WO2012164230A1 - Procede et dispositif pour la separation d'isotopes a partir d'un ecoulement gazeux - Google Patents

Procede et dispositif pour la separation d'isotopes a partir d'un ecoulement gazeux Download PDF

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Bertrand Rowe
Robert Georges
André CANOSA
Sébastien MORALES
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Universite de Rennes 1
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    • B03C1/02—Magnetic separation acting directly on the substance being separated
    • B03C1/30—Combinations with other devices, not otherwise provided for

Definitions

  • the present invention relates to a method, and a device for its implementation, for separating in a gaseous mixture at least one isotopic compound from the other or other contents in said mixture. More particularly, the invention aims at the separation of stable isotopes of the same body, in order to isolate one for its properties and characteristics that makes it attractive according to the applications and uses envisaged.
  • the invention relates to methods in which the gas, after optional mixing with another gas, namely an inert gas such as helium, argon or nitrogen, passes into a device capable of creating a gas flow. at supersonic speed which is subject to excitation and chemical or physical modification means such as lasers or electron beams affecting more the desired isotope than the other one or the others. Then, the isotopes thus modified in gaseous form are, after ionization, separated by electromagnetic means which ensure a migration of one of the isotopes outside the gas flow resulting in the enrichment of the desired isotope.
  • the gas flow is generated by a nozzle, such as a so-called Laval nozzle, and the excitation and modification means are lasers or electron beams.
  • the gaseous compound may be SF 6 , UF 6 , or WF 6 , MoF 6 .
  • the desired isotope is then U 235 ; in in the case of sulfur, the desired isotope is S and in the case of molybdenum, the desired isotope is Mo ".
  • the purpose of these methods is to enrich in the desired isotope the part of the external or internal gas flow after separation.
  • the invention proposes a method and a device which constitutes a significant advance in the field concerned, by allowing a high efficiency isotopic separation, with reasonable amounts of gas and energy, by means of a small installation.
  • the process for the isotopic separation of at least two different isotopes of a body in gaseous form comprises the steps set forth in claim 1.
  • the ion recovery step is preferably carried out with recombination of the ions.
  • the gas is for example SF6, UF6 or MoF6.
  • the molecules are excited by vibrations using at least one laser, for example of the CO 2 type in the case of a UF6 gas.
  • the gas is mixed with at least one first inert gas, such as helium or argon.
  • first inert gas such as helium or argon.
  • the gas stream has a supersonic velocity.
  • the means for creating the laminar or slightly turbulent flow is a nozzle, of the Laval nozzle type, preferably having a planar geometry comprising:
  • a divergent conduit abutting the neck, provided with a so-called outlet section, the outlet corresponding to the flared part of the diverging duct.
  • the nozzle is supplied with a gas flow comprising on the one hand a central or internal jet formed of a mixture of the gas to be treated and a first other gas, namely an inert gas, and on the other hand a peripheral jet or exterior formed of a second other gas, namely an inert gas.
  • the two jets are substantially isolated from each other. In the case of a revolution nozzle, the two jets are concentric.
  • the first and second inert gases may be the same, and are selected from helium, nitrogen, argon, hydrogen.
  • the supply of the nozzle is carried out by means of a chamber supplied with gas, and provided with:
  • the inner baffle is located upstream of the neck of the nozzle or extends downstream to it.
  • These two gases are independent and come from two separate tanks.
  • the nozzle is generally planar in shape so as to increase the efficiency of the process by minimizing the mass flux of the species passing in the boundary layers and maximizing the mass flow of the species passing into the isentropic heart where the selective absorption of laser radiation occurs.
  • the nozzle may have the following examples of dimensions:
  • the outlet section of the inner baffle is positioned at the neck of the nozzle or offset a few millimeters upstream of said neck.
  • the width of the outlet section of the duct is between 5 and 20 times the width of the neck and preferably close to 7 times the width of the neck.
  • the length of the diverging duct is at least 2000 mm and / or between 20 and 30 times the height of the neck.
  • the nozzle has the following examples of dimensions when it is of revolution:
  • the diameter of the exit section of the duct is between 3 times and 6 times the diameter of the neck, and preferably between 3 times and 4 times
  • the length of the diverging duct is at least 1300 mm, and / or between 13 times and 30 times the diameter of the neck.
  • Means for inhibiting or reducing the phenomena of nucleation of the molecules of the gas stream are provided in the pipe or in the flow outside the nozzle, and preferably said means comprise at least one laser, for example of the infrared type, whose light direction is transverse to the gas flow.
  • Cooling means may be used to reduce the viscosity of the wall gases and thus the flow rate of the carrier inert gas. These cooling means give gas flow temperatures between 4 ° K and 80 ° K, and preferably between 4 ° K and 10 ° K.
  • the process is based on the uniformity of the flow in its core which means that the pressure and temperature conditions remain unchanged in the direction of flow over lengths of a few meters and transversely over several tens of centimeters.
  • the shapes of the nozzles described make it possible to validate these conditions.
  • FIG. 1 is a block diagram of two of the elements of the device of the invention, namely: An upstream chamber fed with two separate gas flows, respectively internal and external, from two separate source reservoirs and downstream of this chamber;
  • Figure 2 is a schematic perspective view of the entire device of the invention.
  • Figure 3 is a sectional diagram of the means of "differential pumping"
  • Figure 4 is a sectional diagram of an example of a nozzle
  • Figure 5 is a partial diagrammatic section, in a vertical plane, of the upstream of the nozzle and the baffles;
  • FIG. 6 is a graph showing schematically the variations in concentration of the aggregates as a function of the number of molecules in the aggregates, with and without infrared laser, obtained downstream of the laser beam.
  • Figure 1 a schematic view of two elements of the device of the invention each corresponding to a step of the method of the invention.
  • the invention is not limited to this type of compound and can be applied to another gaseous mixture, for example SF 6 .
  • the device of the invention as described below with reference to the figures, aims to achieve a separation by isotopic enrichment of the two isotopes, for use of the desired one such as U 235 .
  • the terms "upstream” and “downstream” refer to the flow direction of the circulating gases containing the desired isotope.
  • the device carries out a gas flow at supersonic speed using a device called Laval nozzle, referenced 1, consisting of a rectangular cross section box (transverse to the gas flow) of increasing cross section, and whose The dimensions at the outlet of the nozzle are for example: height between 500 mm and 1200 mm, preferably of the order of 1000 mm, and width between 500 and 1200 mm, preferably of the order of 1000 mm.
  • Laval nozzle referenced 1
  • the dimensions at the outlet of the nozzle are for example: height between 500 mm and 1200 mm, preferably of the order of 1000 mm, and width between 500 and 1200 mm, preferably of the order of 1000 mm.
  • the nozzle 1 comprises an upstream feed section 1A, a central section 1B and a downstream section 1C.
  • the upstream section 1A comprises a convergent round section comprising rounded upper plates 3A and lower 3B.
  • the central section 1 B consists of a neck formed of two parallel upper plates 4A and 4B lower.
  • the downstream section 1 C of the nozzle comprises two upper flat plates 5A and 5B lower forming a divergent.
  • upstream 1A, central 1B and downstream 1C sections also comprise each of the vertical walls on the sides, but which are not visible on the schematic section of FIG.
  • a device 6 for supplying the gas nozzle to be treated, and more particularly so as to generating a jet of gas mixture having particular characteristics in the nozzle 1.
  • the feed device comprises a chamber 6, for example parallelepiped, provided with an outlet opening constituted by the convergent rounded section 3A, 3B of the upstream section 1A of the nozzle 1.
  • a deflector 7 formed of two curved plates respectively upper 7A and lower 7B.
  • Each deflector plate 7A, 7B comprises successively:
  • a convergent upstream part formed by two respective upper plates 8A and lower 8B
  • the convergent plates 8B, 8B have curvatures very similar or similar to those of the upstream plates 3A and 3B which form both the inlet of the nozzle 1 and the outlet of the chamber 6.
  • the distance separating the plates 8A, 8B plates 3A, 3B is preferably constant.
  • the plates are welded edge to edge. Details are given below with reference to FIG. 4.
  • Each plate has a curved shape provided with a point of inflection corresponding to the junction of the upstream part with the downstream part.
  • gas to be treated such as UF 6
  • a first other gas, or buffer gas such as helium or hydrogen, for example, in the interior of the deflector 7;
  • a second other gas such as helium
  • these two gas flows come from two separate source reservoirs (not shown and known in themselves) and the deflectors 7A and 7B are designed so that said gases do not mix before the neck of the nozzle.
  • the jet of gas from the nozzle 1 enters a downstream expansion chamber (not shown in Figures 1 and 2 and visible in Figure 3).
  • the jet of gas is subjected to excitation means (by laser) and ionization means (by laser), said excitation means not being shown in FIG. Figure 2.
  • the gas flow passes through a magnetic deflection device (not shown and described with reference to FIG. 2), to deflect the desired gas molecules such as, for example, U 235, and to enrich the center of the flow with molecules of gas without interest or interest.
  • a magnetic deflection device not shown and described with reference to FIG. 2
  • FIG. 2 shows in perspective the assembly of the device according to the invention for the implementation of the method, in schematic form and incorporating some of the elements of FIG.
  • the chamber 6 and the deflector 7 aim to generate a supersonic velocity flow in the nozzle, in the form of a central jet, of planar shape or of revolution, according to the geometry of the nozzle, surrounded by a so-called peripheral ring jet as described below.
  • the chamber 6 is represented by a cube schematically, comprising upper walls 1 1, lower 12, side 13 and 14, front 15 (downstream) and rear 15A (upstream).
  • the divergent walls 5A and 5B of the nozzle are cooled by cryogenics, using means known in themselves such as conduits 16 and 17 connected to a cryogenic fluid circulation circuit and opening into the walls 5A, 5B, the source of cryogenic liquid not being shown and known in itself.
  • At the outlet of the nozzle 1 are provided devices able to excite the particles of the gas mixture leaving the nozzle. These means are for example infrared type lasers known in themselves and referenced 18.
  • the gas flow after the excitation step, passes through ionization means 19 consisting of electron beams or excimer lasers, that is to say a gas laser mixed with a halogen.
  • ionization means 19 consisting of electron beams or excimer lasers, that is to say a gas laser mixed with a halogen.
  • excimer lasers Under the effect of an electronic stimulation, an excimer is formed which, by falling back to its ground state, emits a laser radiation of determined wavelength.
  • This type of laser makes it possible to achieve at present in the ultraviolet vacuum wavelengths less than 200 nm.
  • the magnetic separation device 20 comprises two rectangular plates 21 and 22 of respective polarities "-" and “+”, parallel to the direction of the gas flow, as well as two superconducting magnets 23 and 24 of annular shapes and known in them. themselves, and located on either side of the jet, in two parallel planes, and transverse to the polarized plates 21 and 22.
  • the device 10 is described with reference to FIG. 3, and comprises two separate pump ducts 10A and 10B and a central diffuser 10C.
  • the role of the central diffuser is to allow a recompression of the gas stream and thus the use of smaller size pump.
  • the so-called "differential" pumping is created by different pumps downstream of the flow arrows 25 and 26, which effectively maintains the low pressure required for good supersonic velocity flow.
  • the pumping downstream of the flow arrow 26 draws the excess flow in the boundary layers of the flow outside the diffuser 10C.
  • Figure 4 shows schematically and on a larger scale the nozzle and its upstream chamber 6. The elements common with the representation of Figure 1 bear the same references.
  • the arrow "f” represents the flow direction of the internal mixture SF 6 and the buffer gas (He).
  • the arrows "g" and “g '” represent the external flow of helium.
  • the shape of the nozzle and its dimensions are calculated on the basis of the following elements and parameters: temperature, pressure, nature and proportion of the mixed gases (in the introduction part of the upstream chamber 6 of the nozzle, for example SF 6 plus buffer gas).
  • FIG. 5 gives a particular, nonlimiting example of dimensions of the nozzle.
  • the converging downstream deflecting walls 9A and 9B have a radius of curvature R1 of 26 mm, whereas the convergent upstream walls 4A and 4B of the nozzle have a radius of curvature of R2 of 25 mm.
  • the neck 4A, 4B of the nozzle has a dimension "h" in height, transverse to the flow, of the order of 10 mm.
  • the distance separating the convergent deflector plates 9A, 9B from the convergent 3A, 3B of the nozzle 1 is the lowest possible, of the order of h / 10, any other parameter being equal.
  • the distance "I" in the direction of flow, between the downstream end of the deflector plates 9A and 9B on the one hand, and the beginning of the neck 3A, 3B on the other hand, is for example 18 mm .
  • the nozzle and the upstream deflector (in the chamber 6) in the form of a body of revolution (for example conical) whose axis corresponds to the direction of flow of the gas stream .
  • the nozzle has a shape and dimensions such as:
  • the flow downstream of the neck has a speed greater than Mach 2, and preferably of the order of Mach 3 or 4;
  • a large Reynolds number therefore implies a negligible diffusion.
  • the aim is to ensure that the desired isotopologists are evacuated to the external flow, thanks, at least in part, to forced diffusion, the importance of which is strongly dependent on mass, in the electromagnetic field of the particles after ionization by the ionization means 19 ( Figure 2).
  • One of the advantages and one of the peculiarities of the invention is to use the aggregate ions for the separation because the ions can easily acquire, under the action of the electromagnetic field, an overall average speed of the same order of magnitude than the average flow velocity for a specified mass.
  • the method of the invention plays on the mass distribution of the aggregates before ionization and is then separated after ionization of these aggregates. Calculations of the shape and dimensions of the walls of the separator are made from the current lines so that the separators follow the current lines. According to a feature of the method of the invention, inside the jet, between parallel current lines, the natural molecular diffusion is considered negligible.
  • the complete ionization device comprises two types of sources:
  • an infrared IR laser intended to excite one of the two isotopologists, in this case 32SF 6 or 34SF 6, and to create, by selective inhibition of nucleation, well-differentiated average mass aggregate populations.
  • gas to be excited is of the order of 10 "14 / cm 3 .
  • Electron beams or excimer lasers for primary (non-selective) ionization are Electron beams or excimer lasers for primary (non-selective) ionization.
  • the IR laser inhibits the nucleation of the "excited" species to a few percent.
  • 32SF 6 is statistically more aggregated, and therefore has higher mass aggregates than isopotologue 34SF 6 .
  • the downstream electromagnetic field has a much lower influence on the 32SF 6. The latter will therefore have less of a tendency to "get out of the jet".
  • excitation laser IR is not strictly necessary because the nucleation at its beginning results in a "natural" enrichment of the less abundant isotopologue but is provided in a preferred embodiment of the invention.
  • the interest of the IR laser is to increase the mass differentiation between 34SF 6 and 32SF 6 by inhibition of monomer aggregation.
  • FIG. 6 is a graph showing the variations schematically the changes in concentration of the aggregates as a function of the number of molecules in the aggregates with and without infrared laser, obtained downstream of the laser beam.
  • the formation of 32SF6 aggregates is practically uninhibited whereas it is strongly inhibited for 34SF6.
  • the goal is that the size of the 34SF6 aggregates, directly related to the number of N molecules per aggregate, allows them to leave the jet under the action of the electromagnetic field.
  • Ionization can be achieved in two ways:
  • Secondary ionization where the aggregates are ionized in negative form (anions) by electron attachment of the electrons formed by the primary ionization.

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Abstract

Procédé pour la séparation isotopique d'au moins deux différents isotopes d'un corps sous forme gazeuse, consistant à; Convertir sous forme d'un gaz (SF6, UF6 ou M0F6) le corps d'intérêt contenant l'isotope recherché; Créer un flux à vitesse supersonique dudit gaz, à écoulement du type laminaire ou légèrement turbulent; Exciter les molécules par laser; Inhiber, au moyen d'un laser, la nucléation d'un des isotopologues, formant ainsi des agrégats moins massif dudit isopotologue que les agrégats formés par les molécules de l'autre isopotologue; Ioniser les molécules et agrégats dudit gaz. Soumettre les molécules et agrégats de molécules ionisés à un champ électromagnétique, pour faire migrer les molécules et agrégats ionisés d'un des isotopologues vers l'extérieur du flux; Récupérer la partie du flux gazeux présentant la concentration la plus élevée en isotope recherché.

Description

PROCEDE ET DISPOSITIF POUR LA SEPARATION
D'ISOTOPES A PARTIR D'UN ECOULEMENT GAZEUX
La présente invention concerne un procédé, et un dispositif pour sa mise en œuvre, destiné à séparer dans un mélange gazeux au moins un composé isotopique de l'autre ou des autres contenus dans ledit mélange. Plus particulièrement, l'invention vise la séparation d'isotopes stables d'un même corps, afin d'en isoler un pour ses propriétés et caractéristiques qui le rende attractif selon les applications et utilisations envisagées.
Il existe plusieurs méthodes de séparation qui sont pour la plupart opérationnelles, basées sur d'une part la conversion sous forme de gaz du corps, et d'autre part la différence de poids atomique entre les isotopes.
L'invention concerne les méthodes dans lesquelles le gaz, après mélange éventuel avec un autre gaz, à savoir un gaz inerte comme de l'hélium, de l'argon ou de l'azote, passe dans un dispositif apte à créer un flux gazeux à vitesse supersonique qui est soumis à des moyens d'excitation et de modification chimique ou physique comme les lasers ou les faisceaux électroniques affectant davantage l'isotope recherché que l'autre ou les autres. Ensuite, les isotopes ainsi modifiés sous forme gazeuse sont, après ionisation, séparés par des moyens électromagnétiques qui assurent une migration d'un des isotopes à l'extérieur du flux gazeux aboutissant à l'enrichissement de l'isotope recherché. Généralement, le flux gazeux est engendré par une tuyère, comme par exemple une tuyère dite de Laval, et les moyens d'excitation et de modification sont des lasers ou des faisceaux électroniques.
A titre d'exemple, le composé gazeux peut être du SF6, UF6, ou WF6, MoF6. Dans le cas de l'uranium, l'isotope recherché est alors l'U235 ; dans le cas du soufre, l'isotope recherché est S et dans le cas du molybdène, l'isotope recherché est Mo".
Ainsi, le but de ces méthodes est d'enrichir en isotope recherché la partie du flux gazeux externe ou interne après séparation.
Les méthodes et dispositifs de séparation isotopique doivent concilier des contraintes contradictoires. En effet, ils doivent à la fois :
• Consommer le moins d'énergie possible
• Présenter un encombrement minimal
• Permettre d'obtenir des taux d'enrichissement (teneur en isotope recherché) les plus élevés possibles
· Utiliser des quantités de gaz, donc de corps de départ, les plus faibles possibles en fonction de la quantité finale de produit enrichi désiré à un taux d'enrichissement déterminé.
Les procédés et dispositifs connus sont encore très loin d'optimiser le travail nécessaire à la séparation des espèces isotopiques. Du fait des faibles taux d'enrichissement en un seul passage du gaz dans les dispositifs communs comme les centrifugeuses, les installations doivent être conçues de manière sérielle pour obtenir des taux d'enrichissement acceptable. Ceci implique des installations de grande taille, et présentant une forte consommation d'énergie par rapport au travail thermodynamique minimal nécessaire à l'enrichissement. Le brevet FR 2 370 506 décrit un exemple de telles installations.
D'autres procédés ou dispositifs, comme celui décrit dans le brevet américain US 4 1 19 509, conduisent à un régime d'écoulement qui n'est pas compatible avec la séparation efficace des isotopes. En effet, ce dispositif ne permet pas d'inhiber la diffusion qui entraîne un mélange des isotopologues dans les flux gazeux, limitant fortement l'efficacité de ce procédé. L'invention propose un procédé et un dispositif qui constituent une avancée significative dans le domaine concerné, en permettant une séparation isotopique à haut rendement, avec des quantités de gaz et une énergie raisonnables, à l'aide d'une installation de taille réduite.
A cette fin, selon l'invention, le procédé pour la séparation isotopique d'au moins deux différents isotopes d'un corps sous forme gazeuse, comporte les étapes énoncées dans la revendication 1 .
L'étape de récupération des ions est réalisée de préférence avec recombinaison des ions.
Le gaz est par exemple du SF6, UF6 ou MoF6.
Les molécules sont excitées par vibrations à l'aide d'au moins un laser, par exemple du type C02 dans le cas d'un gaz UF6.
Le gaz est mélangé à au moins un premier gaz inerte, comme de l'hélium ou de l'argon.
Le flux gazeux présente une vitesse supersonique.
Avantageusement, le moyen de création de l'écoulement laminaire ou légèrement turbulent est une tuyère, du type tuyère de Laval, de préférence à géométrie plane comportant :
• des parois amont en forme de convergent ;
• un col à section parallélépipédique à la sortie du convergent amont ;
· un conduit divergent abouté au col, pourvu d'une section dite de sortie, la sortie correspondant à la partie évasée du conduit divergent. On alimente la tuyère avec un écoulement gazeux comprenant d'une part un jet central ou intérieur formé d'un mélange du gaz à traiter et d'un premier autre gaz, à savoir un gaz inerte, et d'autre part un jet périphérique ou extérieur formé d'un second autre gaz, à savoir un gaz inerte.
Les deux jets sont sensiblement isolés l'un de l'autre. Dans le cas d'une tuyère de révolution, les deux jets sont concentriques. Les premier et second gaz inertes peuvent être les mêmes, et sont choisis parmi l'hélium, l'azote, l'argon, l'hydrogène.
L'alimentation de la tuyère est réalisée par l'intermédiaire d'une chambre alimentée en gaz, et pourvue :
- d'une paroi de sortie correspondant au convergent amont de la tuyère - d'un déflecteur interne à parois convergentes, sensiblement concentrique audit convergent amont de la tuyère, et à distance de celui- ci. Le déflecteur interne est situé en amont du col de la tuyère ou bien se prolonge en aval jusqu'à celui-ci.
Un mélange dudit gaz et d'un premier gaz inerte circule dans la partie intérieure du déflecteur et un écoulement d'un second gaz inerte est prévu entre le déflecteur et le convergent de la tuyère. Ces deux gaz sont indépendants et proviennent de deux réservoirs séparés.
Après détente dans le divergent de la tuyère, on fait migrer une partie des isotopes présents de l'écoulement intérieur vers l'écoulement extérieur.
La tuyère est généralement de forme plane de manière à augmenter le rendement du procédé par la minimisation du flux massique des espèces passant dans les couches limites et la maximisation du flux massique des espèces passant dans le cœur isentropique où se produit l'absorption sélective du rayonnement laser.
La tuyère peut présenter les exemples de dimensions suivants :
· Rayon de courbure du convergent de la tuyère : 260 mm
• Rayon de courbure du déflecteur interne : 250 mm
• Hauteur du col : 100 mm
• Longueur du divergent aval 2000 à 3000 mm
• Largeur de la section de sortie du divergent : 1200 mm
La section de sortie du déflecteur interne est positionnée au niveau du col de la tuyère ou décalée de quelques millimètres en amont dudit col.
Ces dimensions correspondent à une vitesse de Mach 4, qui elle-même correspond à une température de 40 °K au cœur de l'écoulement. Ceci permet une sélectivité correcte de l'absorption du rayonnement laser et donc garantit un taux d'enrichissement élevé.
La largeur de la section de sortie du conduit est comprise entre 5 et 20 fois la largeur du col et de préférence proche de 7 fois la largeur du col.
La longueur du conduit divergent est au moins de 2000 mm et/ou comprise entre 20 et 30 fois la hauteur du col. Dans le cas d'une forme de révolution, la tuyère présente les exemples de dimensions suivants lorsqu'elle est de révolution :
• Diamètre de courbure du déflecteur : 250 mm
• Diamètre de courbure du déflecteur interne : 250 mm
• Diamètre du col : 100 mm
· Longueur du divergent aval 1680 mm
• Diamètre de la section de sortie du conduit : 340 mm
Le diamètre de la section de sortie du conduit est compris entre 3 fois et 6 fois le diamètre du col, et de préférence entre 3 fois et 4 fois La longueur du conduit divergent est au moins de 1300 mm, et/ou comprise entre 13 fois et 30 fois le diamètre du col. Que ce soit dans le cas d'une tuyère plane ou d'une tuyère de révolution, la vitesse de diffusion Vd est très inférieure à la vitesse moyenne Vq dans la section considérée de la tuyère Vd = D/e, avec « D » coefficient de diffusion et « e » la distance séparant les parois en regard des déflecteurs externe et interne.
Des moyens pour inhiber ou réduire les phénomènes de nucléation des molécules du flux gazeux, sont prévus dans le conduit ou dans l'écoulement extérieur à la tuyère, et de préférence, lesdits moyens comportent au moins un laser, par exemple du type à infrarouge, dont la direction lumineuse est transversale au flux gazeux.
Des moyens de refroidissement peuvent être utilisés afin de réduire la viscosité des gaz en parois et donc le débit du gaz inerte porteur. Ces moyens de refroidissement donnent des températures du flux gazeux entre 4 °K et 80 °K, et de préférence entre 4 °K et 10 °K.
Le procédé est basé sur l'uniformité de l'écoulement en son cœur ce qui signifie que les conditions de pression et de température restent inchangées dans le sens de l'écoulement sur des longueurs de quelques mètres et transversalement sur plusieurs dizaines de centimètres. Les formes des tuyères décrites permettent de valider ces conditions.
L'invention sera bien comprise à la lumière de la description qui suit se rapportant à des exemples illustratifs mais non limitatifs, en regard des figures dans lesquelles :
La figure 1 est un schéma de principe de deux des éléments du dispositif de l'invention, à savoir : - Une chambre amont alimentée en deux flux de gaz séparés, respectivement interne et externe provenant de deux réservoirs sources séparés, et en aval de cette chambre
- Une tuyère du type dite de Laval ;
La figure 2 est vue schématique en perspective de l'ensemble du dispositif de l'invention ;
La figure 3 est un schéma en coupe du moyen de « pompage différentiel » ;
La figure 4 est un schéma en coupe d'un exemple de tuyère ;
La figure 5 est une coupe schématique partielle, dans un plan vertical, de l'amont de la tuyère et des déflecteurs ;
La figure 6 est une courbe montrant de façon schématique les variations de concentration des agrégats en fonction du nombre de molécules dans les agrégats, avec et sans laser infra rouge, obtenues en aval du faisceau laser.
On a représenté sur la figure 1 une vue schématique de principe de deux éléments du dispositif de l'invention correspondant chacun à une étape du procédé de l'invention.
La description qui suit se réfère à une application particulière, donnée à titre illustratif mais non limitatif, de la séparation isotopique de deux isotopes de l'uranium, à savoir U235 et U238, à partir d'un composé gazeux de l'uranium, UF6.
Il est entendu que l'invention n'est pas limitée à ce type de composé et peut être appliquée à un autre mélange gazeux, par exemple SF6. Le dispositif de l'invention tel que décrit ci-dessous en regard des figures, vise à réaliser une séparation par enrichissement isotopique, des deux isotopes, pour utilisation de celui recherché tel que U235. Les notions « d'amont » et « d'aval » se réfèrent à la direction d'écoulement des gaz circulant et contenant l'isotope recherché.
Le dispositif réalise un écoulement du gaz à vitesse supersonique à l'aide d'un dispositif appelé tuyère de Laval, référencée 1 , constitué d'un caisson à section transversale (transversalement à l'écoulement gazeux) rectangulaire de section croissante, et dont les dimensions, en sortie de tuyère, sont par exemple : hauteur entre 500 mm et 1200mm, de préférence de l'ordre de 1000 mm, et largeur entre 500 et 1200mm, de préférence de l'ordre de 1000 mm.
La tuyère 1 comporte une section amont d'alimentation 1 A, une section centrale 1 B et une section aval 1 C.
La section amont 1 A comporte un convergent à section arrondie comprenant des plaques arrondies supérieure 3A et inférieure 3B.
La section centrale 1 B est constituée d'un col formé de deux plaques parallèles supérieure 4A et inférieure 4B. La section aval 1 C de la tuyère comporte deux plaques planes supérieure 5A et inférieure 5B formant un divergent.
Il est entendu que les sections amont 1 A, centrale 1 B et aval 1 C comportent aussi chacune des parois verticales sur les côtés, mais qui ne sont pas visibles sur la coupe schématique de la figure 1 .
En amont de la tuyère 1 est prévu un dispositif 6 d'alimentation de la tuyère en gaz destiné à être traité, et plus particulièrement de manière à engendrer un jet de mélange de gaz présentant des caractéristiques particulières dans la tuyère 1 .
Le dispositif d'alimentation comporte une chambre 6, par exemple parallélépipédique, pourvue d'une ouverture de sortie constituée par le convergent à section arrondie 3A, 3B de la section amont 1 A de la tuyère 1 .
A l'intérieur de la chambre 6 est prévu un déflecteur 7 formé de deux plaques courbes respectivement supérieure 7A et inférieure 7B.
Chaque plaque déflectrice 7A, 7B comporte successivement :
- une partie amont convergente, formée de deux plaques respectives supérieure 8A et inférieure 8B
- une partie aval divergente, formée de deux plaques respectives supérieure 9A et inférieure 9B.
Les plaques convergentes 8B, 8B ont des courbures très proches ou similaires à celles des plaques amont 3A et 3B qui forment à la fois l'entrée de la tuyère 1 et la sortie de la chambre 6. La distance séparant les plaques 8A, 8B des plaques 3A, 3B est de préférence constante. Les plaques sont soudées bord à bord. Des détails sont donnés ci-après au regard de la figure 4. Chaque plaque présente une forme courbe pourvue d'un point d'inflexion correspondant à la jonction de la partie amont avec la partie aval.
La chambre 6 est alimentée :
- d'une part en gaz à traiter, tel que UF6 , mélangé à un premier autre gaz, ou gaz tampon, tel que de l'hélium ou de l'hydrogène par exemple, dans l'espace intérieur du déflecteur 7 ;
- d'autre part en un second autre gaz, tel que de l'hélium, dans l'espace entre les parois respectives du déflecteur et de la chambre ; Ces deux flux gazeux proviennent de deux réservoirs sources séparés (non représentés et connus en eux-mêmes) et les déflecteurs 7 A et 7B sont conçus de façon que lesdits gaz ne se mélangent pas avant le col de la tuyère.
L'ensemble des gaz issus de la chambre 6 pénètre dans la tuyère 1 par le col 4A, 4B.
Le jet de gaz issu de la tuyère 1 pénètre dans une chambre de détente aval (non représentée sur les figures 1 et 2 et visible sur la figure 3). Dans cette chambre de détente, le jet de gaz est soumis à des moyens d'excitation (par laser) et des moyens d'ionisation (par laser), lesdits moyens d'excitation n'étant pas représentés sur la figure 1 et représentés sur la figure 2.
Ensuite, le flux gazeux passe au travers d'un dispositif de déviation magnétique (non représentés et décrits en regard de la figure 2), pour dévier les molécules de gaz recherché tel que par exemple U235 et enrichir le centre du flux en molécules de gaz sans intérêt ou de moindre intérêt.
Sur la figure 2 on a représenté en perspective l'ensemble du dispositif selon l'invention pour la mise en œuvre du procédé, sous forme schématique et reprenant certains des éléments de la figure 1 . La chambre 6 et le déflecteur 7 visent à engendrer un écoulement à vitesse supersonique dans la tuyère, sous la forme d'un jet central, de forme planaire ou de révolution, suivant la géométrie de la tuyère, entouré d'un jet dit périphérique annulaire, comme décrit ci après. La chambre 6 est représentée par un cube de manière schématique, comprenant des parois supérieure 1 1 , inférieure 12, latérales 13 et 14, frontale 15 (en aval) et arrière 15A (amont). Selon un mode préféré, les parois divergentes 5A et 5B de la tuyère sont refroidies par cryogénie, à l'aide de moyens connus en eux-mêmes tels que des conduits 16 et 17 connectés à une circuiterie de circulation de fluide cryogénique et débouchant dans les parois 5A, 5B, la source de liquide cryogénique n'étant pas représentée et connue en elle-même.
A la sortie de la tuyère 1 sont prévus des dispositifs aptes à exciter les particules du mélange gazeux sortant de la tuyère. Ces moyens sont par exemple des lasers du type infrarouge connus en eux-mêmes et référencés 18.
Le flux de gaz, après l'étape d'excitation, passe au travers de moyens d'ionisation 19 constitués de faisceaux d'électrons ou de lasers à excimère, c'est-à-dire un laser à gaz mélangé avec un halogène. Sous l'effet d'une stimulation électronique, se forme un excimère qui en retombant à son état fondamental, émet un rayonnement laser de longueur d'onde déterminée. Ce type de laser permet d'atteindre à l'heure actuelle dans l'ultra violet du vide des longueurs d'onde inférieures à 200 nm.
Ensuite, le flux de gaz pénètre dans un ensemble de séparation isotopique 20 basé sur les propriétés de diffusion forcée sous champs électromagnétiques des composés du mélange gazeux. Le dispositif de séparation magnétique 20 comporte deux plaques rectangulaires 21 et 22 de polarités respectives « - » et « + », parallèles à la direction de l'écoulement gazeux, ainsi que deux aimants supra conducteurs 23 et 24 de formes annulaire et connus en eux-mêmes, et situés de part et d'autre du jet, suivant deux plans parallèles, et transversaux aux plaques polarisées 21 et 22.
A la sortie du dispositif de séparation magnétique 20, est prévu un dispositif 10 de diffusion dit « à pompage différentiel », relié en aval à des pompes (connues en elles mêmes et non représentées), par la flèche d'écoulement 25.
Le dispositif 10 est décrit en regard de la figure 3, et comporte deux conduits de pompage séparés 10A et 10 B et un diffuseur central 10C. Le rôle du diffuseur central est de permettre une recompression du flux gazeux et donc l'utilisation de pompe de taille inférieure. Le pompage dit « différentiel » est créé par des pompes différentes en aval des flèches d'écoulement 25 et 26, ce qui permet de maintenir efficacement la basse pression requise pour une bonne qualité d'écoulement à vitesse supersonique. Le pompage en aval de la flèche d'écoulement 26 aspire le surplus du flux dans les couches limites de l'écoulement à l'extérieur du diffuseur 10C. La figure 4 montre de façon schématique et à plus grande échelle la tuyère et sa chambre amont 6. Les éléments communs avec la représentation de la figure 1 portent les mêmes références.
Dans la chambre 6, la flèche « f » représente la direction d'écoulement du mélange interne SF6 et le gaz tampon (He). Les flèches « g » et « g' » représentent l'écoulement externe d'hélium.
La forme de la tuyère et ses dimensions sont calculées sur la base des éléments et paramètres suivants : température, pression, nature et proportion des gaz mélangés (dans la partie d'introduction de la chambre amont 6 de la tuyère, par exemple SF6 plus gaz tampon).
La figure 5 donne un exemple particulier, non limitatif, de dimensions de la tuyère.
Les parois déflectrices convergentes aval 9A et 9B présentent un rayon de courbure R1 de 26 mm, tandis que les parois 4A et 4B convergentes amont de la tuyère présentent un rayon de courbure de R2 de 25 mm. Le col 4A, 4B de la tuyère présente une dimension « h » en hauteur, transversalement à l'écoulement, de l'ordre de 10 mm.
La distance séparant les plaques déflectrices convergentes 9A, 9B du convergent 3A, 3B de la tuyère 1 est la plus faible possible, de l'ordre de h/10, tout autre paramètre étant égal. Enfin, la distance « I », suivant la direction d'écoulement, entre l'extrémité aval des plaques déflectrices 9A et 9B d'une part, et le début du col 3A, 3B d'autre part, est par exemple de 18 mm.
On peut en variante (non représentée) réaliser la tuyère et le déflecteur amont (dans la chambre 6) sous la forme d'un corps de révolution (par exemple conique) dont l'axe correspond à la direction de l'écoulement du flux gazeux.
La tuyère présente une forme et des dimensions telles :
- que l'écoulement en aval du col présente une vitesse supérieure à Mach 2, et de préférence de l'ordre de Mach 3 ou 4 ; et
- qu'il n'y ait pas de diffusion depuis l'écoulement extérieur « E » vers l'écoulement intérieur « I » dans la tuyère, entre les parois divergentes 5A, 5B, les deux écoulements étant délimités par deux surfaces inférieure et supérieure symbolisées en pointillés « a » et « b » sur la figure 4. Le débit total de gaz périphérique (hélium) à l'extérieur des deux parois déflectrices 9A et 9B, et du mélange du gaz à traiter avec le gaz tampon, est réparti, en sortie aval de la tuyère, c'est-à-dire à l'extrémité des plaques divergentes 5A, 5B, de manière que :
- débit écoulement central = débit total x 0.85
- débit partie annulaire extérieure de l'écoulement = débit total x 0.15 environ Le refroidissement par cryogénie des parois du divergent 5A, 5B de la tuyère, avec de l'hélium liquide par exemple, permet de réduire et diminuer de façon très sensible les débits massiques du flux de gaz traité. Les propriétés de l'écoulement intérieur « I » autour de l'axe central de la tuyère sont telles qu'il n'y ait pas de diffusion entre l'écoulement extérieur « E » et ledit écoulement intérieur « I », et que la viscosité de l'écoulement soit négligeable. Le nombre de Reynolds est élevé c'est-à-dire supérieur a 2000. On sait que si le coefficient de diffusion est de l'ordre de grandeur de la viscosité cinématique, ce qui est le cas pour beaucoup de gaz, il donne l'ordre de grandeur de la vitesse d'ensemble par rapport à la vitesse de diffusion. Un grand nombre Reynolds implique donc une diffusion négligeable. Le but est de faire en sorte que les isotopologues recherchés soient évacués vers l'écoulement extérieur, et ce grâce au moins en partie, à la diffusion forcée, dont l'importance dépend fortement de la masse, sous champ électro-magnétique des particules après ionisation par les moyens d'ionisation 19 (figure 2).
L'un des intérêts et l'une des particularités de l'invention est d'utiliser les ions agrégats pour la séparation du fait que les ions peuvent acquérir facilement, sous l'action de champ électromagnétique, une vitesse moyenne d'ensemble du même ordre de grandeur que la vitesse moyenne de l'écoulement pour une masse spécifiée.
Le procédé de l'invention joue sur la répartition de masse des agrégats avant ionisation et on sépare ensuite après ionisation de ces agrégats. Les calculs de la forme et des dimensions des parois du séparateur, sont réalisés à partir des lignes de courants de façon que les séparateurs suivent les lignes de courant. Selon une particularité du procédé de l'invention, à l'intérieur du jet, entre lignes de courant parallèles, la diffusion moléculaire naturelle est considérée comme négligeable. Le dispositif complet d'ionisation comporte deux types de sources :
- un laser IR infra rouge destiné à exciter l'un des deux isotopologues, en l'occurrence 32SF6 ou 34SF6 et à créer, par inhibition sélective de la nucléation, des populations d'agrégats de masse moyenne bien différenciée.. La densité du gaz à exciter est de l'ordre de 10"14 /cm3.
- Des faisceaux d'électrons ou des lasers à excimère destinés à l'ionisation primaire (non sélective).
Le laser IR inhibe la nucléation de l'espèce « excitée » à quelques %.
La nucléation entraîne une augmentation de la section efficace d'ionisation des agrégats et une diminution de leur concentration volumique. L'iospotologue 34SF6 est excité et donc moins agrégé que l'autre isopotologue (32SF6). Les monomères et petits agrégats de 34SF6, bien plus légers, sont ainsi plus fortement déviés une fois ionisés par les moyens électromagnétiques disposés en aval du fait de leur plus faible masse.
Le 32SF6 est statistiquement plus agrégé, donc présente des d'agrégats de plus forte masse que l'isopotologue 34SF6. Par conséquent, le champ électromagnétique aval influence beaucoup moins le 32SF6. Ce dernier aura donc moins tendance à « sortir du jet ».
A noter que le laser IR d'excitation n'est pas strictement nécessaire car la nucléation à son début entraine un enrichissement « naturel » de l'isotopologue le moins abondant mais est prévu dans une forme préférée de mise en œuvre de l'invention. L'intérêt du laser IR est d'augmenter la différenciation en masse entre 34SF6 et 32SF6 par inhibition de l'agrégation des monomères.
La figure 6 est une courbe montrant les variations de façon schématique les variations de concentration des agrégats en fonction du nombre de molécules dans les agrégats avec et sans laser infra rouge, obtenues en aval du faisceau laser. Sur cette figure, on peut voir que la formation des agrégats de 32SF6 n'est pratiquement pas inhibée alors qu'elle l'est fortement pour 34SF6. Le but est que la taille des agrégats de 34SF6, reliée directement au nombre de molécules N par agrégat, leur permette de sortir du jet sous l'action du champ électromagnétique.
L'ionisation peut être réalisée de deux manières :
1 . soit de manière dite « directe », c'est-à-dire par un laser qui crée des cations et des électrons, par réaction : photons + agrégat -> agrégat ionisé en cation + électron ; on crée ainsi des agrégats ionisés positivement ;
2. soit par deux étapes successives d'ionisation, par laser ou faisceau d'électrons ou décharge électrique, pour créer des agrégats ionisés négativement (anions), à savoir :
- une « ionisation primaire », qui crée par exemple par la réaction : atome + électron -> un ion positif + électron ;
- suivie d'une « ionisation secondaire », où les agrégats sont ionisées sous forme négatives (anions) par attachement électronique des électrons formés par l'ionisation primaire.
La seconde voie ci-dessus (2) est préférée.

Claims

REVENDICATIONS
1 . Procédé pour la séparation isotopique d'au moins deux différents isotopes d'un corps sous forme gazeuse, comportant les étapes suivantes :
• Convertir sous forme d'un gaz le corps d'intérêt contenant l'isotope recherché ;
• Créer un flux à vitesse supersonique dudit gaz, à écoulement du type laminaire ou légèrement turbulent ;
• Exciter les molécules par laser ;
• Inhiber, au moyen d'un laser, la nucléation d'un des isotopologues, formant ainsi des agrégats moins massif dudit isopotologue que les agrégats formés par les molécules de l'autre isopotologue ;
· Ioniser les molécules et agrégats dudit gaz.
• Soumettre les molécules et agrégats de molécules ionisés à un champ électromagnétique, pour faire migrer les molécules et agrégats ionisés d'un des isotopologues vers l'extérieur du flux, du fait de la différence de masse entre les agrégats respectifs des deux isopoptologues ;
• Récupérer la partie du flux gazeux présentant la concentration la plus élevée en isotope recherché.
2 Procédé selon la revendication 1 , caractérisé en ce que le gaz est par exemple du SF6, UF6 ou MoF6.
3 Procédé selon l'une des revendications 1 ou 2, caractérisé en ce que les molécules ou atomes sont ionisées par au moins un laser ou un faisceau d'électrons, par exemple un laser du type excimère dans le cas d'un gaz UF6.
4 Procédé selon l'une des revendications 1 à 3, caractérisé en ce que le gaz est mélangé à au moins un premier gaz inerte, comme de l'hélium ou de l'argon ou de l'hydrogène. 5 Procédé selon l'une des revendications 1 à 4, caractérisé en ce que le flux gazeux présente une vitesse supersonique. 6 Procédé selon l'une des revendications 1 à 5, caractérisé en ce que le moyen de création de l'écoulement laminaire ou légèrement turbulent est une tuyère, du type tuyère de Laval à géométrie plane, et comportant :
• une paroi externe amont en forme de convergent dont l'entrée correspond à la partie évasée et la paroi présente de préférence une section en arc de cercle ;
• un col parallélépipédique à la sortie de la paroi amont externe ;
• un conduit divergent abouté au col parallélépipédique, pourvu d'une section dite de sortie, la sortie correspondant à la partie évasée du conduit divergent.
7 Procédé selon la revendication 6, caractérisé en ce que l'on alimente la tuyère avec un écoulement gazeux comprenant d'une part un jet central ou intérieur formé d'un mélange du gaz à traiter et d'un premier autre gaz, à savoir un gaz inerte, et d'autre part un jet périphérique ou extérieur formé d'un second autre gaz, à savoir un gaz inerte, les réservoirs sources du premier mélange de gaz et du second autre gaz étant séparés.
8 Procédé selon l'une des revendications 6 ou 7, caractérisé en ce que l'alimentation de la tuyère est réalisée par l'intermédiaire d'une chambre alimentée en gaz, et pourvue :
- d'une paroi de sortie correspondant au convergent amont de la tuyère
- d'un déflecteur convergent interne, sensiblement concentrique audit convergent amont de la tuyère, et à distance de celui-ci.
9 Procédé selon la revendication 7, caractérisé en ce que les deux jets sont sensiblement isolés l'un de l'autre et sont concentriques et en ce que les premier et second gaz inertes sont les mêmes, et sont choisis parmi l'hélium, l'azote, l'argon, l'hydrogène. 10 Procédé selon l'une des revendications 7 ou 8, caractérisé en ce que le déflecteur interne est situé en amont du col de la tuyère ou bien se prolonge en aval jusqu'à celui-ci.
1 1 Procédé selon la revendication 8, caractérisé en ce qu'un mélange dudit gaz et d'un premier gaz inerte circule dans la partie intérieure du déflecteur et un écoulement d'un second gaz inerte est prévu entre le déflecteur et le convergent de la tuyère.
12 Procédé selon la revendication 8, caractérisé en ce que la section ouverte aval du déflecteur interne est située en amont dudit col ou bien se prolonge en aval jusqu'à celui-ci. 13 Procédé selon l'une des revendications 8 à 12, caractérisé en ce qu'un mélange dudit gaz et d'un premier gaz inerte circule dans la partie intérieure du déflecteur interne, et un écoulement de second gaz inerte est prévu entre la paroi externe convergente et le déflecteur interne. 14 Procédé selon l'une des revendications 7 à 13, caractérisé en ce que l'on fait migrer une partie des isotopes présents de l'écoulement intérieur vers l'écoulement extérieur.
15 Dispositif pour la mise en œuvre du procédé selon l'une des revendications 6 à 14, caractérisé en ce que la tuyère présente les dimensions suivantes :
• Rayon de courbure du convergent de la tuyère : 260 mm
• Rayon de courbure du déflecteur interne : 250 mm
• Largeur du col : 100 mm
· Longueur du conduit aval 2000 à 3000 mm
• Largeur de la section de sortie de conduit : 1200 mm.
16 Dispositif pour la mise en œuvre du procédé selon l'une des revendications 6 à 14, caractérisé en ce que la largeur de la section de sortie de la tuyère est comprise entre 5 et 20 fois la largeur du col et de préférence proche de 7 fois la largeur du col, et en ce que la longueur du conduit est au moins de 2000 mm et/ou comprise entre 20 et 30 fois la largeur du col.
17 Dispositif pour la mise en œuvre du procédé selon l'une des revendications 6 à 14, caractérisé en ce que la tuyère présente une forme de révolution, et présente les dimensions suivantes :
• Diamètre de courbure du déflecteur externe : 250 mm
· Diamètre de courbure du déflecteur interne : .. 250 mm
• Diamètre du col : 100 mm
• Longueur du conduit aval : 1680 mm
• Diamètre de la section de sortie du conduit : 340 mm 18 Dispositif pour la mise en œuvre du procédé selon l'une des revendications 6 à 14, caractérisé en que le diamètre de la section de sortie de la tuyère est compris entre 3 fois et 6 fois le diamètre du col, et de préférence entre 3 fois et 4 fois, et en ce que la longueur du conduit est au moins de 1300 mm, et/ou comprise entre 13 fois et 30 fois le diamètre du col.
19 Dispositif selon l'une des revendications 15 à 1 8, caractérisé en ce que la vitesse de diffusion Vd de l'écoulement dans la tuyère est très inférieure à la vitesse Vq vitesse moyenne dans la section considérée de la tuyère Vd = D/e, avec « D » coefficient de diffusion et « e » la distance séparant les parois en regard des déflecteurs externe et interne.
20 Dispositif selon l'une des revendications 15 à 1 9, caractérisé en ce qu'il comporte des moyens pour inhiber ou réduire les phénomènes de nucléation des molécules du flux gazeux, comportant au moins un laser, par exemple du type à infrarouge, dont la direction lumineuse est transversale au flux gazeux. 21 Dispositif selon l'une des revendications 15 à 20, caractérisé en ce qu'il comporte des moyens de refroidissement des parois de la tuyère.
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