用の試料に対して別の環境で測定された図２のスペクトル中における妨害成分とは一致しない。
　このうち、高エネルギー側妨害成分においては、前記のように１３７Ｃｓが発したγ線のパイルアップやサム効果によって発生する部分が含まれる。具体的には、この妨害成分は１３７Ｃｓが発したγ線の単位時間当たりのカウント数（検出総数）が多い場合に顕著となる。前記の通り、ここで用いられる放射線検出器としては、シンチレータと光電子増倍管が用いられるが、ここで検出されるのは、シンチレータでγ線が吸収される際に発せられたパルス光であり、この数はシンチレータの大きさに依存し、シンチレータが大きいほど多くなる。このため、シンチレータが大きな場合には、スペクトルにおける測定対象となる核種のピークの強度が高くなる一方で、このような高エネルギー側の妨害成分も大きくなる。逆に、シンチレータが小さな場合には、スペクトルにおける測定対象となる核種のピークの強度が低くなるが、高エネルギー側妨害成分が小さくなりこれが無視できる程度とすることもできる。すなわち、シンチレータの大きさを変えることによって、特に高エネルギー側の妨害成分の影響を調整することができる。
　また、図２における低エネルギー側妨害成分は、１３７Ｃｓが発したγ線によってコンプトン効果等によって発生したこれよりも低いエネルギーのγ線（Ｘ線）を含む。この成分は１３７Ｃｓが発したγ線や上記の高エネルギー側妨害成分と比べて吸収されやすい（物質における吸収係数が大きい）ため、遮蔽を用いることによって低減することができる。すなわち、遮蔽の厚さを変えることにより吸収の度合いを変えることによって、特に低エネルギー側妨害成分の影響を調整することができる。
　上記においては、図２における高エネルギー側妨害成分がシンチレータの大きさに、低エネルギー側妨害成分が遮蔽の厚さに、それぞれ依存するものと単純化したが、実際には、高エネルギー側妨害成分、低エネルギー側妨害成分は共にどちらの影響も受ける。このため、実測のスペクトル（図１に対応）における影響が支配的な核種（背景核種）である１３７Ｃｓで構成された参照用線源（１３７Ｃｓ線源）を、シンチレータの大きさ、遮蔽の厚さをそれぞれ変化させて測定したスペクトルから、図１のスペクトルから差し引くべき成分（背景核種起因成分）を再現することができる。この背景核種起因成分には、１３７Ｃｓ自身が発する６６２ｋｅＶのγ線だけでなく、前記のように測定に起因して発生するパイルアップやサム効果による成分やバックグラウンド成分が含まれる。
　また、前記のように、試料について得られたスペクトル（実測スペクトル）における高エネルギー側妨害成分、低エネルギー側妨害成分がいずれも１３７Ｃｓに起因する場合、高エネルギー側妨害成分、低エネルギー側妨害成分の検出強度と、１３７Ｃｓの発した６６２ｋｅＶの単色γ線の検出強度（ピーク強度）に相関があることは明らかである。この場合、上記の参照用線源（１３７Ｃｓ線源）を、その検出強度が異なるような各種の条件で試料と同一の放射線検出器で測定してこの条件毎の測定結果（参照スペクトル）を得た場合、どの参照スペクトルにも、６６２ｋｅＶのピークと高エネルギー側妨害成分、低エネルギー側妨害成分が含まれる。この参照スペクトルのうち、１３７Ｃｓを最も強く反映する６６２ｋｅＶのピークが試料のスペクトル（実測スペクトル）における６６２ｋｅＶのピークと最も近い形状をもつものが、実測スペクトルにおける１３７Ｃｓに起因する成分を最もよく反映していると推定することができる。すなわち、この参照スペクトルを背景核種起因成分とすることができる。このような、参照用スペクトルを得る際に検出強度が異なるような結果をもたらすようなパラメータとして、前記のようなシンチレータの大きさや遮蔽の厚さがあるが、最も単純な場合として、放射線検出器と参照用線源との間の距離をこのパラメータとすることもできる。
　図３は、上記の放射線分析方法を実現する測定系全体を模式的に示す。この構成においては、γ線を検出する放射線検出器１０と、この放射線検出器１０の測定結果（γ線のエネルギースペクトル：スペクトル）を認識し、これを用いて各種の演算処理を行うことにより前記の大量核種起因成分及び実測スペクトルからこの大量核種起因成分を差し引いたスペクトルを算出するコンピュータ（算出部）２０が用いられる。放射線検出器１０は、遮蔽体１１、シンチレータ１２、光電子増倍管（光検出器）１３を組み合わせたものが用いられ、遮蔽体１１の厚さは複数のものが切り替えて使用され、シンチレータ１２としては同一材料で異なる大きさ（光軸方向の厚さ、光軸方向と垂直な幅）のものが用いられる。遮蔽体１１は、例えば重金属（Ｗ等）で構成され、その厚さの範囲は、測定されるスペクトル（γ線の検出強度）が有意に変化する程度の範囲とされ、試料１００が発する放射線（γ線）の強度に応じて適宜設定される。シンチレータ１２、光電子増倍管１３の詳細については後述する。前記のように光電子増倍管１３からはパルス状の電圧出力が発せられるが、この処理のためには、信号処理部３０においてこの信号が短い時間間隔（例えば２ｎｓ以下）でＡＤ変換されて、コンピュータ２０においてデジタル信号として認識される。
　また、この放射線検出器１０によって、試料１００と参照用線源２００が発したγ線のスペクトルが、異なる大きさのシンチレータ１２、異なる厚さの遮蔽体１１毎にそれぞれ得られ、コンピュータ２０におけるハードディスクや不揮発性メモリ等に記憶され、演算に用いられる。ここで、参照用線源２００は前記の背景核種で構成された線源であり、前記の場合には１３７Ｃｓであるが、実際には試料１００に応じて設定される。この背景核種は、図１に示されたような放射線検出器１０によって測定された試料のスペクトルにおいて最も顕著なピークが見えた核種であり、例えば試料１００が原子炉環境にある場合には、１３７Ｃｓの他に６０Ｃｏとされる場合もある。
　図４は、上記の構成を用いて実行される放射線分析方法を示すフローチャートである。この放射線分析方法においては、まず、図１に示されたような試料１００のスペクトル（実測スペクトル）が前記の放射線検出器１０によって測定される（試料測定工程：Ｓ１）。前記のように、ここではシンチレータ１２として異なる大きさのものが複数種類、遮蔽体１１として異なる厚さのものが複数種類用いられ、各条件（設定条件）毎に実測スペクトルが得られ、コンピュータ２０に記憶される。図１は、このような実測スペクトルの一つの例に対応する。
　次に、前記の参照用線源２００に対して、前記同様の測定が行われ（参照用線源測定工程：Ｓ２）、各設定条件毎に得られたスペクトル（参照スペクトル）がコンピュータ２０に記憶される。なお、参照用線源２００として選択される核種（背景核種）は、試料測定工程で得られた実測スペクトルから、最も支配的である核種として選定することができる。背景核種が予め判明している場合には、参照用線源測定工程を試料測定工程の前に行ってもよい。また、この場合には、試料１００が異なる場合でも共通の参照スペクトルを用いることができ、異なる試料１００が用いられる度にこの工程を行う必要はない。図２は、このような参照スペクトルの一つの例となる。
　次に、参照用線源測定工程（Ｓ２）で得られた参照スペクトルから、前記のように図１で示されたような実測スペクトル中における背景核種（１３７Ｃｓ）に起因する成分である背景核種起因成分を推定する（背景核種起因成分推定工程：Ｓ３）。この背景核種起因成分には、前記のように単なる１３７Ｃｓが発する６６２ｋｅＶの単色γ線に対応するピークだけでなく、これ以外の前記の妨害成分も含まれる。このための推定方法としては、各種の方法が選択可能である。
　図５は、この方法の一例を示すフローチャートである。このための演算処理はコンピュータ２０で行われる。ここでは、前記のような放射線検出器１０の設定条件としてシンチレータ１２の大きさ、遮蔽体１１の厚さが定められ、設定条件毎の解析が行われる。このため、まず、ある一つの設定条件（シンチレータ１２の大きさと遮蔽体１１の厚さの組み合わせ）が設定される（Ｓ３１）。実測スペクトル、参照スペクトルのうち、この条件のものが選択され、これらが対応可能となるように規格化が行われる。この規格化手法としては各種のものが用いられ、例えば１３７Ｃｓに対応する６６２ｋｅＶのピーク強度が両者で等しくなる（すなわち、このピークエネルギーにおいては差分が零となる）ように規格化が行われる（Ｓ３２）。その後、規格化後のこれらの差分のスペクトル（差分スペクトル）が算出され（Ｓ３３）、コンピュータ２０に記憶される。この作業は、すべての条件について差分スペクトルが得られるまで行われる（Ｓ３４：Ｙｅｓ）。
　次に、どの設定条件（シンチレータ１２の大きさ、遮蔽体１１の厚さ）に対応した差分スペクトルが最も適切であるかが認識される（Ｓ３５）。この判断基準も適宜設定することができる。例えば、スペクトルにおけるサム効果の影響が大きな場合には、このサム効果に対応した成分が最も小さくなったものを選択する、認識する候補となる核種のγ線エネルギーに対応するピークが最も高コントラストで得られる場合を選択する、等が考えられる。
　これによって、背景核種起因成分に対応した設定条件（シンチレータ１２の大きさ、遮蔽体１１の厚さ）が定まり、これに対応した参照スペクトルが認識される。ただし、この参照スペクトルは実測スペクトルと同様に実測の結果であるため、一般的には大きな統計誤差を有する。このため、この参照スペクトルから、尤もらしいと推定される背景核種起因成分を選定あるいは補間スペクトルを構築することが望ましい。このためには、例えばＧ．Ｆ．Ｋｎｏｌｌ、「Ｒａｄｉａｔｉｏｎ　Ｄｅｔｅｃｔｉｏｎ　ａｎｄ　Ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔ」、Ｗｉｌｌｙのｃｈａｐｔｅｒ１０（Ｒａｄｉａｔｉｏｎ　Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ　ｗｉｔｈ　Ｓｃｉｎｔｉｌｌａｔｏｒｓ）に記載されたようなピーク近傍のモデル化を用いて、実測の結果と参照スペクトルをそれぞれフィッティングした結果を比較して尤もらしい参照スペクトルあるいは補間スペクトルを背景核種起因成分とすることができる。この場合、例えば６６２ｋｅＶのピークをガウス分布で近似して、更にこれにエネルギーに対する線形成分を加えたスペクトルをこの参照スペクトルに対して最小二乗法でフィッティングした結果を利用できる。このモデル化は、参照スペクトルの形状によって適宜設定することができる。なお、このようにフィッティングによって得られた結果を前記の差分スペクトルの算出（Ｓ３３）の段階で行ってもよい。
　また、背景核種起因成分推定工程（Ｓ３）において、参照用線源測定工程（Ｓ２）で各設定条件毎に得られた参照スペクトルを用いず、試料測定工程（Ｓ１）で各設定条件毎に得られた実測スペクトルのみを用いて背景核種起因成分を推定することもできる。これは、特に設定条件（使用されたシンチレータ１２、遮蔽体１１の種類の数）が多い場合に有効である。この場合においては、設定条件毎の実測スペクトルの差分、例えば異なる２種類の大きさのシンチレータ１２に対応する実測スペクトルの差分を複数算出することによって、ある一つの大きさのシンチレータ１２の場合における背景核種起因成分を推定することができる。こうした推定は、特に参照スペクトルが前記のようなモデルで高精度で近似される場合において有効である。これは、実測によって前記の参照スペクトルを得る代わりに、異なる設定条件の実測スペクトルの差分を多く得ることによって、参照スペクトルを推定することと等価である。この場合には、参照用線源測定工程（Ｓ２）は不要となるため、測定に要する時間を短くすることができる。
　次に、図４に示されるように、実測スペクトルと背景核種起因成分Ｂとの差分となる補正後スペクトルが算出される（補正後スペクトル算出工程：Ｓ４）。図６は、図１の結果を実測スペクトルとした場合における、このような背景核種起因成分Ｂと補正後スペクトルＳＰを示す。この補正後スペクトルにおいては、１３７Ｃｓに起因する成分が低減されるため、他の核種（図６においては１３４Ｃｓや４０Ｋ）の発するγ線のピークが明瞭となる。このため、補正後スペクトルを解析することによって、これらの他の核種の組成分析等を行うことができる（補正後スペクトル解析工程：Ｓ５）。
　なお、上記の例では、放射線検出器１０における設定条件としてシンチレータ１２の大きさと遮蔽体１１の厚さが指定された。ここで、遮蔽体１１は低エネルギー側をカットするためのフィルターとして機能するため、その厚さがスペクトルの形状に与える。さらに、遮蔽体１１の材質は、特性Ｘ線発生に影響するため。遮蔽体厚ならびに遮蔽体材質を変えた多層構造の遮蔽体１１を構築することもできる。ただし、低エネルギー光子を測定対象外とする場合、遮蔽体１１の構造は変えずに一定とし（あるいは遮蔽体１１を用いずに）、シンチレータ１２の大きさのみを変えて上記の測定を行ってもよい。また、上記においては遮蔽体１１よる放射線の吸収の度合いを変えるために遮蔽体１１の厚さが複数設定されたが、吸収の度合いを変えるために遮蔽体１１の材質が複数設定されていてもよい。また、上記の放射線検出器１０は、検出したγ線光子毎にそのエネルギーを認識する。こうした用途においては、前記のようなシンチレータ１２と光電子増倍管１３の組み合わせは特に好ましい。ただし、光電子増倍管１３と同様に検出したγ線光子毎にそのエネルギーを認識することができる光検出器を代わりに用いてもよい。
　また、補正後スペクトル解析工程（Ｓ５）において、核種の組成分析の代わりに他の分析を行ってもよい。この場合においても、上記の補正後スペクトルを用いることによって大量に存在する１３７Ｃｓの影響を低減することができる。また、上記の例では背景核種が１３７Ｃｓとされたが、場合に応じて他の核種、例えば６０Ｃｏを背景核種とした場合においても、同様である。また、上記の例では、γ線が検出されそのエネルギースペクトルが得られたが、他の放射線、例えば中性子のエネルギースペクトルを用いて試料の解析が行われ、この中で特定の核種の影響が大きな場合には、同様の手法を適用することができる。
　図５のフローチャートにおいては、設定条件としてシンチレータ１２の大きさと遮蔽体１１の厚さが定められた。一方、前記のように、参照用線源測定工程（Ｓ２）において、放射線検出器１０における参照用線源（１３７Ｃｓ）の測定強度が異なるような複数の条件下で得られた測定結果を参照スペクトルとして用いることができる。この場合の図４のフローチャートに沿った実際の手順について説明する。
　この場合、試料測定工程（Ｓ１）においては、放射線検出器１０側の設定（シンチレータ１２の大きさ、遮蔽体１１の厚さ）を一定として測定を行った結果を実測スペクトルとすることができる。
　次に、参照用線源測定工程（Ｓ２）において、参照用線源２００（背景核種１３７Ｃｓ）を、放射線検出器１０における測定強度が異なるような複数の条件（設定条件）で測定して参照スペクトルを得る。前記のように、参照用線源２００と放射線検出器１０との間の距離を、この場合における設定条件とすることができる。すなわち、参照用線源測定工程（Ｓ２）において、参照用線源２００と放射線検出器１０の間の距離を変えて複数回の測定を行うことによって、対応する複数の参照スペクトルが得られる。
　次に、背景核種起因成分推定工程（Ｓ３）においては、実測スペクトル中における６６２ｋｅＶのピーク周囲の形状と各参照スペクトルにおける６６２ｋｅＶのピーク周囲の形状を比較し、この形状が最も実測スペクトルと近い（差分が小さい）参照スペクトルを、背景核種起因成分であると推定することができる。その後は、前記の例と同様に、実測スペクトルとこの背景核種起因成分との差分から補正後スペクトルを得る補正後スペクトル算出工程（Ｓ４）、補正後スペクトル解析工程（Ｓ５）が行われる。
　この場合における実際に得られた結果について説明する。前記の例では、１３７Ｃｓの存在下における４０Ｋを測定する場合について示されたが、ここでは、１３７Ｃｓ（背景核種）の存在下における６０Ｃｏを測定した場合について示す。図７は、この場合において得られた実測スペクトル（図４：Ｓ１）である。横軸はチャンネル（γ線のエネルギーに対応）であり、認識されるピークのエネルギーが図中に記載されている。背景核種が１３７Ｃｓであるため、６６２ｋｅＶのピークについては、前記の場合と同様である。また、６０Ｃｏは１３３３ｋｅＶのピークをもつが、このピークは１３７Ｃｓのサムピーク（１３３４ｋｅＶ）と実質的に重複する。
　次に、前記のように距離を変えて背景核種（１３７Ｃｓ）に対して測定を行って得られた参照スペクトル（図４：Ｓ２）を図８に示す。ここで、距離（設定条件）は７通りに設定され、前記の通り、１３７Ｃｓに起因する成分（６６２ｋｅＶのピーク、これに関連するサムピーク、その他低エネルギー側妨害成分、高エネルギー側妨害成分）が見える。この各参照スペクトルと実測スペクトル(図７）における６６２ｋｅＶのピーク付近の形状を比較したところ、図８における上から２番目の参照スペクトルと実測スペクトルと間の差分が最も小さかった。このため、この参照スペクトルを背景核種起因成分と推定した（図４：Ｓ３）。
　図９ａは、図７における１３３３ｋｅＶ付近の形状を拡大して示す図であり、図９ｂは、これと同一範囲における上記の背景核種起因成分を用いて算出した補正後スペクトル（図４：Ｓ４）である。この補正後スペクトルにおいては、６０Ｃｏのピーク（１３３３ｋｅＶ、１１７３ｋｅＶ）が明確になっている。すなわち、上記の放射線分析方法によって、測定対象とした６０Ｃｏのピークが鮮明に得られている。
　次に、上記の放射線分析方法において特に好ましく用いられる放射線検出器１０の構成について説明する。前記の通り、この放射線検出器１０は、シンチレータ１２と光電子増倍管１３とが組み合わされて用いられる。
　まず、シンチレータ１２を構成する材料について説明する。この材料としては、γ線を吸収させるために密度が大きく、パイルアップ等が発生しにくくするために発光の減衰時間が短く、自己放射能が小さく、かつ高いエネルギー分解能が得られるものが好ましい。こうした要件を満たす材料として、ＣｅＢｒ３（発光波長３７０ｎｍ、減衰時間１９ｎｓ、密度５．１ｇ／ｃｍ３）や、ＣｅドープされたＬａＢｒ３（発光波長３８０ｎｍ、減衰時間１６ｎｓ、密度５．３ｇ／ｃｍ３）がある。前記のようにシンチレータ１２の大きさは複数種類が設定されるが、この大きさは、例えば立方体として１辺を４ｍｍ～１５ｍｍの範囲とすることができる。
　一方、図４における背景核種起因成分推定工程（Ｓ３）においては、参照スペクトルを用いる場合も、実測スペクトルのみを用いる場合においても、スペクトルを比較する（差分を計算する）作業が行われる。この場合においては、図１、２のスペクトルの横軸となるエネルギーのスケールが比較される各スペクトル間で統一されていることが要求される。一方で、これらのスペクトルは対応する設定条件が異なるため、γ線の強度の絶対値（単位時間当たりの検出総数）は異なる。このエネルギーは光電子増倍管１３に入射したパルス光に対応して光電子増倍管１３内で増倍されて出力された電流強度に対応する。一般的に、シンチレータ１２から発せられるパルス光の強度（パルスの電荷量あるいは波形積分値）は吸収したγ線のエネルギーに比例するのに対し、以下に説明するように、光電子増倍管１３におけるパルス光の強度と出力される電流強度は、必ずしも良好な比例関係とはならず、この場合には、前記のようなスペクトルにおけるエネルギーのスケールの変動が発生するため、上記の解析を実質的に行うことができない。
　図１０は、光電子増倍管１３の構造及びその駆動回路を簡略化して示す図である。図７においては、構成が単純化して示されているため、各構成要素の形状や位置関係は実際のものとは正確には異なる。また、この例ではダイノードは３つのみ用いられているが、実際にはより多くのダイノードが設けられている。光電子増倍管１３においては、矢印Ａ１で示されたようにシンチレータ１２からパルス光（可視光）が入射すると、真空中における陰極１３１側の光電面（図示せず）の光電変換によってその強度に比例した電子（光電子）が発せられる。この電子は矢印Ａ２で示されるようにフォーカスグリッド１３２によってフォーカスされてダイノード１３３に入射し、より多くの電子が生じ、これがその後段のダイノード１３４に流れる。ダイノード１３４、１３５でも同様に電子の増倍が行われ、矢印Ａ３、Ａ４、Ａ５に示されるように逐次増倍された電子が最終的に陽極１３６に流れる。ここで、ダイノード間における増倍率はダイノード間の電位差に依存する。
　ただし、実際には、光電子増倍管１３において直流電圧が印加されるのは陰極１３１と陽極１３６の間であり、各ダイノード間には、この直流電圧の一部が分割されて印加される。一方、図７における矢印Ａ２～Ａ５で示された電子の流れ（電流）は、前記の増倍のために、後段側に向けて大きくなる。例えば特開平７－１４２０２４号公報、特開平１０－２０８６８８号公報、特開２０１０－５４３６４号公報には、こうした場合において、ダイノード間（あるいはダイノード－陽極間）に流れる電流が後段側に向けて大きくなるのに従って、ダイノード間（あるいはダイノード－陽極間）に印加される電圧（絶対値）が減少（変動）することが記載されている。
　前記のようにこの電圧は直流電源の電圧から分割されて生成されるため、後段側でこの電圧が減少した場合には、その前段側のダイノード間の電位差（絶対値）が上昇する。これによって前段側の増倍率が高くなり、光電子増倍管１３における最終的な電子の増倍率においては前段側の増倍率の寄与が大きいために、これによって最終的な電子の増倍率は、このように電圧の変動がなかった場合と比べて上昇する。この場合、光電子増倍管１３におけるパルス光の強度と出力される電流強度は、比例関係とはならず、比例関係の場合よりも出力される電流強度が大きくなる。
　特開平７－１４２０２４号公報、特開平１０－２０８６８８号公報、特開２０１０－５４３６４号公報には、このように光を検出した際における陽極１３６とこれ隣接するダイノード１３５（最終段ダイノード）の間に流れる電流の増加に伴う、これらの間に印加される電圧の低下を抑制する手段（電圧変化抑制手段）が設けられている。特開平７－１４２０２４号公報に記載の技術においては後段側のダイノードに補助的な直流電源を接続することによって、特開平１０－２０８６８８号公報に記載の技術においてはコッククロフト・ウォルトン回路を用いることによって、特開２０１０－５４３６４号公報に記載の技術においてはダイノード毎にトランジスタを接続した回路を用いることによって、このような電流の増加に伴う電圧の低下を抑制している。
　すなわち、このような電圧変化抑制手段が設けられた光電子増倍管１３を用いることが特に好ましい。ただし、このような電圧変化抑制手段が用いられなくとも、上記のような出力における線形性が保たれていればよい。
１０　放射線検出器
１１　遮蔽体
１２　シンチレータ
１３　光電子増倍管
２０　コンピュータ（算出部）
３０　信号処理部
１００　試料
１３１　陰極
１３２　フォーカスグリッド
１３３～１３５　ダイノード
１３６　陽極
２００　参照用線源

Claims (13)

  1. 　複数の放射性の核種が混在する試料から発せられる放射線のエネルギースペクトルを測定し、前記試料に含まれる前記核種を認識する放射線分析方法であって、
    　前記放射線を検出する放射線検出器において、同一測定対象に対する検出強度が異なるような複数の条件が、設定条件として定められ、
    　前記試料を前記放射線検出器で測定したエネルギースペクトルである実測スペクトルを得る試料測定工程と、
    　前記実測スペクトル中における、前記核種のうちで前記放射線における寄与が最も大きな前記核種である背景核種に起因する成分である背景核種起因成分を、前記設定条件毎に前記放射線検出器で測定して得られた結果より推定する背景核種起因成分推定工程と、
    　前記実測スペクトルから前記背景核種起因成分を差し引いた補正後スペクトルを算出する補正後スペクトル算出工程と、
    　を具備し、
    　前記補正後スペクトルによって前記試料の分析を行うことを特徴とする放射線分析方法。
  2. 　前記背景核種で構成された参照用線源から発せられた放射線を前記設定条件毎に前記放射線検出器で測定して得られたエネルギースペクトルである参照スペクトルを得る参照用線源測定工程を具備し、
    　前記背景核種起因成分推定工程において、前記参照スペクトルと前記実測スペクトルとを比較することによって、前記背景核種起因成分を推定することを特徴とする請求項１に記載の放射線分析方法。
  3. 　前記参照用線源測定工程における前記放射線検出器と前記参照用線源との間の距離の設定が、前記設定条件に含まれることを特徴とする請求項２に記載の放射線分析方法。
  4. 　前記放射線検出器には、前記放射線検出器に入射する前記放射線を互いに異なる度合いで吸収して制限する複数の遮蔽体が切り替えて設けられ、当該遮蔽体の選択が前記設定条件に含まれることを特徴とする請求項１から請求項３までのいずれか１項に記載の放射線分析方法。
  5. 　前記放射線検出器は、前記放射線を吸収して光を発するシンチレータと、当該光を検出する光検出器と、を具備し、
    　異なる大きさの前記シンチレータのうちのいずれかが切り替えて用いられ、
    　前記シンチレータの大きさの選択が前記設定条件に含まれることを特徴とする請求項１から請求項４までのいずれか１項に記載の放射線分析方法。
  6. 　前記光検出器は光電子増倍管であることを特徴とする請求項５に記載の放射線分析方法。
  7. 　前記光電子増倍管は陰極、陽極、及び陰極と陽極との間の複数のダイノードを有し、
    　前記光電子増倍管において、
    　前記光を検出した際における前記陽極と前記陽極に隣接する前記ダイノードである最終段ダイノードの間に流れる電流の増加に伴う前記陽極と前記最終段ダイノードとの間に印加される電圧の変動を抑制する電圧変化抑制手段が設けられたことを特徴とする請求項６に記載の放射線分析方法。
  8. 　前記電圧変化抑制手段は、
    　前記最終段ダイノードと前記最終段ダイノードに隣接する前記ダイノードとの間に流れる電流の増加に伴う前記最終段ダイノードと前記最終段ダイノードに隣接する前記ダイノードとの間に印加される電圧の変動を抑制することを特徴とする請求項７に記載の放射線分析方法。
  9. 　前記背景核種は１３７Ｃｓ又は６０Ｃｏであることを特徴とする請求項１から請求項８までのいずれか１項に記載の放射線分析方法。
  10. 　請求項１から請求項９までのいずれか１項に記載の放射線分析方法を実行する放射線分析装置であって、
    　前記背景核種起因成分推定工程を実行して前記背景核種起因成分を算出し、前記補正後スペクトル算出工程を実行して前記補正後スペクトルを算出する算出部を具備することを特徴とする放射線分析装置。
  11. 　放射線を吸収して光を発するシンチレータと、当該光を検出し、陰極と陽極との間に複数のダイノードを有する光電子増倍管と、が組み合わされた放射線検出器であって、
    　異なる大きさの複数の前記シンチレータのうちのいずれか切り替えて使用され、かつ、
    　前記光電子増倍管において、
    　前記光を検出した際における前記陽極と前記陽極に隣接する前記ダイノードである最終段ダイノードの間に流れる電流の増加に伴う前記陽極と前記最終段ダイノードとの間に印加される電圧の変動を抑制する電圧変化抑制手段が設けられたことを特徴とする放射線検出器。
  12. 　前記電圧変化抑制手段は、
    　前記最終段ダイノードと前記最終段ダイノードに隣接する前記ダイノードとの間に流れる電流の増加に伴う前記最終段ダイノードと前記最終段ダイノードに隣接する前記ダイノードとの間に印加される電圧の変動を抑制することを特徴とする請求項１１に記載の放射線検出器。
  13. 　前記シンチレータに入射する前記放射線を互いに異なる度合いで吸収して制限する複数の遮蔽体が切り替えて設けられることを特徴とする請求項１１又は１２に記載の放射線検出器。
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