WO2019163200A1 - 電解質シート付き電極、二次電池及びその製造方法 - Google Patents

電解質シート付き電極、二次電池及びその製造方法 Download PDF

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WO2019163200A1
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electrolyte sheet
electrode
positive electrode
electrode mixture
negative electrode
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PCT/JP2018/039663
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新平 尼崎
西村　勝憲
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日立化成株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to an electrode with an electrolyte sheet, a secondary battery, and a manufacturing method thereof.
  • the present invention claims the priority of Japanese patent application number 2018-031948 filed on February 26, 2018.For designated countries where weaving by reference of documents is permitted, the contents described in the application are as follows: Is incorporated into this application by reference.
  • Patent Document 1 states that “a positive electrode and a negative electrode are arranged to face each other via an electrolyte and a separator, and the electrolyte is a battery containing a polymer compound, and has a peel strength in a T-shaped peel test between the negative electrode and the separator.
  • the battery is characterized by being 70 N / m or more and 1200 N / m or less.
  • a semi-solid electrolyte has been used as an electrolyte of a secondary battery represented by a lithium ion battery.
  • an insulating layer can be formed by supporting an electrolytic solution on fine particles or the like, and the insulating layer can function as an electrolyte layer.
  • a secondary battery is formed by providing a semi-solid electrolyte formed in a sheet shape (hereinafter sometimes referred to as “electrolyte sheet”) between the positive electrode layer and the negative electrode layer.
  • the electrolyte sheet is weak in mechanical strength, it easily breaks and is difficult to handle in production.
  • a wound type secondary battery formed by winding a positive electrode, a negative electrode, and an electrolyte sheet it is necessary to apply tension to the electrolyte sheet in order to wind.
  • a laminated secondary battery formed by laminating a positive electrode, a negative electrode, and an electrolyte sheet it is necessary to apply tension to the electrolyte sheet in order to laminate the wrinkles.
  • the electrolyte sheet may break due to the tension applied during the production.
  • the present invention has been made in view of such circumstances, and an object thereof is to provide an electrode with an electrolyte sheet or the like that has excellent mechanical strength and can prevent deterioration in battery performance when used in a secondary battery. To do.
  • One embodiment of the present invention is an electrode with an electrolyte sheet that includes an electrode and an electrolyte sheet.
  • the electrode includes an electrode tab portion and an electrode mixture portion, and the electrode mixture portion is bonded to an electrode active material.
  • the electrolyte sheet is configured to include an electrolyte solution, a support material for the electrolyte solution, and a binder, and the area of the electrolyte sheet is equal to or larger than the area of the electrode mixture portion, and the electrolyte sheet An electrode with an electrolyte sheet, to which an electrode mixture part is bonded.
  • Another embodiment of the present invention is a secondary battery including a positive electrode, a negative electrode, and an electrolyte sheet
  • the positive electrode has a positive electrode tab portion and a positive electrode mixture portion
  • the positive electrode mixture portion is a positive electrode active material.
  • the negative electrode has a negative electrode tab portion and a negative electrode mixture portion
  • the negative electrode mixture portion includes a negative electrode active material and a binder, and an electrolyte sheet.
  • the area of the positive electrode mixture part or the negative electrode mixture part is at least one area or more, and the electrolyte sheet and at least one of the positive electrode mixture part or the negative electrode mixture part are bonded.
  • Still another embodiment of the present invention is a method for manufacturing a secondary battery including a positive electrode, a negative electrode, and an electrolyte sheet.
  • the positive electrode has a positive electrode tab portion and a positive electrode mixture portion.
  • the positive electrode mixture portion is
  • the negative electrode has a negative electrode tab portion and a negative electrode mixture portion, and the negative electrode mixture portion includes a negative electrode active material and a binder.
  • the electrolyte sheet is configured to include an electrolytic solution, a support material, and a binder, and the electrolyte sheet is adhered to either the positive electrode mixture portion or the negative electrode mixture portion, and the electrolyte sheet is a positive electrode It is the manufacturing method of a secondary battery arrange
  • an electrode with an electrolyte sheet that has excellent mechanical strength and can prevent deterioration in battery performance when used in a secondary battery.
  • FIG. 1A and FIG. 1B are schematic views showing a structural example of an electrode with an electrolyte sheet according to the present embodiment.
  • FIG. 1A is a schematic view showing a structure of an electrode with an electrolyte sheet according to the present embodiment as viewed from above, and
  • FIG. 1B is a cross-sectional structure taken along the line AA ′ of FIG. It is a schematic diagram which shows.
  • FIG. 2 is a schematic diagram of a secondary battery (a wound secondary battery) according to the present embodiment.
  • FIG. 3 is a schematic diagram of a secondary battery (stacked secondary battery) according to the present embodiment.
  • FIGS. 4A, 4B, and 4C are schematic cross-sectional views showing a method for adhering an electrolyte sheet having an area equal to or larger than the area of the positive electrode mixture portion to the positive electrode mixture portion in this example.
  • FIG. 4 (a) is a schematic cross-sectional view showing the lamination step of the method
  • FIG. 4 (b) is a view showing the press compression step of the method
  • FIG. 4 (c) is the support of the method.
  • It is a cross-sectional schematic diagram which shows the peeling process of a film.
  • FIG. 5 is a schematic cross-sectional view showing a state in which an electrolyte sheet having an area equal to or larger than the area of the negative electrode mixture portion is adhered to the negative electrode mixture portion in this example.
  • FIGS. 6A and 6B are schematic views of the positive electrode and negative electrode with electrolyte sheet before winding in this example.
  • FIG. 6A is a schematic diagram showing a state in which a positive electrode terminal is welded to a positive electrode tab portion of a positive electrode with an electrolyte sheet, an insulating tape is applied, and an insulation treatment is performed
  • FIG. 6B is a negative electrode of a negative electrode. It is a schematic diagram which shows the state which welded the negative electrode terminal to the tab part.
  • FIG. 7 is a schematic cross-sectional view showing a state where the positive electrode with the electrolyte sheet and the negative electrode are wound in this example.
  • FIGS. 9A and 9B are schematic views of the negative electrode with an electrolyte sheet and the positive electrode before winding in this example.
  • Fig.8 (a) is a schematic diagram which shows the state which welded the negative electrode terminal to the negative electrode tab part of the negative electrode with an electrolyte sheet
  • FIG.8 (b) shows the state which welded the positive electrode terminal to the positive electrode tab part of a positive electrode. It is a schematic diagram.
  • FIGS. 9A and 9B are schematic views of the positive electrode and negative electrode with an electrolyte sheet before lamination in this example.
  • FIG.9 (a) is a schematic diagram of the positive electrode with an electrolyte sheet which has a positive electrode tab part
  • FIG.9 (b) is a schematic diagram of the negative electrode which has a negative electrode tab part
  • FIGS. 10A and 10B are schematic views of the negative electrode with an electrolyte sheet and the positive electrode before lamination in this example.
  • FIG. 10A is a schematic diagram of a negative electrode with an electrolyte sheet having a negative electrode tab portion
  • FIG. 10B is a schematic diagram of a positive electrode having a positive electrode tab portion.
  • the present embodiment a mode for carrying out the present invention (hereinafter simply referred to as “the present embodiment”) will be described in detail.
  • the following embodiments are examples for explaining the present invention, and are not intended to limit the present invention to the following contents.
  • the description will be divided into a plurality of sections or embodiments. However, unless otherwise specified, they are not irrelevant to each other. There are some or all of the modifications, details, supplementary explanations, and the like.
  • the electrode with an electrolyte sheet according to the present embodiment is an electrode with an electrolyte sheet composed of an electrode and an electrolyte sheet, the electrode has an electrode tab portion and an electrode mixture portion, and the electrode mixture portion is an electrode.
  • the electrolyte sheet is configured to include an active material and a binder, and the electrolyte sheet includes an electrolyte solution, a support material for the electrolyte solution, and a binder that binds the support materials to each other. It is an electrode with an electrolyte sheet that is larger than the area of the agent part and in which the electrolyte sheet and the electrode mixture part are bonded.
  • a configuration example of the electrode with an electrolyte sheet according to the present embodiment will be described by taking as an example a case of being used for a lithium ion battery.
  • FIGS. 1A and 1B are schematic views showing an example of the structure of an electrode with an electrolyte sheet according to the present embodiment.
  • FIG. 1A is a schematic view showing a structure of an electrode with an electrolyte sheet according to the present embodiment as viewed from above
  • FIG. 1B is a cross-sectional structure taken along the line AA ′ of FIG. It is a schematic diagram which shows.
  • the electrode 1 with an electrolyte sheet includes an electrode 10 and an electrolyte sheet 16.
  • the electrode 10 includes an electrode current collector foil 12 and an electrode mixture portion 14.
  • the electrode current collector foil 12 includes an electrode current collector foil body portion 122 that overlaps with the electrode mixture portion 14 and an electrode tab portion 124 that does not overlap with the electrode mixture portion 14. That is, the electrode current collector foil body part 122 and the electrode tab part 124 can be distinguished by whether or not they overlap with the electrode mixture part 14, and the part overlapping the electrode mixture part 14 is the electrode current collector foil body.
  • the portion that is the portion 122 and does not overlap the electrode mixture portion 14 is the electrode tab portion 124.
  • the electrolyte sheet 16 and the electrode 10 are bonded together at the electrode mixture portion 14, and the area of the electrolyte sheet 16 is equal to or larger than the area of the electrode mixture portion 14.
  • the area of the electrolyte sheet 16 may be the same as the area of the electrode mixture part 14, but it is preferable that the electrolyte sheet 16 covers the electrode mixture part larger than the area of the electrode mixture part 14. Thereby, it becomes easy to make the electrolyte sheet 16 exposed from the electrode mixture portion 14. By arranging both members so as to satisfy such a relationship, the electrolyte sheet and the electrode mixture part are displaced or dropped at the electrode end part, etc. This can be prevented more effectively.
  • the electrode mixture portion 14 may be formed on both surfaces of the electrode current collector foil 12.
  • the electrode mixture part 14 contains an active material, a binder, etc. so that it may mention later.
  • the electrolyte sheet 16 contains an electrolytic solution, a support material, a binder, and the like. Although details will be described later, the binder contained in the electrolyte sheet 16 adheres to the electrode mixture part 14 by laminating and pressing so that the electrolyte sheet 16 and the electrode mixture part 14 face each other, As a result, the electrolyte sheet 16 can be bonded to the electrode mixture portion 14.
  • the adhesion in the present invention does not simply mean a state in which the electrolyte sheet is in contact with the electrode mixture part (that is, the adhesive strength is 0 N / m).
  • the adhesion in the present invention means a state in which the electrolyte sheet is formed with an adhesive strength higher than that in the electrode mixture portion. A certain adhesive strength here becomes clear with the following texts.
  • the adhesive strength of the contact part where the electrolyte sheet 16 and the electrode mixture part 14 are bonded is It is preferably 2 N / m or more, more preferably 3 N / m or more, still more preferably 10 N / m or more, and even more preferably 12 N / m or more. By setting it as this range, at the time of manufacture or use of the secondary battery, the electrolyte sheet 16 can be broken or peeling from the electrode can be more effectively suppressed, and higher mechanical strength can be obtained.
  • the support film to be described later can be stably peeled off while the electrolyte sheet 16 is adhered to the electrode mixture portion 14, and the electrode 1 with electrolyte sheet can be peeled off without peeling or breaking of the member. Can be obtained.
  • the upper limit of the adhesive strength is preferably 67 N / m or less, more preferably 50 N / m or less, and further preferably 45 N / m or less.
  • the lower limit and the upper limit of the adhesive strength it is preferably 2 N / m or more and 67 N / m or less, more preferably 3 N / m or more and 67 N / m or less. It is further preferably 10 N / m or more and 67 N / m or less, and further preferably 10 N / m or more and 50 N / m or less.
  • the electrode tab portion 124 is provided in the longitudinal direction of the electrode 10 (left and right direction in the drawing) has been described as an example, but the position, shape, number, etc. of the electrode tab portion 124 are not particularly limited.
  • both members may be overlapped so that the electrode tab portion 124 is formed in the short direction of the electrode 10 (up and down direction on the paper surface).
  • One side of the electrode tab portion 124 may be shorter than one side of the electrode 10.
  • the electrodes 10 may be overlapped so that a plurality of electrode tab portions 124 are provided in the same side or in a plurality of sides.
  • the electrode 1 with an electrolyte sheet according to the present embodiment can be used as either a positive or negative electrode member. That is, the electrode 10 may be a positive electrode (Positive) or a negative electrode (Negative).
  • FIG. 1 shows an example in which the electrolyte sheet 16 is bonded to both surfaces of the electrode 10 (see FIG. 1B). However, the electrolyte sheet 16 may be bonded to only one surface of the electrode 10. .
  • the material of the electrolyte sheet will be described.
  • the electrolyte sheet can be configured to include an electrolytic solution, a supporting material for the electrolytic solution, and a binder that binds the supporting materials.
  • the electrolyte sheet may be composed of, for example, an electrolytic solution and a supporting material thereof, and the electrolytic solution is adsorbed and supported on the surface of the supporting material.
  • an electrolytic solution for example, Li salt is used as the electrolyte salt, but lithium is a strong reducing agent and reacts violently with water to generate hydrogen gas. From this point of view, in a lithium ion battery, a non-aqueous electrolyte is usually used as the electrolyte.
  • the electrolytic solution may be a nonaqueous electrolytic solution, and the type thereof is not particularly limited.
  • the nonaqueous electrolytic solution for example, one containing an electrolytic solution salt and a solvent can be used.
  • the electrolyte salt for example, (CF 3 SO 2) 2 NLi, (SO 2 F) 2 NLi, LiPF 6, LiClO 4, LiAsF 6, LiBF 4, LiB (C 6 H 5) 4, CH 3
  • the electrolyte salt for example, (CF 3 SO 2) 2 NLi, (SO 2 F) 2 NLi, LiPF 6, LiClO 4, LiAsF 6, LiBF 4, LiB (C 6 H 5) 4, CH 3
  • lithium salts such as SO 3 Li and CF 3 SO 3 Li, and mixtures thereof.
  • the solvent of the non-aqueous electrolyte is not particularly limited, and a substance that exhibits similar properties to the ionic liquid in the coexistence of an organic solvent, an ionic liquid, and an electrolyte salt (in the present specification, in the presence of an electrolyte salt) Substances that exhibit similar properties to the ionic liquid are also collectively referred to as “ionic liquid”).
  • non-aqueous electrolyte examples include, for example, tetraethylene glycol dimethyl ether, triethylene glycol dimethyl ether, 1-ethyl-3-methylimidazolium bis (trifluoromethanesulfonyl) imide, 1-ethyl-3-methylimidazolium trifluoromethane.
  • the supporting material is not particularly limited as long as it is a material capable of supporting the electrolytic solution.
  • Specific examples of the support material include silicon dioxide, aluminum oxide, titanium dioxide, zirconium oxide, polypropylene, polyethylene, and mixtures thereof. From the viewpoint of increasing the amount of electrolytic solution supported, particles or fibers having a large surface area per unit volume are preferable, and fine particles are more preferable.
  • the binder is not particularly limited as long as it is a material capable of binding the support material.
  • Specific examples of the binder include, for example, polyvinyl fluoride, polyvinylidene fluoride (PVDF), polytetrafluoroethylene, a copolymer of vinylidene fluoride and hexafluoropropylene (P (VDF-HFP)), polyimide, and styrene. Examples thereof include butadiene rubber and a mixture thereof.
  • the positive electrode has a positive electrode current collector foil (a positive electrode current collector foil body and a positive electrode tab part) and a positive electrode mixture part.
  • the positive electrode mixture portion includes a positive electrode active material, a conductive additive, and a binder.
  • the positive electrode mixture portion can be formed by applying a positive electrode active material, a binder, and a conductive additive to the positive electrode current collector foil.
  • the positive electrode current collector foil (the positive electrode current collector foil body and the positive electrode tab portion), for example, a metal foil or a net-like metal composed of a conductive metal such as stainless steel or aluminum can be used.
  • the thickness of the positive electrode current collector foil is not particularly limited, but is preferably 1 to 20 ⁇ m, more preferably 1 to 15 ⁇ m, and still more preferably 1 to 10 ⁇ m.
  • the positive electrode active material is not particularly limited, and examples thereof include lithium cobaltate, lithium nickelate, lithium manganate, lithium / manganese / cobalt / nickel composite oxide in which a part of lithium cobaltate is replaced with nickel and manganese. Can be used.
  • lithium can be inserted and removed, and a lithium-containing transition metal oxide in which a sufficient amount of lithium is inserted in advance can be used.
  • the transition metal a simple substance such as manganese, nickel, cobalt, or iron, or a material mainly composed of two or more kinds of transition metals can be used.
  • the crystal structure of the positive electrode active material is not particularly limited, and for example, a spinel crystal structure or a layered crystal structure can be adopted. Among these, a structure capable of inserting / extracting lithium ions is preferable. Furthermore, materials in which transition metals and lithium in the crystal are partially substituted with elements such as Fe, Co, Ni, Cr, Al, Mg, and elements such as Fe, Co, Ni, Cr, Al, and Mg in the crystal A material doped with may be used.
  • the binder is not particularly limited, and examples thereof include polyvinyl fluoride, polyvinylidene fluoride (PVDF), polytetrafluoroethylene, a copolymer of vinylidene fluoride and hexafluoropropylene (P (VDF-HFP)), These mixtures etc. are mentioned.
  • the conductive auxiliary agent is not particularly limited, and for example, acetylene black, ketjen black, artificial graphite, carbon materials such as carbon nanotubes, and the like can be used.
  • the positive electrode mixture may include the above-described electrolytic solution (for example, including an electrolyte and the like).
  • the negative electrode has a negative electrode current collector foil (negative electrode current collector foil main body and negative electrode tab portion) and a negative electrode mixture part, and the negative electrode mixture part includes a negative electrode active material and a binder.
  • the negative electrode mixture part can be formed by applying a negative electrode active material and a binder to the negative electrode current collector foil.
  • the negative electrode current collector foil for example, a metal foil or a mesh metal made of a conductive metal such as stainless steel or copper is used.
  • the thickness of the negative electrode current collector foil is not particularly limited, but is preferably 1 to 20 ⁇ m, more preferably 1 to 15 ⁇ m, and still more preferably 1 to 10 ⁇ m.
  • the negative electrode active material is not particularly limited, and for example, a crystalline carbon material or an amorphous carbon material can be used.
  • the negative electrode active material is preferably a material capable of inserting / extracting lithium ions, natural graphite, various artificial graphite agents, carbon materials such as coke, oxidation of silicon dioxide, niobium oxide, titanium oxide, etc. Materials that form an alloy with lithium typified by metal, silicon, tin, germanium, lead, aluminum, etc., and mixtures thereof can be used.
  • the particle shape is not particularly limited, and various particle shapes such as a scale shape, a spherical shape, a fiber shape, and a lump shape can be used.
  • the binder is not particularly limited.
  • polyvinyl fluoride polyvinylidene fluoride (PVDF), polytetrafluoroethylene, a copolymer of vinylidene fluoride and hexafluoropropylene (P (VDF-HFP), polyimide, Styrene butadiene rubber or a mixture thereof can be used.
  • the negative electrode mixture may further contain a conductive additive, and for example, a carbon material can be used.
  • a carbon material include, but are not limited to, acetylene black, ketjen black, artificial graphite, and carbon nanotube.
  • the negative electrode mixture may include the above-described electrolytic solution (for example, including an electrolyte and the like).
  • the secondary battery according to this embodiment is a secondary battery composed of a positive electrode, a negative electrode, and an electrolyte sheet.
  • the positive electrode has a positive electrode tab portion and a positive electrode mixture portion.
  • the negative electrode has a negative electrode tab portion and a negative electrode mixture portion, the negative electrode mixture portion contains a negative electrode active material and a binder, and includes a positive electrode active material, a conductive additive, and a binder.
  • the area is at least one of the positive electrode mixture part or the negative electrode mixture part, and the electrolyte sheet and at least one of the positive electrode mixture part or the negative electrode mixture part are bonded to each other.
  • a battery is mentioned.
  • the secondary battery according to the present embodiment can be modified into various modes such as a wound secondary battery and a stacked secondary battery described later.
  • the secondary battery which concerns on this embodiment can also be produced using the electrode (a positive electrode and a negative electrode) with an electrolyte sheet mentioned above. That is, the secondary battery according to the present embodiment is allowed to be a secondary battery having such an electrode with an electrolyte sheet.
  • the area of the electrolyte sheet may be the same as the area of the electrode mixture part, but it is preferable that the electrolyte sheet covers the electrode mixture part larger than the area of the electrode mixture part. Thereby, the state which the electrolyte sheet exposed from the electrode mixture part can be formed.
  • the electrolyte sheet and the electrode mixture part are displaced or dropped at the end of the electrode at the time of manufacturing or using the secondary battery, and the opposing electrodes are The phenomenon of contact and short circuit can be prevented more effectively.
  • the electrolyte sheet is the electrode mixture part (first electrode mixture part) of the first electrode. It can also be set as the aspect which is adhere
  • an electrolyte sheet may be disposed between the positive electrode and the negative electrode. That is, the electrolyte sheet is not necessarily bonded to both the positive electrode and the negative electrode, and the electrolyte sheet only needs to be bonded to at least one of the positive electrode and the negative electrode. According to this aspect, physical contact between the positive electrode and the negative electrode can be prevented, and deterioration of battery performance as a secondary battery can be prevented.
  • the secondary battery according to the present embodiment can be a wound secondary battery.
  • FIG. 2 is a schematic diagram of a secondary battery (a wound secondary battery) according to the present embodiment.
  • the wound body 20 is housed in the outer package 22 together with the electrode terminals 24 of the positive electrode 10p and the negative electrode 10n.
  • the wound body 20 is obtained by winding the above electrode with an electrolyte sheet together with the other electrode.
  • description of the common parts in the above-described contents will be omitted.
  • the electrolyte sheet 16 is bonded to one surface of the positive electrode mixture portion 14p, and the electrolyte sheet 16 is bonded to the other surface of the positive electrode mixture portion 14p.
  • it is preferably formed by winding so as to be disposed between the positive electrode mixture portion 14p and the negative electrode mixture portion 14n. According to this aspect, physical contact between the positive electrode and the negative electrode can be prevented, and deterioration of battery performance as a secondary battery can be prevented.
  • the electrolyte sheet 16 should just be arrange
  • the shape and structure of the wound secondary battery according to the present embodiment are not particularly limited as long as the effects of the present embodiment can be obtained, and an optimal one can be selected as appropriate.
  • the secondary battery according to the present embodiment can be a stacked secondary battery.
  • FIG. 3 is a schematic diagram of a secondary battery (stacked secondary battery) according to the present embodiment.
  • a stacked body 26 in which the electrolyte sheet 16 is disposed between the positive electrode 10p and the negative electrode 10n is accommodated in the exterior body 22.
  • description of the common parts in the above-described contents will be omitted.
  • the electrolyte sheet 16 may be disposed between the positive electrode mixture portion 14p and the negative electrode mixture portion 14n of the positive electrode 10p, and the electrolyte sheet 16 adheres to one surface of the positive electrode mixture portion 14p, and The electrolyte sheet 16 is bonded to the other side of the positive electrode mixture portion 14p, and the electrolyte sheet 16 is laminated so as to be disposed between the positive electrode mixture portion 14p and the negative electrode mixture portion 14n. It is preferable. According to this aspect, physical contact between the positive electrode and the negative electrode can be prevented, and deterioration of battery performance as a secondary battery can be prevented.
  • the electrolyte sheet 16 may adhere to one side of the negative electrode mixture portion 14n, and the electrolyte sheet 16 may adhere to the other side of the negative electrode mixture portion 14n. Furthermore, the electrolyte sheet 16 may be adhered to both the positive electrode mixture portion 14p and the negative electrode mixture portion 14n, or the electrolyte sheet may be adhered to one surface of the positive electrode mixture portion 14p and one surface of the negative electrode mixture portion 14n. May be. According to such an embodiment, physical contact between the positive electrode and the negative electrode can be prevented, and deterioration of battery performance as a secondary battery can be prevented.
  • the shape and structure of the multilayer secondary battery according to the present embodiment are not particularly limited as long as the effects of the present embodiment can be obtained, and an optimal one can be selected as appropriate.
  • a preferred method for producing the secondary battery according to this embodiment is a method for producing a secondary battery including a positive electrode, a negative electrode, and an electrolyte sheet.
  • the positive electrode has a positive electrode tab portion and a positive electrode mixture portion.
  • the positive electrode mixture portion includes a positive electrode active material, a conductive additive, and a binder.
  • the negative electrode includes a negative electrode tab portion and a negative electrode mixture portion.
  • the negative electrode mixture portion includes a negative electrode active material and a negative electrode active material.
  • the electrolyte sheet is configured to include an electrolyte solution, a support material for the electrolyte solution, and a binder, and the electrolyte sheet is either a positive electrode mixture portion or a negative electrode mixture portion.
  • a method of adhering to one side and disposing the electrolyte sheet so as to be positioned between the positive electrode mixture portion and the negative electrode mixture portion can be mentioned.
  • the electrode with an electrolyte sheet according to this embodiment can also be used in the manufacturing method according to this embodiment.
  • the area of the electrolyte sheet may be the same as the area of the electrode mixture part, but is manufactured so that the electrolyte sheet covers the electrode mixture part larger than the area of the electrode mixture part. It is preferable to do. Thereby, the state which the electrolyte sheet exposed from the electrode mixture part can be formed.
  • the electrolyte sheet and the electrode mixture part are displaced or dropped at the electrode end during the production of the secondary battery, and the opposing electrodes are in contact with each other. The phenomenon of short circuit can be prevented more effectively. As a result, the yield as a manufacturing process can be improved.
  • the electrolyte sheet is the electrode mixture part (first electrode mixture part) of the first electrode. It can also be manufactured such that it is bonded only to both surfaces and is not bonded to both surfaces of the electrode mixture portion (second electrode mixture portion) of the second electrode.
  • an electrolyte sheet may be disposed between the positive electrode and the negative electrode. That is, the electrolyte sheet is not necessarily bonded to both the positive electrode and the negative electrode, and the electrolyte sheet only needs to be bonded to at least one of the positive electrode and the negative electrode. According to this aspect, physical contact between the positive electrode and the negative electrode can be prevented, and deterioration of battery performance as a secondary battery can be prevented. As a result, the yield as a manufacturing process can be improved.
  • Either the positive electrode or the negative electrode is the first electrode, the other is the second electrode, and the electrolyte sheet is bonded to both surfaces of the electrode mixture portion (first electrode mixture portion) of the first electrode, It is preferable to employ a method of winding the first electrode to which the electrolyte sheet is bonded and the second electrode to which the electrolyte sheet is not bonded. According to this aspect, when the respective members are overlapped and wound around the shaft center or the like in the manufacturing process, physical contact between the positive electrode and the negative electrode can be prevented, and the yield can be improved.
  • the electrolyte sheet is adhered to one side of the positive electrode mixture part, and the electrolyte sheet is adhered to one side of the negative electrode mixture part, so that the electrolyte sheet is disposed between the positive electrode mixture part and the negative electrode mixture part.
  • a method of winding and manufacturing can also be adopted. Also according to this aspect, when the members are overlapped and wound around the shaft center or the like in the manufacturing process, physical contact between the positive electrode and the negative electrode can be prevented, and the yield can be improved.
  • winding may be performed by applying winding tension to either the positive electrode or the negative electrode, or both.
  • Either the positive electrode or the negative electrode is the first electrode, the other is the second electrode, and the electrolyte sheet is bonded to both surfaces of the electrode mixture portion (first electrode mixture portion) of the first electrode, It is preferable to employ a method of laminating the first electrode to which the electrolyte sheet is bonded and the second electrode to which the electrolyte sheet is not bonded. According to this aspect, when each member is laminated in the manufacturing process, physical contact between the positive electrode and the negative electrode can be prevented, and the yield can be improved.
  • the electrolyte sheet is adhered to one side of the positive electrode mixture part, and the electrolyte sheet is adhered to one side of the negative electrode mixture part, so that the electrolyte sheet is disposed between the positive electrode mixture part and the negative electrode mixture part.
  • a method of stacking and manufacturing can also be adopted. Also according to this aspect, when the respective members are laminated in the manufacturing process, physical contact between the positive electrode and the negative electrode can be prevented, and the yield can be improved.
  • the layers may be laminated while applying tension to either the positive electrode or the negative electrode, or both.
  • the electrode with an electrolyte sheet and the secondary battery according to the present embodiment can be applied to various batteries including a lithium ion battery.
  • an electricity storage device for example, a battery or a capacitor
  • a positive electrode for example, a positive electrode, a negative electrode, and a separator that electrically separates the positive electrode and the negative electrode.
  • an electrolyte salt tetraethylene glycol dimethyl ether containing (CF 3 SO 2 ) 2 NLi
  • a support material silicon dioxide particles
  • a binder a copolymer of vinylidene fluoride and hexafluoropropylene (P ( VDF-HFP))
  • NMP N-methyl-2-pyrrolidone
  • Positive electrode active material lithium / manganese / cobalt / nickel composite oxide
  • conductive additive graphite powder
  • binder copolymer of vinylidene fluoride and hexafluoropropylene (P (VDF-HFP))
  • electrolyte A positive electrode slurry was prepared by mixing a salt (tetraethylene glycol dimethyl ether containing (CF 3 SO 2 ) 2 NLi) and dispersing it in N-methyl-2-pyrrolidone (NMP).
  • NMP N-methyl-2-pyrrolidone
  • the positive electrode slurry was intermittently coated on a current collector foil (aluminum foil) and dried in a hot air drying furnace at 100 ° C. After drying, it was press-compressed to obtain a positive electrode. Thereafter, the obtained positive electrode was cut. At that time, a portion of the positive electrode current collector foil where the positive electrode mixture was not applied was left as a positive electrode tab portion. This obtained the positive electrode which has a positive mix part
  • FIGS. 4A, 4B, and 4C are schematic cross-sectional views showing a method of adhering an electrolyte sheet having an area equal to or larger than the area of the positive electrode mixture portion to the positive electrode mixture portion.
  • the electrolyte sheet 16 formed on the support film (PET) 18 was cut into a size larger than the area of the positive electrode mixture portion 14p.
  • the electrolyte sheet 16 formed on the support film (PET) 18 and the positive electrode 10p were laminated so that the electrolyte sheet 16 and the positive electrode mixture portion 14p face each other (FIG. 4A).
  • the positive electrode current collector foil 12p the positive electrode current collector foil body part 122p was set so as to overlap the positive electrode mixture part 14p, and the positive electrode tab part 124p was formed as a non-overlapping part. And these were press-compressed (FIG.4 (b)).
  • a negative electrode was prepared in accordance with the positive electrode method described above.
  • a negative electrode active material graphite
  • a conductive additive graphite powder
  • a binder a copolymer of vinylidene fluoride and hexafluoropropylene (P (VDF-HFP))
  • an electrolyte salt tetraethylene glycol dimethyl ether containing (CF 3 SO 2 ) 2 NLi
  • a current collector foil copper foil
  • FIG. 5 is a schematic cross-sectional view showing a state where an electrolyte sheet having an area equal to or larger than the area of the negative electrode mixture portion is adhered to the negative electrode mixture portion.
  • the negative electrode 1n with an electrolyte sheet is obtained by laminating an electrolyte sheet 16 and a negative electrode 10n so that the electrolyte sheet 16 and the negative electrode mixture portion 14n face each other.
  • the negative electrode current collector foil 12n the negative electrode current collector foil body portion 122n overlaps with the negative electrode mixture portion 14n, and the negative electrode tab portion 124n does not overlap with the negative electrode mixture portion 14n.
  • the adhesive strength between the electrolyte sheet 16 and the positive electrode mixture portion 14p or the adhesive strength between the electrolyte sheet 16 and the negative electrode mixture portion 14n was defined according to the following method.
  • the electrode 1 with an electrolyte sheet was cut into a width of 10 mm, and the electrolyte sheet 16 was pulled in a 90 ° direction at a speed of 50 mm / min with respect to the electrode mixture portion.
  • the tensile strength when the electrolyte sheet 16 peels from an electrode mixture part was measured with the force gauge, and it was grasped
  • the electrolyte sheet 16 can be adhered to the electrode mixture portion by press compression, and a predetermined adhesive strength was obtained by arbitrarily controlling the press compression conditions such as the press pressure.
  • the electrolyte sheet When the electrolyte sheet is bonded to the positive electrode mixture portion, only the support film (PET) 18 is peeled from the electrolyte sheet 16 to which the positive electrode mixture portion 14p is bonded, thereby obtaining the positive electrode 1p with the electrolyte sheet. (FIG. 4C). Further, when the electrolyte sheet is bonded to the negative electrode mixture portion, the negative electrode 1n with the electrolyte sheet is obtained by peeling only the support film (PET) 18 from the electrolyte sheet 16 to which the negative electrode mixture portion 14n is bonded. It was.
  • the adhesion state between the electrolyte sheet 16 and the positive electrode mixture portion 14p or the adhesion state between the electrolyte sheet 16 and the negative electrode mixture portion 14n was visually determined. That is, when the electrolyte sheet 16 is completely peeled from the positive electrode mixture portion 14p or the negative electrode mixture portion 14n, “x”, the electrolyte sheet 16 is partially peeled from the positive electrode mixture portion 14p or the negative electrode mixture portion 14n, “ ⁇ ” when other parts were adhered, “ ⁇ ” when the electrolyte sheet 16 was adhered to all the contact surfaces without peeling from the positive electrode mixture part 14p or the negative electrode mixture part 14n, evaluated.
  • Example 1A> Using the electrolyte sheet and the positive electrode prepared by the method described in Example 1, press compression was performed so that the adhesive strength between the electrolyte sheet and the positive electrode mixture portion was 2 N / m, to obtain a positive electrode with an electrolyte sheet.
  • Example 1B> Using the electrolyte sheet and the negative electrode produced by the method described in Example 1, press compression was performed so that the adhesive strength between the electrolyte sheet and the negative electrode mixture portion was 3 N / m, to obtain a negative electrode with an electrolyte sheet.
  • Example 1C> Using the electrolyte sheet and the positive electrode produced by the method described in Example 1, press compression was performed so that the adhesive strength between the electrolyte sheet and the positive electrode mixture portion was 12 N / m, to obtain a positive electrode with an electrolyte sheet.
  • Example 1D> Using the electrolyte sheet and the negative electrode prepared by the method described in Example 1, press compression was performed so that the adhesive strength between the electrolyte sheet and the negative electrode mixture portion was 19 N / m, to obtain a negative electrode with an electrolyte sheet.
  • Example 1E> Using the electrolyte sheet and the positive electrode produced by the method described in Example 1, press compression was performed so that the adhesive strength between the electrolyte sheet and the positive electrode mixture portion was 36 N / m, to obtain a positive electrode with an electrolyte sheet.
  • Example 1F> Using the electrolyte sheet and the positive electrode produced by the method described in Example 1, press compression was performed so that the adhesive strength between the electrolyte sheet and the positive electrode mixture portion was 43 N / m, to obtain a positive electrode with an electrolyte sheet.
  • Example 1G> Using the electrolyte sheet and the positive electrode prepared by the method described in Example 1, press compression was performed so that the adhesive strength between the electrolyte sheet and the positive electrode mixture portion was 56 N / m, to obtain a positive electrode with an electrolyte sheet.
  • Example 1H> Using the electrolyte sheet and the positive electrode produced by the method described in Example 1, press compression was performed so that the adhesive strength between the electrolyte sheet and the positive electrode mixture portion was 67 N / m, to obtain a positive electrode with an electrolyte sheet.
  • Comparative Example 1 An electrode with an electrolyte sheet was produced in the same manner as in Example 1 except that the press compression for bonding the electrolyte sheet and the electrode mixture portion was not performed. That is, Comparative Example 1 is controlled so that the adhesive strength is 0 N / m.
  • Example 1 shows the results of Examples 1A to 1H and Comparative Example 1.
  • Example 1 an electrode with an electrolyte sheet whose adhesive strength value was controlled to satisfy the conditions shown in Table 1 (2 to 67 N / m) was produced, and the mechanical properties thereof were evaluated.
  • Comparative Example 1 the mechanical properties of the electrode with an electrolyte sheet were evaluated under the same conditions as in Example 1.
  • the electrode with the electrolyte sheet of Example 1 has at least excellent mechanical strength without any separation of the electrolyte sheet from the electrode even after the support film 18 is peeled off. confirmed.
  • a wound secondary battery 2A having the structure shown in FIG. 2 was produced.
  • the positive electrode with an electrolyte sheet prepared in Example 1 was used.
  • the negative electrode which does not have an electrolyte sheet was prepared.
  • 6A and 6B are schematic views of the positive electrode and negative electrode with electrolyte sheet before winding.
  • the positive electrode terminal 24p was welded to the positive electrode tab portion 124p of the positive electrode 1p with an electrolyte sheet, and an insulating tape (polyimide tape) 28 was attached to perform insulation treatment (FIG. 6A).
  • the negative electrode terminal 24n was welded to the negative electrode tab part 124n of the negative electrode 10n (FIG.6 (b)).
  • FIG. 7 is a schematic cross-sectional view showing a state where the positive electrode with the electrolyte sheet and the negative electrode are wound.
  • the positive electrode 1p with an electrolyte sheet and the negative electrode 10n were overlapped and set on the axis (Axis). And after controlling the positive electrode 1p with an electrolyte sheet and the negative electrode 10n to become 4N tension conditions (Tension) (winding conditions), these were wound and the wound body 20 was obtained.
  • the obtained wound body 20 was inserted into the exterior body 22 (battery can), and the exterior body 22 and the electrode terminal 24 were welded to obtain a wound secondary battery 2A.
  • a wound secondary battery 2A having the structure shown in FIG. 2 was produced.
  • the negative electrode 1n with an electrolyte sheet prepared in Example 1 was used.
  • the positive electrode which does not have an electrolyte sheet was prepared.
  • 8A and 8B are schematic views of the negative electrode with an electrolyte sheet and the positive electrode before winding.
  • a negative electrode terminal 24n was welded to the negative electrode tab portion 124n of the negative electrode 1n with an electrolyte sheet (FIG. 8A).
  • the positive electrode terminal 24p was welded to the positive electrode tab portion 124p of the positive electrode 10p (FIG. 8B).
  • the negative electrode 1n with an electrolyte sheet and the positive electrode 10p were overlapped and set on the axis (Axis) (see FIG. 7).
  • the negative electrode 1n with an electrolyte sheet and the positive electrode 10p were controlled to be in a 4N tension condition (winding condition), and then wound to obtain a wound body 20.
  • the obtained wound body 20 was inserted into the exterior body 22 (battery can), and the exterior body 22 and the electrode terminal 24 were welded to produce a wound secondary battery 2A having the structure of FIG.
  • Example 2 According to the method of Example 2 except that the electrolyte sheet was not adhered to any electrode, a positive electrode, a negative electrode, and an electrolyte sheet were prepared, a positive electrode terminal was welded to the positive electrode tab portion, and a negative electrode tab portion was formed. The negative terminal was welded. Then, the positive electrode, the negative electrode, and the electrolyte sheet were stacked and set on the axis (Axis). In that case, after controlling so that it might become 4N tension conditions (winding conditions), these were wound and it tried to obtain the wound body. However, when the winding tension was applied, the electrolyte sheet was broken and a wound body could not be obtained.
  • 4N tension conditions winding conditions
  • Table 2 shows the evaluation results of Examples 2 and 3 and Comparative Example 2.
  • FIG. 9A is a schematic diagram of the positive electrode 10p with the electrolyte sheet 16 having the positive electrode tab portion 124p
  • FIG. 9B is a schematic diagram of the negative electrode 10n having the negative electrode tab portion 124n. Then, a plurality of these were laminated and laminated.
  • the electrolyte sheet 16 was bonded to the positive electrode 10p, the electrolyte sheet 16 was not wrinkled, and a good laminate 26 could be obtained. While welding the positive electrode tab parts 124p of the laminated body 26, the negative electrode tab parts 124n were welded. Then, these electrode tab portions 124 (124p, 124n) were taken out and covered with the outer package 22, and sealed to obtain a stacked secondary battery 2B having the structure shown in FIG.
  • FIG. 10A is a schematic diagram of the negative electrode 1n with an electrolyte sheet having the negative electrode tab portion 124n
  • FIG. 10B is a schematic diagram of the positive electrode 10p having the positive electrode tab portion 124p. Then, a plurality of these were stacked and stacked.
  • the electrolyte sheet 16 was not wrinkled because it was bonded to the negative electrode 10n, and a good laminate 26 could be obtained. While welding the positive electrode tab parts 124p of the laminated body 26, the negative electrode tab parts 124n were welded. Then, these electrode tab portions 124 (124p, 124n) were taken out and covered with the outer package 22, and sealed, thereby producing a stacked secondary battery 2B having the structure shown in FIG.
  • Example 4 According to the method of Example 4 except that the electrolyte sheet was not adhered, a positive electrode, a negative electrode, and an electrolyte sheet were prepared, and an attempt was made to produce a stacked secondary battery. At that time, since the electrolyte sheet is not bonded to either the positive electrode or the negative electrode, wrinkles may occur when the electrolyte sheet is laminated alone. Therefore, in order to prevent wrinkles, an attempt was made to laminate them while applying a tension of 4N to the two opposite sides. However, when a tension was applied, the electrolyte sheet was broken, and a laminate could not be obtained.
  • Examples 4 and 5 and Comparative Example 3 were visually evaluated for the presence or absence of breakage in the lamination process of the laminated secondary battery. The case where the electrolyte sheet broke during the manufacturing process was evaluated as “X”, and the case where the electrolyte sheet did not break was evaluated as “O”.
  • Table 3 shows the results of Examples 4 and 5 and Comparative Example 3.

Abstract

優れた機械的強度を有し、二次電池に用いた際の電池性能の低下を防止できる電解質シート付き電極を提供すること。　電極１０と、電解質シート１６から構成される、電解質シート付き電極１であり、電極１０は、電極タブ部１２４と電極合剤部１４を有し、電極合剤部１４は、電極活物質と導電助剤と結着剤を含み構成され、電解質シート１６は、電解液と、電解液の担持材と、担持材同士を結着させる結着剤と、を含み構成され、電解質シート１６の面積は電極合剤部１４の面積以上であり、電解質シート１６と、電極合剤部１４とが接着されている、電解質シート付き電極１の提供。

Description

電解質シート付き電極、二次電池及びその製造方法
　本発明は、電解質シート付き電極、二次電池及びその製造方法に関する。本発明は2018年2月26日に出願された日本国特許の出願番号2018-031948の優先権を主張し、文献の参照による織り込みが認められる指定国については、その出願に記載された内容は参照により本出願に織り込まれる。
　特許文献１には、「正極と負極とが電解質及びセパレータを介して対向配置され、前記電解質は高分子化合物を含む電池であって、前記負極と前記セパレータとのＴ字剥離試験における剥離強度が７０Ｎ／ｍ以上１２００Ｎ／ｍ以下であることを特徴とする電池」が記載されている。
特開２００５－２７６５９８号公報
　近年、リチウムイオン電池に代表される二次電池の電解質として、半固体状態の電解質が用いられている。例えば、微粒子等に電解液を担持させて絶縁層を形成し、絶縁層を電解質層として機能させることができる。シート状に形成した半固体状の電解質（以下、「電解質シート」と称することがある。）を正極層と負極層との間に設けることで、二次電池が形成される。
　ところが、電解質シートは機械的強度が弱いため破断しやすく、製造上の取扱いが困難である。例えば、正極と負極と電解質シートを捲回して形成する捲回型二次電池では、捲回するために電解質シートに張力を印加する必要がある。また、正極と負極と電解質シートを積層して形成する積層型二次電池では、シワを伸ばしながら積層するために電解質シートに張力を印加する必要がある。このように、製造時にかかる張力によって電解質シートが破断する場合がある。
　また、特許文献１に開示されている構造では、電池の充放電に関与しない部材であるセパレータを用いるため、電池性能の低下を招く場合がある。
　本発明は、かかる事情に鑑みなされたものであり、優れた機械的強度を有し、二次電池に用いた際の電池性能の低下を防止できる電解質シート付き電極等を提供することを目的とする。
　本発明の一形態は、電極と、電解質シートから構成される、電解質シート付き電極であり、電極は、電極タブ部と電極合剤部を有し、電極合剤部は、電極活物質と結着剤を含み構成され、電解質シートは、電解液と、電解液の担持材と、結着剤と、を含み構成され、電解質シートの面積は電極合剤部の面積以上であり、電解質シートと、電極合剤部とが接着されている、電解質シート付き電極である。
　本発明の別の形態は、正極と、負極と、電解質シートから構成される二次電池であり、正極は、正極タブ部と正極合剤部を有し、正極合剤部は、正極活物質と導電助剤と結着剤とを含み構成され、負極は、負極タブ部と負極合剤部を有し、負極合剤部は、負極活物質と結着剤とを含み構成され、電解質シートの面積は、正極合剤部又は負極合剤部の少なくともいずれかの面積以上であり、かつ、電解質シートと、その正極合剤部又は負極合剤部の少なくともいずれかが接着している、二次電池である。
　本発明の更に別の形態は、正極と、負極と、電解質シートから構成される二次電池の製造方法であり、正極は、正極タブ部と正極合剤部を有し、正極合剤部は、正極活物質と導電助剤と結着剤とを含み構成され、負極は、負極タブ部と負極合剤部を有し、負極合剤部は、負極活物質と結着剤とを含み構成され、電解質シートは、電解液と、担持材と、結着剤と、を含み構成され、電解質シートは、正極合剤部又は負極合剤部のいずれか一方と接着させ、電解質シートが、正極合剤部と負極合剤部との間に位置するよう配置させる、二次電池の製造方法である。
　本発明によれば、優れた機械的強度を有し、二次電池に用いた際の電池性能の低下を防止できる電解質シート付き電極を提供することができる。
図１（ａ）（ｂ）は、本実施形態に係る電解質シート付き電極の構造例を示す模式図である。図１（ａ）は、本実施形態に係る電解質シート付き電極を上面からみた構造を示す模式図であり、図１（ｂ）は、図１（ａ）のＡ－Ａ’線での断面構造を示す模式図である。 図２は、本実施形態に係る二次電池（捲回型二次電池）の模式図である。 図３は、本実施形態に係る二次電池（積層型二次電池）の模式図である。 図４（ａ）（ｂ）（ｃ）は、本実施例における、正極合剤部の面積以上の面積を有する電解質シートを正極合剤部に接着させる方法を示す断面模式図である。図４（ａ）は、当該方法の積層工程を示す断面模式図であり、図４（ｂ）は、当該方法のプレス圧縮工程を示す図であり、図４（ｃ）は、当該方法の支持フィルムの剥離工程を示す断面模式図である。 図５は、本実施例における、負極合剤部の面積以上の面積を有する電解質シートを負極合剤部に接着させた状態を示す断面模式図である。 図６（ａ）（ｂ）は、本実施例における、捲回前の電解質シート付き正極と負極の模式図である。図６（ａ）は、電解質シート付き正極の正極タブ部に正極端子を溶接し、絶縁テープを貼付けて、絶縁処理をした状態を示す模式図であり、図６（ｂ）は、負極の負極タブ部に負極端子を溶接した状態を示す模式図である。 図７は、本実施例における、電解質シート付き正極と負極とを捲回する状態の断面模式図である。 図８（ａ）（ｂ）は、本実施例における、捲回前の電解質シート付き負極と正極の模式図である。図８（ａ）は、電解質シート付き負極の負極タブ部に負極端子を溶接した状態を示す模式図であり、図８（ｂ）は、正極の正極タブ部に正極端子を溶接した状態を示す模式図である。 図９（ａ）（ｂ）は、本実施例における、積層前の電解質シート付き正極と負極の模式図である。図９（ａ）は、正極タブ部を有する電解質シート付き正極の模式図であり、図９（ｂ）は、負極タブ部を有する負極の模式図である。 図１０（ａ）（ｂ）は、本実施例における、積層前の電解質シート付き負極と正極の模式図である。図１０（ａ）は、負極タブ部を有する電解質シート付き負極の模式図であり、図１０（ｂ）は、正極タブ部を有する正極の模式図である。
　以下、本発明を実施するための形態（以下、単に「本実施形態」という。）について詳細に説明する。以下の本実施形態は、本発明を説明するための例示であり、本発明を以下の内容に限定する趣旨ではない。また、以下の実施形態においては便宜上その必要があるときは、複数のセクション又は実施形態に分割して説明するが、特に明示した場合を除き、それらはお互いに無関係なものではなく、一方は他方の一部又は全部の変形例、詳細、補足説明等の関係にある。
　また、以下の実施形態において、要素の数等（個数、数値、量、範囲等を含む。）に言及する場合、特に明示した場合及び原理的に明らかに特定の数に限定される場合等を除き、その特定の数に限定されるものではなく、特定の数以上でも以下でもよい。
　さらに、以下の実施形態において、その構成要素（要素ステップ等も含む。）は、特に明示した場合及び原理的に明らかに必須であると考えられる場合等を除き、必ずしも必須のものではないことはいうまでもない。
　同様に、以下の実施形態において、構成要素等の形状、位置関係等に言及するときは、特に明示した場合及び原理的に明らかにそうではないと考えられる場合等を除き、実質的にその形状等に近似又は類似するもの等を含むものとする。このことは、数値及び範囲についても同様である。
　また、実施形態を説明するための全図において、同一の部材には原則として同一の符号を付し、その繰り返しの説明は省略する。なお、図面をわかりやすくするために平面図であってもハッチングを付す場合がある。
＜電解質シート付き電極＞
　本実施形態に係る電解質シート付き電極は、電極と、電解質シートから構成される、電解質シート付き電極であり、電極は、電極タブ部と電極合剤部を有し、電極合剤部は、電極活物質と結着剤を含み構成され、電解質シートは、電解液と、電解液の担持材と、担持材同士を結着させる結着剤と、を含み構成され、電解質シートの面積は電極合剤部の面積以上であり、電解質シートと、電極合剤部とが接着されている、電解質シート付き電極である。以下、リチウムイオン電池に供する場合を例に、本実施形態に係る電解質シート付き電極の構成例について説明する。
　図１（ａ）（ｂ）は、本実施形態に係る電解質シート付き電極の構造例を示す模式図である。図１（ａ）は、本実施形態に係る電解質シート付き電極を上面からみた構造を示す模式図であり、図１（ｂ）は、図１（ａ）のＡ－Ａ’線での断面構造を示す模式図である。
　本実施形態に係る電解質シート付き電極１は、電極１０と、電解質シート１６とを有する。そして、電極１０は、電極集電箔１２と電極合剤部１４とを有している。電極集電箔１２は、電極合剤部１４と重なりあっている電極集電箔本体部１２２と、電極合剤部１４と重なりあっていない電極タブ部１２４と、を有している。すなわち、電極集電箔本体部１２２と電極タブ部１２４とは、電極合剤部１４と重なっているかどうかで区別できるものであり、電極合剤部１４と重なっている部分が電極集電箔本体部１２２であり、電極合剤部１４と重なっていない部分が電極タブ部１２４である。
　電解質シート１６と電極１０とは、電極合剤部１４にて接着されており、電解質シート１６の面積は、電極合剤部１４の面積以上である。電解質シート１６の面積は、電極合剤部１４の面積と同じであってもよいが、電極合剤部１４の面積より大きく電解質シート１６が電極合剤部を覆っていることが好ましい。これにより、電解質シート１６が電極合剤部１４から露出した状態にすることが容易となる。このような関係をみたすように両部材を配置することで、電極端部等で電解質シートや電極合剤部がズレたり脱落したりして、対向する電極同士が接触して短絡する現象等を一層効果的に防止できる。
　電極合剤部１４は、電極集電箔１２の両面に形成されていてもよい。電極合剤部１４は、後述するように、活物質、結着剤等を含有するものである。電解質シート１６は、後述するように、電解液、担持材、結着剤等を含有するものである。詳細は更に後述するが、電解質シート１６と電極合剤部１４とが対向するように積層してプレス圧縮することで、電解質シート１６に含まれる結着剤が電極合剤部１４に接着し、これによって電解質シート１６を電極合剤部１４に接着可能である。
　なお、本発明における接着とは、単に電解質シートが電極合剤部と接している（すなわち、接着強度が０Ｎ／ｍである）状態を意味するものではない。本発明における接着とは、電解質シートが電極合剤部にある接着強度以上で形成されている状態を意味するものである。ここでいうある接着強度とは、以下の文面により明らかとなる。
　電解質シート１６と電極合剤部１４とが接着されている部分（接触部）の態様は特に限定されないが、電解質シート１６と電極合剤部１４とが接着されている接触部の接着強度は、２Ｎ／ｍ以上であることが好ましく、３Ｎ／ｍ以上であることがより好ましく、１０Ｎ／ｍ以上であることが更に好ましく、１２Ｎ／ｍ以上であることがより更に好ましい。かかる範囲とすることで、二次電池の製造時や使用時に、電解質シート１６が破断したり、電極からの剥離を一層効果的に抑制でき、一層高い機械的強度を得ることができる。さらには、製造時に、電解質シート１６を電極合剤部１４に接着させたまま、後述する支持フィルムを安定して剥離することができ、部材の剥離や破断等がおこることなく電解質シート付き電極１を得ることができる。
　接着強度の上限は、６７Ｎ／ｍ以下であることが好ましく、５０Ｎ／ｍ以下であることがより好ましく、４５Ｎ／ｍ以下であることが更に好ましい。接着強度をかかる上限以下とすることで、製造時のプレス工程等で電解質シートが変形することを一層効果的に防止できる。
　さらに、上述した観点から、接着強度の下限と上限の好適な組み合わせの一例としては、２Ｎ／ｍ以上６７Ｎ／ｍ以下であることが好ましく、３Ｎ／ｍ以上６７Ｎ／ｍ以下であることがより好ましく、１０Ｎ／ｍ以上６７Ｎ／ｍ以下であることが更に好ましく、１０Ｎ／ｍ以上５０Ｎ／ｍ以下であることがより更に好ましい。
　ここでは、電極１０の長手方向（紙面の左右方向）に電極タブ部１２４を設ける場合を一例として説明したが、電極タブ部１２４を設ける位置、その形状や数等は特に限定されない。例えば、電極１０の短手方向（紙面の上下方向）に電極タブ部１２４が形成されるように両部材を重ね合わせてもよい。電極タブ部１２４の一辺は電極１０の一辺より短くてもよい。電極１０の同一辺内又は複数辺内に、電極タブ部１２４が複数個設けられるように重ね合わせてもよい。
　本実施形態に係る電解質シート付き電極１は、正負極いずれの部材としても用いることができる。すなわち、電極１０は正極（Ｐｏｓｉｔｉｖｅ）でもよいし、負極（Ｎｅｇａｔｉｖｅ）でもよい。また、図１は電極１０の両面に電解質シート１６を接着させる場合を例に示したが（図１（ｂ）参照）、電極１０の片面のみに電解質シート１６を接着させる態様であってもよい。
　各部材について説明する。
（電解質シート）
　電解質シートの材料について説明する。電解質シートは、電解液と、電解液の担持材と、担持材同士を結着させる結着剤と、を含み構成させることができる。
　電解質シートは、例えば、電解液とその担持材で構成され、電解液が担持材の表面に吸着・担持されたものを使用できる。例えば、リチウムイオン電池の場合、電解質塩にＬｉ塩を用いるが、リチウムは、強い還元剤であり、水と激しく反応して水素ガスを発生する。かかる観点から、リチウムイオン電池では、通常、電解液として非水電解液が使用される。
　電解液は、上述した観点から、非水電解液であればよく、その種類は特に限定されない。非水電解液として、例えば、電解液塩と溶媒とを含有するものを使用できる。電解質塩の具体例としては、例えば、（ＣＦ３ＳＯ２）２ＮＬｉ、（ＳＯ２Ｆ）２ＮＬｉ、ＬｉＰＦ６、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＢ（Ｃ６Ｈ５）４、ＣＨ３ＳＯ３Ｌｉ、ＣＦ３ＳＯ３Ｌｉ等のリチウム塩や、これらの混合物等が挙げられる。
　非水電解液の溶媒としては、特に限定されず、有機溶媒、イオン性液体、電解質塩の共存下においてイオン性液体に類似の性質を示す物質（本明細書内では、電解質塩の共存下においてイオン性液体に類似の性質を示す物質も「イオン性液体」と総称する。）等が挙げられる。
　非水電解液の具体例としては、例えば、テトラエチレングリコールジメチルエーテル、トリエチレングリコールジメチルエーテル、１－エチル－３－メチルイミダゾリウムビス（トリフルオロメタンスルホニル）イミド、１－エチル－３－メチルイミダゾリウムトリフルオロメタンスルホナート、１－ブチル－１－メチルピロリジニウムビス（トリフルオロメタンスルホニル）イミド、エチレンカーボネート、ジメチルカーボネート、エチルメチルカーボネート、プロピレンカーボネート、ジエチルカーボネート、１，２－ジメトキシエタン、１，２－ジエトキシエタン、γ－ブチロラクトン、テトラヒドロフラン、１，３－ジオキソラン、４－メチル－１，３－ジオキソラン、ジエチルエーテル、スルホラン、メチルスルホラン、アセトニトリル、プロピオニトリル等や、これらの混合液等が挙げられる。これらの中でも、安全性の観点から、イオン性液体が好ましく、難燃性のイオン性液体がより好ましい。
　担持材としては、電解液を担持できる材料であればよく、その種類は特に限定されない。担持材の具体例としては、例えば、二酸化ケイ素、酸化アルミニウム、二酸化チタン、酸化ジルコニウム、ポリプロピレン、ポリエチレンや、これらの混合物等が挙げられる。電解液の担持量を増やす観点から、単位体積当りの表面積が大きい粒子や繊維等が好ましく、微粒子であることがより好ましい。
　結着剤としては、担持材を結着できる材料であればよく、その種類は特に限定されない。結着剤の具体例としては、例えば、ポリフッ化ビニル、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリテトラフルオロエチレン、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンの共重合体（Ｐ（ＶＤＦ－ＨＦＰ））、ポリイミド、スチレンブタジエンゴムや、これらの混合物等が挙げられる。
（正極・正極部材）
　正極は、正極集電箔（正極集電箔本体及び正極タブ部）と正極合剤部とを有している。正極合剤部は、正極活物質と導電助剤と結着剤とを含む。正極合剤部は、正極活物質、結着剤、導電助剤を、正極集電箔に塗布することで形成可能である。
　正極集電箔（正極集電箔本体及び正極タブ部）としては、例えば、ステンレス鋼やアルミ等の導電性金属から構成される金属箔や網状金属等が使用できる。正極集電箔の厚みは、特に限定されず、１～２０μｍであることが好ましく、１～１５μｍであることがより好ましく、１～１０μｍであることが更に好ましい。
　正極活物質としては、特に限定されず、例えば、コバルト酸リチウム、ニッケル酸リチウム、マンガン酸リチウム、コバルト酸リチウムの一部をニッケルとマンガンで置換したリチウム・マンガン・コバルト・ニッケル複合酸化物等が使用できる。正極活物質としては、リチウムを挿入・脱離可能な材料であり、予め充分な量のリチウムを挿入したリチウム含有遷移金属酸化物等が使用できる。遷移金属としては、マンガン、ニッケル、コバルト、鉄等の単体や、２種類以上の遷移金属を主成分とする材料等を使用できる。
　正極活物質の結晶構造については、特に限定されず、例えば、スピネル結晶構造や層状結晶構造等を採用することができる。これらの中でも、リチウムイオンを挿入・脱離可能な構造であることが好ましい。さらに、結晶中の遷移金属やリチウムの一部をＦｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ａｌ、Ｍｇ等の元素で置換した材料や、結晶中にＦｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ａｌ、Ｍｇ等の元素をドープした材料であってもよい。
　結着剤としては、特に限定されず、例えば、ポリフッ化ビニル、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリテトラフルオロエチレン、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンの共重合体（Ｐ（ＶＤＦ－ＨＦＰ））や、これらの混合物等が挙げられる。
　導電助剤としては、特に限定されず、例えば、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、人造黒鉛、カーボンナノチューブ等の炭素材料等が使用できる。
　正極合剤は、上述した電解液（例えば、電解質等も含む。）を含んでもよい。
（負極・負極部材）
　負極は、負極集電箔（負極集電箔本体及び負極電極タブ部）と負極合剤部を有しており、負極合剤部は、負極活物質と結着剤を含む。負極合剤部は、負極活物質と結着剤を、負極集電箔に塗布することで形成可能である。
　負極集電箔としては、例えば、ステンレス鋼や銅等の導電性金属から構成される金属箔や網状金属等が使用される。負極集電箔の厚みは、特に限定されず、１～２０μｍであることが好ましく、１～１５μｍであることがより好ましく、１～１０μｍであることが更に好ましい。
　負極活物質としては、特に限定されず、例えば、結晶質の炭素材料や非晶質の炭素材料等が使用できる。負極活物質としては、リチウムイオンを挿入・脱離可能な材料であることが好ましく、天然黒鉛や、人造の各種黒鉛剤、コークス等の炭素材料や、二酸化ケイ素、酸化ニオブ、酸化チタン等の酸化物、シリコン、スズ、ゲルマニウム、鉛、アルミニウム等に代表されるリチウムと合金を形成する材料や、これらの混合物等が使用できる。その粒子形状については、特に限定されず、例えば、鱗片状、球状、繊維状、塊状等、様々な粒子形状のものが使用できる。
　結着剤としては、特に限定されず、例えば、ポリフッ化ビニル、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリテトラフルオロエチレン、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンの共重合体（Ｐ（ＶＤＦ－ＨＦＰ）、ポリイミド、スチレンブタジエンゴム等や、これらの混合物等が使用できる。
　負極合剤はさらに導電助剤を含んでもよく、例えば、炭素材料等が使用できる。炭素材料の具体例としては、例えば、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、人造黒鉛、カーボンナノチューブ等が挙げられるが、これらに限定されない。
　負極合剤は、上述した電解液（例えば、電解質等も含む。）を含んでもよい。
＜二次電池＞
　本実施形態に係る二次電池としては、正極と、負極と、電解質シートから構成される二次電池であり、正極は、正極タブ部と正極合剤部を有し、正極合剤部は、正極活物質と導電助剤と結着剤とを含み、負極は、負極タブ部と負極合剤部を有し、負極合剤部は、負極活物質と結着剤とを含み、電解質シートの面積は、正極合剤部又は負極合剤部の少なくともいずれかの面積以上であり、かつ、電解質シートと、その正極合剤部又は負極合剤部の少なくともいずれかが接着している、二次電池が挙げられる。
　本実施形態に係る二次電池は、後述する捲回型二次電池や積層型二次電池といった種々の態様に変形させることができる。また、本実施形態に係る二次電池は、上述した電解質シート付き電極（正極・負極）を用いて、作成することもできる。すなわち、本実施形態に係る二次電池は、かかる電解質シート付き電極を有する二次電池とすることも許容される。
　電解質シートの面積は、電極合剤部の面積と同じであってもよいが、電極合剤部の面積より大きく電解質シートが電極合剤部を覆っていることが好ましい。これにより、電解質シートが電極合剤部から露出した状態を形成させることができる。このような関係となるよう両部材を配置することで、二次電池の製造時や使用時に、電極端部で電解質シートや電極合剤部がズレたり脱落したりして、対向する電極同士が接触して短絡する現象を一層効果的に防止できる。
　さらに、正極又は負極のいずれか一方を第一の電極とし、他方を第二の電極とした場合に、電解質シートは、第一の電極の電極合剤部（第一の電極合剤部）の両面にのみ接着されており、第二の電極の電極合剤部（第二の電極合剤部）の両面には接着されていない態様とすることもできる。二次電池においては、正極と負極との物理接触を防ぐことができればよいため、正極と負極の間に電解質シートが配置されていればよい。すなわち、必ずしも電解質シートは正極と負極の双方に接着されている必要はなく、電解質シートは正極又は負極の少なくともいずれか一方に接着されていれば良い。かかる態様によって、正極と負極との物理接触を防止でき、二次電池としての電池性能の低下を防止できる。
（捲回型二次電池）
　本実施形態に係る二次電池は、捲回型二次電池とすることができる。図２は、本実施形態に係る二次電池（捲回型二次電池）の模式図である。捲回型二次電池２Ａは、捲回体２０が、正極１０ｐと負極１０ｎのそれぞれの電極端子２４とともに、外装体２２に収納されている。捲回体２０は、上述した電解質シート付き電極が、もう一方の電極とともに捲回されたものである。以下、上述した内容で共通する部分については説明を割愛する。
　捲回型二次電池２Ａは、電解質シート１６が、正極合剤部１４ｐの片面に接着し、かつ、電解質シート１６が、正極合剤部１４ｐのもう一方の片面に接着し、電解質シート１６が、正極合剤部１４ｐと負極合剤部１４ｎの間に配置されるように、捲回して形成されることが好ましい。かかる態様によって、正極と負極との物理接触を防止でき、二次電池としての電池性能の低下を防止できる。
　また、正極合剤部１４ｐと負極合剤部１４ｎの間に、電解質シート１６が配置されていればよく、電解質シート１６が、負極合剤部１４ｎの片面に接着し、かつ、電解質シート１６が、負極合剤部１４ｎのもう一方の片面に接着ししてもよい。更にまた、正極合剤部１４ｐと負極合剤部１４ｎとの両方に電解質シート１６を接着させてもよいし、正極合剤部１４ｐの片面と負極合剤部１４ｎの片面に電解質シートを接着させてもよい。かかる態様によっても、正極と負極との物理接触を防止でき、二次電池としての電池性能の低下を防止できる。
　本実施形態に係る捲回型二次電池は、本実施形態の作用効果が得られる範囲内であれば、その形状や構造は特に限定されず、適宜最適なものを選択することができる。
（積層型二次電池）
　本実施形態に係る二次電池は、積層型二次電池とすることができる。図３は、本実施形態に係る二次電池（積層型二次電池）の模式図である。積層型二次電池２Ｂは、正極１０ｐと負極１０ｎとの間に電解質シート１６が配置された積層体２６が、外装体２２に収納されている。以下、上述した内容で共通する部分については説明を割愛する。
　本実施形態では、正極１０ｐの正極合剤部１４ｐと負極合剤部１４ｎの間に電解質シート１６が配置されていればよく、電解質シート１６が、正極合剤部１４ｐの片面に接着し、かつ、電解質シート１６が、正極合剤部１４ｐのもう一方の片面に接着し、電解質シート１６が、正極合剤部１４ｐと負極合剤部１４ｎの間に配置されるように、積層して形成されることが好ましい。かかる態様によって、正極と負極との物理接触を防止でき、二次電池としての電池性能の低下を防止できる。また、電解質シート１６が、負極合剤部１４ｎの片面に接着し、かつ、電解質シート１６が、負極合剤部１４ｎのもう一方の片面に接着ししてもよい。更にまた、正極合剤部１４ｐと負極合剤部１４ｎとの両方に電解質シート１６を接着させてもよいし、正極合剤部１４ｐの片面と負極合剤部１４ｎの片面に電解質シートを接着させてもよい。かかる態様によっても、正極と負極との物理接触を防止でき、二次電池としての電池性能の低下を防止できる。
　本実施形態に係る積層型二次電池は、本実施形態の作用効果が得られる範囲内であれば、その形状や構造は特に限定されず、適宜最適なものを選択することができる。
＜二次電池の製造方法＞
　本実施形態に係る二次電池の好適な製造方法としては、正極と、負極と、電解質シートから構成される二次電池の製造方法であり、正極は、正極タブ部と正極合剤部を有し、正極合剤部は、正極活物質と導電助剤と結着剤とを含み構成され、負極は、負極タブ部と負極合剤部を有し、負極合剤部は、負極活物質と結着剤とを含み構成され、電解質シートは、電解液と、電解液の担持材と、結着剤と、を含み構成され、電解質シートは、正極合剤部又は負極合剤部のいずれか一方と接着させ、電解質シートが、正極合剤部と負極合剤部との間に位置するよう配置させる方法が挙げられる。
　さらに、本実施形態に係る電解質シート付き電極を、本実施形態に係る製造方法で用いることもできる。
　本実施形態に関わる製造方法では、電解質シートの面積は、電極合剤部の面積と同じであってもよいが、電極合剤部の面積より大きく電解質シートが電極合剤部を覆うように製造することが好ましい。これにより、電解質シートが電極合剤部から露出した状態を形成させることができる。このような関係となるよう両部材を配置することで、二次電池の製造時に、電極端部で電解質シートや電極合剤部がズレたり脱落したりして、対向する電極同士が接触して短絡する現象を一層効果的に防止できる。その結果、製造工程としての歩留まりの向上も可能となる。
　さらに、正極又は負極のいずれか一方を第一の電極とし、他方を第二の電極とした場合に、電解質シートは、第一の電極の電極合剤部（第一の電極合剤部）の両面にのみ接着されており、第二の電極の電極合剤部（第二の電極合剤部）の両面には接着されていない態様となるように製造することもできる。二次電池においては、正極と負極との物理接触を防ぐことができればよいため、正極と負極の間に電解質シートが配置されていればよい。すなわち、必ずしも電解質シートは正極と負極の双方に接着されている必要はなく、電解質シートは正極又は負極の少なくともいずれか一方に接着されていれば良い。かかる態様によって、正極と負極との物理接触を防止でき、二次電池としての電池性能の低下を防止できる。その結果、製造工程としての歩留まりの向上も可能となる。
（捲回型二次電池の製造方法）
　正極又は負極のいずれか一方を第一の電極とし、他方を第二の電極とし、電解質シートを、第一の電極の電極合剤部（第一の電極合剤部）の両面に接着し、電解質シートが接着された第一の電極と、電解質シートが接着されていない第二の電極とを捲回する方法を採用することが好ましい。かかる態様によって、製造工程において各部材を重ねあわせて軸心等に捲きつけて捲回する際に、正極と負極との物理接触を防止することができ、歩留まりを向上できる。
　電解質シートを、正極合剤部の片面に接着し、かつ、電解質シートを、負極合剤部の片面に接着し、電解質シートが、正極合剤部と負極合剤部の間に配置されるように、捲回して製造する方法を採用することもできる。かかる態様によっても、製造工程において各部材を重ねあわせて軸心等に捲きつけて捲回する際に、正極と負極との物理接触を防止することができ、歩留まりを向上できる。
　軸心等に捲きつけて捲回する際は、正極又は負極のいずれか、または双方に捲回張力を印加して捲回してもよい。
（積層型二次電池の製造方法）
　正極又は負極のいずれか一方を第一の電極とし、他方を第二の電極とし、電解質シートを、第一の電極の電極合剤部（第一の電極合剤部）の両面に接着し、電解質シートが接着された第一の電極と、電解質シートが接着されていない第二の電極とを積層する方法を採用することが好ましい。かかる態様によって、製造工程において各部材を積層させる際等に、正極と負極との物理接触を防止することができ、歩留まりを向上できる。
　電解質シートを、正極合剤部の片面に接着し、かつ、電解質シートを、負極合剤部の片面に接着し、電解質シートが、正極合剤部と負極合剤部の間に配置されるように、積層して製造する方法を採用することもできる。かかる態様によっても、製造工程において各部材を積層させる際等に、正極と負極との物理接触を防止することができ、歩留まりを向上できる。
　積層する際は、正極又は負極のいずれか、または双方に張力を印加しながら積層してもよい。
　以上、リチウムイオン電池の場合を中心に本実施形態を説明したが、その技術的思想はこれらに限定されない。すなわち、本実施形態に係る電解質シート付き電極及び二次電池は、リチウムイオン電池をはじめとする種々の電池に応用することができる。例えば、正極、負極及び、正極と負極とを電気的に分離するセパレータとを備える蓄電デバイス（例えば、電池やキャパシタ等）等にも幅広く適用することができる。
　以下の実施例及び比較例により本発明を更に詳しく説明するが、本発明は以下の実施例により何ら限定されるものではない。
１．電解質シート付き正極の作製及び評価
＜実施例１＞
（電解質シートの作製）
　電解質材料として、電解質塩（（ＣＦ３ＳＯ２）２ＮＬｉを含んだテトラエチレングリコールジメチルエーテル）、担持材（二酸化ケイ素粒子）及び結着剤（フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンの共重合体（Ｐ（ＶＤＦ－ＨＦＰ）））を混合し、Ｎ－メチル－２－ピロリドン（ＮＭＰ）中に分散させることで、電解質スラリーを作製した。電解質スラリーを、支持体であるポリエチレンテレフタラート（ＰＥＴ）フィルム上に塗布し、１００℃の熱風乾燥炉で乾燥させることで、ＰＥＴフィルム上に電解質シートを形成させた。
（正極の作製）
　正極活物質（リチウム・マンガン・コバルト・ニッケル複合酸化物）、導電助剤（黒鉛粉末）、結着剤（フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンの共重合体（Ｐ（ＶＤＦ－ＨＦＰ）））、電解質塩（（ＣＦ３ＳＯ２）２ＮＬｉを含んだテトラエチレングリコールジメチルエーテル）を混合し、Ｎ－メチル－２－ピロリドン（ＮＭＰ）中に分散させることで、正極スラリーを作製した。正極スラリーを、集電箔（アルミ箔）上に間欠塗工し、１００℃の熱風乾燥炉で乾燥させた。乾燥後、プレス圧縮し、正極を得た。その後、得られた正極をカットした。その際、正極集電箔のうち正極合剤を塗布していない部分を、正極タブ部として残した。これにより、正極合剤部と正極タブ部とを有する正極を得た。
（電解質シート付き正極の作製）
　正極合剤部の面積以上の面積を有する電解質シートを、図４（ａ）（ｂ）（ｃ）に示す方法によって、正極合剤部に接着させた。図４（ａ）（ｂ）（ｃ）は、正極合剤部の面積以上の面積を有する電解質シートを正極合剤部に接着させる方法を示す断面模式図である。
　まず、支持フィルム（ＰＥＴ）１８上に形成した電解質シート１６を正極合剤部１４ｐの面積以上のサイズにカットした。支持フィルム（ＰＥＴ）１８上に形成された電解質シート１６と、正極１０ｐとを、電解質シート１６と正極合剤部１４ｐとが対向するように積層した（図４（ａ））。その際、正極集電箔１２ｐのうち、正極集電箔本体部１２２ｐが正極合剤部１４ｐと重なるようにセットし、重ならない部分として正極タブ部１２４ｐが形成されるようにした。そして、これらをプレス圧縮した（図４（ｂ））。プレス圧縮によって、電解質シート１６に含まれる結着剤が正極合剤部１４ｐに接着し、これによって電解質シート１６を正極合剤部１４ｐに接着させた。
（電解質シート付き負極の作製）
　上述した正極の方法に準拠して、負極を作製した。負極材料として、負極活物質（黒鉛）、導電助剤（黒鉛粉末）及び結着剤（フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンの共重合体（Ｐ（ＶＤＦ－ＨＦＰ）））を用いた。そして、負極合剤に含有させる電解液の電解質塩（（ＣＦ３ＳＯ２）２ＮＬｉを含んだテトラエチレングリコールジメチルエーテル）及び集電箔（銅箔）を用いた。
　上述した正極の方法に準拠して、電解質シート付き負極も作製した。図５は、負極合剤部の面積以上の面積を有する電解質シートを負極合剤部に接着させた状態を示す断面模式図である。電解質シート付き負極１ｎは、電解質シート１６と、負極１０ｎとを、電解質シート１６と負極合剤部１４ｎとが対向するように積層したものである。そして、負極集電箔１２ｎのうち、負極集電箔本体部１２２ｎが負極合剤部１４ｎと重なり、負極タブ部１２４ｎが負極合剤部１４ｎと重ならない。
　なお、電解質シート１６と正極合剤部１４ｐとの接着強度、あるいは、電解質シート１６と負極合剤部１４ｎとの接着強度は、以下の方法に準拠して規定した。電解質シート付き電極１を１０ｍｍ幅に裁断し、電極合剤部に対して、電解質シート１６を５０ｍｍ／ｍｉｎの速度で９０°の方向に引っ張った。この際、電解質シート１６が電極合剤部から剥がれるときの引張強度を、フォースゲージで測定し、接着強度とした把握した。プレス圧縮により電解質シート１６を電極合剤部に接着させることができるが、この際のプレス圧力等のプレス圧縮条件を任意に制御することで所定の接着強度を得た。
　そして、正極合剤部に電解質シートを接着させた場合には、正極合剤部１４ｐが接着された電解質シート１６から、支持フィルム（ＰＥＴ）１８のみをはがすことで、電解質シート付き正極１ｐを得た（図４（ｃ））。
　また、負極合材部に電解質シートを接着させた場合には、負極合剤部１４ｎが接着された電解質シート１６から、支持フィルム（ＰＥＴ）１８のみをはがすことで、電解質シート付き負極１ｎを得た。
＜機械的物性の評価＞
　機械的物性として、上述した支持フィルム１８をはがした後に、電解質シート１６と正極合剤部１４ｐの接着状態もしくは電解質シート１６と負極合剤部１４ｎの接着状態を、目視で判断した。すなわち、電解質シート１６が正極合剤部１４ｐもしくは負極合剤部１４ｎから完全に剥離した場合は「×」、電解質シート１６が正極合剤部１４ｐもしくは負極合剤部１４ｎから部分的に剥離し、他の部分は接着していた場合は「○」、電解質シート１６が正極合剤部１４ｐもしくは負極合剤部１４ｎから剥離することなく、接触面全てにおいて接着できていた場合は「◎」と、評価した。
＜実施例１Ａ＞
　実施例１に記載の方法で作製した電解質シートと正極を用い、電解質シートと正極合剤部との接着強度が２Ｎ／ｍとなるように、プレス圧縮し、電解質シート付き正極を得た。
＜実施例１Ｂ＞
　実施例１に記載の方法で作製した電解質シートと負極を用い、電解質シートと負極合剤部との接着強度が３Ｎ／ｍとなるように、プレス圧縮し、電解質シート付き負極を得た。
＜実施例１Ｃ＞
　実施例１に記載の方法で作製した電解質シートと正極を用い、電解質シートと正極合剤部との接着強度が１２Ｎ／ｍとなるように、プレス圧縮し、電解質シート付き正極を得た。
＜実施例１Ｄ＞
　実施例１に記載の方法で作製した電解質シートと負極を用い、電解質シートと負極合剤部との接着強度が１９Ｎ／ｍとなるように、プレス圧縮し、電解質シート付き負極を得た。
＜実施例１Ｅ＞
　実施例１に記載の方法で作製した電解質シートと正極を用い、電解質シートと正極合剤部との接着強度が３６Ｎ／ｍとなるように、プレス圧縮し、電解質シート付き正極を得た。
＜実施例１Ｆ＞
　実施例１に記載の方法で作製した電解質シートと正極を用い、電解質シートと正極合剤部との接着強度が４３Ｎ／ｍとなるように、プレス圧縮し、電解質シート付き正極を得た。
＜実施例１Ｇ＞
　実施例１に記載の方法で作製した電解質シートと正極を用い、電解質シートと正極合剤部との接着強度が５６Ｎ／ｍとなるように、プレス圧縮し、電解質シート付き正極を得た。
＜実施例１Ｈ＞
　実施例１に記載の方法で作製した電解質シートと正極を用い、電解質シートと正極合剤部との接着強度が６７Ｎ／ｍとなるように、プレス圧縮し、電解質シート付き正極を得た。
＜比較例１＞
　電解質シートと電極合剤部とを接着させるためのプレス圧縮は実施しなかった点以外は、実施例１と同様にして電解質シート付き電極を作製した。すなわち、比較例１は、接着強度が０Ｎ／ｍになるよう制御したものである。
　表１に、実施例１Ａ～１Ｈと比較例１の結果を示す。実施例１では、接着強度の値を表１に示す条件（２～６７Ｎ／ｍ）となるよう制御した電解質シート付き電極をそれぞれ作製し、これらの機械的物性を評価した。比較例１は、実施例１と同様の条件で電解質シート付き電極の機械的物性を評価した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１に示すように、実施例１の電解質シート付き電極は、支持フィルム１８をはがした後にも、いずれも電解質シートが電極から完全剥離することなく、優れた機械的強度を有することが少なくとも確認された。
２．捲回型二次電池の作製及び評価
＜実施例２＞
　図２に示す構造を有する捲回型二次電池２Ａを作製した。実施例１で作製した電解質シート付き正極を用いた。そして、実施例１と同じ材料を用いた上で、実施例１の方法に準拠して、電解質シートを有しない負極を準備した。図６（ａ）（ｂ）は、捲回前の電解質シート付き正極と負極の模式図である。電解質シート付き正極１ｐの正極タブ部１２４ｐに正極端子２４ｐを溶接し、絶縁テープ（ポリイミドテープ）２８を貼付けて、絶縁処理をした（図６（ａ））。そして、負極１０ｎの負極タブ部１２４ｎに負極端子２４ｎを溶接した（図６（ｂ））。
　図７は、電解質シート付き正極と負極とを捲回する状態の断面模式図である。電解質シート付き正極１ｐと負極１０ｎとを重ねて、軸心（Ａｘｉｓ）にセットした。そして、電解質シート付き正極１ｐと負極１０ｎとが、４Ｎの張力条件（Ｔｅｎｓｉｏｎ）（捲回条件）となるよう制御した上で、これらを捲回して捲回体２０を得た。得られた捲回体２０を外装体２２（電池缶）に挿入し、外装体２２と電極端子２４を溶接することで、捲回型二次電池２Ａを得た。
＜実施例３＞
　図２に示す構造を有する捲回型二次電池２Ａを作製した。実施例１で作製した電解質シート付き負極１ｎを用いた。そして、実施例１と同じ材料を用いた上で、実施例１の方法に準拠して、電解質シートを有しない正極を準備した。図８（ａ）（ｂ）は、捲回前の電解質シート付き負極と正極の模式図である。電解質シート付き負極１ｎの負極タブ部１２４ｎに負極端子２４ｎを溶接した（図８（ａ））。正極１０ｐの正極タブ部１２４ｐに正極端子２４ｐを溶接した（図８（ｂ））。続いて、実施例２の方法に準拠して、電解質シート付き負極１ｎと正極１０ｐとを重ねて、軸心（Ａｘｉｓ）にセットした（図７参照）。その際、電解質シート付き負極１ｎと正極１０ｐとを、４Ｎの張力条件（捲回条件）となるよう制御した上で、これらを捲回して捲回体２０を得た。得られた捲回体２０を外装体２２（電池缶）に挿入し、外装体２２と電極端子２４を溶接することで、図２の構造を有する捲回型二次電池２Ａを作製した。
＜比較例２＞
　電解質シートをいずれの電極にも接着させなかった点以外は実施例２の方法に準拠して、正極、負極、電解質シートを準備して、正極タブ部に正極端子を溶接し、負極タブ部に負極端子を溶接した。その後、正極、負極及び電解質シートを重ねて、軸心（Ａｘｉｓ）にセットした。その際、４Ｎの張力条件（捲回条件）となるよう制御した上で、これらを捲回して捲回体を得ることを試みた。しかし、捲回張力を印加すると電解質シートが破断し、捲回体を得ることはできなかった。
＜捲回工程の評価＞
　実施例２、３及び比較例２について、捲回型二次電池の捲回工程における破断発生の有無を目視で評価した。捲回中に電解質シートが破断した場合を「×」、電解質シートの破断なく捲回できた場合を「○」と評価した。
　表２に、実施例２、３及び比較例２の評価結果を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　表２に示すように、実施例２、３では破断なく捲回することができた。しかし、比較例２は、電極に電解質シートを接着させなかったために、電解質シートに直接張力が印加され、捲回中に電解質シートが破断し、捲回できなかった。したがって、電解質シートを電極に接着させることで、電解質シートの破断なく捲回型二次電池を作製できることが少なくとも確認された。
３．積層型二次電池の作製及び評価
＜実施例４＞
　図３に示す構造を有する積層型二次電池２Ｂを作製した。まず、実施例１の方法に準拠して、電解質シート付き正極１ｐと、電解質シート１６を有しない負極１０ｎとをそれぞれ準備した。図９（ａ）（ｂ）は、積層前の電解質シート付き正極と負極の模式図である。図９（ａ）は、正極タブ部１２４ｐを有する電解質シート１６付き正極１０ｐの模式図であり、図９（ｂ）は負極タブ部１２４ｎを有する負極１０ｎの模式図である。そして、これらを複数枚重ねあわせて積層した。電解質シート１６は正極１０ｐに接着されているためシワにならず、良好な積層体２６を得ることができた。積層体２６の正極タブ部１２４ｐ同士を溶接するとともに、負極タブ部１２４ｎ同士を溶接した。そして、これらの電極タブ部１２４（１２４ｐ、１２４ｎ）を取り出すようにして外装体２２で覆い、封止することで、図３に示す構造を有する積層型二次電池２Ｂを得た。
＜実施例５＞
　図３に示す構造を有する積層型二次電池２Ｂを作製した。まず、実施例１の方法に準拠して、電解質シート付き負極１ｎと、電解質シート１６を有しない正極１０ｐとをそれぞれ準備した。図１０（ａ）（ｂ）は、積層前の電解質シート付き負極と正極の模式図である。図１０（ａ）は、負極タブ部１２４ｎを有する電解質シート付き負極１ｎの模式図であり、図１０（ｂ）は、正極タブ部１２４ｐを有する正極１０ｐの模式図である。そして、これらを複数枚重ねあわせて、積層した。電解質シート１６は負極１０ｎに接着されているためシワにならず、良好な積層体２６を得ることができた。積層体２６の正極タブ部１２４ｐ同士を溶接するとともに、負極タブ部１２４ｎ同士を溶接した。そして、これらの電極タブ部１２４（１２４ｐ、１２４ｎ）を取り出すようにして外装体２２で覆い、封止することで、図３に示す構造を有する積層型二次電池２Ｂを作製した。
＜比較例３＞
　電解質シートを接着させなかった点以外は実施例４の方法に準拠して、正極、負極及び電解質シートを準備し、積層型二次電池を作製することを試みた。その際、電解質シートは正極にも負極にも接着していないため、電解質シート単体で積層する際にシワが発生する場合がある。そこでシワを防止する目的で対向する２辺に４Ｎの張力を印加しながら、これらを積層することを試みた。しかし、張力を印加すると電解質シートが破断し、積層体を得ることはできなかった。
＜積層工程の評価＞
　実施例４、５及び比較例３について、積層型二次電池の積層工程における破断発生の有無を目視で評価した。製造工程中に電解質シートが破断した場合を「×」、電解質シートの破断しなかった場合を「○」と評価した。
　表３に、実施例４、５及び比較例３の結果を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　表３に示すように、実施例４、５では破断なく積層することができた。しかし、比較例３は、電極に電解質シートを接着させなかったために、積層中に電解質シートが破断し、積層できなかった。以上より、電解質シートを電極に接着させることで、電解質シートの破断なく積層型二次電池を作製できることが少なくとも確認された。
１…電解質シート付き電極、１ｐ…電解質シート付き正極、１ｎ…電解質シート付き負極、１０…電極、１０ｐ…正極、１０ｎ…負極、１２…電極集電箔、１２ｐ…正極集電箔、１２ｎ…負極集電箔、１２２…電極集電箔本体部、１２２ｐ…正極集電箔本体部、１２２ｎ…負極集電箔本体部、１２４…電極タブ部、１２４ｐ…正極タブ部、１２４ｎ…負極タブ部、１４…電極合剤部、１４ｐ…正極合剤部、１４ｎ…負極合剤部、１６…電解質シート、１８…支持フィルム、２Ａ、２Ｂ…二次電池（捲回型二次電池、積層型二次電池）、２０…捲回体、２２…外装体、２４…電極端子、２４ｐ…正極端子、２４ｎ…負極端子、２６…積層体、２８…絶縁テープ

Claims (15)

  1. 　電極と、電解質シートから構成される、電解質シート付き電極であり、
    　前記電極は、電極タブ部と電極合剤部を有し、
    　前記電極合剤部は、電極活物質と結着剤を含み構成され、
    　前記電解質シートは、電解液と、前記電解液の担持材と、結着剤と、を含み構成され、
    　前記電解質シートの面積は前記電極合剤部の面積以上であり、
    　前記電解質シートと、前記電極合剤部とが接着されている、
    電解質シート付き電極。
  2. 　前記電解質シートと、前記電極合剤部とが接着されている接触部の接着強度は、２Ｎ／ｍ以上である、
    請求項１に記載の電解質シート付き電極。
  3. 　前記電解質シートの面積が、前記電極合剤部の面積より大きく、前記電解質シートが前記電極合剤部を覆うように配置されている、
    請求項１に記載の電解質シート付き電極。
  4. 　前記電解質シートと前記電極合剤部との接触部における接着強度が、２Ｎ／ｍ以上６７Ｎ／ｍ以下である、
    請求項１に記載の電解質シート付き電極。
  5. 　正極と、負極と、電解質シートから構成される二次電池であり、
    　前記正極は、正極タブ部と正極合剤部を有し、
    　前記正極合剤部は、正極活物質と導電助剤と結着剤とを含み、
    　前記負極は、負極タブ部と負極合剤部を有し、
    　前記負極合剤部は、負極活物質と結着剤とを含み、
    　前記電解質シートの面積は、前記正極合剤部又は前記負極合剤部の少なくともいずれかの面積以上であり、かつ、前記電解質シートと、その正極合剤部又は負極合剤部の少なくともいずれかが接着している、
    二次電池。
  6. 　前記電解質シートの面積が、前記正極合剤部又は前記負極合剤部の少なくともいずれかの面積より大きく、前記電解質シートが前記正極合剤部又は前記負極合剤部の少なくともいずれかを覆うように配置されている、
    請求項５に記載の二次電池。
  7. 　前記正極又は前記負極のいずれか一方を第一の電極とし、他方を第二の電極とし、
    　前記電解質シートは、前記第一の電極の電極合剤部の両面にのみ接着しており、前記第二の電極の電極合剤部の両面には接着していない、
    請求項５に記載の二次電池。
  8. 　前記二次電池は、捲回型二次電池である、
    請求項５に記載の二次電池。
  9. 　前記電解質シートが、前記正極合剤部の片面に接着し、かつ、
    　前記電解質シートが、前記負極合剤部の片面に接着し、
    　前記電解質シートが、前記正極合剤部と前記負極合剤部の間に配置されるように、捲回して形成される、
    請求項８に記載の二次電池。
  10. 　前記二次電池は、積層型二次電池である、
    請求項５に記載の二次電池。
  11. 　正極と、負極と、電解質シートから構成される二次電池の製造方法であり、
    　前記正極は、正極タブ部と正極合剤部を有し、
    　前記正極合剤部は、正極活物質と導電助剤と結着剤とを含み構成され、
    　前記負極は、負極タブ部と負極合剤部を有し、
    　前記負極合剤部は、負極活物質と結着剤とを含み構成され、
    　前記電解質シートは、電解液と、担持材と、結着剤と、を含み構成され、
    　前記電解質シートは、前記正極合剤部又は前記負極合剤部のいずれか一方とプレス圧縮により接着させ、
    　前記電解質シートが、前記正極合剤部と前記負極合剤部との間に位置するよう配置させる、
    二次電池の製造方法。
  12. 　前記正極又は前記負極のいずれか一方を第一の電極とし、他方を第二の電極とし、
    　前記電解質シートを、前記第一の電極の電極合剤部の両面に接着し、
    　前記電解質シートが接着された前記第一の電極と、前記電解質シートが接着されていない前記第二の電極とを捲回する、
    請求項１１に記載の二次電池の製造方法。
  13. 　前記電解質シートを、前記正極合剤部の片面に接着し、かつ、
    　前記電解質シートを、前記負極合剤部の片面に接着し、
    　前記電解質シートが、前記正極合剤部と前記負極合剤部の間に配置されるように、捲回して製造する、
    請求項１１に記載の二次電池の製造方法。
  14. 　前記電解質シートを接着した前記第一の電極と、前記第二の電極に、捲回張力を印加して捲回する、
    請求項１２に記載の二次電池の製造方法。
  15. 　前記正極又は前記負極のいずれか一方を第一の電極とし、他方を第二の電極とし、
    　前記電解質シートを、前記第一の電極の電極合剤部の両面に接着し、
    　前記電解質シートが接着された前記第一の電極と、前記電解質シートを接着されていない前記第二の電極とを積層することを含む、
    請求項１１に記載の二次電池の製造方法。
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