WO2021199788A1 - 出発物質からの化学反応を解析する解析方法、解析装置、解析システムおよび解析プログラム - Google Patents

出発物質からの化学反応を解析する解析方法、解析装置、解析システムおよび解析プログラム Download PDF

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達哉 高桑
敦史 野口
雄太 蓮本
達 吉崎
浩之 村田
庸義 岩崎
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ダイキン工業株式会社
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    • G16C20/70—Machine learning, data mining or chemometrics

Definitions

  • This disclosure relates to an analysis method, an analysis device, an analysis system and an analysis program for analyzing a chemical reaction from a starting material.
  • Patent Document 1 the chemical reaction of a subset of compounds selected from the compound library is analyzed based on a certain selection criterion, and the compound is again selected from the compound library based on the selection criterion generated from the analysis result. It is disclosed that by repeating the cycle of selecting a subset of, a chemical entity having the desired physical properties, chemical properties, and / or bioactive properties is generated.
  • Patent Document 2 a step of performing a molecular dynamics calculation for each time step for atoms constituting each molecule in the reaction system, and when a chemical reaction occurs in the reaction system before and after the time step, the chemical reaction occurs.
  • a reaction mechanism generation method including a step and a step of calculating the reaction rate constant of the constructed elementary reaction is disclosed.
  • Patent Document 1 the concept of reaction rate is not included in the selection criteria of the subset of compounds. Further, in Patent Document 2, although the reaction rate constant of each chemical reaction is calculated, the branched reaction path of the chemical reaction generated from the initial molecule is not considered. Therefore, Patent Document 1 and Patent Document 2 have a problem that it is difficult to search for reaction conditions for efficiently obtaining a desired product.
  • the present disclosure has been made to solve the above problems, and an object of the present disclosure is to efficiently search for good reaction conditions for a chemical reaction.
  • the analysis method is described. It is an analysis method that analyzes the chemical reaction from the starting material.
  • a prediction process that predicts the reaction rate in each reaction path using an artificial intelligence algorithm, To be equipped.
  • the prediction process is A rate constant calculation step for obtaining a rate constant indicating the reaction rate, and A rate constant correction step of correcting the rate constant by the artificial intelligence algorithm, It is preferable to provide.
  • the artificial intelligence algorithm is preferably a gradient algorithm, a genetic algorithm, or a combination thereof.
  • the above analysis method is An implementation step in which the chemical reaction is carried out multiple times using a reactor under a plurality of reaction conditions, and An update step in which the predicted reaction rate is updated based on the result of the implementation step, and It is preferable to further provide.
  • the analysis method is It is an analysis method that analyzes the chemical reaction from the starting material.
  • the updating step it is preferable to update the reaction rate by an automatic differential method.
  • the above analysis method is It is preferable to further include a reaction condition search step for searching for the optimum reaction conditions based on the plurality of reaction conditions and the results of the implementation step corresponding to each reaction condition.
  • reaction condition search step it is preferable to search for the optimum reaction condition by Bayesian optimization.
  • the analyzer of the present disclosure is An analyzer that analyzes chemical reactions from starting materials.
  • a preparatory unit that prepares a reaction network diagram showing the starting material, at least a part of intermediate products and final products produced by the chemical reaction, and the reaction path of the chemical reaction.
  • a predictor that predicts the reaction rate in each reaction path using an artificial intelligence algorithm, To be equipped.
  • the analysis system is The analyzer of the present disclosure and A reactor that carries out the chemical reaction multiple times under multiple reaction conditions, With The analyzer further comprises an update unit that updates the predicted reaction rate based on the results of implementation by the reactor.
  • the analysis program is An analysis program for analyzing chemical reactions from starting materials.
  • FIG. 1 is a flowchart showing a processing procedure of the analysis method according to the present embodiment.
  • the analysis method according to the present embodiment is an analysis method for analyzing a chemical reaction from a starting material.
  • Prediction step S2 that predicts the reaction rate in each reaction path using an artificial intelligence algorithm, In step S3, in which the chemical reaction is carried out a plurality of times using a reactor under a plurality of reaction conditions, In the update step S4, in which the predicted reaction rate is updated based on the result of the implementation step S3, A reaction condition search step S5 for searching for an optimum reaction condition based on the plurality of reaction conditions and the result of the implementation step S3 corresponding to each reaction condition.
  • the chemical reaction may be a decomposition reaction, a synthetic reaction, or a polymerization reaction, but is more preferably a decomposition reaction.
  • decomposition reactions include decomposition of chemicals (decomposition related to metabolism in the body), destruction of ozone (layer) by chlorofluorocarbons, detoxification of NOx in exhaust gas, analysis of decomposition mechanism of chemical products, and etching processing. Can be mentioned.
  • steps S1 to S5 can be executed by the analysis system 100 according to the present embodiment.
  • the processing contents of steps S1 to S5 will be described with reference to FIGS. 2 to 11.
  • the configuration diagram 2 of the analysis system is a functional block diagram showing a schematic configuration of the analysis system 100.
  • the analysis system 100 includes an analysis device 1, a PLC 2, a reaction device 3, and an analysis device 4.
  • Analytical device 1 is a device that analyzes a chemical reaction from a starting material.
  • the hardware configuration of the analyzer 1 is not particularly limited, but the analyzer 1 can be configured by a portable computer such as a tablet terminal or a smartphone, a quantum computer, or the like, in addition to a general-purpose computer.
  • the analysis device 1 includes a preparation unit 11, a prediction unit 12, an update unit 13, and a reaction condition search unit 14 as functional blocks.
  • each of these units 11 to 14 is realized by the GPU or CPU of the analysis device 1 reading the analysis program according to the present embodiment into the main storage device and executing the analysis program. Can be done.
  • the analysis program may be downloaded to the analysis device 1 via a communication network such as the Internet, or the analysis program may be recorded on a computer-readable non-temporary recording medium such as a CD-ROM and stored in the storage medium. It may be installed in the analyzer 1 via. The functions of each part 11 to 14 will be described later.
  • PLC2 is a control device for controlling the reaction device 3.
  • the analysis device 1 may have the function of the PLC 2.
  • the reaction device 3 is a device for carrying out a chemical reaction such as a decomposition reaction or an addition reaction.
  • the reactor 3 includes a reactor 31 that houses a chemical substance, and can carry out a chemical reaction in the reactor 31 in a chain reaction under set reaction conditions (for example, temperature and residence time).
  • the analyzer 4 is an apparatus that analyzes the components of the substance in the reactor 31.
  • the reaction device 3 may have the function of the analyzer 4.
  • the preparation step S1 is executed by the preparation unit 11 of the analysis device 1.
  • the preparation unit 11 has a function of preparing a reaction network diagram showing the starting material, at least a part of intermediate products and final products produced by the chemical reaction, and the reaction path of the chemical reaction.
  • FIG. 3 shows an example of the reaction network diagram ND.
  • the reaction network diagram ND is a drawing that models a chemical reaction from a starting material, and shows the starting material A, intermediate products B to V and final products W produced by the chemical reaction, and the reaction route of the chemical reaction. ing.
  • Intermediate products B to V and final product W are part of intermediate and final products produced by a chemical reaction from starting material A, and in intermediate products B to V and final product W, Contains the desired chemicals.
  • the starting material A, the intermediate products B to V, and the final product W may be a gas, a liquid, or a solid, and are preferably gases.
  • the starting material A, the intermediate products B to V and the final product W may be small molecules or high molecules, but are preferably small molecules.
  • the number of intermediate products B to V and the final product W and the number of reaction routes are not particularly limited, but are determined in consideration of the amount of calculation in the prediction step S2, the update step S4, and the reaction condition search step S5, which will be described later. Will be done.
  • the reaction network diagram ND may not include the final product.
  • FIG. 4 is a flowchart showing the details of the preparation step S1.
  • the preparation step S1 includes an overall diagram generation step S11 and a simplification step S12.
  • the preparation unit 11 of the starting material when the starting material is specified by the user, the preparation unit 11 of the starting material, (almost) all of the intermediate products and final products produced by the chemical reaction, and the chemical reaction. Generate a comprehensive reaction network diagram (overall diagram) showing (almost) all reaction pathways.
  • the overall diagram can be automatically generated according to a predetermined reaction pattern. For example, if the chemical reaction is a decomposition reaction, one or more intermediate products produced from the starting material are determined, depending on the possible pattern of the material desorbed from the starting material. Similarly, additional intermediate products are determined depending on the possible pattern of substances desorbed from the intermediate products. By repeating this, the whole diagram is generated.
  • the overall diagram does not have to include all intermediate and final products. Similarly, the overall diagram does not have to include the entire reaction pathway of a chemical reaction.
  • the number of reaction pathways in the overall diagram is, for example, about 5000, but is not particularly limited.
  • the simplification step S12 is executed.
  • the preparation unit 11 simplifies the overall diagram and generates the reaction network diagram ND shown in FIG.
  • the method for simplifying the overall diagram is not particularly limited, but for example, the reaction network diagram ND can be generated by performing a convolution process on the overall diagram.
  • the prediction process S2 is executed by the prediction unit 12 of the analysis device 1.
  • the prediction unit 12 has a function of predicting the reaction rate in each reaction path by using an artificial intelligence algorithm.
  • the artificial intelligence algorithm is not particularly limited, but a gradient method algorithm, a genetic algorithm, or a combination thereof is preferable.
  • FIG. 5 is a flowchart showing the details of the prediction process S2.
  • the prediction step S2 includes a rate constant calculation step S21 and a rate constant correction step S22.
  • the prediction unit 12 obtains a rate constant indicating the reaction rate in each reaction path.
  • the prediction unit 12 obtains the rate constant based on the Arrhenius equation.
  • the rate constant k is It is represented by.
  • A is a frequency factor
  • Ea is the activation energy per 1 mol
  • R is a gas constant
  • T is an absolute temperature. Since the rate constant k varies depending on the temperature and residence time in the chemical reaction, in the rate constant calculation step S21, the prediction unit 12 sets the reaction conditions as the rate constant k 1 of each reaction path at the temperature T 0 and the residence time t 0.
  • n is the number of reaction paths in the reaction network diagram ND
  • the temperature T 0 and the residence time t 0 may be given by the user or may be given randomly by the prediction unit 12.
  • FIG. 6 shows a reaction network diagram ND with an initial value of the rate constant.
  • the rate constants k 1-0 to k 7-0 of the seven paths are shown in FIG.
  • the thickness of the line indicating the route corresponds to the magnitude of the rate constant so that the reaction speed in each route can be intuitively grasped.
  • the prediction unit 12 corrects the speed constant by an artificial intelligence algorithm.
  • an artificial intelligence algorithm a gradient method algorithm, a genetic algorithm, or a combination thereof is used, and the value of the evaluation function (for example, the target) is used while changing the reaction conditions (here, temperature and residence time). Correct the rate constants k 1-0 to k n-0 so that the yield of chemical substances, cost, etc.) will increase. As a result, the reaction condition that maximizes the evaluation function is searched, and the rate constant theoretically converges to the rate constants k 1-1 to k n-1 that maximize the evaluation function.
  • the rate constants k 1-1 to k n-1 are the reaction rates predicted in the prediction step S2.
  • the reaction conditions at this time are a temperature T 1 and a residence time t 1 .
  • the reaction conditions are not limited to the temperature and the residence time, and may be, for example, the reaction time, the reaction pressure, the raw material concentration, and the raw material charging flow rate.
  • FIG. 7 shows the reaction network diagram ND with the theoretical optimum value of the rate constant. In order to avoid complication, only the rate constants k 1-1 to k 7-1 of the seven paths are shown in FIG.
  • the rate constant may fall into a local solution. Therefore, it is more preferable to use a genetic algorithm or an algorithm related to a combination of the gradient method algorithm and the genetic algorithm.
  • the chemical reaction is carried out a plurality of times by using the reaction apparatus 3 under a plurality of reaction conditions.
  • the chemical reaction is carried out once under a certain reaction condition.
  • the temperature is not particularly limited as long as the device 3 can operate.
  • reaction conditions of the chemical reaction are set by the reaction condition search unit 14 described later. However, as described later, when the reaction condition search step S5 is omitted, the user may set the reaction conditions of the chemical reaction.
  • the PLC 2 controls the reaction device 3 according to the set reaction conditions.
  • the analyzer 4 analyzes the concentration of each chemical substance in the reactor 31 and the yield of the target compound. Further, the analyzer 4 feeds back the analyzed concentration and yield to the analyzer 1 as a result of the implementation step.
  • the renewal unit 13 updates the reaction rate predicted in the prediction step S2 based on the result of the implementation step S3.
  • the updating unit 13 updates the predicted reaction rate by the automatic differential method. Specifically, the update unit 13 outputs the concentration of the analyzer 4 and the yield of the target compound, and the concentration of the compound output from the reaction network diagram of the reaction rate group obtained in the immediately preceding prediction step S2. , And the output result of the yield of the target compound, and update the rate constants k 1-1 to k n-1 to the rate constants k 1-2 to k n-2 so that the error is minimized. ..
  • FIG. 8 shows the reaction network diagram ND with the rate constant updated once. In order to avoid complication, only the rate constants k 1-2 to k 7-2 of the seven paths are shown in FIG.
  • the reaction condition search unit 14 searches for the optimum reaction condition based on the reaction conditions and the result of the implementation step S3.
  • the reaction condition search unit 14 searches for the optimum reaction condition by Bayesian optimization.
  • the reaction condition search unit 14 records the reaction conditions and the result in the first implementation step S3 as shown in FIG. In FIG. 9, the shades of the circles correspond to the size of the objective function, and the smaller (thinner) the objective function, the higher the yield (the better the result). Then, the reaction condition search unit 14 determines the reaction conditions in the next implementation step S3 based on the optimization theory.
  • the number of times of repeating the implementation step S3 to the reaction condition search step S5 is not particularly limited, but the rate constant is sufficiently converged in the update step S4, and the optimum reaction condition can be searched in the reaction condition search step S5 (for a local solution). It is preferable that the process is repeated until the number of times (m) is sufficient (YES in step S6) to the extent that there is no risk of falling.
  • the PLC2 controls the reaction device 3 according to the reaction conditions determined by the reaction condition search unit 14 in the i-1th reaction condition search step S5. Carry out a chemical reaction.
  • the update unit 13 updates the rate constant of the reaction network diagram ND based on the results of the first to i-th execution steps S3. As the number of times of the update step S4 increases, the degree of freedom of the speed constant decreases, so that the speed constant converges to a predetermined value.
  • the reaction condition search unit 14 records the reaction conditions and the results in the i-th execution step S3, and based on the optimization theory, sets the reaction conditions of the i + 1th execution step S3. decide.
  • FIG. 10 shows the reaction network diagram ND after the completion of the m-th update step S4.
  • the speed constants k 1-m + 1 to k 7-m + 1 of all routes only k 1-m + 1 to k 7-m + 1 are shown.
  • the rate constants k 1-m + 1 to k 7-m + 1 can be regarded as the true rate constants in the reaction network diagram ND.
  • reaction network diagram ND of FIG. 10 Based on the reaction network diagram ND of FIG. 10, a high-yield reaction pathway can be easily found. By-products generated by chemical reactions are often not considered in conventional reaction pathway searches, but reaction network diagram ND also includes by-products, so users' rules of thumb and existing theories show that by-products are also included. It can be expected to find a reaction pathway that has been overlooked.
  • FIG. 11 is an explanatory diagram showing an example of Bayesian optimization after the optimization (after the completion of the m-th reaction condition search step S5).
  • the number of plots showing the reaction conditions is m, suggesting that the optimum reaction conditions exist within the broken line frame. Based on this, the optimum or close reaction conditions can be easily found.
  • the reaction network diagram is prepared in the preparation step S1, and the reaction speed of the reaction network diagram is predicted by the artificial intelligence algorithm such as the gradient method algorithm in the prediction step S2.
  • the reaction network diagram is generated based on chemical knowledge, and the reaction rate is predicted by an artificial intelligence algorithm that considers the reaction path shown in the reaction network diagram, so that the reaction conditions with good chemical reactions can be efficiently determined. Can be searched for.
  • Patent Document 1 does not consider the reaction rate of a chemical reaction.
  • Patent Document 2 does not use a reaction network diagram showing the reaction pathway of a chemical reaction generated from a starting material (initial molecule), and does not disclose that the reaction rate is predicted by an artificial intelligence algorithm considering the reaction pathway. ..
  • the reaction conditions are searched in a recursive manner based on the execution results of the chemical reaction using the reaction apparatus by Bayesian optimization or the like, so that the reaction conditions are better. Can be searched in a short time. As a result, it is possible to reduce the labor required for searching the reaction conditions and improve the efficiency of the search.
  • reaction condition search step S5 was executed after the update step S4, but the update step S4 may be executed after the reaction condition search step S5. Alternatively, the update step S4 and the reaction condition search step S5 may be executed at the same time.
  • reaction condition search step S5 may be omitted.
  • the implementation step S3 and the update step S4 may be repeated once while changing the reaction conditions, or the implementation step S3 may be executed a plurality of times under a plurality of reaction conditions first, and then the update step S4 may be executed. You may.
  • preparation step S1 and the prediction step S2, or the preparation step S1 may be omitted.
  • the user may create a reaction network diagram based on his own empirical rule.
  • the reaction path may be searched based on the reaction network diagram ND obtained in the prediction step S2, omitting the implementation step S3 to the reaction condition search step S5.
  • the reaction rate predicted in the prediction step S2 is the theoretical reaction rate predicted by an artificial intelligence algorithm such as the gradient method algorithm, but the reaction is close to the optimum unless a large error such as falling into a local solution occurs. It is possible to find a route.
  • the gradient method algorithm, the genetic algorithm, or a combination thereof is used as the artificial intelligence algorithm, but the present disclosure is not limited to these.
  • an artificial intelligence algorithm such as the Gauss-Newton method or the EM algorithm can also be used.
  • reaction condition search step S5 the optimum reaction condition is searched by Bayesian optimization, but the method for searching for the optimum reaction condition is not limited to this.
  • methods such as a genetic algorithm, ant colony optimization, and reinforcement learning can also be used.
  • reaction conditions to be searched are temperature and residence time, but the type and number of reaction conditions are not particularly limited.
  • the partial pressure of the raw material may be included in the reaction conditions.
  • the present disclosure can be applied to the search for reaction conditions of a chemical reaction for producing any chemical substance.

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Abstract

出発物質からの化学反応を解析する解析方法であって、前記出発物質、前記化学反応によって生じる中間生成物および最終生成物の少なくとも一部、および、前記化学反応の反応経路を示す反応ネットワークダイアグラムを準備する準備工程Ｓ１と、人工知能アルゴリズムを用いて、各反応経路における反応速度を予測する予測工程Ｓ２と、を備える解析方法。

Description

出発物質からの化学反応を解析する解析方法、解析装置、解析システムおよび解析プログラム
　本開示は、出発物質からの化学反応を解析する解析方法、解析装置、解析システムおよび解析プログラムに関する。
　従来より、出発物質からの化学反応によって所望の生成物を効率よく得るために、研究者は、反応装置を用いて自身の経験則等に基づき反応条件を変えながら化学反応の実験を繰り返し、より効率的な反応条件を探っていく方法が採られていた。このような方法では、研究者自らが反応条件を決定する必要があり、さらに、反応装置の稼働とデータの分析に人間が介在するために、時間がかかっていた。
　これに対し、特許文献１では、ある選択基準に基づいて化合物ライブラリから選択された化合物のサブセットの化学反応を分析し、その分析結果から生成された選択基準に基づいて、再度、化合物ライブラリから化合物のサブセットを選択するというサイクルを反復することで、所望の物性、化学特性、および／または生物活性特性を有する化学エンティティを生成することが開示されている。特許文献２では、反応系内の各分子を構成する原子について、時間ステップ毎に分子動力学計算を行うステップと、前記時間ステップ前後で前記反応系内に化学反応が起こった場合、前記化学反応に寄与した反応分子及び生成分子を特定するステップと、前記反応分子と前記生成分子との原子の関連性に基づいて、前記関連性のある反応分子及び生成分子から構成された素反応を構築するステップと、前記構築した素反応の反応速度定数を算出するステップと、を含む反応機構生成方法が開示されている。
特表２００１－５０７６７５号公報 国際公開第２０１６／１３３００２号
　しかしながら、特許文献１では、化合物のサブセットの選択基準に反応速度の概念が含まれていない。また、特許文献２では、個々の化学反応の反応速度定数を算出しているが、初期分子から生じる化学反応の分岐的な反応経路を考慮していない。そのため、特許文献１および特許文献２では、所望の生成物を効率的に得るための反応条件を探索することが難しいという問題があった。
　本開示は、上記問題を解決するためになされたものであって、化学反応の良好な反応条件を効率的に探索することを課題とする。
　上記課題を解決するために、本開示の１つの態様に係る解析方法は、
　出発物質からの化学反応を解析する解析方法であって、
　前記出発物質、前記化学反応によって生じる中間生成物および最終生成物の少なくとも一部、および、前記化学反応の反応経路を示す反応ネットワークダイアグラムを準備する準備工程と、
　人工知能アルゴリズムを用いて、各反応経路における反応速度を予測する予測工程と、
を備える。
　上記解析方法において、
　前記予測工程は、
　前記反応速度を示す速度定数を求める速度定数演算工程と、
　前記人工知能アルゴリズムによって、前記速度定数を修正する速度定数修正工程と、
を備えることが好ましい。
　上記解析方法において、
　前記速度定数演算工程では、アレニウスの式に基づき前記速度定数を求めることが好ましい。
　上記解析方法において、
　前記人工知能アルゴリズムは、勾配法アルゴリズム、遺伝的アルゴリズム、またはそれらの組み合わせであることが好ましい。
　上記解析方法は、
　複数通りの反応条件で反応装置を用いて、前記化学反応を複数回実施する実施工程と、
　前記予測された反応速度を、前記実施工程の結果に基づいて更新する更新工程と、
をさらに備えることが好ましい。
　本開示の１つの態様に係る解析方法は、
　出発物質からの化学反応を解析する解析方法であって、
　複数通りの反応条件で反応装置を用いて、前記化学反応を複数回実施する実施工程と、
　前記出発物質、前記化学反応によって生じる中間生成物および最終生成物の少なくとも一部、並びに、前記化学反応の反応経路を示す反応ネットワークダイアグラムの各反応経路における反応速度を、前記実施工程の結果に基づいて更新する更新工程と、
を備える。
　上記解析方法において、
　前記更新工程では、自動微分法によって前記反応速度を更新することが好ましい。
　上記解析方法は、
　前記複数通りの反応条件および各反応条件に対応する前記実施工程の結果に基づき、最適な反応条件を探索する反応条件探索工程
をさらに備えることが好ましい。
　上記解析方法において、
　前記反応条件探索工程では、ベイズ最適化によって前記最適な反応条件を探索することが好ましい。
　本開示の解析装置は、
　出発物質からの化学反応を解析する解析装置であって、
　前記出発物質、前記化学反応によって生じる中間生成物および最終生成物の少なくとも一部、および、前記化学反応の反応経路を示す反応ネットワークダイアグラムを準備する準備部と、
　人工知能アルゴリズムを用いて、各反応経路における反応速度を予測する予測部と、
を備える。
　本開示の１つの態様に係る解析システムは、
　本開示の解析装置と、
　複数通りの反応条件で前記化学反応を複数回実施する反応装置と、
を備え、
　前記解析装置は、前記予測された反応速度を、前記反応装置による実施結果に基づいて更新する更新部をさらに備える。
　本開示の１つの態様に係る解析プログラムは、
　出発物質からの化学反応を解析するための解析プログラムであって、
　前記出発物質、前記化学反応によって生じる中間生成物および最終生成物の少なくとも一部、および、前記化学反応の反応経路を示す反応ネットワークダイアグラムを準備する準備工程と、
　人工知能アルゴリズムを用いて、各反応経路における反応速度を予測する予測工程と、
をコンピュータに実行させる。
　本開示によれば、化学反応の良好な反応条件を効率的に探索することができる。
本開示の一実施形態に係る解析方法の処理手順を示すフローチャートである。 本開示の一実施形態に係る解析システムの概略構成を示す機能ブロック図である。 反応ネットワークダイアグラムの一例である。 準備工程の詳細を示すフローチャートである。 予測工程の詳細を示すフローチャートである。 反応ネットワークダイアグラムの一例である。 反応ネットワークダイアグラムの一例である。 反応ネットワークダイアグラムの一例である。 ベイズ最適化の一例を示す説明図である。 反応ネットワークダイアグラムの一例である。 ベイズ最適化の一例を示す説明図である。
　以下、本開示の好ましい実施形態について添付図面を参照して説明する。なお、本開示は、下記の実施形態に限定されるものではない。
　解析方法の概要
　図１は、本実施形態に係る解析方法の処理手順を示すフローチャートである。本実施形態に係る解析方法は、出発物質からの化学反応を解析する解析方法であって、
　前記出発物質、前記化学反応によって生じる中間生成物および最終生成物の少なくとも一部、および、前記化学反応の反応経路を示す反応ネットワークダイアグラムを準備する準備工程Ｓ１と、
　人工知能アルゴリズムを用いて、各反応経路における反応速度を予測する予測工程Ｓ２と、
　複数通りの反応条件で反応装置を用いて、前記化学反応を複数回実施する実施工程Ｓ３と、
　前記予測された反応速度を、実施工程Ｓ３の結果に基づいて更新する更新工程Ｓ４と、
　前記複数通りの反応条件および各反応条件に対応する実施工程Ｓ３の結果に基づき、最適な反応条件を探索する反応条件探索工程Ｓ５と、
を備える。化学反応は、分解反応でも合成反応でも重合反応でもよいが、より好ましくは分解反応である。分解反応の例として、薬剤の分解（体内での代謝に関連する分解）、フロンによるオゾン（層）破壊、排ガス中のＮＯｘの分解無害化、化成品の分解メカニズムの解析、及び、エッチング加工が挙げられる。
　これらの工程Ｓ１～Ｓ５は、本実施形態に係る解析システム１００によって実行することができる。以下、工程Ｓ１～Ｓ５の処理内容について、図２～図１１を参照して説明する。
　解析システムの構成
　図２は、解析システム１００の概略構成を示す機能ブロック図である。解析システム１００は、解析装置１と、ＰＬＣ２と、反応装置３と、分析装置４と、を備える。
　解析装置１は、出発物質からの化学反応を解析する装置である。解析装置１のハードウェア構成は特に限定されないが、汎用のコンピュータの他、タブレット端末、スマートフォン等の携帯型コンピュータや、量子コンピュータ等で解析装置１を構成することができる。
　解析装置１は、機能ブロックとして、準備部１１と、予測部１２と、更新部１３と、反応条件探索部１４と、を備える。解析装置１が汎用のコンピュータで構成される場合、これらの各部１１～１４は、本実施形態に係る解析プログラムを解析装置１のＧＰＵまたはＣＰＵが主記憶装置に読み出して実行することにより実現することができる。解析プログラムは、インターネット等の通信ネットワークを介して解析装置１にダウンロードしてもよいし、ＣＤ－ＲＯＭ等のコンピュータ読み取り可能な非一時的な記録媒体に解析プログラムを記録しておき、当該記憶媒体を介して解析装置１にインストールしてもよい。各部１１～１４の機能については、後述する。
　ＰＬＣ２は、反応装置３を制御するための制御装置である。なお、ＰＬＣ２の機能を解析装置１が備えてもよい。
　反応装置３は、分解反応や付加反応などの化学反応を実施するための装置である。反応装置３は、化学物質を収容する反応器３１を備え、設定された反応条件（例えば、温度および滞留時間）で、反応器３１内での化学反応を連鎖的に進行させることができる。
　分析装置４は、反応器３１内の物質の成分を分析する装置である。なお、分析装置４の機能を反応装置３が備えてもよい。
　解析方法の詳細
　以下、図１に示す、出発物質からの化学反応を解析する解析方法の各工程Ｓ１～Ｓ５を、解析システム１００によって実行する場合の、処理内容について説明する。
　準備工程
　準備工程Ｓ１は、解析装置１の準備部１１によって実行される。準備部１１は、前記出発物質、前記化学反応によって生じる中間生成物および最終生成物の少なくとも一部、および、前記化学反応の反応経路を示す反応ネットワークダイアグラムを準備する機能を有する。
　図３は、反応ネットワークダイアグラムＮＤの一例を示している。反応ネットワークダイアグラムＮＤは、出発物質からの化学反応をモデル化した図面であり、出発物質Ａ、化学反応によって生じる中間生成物Ｂ～Ｖおよび最終生成物Ｗ、および、前記化学反応の反応経路を示している。中間生成物Ｂ～Ｖおよび最終生成物Ｗは、出発物質Ａからの化学反応によって生じる中間生成物および最終生成物の一部であり、中間生成物Ｂ～Ｖおよび最終生成物Ｗの中に、所望の化学物質が含まれている。
　出発物質Ａ、中間生成物Ｂ～Ｖおよび最終生成物Ｗは、気体であっても液体であっても固体であってもよく、気体であることが好ましい。出発物質Ａ、中間生成物Ｂ～Ｖおよび最終生成物Ｗは、低分子であっても高分子であってもよいが、低分子であることが好ましい。中間生成物Ｂ～Ｖおよび最終生成物Ｗの数、ならびに、反応経路の数は、特に限定されないが、後述する予測工程Ｓ２、更新工程Ｓ４および反応条件探索工程Ｓ５における演算量を考慮して決定される。また、反応ネットワークダイアグラムＮＤに、最終生成物が含まれていなくてもよい。
　図４は、準備工程Ｓ１の詳細を示すフローチャートである。準備工程Ｓ１は、全体ダイアグラム生成工程Ｓ１１と、簡略化工程Ｓ１２と、を有する。
　全体ダイアグラム生成工程Ｓ１１において、準備部１１は、ユーザによって出発物質が指定されると、前記出発物質、前記化学反応によって生じる中間生成物および最終生成物の（ほぼ）全部、および、前記化学反応の（ほぼ）全ての反応経路を示す網羅的な反応ネットワークダイアグラム（全体ダイアグラム）を生成する。全体ダイアグラムは、あらかじめ定められた反応パターンに従って自動的に生成することができる。例えば、化学反応が分解反応である場合、出発物質から脱離する物質の想定可能なパターンに応じて、出発物質から生成される１つまたは複数の中間生成物が決定される。同様に、中間生成物から脱離する物質の想定可能なパターンに応じて、さらなる中間生成物が決定される。これを繰り返していくことにより、全体ダイアグラムが生成される。
　なお、全体ダイアグラムは、中間生成物および最終生成物を全て含む必要はない。同様に、全体ダイアグラムは、化学反応の反応経路を全て含む必要はない。全体ダイアグラムにおける反応経路の数は、例えば約５０００であるが、特に限定されない。
　全体ダイアグラムでは、（ほぼ）全ての反応経路が示されているが、後述する予測工程Ｓ２、更新工程Ｓ４および反応条件探索工程Ｓ５において全体ダイアグラムを用いると、演算量が膨大になる。そこで、本実施形態では、簡略化工程Ｓ１２を実行する。
　簡略化工程Ｓ１２において、準備部１１は、全体ダイアグラムを簡略化して、図３に示す反応ネットワークダイアグラムＮＤを生成する。全体ダイアグラムを簡略化する方法は特に限定されないが、例えば、全体ダイアグラムに対して畳み込み処理を行うことにより、反応ネットワークダイアグラムＮＤを生成することができる。
　以上により、準備工程Ｓ１が完了する。
　予測工程
　予測工程Ｓ２は、解析装置１の予測部１２によって実行される。予測部１２は、人工知能アルゴリズムを用いて、各反応経路における反応速度を予測する機能を有する。人工知能アルゴリズムは特に限定されないが、勾配法アルゴリズム、遺伝的アルゴリズム、またはそれらの組み合わせが好ましい。
　図５は、予測工程Ｓ２の詳細を示すフローチャートである。予測工程Ｓ２は、速度定数演算工程Ｓ２１と、速度定数修正工程Ｓ２２と、を有する。
　速度定数演算工程Ｓ２１において、予測部１２は、各反応経路における反応速度を示す速度定数を求める。本実施形態では、予測部１２は、アレニウスの式に基づき速度定数を求める。アレニウスの式において、速度定数ｋは、
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000001
 で表される。ここで、Ａは頻度因子であり、Ｅａは１ｍｏｌあたりの活性化エネルギーであり、Ｒは気体定数であり、Ｔは絶対温度である。速度定数ｋは、化学反応における温度および滞留時間によって変動するため、速度定数演算工程Ｓ２１では、予測部１２は、反応条件として、温度Ｔ０および滞留時間ｔ０における各反応経路の速度定数ｋ１－０～ｋｎ－０（ｎは、反応ネットワークダイアグラムＮＤにおける反応経路の数）を速度定数の初期値として演算する。温度Ｔ０および滞留時間ｔ０は、ユーザによって与えられてもよいし、予測部１２がランダムに与えてもよい。
　図６は、速度定数の初期値が付された反応ネットワークダイアグラムＮＤを示している。煩雑化を避けるため、図６では、７つの経路の速度定数ｋ１－０～ｋ７－０のみが示されている。なお、各経路における反応速度を直感的に把握できるようにするため、反応ネットワークダイアグラムＮＤでは、経路を示す線の太さを速度定数の大きさに対応させている。
　速度定数修正工程Ｓ２２において、予測部１２は、人工知能アルゴリズムによって、速度定数を修正する。本実施形態では、人工知能アルゴリズムとして、勾配法アルゴリズム、遺伝的アルゴリズム、またはそれらの組み合わせを用いて、反応条件（ここでは、温度および滞留時間）を変えながら、評価関数の値（例えば、目的の化学物質の収率、コスト等）が大きくなるように、速度定数ｋ１－０～ｋｎ－０を修正する。これにより、評価関数が最大化される反応条件が探索され、速度定数は、理論上、評価関数が最大となる速度定数ｋ１－１～ｋｎ－１に収束する。この速度定数ｋ１－１～ｋｎ－１が予測工程Ｓ２において予測された反応速度となる。このときの反応条件を、温度Ｔ１および滞留時間ｔ１とする。なお、反応条件は、温度および滞留時間に限定されず、例えば、反応時間、反応圧力、原料濃度、原料の仕込み流量であってもよい。
　図７は、速度定数の理論最適値が付された反応ネットワークダイアグラムＮＤを示している。煩雑化を避けるため、図７では、７つの経路の速度定数ｋ１－１～ｋ７－１のみが示されている。
　なお、勾配法アルゴリズムのみを用いた場合、速度定数が局所解に陥る可能性があるため、遺伝的アルゴリズム、または、勾配法アルゴリズムと遺伝的アルゴリズムとの組み合わせに係るアルゴリズムを用いることがより好ましい。
　以上により、予測工程Ｓ２が完了する。
　実施工程、反応条件探索工程、更新工程
　実施工程Ｓ３では、複数通りの反応条件で反応装置３を用いて、化学反応を複数回実施する。後述するように、実施工程Ｓ３～反応条件探索工程Ｓ５は、複数回繰り返されるため、１回の実施工程Ｓ３では、ある１つの反応条件で化学反応を１回実施することになる。
　本実施形態では、温度Ｔ２～Ｔ３かつ滞留時間ｔ２～ｔ３の範囲内で反応条件を変えながら、出発物質Ａを反応装置３の反応器３１内で化学反応させる。本実施形態では、温度Ｔ２、Ｔ３は、Ｔ２＜Ｔ３、かつ、Ｔ１＝（Ｔ２＋Ｔ３）／２を満たすが、Ｔ２＜Ｔ１＜Ｔ３を満たし、かつ、反応装置３が動作可能な温度であれば、特に限定されない。同様に、本実施形態では、滞留時間ｔ２、ｔ３は、ｔ２＜ｔ３、かつ、ｔ１＝（ｔ２＋ｔ３）／２を満たすが、ｔ２＜ｔ１＜ｔ３を満たすのであれば、特に限定されない。化学反応の反応条件は、後述する反応条件探索部１４によって設定されるが、後述するように、反応条件探索工程Ｓ５を省略する場合、ユーザが化学反応の反応条件を設定してもよい。ＰＬＣ２は、設定された反応条件に従って、反応装置３を制御する。
　反応装置３における化学反応が完了すると、分析装置４が、反応器３１内の各化学物質の濃度、および目的の化合物の収率を分析する。さらに、分析装置４は、分析した濃度および収率を実施工程の結果として解析装置１にフィードバックする。
　続いて、更新工程Ｓ４では、更新部１３が、予測工程Ｓ２において予測された反応速度を、実施工程Ｓ３の結果に基づいて更新する。本実施形態では、更新部１３は、自動微分法によって、前記予測された反応速度を更新する。具体的には、更新部１３は、分析装置４の濃度、および目的の化合物の収率の出力結果と、直前の予測工程Ｓ２で求めた反応速度群の反応ネットワークダイアグラムから出力される化合物の濃度、および目的の化合物の収率の出力結果とを比較して、誤差が最小となるように速度定数ｋ１－１～ｋｎ－１を速度定数ｋ１－２～ｋｎ－２に更新する。
　図８は、速度定数が１回更新された反応ネットワークダイアグラムＮＤを示している。煩雑化を避けるため、図８では、７つの経路の速度定数ｋ１－２～ｋ７－２のみが示されている。
　続いて、反応条件探索工程Ｓ５では、反応条件探索部１４が、実施工程Ｓ３の反応条件および結果に基づき、最適な反応条件を探索する。本実施形態では、反応条件探索部１４は、ベイズ最適化によって前記最適な反応条件を探索する。１回目の反応条件探索工程Ｓ５では、反応条件探索部１４は、図９に示すように、１回目の実施工程Ｓ３における反応条件とその結果を記録する。図９において、丸印の濃淡は、目的関数の大きさに対応しており、目的関数が小さい（薄い）ほど、収率が高い（結果が良好である）ことを意味する。そして、反応条件探索部１４は、最適化理論に基づき、次の実施工程Ｓ３の反応条件を決定する。
　実施工程Ｓ３～反応条件探索工程Ｓ５を繰り返す回数は、特に限定されないが、更新工程Ｓ４において速度定数が十分に収束し、かつ、反応条件探索工程Ｓ５において最適な反応条件を探索できる（局所解に陥るおそれがない）程度に十分な回数（ｍ回とする）になるまで（ステップＳ６においてＹＥＳ）、繰り返されることが好ましい。
　例えば、ｉ回目（１＜ｉ＜ｍ）の実施工程Ｓ３では、ｉ－１回目の反応条件探索工程Ｓ５において反応条件探索部１４が決定した反応条件に従って、ＰＬＣ２が反応装置３を制御することにより化学反応を実施する。ｉ回目の更新工程Ｓ４では、更新部１３が、１～ｉ回目の実施工程Ｓ３の結果に基づいて、反応ネットワークダイアグラムＮＤの速度定数を更新する。更新工程Ｓ４の回数が増えるほど、速度定数の自由度が小さくなるので、速度定数が所定値に収束していく。ｉ回目の反応条件探索工程Ｓ５では、反応条件探索部１４が、ｉ回目の実施工程Ｓ３における反応条件とその結果を記録するとともに、最適化理論に基づき、ｉ＋１回目の実施工程Ｓ３の反応条件を決定する。
　図１０は、ｍ回目の更新工程Ｓ４の完了後における反応ネットワークダイアグラムＮＤを示している。図１０では、全経路の速度定数ｋ１－ｍ＋１～ｋ７－ｍ＋１のうち、ｋ１－ｍ＋１～ｋ７－ｍ＋１のみが示されている。速度定数ｋ１－ｍ＋１～ｋ７－ｍ＋１が反応ネットワークダイアグラムＮＤにおける真の速度定数とみなすことができる。
　図１０の反応ネットワークダイアグラムＮＤに基づき、収率の高い反応経路を容易に見出すことができる。化学反応によって生じる副生成物については、従来の反応経路探索では考慮されないことが多かったが、反応ネットワークダイアグラムＮＤには、副生成物も含まれているため、ユーザの経験則や既存の理論では見落とされていた反応経路も見出すことが期待できる。
　図１１は、最適化後（ｍ回目の反応条件探索工程Ｓ５の完了後）におけるベイズ最適化の一例を示す説明図である。図１１では、反応条件を示すプロットの数はｍであり、破線枠内に最適な反応条件が存在することが示唆されている。これに基づき、最適またはそれに近い反応条件を容易に見出すことができる。
　以上のように、本実施形態では、準備工程Ｓ１において、反応ネットワークダイアグラムを準備し、予測工程Ｓ２において、勾配法アルゴリズムなどの人工知能アルゴリズムによって、反応ネットワークダイアグラムの反応速度を予測している。反応ネットワークダイアグラムは、化学的な知見に基づいて生成され、反応ネットワークダイアグラムに示された反応経路を考慮した人工知能アルゴリズムによって反応速度を予測しているため、化学反応の良好な反応条件を効率的に探索することができる。これに対し、特許文献１では、化学反応の反応速度が考慮されていない。特許文献２では、出発物質（初期分子）から生じる化学反応の反応経路を示す反応ネットワークダイアグラムは用いられておらず、反応経路を考慮した人工知能アルゴリズムによって反応速度を予測することも開示されていない。
　さらに、実施工程Ｓ３～反応条件探索工程Ｓ５では、ベイズ最適化などによって、反応装置を用いた化学反応の実施結果に基づき、反応条件を帰納法的に探索しているので、より良好な反応条件を短時間で探索することができる。これにより、反応条件の探索にかかる人手を減らし、探索の高効率化を図ることができる。
　付記事項
　以上、実施形態を説明したが、特許請求の範囲の趣旨及び範囲から逸脱することなく、形態や詳細の多様な変更が可能なことが理解されるであろう。
　例えば、上記実施形態では、更新工程Ｓ４の後に反応条件探索工程Ｓ５を実行していたが、反応条件探索工程Ｓ５の後に更新工程Ｓ４を実行してもよい。あるいは、更新工程Ｓ４および反応条件探索工程Ｓ５を同時に実行してもよい。
　また、反応条件探索工程Ｓ５は、省略してもよい。その場合、実施工程Ｓ３および更新工程Ｓ４を、反応条件を変えながら１回ずつ繰り返してもよいし、先に実施工程Ｓ３を複数通りの反応条件で複数回実行し、その後、更新工程Ｓ４を実行してもよい。
　また、準備工程Ｓ１および予測工程Ｓ２、または、準備工程Ｓ１のみを省略してもよい。その場合、例えばユーザが自身の経験則などに基づいて反応ネットワークダイアグラムを作成してもよい。
　また、実施工程Ｓ３～反応条件探索工程Ｓ５を省略し、予測工程Ｓ２で得られた反応ネットワークダイアグラムＮＤに基づき、反応経路を探索してもよい。予測工程Ｓ２で予測された反応速度は、勾配法アルゴリズムなどの人工知能アルゴリズムによって予測された理論上の反応速度であるが、局所解に陥るなどの大きな誤差を生じていない限り、最適に近い反応経路を見出すことが可能である。
　また、上記実施形態では、予測工程Ｓ２において、人工知能アルゴリズムとして、勾配法アルゴリズム、遺伝的アルゴリズム、またはそれらの組み合わせを用いていたが、本開示はこれらに限定されない。予測工程Ｓ２では、例えば、ガウスニュートン法、ＥＭアルゴリズムなどの人工知能アルゴリズムも用いることができる。
　また、上記実施形態では、反応条件探索工程Ｓ５において、ベイズ最適化によって最適な反応条件を探索していたが、最適な反応条件を探索する方法は、これに限定されない。反応条件探索工程Ｓ５では、例えば、遺伝的アルゴリズム、蟻コロニー最適化、強化学習などの方法も用いることができる。
　また、上記実施形態では、探索対象である反応条件が温度および滞留時間であったが、反応条件の種類および数は特に限定されない。例えば、原料分圧を反応条件に含めてもよい。
　本開示は、あらゆる化学物質を生成するための化学反応の反応条件探索に適用できる。
１　　　解析装置
１１　　準備部
１２　　予測部
１３　　更新部
１４　　反応条件探索部
２　　　ＰＬＣ
３　　　反応装置
３１　　反応器
４　　　分析装置
１００　解析システム
Ａ　　　出発物質
Ｂ～Ｖ　中間生成物
Ｗ　　　最終生成物
ＮＤ　　反応ネットワークダイアグラム
Ｓ１　　準備工程
Ｓ１１　全体ダイアグラム生成工程
Ｓ１２　簡略化工程
Ｓ２　　予測工程
Ｓ２１　速度定数演算工程
Ｓ２２　速度定数修正工程
Ｓ３　　実施工程
Ｓ４　　更新工程
Ｓ５　　反応条件探索工程

Claims (12)

  1. 　出発物質からの化学反応を解析する解析方法であって、
    　前記出発物質、前記化学反応によって生じる中間生成物および最終生成物の少なくとも一部、および、前記化学反応の反応経路を示す反応ネットワークダイアグラムを準備する準備工程と、
    　人工知能アルゴリズムを用いて、各反応経路における反応速度を予測する予測工程と、
    を備える解析方法。
  2. 　前記予測工程は、
    　前記反応速度を示す速度定数を求める速度定数演算工程と、
    　前記人工知能アルゴリズムによって、前記速度定数を修正する速度定数修正工程と、
    を備える、請求項１に記載の解析方法。
  3. 　前記速度定数演算工程では、アレニウスの式に基づき前記速度定数を求める、請求項２に記載の解析方法。
  4. 　前記人工知能アルゴリズムは、勾配法アルゴリズム、遺伝的アルゴリズム、またはそれらの組み合わせである、請求項１～３のいずれかに記載の解析方法。
  5. 　複数通りの反応条件で反応装置を用いて、前記化学反応を複数回実施する実施工程と、
    　前記予測された反応速度を、前記実施工程の結果に基づいて更新する更新工程と、
    をさらに備える請求項１～４のいずれかに記載の解析方法。
  6. 　出発物質からの化学反応を解析する解析方法であって、
    　複数通りの反応条件で反応装置を用いて、前記化学反応を複数回実施する実施工程と、
    　前記出発物質、前記化学反応によって生じる中間生成物および最終生成物の少なくとも一部、並びに、前記化学反応の反応経路を示す反応ネットワークダイアグラムの各反応経路における反応速度を、前記実施工程の結果に基づいて更新する更新工程と、
    を備える解析方法。
  7. 　前記更新工程では、自動微分法によって前記反応速度を更新する、請求項５または６に記載の解析方法。
  8. 　前記複数通りの反応条件および各反応条件に対応する前記実施工程の結果に基づき、最適な反応条件を探索する反応条件探索工程
    をさらに備える、請求項５～７のいずれかに記載の解析方法。
  9. 　前記反応条件探索工程では、ベイズ最適化によって前記最適な反応条件を探索する、請求項８に記載の解析方法。
  10. 　出発物質からの化学反応を解析する解析装置であって、
    　前記出発物質、前記化学反応によって生じる中間生成物および最終生成物の少なくとも一部、および、前記化学反応の反応経路を示す反応ネットワークダイアグラムを準備する準備部と、
    　人工知能アルゴリズムを用いて、各反応経路における反応速度を予測する予測部と、
    を備える解析装置。
  11. 　請求項１０に記載の解析装置と、
    　複数通りの反応条件で前記化学反応を複数回実施する反応装置と、
    を備え、
    　前記解析装置は、前記予測された反応速度を、前記反応装置による実施結果に基づいて更新する更新部をさらに備える、解析システム。
  12. 　出発物質からの化学反応を解析するための解析プログラムであって、
    　前記出発物質、前記化学反応によって生じる中間生成物および最終生成物の少なくとも一部、および、前記化学反応の反応経路を示す反応ネットワークダイアグラムを準備する準備工程と、
    　人工知能アルゴリズムを用いて、各反応経路における反応速度を予測する予測工程と、
    をコンピュータに実行させる解析プログラム。
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