WO2017186252A1 - Composite cu/al obtenu par séparation après fusion électromagnétique haute fréquence - Google Patents

Composite cu/al obtenu par séparation après fusion électromagnétique haute fréquence Download PDF

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Mohamed Yacine DEBILI
Ismahane KEBBACHE
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Debili Mohamed Yacine
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    • C22METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22CALLOYS
    • C22C9/00Alloys based on copper
    • C22C9/01Alloys based on copper with aluminium as the next major constituent
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32LAYERED PRODUCTS
    • B32BLAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B15/00Layered products comprising a layer of metal
    • B32B15/01Layered products comprising a layer of metal all layers being exclusively metallic
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B22CASTING; POWDER METALLURGY
    • B22DCASTING OF METALS; CASTING OF OTHER SUBSTANCES BY THE SAME PROCESSES OR DEVICES
    • B22D7/00Casting ingots, e.g. from ferrous metals
    • B22D7/005Casting ingots, e.g. from ferrous metals from non-ferrous metals

Definitions

  • the invention relates to the production of a bi-metal by synthesis after high-frequency induction melting of two metals Al and Cu which separate in the liquid state due to the existence of a miscibility gap and solidify at the temperature ambient while remaining separated by an interface.
  • a separation of copper and aluminum after high frequency induction melting (300KHZ) in Cu-14% wt Al alloy was observed for the first time.
  • the melting was carried out in a high-frequency (HF) induction furnace having a power of the order of 6KW, from pure copper and aluminum elements with a very high purity Cu (99.99%) and Al (99.99%) whether it is in the massive state (chips) or in the form of very fine powders compacted with cold
  • HF high-frequency
  • Friction welding is more used than arc or laser welding, but all these processes have certain disadvantages, namely: high pressure and heating of the interface during friction which can also give rise to several phases which can weaken the solder interface and even lead to a physicochemical degradation of the material.
  • Magnetic pulse welding is the newly discovered cold-joining process that does not use heating (up to 30 °) but causes deformation of the two metals to be joined.
  • WO201301 1 100 Ai_Procé35 and device for bringing into contact without mixing and at high temperature two immiscible liquids with heating and induction stirring
  • the invention under the patent WO201301 1100 A1 relates to a method and a device for contacting metals and molten salts at high temperatures up to, for example, up to about 1100K.
  • the two metals are placed in two separate crusets, one of which contains the liquid 1 is pierced with an orifice to feed the second crucible containing the liquid 2, while in the case of our invention the two metals are placed in the same crucible and remain in contact even in the liquid state.
  • Al and Cu are known to be incompatible metals because they have a high affinity for each other for temperatures above 120 ° C and because they exhibit a large difference in melting temperatures, may give rise to to embrittling intermetallic phases.
  • Figure 3 Optical micrograph showing the separation of the two metals Al and Cu through an interface.
  • Figure 5 Vickers microhardness profile made between aluminum and copper via the interface.
  • AI-14% mCu alloy obtained by fusion under high frequency electromagnetic induction and solidification.
  • This alloy can be produced according to the desired shape: hollow tube (without centrifugation, cylinder, plate, etc. and according to the desired dimensions (industrial scale) directly by melting up to 1100 ° C. under high frequency magnetic induction without the use of rolling or the cladding coating has the physical properties of aluminum and copper at the same time, namely: variable electrical conductivity and thermal conductivity in surface and volume longitudinally or transversely this material also has the same electrochemical behavior (resistance to corrosion) of copper and aluminum.
  • Figure 5 shows the evolution of Vickers micro-hardness as a function of distance.
  • the value of the microphone The hardness of the aluminum is of the order of 150vickers and passes abruptly to 750vickers on the copper side.

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Abstract

Cette invention concerne l'élaboration d'un bimétal par synthèse après fusion sous induction haute fréquence de deux métaux Al et Cu qui se séparent à l'état liquide du fait de l'existence d'une lacune de miscibilité et se solidifient à la température ambiante en restant séparés par une interface Fig.3. Nous avons observé pour la première fois une séparation du cuivre et de l'aluminium après fusion par induction haute fréquence (300KHZ) dans l'alliage Cu- 14%pds Al. A partir de l'état totalement liquide (1100°C), la fusion a été effectuée dans un four sous induction à haute fréquence (HF), ayant une puissance de l'ordre de 6KW, à partir des éléments purs cuivre et aluminium avec une pureté très élevée Cu (99,99%) et Al (99,99%). Le degré de surfusion mis en jeu, associé à la profondeur de pénétration du courant induit dans la matériau est suffisante pour provoquer la formation d'un matériau composite bimétallique avec une interface d'épaisseur 10μm. Ce matériaux possède des propriétés physiques, physico-chimiques et mécaniques spéciales applicables en aéronautique (gain de poids et pour plusieurs autres applications potentielles, citons en particulier en électrotechnique (connecteurs électriques pour voitures) et plus spécialement en microélectronique dans les interconnexions des circuits intégrés : Matériau à conductivités électrique et thermique variables.

Description

1 -La description textuelle-Règles de fonds
1.1 Titre de l'invention
Composite Cu/AI obtenu par séparation après fusion
électromagnétique haute fréquence
1.2 Domaine technique
Cette invention concerne l'élaboration d'un bimétal par synthèse après fusion sous induction haute fréquence de deux métaux Al et Cu qui se séparent à l'état liquide du fait de l'existence d'une lacune de miscibilité et se solidifient à la température ambiante en restant séparés par une interface. Nous avons observé pour la première fois une séparation du cuivre et de l'aluminium après fusion par induction haute fréquence (300KHZ) dans l'alliage Cu-14%pds Al. A partir de l'état totalement liquide (1 100°C), la fusion a été effectuée dans un four sous induction à haute fréquence (HF), ayant une puissance de l'ordre de 6KW, à partir des éléments purs cuivre et aluminium avec une pureté très élevée Cu (99,99%) et Al (99,99%) que ce soit à l'état massif (copeaux) ou sous forme de poudres très fines compactée à froid Le degré de surfusion mis en jeu, associé à la profondeur de pénétration du courant induit dans la matériau est suffisante pour provoquer la formation d'un matériau composite bimétallique avec une interface d'épaisseur 10pm .
Pour cet alliage de teneur en aluminium de 14% en poids et pour la première fois, nous avons obtenus un alliage aux propriétés exceptionnelles (Figure 1 ), une séparation du cuivre et de l'aluminium a été obtenue par fusion sous induction électromagnétique haute fréquence et solidification jusqu'à la température ambiante (Figure 2). Ce matériau possède des propriétés physiques, physico-chimiques et mécaniques spéciales applicables en aéronautique (gain de poids) et pour plusieurs autres applications potentielles, citons en particulier, en électrotechnique(connecteurs électriques pour voitures) et plus spécialement en microélecronique dans les interconnexions des circuits intégrés : Matériau à conductivités électrique et thermique variables (pouvant être utilisé comme thermostat ou capteur thermique en réfrigération) .Ce matériau peut également servir comme électrode bimétallique pour les piles Lithium-ion utilisées dans les smartphones.Les électrodes Lithium-ion actuelles utilisent des électrodes bimétalliques où le cuivre recouvre l'aluminium par assemblage mécanique par laminage ("Copper clad aluminium").
La mise en évidence_d'une lacune de miscibilité inattendue et non prévue par le diagramme d'équilibre du système Al-Cu associée à une solidification hors équilibre de l'alliage sous l'effet l'effet de la force électromagnétique générée par les courants induits de Foucault est responsable de cette séparation particulière. (Figure 3) et (Figure 4) .Une telle structure est obtenue pour la première fois dans un alliage Al-Cu. 1.3 Etat de la technique antérieure
La difficulté de fabrication d'un joint boulonné durable entre l'aluminium et le cuivre considérés comme métaux dissimilaires, a conduit plusieurs efforts, ces 25 dernières années, à se focaliser sur la transition faite à partir d'une liaison de cuivre à l'aluminium.
Le soudage par friction est plus utilisé que le soudage à l'arc ou par faisceau laser, mais tous ces procédés possèdent certains inconvénients à savoir : Pression élevée et échauffements de l'interface lors de la friction pouvant également donner naissance à plusieurs phases indésirables pouvant fragiliser l'interface de soudure et conduire même à une dégradation physico-chimique du matériau. Le soudage par impulsion magnétique est le procédé d'assemblage à froid récemment découvert et n'utilisant pas le chauffage (30° maximum) mais provoque la déformation des deux métaux à joindre.
1.3.1 Brevets antérieurs
wo 2001004373 A1 Matériau composite cuivre-aluminium projeté et procède de fabrication associe
EP 2919939 A1 Soudage hétérogène aluminium /cuivre
wo 2007121622 Ai_conduit composite Cu/AI et procédé de fabrication dudit conduit
EP1 105245B1 Méthode d'assemblage de métaux dissemblables
WO201301 1 100 Ai_Procédé et dispositif de mise en contact sans mélange et a haute température de deux liquides non miscibles avec chauffage et brassage par induction
L'invention sous le brevet WO201301 1100 A1 concerne un procédé et un dispositif pour mettre en contact des métaux et des sels fondus à des températures élevées pouvant atteindre par exemple jusqu'à environ 1 100K. Les deux métaux sont placés dans deux crusets séparés dont l'un contenant le liquide 1 est percé d'un orifice pour alimenter le deuxième creuset contenant le liquid 2 , alors que dans le cas de notre invention les deux métaux sont placés dans le même creuset et restent en contact même à l'état liquide.
A notre connaissance et suite à la recherche d'antériorité effectuée, la mise en contact du cuivre et de l'aluminium à l'état liquide n'a pas été brevetée auparavant. 1.4 But de l'invention
De nombreux alliages à haute résistance (alliages d'aluminium, aciers, superalliages) sont sensibles à la fissuration à chaud durant le soudage. Ce phénomène, dû aux contraintes qui apparaissent durant les dernières étapes de la solidification, explique pourquoi les soudures d'aluminium sont encore peu utilisées, notamment en aéronautique. Une amélioration de la technique de soudage permettrait de produire des éléments de faible masse et de haute résistance, spécifiquement pour les équipements liés au domaine du transport aérien et terrestre. Actuellement, le soudage laser de composants est utilisé pour l'automobile et requiert l'ajout d'un alliage peu sensible à la fissuration à chaud dans le cordon de soudure, mais qui diminue les performances de l'assemblage.
Al et Cu sont connus pour être des métaux incompatibles parce qu'ils ont une grande affinité l'un pour l'autre pour des températures supérieures à 120°C et parce qu'ils présentent un grand écart de températures de fusion, peuvent donner naissance à des phases intermétalliques fragilisantes.
L'obtention d'un matériau composite formé des éléments purs Al et Cu séparés directement, lors de la solidification après fusion haute fréquence par séparation électromagnétique mettant en jeu des courants induits dans le bain liquide Figure 3 , ces derniers vont créer une force électromagnétique dans le liquide qui va faire séparer le liquide le moins dense. Le bain liquide sera ainsi divisé en deux liquides non miscibles et par conséquent apparaît une lacune de miscibilité à l'état liquide Figure 6 de l'alliage Cu-14%AI.
Après solidification jusqu'à la température ambiante on obtient un matériau composite bimétallique Figure I, sans faire appel à un soudage de quelque nature que ce soit, ce qui permet de résoudre le problème du contact entre ces deux éléments .Les propriétés des éléments cuivre et aluminium restent conservés à température ambiante malgré le passage à haute température à l'état liquide. Notons, par ailleurs, que cette morphologie particulière ou en d'autres termes, ce comportement particulier du matériau objet de cette invention n'apparait que pour 14%m d'aluminium qu'on considère comme concentration critique (densité critique) en aluminium à laquelle correspond une force de Laplace électromagnétique maximale our 12% , 13% et 20% on obtient des solutions solides classiques d'aluminium dans le cuivre (Figure 7).
1.5 .Enoncé des figures
Figure 1 Eléments purs Al et Cu avant fusion.
Figure 2 Procédé de fusion haute fréquence et morphologie de l'échantillon obtenu.
Figure 3 Micrographie optique montrant la séparation des deux métaux Al et Cu par une interface.
Figure 4 spectre d'analyse-X du côté du cuivre montrant uniquement les pics de cuivre
Figure 5 Profil de microdureté Vickers réalisé entre l'aluminium et le cuivre via l'interface.
Figure 6 Diagramme de phases du système Cu-AI avec proposition de réaction monotectique à 14%AI
Figure 7 Alliages Cu-AI avec des concentrations en aluminium différentes de 14% conduisant à un mélange sous forme de solution solide.
1.6 .Présentation de la substance de l'invention
Alliage binaire AI-14%mCu. 1.6.1. Méthode de préparation
Alliage AI-14%mCu obtenu par fusion sous induction électromagnétique haute fréquence et solidification.
Deux morceaux de cuivre mCu = 8.3g et d'aluminium mAi = 1 .35g ) correspondant à une masse totale de 9.65g (Figure 1 ), sont placés dans un creuset en alumine. Le tout est placé dans un tube en quartz dans lequel se fait un pompage primaire avant et pendant la fusion (Figure 2). Une fois la fusion atteinte pour les deux éléments, on laisse l'ensemble des deux liquides immiscibles pendant 15mn. La coupure de l'alimentation de l'inducteur en courant permet la solidification quasi- instantanée des deux liquides en deux phases solides séparées par une interface.
1.6.2. Intérêt de l'alliage obtenu
Cet alliage peut être élaboré selon la forme désirée :Tube creux (sans centrifugation, cylindre, plaquette, etc et selon les dimensions désirées (Echelle industrielle) directement par fusion jusqu'à 1 100°C sous induction magnétique haute fréquence sans avoir recours au laminage ou au revêtement « cladding » possède les propriétés physiques de l'aluminium et du cuivre en même temps, à savoir: conductivité électrique et conductivité thermique variables en surface et en volume longitudinalement ou transversalement ce matériaux possède également le même comportement électrochimique (résistance à la corrosion) du cuivre et de l'aluminium..
Nous avons mesuré le profil de la micro dureté Vickers point par point de l'aluminium vers le cuivre via l'interface. La figure 5 montre l'évolution de la micro dureté Vickers en fonction de la distance. La valeur de la micro dureté de l'aluminium est de l'ordre de150vickers et passe brusquement à 750vickers du côté du cuivre.

Claims

Les revendications
1 - Cette invention concerne l'élaboration d'un matériau composite "bimetal", élaboré par synthèse après fusion sous induction haute fréquence de deux métaux purs Al et Cu qui se séparent à l'état liquide sous l'influence des forces électromagnétiques et se solidifient à la température ambiante tout en étant séparés par une interface . Nous avons observé pour la première fois une séparation du cuivre et de l'aluminium après fusion par induction haute fréquence (300KHZ) dans l'alliage Cu-14%pds Al.
2- Procédé selon la revendication 1 , caractérisé en ce que la fusion sous induction haute fréquence est responsable de la séparation électromagnétique des deux liquides.
3- Procédé selon les revendications 1 et 2 caractérisé en ce que les courants induits (courants de Foucault) sont responsables de la création des forces électromagnétiques de Laplace et par conséquent du brassage magnétohydrodynamique.
4- Procédé selon les revendications 1 et 2 et 3 caractérisé en ce que la profondeur de pénétration dans ce type de bain liquide est importante.
5- Procédé selon les revendications 1 et 2 ,3 et 4 caractérisé en ce que la tension interfaciale est importante.
6- Produit selon les revendication 1 , 2 ,3 ,4 et 5 caractérisé en ce qu'un matériau composite bimétallique peut être obtenu sans faire appel à un soudage ou un assemblage de quelque nature que ce soit, ce qui permet de résoudre le problème du contact entre ces deux éléments. 7- Produit selon l'une quelconque des revendications précédentes caractérisé en ce que le matériau obtenu peut-être élaboré selon la forme désirée : Tube creux (sans centrifugation), cylindre, plaquette, etc .et selon les dimensions désirées.
8- Produit selon l'une quelconque des revendications précédentes caractérisé en ce que le matériau composite obtenu possède les propriétés physiques de l'aluminium et du cuivre (Conductivités électrique et thermiques) ainsi que résistance à la corrosion, en surface, en volume, longitudinalement ou transversalement.
9- Produit selon les revendications 1 ,2 et 3 caractérisé en ce qu'une lacune de miscibilité à l'état liquide est à l'origine de la séparation des deux liquides.
10- Produit selon les revendications 1 ,2 ,3 et 9 caractérisé en ce que la lacune de miscibilité est liée à une concentration critique de l'aluminium et par conséquent une densité critique du métal liquide.
1 1 - Produit selon les revendications 2, 3 et 10 selon lesquelles une réaction monotectique a lieu à 14%m et 1 100°C.
12- Produit selon les revendications 1 ,9 et 1 1 selon lesquelles le diagramme d'équilibre de phase du système Cu-AI devra être réexaminé. 
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