WO2020054875A1 - 充填部材及び組電池 - Google Patents

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WO2020054875A1
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川井　友博
弘樹 速水
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三菱ケミカル株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a filling member and a battery pack having the filling member.
  • Secondary batteries are used as power sources for vehicles and the like. Investigation to further increase the energy density of secondary batteries for the purpose of improving the degree of freedom when mounted in a limited space such as a vehicle, or to extend the cruising range that can be run per charge Has been widely promoted.
  • the safety of the secondary battery tends to be opposite to the energy density, and the higher the energy density of the secondary battery is, the lower the safety tends to be.
  • the battery surface temperature exceeds several hundred degrees Celsius, and 1000 In some cases, it can reach nearly °C.
  • a secondary battery used for a power source of a vehicle or the like is generally an assembled battery having a plurality of cells (cells).
  • the heat may damage the adjacent unit cell, and the damage may spread to the entire assembled battery in a chain.
  • various techniques have been proposed for cooling a damaged unit cell and for suppressing heat transfer from a damaged unit cell to an undamaged unit cell.
  • Patent Document 1 describes that a partition member provided between batteries is made of a fusible base material and a thermosetting resin, and the base material is melted to suppress heat conduction by the partition member.
  • Patent Literature 2 discloses a base material formed of resin as a partition member provided between power storage elements, and a foaming agent held by the base material and thermally decomposed in response to a temperature rise accompanying heat generation of the power storage elements. It is described that it is constituted by having.
  • Patent Document 3 discloses that, in a partition member that separates between cells or between a cell and another member, by controlling the heat transfer resistance in the thickness direction of the partition member to a specific condition, it is possible to prevent the spread of the cells from spreading or It is stated to delay.
  • ⁇ Currently, widely used single cells include square cells, cylindrical cells and pouch cells.
  • the unit cells are mainly rectangular unit cells.
  • the object of the present invention is to provide a filling member that can improve safety when used in a battery pack composed of pouch-type cells, and a battery pack having this filling member.
  • the heat transfer resistance (hereinafter, also simply referred to as thermal resistance) is set to a specific condition in the filling member used between the pouch type cells.
  • thermal resistance is set to a specific condition in the filling member used between the pouch type cells.
  • a filling member interposed between pouch-type cells in an assembled battery A first surface orthogonal to the thickness direction and a second surface opposite to the first surface, A filling member in which ⁇ d1 and ⁇ d2 defined below satisfy the following expressions (1) and (2), ⁇ p satisfies the following expression (3), and ⁇ d1 > ⁇ d2 .
  • ⁇ d1 ⁇ 3.0 ⁇ 10 ⁇ 3 (m 2 ⁇ K) / W (1) ⁇ d2 ⁇ 8.0 ⁇ 10 ⁇ 3 (m 2 ⁇ K) / W (2) 0.5K / W ⁇ ⁇ p1 ⁇ 1000K / W (3) 0.5K / W ⁇ ⁇ p2 ⁇ 1000K / W (4) ⁇ d1 : heat transfer resistance per unit area in the thickness direction when the average temperature of one of the first and second surfaces exceeds 180 ° C.
  • ⁇ d2 the heat transfer resistance of the first surface and the second surface Heat transfer resistance per unit area in the thickness direction ⁇ p1 when the average temperature of both does not exceed 80 ° C .: Heat in the surface direction when the average temperature of one of the first and second surfaces exceeds 180 ° C.
  • Transfer resistance ⁇ p2 heat transfer resistance in the surface direction when the average temperature of both the first and second surfaces does not exceed 80 ° C.
  • the filling member includes a partition member and a heat transfer sheet,
  • the thermal conductivity in the thickness direction of the partition member is 2.0 ⁇ 10 ⁇ 2 W / m ⁇ K or more and 2.0 W or more. / M ⁇ K or less
  • the thermal conductivity in the thickness direction of the partition member is 5.0 ⁇ 10 ⁇ 2 W / m ⁇ .
  • the thermal conductivity in the surface direction of the heat transfer sheet (B) is 1.0 ⁇ 10 1 W / m ⁇ K or more and 2.0 ⁇ 10 3 W / m ⁇ K or less.
  • the filling member is the filling member according to any one of [1] to [4], and when the thickness of the pouch type cell is L, the thickness of the heat transfer sheet is L /
  • a filling member having two surfaces in the thickness direction that partitions between pouch-type cells and has ⁇ d1 and ⁇ d2 defined as follows: Is a filling member that satisfies each of the following formulas (1) and (2).
  • ⁇ d1 ⁇ 5.0 ⁇ 10 ⁇ 3 (m 2 ⁇ K) / W (1) ⁇ d2 ⁇ 4.0 ⁇ 10 ⁇ 3 (m 2 ⁇ K) / W (2)
  • ⁇ d1 Heat transfer resistance in the thickness direction when the average temperature of one of the two surfaces exceeds 180 ° C.
  • ⁇ d2 Heat transfer resistance in the thickness direction when the average temperature of both surfaces does not exceed 80 ° C.
  • the thermal conductivity in the thickness direction of the partition member (A) includes the partition member (A) and the heat transfer sheet (B), and the average temperature of one of the two surfaces exceeds 180 ° C.
  • the partition The thermal conductivity of the member (A) in the thickness direction is 2.0 ⁇ 10 ⁇ 2 W / m ⁇ K or more and 2.0 W / m ⁇ K or less, and both of the two members in the thickness direction of the partition member (A).
  • the thermal conductivity in the thickness direction of the partition member (A) is not less than 5.0 ⁇ 10 ⁇ 2 W / m ⁇ K and not more than 5.0 ⁇ 10 1 W / m ⁇ K.
  • the filling member of the present invention suppresses heat transfer between pouch-type cells.
  • FIG. 2C is a cross-sectional view illustrating the operation of the filling member of FIG. 1D.
  • 4 is a two-dimensional simulation model of the battery pack used in the example. 4 is a two-dimensional simulation model of the battery pack used in the example. It is a graph which shows the time change of the maximum temperature of a single electrode. 4 is a simulation model of a battery pack used in an example.
  • the assembled battery of the present invention has a plurality of pouch-shaped cells and a filling member arranged between the pouch-shaped cells.
  • a filling member arranged between the pouch-shaped cells.
  • FIG. 1C One example of this battery pack is shown in FIG. 1C.
  • the 1C includes a cooling plate 11, a plurality of pouch-shaped cells 12 disposed on the cooling plate 11, and a filling member 20 disposed between the pouch-shaped cells 12. .
  • the filling member 20 is also arranged on the outer surface side of the pouch type cell 12 on one end side (the left end side in the figure) in the arrangement direction.
  • FIG. 1C eight pouch-type cells 12 are shown, but the number of pouch-type cells 12 is not limited to this. Usually, about 2 to 500 pouch type cells are arranged.
  • the filling member 20 is formed by stacking a plate-shaped partition member 21 and a heat transfer sheet 22 having an L-shaped cross section.
  • the plate-shaped partition member 21 has two plate surfaces, that is, first and second surfaces 21a and 21b orthogonal to the thickness direction.
  • the heat transfer sheet 22 has a main piece 22a overlapping the partition member 21 and an extension piece 22b extending from the main piece 22a.
  • the extension piece 22 b is interposed between the pouch-type cell 12 and the cooling plate 11.
  • the filling member 20 is an example of the filling member of the present invention.
  • 1A, 1B, 1D, and 1E show other examples of the filling member.
  • FIG. 1A illustrates a filling member 1A having a rectangular parallelepiped (plate-like) shape having a length, width, and thickness (width).
  • the filling member 1A has two surfaces 1a and 1b orthogonal to the thickness direction.
  • the surface 1a is one plate surface of the filling member 1A, and the surface 1b is the other plate surface.
  • the filling member 1A is disposed between the pouch-type cells so as to partition between the pouch-type cells constituting the assembled battery.
  • each of the surface 1a and the surface 1b faces the pouch type cell.
  • the surface 1a and the surface 1b may be arranged so as to be in contact with the opposing pouch-type cell, or may be arranged so as to leave a gap between the pouch-type cell and the heat transfer resistance. It is preferable to make contact in terms of reducing
  • the filling member 1A shown in FIG. 1A is suitable when the surface 1a and the surface 1b are arranged so as to face the pouch type single cell.
  • the surfaces other than the surfaces 1a and 1b may be arranged so as to face the pouch type cell.
  • FIG. 1B illustrates a filling member 1B having a comb structure.
  • the filling member 1B is formed in a plate shape as a whole.
  • the filling member 1B has two surfaces 1c and 1d orthogonal to the thickness direction.
  • the surface 1c is composed of one plane as a whole.
  • the surface 1d has an elongated surface 1f extending parallel to the lateral direction of the filling member 1B, and a bottom surface 1r of a groove recessed from the surface 1f.
  • the groove extends parallel to the horizontal direction and extends from one end to the other end of the filling member 1B in the horizontal direction.
  • the filling member 30 illustrated in FIG. 1D includes a bag-shaped structure 31, a lattice-shaped frame 32 provided inside the bag-shaped structure 31, and T [° C. filled inside the bag-shaped structure 31. And a fluid material 34 in a liquid state.
  • the opening 31e provided on the lower surface 31d of the bag-shaped structure is closed with a stopper 33 made of a material having a melting point around T [° C.]. Note that the opening 33 may be provided below the bag-shaped structure 31 other than the lower surface 31d.
  • the bag-shaped structure 31 has a hollow substantially rectangular parallelepiped shape having a pair of vertical main surfaces 31a and 31b, an upper surface 31c, and a lower surface 31d.
  • the frame 32 has a lattice shape having a vertical piece 32a parallel to the main surfaces 31a and 31b, and a plurality of horizontal pieces 32b standing upright from the vertical piece 32a.
  • the vertical piece 32a extends from the lower surface 31d to the upper surface 31c.
  • a plurality of horizontal pieces 32b are provided at intervals in the height direction.
  • the tip of each horizontal piece 32b is in contact with the back surface of the main surface 31a or 31b.
  • FIG. 1E when the stopper 33 is melted, the fluid material 34 in the bag-shaped structure 31 flows down from the opening 31e to the outside.
  • the frame 32 has an action of retaining the shape of the bag-like structure 31.
  • the filling member 30 in FIG. 1F has the frame 32, but may be a filling member having a structure in which the frame 32 is omitted.
  • a plurality of bag-shaped structures 31 may be arranged between the cells in the horizontal or vertical direction.
  • the stopper 33 is not necessarily required.
  • the melting point of the material 34 forming the stopper 33 may be equal to or lower than the melting point of the fluid material.
  • the stopper may be formed of the same material as the fluid material 34.
  • the fluid material 34 may be liquid at T [° C.] or may be in a flowable state other than liquid.
  • the filling member of the present invention may be constituted by a single member or may be constituted by a plurality of members.
  • the filling member composed of the plurality of members it has the partition member 21 and the heat transfer sheet 22 shown in FIG. 1C, and preferably, the partition member 21 and the heat transfer sheet 22 are laminated.
  • the filling member 20 is exemplified.
  • the filling member 20 is an example of a filling member having a partition member and a heat transfer sheet, and may be a filling member having a partition member and a heat transfer sheet other than FIG. 1C.
  • the thickness of the filling member is L / 50. Or more, and more preferably L / 40 or more.
  • the thickness of the filling member is preferably L / 10 or less, more preferably L / 11 or less.
  • the thickness of the filling member is preferably 0.2 mm or more, more preferably 0.3 mm or more.
  • the thickness of the filling member is preferably 10 mm or less, more preferably 9 mm or less.
  • the filling member of the present invention is a filling member having two surfaces in the thickness direction that separates the pouch-type cells in a battery pack composed of a plurality of pouch-type cells, and is defined as ⁇ below.
  • d1 and ⁇ d2 satisfy the following expressions (1) and (2), respectively.
  • ⁇ d1 ⁇ 3.0 ⁇ 10 ⁇ 3 (m 2 ⁇ K) / W (1)
  • ⁇ d2 ⁇ 8.0 ⁇ 10 ⁇ 3 (m 2 ⁇ K) / W
  • ⁇ d1 heat transfer resistance in the thickness direction when the average temperature of one of the two surfaces of the filler exceeds 180 ° C.
  • ⁇ d2 heat transfer resistance in the thickness direction when the average temperature of both surfaces of the filler is less than 80 ° C. Heat transfer resistance
  • the filling member of the present invention partitions the pouch-shaped unit cells constituting the assembled battery and has two surfaces in the thickness direction, and the thickness when the average temperature of one of the two surfaces exceeds 180 ° C.
  • the thermal resistance per unit area in the direction ( ⁇ d1 ) satisfies the formula (1) and the average temperature of both surfaces does not exceed 80 ° C.
  • the thermal resistance per unit area in the thickness direction ( ⁇ d2 ) satisfies the expression (2).
  • ⁇ d1 does not satisfy Expressions (1) and (2), when one cell in the battery pack generates abnormal heat, heat transfer to a cell adjacent to the cell is large. In this case, the temperature of adjacent cells may be increased, and the adjacent cells may generate abnormal heat.
  • ⁇ d1 is preferably at least 3.0 ⁇ 10 ⁇ 3 (m 2 ⁇ K) / W, more preferably at least 4.0 ⁇ 10 ⁇ 3 (m 2 ⁇ K) / W, and still more preferably. It is 5.0 ⁇ 10 ⁇ 3 (m 2 ⁇ K) / W or more, and particularly preferably 6.0 ⁇ 10 ⁇ 3 (m 2 ⁇ K) / W or more.
  • ⁇ d1 is preferably 15.0 ⁇ 10 ⁇ 2 (m 2 ⁇ K) or less, more preferably 2.0 ⁇ 10 ⁇ 2 (m 2 ⁇ K) or less.
  • ⁇ d2 is preferably 8.0 ⁇ 10 ⁇ 3 (m 2 ⁇ K) / W or less, more preferably 7.5 ⁇ 10 ⁇ 3 (m 2 ⁇ K) / W or less, and further preferably It is at most 7.0 ⁇ 10 ⁇ 3 (m 2 ⁇ K) / W, particularly preferably at most 6.5 ⁇ 10 ⁇ 3 (m 2 ⁇ K) / W.
  • ⁇ d2 is preferably 1.0 ⁇ 10 ⁇ 3 (m 2 ⁇ K) or more, and more preferably 1.5 ⁇ 10 ⁇ 3 (m 2 ⁇ K) or more.
  • ⁇ d1 ⁇ d2 is preferably at least 5.0 ⁇ 10 ⁇ 4 (m 2 ⁇ K) / W, more preferably at least 1.0 ⁇ 10 ⁇ 3 (m 2 ⁇ K) / W. And more preferably 2.0 ⁇ 10 ⁇ 3 (m 2 ⁇ K) / W or more.
  • ⁇ d1 ⁇ d2 is preferably 2.0 ⁇ 10 ⁇ 2 (m 2 ⁇ K) or less.
  • ⁇ p1 and ⁇ p2 defined as below satisfy each of the following expressions (3) and (4).
  • the filling member satisfies the formulas (3) and (4), when one of the cells generates abnormal heat, the unit cell adjacent to the unit cell generates abnormal heat around the unit cell. Heat transfer to uncommitted cells is reduced. Thereby, the temperature rise of the adjacent unit cell is suppressed, and the adjacent unit cell is also prevented from generating abnormal heat.
  • ⁇ p1 Heat transfer resistance in the surface direction when the average temperature of one of the two surfaces of the charging member exceeds 180 ° C.
  • ⁇ p2 Heat transfer in the surface direction when the average temperature of both surfaces of the filling member is less than 80 ° C. resistance
  • ⁇ p1 is preferably 5.0 ⁇ 10 ⁇ 1 K / W or more, and more preferably 2.0 K / W or more.
  • the upper limit of ⁇ p1 is not particularly limited, but is usually 5.0 ⁇ 10 3 K / W or less, more preferably 1.0 ⁇ 10 3 K / W or less.
  • ⁇ p2 is preferably at least 5.0 ⁇ 10 ⁇ 1 K / W, more preferably at least 2.0 K / W.
  • the upper limit of ⁇ p2 is not particularly limited, but is usually 5.0 ⁇ 10 3 K / W or less, more preferably 1.0 ⁇ 10 3 K / W or less.
  • each of the thermal resistances ⁇ d1 , ⁇ d2 , ⁇ p1, and ⁇ p2 is smaller than the thermal resistance of each member constituting the filling member. It can be treated as the resulting combined thermal resistance. A method for calculating the combined thermal resistance will be described later.
  • the filling member of the present invention may be constituted by a single member or may be constituted by combining a plurality of members, but preferably is constituted by combining a plurality of members. It is preferable to include a partition member and a heat transfer sheet, like the filling member 20.
  • the thermal conductivity in the thickness direction of the partition member Is preferably 2.0 ⁇ 10 ⁇ 2 W / m ⁇ K or more, and more preferably 3.0 ⁇ 10 ⁇ 2 W / m ⁇ K or more.
  • the thermal conductivity is preferably 2.0 W / m ⁇ K or less, and more preferably 1.9 W / m ⁇ K or less.
  • the thermal conductivity in the thickness direction of the partition member may be 5.0 ⁇ 10 ⁇ 2 W / m ⁇ K or more. More preferably, it is 1.0 ⁇ 10 ⁇ 1 W / m ⁇ K or more. In this case, the thermal conductivity is preferably 5.0 ⁇ 10 W / m ⁇ K or less, and more preferably 4.0 ⁇ 10 W / m ⁇ K or less.
  • the heat transfer sheet preferably has a thermal conductivity in the plane direction of 1.0 ⁇ 10 ⁇ 1 W / m ⁇ K or more, and more preferably 1.0 ⁇ 10 W / m ⁇ K or more. More preferably, there is.
  • the thermal conductivity in the surface direction of the heat transfer sheet is preferably 1.0 ⁇ 10 3 W / m ⁇ K or less, more preferably 8.0 ⁇ 10 2 W / m ⁇ K or less, and more preferably .0 ⁇ 10 2 W / m ⁇ K or less, particularly preferably not more than 6.0 ⁇ 10 2 W / m ⁇ K, most preferably at most 5.0 ⁇ 10 2 W / m ⁇ K.
  • Materials for the heat transfer sheet include graphite, graphene, metal (aluminum (including aluminum foil or aluminum plate, etc.), copper (including copper foil or copper plate, etc.), metal mesh (aluminum mesh, copper mesh), Examples thereof include a carbon fiber sheet and a plate, among which a graphite sheet and an aluminum plate are preferable, and a heat transfer sheet obtained by laminating a resin film on the above-mentioned material can also be used.
  • the thickness of the partition member is preferably 0.2 mm or more, more preferably 0.3 mm or more, while preferably 10 mm or less, more preferably 9 mm or less.
  • the thickness of the partition member is in the above range, it is preferable from the viewpoint of preventing a chain of damage between the batteries and maintaining a high energy density of the assembled battery.
  • the thickness of the heat transfer sheet is preferably at least 0.006 mm, more preferably at least 0.02 mm, further preferably at least 0.05 mm, while preferably at most 10 mm, more preferably 9 mm. Or less, more preferably 5 mm or less.
  • the thickness of the heat transfer sheet is in the above range, it is preferable from the viewpoint of preventing a chain of damage between batteries and maintaining a high energy density of the battery pack.
  • the thermal resistance per unit area of the filling member means a heat transfer resistance per unit sectional area in the thickness direction of the filling member.
  • the thermal resistance in the thickness direction per unit area of the filling member is obtained by calculating the thermal conductivity (k [W / m ⁇ K]) and the thickness (d [m]) of the material used as the filling member in the thickness direction. Can be used to represent it.
  • the unit area in this case represents a unit area on a plane perpendicular to the thickness direction.
  • the thermal resistance ( ⁇ d ) in the thickness direction per unit area of the filling member 1A shown in FIG. 1A will be described.
  • the thermal conductivity in the thickness direction of the filling member 1A formed of a single material and having a constant density is k [W / m ⁇ K]
  • the thickness of the filling member 1A is d [m]
  • the surface temperature of the surface 1b is The average value is T 1 [° C.]
  • the average value of the surface temperature of the surface 1 a is T 2 [° C.].
  • T 2 is less than T 1
  • T 1 the difference between the surface temperature of the surface 1b and the surface 1a of the filling member 1A is T 1 -T 2
  • the heat in the thickness direction i.e., flows from the surface 1b to the surface 1a.
  • Equation (13) the thermal resistance ( ⁇ d ) in the thickness direction per unit area can be expressed by the following Equation (13).
  • ⁇ d d / k [m 2 ⁇ K / W] (13)
  • the definition of the thermal resistance ( ⁇ p ) in the surface direction of the filling member 1A will be described.
  • the plane direction indicates a direction parallel to the planes 1a and 1b. It is assumed that the thermal conductivity of the filling member 1A is isotropic, that is, the thermal conductivity in the thickness direction and the thermal conductivity in the plane direction are equal.
  • the thermal resistance in the plane direction of the filling member is inversely proportional to the product k ⁇ d of the thermal conductivity (k [W / m ⁇ K]) and the thickness (d [m]) of the filling member, that is, the following equation ( 14).
  • ⁇ p 1 / (k ⁇ d) [K / W] (14)
  • the shape (structure) of the filling member is not limited to a rectangular parallelepiped. Even when the filling member has a structure such as a comb structure, a hollow structure, or a lattice structure, the thermal resistance in the thickness direction per unit area of the filling member can be expressed by the above equation (13). Further, the filling member is not limited to the case where it is formed of a single material, and may be formed of a combination of a plurality of materials. Even in the case of being formed by a combination of a plurality of materials, the thermal resistance in the thickness direction per unit area of the filling member can be represented by the above equation (13).
  • the filling member is formed by combining a plurality of materials, polyethylene, chlorinated polyethylene, ethylene-vinyl chloride copolymer, ethylene-vinyl acetate copolymer, polyvinyl acetate, polypropylene, polybutene, polybutadiene, polymethylpentene, polystyrene, poly- ⁇ -methyl Styrene, polyparavinylphenol, ABS resin, SAN resin, AES resin, AAS resin, methacrylic resin, norbornene resin, polyvinyl chloride, acryl-modified polyvinyl chloride, polyvinylidene chloride, polyallylamine, polyvinyl ether, polyvinyl alcohol, ethylene vinyl Alcohol copolymer, petroleum resin, thermoplastic elastomer, thermoplastic polyurethane resin, polyacrylonitrile, polyvinyl butyral, phenolic resin, epoxy resin, Base resin, melamine resin, furan resin, unsaturated polyester resin, diallyl phthalate,
  • the method of obtaining the thermal resistance ( ⁇ d ) in the thickness direction per unit area of the filling member 1B shown in FIG. 1B is as follows.
  • the average temperature at the surface of the plane 1d and T 1 the average temperature of the surface 1c and T 2.
  • the heat flow per unit area and the heat resistance of the filling member 1B can be expressed by the above equations (11), (12) and (13) using these T 1 and T 2 .
  • the composite thermal conductivity calculated in consideration of the structure and the material type of the filling member is calculated as the thermal conductivity (k) by using the above formula (11) and
  • the thermal conductivity (k) in Expression (13) the thermal resistance ( ⁇ d ) in the thickness direction per unit area can be expressed by Expression (13).
  • the thermal resistance in the thickness direction per unit area ( ⁇ d ) can use the effective thermal resistance per unit area in the thickness direction calculated in consideration of the structure and material type of the filling member. .
  • the composite thermal conductivity of the composite member when n types of materials are arranged in series is calculated.
  • the combined thermal conductivity ( ⁇ ) in the thickness direction can be expressed as follows.
  • the composite thermal conductivity of the composite member when n types of materials are arranged in parallel is calculated.
  • the thermal conductivity of air which is the material of the cavity, and the thickness and cross-sectional area of the cavity are determined. By giving, the combined thermal conductivity can be calculated.
  • the thermal conductivity in the thickness direction of the filling member is 2 ° C.
  • the thermal conductivity in the thickness direction of the filling member is not less than 5.0 ⁇ 10 ⁇ 2 W / m ⁇ K and not more than 50 W / m ⁇ K.
  • the thermal resistance in the thickness direction is set to a desired value as follows. (Even when the partition member 21 in FIG. 1C is made of the material A and the heat transfer sheet 22 is made of the material B, the thermal resistance in the thickness direction of the filling member can be adjusted as follows.)
  • the material A is, for example, a resin plate made of polycarbonate or butyl rubber.
  • the material B is, for example, ceramics, a glass plate, polyethylene or the like in a solid state, and water, ethylene glycol, glycerin or the like in a liquid state.
  • the bag-shaped structure 31 is formed of the material A having a melting point at a temperature higher than T [° C.].
  • the inside of the bag-like structure 31 is filled with a fluid material 34 that is in a liquid state at T [° C.].
  • a fluid material water, ethylene glycol, glycerin and the like exemplified as the liquid in the above-mentioned material B are suitable.
  • the opening 31e is closed by the stopper 33 made of a material having a melting point near T [° C.].
  • the material of the stopper 33 include propylene / butylene / ethylene terpolymer, polypropylene, polyethylene, ethylene / propylene copolymer, ethylene / acrylic acid copolymer, propylene / acrylic acid copolymer, nylon, polyethylene terephthalate, Examples include a tin-lead alloy, a tin-bismuth alloy, and a lead-bismuth alloy.
  • the outer shape of the bag-shaped structure may have a shape other than a rectangular parallelepiped.
  • the opening is provided on the lower surface of the bag-shaped structure.
  • the opening may be provided on the side surface as long as the material B flows from the opening to the outside of the bag-shaped structure.
  • the filling member 1 may have a structure in which a plurality of bag-like structures filled with the above-described material B are arranged in a horizontal direction or a vertical direction.
  • the stopper is not necessarily required.
  • the melting point of the material C may be equal to or lower than that of the material B.
  • the plug may be formed of material B.
  • the material B does not necessarily have to be liquid at T [° C.], and may be in a fluid state other than liquid.
  • the filling member including the bag-shaped structure 31 and the fluid material 34 has a thermal resistance in the thickness direction per unit area due to the fluid material in the bag-shaped structure. ( ⁇ d ) satisfies the above equation (2).
  • the thermal resistance ( ⁇ d ) in the thickness direction per unit area of the filling member satisfies the above expression (1).
  • a lattice-shaped frame 32 made of material A is provided inside a bag-shaped structure 31 made of material A.
  • a portion other than the frame 32 in the inside of the bag-shaped structure 31 is filled with a fluid material 34 made of the material B, which is in a liquid state at T [° C.].
  • the opening 31e is closed with a stopper 33 made of a material C having a melting point near T [° C.]. In the vicinity of T [° C.], when the plug 33 formed of the material C is melted, the fluid material 34 flows out of the opening 31e.
  • the thermal resistance ( ⁇ d ) in the thickness direction per unit area due to the fluid material filled in the bag-shaped structure 31 is as described above. Equation (2) is satisfied.
  • the thermal resistance ( ⁇ d ) in the thickness direction per unit area of the filling member satisfies the above equation (1).
  • the assembled battery of the present invention includes a plurality of pouch-type cells and the above-described filling member of the present invention, and the pouch-type cells are separated by the filling member.
  • the ⁇ pouch type unit cell '' is a positive electrode sheet, a negative electrode sheet, a separator sheet, and a resin sheet or film or an exterior material for filling components such as terminals in the unit cell. It means a unit cell using a laminate or a laminate of these and a metal foil.
  • Lithium ion secondary batteries can be manufactured in various forms, but typically include prismatic lithium ion secondary batteries, cylindrical lithium ion secondary batteries, and pouch type lithium ion secondary batteries.
  • the pouch type lithium ion secondary battery generally includes an electrode assembly and a case for housing the electrode assembly.
  • the electrode assembly is composed of a negative electrode sheet in which a carbon material capable of occluding and releasing lithium ions is applied to a metal sheet, a positive electrode sheet in which a lithium-containing oxide is applied to a metal sheet, and an electrode interposed between the negative electrode and the positive electrode and electrically connected to each other. And a separator sheet for insulation.
  • the electrode assembly is provided with terminals for extracting electric power from each of the negative electrode sheet and the positive electrode sheet to the outside.
  • the pouch type lithium ion secondary battery includes a pouch type case made of a sheet formed by laminating a polymer film and a metal sheet such as aluminum.
  • the case is made by bonding or fusing two sheets formed by laminating the polymer film and a metal sheet such as aluminum, and has a space therein for accommodating an electrode assembly.
  • a pouch type lithium ion secondary battery an electrolyte is injected after an electrode assembly is placed in a pouch type case having a space formed therein. Then, the periphery of the pouch-shaped case is sealed by bonding or fusing to complete the pouch-shaped lithium ion secondary battery.
  • the pouch type lithium ion secondary battery uses a pouch type case formed of a sheet, light and various forms of lithium secondary batteries can be manufactured, and the manufacturing process is simple.
  • the pouch-type lithium-ion secondary battery is easy to assemble and has few restrictions on the shape and size of the battery.
  • the pouch-type lithium-ion secondary battery generally has a box-like shape, and has a vertical and horizontal length of 5 mm to 500 mm. The thickness is about 0.5 mm to about 30 mm.
  • the use of a pouch-type case does not have a metal can compared to cylindrical or square batteries, so there is a problem that heat removal characteristics to the outside are inferior, and the charge / discharge performance and safety of batteries are also low. Have a big impact. Further, even when the battery is formed in a box shape, there is a problem that it is difficult to flatten the side surface and it is difficult to directly contact the side surface with a cooling plate outside the battery for cooling the battery.
  • the “abnormal heat generation state” in the pouch-type cell constituting the assembled battery means that a part or the whole area of the pouch-type cell is 200 It means a state where the temperature becomes over °C.
  • thermal runaway refers to a phenomenon in which the pouch-shaped single cell reaches an abnormally heated state, and the heat generation rate of the pouch-shaped single cell exceeds the cooling rate, and the temperature cannot be controlled.
  • Normal time normal temperature refers to a state in which the temperature at which the pouch-type cell normally charges and discharges without severe capacity deterioration is equal to or lower than the upper limit. Specifically, the temperature is lower than the upper limit of use temperature specified by the manufacturer, typically 80 ° C. or lower.
  • Examples of the unit cell in the pouch type unit cell include a lithium ion secondary battery including a positive electrode and a negative electrode capable of inserting and extracting lithium ions, and an electrolyte.
  • a secondary battery such as a lithium ion all-solid battery, a nickel hydride battery, a nickel cadmium battery, and a lead storage battery can be applied.
  • the pouch type cell used for the battery pack of the present invention is usually surrounded by the outer package.
  • This exterior material preferably has a layered structure including a resin layer and a metal foil layer.
  • a resin layer constituting the exterior material propylene / butylene / ethylene terpolymer, polypropylene, polyethylene, ethylene / propylene copolymer, ethylene / acrylic acid copolymer, propylene / acrylic acid copolymer, nylon, And a single layer selected from the group consisting of polyethylene terephthalate and a composite layer obtained by combining two or more thereof.
  • the metal foil layer constituting the exterior material include aluminum, copper, and stainless steel.
  • the aluminum foil may be pure aluminum alone, but an aluminum alloy is preferable.
  • the aluminum alloy used for the aluminum foil includes, for example, an aluminum-Fe alloy, an aluminum-Mn alloy, and preferably an aluminum-Fe alloy.
  • the battery pack of the present invention includes a pouch-type unit cell (pouch-type cell) and a filling member (in FIG. 1C, a partition member 21 and a heat transfer sheet 22) disposed on a cooling plate. It is preferable to have a filling member 20) composed of In the battery pack configured as described above, when the pouch-type unit cell generates heat in a steady state range, the heat sufficiently moves in the surface direction of the filling member. For this reason, the heat of the pouch type cell is sufficiently transmitted to the cooling plate, and the pouch type cell is efficiently cooled.
  • the material of the cooling plate include a metal plate, and examples of the metal include aluminum, copper, steel, and SUS.
  • a liquid passage may be provided in the metal plate, and the coolant may flow therethrough. Further, a tube having a liquid flow path or a heat sink may be in contact with the metal plate.
  • the cooling plate an aluminum plate and an aluminum plate and a refrigerant circulation structure integrated type (a structure similar to an aluminum plate having a hollow structure through which a refrigerant passes) are preferable.
  • the thickness of the cooling plate is preferably 0.5 mm or more and 30 mm or less, and the thickness when the cooling plate does not have a coolant channel is preferably 0.5 mm or more and 10 mm or less, more preferably 0.5 mm or more and 2 mm or less.
  • the pouch type cell 41 is surrounded by a very thin plastic film, but is not included in the modeling here because the thermal resistance of the film is small.
  • Table 1 shows the dimensions of each member.
  • Table 3 shows the physical properties of each component used next.
  • the filling member 52 is made of a material whose thermal conductivity switches at 100 ° C.
  • each component was divided into minute regions called meshes, and a heat transfer analysis was performed. It is assumed that the thermal conductivity switches when the temperature of all the small regions constituting the filling member 52 reaches 100 ° C.
  • the average temperature of one of the two surfaces orthogonal to the thickness direction of the filling member exceeds 180 ° C.
  • a thermal conductivity of 100 ° C. or more is applied, and both of the two surfaces crossing the thickness direction of the filling member are applied.
  • a thermal conductivity of less than 100 ° C was applied.
  • FIG. 2C shows the change over time in the maximum temperature of the adjacent pouch-type cells.
  • the maximum temperature is 253.6 ° C.
  • the maximum temperature is 160.8 ° C.
  • the result is that the temperature rise of the second embodiment is significantly smaller than that of the first embodiment. Obtained. From this result, it is recognized that it is preferable to dispose a heat transfer sheet for dissipating heat of the pouch-type unit cell to the cooling plate between the pouch-type unit cell and the cooling plate.
  • Example 1 Based on this finding, a heat transfer analysis was performed on a simulation model 40 ′ shown in FIG. 2D.
  • Example 1 The simulation was performed under the same conditions as in Example 1 except that the partition member was fixed at 0.15 W / m ⁇ K where the thermal conductivity was not switched. Table 5 shows the results. The “difference in maximum temperature” in Table 5 represents the difference between the maximum temperature in Example 1 and the maximum temperature in Comparative Example 1.
  • Table 7 shows the results of the thermal resistance in the plane direction obtained by using Equation (21).
  • the thermal conductivity is not switched, the combined thermal resistance is equal to or higher than 100 ° C. in Tables 6 and 7.
  • Example 2 and Comparative Example 2 Further, the same analysis as in Example 1 and Comparative Example 1 was conducted with the case where the thickness of the partition member was reduced to 0.5 mm without changing the thickness of the heat transfer sheet.
  • the reason why the electrode maximum temperature of the adjacent cell in Table 9 is generally lower than that in Table 5 is that the thickness of the partition member 21 on the left side of the thermal runaway cell is reduced, so that heat radiation of the thermal runaway cell proceeds. It is considered easier. That is, it is desirable to use only the heat transfer sheet without providing the partition member 21 at the left end.
  • the composite thermal resistance in Tables 10 and 11 is equal to or higher than 100 ° C.
  • Comparative Example 3 shows a case where the thermal conductivity is not switched between the case where the thermal conductivity of the filling member in Table 3 is less than 100 ° C. and the case where the thermal conductivity of 100 ° C. or more is changed as shown in Table 12.
  • a case where the thermal conductivity is switched is referred to as a third embodiment.
  • a thermal conductivity of 100 ° C. or higher was used.
  • Table 15 shows the results of the thermal resistance in the plane direction obtained by using Equation (21).
  • the combined thermal resistance in Tables 14 and 15 is equal to or higher than 100 ° C.
  • the maximum temperature difference ⁇ t in Table 13 is smaller than the maximum temperature difference ⁇ t in Table 5. That is, when the difference between the thermal conductivity (or thermal resistance) of less than 100 ° C. and the thermal conductivity (or thermal resistance) of 100 ° C. or more is small, the difference ⁇ t between the maximum temperatures tends to be small.

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Abstract

組電池内のパウチ型単電池間に介在される充填部材であって、厚み方向と直交方向の、第１の面及びそれと反対側の第２の面を有し、以下に定義されるθｄ１及びθｄ２が下記式（１）及び（２）のそれぞれを満足し、θｐ１及びθｐ２が下記式（３）及び（４）のそれぞれを満足し、かつθｄ１＞θｄ２を満たす充填部材。 θｄ１≧３．０×１０－３（ｍ２・Ｋ）／Ｗ　（１） θｄ２≦８．０×１０－３（ｍ２・Ｋ）／Ｗ　（２） ０．５Ｋ／Ｗ≦θｐ１≦１０００Ｋ／Ｗ　（３）　 ０．５Ｋ／Ｗ≦θｐ２≦１０００Ｋ／Ｗ　（４） θｄ１：前記第１及び第２の面のうち一方の面の平均温度が１８０℃を超える場合における厚み方向の単位面積当たりの熱移動抵抗 θｄ２：前記第１の面及び第２の面の双方の平均温度が８０℃を超えない場合における厚み方向の単位面積当たりの熱移動抵抗 θｐ１：前記第１及び第２の面のうち一面の平均温度が１８０℃を超える場合における面方向の熱移動抵抗 θｐ２：前記第１及び第２の面の双方の平均温度が８０℃を超えない場合における面方向の熱移動抵抗　

Description

充填部材及び組電池
　本発明は、充填部材と、この充填部材を有する組電池に関する。
　車両等の電源として二次電池が用いられている。車両等の限られた空間に搭載する際の自由度を向上させる目的や、一度の充電に対して走行可能な航続距離を伸ばす等の目的から、二次電池のエネルギー密度をより高めるための検討が広く進められている。
　二次電池の安全性はエネルギー密度とは相反する傾向にあり、高エネルギー密度を有する二次電池となるほど安全性は低下する傾向にある。例えば、航続距離が数百ｋｍに及ぶような電気自動車に搭載される二次電池では、過充電や内部短絡等により二次電池が損傷した場合に、電池表面温度が数百℃を超え、１０００℃近くに及ぶ場合もある。
　車両等の電源に使用される二次電池は、一般に複数の単電池（セル）を有する組電池である。組電池の一つの単電池が損傷し、該単電池が上記のような高温度に到達した場合、その熱により隣接する単電池が損傷し、連鎖的に組電池全体に損傷が拡がるおそれがある。このような単電池の損傷の連鎖を防ぐため、損傷した単電池を冷却する技術や、損傷した単電池から損傷していない単電池への熱の移動を抑制する技術が種々提案されている。
　特許文献１には、電池間に設置した仕切り部材を溶融性の母材と熱硬化性樹脂で構成し、母材の溶融によって、仕切り部材による熱伝導を抑制することが記載されている。特許文献２には、蓄電素子間に設置した仕切り部材を樹脂で形成された母材と、この母材に保持され、蓄電素子の発熱に伴う温度上昇に応じて熱分解される発泡剤とを有するものにより構成することが記載されている。特許文献３には、単電池間又は単電池と他の部材とを仕切る仕切り部材において、仕切り部材の厚み方向の熱移動抵抗を特定の条件に制御することにより、単電池の延焼を防止する又は遅延させることが記載されている。
特開２０１０－９７６９３号公報 特開２０１０－１６５５９７号公報 ＷＯ２０１８／１２４２３１
　現在、広く用いられている単電池には、角型単電池、円筒状単電池及びパウチ型単電池がある。特許文献１～３では、単電池は主として角形単電池である。
　本発明はパウチ型単電池により構成される組電池に用いた場合に安全性を向上させることができる充填部材と、この充填部材を有する組電池を提供することを目的とする。
　本発明者等が上記課題を解決するために詳細な検討を行った結果、パウチ型単電池間に用いる充填部材において、熱移動抵抗（以下、単に熱抵抗ともいう）を特定の条件とすることにより上記課題を解決し得ることを見出した。即ち、本発明の要旨は以下の通りである。
［１］　組電池内のパウチ型単電池間に介在される充填部材であって、
　厚み方向に直交する第１の面及びそれと反対側の第２の面を有し、
　以下に定義されるθｄ１及びθｄ２が下記式（１）及び（２）のそれぞれを満足し、θｐが下記式（３）を満足し、かつθｄ１＞θｄ２を満たす充填部材。
　θｄ１≧３．０×１０－３（ｍ２・Ｋ）／Ｗ　　　　（１）
　θｄ２≦８．０×１０－３（ｍ２・Ｋ）／Ｗ　　　　（２）
　０．５Ｋ／Ｗ≦θｐ１≦１０００Ｋ／Ｗ　　　　　（３）
　０．５Ｋ／Ｗ≦θｐ２≦１０００Ｋ／Ｗ　　　　　（４）
θｄ１：前記第１及び第２の面のうち一方の面の平均温度が１８０℃を超える場合における厚み方向の単位面積当たりの熱移動抵抗
θｄ２：前記第１の面及び第２の面の双方の平均温度が８０℃を超えない場合における厚み方向の単位面積当たりの熱移動抵抗
θｐ１：前記第１及び第２の面のうち一面の平均温度が１８０℃を超える場合における面方向の熱移動抵抗
θｐ２：前記第１及び第２の面の双方の平均温度が８０℃超えない場合における面方向の熱移動抵抗
［２］　前記充填部材は、仕切り部材及び伝熱シートを含み、
　前記第１及び第２の面の一方の面の平均温度が１８０℃を超える場合において、該仕切り部材の厚み方向の熱伝導率が２．０×１０－２Ｗ／ｍ・Ｋ以上２．０Ｗ／ｍ・Ｋ以下であり、
　該仕切り部材の厚み方向の第１及び第２の二面の双方の平均温度が８０℃を超えない場合において、仕切り部材の厚み方向の熱伝導率が５．０×１０－２Ｗ／ｍ・Ｋ以上５．０×１０１Ｗ／ｍ・Ｋ以下であり、
　該仕切り部材の温度に拘わらず、伝熱シート（Ｂ）の面方向の熱伝導率が１．０×１０１Ｗ／ｍ・Ｋ以上２．０×１０３Ｗ／ｍ・Ｋ以下である、［１］に記載の充填部材。
［３］　前記伝熱シートの厚みが０．０２～２ｍｍである、［２］に記載の充填部材。
［４］　厚みが０．２～１０ｍｍである、［２］又は［３］に記載の充填部材。
［５］　厚みが０．２～１０ｍｍである、［１］に記載の充填部材。
［６］　複数のパウチ型単電池と、各パウチ型単電池間に介在された［１］～［５］のいずれか１項に記載の充填部材とを含む組電池。
［７］　前記パウチ型単電池間に介在された前記充填部材の前記第１の面及び第２の面がそれぞれ前記パウチ型単電池に対面している、［６］に記載の組電池。
［８］　前記パウチ型単電池が外装材により包含されており、該外装材は樹脂層と金属箔層とを含む層状構造を有する、［６］又は［７］に記載の組電池。
［９］　前記パウチ型単電池の厚みがＬである場合に、充填部材の厚みがＬ／５０～Ｌ／１０である、［６］～［９］のいずれか１項に記載の組電池。
［１０］　前記充填部材は［１］～［４］のいずれか１項に記載の充填部材であり、前記パウチ型単電池の厚みがＬである場合に、前記伝熱シートの厚みがＬ／１０００～Ｌ／１０である、［６］～［９］のいずれか１項に記載の組電池。
［Ａ１］複数のパウチ型単電池により構成される組電池において、パウチ型単電池間を仕切る、厚み方向の二面を有する充填部材であって、以下のように定義されるθｄ１及びθｄ２が下記式（１）及び（２）のそれぞれを満足する充填部材。
　θｄ１≧５．０×１０－３（ｍ２・Ｋ）／Ｗ　　　（１）
　θｄ２≦４．０×１０－３（ｍ２・Ｋ）／Ｗ　　　（２）
θｄ１：前記二面のうち一面の平均温度が１８０℃を超える場合における厚み方向の熱移動抵抗
θｄ２：前記二面の双方の平均温度が８０℃を超えない場合における厚み方向の熱移動抵抗
［Ａ２］以下のように定義されるθｐ１及びθｐ２が下記式（３）及び（４）のそれぞれを満足する、［Ａ１］に記載の充填部材。
　θｐ１≧１．０×１０－７（ｍ２・Ｋ）／Ｗ　　　（３）
　θｐ２≧１．０×１０－７（ｍ２・Ｋ）／Ｗ　　　（４）
θｐ１：前記二面のうち一面の平均温度が１８０℃を超える場合における面方向の熱移動抵抗
θｐ２：前記二面の双方の平均温度が８０℃超えない場合における面方向の熱移動抵抗
［Ａ３］仕切り部材（Ａ）及び伝熱シート（Ｂ）を含み、仕切り部材（Ａ）の厚み方向の熱伝導率が前記二面における一方の面の平均温度が１８０℃を超える場合において、前記仕切り部材（Ａ）の厚み方向の熱伝導率が２．０×１０－２Ｗ／ｍ・Ｋ以上２．０Ｗ／ｍ・Ｋ以下であり、仕切り部材（Ａ）の厚み方向の二面の双方の平均温度が８０℃を超えない場合において、仕切り部材（Ａ）の厚み方向の熱伝導率が５．０×１０－２Ｗ／ｍ・Ｋ以上５．０×１０１Ｗ／ｍ・Ｋ以下であり、仕切り部材（Ａ）の温度に関わらず、伝熱シート（Ｂ）の面方向の熱伝導率が２．０×１０－２Ｗ／ｍ・Ｋ以上１．０×１０５Ｗ／ｍ・Ｋ以下である、［Ａ１］又は［Ａ２］に記載の充填部材。
［Ａ４］厚みが０．２～１０ｍｍである、［Ａ１］乃至［Ａ３］のいずれか一つに記載の充填部材。
［Ａ５］複数のパウチ型単電池と［Ａ１］乃至［Ａ４］のいずれか一つに記載の充填部材とを含み、パウチ型単電池が該充填部材により仕切られている、組電池。
［Ａ６］前記パウチ型単電池が外装材により包含されており、該外装材は樹脂層と金属箔層とを含む層状構造を有する、［Ａ５］に記載の組電池。
［Ａ７］前記パウチ型単電池の厚みがＬである場合に、充填部材の厚みがＬ／５０～Ｌ／１０である、［Ａ５］又は［Ａ６］に記載の組電池。
　本発明の充填部材は、パウチ型単電池間の熱移動を抑制する。
充填部材を例示する斜視図である。 櫛形構造を有する充填部材を例示する斜視図である。 仕切り部材と伝熱シートとから構成される充填部材を用いた組電池の一例を示す断面図である。 袋状構造物を有する充填部材の断面図である。 図１Ｄの充填部材の作動を示す断面図である。 実施例で用いた組電池の２次元シミュレーションモデルである。 実施例で用いた組電池の２次元シミュレーションモデルである。 単電極の最大温度の時間変化を示すグラフである。 実施例で用いた組電池のシミュレーションモデルである。
　以下に本発明を詳細に説明する。以下の説明は、本発明の実施形態の一例（代表例）であり、本発明はその要旨を超えない限り、これらの内容に限定されない。
　本発明の組電池は、複数のパウチ型単電池と、各パウチ型単電池同士の間に配置された充填部材とを有する。この組電池の一例を図１Ｃに示す。
　図１Ｃの組電池１０は、冷却プレート１１と、該冷却プレート１１上に配置された複数のパウチ型単電池１２と、各パウチ型単電池１２同士の間に配置された充填部材２０とを有する。図１Ｃの組電池１０では、配置方向一端側（図の左端側）のパウチ型単電池１２にあっては、外面側にも充填部材２０が配置されている。
　なお、図１Ｃでは、パウチ型単電池１２が８個示されているが、パウチ型単電池１２の数はこれに限定されるものではない。通常は２～５００個程度のパウチ型単電池が配列される。
　この組電池１０にあっては、充填部材２０は、板形状の仕切り部材２１と、Ｌ字形断面形状の伝熱シート２２とを積層したものである。板形状の仕切り部材２１は、２つの板面すなわち、厚み方向と直交する第１及び第２の面２１ａ，２１ｂを有する。
　伝熱シート２２は、仕切り部材２１と重なる主片２２ａと、該主片２２ａから延出した延出片２２ｂとを有する。延出片２２ｂは、パウチ型単電池１２と冷却プレート１１との間に介在されている。
　充填部材２０は本発明の充填部材の一例である。充填部材のその他の例を図１Ａ，図１Ｂ，図１Ｄ，図１Ｅに示す。
　図１Ａには、縦、横、厚み（幅）を有する直方体（板状体）の形状を有した充填部材１Ａが例示されている。充填部材１Ａは、厚み方向と直交する二つの面１ａ及び面１ｂを有している。面１ａは充填部材１Ａの一方の板面であり、面１ｂは他方の板面である。
　充填部材１Ａは、組電池を構成するパウチ型単電池間を仕切るように、パウチ型単電池間に配置される。パウチ型単電池間に配置された状態において、面１ａ及び面１ｂのそれぞれは、パウチ型単電池と対面する。面１ａ及び面１ｂは、対向するパウチ型単電池と接触するように配置されてもよく、パウチ型単電池との間に隙間が生じるように離反して配置されてもよいが、熱移動抵抗を小さくする点で接触することが好ましい。
　図１Ａに示す充填部材１Ａは、面１ａ及び面１ｂがパウチ型単電池に対面するように配置される場合に好適である。ただし、面１ａ，１ｂ以外の面がパウチ型単電池と対面するように配置されてもよい。
　図１Ｂは、櫛型構造を有する充填部材１Ｂを例示する。充填部材１Ｂは、全体として板状に形成されている。充填部材１Ｂは、厚み方向と直交する二つの面１ｃ及び面１ｄを有する。面１ｃは全体として１つの平面よりなる。面１ｄは、それぞれ充填部材１Ｂの横方向に平行に延在する細長い面１ｆと、該面１ｆから凹陥した溝の底面１ｒとを有する。溝は横方向に平行に延在し、充填部材１Ｂの横方向の一端から他端まで延在する。これにより、充填部材１Ｂを横方向から見たときの形状は櫛形となっている。
　図１Ｄに示す充填部材３０は、袋状構造物３１と、該袋状構造物３１の内部に設けられた格子状のフレーム３２と、袋状構造物３１の内部に充填された、Ｔ［℃］において液体状態である流体材料３４とを有する。袋状構造物の下面３１ｄに設けられた開口３１ｅは、Ｔ［℃］付近に融点を持つ材料で形成された栓３３で閉じられている。
　なお、開口３３は、下面３１ｄ以外の袋状構造物３１下部に設けられてもよい。
　袋状構造物３１は、縦方向の１対の主面３１ａ，３１ｂと、上面３１ｃと、下面３１ｄとを有した中空の略直方体形状を有する。
　フレーム３２は、主面３１ａ，３１ｂと平行な縦片３２ａと、縦片３２ａから略垂直に起立する複数の横片３２ｂとを有した格子状である。縦片３２ａは、下面３１ｄから上面３１ｃまで延在する。横片３２ｂは、高さ方向に間隔をおいて複数設けられている。各横片３２ｂの先端は主面３１ａ又は３１ｂの裏面に当接している。
　図１Ｅの通り、栓３３が溶融した場合に、袋状構造物３１内の流体材料３４が開口３１ｅから外部に流れ落ちる。フレーム３２は、袋状構造物３１を保形する作用を有する。袋状構造物３１を設けたことにより、流体材料３４が流出した後においても袋状構造物の中空形状が維持される。
　図１Ｆの充填部材３０はフレーム３２を有するが、フレーム３２を省略した構造の充填部材であってもよい。
　なお、単電池間に、複数の袋状構造物３１が横方向又は縦方向に並べて配置されてもよい。また、栓３３は必ずしも必須ではない。栓３３を構成する材料３４の融点は流体材料の融点と同等かそれ以下でもよい。栓を流体材料３４と同一材料で形成する場合もあり得る。流体材料３４はＴ［℃］において液体であってもよく、液体以外の流動可能状態であってもよい。
　本発明の充填部材は、単独の部材から構成されているものであっても、複数の部材から構成されているものであってもよい。この複数の部材から構成されている充填部材の一例としては、図１Ｃに示した仕切り部材２１と伝熱シート２２とを有し、好ましくは、仕切り部材２１と伝熱シート２２とを積層させた充填部材２０が挙げられる。
　ただし、充填部材２０は仕切り部材と伝熱シートとを有する充填部材の一例であり、図１Ｃ以外の、仕切り部材と伝熱シートとを有する充填部材であってもよい。
　単電池間の損傷の連鎖を防ぎ、かつ、組電池のエネルギー密度を高く維持する観点より、組電池を構成するパウチ型単電池の厚みがＬである場合、前記充填部材の厚みはＬ／５０以上であることが好ましく、Ｌ／４０以上であることがより好ましい。充填部材の厚みは、Ｌ／１０以下であることが好ましく、Ｌ／１１以下であることがより好ましい。
　充填部材の厚みは、好ましくは０．２ｍｍ以上であり、より好ましくは０．３ｍｍ以上である。充填部材の厚みは、好ましくは１０ｍｍ以下であり、より好ましくは９ｍｍ以下である。
〔充填部材の伝熱特性〕
　本発明の充填部材は、複数のパウチ型単電池により構成される組電池において、パウチ型単電池間を仕切る、厚み方向の二面を有する充填部材であって、以下のように定義されるθｄ１及びθｄ２が下記式（１）及び式（２）のそれぞれを満足するものである。
　θｄ１≧３．０×１０－３（ｍ２・Ｋ）／Ｗ　　　（１）
　θｄ２≦８．０×１０－３（ｍ２・Ｋ）／Ｗ　　　（２）
θｄ１：前記充填材の二面のうち一方の平均温度が１８０℃を超える場合における厚み方向の熱移動抵抗
θｄ２：前記充填材の二面の双方の平均温度が８０℃未満における厚み方向の熱移動抵抗
　本発明の充填部材は、組電池を構成するパウチ型単電池間を仕切り、厚み方向の二面を有するものであり、この二面のうちの一方の平均温度が１８０℃を超える場合における前記厚み方向の単位面積当たりの熱抵抗（θｄ１）が式（１）を満たし、かつ、前記二面の双方の平均温度が８０℃を超えない場合における前記厚み方向の単位面積当たりの熱抵抗（θｄ２）が前記式（２）を満たす。θｄ１が式（１）及び式（２）を満足しない場合、組電池の中の１個の単電池が異常発熱を起こした場合に、その単電池に隣接する単電池への熱移動が大きくなり、隣接する単電池の温度上昇を促進して隣接する単電池も異常発熱を起こすおそれがある。
　θｄ１は、好ましくは３．０×１０－３（ｍ２・Ｋ）／Ｗ以上であり、より好ましくは４．０×１０－３（ｍ２・Ｋ）／Ｗ以上であり、さらに好ましくは５．０×１０－３（ｍ２・Ｋ）／Ｗ以上であり、特に好ましくは６．０×１０－３（ｍ２・Ｋ）／Ｗ以上である。θｄ１は、１５．０×１０－２（ｍ２・Ｋ）以下が好ましく、２．０×１０－２（ｍ２・Ｋ）以下がより好ましい。
　θｄ２は、好ましくは８．０×１０－３（ｍ２・Ｋ）／Ｗ以下であり、より好ましくは７．５×１０－３（ｍ２・Ｋ）／Ｗ以下であり、さらに好ましくは７．０×１０－３（ｍ２・Ｋ）／Ｗ以下であり、特に好ましくは６．５×１０－３（ｍ２・Ｋ）／Ｗ以下である。θｄ２は、１．０×１０－３（ｍ２・Ｋ）以上が好ましく、１．５×１０－３（ｍ２・Ｋ）以上がより好ましい。
　熱暴走セルとそれに隣接するセルの間にある充填部材は熱抵抗を大きくすることによって熱移動を小さくする必要がある。一方、それ以外の充填部材は熱抵抗を小さくすることによって熱移動を促進する必要がある。そのためθｄ１－θｄ２は、好ましくは５．０×１０－４（ｍ２・Ｋ）／Ｗ以上であり、より好ましくは１．０×１０－３（ｍ２・Ｋ）／Ｗ以上であり、さらに好ましくは２．０×１０－３（ｍ２・Ｋ）／Ｗ以上である。θｄ１－θｄ２は、２．０×１０－２（ｍ２・Ｋ）以下が好ましい。
　本発明の充填部材は、以下のように定義されるθｐ１及びθｐ２が下記式（３）及び式（４）のそれぞれを満足することが好ましい。充填部材が式（３）及び（４）を満足すると、電池の中の１個の単電池が異常発熱を起こした場合に、その単電池に隣接する単電池から、その周囲の異常発熱を起こしていない単電池への熱移動が小さくなる。これにより、隣接する単電池の温度上昇が抑制され、隣接する単電池も異常発熱を起こすことが抑制される。
　０．５Ｋ／Ｗ≦θｐ１≦１０００Ｋ／Ｗ　　　（３）
　０．５Ｋ／Ｗ≦θｐ２≦１０００Ｋ／Ｗ　　　（４）
θｐ１：充電部材の二面のうち一面の平均温度が１８０℃を超える場合における面方向の熱移動抵抗
θｐ２：充填部材の二面の双方の平均温度が８０℃未満における面方向の熱移動抵抗
　θｐ１は、好ましくは５．０×１０－１Ｋ／Ｗ以上であり、より好ましくは２．０Ｋ／Ｗ以上である。θｐ１の上限は特に制限されないが、通常、５．０×１０３Ｋ／Ｗ以下であり、１．０×１０３Ｋ／Ｗ以下がより好ましい。
　θｐ２は、好ましくは５．０×１０－１Ｋ／Ｗ以上であり、より好ましくは２．０Ｋ／Ｗ以上である。θｐ２の上限は特に制限されないが、通常、５．０×１０３Ｋ／Ｗ以下であり、１．０×１０３Ｋ／Ｗ以下がより好ましい。
　本発明において、充填部材が複数の部材から構成されるものであった場合、上記熱抵抗θｄ１、θｄ２、θｐ１及びθｐ２のそれぞれは、充填部材を構成するそれぞれの部材における熱抵抗より得られる合成熱抵抗として扱うことができる。合成熱抵抗の算出方法については後述する。
［仕切り部材と伝熱シートとを有する充填部材の好適な特性及び仕様］
　前述の通り、本発明の充填部材は単独の部材から構成されているものであっても、複数の部材を組み合わせて構成されているものでもあってもよいが、好ましくは複数の部材を組み合わせて構成されているものであり、特に、充填部材２０のように、仕切り部材及び伝熱シートを含むことが好ましい。
　仕切り部材の厚み方向と直交する二面（例えば、充填部材２０の仕切り部材２１の二面２１ａ，２１ｂ）における一方の面の平均温度が１８０℃を超える場合、仕切り部材の厚み方向の熱伝導率が２．０×１０－２Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることが好ましく、３．０×１０－２Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることがより好ましい。また、この場合、熱伝導率は、２．０Ｗ／ｍ・Ｋ以下であることが好ましく、１．９Ｗ／ｍ・Ｋ以下であることがより好ましい。
　仕切り部材の厚み方向と直交する二面の双方の平均温度が８０℃を超えない場合、仕切り部材の厚み方向の熱伝導率が５．０×１０－２Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることが好ましく、１．０×１０－１Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることがより好ましい。また、この場合、熱伝導率は５．０×１０Ｗ／ｍ・Ｋ以下であることが好ましく、４．０×１０Ｗ／ｍ・Ｋ以下であることがより好ましい。
　仕切り部材の熱伝導率が上記条件を満足することにより、異常発熱を起こした単電池から隣接する単電池への熱移動が抑制され、かつ異常発熱を起こしていない単電池の間の熱移動が促進される。これにより、組電池の安全性が向上する。
　仕切り部材の温度に拘わらず、伝熱シートは、面方向の熱伝導率が１．０×１０－１Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることが好ましく、１．０×１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることがより好ましい。伝熱シートの面方向の熱伝導率は、１．０×１０３Ｗ／ｍ・Ｋ以下であることが好ましく、８．０×１０２Ｗ／ｍ・Ｋ以下であることがより好ましく、７．０×１０２Ｗ／ｍ・Ｋ以下が更に好ましく、６．０×１０２Ｗ／ｍ・Ｋ以下が特に好ましく、５．０×１０２Ｗ／ｍ・Ｋ以下が最も好ましい。伝熱シートの熱伝導率が上記条件を満足することにより、比較的低コストで異常発熱を起こした単電池の発熱の除熱が促進される。これにより、単電池の損傷の連鎖が抑制される。
　伝熱シートの材質としては、グラファイト、グラフェン、金属（アルミニウム（アルミ箔、またはアルミプレート等も含む）、銅（銅箔、または銅プレート等も含む）、金属メッシュ（アルミメッシュ、銅メッシュ）、カーボンファイバーシート・プレート等が挙げられるが、中でもグラファイトシート及びアルミプレートが好ましい。伝熱シートは上記材質に樹脂フィルムをラミネートしたものも使用することができる。
　仕切り部材の厚みは好ましくは０．２ｍｍ以上であり、より好ましくは０．３ｍｍ以上であり、一方、好ましくは１０ｍｍ以下であり、より好ましくは９ｍｍ以下である。仕切り部材の厚みが上記範囲であると電池間の損傷の連鎖を防ぎ、かつ、組電池のエネルギー密度を高く維持する観点で好ましい。
　また、伝熱シートの厚みは好ましくは０．００６ｍｍ以上であり、より好ましくは０．０２ｍｍ以上であり、さらに好ましくは０．０５ｍｍ以上であり、一方、好ましくは１０ｍｍ以下であり、より好ましくは９ｍｍ以下であり、さらに好ましくは５ｍｍ以下である。伝熱シートの厚みが上記範囲であると電池間の損傷の連鎖を防ぎ、かつ組電池のエネルギー密度を高く維持する観点で好ましい。
［充填部材の熱抵抗］
　本発明において、充填部材の単位面積当たりの熱抵抗とは、充填部材の厚み方向の単位断面積あたりの熱移動抵抗を意味する。充填部材の単位面積当たりの厚み方向の熱抵抗は、充填部材として使用される材料の厚み方向における熱伝導率（ｋ［Ｗ／ｍ・Ｋ］）及び充填部材の厚み（ｄ［ｍ］）を用いて表すことができる。この場合の単位面積とは、厚み方向と垂直な面における単位面積を表す。
　図１Ａに示す充填部材１Ａの単位面積当たりの厚み方向の熱抵抗（θｄ）について説明する。単一の材料で形成され、密度が一定である充填部材１Ａの厚み方向の熱伝導率をｋ［Ｗ／ｍ・Ｋ］、充填部材１Ａの厚みをｄ［ｍ］、面１ｂの表面温度の平均値をＴ１［℃］とし、面１ａの表面温度の平均値をＴ２［℃］とする。
　Ｔ２がＴ１より低い場合、充填部材１Ａの面１ｂと面１ａとの表面温度の差はＴ１－Ｔ２であり、熱は厚み方向に、すなわち面１ｂから面１ａに向って流れる。充填部材１Ａの単位面積当たりの熱流量（熱流束）ｑは、以下の式（１１）によって表すことができる。
　ｑ　＝　ｋ（Ｔ１－Ｔ２）／ｄ　［Ｗ／ｍ２］　　…（１１）
　また、熱流束（ｑ）は、単位面積当たりの厚み方向の熱抵抗（θｄ）を用いて以下の式（１２）によって表すことができる。
　ｑ　＝　（１／θｄ）（Ｔ１－Ｔ２）　　…（１２）
　式（１１）及び式（１２）から、単位面積当たりの厚み方向の熱抵抗（θｄ）は、以下の式（１３）によって表すことができる。
　θｄ　＝　ｄ／ｋ　［ｍ２・Ｋ／Ｗ］　　…（１３）
　充填部材１Ａの面方向の熱抵抗（θｐ）の定義について説明する。この面方向とは、面１ａ，１ｂと平行方向を表す。充填部材１Ａの熱伝導率が等方的である、すなわち厚み方向及び面方向の熱伝導率が等しいものとする。充填部材の面方向の熱抵抗は、充填部材の熱伝導率（ｋ［Ｗ／ｍ・Ｋ］）と厚み（ｄ［ｍ］）との積ｋ・ｄに反比例するもの、すなわち次の式（１４）によって定義されるものとする。
　θｐ＝１／（ｋ・ｄ）［Ｋ／Ｗ］　　…（１４）
　充填部材の形状（構造）は、直方体に制限されない。充填部材が櫛型構造、中空構造、格子構造等の構造を有する場合であっても、充填部材の単位面積当りの厚み方向の熱抵抗は上記式（１３）によって表すことができる。また、充填部材は、単一の材料で形成される場合に限らず、複数の材料の組み合わせによって形成されてもよい。複数の材料の組み合わせによって形成されている場合であっても、充填部材の単位面積当たりの厚み方向の熱抵抗は上記式（１３）によって表すことが可能である。
　充填部材を複数の材料の組み合わせによって形成する場合、ポリエチレン、塩素化ポリエチレン、エチレン塩化ビニルコポリマー、エチレン・酢酸ビニルコポリマー、ポリ酢酸ビニル、ポリプロピレン、ポリブテン、ポリブタジエン、ポリメチルペンテン、ポリスチレン、ポリα－メチルスチレン、ポリパラビニルフェノール、ＡＢＳ樹脂、ＳＡＮ樹脂、ＡＥＳ樹脂、ＡＡＳ樹脂、メタクリル樹脂、ノルボルネン樹脂、ポリ塩化ビニル、アクリル変性ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリアリルアミン、ポリビニルエーテル、ポリビニルアルコール、エチレンビニルアルコール共重合体、石油樹脂、熱可塑性エラストマ―、熱可塑性ポリウレタン樹脂、ポリアクリロニトリル、ポリビニルブチラール、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂、フラン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ジアリルフタレート、グアナミン、ケトン樹脂、酢酸セルロース、セロファン、硝酸セルロース、アセチルセルロース、ナイロン、ポリアミド、ポリアセタール、ポリオキシメチレン、ポリカーボネート、ポリカーボネート／ＡＢＳアロイ、ポリカーボネート／ポリエステルアロイ、ポリフェニレンエーテル、ポリブチレンテレフタラート、ポリエチレンテレフタラート、ポリスルフォン、ポリエーテルスルフォン、ポリフェニレンサルファイド、ポリアリレート、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド、ポリエーテルエーテルケトン、超高分子ポリエチレン、アイソタクチックポリスチレン、液晶ポリマー、ポリイミド、４フッ化エチレン・ペルフルオロアルコキシビニルエーテル共重合体、４フッ化エチレン・６フッ化エチレン共重合体、ポリクロロトリフルオロエチレン、４フッ化エチレン・エチレン共重合体、ポリフッ化ビニリデン、ポリビニルフロライド、ポリアミノビスマレインイミド、ポリトリアジン、架橋ポリアミドイミド、上記以外のフッ素樹脂等の種々の材料から二以上の材料を選択し、組み合わせることができる。
　図１Ｂに示す充填部材１Ｂの単位面積当たりの厚み方向の熱抵抗（θｄ）の求め方は以下の通りである。面１ｄの表面における平均温度をＴ１とし、面１ｃの平均温度をＴ２とする。充填部材１Ｂの単位面積当たりの熱流量及び熱抵抗は、これらのＴ１，Ｔ２を用いて上記式（１１），（１２）及び式（１３）によって表すことができる。
　充填部材が複数（ｎ種類）の材料で構成される場合、熱伝導率（ｋ）として、当該充填部材の構造及び材料種を考慮して算出した合成熱伝導率を、上記式（１１）及び式（１３）の熱伝導率（ｋ）として用いることで、単位面積当たりの厚み方向の熱抵抗（θｄ）を上記式（１３）により表すことができる。このように、単位面積当たりの厚み方向の熱抵抗（θｄ）は、充填部材の構造及び材料種を考慮して算出される厚み方向の単位面積当たりの有効熱抵抗を用いることが可能である。
　なお、合成熱伝導率は、例えば以下の方法により算出することができる。まず、熱伝導率：ｋｎ［Ｗ／ｍ・Ｋ］、厚み：ｄｎ［ｍ］、熱抵抗：Ｒｎ（ｎ＝１，２，・・・ｎ）のｎ種類の材料を組み合わせた複合部材の合成熱抵抗（Ｒ）を求める。ｎ種類の材料が直列で並んでいる場合、合成熱抵抗（Ｒ）は、以下の式（１５）によって表すことができる。
　Ｒ＝Ｒ１＋Ｒ２＋Ｒ３＋・・・＋Ｒｎ　　…（１５）
　ｎ種類の材料が並列で並んでいる場合は、合成熱抵抗（Ｒ）は、以下の式（１６）によって表すことができる。このとき、Ｒｎ＝θｐｎとする。
　１／Ｒ＝１／Ｒ１＋１／Ｒ２＋１／Ｒ３＋・・・＋１／Ｒｎ　　…（１６）
　次に、ｎ種類の材料が直列で並んでいる場合の複合部材の合成熱伝導率を算出する。この場合、ｎ種類の材料の熱移動方向の断面積（Ａｎ）は全て等しいものとする。即ち、Ａ１＝Ａ２＝Ａ３＝・・・＝Ａｎ＝Ａ［ｍ２］とすると、各材料の熱抵抗（Ｒｎ）は、単位断面積あたりの熱抵抗（θｄｎ）を用いて以下の式（１７）によって表される。
　Ｒｎ＝θｎ／Ａ　　…（１７）
　式（１５）を式（１７）及び式（１３）を用いて変形すると、以下の式（１８）が得られる。
　Ｒ＝（θｄ１＋θｄ２＋θｄ３＋・・・＋θｄｎ）／Ａ
　＝（ｄ１／ｋ１＋ｄ２／ｋ２＋ｄ３／ｋ３＋・・・＋ｄｎ／ｋｎ）／Ａ　　…（１８）
　複合部材の合成熱伝導率をκとすると、複合部材の総厚みはΣｄｎであるから、合成熱伝導率（κ）は、以下の式（１９）のように表すこともできる。
　Ｒ＝（Σｄｎ／κ）／Ａ　　…（１９）
　式（１８）及び式（１９）より、厚み方向の合成熱伝導率（κ）は、以下のように表すことができる。
　κ＝Σｄｎ／Σ（ｄｎ／ｋｎ）
　＝（ｄ１＋ｄ２＋ｄ３＋・・・＋ｄｎ）／（ｄ１／ｋ１＋ｄ２／ｋ２＋ｄ３／ｋ３＋・・・＋ｄｎ／ｋｎ）
　また、ｎ種類の材料が並列で並んでいる場合の複合部材の合成熱伝導率を算出する。この場合、ｎ種類の材料の熱移動方向の厚みは全て等しいものとする。即ち、ｄ１＝ｄ２＝ｄ３＝・・・＝ｄｎ［ｍ］とする。ｎ種類の材料の熱移動方向の断面積をそれぞれＡｎ［ｍ２］とすると、各材料の熱抵抗（Ｒｎ）は面方向の熱抵抗（θｐｎ）を用いて次のように表せる。
　Ｒｎ＝θｐｎ　　…（２０）
　式（１６）を式（２０）及び式（１４）を用いて変形すると、以下の式（２１）が得られる。
　１／Ｒ＝１／θｐ１＋１／θｐ２＋１／θｐ３＋・・・＋１／θｐｎ
　　　＝ｄ１ｋ１＋ｄ２ｋ２＋ｄ３ｋ３＋・・・＋ｄｎｋｎ　　　　…（２１）
　複合部材の合成熱伝導率をκとすると、複合部材の総厚みはΣｄｎであるから、面方向の合成熱伝導率（κ）は、以下の式（２２）のように表すこともできる。
　Ｒ＝κ・Σｄｎ　　…（２２）
　式（２１）及び式（２２）より、面方向の合成熱伝導率（κ）は、以下のように表すことができる。
κ＝Σ（ｄｎｋｎ）／Σｄｎ
　＝（ｄ１ｋ１＋ｄ２ｋ２＋ｄ３ｋ３＋・・・＋ｄｎｋｎ）／（ｄ１＋ｄ２＋ｄ３＋・・・＋ｄｎ）　　…（２３）
　充填部材１Ｂのような櫛形構造の仕切り部材であっても、中空構造、格子構造等の充填部材であっても、空洞部位の材質である空気の熱伝導率および空洞部位の厚みや断面積を与えることで、合成熱伝導率を算出することができる。
　充填部材の厚み方向と直交する二面のうちの一方（例えば、面１ａ～１ｄのいずれか）の平均温度が１８０℃を超える場合であって、充填部材の厚み方向の熱伝導率が２．０×１０－２Ｗ／ｍ・Ｋ以上２．０Ｗ／ｍ・Ｋ以下であり、かつ、前記面（例えば、面１ａ～１ｄのいずれか）の平均温度が８０℃を超えない場合においては、充填部材の厚み方向の熱伝導率が５．０×１０－２Ｗ／ｍ・Ｋ以上５０Ｗ／ｍ・Ｋ以下であるようにするのが好ましい。
［充填部材の熱抵抗の調整方法］
　充填部材の単位面積当たりの厚み方向の熱抵抗（θｄ）を所望値とする方法について説明する。
　充填部材が２種類の材料Ａ及び材料Ｂで構成されている場合、その厚み方向の熱抵抗は次のようにして所望値とされる。（図１Ｃの仕切り部材２１が材料Ａで構成され、伝熱シート２２が材料Ｂで構成されている場合も、以下のようにして充填部材の厚み方向の熱抵抗を調整することができる。）
　材料Ａを、単位面積当たりの厚み方向の熱抵抗（θｄ）が前記式（１）を満たす材料とする。材料Ａの熱伝導率：ｋ≦０．２０［Ｗ／ｍ・Ｋ］、厚み：ｄ＝１．０［ｍｍ］とすると、厚み方向の単位面積当たりの熱抵抗：θｄ＝ｄ／ｋ≧（１．０×１０－３）／０．２０＝５．０×１０－３［ｍ２・Ｋ／Ｗ］である。
　材料Ａは、例えば、ポリカーボネートやブチルゴム製の樹脂板等である。
　また、材料Ｂを、単位面積当たりの厚み方向の熱抵抗（θｄ）が前記式（２）を満たす材料とする。材料Ｂの熱伝導率：ｋ≧０．２５［Ｗ／ｍ・Ｋ］、厚み：ｄ＝１．０［ｍｍ］とすると、単位面積当たりの熱抵抗：θ＝ｄ／ｋ≦（１．０×１０－３）／０．２５＝４．０×１０－３［ｍ２・Ｋ／Ｗ］である。材料Ｂは、例えば、固体ではセラミックス、ガラス板、ポリエチレン等であり、液体では水、エチレングリコール、グリセリン等である。
　単位面積当たりの厚み方向の熱抵抗（θｄ）が温度Ｔ［℃］以上で上記式（１）を満たし、かつＴ［℃］未満で上記式（２）を満たす充填部材の第１の例として、図１Ｄの充填部材３０からフレーム３２を除いた充填部材、すなわち袋状構造物３１と、流体材料３４とからなる充填部材について説明する。
　この例においては、袋状構造物３１は、Ｔ［℃］より高い温度に融点を持つ材料Ａで形成されている。袋状構造物３１の内部には、Ｔ［℃］において液体状態である流体材料３４が充填されている。流体材料としては、上記材料Ｂのうち液体として例示された水、エチレングリコール、グリセリン等が好適である。
　前述の通り、開口３１ｅはＴ［℃］付近に融点を持つ材料よりなる栓３３で閉じられている。栓３３の材料としては、プロピレン・ブチレン・エチレン三元共重合体、ポリプロピレン、ポリエチレン、エチレン・プロピレン共重合体、エチレン・アクリル酸共重合体、プロピレン・アクリル酸共重合体、ナイロン、ポリエチレンテレフタレート、スズ・鉛合金、スズ・ビスマス合金、および、鉛・ビスマス合金等が例示される。栓３３が溶融した場合、流体材料３４が開口部３３から外部に流れ落ちる。
　袋状構造物の外形形状は、直方体以外の形状を有していてもよい。また、図１Ｄでは、開口部は袋状構造物の下面に設けられるが、開口部から材料Ｂが袋状構造物の外部に流れ落ちる位置であれば、開口部は側面に設けられても良い。なお、充填部材１は、上述した材料Ｂが充填された複数の袋状構造物が横方向又は縦方向に並べて形成された構造であってもよい。また、栓は必ずしも必須ではない。材料Ｃの融点は材料Ｂと同等かそれ以下でもよい。栓を材料Ｂで形成する場合もあり得る。材料Ｂは必ずしもＴ［℃］において液体で無くてもよく、液体以外の流体状態である場合もあり得る。
　このような袋状構造物３１と流体材料３４とからなる充填部材は、表面温度がＴ［℃］未満の場合には、袋状構造物内の流体材料によって単位面積当たりの厚み方向の熱抵抗（θｄ）が上記式（２）を満たす。また、充填部材の表面温度がＴ［℃］以上になった場合には、流体材料が袋状構造物の外部に流出するため、充填部材は、袋状構造物で構成されることになり、充填部材の単位面積当たりの厚み方向の熱抵抗（θｄ）は上記式（１）を満たす。
　単位面積当たりの厚み方向の熱抵抗（θｄ）が温度Ｔ［℃］以上で上記式（１）を満たし、かつＴ［℃］未満で上記式（２）を満たす充填部材の第２の例として、図１Ｄの充填部材１Ｄについて説明する。
　この例においては、材料Ａよりなる袋状構造物３１の内部に材料Ａよりなる格子状のフレーム３２が設けられている。袋状構造物３１の内部のうち、フレーム３２以外の部分は、Ｔ［℃］において液体状態である、材料Ｂよりなる流体材料３４で満たされている。開口３１ｅは、Ｔ［℃］付近に融点を持つ材料Ｃで形成される栓３３で閉じられている。Ｔ［℃］付近において、材料Ｃで形成された栓３３が溶融した場合に、流体材料３４が開口３１ｅから流出する。この充填部材１Ｄにあっては、表面温度がＴ［℃］未満の場合には、袋状構造物３１内に充填された流体材料によって単位面積当たりの厚み方向の熱抵抗（θｄ）は上記式（２）を満たす。また、充填部材１Ｄの表面温度がＴ［℃］以上になった場合には、流体材料３４が流出するため、充填部材１Ｄは材料Ａよりなる袋状構造物３１及びフレーム３２で構成されることになり、この充填部材の単位面積当たりの厚み方向の熱抵抗（θｄ）は上記式（１）を満たす。
〔組電池〕
　本発明の組電池は、複数のパウチ型単電池と前述の本発明の充填部材とを含み、パウチ型単電池が該充填部材により仕切られているものである。
＜パウチ型単電池＞
　本発明において、「パウチ型単電池」とは、単電池内の正極シート、負極シート、セパレータシート、端子など単電池内の構成部材を充填する外装材として、樹脂製のシート若しくはフィルム又はそれらの積層体若しくはこれらと金属箔との積層体を用いた単電池を意味する。
　リチウムイオン二次電池は多様な形態で製造可能であるが、代表的には角形リチウムイオン二次電池、円筒形リチウムイオン二次電池、およびパウチ形リチウムイオン二次電池がある。この中で、パウチ形リチウムイオン二次電池は、一般に電極組立品およびこれを収容するケースよりなる。電極組立品はリチウムイオンを吸蔵及び放出できる炭素材を金属シートに塗布した負極シート、リチウム含有酸化物を金属シートに塗布した正極シート、および、前記負極と正極の間に介在しこれらを電気的に絶縁させるセパレータシートを備える。電極組立品は負極シート及び正極シートのそれぞれから外部に電力を取り出すための端子が取り付けられている。
　パウチ形リチウムイオン二次電池は高分子フィルムとアルミニウムなどの金属シートをラミネートして形成したシートで作られたパウチ形ケースを備える。前記ケースは前記高分子フィルムとアルミニウムなどの金属シートをラミネートして形成したシート２枚を接着ないしは融着させることで作られ、内部に電極組立品を収容できる空間部が形成されている。
　パウチ形リチウムイオン二次電池は、電極組立品を空間部が形成されたパウチ形ケースに入れた後、電解液を注入する。その後、パウチ形ケースの周辺部を接着ないしは融着することで封止し、パウチ形リチウムイオン二次電池を完成する。
　パウチ型リチウムイオン二次電池はシートで形成されたパウチ型ケースを使用するため、軽くて多様な形態のリチウム二次電池を製造することができ、製造工程も単純であるという長所がある。パウチ形リチウムイオン二次電池は組立が容易であり、電池の形態及び大きさに制約がすくないが、通常、概略、箱型形状を有しており、その縦及び横の長さは５ｍｍ～５００ｍｍ程度、厚みは、０．５ｍｍから３０ｍｍ程度で作られる。
　一方、パウチ型ケースを使用するため、円筒型や角型電池に比べて金属缶を有さないことから、外部に対する除熱特性に劣るという問題があり、電池の充放電性能や安全性にも大きな影響を及ぼす。また、箱型形状に作った場合にも、側面を平坦にしにくく、電池の冷却のため電池外部の冷却板に直接、側面を接触させることが難しいという問題がある。
　なお、組電池を構成するパウチ型単電池における「異常発熱状態」とは、パウチ型単電池内部で短絡の発生や発熱を伴いながら、分解反応によってパウチ型単電池の一部ないし全領域が２００℃以上になる状態を意味する。また、「熱暴走」とは、パウチ型単電池が異常発熱状態に至り、パウチ型単電池の発熱速度が冷却速度を上回って温度制御不能になる現象をいう。「通常時」（常温）とは、パウチ型単電池が激しく容量劣化することなく正常に充放電する温度の上限以下の状態である。具体的には、メーカーによって指定された使用上限温度以下、典型的には８０℃以下の状態である。
　パウチ型単電池における単電池としては、例えば、リチウムイオンを吸蔵・放出可能な正極及び負極、並びに電解質を備えるリチウムイオン二次電池が挙げられる。また、リチウムイオン二次電池以外に、リチウムイオン全固体電池、ニッケル水素電池、ニッケルカドミウム電池、鉛蓄電池等の二次電池を適用し得る。
　上述の通り、本発明の組電池に用いられるパウチ型単電池は、通常、外装材により包囲されている。この外装材は樹脂層と金属箔層とを含む層状構造を有することが好ましい。
　外装材を構成する樹脂層としては、プロピレン・ブチレン・エチレン三元共重合体、ポリプロピレン、ポリエチレン、エチレン・プロピレン共重合体、エチレン・アクリル酸共重合体、プロピレン・アクリル酸共重合体、ナイロン、及びポリエチレンテレフタレートからなる群から選ばれる１種の単一層又はこれらを２種以上組み合わせた複合層等が挙げられる。また、外装材を構成する金属箔層としては、アルミニウム、銅、ステンレス鋼等があげられ、アルミニウム箔は、純アルミニウム単独であってもよいが、アルミニウム合金が好ましい。当該アルミニウム箔に使用されるアルミニウム合金としては、例えば、アルミニウム－Ｆｅ系合金、アルミニウム－Ｍｎ系合金等が挙げられ、好ましくはアルミニウム－Ｆｅ系合金が挙げられる。
　図１Ｃに例示するように、本発明の組電池は、冷却プレートの上に配置されたパウチ型単電池（パウチ型セル）及び充填部材（図１Ｃの場合は仕切り部材２１と伝熱シート２２とから構成された充填部材２０）を有することが好ましい。このように構成された組電池では、パウチ型単電池が定常状態の範囲において発熱した場合、充填部材の面方向に熱が十分に移動する。このため、パウチ型単電池の熱が十分に冷却プレートに伝わるので、パウチ型単電池が効率的に冷却される。
　冷却プレートの材質としては、金属板が挙げられ、金属としてはアルミ、銅、スチール、ＳＵＳ等が挙げられる。また、金属板の中に液体流路があって、冷媒が流通しているものであってもよい。また、金属板に液体流路を持つチューブまたはヒートシンクが接触しているものであってもよい。冷却プレートとしては、中でもアルミ板及びアルミ板と冷媒流通構造一体型（冷媒が通る中空構造を持つアルミプレート様の構造）が好ましい。冷却プレートの厚みは０．５ｍｍ以上３０ｍｍ以下が好ましく、冷却プレートの内部に冷媒流路を持たない場合の厚みは０．５ｍｍ以上１０ｍｍ以下が好ましく、０．５ｍｍ以上２ｍｍ以下がより好ましい。
　以下に、実施例により本発明を更に具体的に説明するが、本発明は、これらの実施例に限定されるものではない。
［参考比較例１］
　２次元モデル化された図２Ａに示す組電池のシミュレーションモデル４０を用いて伝熱特性をシミュレーションした。このシミュレーションモデル４０では、１０個のパウチ型単電池４１間の全てに充填部材４２が配置されている。パウチ型単電池４１及び充填部材４２は、冷却板４３上に載置されている。
　パウチ型単電池４１は、非常に薄いプラスチックフィルムで包囲されているが、ここでは、フィルムによる熱抵抗が小さいため、モデル化には含めない。
　パウチ型単電池４１及び充填部材４２の底面と冷却板４３との接触が不十分と仮定し、これらの境界面では断熱境界になると想定した。
　表１にそれぞれの部材の寸法を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
［参考比較例２］
　図２Ｂに示す組電池のシミュレーションモデル５０を用いてシミュレーションした。このシミュレーションモデル５０では、１０個の缶セル（パウチ型単電池が缶で包囲されたもの）５１間の全てに充填部材５２が配置されている。缶セル５１及び充填部材５２は冷却板５３上に載置されている。缶と冷却板５３は密着していると想定した。表２にそれぞれの部材の寸法を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　次に使用している各構成部材の物性を表３に示す。充填部材５２は、１００℃で熱伝導率が切替わる材料とした。シミュレーションでは、各構成部材をメッシュと呼ばれる微小領域に分割して、伝熱解析を行った。充填部材５２を構成するすべての微小領域の温度が１００℃になったときに熱伝導率が切り替わるとした。
　ここで、充填部材の厚み方向に直交する二面のうち一面の平均温度が１８０℃を超える場合については１００℃以上の熱伝導率を適用し、充填部材の厚み方向に交差する二面の双方の平均温度が８０℃を超えない場合については１００℃未満の熱伝導率を適用した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
［熱暴走のシミュレーション］
　図２Ａ，２Ｂに示す組電池の一番左のパウチ型単電池が熱暴走すると仮定した。パウチ型単電池の初期温度は７００℃、それ以外の部材は２３℃とした。境界条件として、外周部は空気と接触すると仮定し、自然対流の熱伝達境界条件（４．０Ｗ／ｍ２・Ｋ）を与えた。ここで、組電池全体の初期温度を２５℃とし、外周部の空気の温度も２５℃とした。
　図２Ｃに、隣接するパウチ型単電池の最高温度の経時変化を示す。実施例１の場合、最高温度は２５３．６℃、実施例２の場合、最高温度は１６０．８℃となり、実施例２の方が実施例１に比べて、著しく温度上昇が小さくなる結果が得られた。この結果から、パウチ型単電池の熱を冷却板の方に逃がすための伝熱シートをパウチ型単電池と冷却板との間に配置することが好ましいことが認められる。
［実施例１］
　この知見に基づいて、図２Ｄに示すシミュレーションモデル４０’について伝熱解析を行った。
　このシミュレーションモデル４０’では、充填部材４２の代わりに、図１Ｃに示される伝熱シート２２と仕切り部材２１とを積層した充填部材２０を用いたものである。ただし、パウチ型単電池４１の底面と伝熱シート２２の延出片２２ｂとの接触が不十分と仮定し、これらの境界面では断熱境界になると想定した。表４にそれぞれの部材の寸法を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
　仕切り部材、パウチ型単電池、冷却板の物性は表３と同じものとした。伝熱シートの熱伝導率［Ｗ／ｍ・Ｋ］を０．１、０．２、０．５、１．０、１０、５０、１００、５００、１０００、５０００、１００００と変更して、隣接パウチ型単電池の最高温度をシミュレーションした。結果を表５に示す。
　なお、仕切り部材は、表３の充填部材の欄に記載の通り、熱伝導率が１００℃で切り替わる。
［比較例１］
　実施例１において、仕切り部材を、熱伝導率が切替わらない０．１５Ｗ／ｍ・Ｋ一定のものとしたこと以外は同一条件としてシミュレーションを行った。結果を表５に示す。表５の「最高温度の差」は、実施例１での最高温度と比較例１での最高温度の差を表す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
　表５より、伝熱シートの熱伝導率の大きさに拘わらず、１００℃で仕切り部材の熱伝導率を切り替える方が、隣接パウチ型単電池の最高温度が低くなることが認められる。ただし、熱伝導率が小さ過ぎる場合と大き過ぎる場合は熱伝導率が切替わりがない場合とある場合との最高温度の差Δｔが小さくなる傾向が見られる。即ち、伝熱シートは、熱伝導率がある大きさ（ここでは１０．０Ｗ／ｍ・Ｋ程度）で切替わる場合に効果が最も良好になることが認められる。
　熱伝導率が１００℃で切替わる仕切り部材を用いた実施例１において、仕切り部材と伝熱シートを接合したときの１００℃未満の場合と１００℃以上の場合の厚み方向の熱抵抗は式（１８）を用いて、Ａ＝１．０として求めた結果を表６に示し、面方向の熱抵抗は式（２１）を用いて求めた結果を表７に示す。熱伝導率が切替わらない場合は、表６，７における１００℃以上の合成熱抵抗と同じになる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000006
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000007
　表６から伝熱シートの熱抵抗が小さいほど、面方向の１００℃未満の合成熱抵抗および１００℃以上の合成熱抵抗は双方近づくが、この場合であっても温度によって厚み方向の合成抵抗が異なる、熱抵抗の切替えがある方が隣接セルの最大温度を低くする効果が見られた。
［実施例２と比較例２］
　さらに、実施例１と比較例１と同様の解析を伝熱シートの厚みを変更せずに、仕切り部材の厚みを０．５ｍｍに薄くした場合について検討を行った。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000008
　仕切り部材、パウチ型電池、冷却板の物性は表３と同じものとした。結果を表９に示す。表９の「最高温度差」は、実施例２での最高温度と比較例２での最高温度の差を表す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000009
　表９より、仕切り部材の厚みを薄くした場合であっても、伝熱シートの熱伝導率の大きさに関わらず、１００℃で仕切り部材の熱伝導率を切り替える方が、隣接パウチ型電池の電極の最高温度が低くなることが認められる。ただし、熱伝導率が小さ過ぎる場合と大き過ぎる場合は熱伝導率の切替わりがない場合とある場合との最高温度の差Δｔが小さくなる傾向が見られる。即ち、伝熱シートは、熱伝導率がある大きさ（ここでは１０．０Ｗ／ｍ・Ｋ程度）で切替わる場合に効果が最も良好になることが認められる。
　表９の隣接セルの電極最大温度が表５に比べて全般的に低くなっている原因として、熱暴走セルの左側にある仕切り部材２１の厚みが薄くなることで、熱暴走セルの放熱が進み易くなったと考えられる。つまり、左端には仕切り部材２１を設けずに伝熱シートのみにすることが望ましい。
　熱伝導率が１００℃で切替わる仕切り部材を用いた実施例２において、仕切り部材と伝熱シートを接合したときの１００℃未満の場合と１００℃以上の場合の厚み方向の熱抵抗は式（１８）を用いて、Ａ＝１．０として求めた結果を表１０に示し、面方向の熱抵抗は式（２１）を用いて求めた結果を表１１に示す。熱伝導率が切替わらない比較例２の場合は、表１０，１１における１００℃以上の合成熱抵抗と同じになる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000010
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000011
［実施例３と比較例３］
　次に、表３にある充填部材の熱伝導率が１００℃未満の場合と１００℃以上の熱伝導率を表１２のように変更した場合について、熱伝導率が切り替わらない場合を比較例３とし、熱伝導率が切り替わる場合を実施例３とする。熱伝導率が切り替わらない場合の熱伝導率は１００℃以上の熱伝導率を用いた。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000012
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000013
　表１３より、伝熱シートの熱伝導率の大きさに関わらず、１００℃で仕切り部材の熱伝導率を切り替える方が、隣接パウチ型単電池の最高温度が低くなることが認められる。ただし、熱伝導率が小さ過ぎる場合と大き過ぎる場合は熱伝導率の切替わりがない場合とある場合との最高温度の差Δｔが小さくなる傾向が見られる。即ち、伝熱シートは、熱伝導率がある大きさ（ここでは１０．０Ｗ／ｍ・Ｋ程度）で切替わる場合に効果が最も良好になることが認められる。
　熱伝導率が１００℃で切替わる仕切り部材を用いた実施例３において、仕切り部材と伝熱シートを接合したときの１００℃未満の場合と１００℃以上の場合の厚み方向の熱抵抗は式（１８）を用いて、Ａ＝１．０として求めた結果を表１４に示し、面方向の熱抵抗は式（２１）を用いて求めた結果を表１５に示す。熱伝導率が切替わらない比較例３の場合は、表１４，１５における１００℃以上の合成熱抵抗と同じになる。
　表５の最高温度の差Δｔに比べて表１３の最高温度の差Δｔは小さい。つまり１００℃未満の熱伝導率（または熱抵抗）と１００℃以上の熱伝導率（または熱抵抗）の差が小さいと最高温度の差Δｔも小さくなる傾向が見られた。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000014
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000015
　本発明を特定の態様を用いて詳細に説明したが、本発明の意図と範囲を離れることなく様々な変更が可能であることは当業者に明らかである。
　本出願は、２０１８年９月１４日付で出願された日本特許出願２０１８－１７２５６０に基づいており、その全体が引用により援用される。
　１Ａ，１Ｂ　充填部材
　１０　組電池
　１１　冷却板
　１２　パウチ型単電池
　２０　充填部材
　２１　仕切り部材
　２２　伝熱シート
　３０　充填部材
　３１　袋状構造物
　３２　フレーム
　３３　栓
　３４　流動材料
　４０，４０’，５０　組電池のシミュレーションモデル
　４１　パウチ型単電池
　５１　缶セル

 

Claims (10)

  1. 　組電池内のパウチ型単電池間に介在される充填部材であって、
    　厚み方向と直交方向の、第１の面及びそれと反対側の第２の面を有し、
    　以下に定義されるθｄ１及びθｄ２が下記式（１）及び（２）のそれぞれを満足し、θｐが下記式（３）を満足し、かつθｄ１＞θｄ２を満たす充填部材。
    　θｄ１≧３．０×１０－３（ｍ２・Ｋ）／Ｗ　　　　（１）
    　θｄ２≦８．０×１０－３（ｍ２・Ｋ）／Ｗ　　　　（２）
    　０．５Ｋ／Ｗ≦θｐ１≦１０００Ｋ／Ｗ　　　　　（３）
    　０．５Ｋ／Ｗ≦θｐ２≦１０００Ｋ／Ｗ　　　　　（４）
    θｄ１：前記第１及び第２の面のうち一方の面の平均温度が１８０℃を超える場合における厚み方向の単位面積当たりの熱移動抵抗
    θｄ２：前記第１の面及び第２の面の双方の平均温度が８０℃を超えない場合における厚み方向の単位面積当たりの熱移動抵抗
    θｐ１：前記第１及び第２の面のうち一面の平均温度が１８０℃を超える場合における面方向の熱移動抵抗
    θｐ２：前記第１及び第２の面の双方の平均温度が８０℃超えない場合における面方向の熱移動抵抗
  2. 　前記充填部材は、仕切り部材及び伝熱シートを含み、
    　前記第１及び第２の面の一方の面の平均温度が１８０℃を超える場合において、該仕切り部材の厚み方向の熱伝導率が２．０×１０－２Ｗ／ｍ・Ｋ以上２．０Ｗ／ｍ・Ｋ以下であり、
    　該仕切り部材の厚み方向の第１及び第２の二面の双方の平均温度が８０℃を超えない場合において、仕切り部材の厚み方向の熱伝導率が５．０×１０－２Ｗ／ｍ・Ｋ以上５．０×１０１Ｗ／ｍ・Ｋ以下であり、
    　該仕切り部材の温度に拘わらず、伝熱シート（Ｂ）の面方向の熱伝導率が１．０×１０１Ｗ／ｍ・Ｋ以上２．０×１０３Ｗ／ｍ・Ｋ以下である、請求項１に記載の充填部材。
  3. 　前記伝熱シートの厚みが０．０２～２ｍｍである、請求項２に記載の充填部材。
  4. 　厚みが０．２～１０ｍｍである、請求項２又は３に記載の充填部材。
  5. 　厚みが０．２～１０ｍｍである、請求項１に記載の充填部材。
  6. 　複数のパウチ型単電池と、各パウチ型単電池間に介在された請求項１～５のいずれか１項に記載の充填部材とを含む組電池。
  7. 　前記パウチ型単電池間に介在された前記充填部材の前記第１の面及び第２の面がそれぞれ前記パウチ型単電池に対面している、請求項６に記載の組電池。
  8. 　前記パウチ型単電池が外装材により包含されており、該外装材は樹脂層と金属箔層とを含む層状構造を有する、請求項６又は７に記載の組電池。
  9. 　前記パウチ型単電池の厚みがＬである場合に、充填部材の厚みがＬ／５０～Ｌ／１０である、請求項６～８のいずれか１項に記載の組電池。
  10. 　前記充填部材は請求項２～４のいずれか１項に記載の充填部材であり、
    　前記パウチ型単電池の厚みがＬである場合に、前記伝熱シートの厚みがＬ／１０００～Ｌ／１０である、請求項６～９のいずれか１項に記載の組電池。
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