WO2007010698A1

WO2007010698A1 - 微粒子計数器

Info

Publication number: WO2007010698A1
Application number: PCT/JP2006/312337
Authority: WO
Inventors: Kazuo Takeuchi; Kikuo Okuyama; Junsuke Yabumoto; Minekazu Ito
Original assignee: Riken
Priority date: 2005-07-22
Filing date: 2006-06-20
Publication date: 2007-01-25
Also published as: EP1930713A1; JP2007033064A; EP1930713A4; US20090031786A1

Description

明細書

微粒子計数器

技術分野

[0001] 本発明は、気相中に浮遊するナノメータサイズの微粒子の個数濃度 (単位体積当りの個数)を測定する微粒子計数器に係り、とりわけ、加圧条件から低圧条件までの広範囲の圧力条件下において、微粒子を核とした不均質核生成によって生成される凝縮液滴の個数を検出して、微粒子の個数濃度を求める微粒子計数器に関する。背景技術

[0002] 近年、半導体製造プロセス等の分野にぉ、て、気相中に浮遊するナノメータサイズの微粒子の個数濃度を精度よく測定するための技術の開発が求められている。具体的には例えば、半導体製造プロセスの雰囲気や、クリーンルームの雰囲気、工業用及び研究用に用いられて、る高純度ガス等のような極めて清浄度の高、気相中に浮遊しているナノメータサイズの微粒子や、化学気相蒸着法 (CVD法）により薄膜を形成する際に雰囲気中に発生するナノメータサイズの微粒子について、その個数濃度を精度よく測定するための技術の開発が必要視されている。

[0003] 特に、半導体製造プロセスや、 CVD法等を用いた薄膜形成プロセス等にぉ、ては、雰囲気中に浮遊している微粒子が半導体や薄膜の表面に付着すると、最終製品が不良品となり、また、浮遊している微粒子の個数が多いほど製品の歩留りが低下することが指摘されている。このため、このような半導体製造プロセスや薄膜形成プロセス等の分野においては、雰囲気の清浄度を向上させるための技術の開発に力が注がれており、また、このような雰囲気の清浄ィ匕のために開発された技術の導入効果を高精度で確かめるため、加圧条件下力低圧条件下までの広範囲の動作圧力範囲を持つ微粒子測定技術が開発されることが望まれている。

[0004] しかしながら、従来の微粒子測定技術では、加圧条件下や低圧条件下にお!/、て気相中に浮遊する微粒子の個数濃度を定量的にかつ短時間で測定することが困難であり、雰囲気の清浄ィ匕のために開発された技術の導入効果を高精度で確かめることができなかった。 [0005] ここで、気相中に浮遊するナノメータサイズの微粒子の個数濃度を測定する従来の微粒子測定技術としては、主として、ファラデーカップ電流計や、凝縮核計数器等の微粒子計数装置を利用したもの等が挙げられる。このうち、ファラデーカップ電流計は、微粒子にアルファ線等の放射線やコロナイオンを照射して平衡帯電状態の微粒子 (帯電微粒子)を作り出した上で、これらの帯電微粒子が放電する際に発生する微弱な電流を測定して、計算により帯電微粒子の個数濃度を求める電流計である（特許文献 1及び 2参照)。また、凝縮核計数器等の微粒子計数装置は、微粒子をアルコール等の揮発性有機溶媒の飽和蒸気と混合して、不均質核生成によってサブミクロンメータサイズの凝縮液滴に成長させ、光散乱法や光透過法等の光学的手法により凝縮液滴の個数を検出して、微粒子の個数濃度を求める装置である（特許文献 3、 4 及び 5参照)。

[0006] し力しながら、半導体製造プロセスの雰囲気や、クリーンルームの雰囲気、工業用及び研究用に用いられて、る高純度ガス等のような気相中に浮遊するナノメータサイズの微粒子の単位体積当りの個数濃度は極めて低ぐ例えば、 LSI製造工程では 0 . 1 μ mの塵も許容されないと言ったレベルで、かつ、気中微粒子管理基準の最も清浄度レベルの高い「清浄度クラス 1」においては、 0. 1〜0. の微粒子の個数濃度が 13個 Zm³以下と規定されており、また、「清浄度クラス 8」においても、 1. 36 X 1 0⁷個/ m³ ( = 13. 6個/ cm³)と!、うように極めて低!、レベルにある。

[0007] ここで、上述した従来の微粒子測定技術のうち、ファラデーカップ電流計を利用したものでは、その検出下限が、 1フェムトアンペア（ = 10^_15A)で概ね 1価帯電粒子が 1秒間に 1万個流入した場合に相当し、上述した「清浄度クラス 8」レベルの微粒子であっても測定することができない。また、凝縮核計数器等の微粒子計数装置を利用したものでは、 1個 Zcm³の個数濃度力も測定することができるものの、動作圧力範囲が大気圧（101. 3kPa)に限定されており、各種のプロセスにおける加圧条件（自動車排出ガス等における 133. 3kPaの加圧条件）下や低圧条件（半導体製造プロセスや CVD法等の薄膜形成プロセスにおける 1. 33kPaの低圧条件）下においては測定することができな、と!/、う問題がある。

[0008] なお、非特許文献 1には、気相中に浮遊するナノメータサイズの微粒子の個数濃度を低圧条件下でも測定することが可能な混合型の凝縮核計数器が報告されているが

、このような凝縮核計数器であっても、その最低動作圧力は 8. 7kPaで、最高動作圧力も 101. 3kPa (大気圧)であり、幅広い圧力条件下で微粒子の個数濃度を計測することが困難である。

特許文献 1：特開 2000— 2722号公報

特許文献 2：特開 2001— 228076号公報

特許文献 3：特開昭 61— 76935号公報

特許文献 4：特公平 7— 33994号公報

特許文献 5 :特公平 7— 104259号公報

非特干文献 1：文献「Chan Soo Kim, et.al.: Performance of a mixing- type for n anoparticles at low-pressure conditions", Journal of Aerosol Science, Vol.33, P1389 -1404 (2002)」

発明の開示

発明が解決しょうとする課題

[0009] 本発明はこのような点を考慮してなされたものであり、気相中に浮遊するナノメータサイズ (例えば lnmレベル)でかつ極めて低個数濃度の微粒子を、加圧条件から低圧条件までの広範囲の圧力条件（例えば 133. 3kPa〜13. 3kPaの圧力条件）下にぉ、て精度よく測定することができる微粒子計数器を提供することを目的とする。課題を解決するための手段

[0010] 本発明は、気相中に浮遊する微粒子の個数濃度を測定する微粒子計数器にぉ、て、高沸点溶媒を加熱して当該高沸点溶媒の飽和蒸気を発生させるサチユレータと、サチユレータにより発生された高沸点溶媒の飽和蒸気と、エアロゾル導入管を介して導入されたエアロゾル中に浮遊するナノメータサイズの微粒子とを混合させる混合部と、混合部により混合された微粒子を核として不均質核生成によって凝縮液滴を生成する凝縮部と、凝縮部により生成された凝縮液滴の個数を光学的手法によって計測する光学検出部とを備え、サチユレータには、キャリアガスを供給するためのキヤリアガス供給管が接続され、光学検出部には、凝縮液滴とともに排出されるキャリアガスを排出するエタセスガス排出管が接続され、サチユレータ、混合部、凝縮部及び光学検出部はそれぞれ、サチユレータのキャリアガス供給管を介して供給されるとともに光学検出部のエタセスガス排出管を介して排出されるキャリアガスが飽和蒸気、微粒子又は凝縮液滴とともに通過する内部空間を有し、混合部の内部空間は、キャリアガスが搬入される一側端面とキャリアガスが搬出される他側端面との間の中央部に位置する断面円形の最狭流路部と、断面円形でかつ一側端面側から最狭流路部側へ向力つて直径が漸次減少する形状を持つ円錐台形状の部分と、断面円形でかつ最狭流路部側から他側端面側へ向かって直径が漸次増加する形状を持つ逆円錐台形状の部分とを有し、最狭流路部には、エアロゾル導入管に連通したエアロゾル導入孔が位置付けられていることを特徴とする微粒子計数器を提供する。

[0011] なお、本発明において、混合部の内部空間は、断面円形の最狭流路部の外周部を取り囲むように設けられた環状流路部をさらに有し、エアロゾル導入孔は、環状流路部の接線方向へ向けてエアロゾルが導入されるように環状流路部に位置付けられていることが好ましい。

[0012] また、本発明において、光学検出部は、凝縮部からキャリアガスとともに導入される凝縮液滴の流れを遮るように薄膜状に分布したレーザ光の膜を形成する内部空間としてのレーザ膜形成室と、レーザ膜形成室へ向けて凝縮液滴をキャリアガスとともに導入するノズルとを有するホルダと、ホルダのレーザ膜形成室にカーテンガスを供給するためのカーテンガス供給管とを有し、ホルダのうちノズルの外周部近傍には、力一テンガス供給管に連通した環状のカーテンガス形成用ノズルが形成され、カーテンガス供給管及びカーテンガス形成用ノズルを介して導入されたカーテンガスによりノズル力導入された凝縮液滴がその流れ方向に対して横方向へ分散されなヽように構成されて、ることが好まし、。

[0013] さらに、本発明において、凝縮部で生成される高沸点溶媒の凝縮液をサチユレータへ還流させるドレン排出管をさらに備えることが好ましい。

[0014] さらに、本発明において、凝縮部の内部空間は、断面円形でかつキャリアガスが搬入される一側端面側力キャリアガスが搬出される他側端面側へ向力つて直径が漸次減少する形状を持つ円錐台形状の部分を有することが好ましい。

[0015] さらに、本発明において、キャリアガス供給管に設けられたキャリアガス流量計と、ェクセスガス排出管に設けられたエタセスガス流量計と、キャリアガス流量計及びェクセスガス流量計カゝら得られた測定データと光学検出部により計測された凝縮液滴の個数を表すパルス信号とに基づ、てエアロゾル中に浮遊するナノメータサイズの微粒子の個数濃度を算出するコンピュータとを備えることが好ましい。また、エタセスガス排出管を介してエタセスガスを排出するためのガス排出機構と、凝縮部の内部空間に連通した圧力測定管に設けられた圧力センサと、圧力センサにより測定された凝縮部の内部の圧力を調整及び表示する圧力調整表示器とをさらに備え、コンビユータは、キャリアガス流量計及びエタセスガス流量計力得られた測定データとともに圧力調整表示器から得られた測定データを解析して、その測定データに基づ！ヽてガス排出機構を制御することが好まし、。

発明の効果

[0016] 本発明によれば、凝縮核検出器を構成するサチユレータで発生された高沸点溶媒の飽和蒸気とエアロゾル中に浮遊するナノメータサイズの微粒子とを混合部で接触混合させた後、凝縮部で不均質核生成によって微粒子を核とした飽和蒸気の凝縮液滴を生成させ、さらに、光学検出部において凝縮液滴の単位時間当たりの個数を計測し、エアロゾル中に浮遊するナノメータサイズの微粒子の個数濃度を求める。これにより、加圧条件から低圧条件までの広範囲の圧力条件（133. 3kPa〜l. 33kPa の圧力条件）下における気相中に浮遊するナノメータサイズの微粒子の個数濃度を精度よく測定することができる。

[0017] 特に、本発明によれば、混合部において、内部空間の搬入側の部分が、断面円形でかつ下端面側から最狭流路部側へ向かって直径が漸次減少する形状を持つ円錐台形状の部分 27となっているとともに、最狭流路部からさらに上方へ移動した部分（搬出側の部分)が、断面円形でかつ最狭流路部側から上端面側へ向かって直径が漸次増加する形状を持つ逆円錐台形状の部分となっているので、高沸点溶媒の飽和蒸気とエアロゾル中に浮遊する微粒子との接触混合の効率を向上させることができ、このため、不均質核生成の加速による損失の低減と、均質核生成の抑制によるバックグランドの安定ィ匕を図ることが可能となって、測定精度の大幅な向上を図ることができる。また、光学検出部において、ホルダのうちノズルの外周部に形成された環状のカーテンガス形成用ノズルを介してカーテンガスが導入されるので、ノズル力導入された凝縮液滴がその流れ方向に対して横方向へ分散されないこととなり、このため、、ノズルカゝら導入された凝縮液滴の拡散が防止されて測定精度を向上させるとともに、凝縮液滴の損失を減少させることができる。

図面の簡単な説明

[0018] [図 1]本発明の一実施形態に係る微粒子計数器の全体構成を示す図。

[図 2]図 1に示す微粒子計数器の凝縮核検出器に含まれるサチユレータの詳細を示す縦断面図。

[図 3A]図 1に示す微粒子計数器の凝縮核検出器に含まれる混合部の一例の詳細を示す縦断面図。

[図 3B]図 3Aに示す混合部の ΠΙΒ— ΠΙΒ線に沿った断面図。

[図 4]図 1に示す微粒子計数器の凝縮核検出器に含まれる凝縮部の詳細を示す縦断面図。

[図 5]図 1に示す微粒子計数器の凝縮核検出器に含まれる光学検出部の詳細を示す縦断面図。

[図 6A]図 1に示す微粒子計数器の凝縮核検出器に含まれる混合部の他の例の詳細を示す縦断面図。

[図 6B]図 6Aに示す混合部の VIB— VIB線に沿った断面図。

発明を実施するための形態

[0019] 以下、図面を参照して本発明の実施形態について説明する。

[0020] まず、図 1により、本発明の一実施形態に係る微粒子計数器の全体構成について説明する。

[0021] 図 1に示すように、本実施形態に係る微粒子計数器 100は、気相中に浮遊する微粒子の個数濃度を測定するためのものであり、高沸点溶媒を加熱して当該高沸点溶媒の飽和蒸気を発生させるサチユレータ 2と、サチユレータ 2により発生された高沸点溶媒の飽和蒸気と、エアロゾル導入管 8を介して導入されたエアロゾル中に浮遊するナノメータサイズの微粒子とを混合させる混合部 3と、混合部 3により混合された微粒子を核として不均質核生成によってサブミクロンメータサイズの凝縮液滴を生成する凝縮部 4と、凝縮部 4により生成された凝縮液滴の個数を光学的手法によって計測してノルス信号として出力する光学検出部 5とを備えている。

[0022] なお、サチユレータ 2、混合部 3、凝縮部 4及び光学検出部 5は、ボルトやクランプ又は溶接等によって互いに接続されて一体ィ匕されるとともに、シール材ゃガスケット等を用いて気密に保持されており、全体として凝縮核検出器 1が構成されている。

[0023] ここで、サチユレータ 2には、キャリアガスを供給するためのキャリアガス供給管 7が接続されている。また、光学検出部 5には、凝縮液滴とともに排出されるキャリアガスを排出するエタセスガス排出管 15が接続されている。さらに、光学検出部 5には、力一テンガスを供給するためのカーテンガス供給管 11が接続されている。さらにまた、凝縮部 4とサチユレータ 2との間には、凝縮部 4で生成される高沸点溶媒の凝縮液をサチユレータ 2へ還流させるドレン排出管 9が設けられている。なお、サチユレータ 2、混合部 3、凝縮部 4及び光学検出部 5はそれぞれ、サチユレータ 2のキャリアガス供給管 7を介して供給されるとともに光学検出部 5のエタセスガス排出管 15を介して排出されるキャリアガスが飽和蒸気、微粒子又は凝縮液滴とともに通過する内部空間を有している。

[0024] 以下、図 1に示す微粒子計数器 100の主要構成機器である凝縮核検出器 1に含まれるサチユレータ 2、混合部 3、凝縮部 4及び光学検出部 5の詳細について説明する

[0025] まず、図 2により、サチユレータ 2の詳細について説明する。

[0026] 図 2に示すように、サチユレータ 2は、円形断面でかつ矩形 L字形の内部空間 62を有する容器 61を有している。ここで、容器 61の内部空間 62には PAO (ポリアルファォレフィン)等の高沸点溶媒 20が滞留されている。なお、容器 61の形状は矩形 L字形に限定されるものではなぐ円筒形等の他の任意の形状であってもよい。

[0027] ここで、容器 61は、その一側端面が閉鎖される一方で、他側端面 (混合部 3側の端面）が開放されている。

[0028] このうち、容器 61の閉鎖されている一側端面には、キャリアガス供給管 7に連通したキャリアガス供給孔 24が形成されるとともに、容器 61の内部空間 62に滞留する高沸点溶媒 20の温度を測定する温度センサ 21が取り付けられている。なお、温度センサ 21には、サチユレータ温度調整表示器 22が接続されてヽる。

[0029] また、容器 61の側壁の外面には、サチユレータ温度調整表示器 22に接続された加熱機構 23 (直径 2.3mm X長さ 3mの消費電力 400Wのシース型ヒーター等）が巻き付けられており、容器 61の内部空間 62に滞留する高沸点溶媒 20を規定温度にカロ熱して当該高沸点溶媒 20の飽和蒸気を発生させることができるようになつている。なお、容器 61の側壁には、ドレン排出管 9に連通したドレン流入孔 25が形成されている。

[0030] さらに、容器 61の他側端面（上端面）には、ボルト穴 44及び Oリング溝 45が形成されたフランジ 46が設けられており、混合部 3の下端面のフランジ 48 (図 3A及び図 3 参照）とボルトで接合するとともに Oリングで気密状態を保つことができる構造となっている。

[0031] 次に、図 3A及び図 3Bにより、混合部 3の詳細について説明する。

[0032] 図 3A及び図 3Bに示すように、混合部 3は、円形断面の内部空間 64を有する容器 63を有している。

[0033] ここで、容器 63の内部空間 64は、キャリアガスが搬入される下端面（一側端面）とキャリアガスが搬出される上端面 (他側端面）との間の中央部に位置する断面円形の最狭流路部 26と、断面円形でかつ下端面側から最狭流路部 26側へ向力つて直径が漸次減少する形状を持つ円錐台形状の直径減少形状部分 27と、断面円形でかつ最狭流路部 26側から上端面側へ向かって直径が漸次増加する形状を持つ逆円錐台形状の直径増加形状部分 28とを有している。また、最狭流路部 26には、エアロゾル導入管 8に連通したエアロゾル導入孔 29が位置付けられて、る。

[0034] なお、容器 63の下端面には、ボルト穴 47が形成されたフランジ 48が設けられており、サチユレータ 2の上端面のフランジ 46 (図 2参照）とボルトで接合することができる構造となっている。また、容器 63の上端面には、ボルト穴 49及び Oリング溝 50が形成されたフランジ 51が設けられており、凝縮部 4の下端面のフランジ 53 (図 4参照）とボルトで接合するとともに Oリングで気密状態を保つことができる構造となっている。

[0035] 次に、図 4により、凝縮部 4の詳細について説明する。

[0036] 図 4に示すように、凝縮部 4は、円形断面の内部空間 66を有する容器 65を有している。

[0037] ここで、容器 65の内部空間 66は、断面円形でかつキャリアガスが搬入される下端面 (一側端面)側からキャリアガスが搬出される上端面 (他側端面)側へ向力つて直径が漸次減少する形状を持つ円錐台形状の直径減少形状部分 30を有している。

[0038] また、容器 65の側壁の外面には、凝縮部温度調整表示器 32に接続された加熱機構 33 (幅 4cm X長さ 8.5cmの消費電力 75Wのシート状ヒーター等）が貼り付けられており、容器 65の内部空間 65を流動するガス (凝縮液滴を含む）を規定温度に加熱することができるようになつている。なお、容器 65の側壁の下部には、ドレン排出管 9 に連通したドレン排出孔 31が形成されている。また、容器 65の側壁の中央部には、内部空間 66に連通した圧力測定管 41が取り付けられている。ここで、圧力測定管 4 1には圧力センサ 42が設けられ、圧力センサ 42には、圧力センサ 42により測定された凝縮部の内部の圧力を調整及び表示する圧力調整表示器 43が接続されている。

[0039] さらに、容器 65の下端面には、ボルト穴 52が形成されたフランジ 53が設けられており、混合部 3の上端面のフランジ 51 (図 3A及び図 3B参照）とボルトで接合することができる構造となっている。また、容器 65の上端面には、ボルト穴 54及び Oリング溝 5 5が形成されたフランジ 56が設けられており、光学検出部 5の下端面のフランジ 58 ( 図 5参照）とボルトで接合するとともに Oリングで気密状態を保つことができる構造となつている。

[0040] 次に、図 5により、光学検出部 5の詳細について説明する。

[0041] 図 5に示すように、光学検出部 5は、円形断面のレーザ膜形成室（内部空間） 60及びノズル 59を有するホルダ 34を有している。なお、レーザ膜形成室 60は、ホルダ 34 の内部の上半分に形成された部分であり、ノズル 59を介して凝縮部 4からキャリアガスとともに導入される凝縮液滴の流れを遮るように薄膜状に分布したレーザ光の膜を形成するものである。また、ノズル 59は、ホルダ 34の内部の下半分に中心軸を通るように形成された円錐台形状の部分であり、レーザ膜形成室 60へ向けて凝縮液滴をキャリアガスとともに導入するものである。

[0042] ここで、ホルダ 34は、その上端面が閉鎖される一方で、下端面 (混合部 4側の端面）が開放されている。 [0043] このうち、ホルダ 34の閉鎖されている上端面には、エタセスガス排出管 15に連通したエタセスガス排出孔 39が形成されている。なお、エタセスガス排出孔 39は、レーザ膜形成室 60の上部に位置付けられて、る。

[0044] また、ホルダ 34の側壁の上部のうちレーザ膜形成室 60の同一の光軸上で対向する一対の側面には、円形のシールドガラス窓 35を介してレーザダイオード 36及び受光ダイオード 37がそれぞれ設けられている。なお、ホルダ 34は、その内面及び外面に無反射黒色塗料が塗布されて遮光されるととともに、内面に迷光を吸収する処理が施されるとよい。

[0045] さらに、ホルダ 34のうちノズル 59の外周部近傍には、カーテンガス供給管 11に連通した環状のカーテンガス形成用ノズル 38が形成され、カーテンガス供給管 11及びカーテンガス形成用ノズル 38を介して導入されたカーテンガスによりノズル 59から導入された凝縮液滴がその流れ方向に対して横方向へ分散されなヽようになってヽる。ここで、カーテンガス形成用ノズル 38としては、例えば、その噴出口の形状が幅 0. 5mmのリング状のものを用いることができる。なお、カーテンガス供給管 11は、ホルダ 34のレーザ膜形成室 60にカーテンガスを供給するためのものである。

[0046] さらにまた、ホルダ 34の下端面には、ボルト穴 57が形成されたフランジ 58が設けられており、凝縮部 4の上端面のフランジ 56 (図 4参照）とボルトで接合することができる構造となっている。

[0047] 図 1に戻って説明を続けると、上述したような構成力もなる凝縮核検出器 1において、サチユレータ 2に接続されたキャリアガス供給管 7には、キャリアガスの流量を測定及び制御するためのキャリアガス流量計 6が設けられている。また、光学検出部 5に接続されたカーテンガス供給管 11には、カーテンガスの流量を測定及び制御するためのカーテンガス流量計 10が設けられている。なお、キャリアガス供給管 7及びカーテンガス供給管 11を介して供給されるガスは、窒素ガスボンベ (ガス供給機構） 17からガス浄ィ匕用フィルタ 16を介して浄ィ匕された上で供給されるようになっている。一方、光学検出部 5に接続されたエタセスガス排出管 15には、エタセスガスの流量を測定及び制御するためのエタセスガス流量計 12が設けられている。なお、エタセスガス排出管 11を介して排出されるガスは、ガス浄ィ匕用フィルタ 13を介して浄ィ匕された上で真空ポンプ (ガス排出機構） 14へ排出されるようになって、る。

[0048] また、サチユレータ 2には、上述したように、サチユレータ温度調整表示器 22が接続されており、当該サチユレータ 2の内部の高沸点溶媒の温度を調整及び表示することができるようになつている。一方、凝縮部 4には、上述したように、凝縮部温度調整表示器 32が接続されており、当該凝縮部 4の内部のガスの温度を調整及び表示することができるようになって!/、る。

[0049] さらに、凝縮部 4には、上述したように、当該凝縮部 4の内部空間に連通した圧力測定管 41に設けられた圧力センサ 42と、圧力センサ 42により測定された凝縮部の内部の圧力を調整及び表示する圧力調整表示器 43とが設けられている。

[0050] さらにまた、光学検出部 5には、上述したように、凝縮部 4により生成された凝縮液滴の個数を光学的手法によって計測するための光学装置として、レーザ光を投光するレーザダイオード 36及びレーザ光を受光する受光ダイオード 37が接続されている

[0051] そして、上述した各種のガス流量計 (キャリアガス流量計 6、エタセスガス流量計 12 、カーテンガス流量計 10)、各種の温度調整表示器 (サチユレータ温度調整表示器 2 2及び凝縮部温度調整表示器 32)、圧力調整表示器 (圧力調整表示器 43)、光学装置（レーザダイオード 36及び受光ダイオード 37)及びガス排出機構 (真空ポンプ 14) にはインタフェース 18及びコンピュータ 19が接続されており、リアルタイムで、コンビユータ 19からの指示の下で装置の各部を制御するとともに、装置の各部の測定データを読み込んで解析を行うことができるようになつている。具体的には例えば、コンビユータ 19において、キャリアガス流量計 6及びエタセスガス流量計 12から得られた測定データ（キャリアガスの流量）と、エアロゾル導入管 8から導入されるエアロゾルの流量と、光学検出部 5の受光ダイオード 37により計測された凝縮液滴の個数を表すパルス信号とに基づ、て、エアロゾル中に浮遊するナノメータサイズの微粒子の個数濃度を算出することができるようになつている。また、コンピュータ 19において、キャリアガス流量計 6及びエタセスガス流量計 12から得られた測定データとともに圧力調整表示器 43から得られた測定データを解析して、その測定データに基づ!/、て真空ボンプ 14を制御することができるようになって、る。 [0052] なお、上述した微粒子計数器 100の構成にぉヽて、ガスや微粒子等が流動する機器間を接続する配管 (エアロゾル導入管 8、キャリアガス供給管 7、エタセスガス排出管 15、カーテンガス供給管 11、ドレン排出管 9及び圧力測定管 41等）は、ステンレス配管又は耐薬品性及び耐温度性を持つ榭脂配管であるとよい。また、測定データやパルス信号等の電気信号を伝送する機器間を接続する結線は入出力信号線 (ケーブル）であるとよい。

[0053] 次に、このような構成力もなる本実施形態の作用について説明する。

[0054] 図 1乃至図 5に示す微粒子計数器 100において、凝縮核検出器 1を構成するサチユレータ 2の容器 61の内部空間 62に収容されている高沸点溶媒 20は、サチユレータ温度調整表示器 22によりその温度が制御されている加熱機構 23によって規定温度に加熱され、飽和蒸気を発生する。このとき、サチユレータ 2の容器 61の一側端面に形成されたキャリアガス供給孔 24を介して、窒素ガスボンベ 17から供給されてガス浄化用フィルタ 16で浄ィ匕されたキャリアガス力キャリアガス流量計 6により規定流量に調整された上で導入され、容器 61の内部空間 62で発生された高沸点溶媒 20の飽和蒸気を伴ってサチユレータ 2の容器 61の上端面に形成された開口を介して混合部 3へ搬送される。

[0055] 一方、測定対象となる微粒子を含有するエアロゾルは、混合部 3に設けられたエアロゾル導入管 8から、混合部 3の容器 63の内部空間 64のうち最狭流路部 26に位置付けられたエアロゾル導入孔 29を介して導入され、サチユレータ 2からキャリアガスとともに搬送されてきた高沸点溶媒の飽和蒸気 (混合気体)と接触して混合される。このとき、エアロゾル導入管 8からエアロゾル導入孔 29を介して導入されたエアロゾルは、最狭流路部 26に対して直線的に流入して最狭流路部 26の対面壁へ衝突するので、エアロゾル中に浮遊する微粒子が対面壁に付着するために生じる損失等の弊害を防止することができる。

[0056] ここで、混合部 3の容器 63の内部空間 64は、その搬入側の部分力断面円形でかつ下端面側から最狭流路部 26側へ向かって直径が漸次減少する形状を持つ円錐台形状の直径減少形状部分 27となってヽるので、高沸点溶媒の飽和蒸気 (混合気体）とエアロゾルとが上方へ移動するにつれて、空間断面が縮小して流速が増加し、最狭流路部 26で流速が最大となるので、高沸点溶媒の飽和蒸気とエアロゾル中の微粒子との接触混合の効率が向上する。これに対し、最狭流路部 26からさらに上方へ移動した部分 (搬出側の部分)は、断面円形でかつ最狭流路部 26側力も上端面側へ向かって直径が漸次増加する形状を持つ逆円錐台形状の直径増加形状部分 2 8となって、るので、高沸点溶媒の飽和蒸気 (混合気体)とエアロゾルとが上方へ移動するにつれて、空間断面が増大して流速が減少することとなり、高沸点溶媒の飽和蒸気とエアロゾル中の微粒子との接触混合が加速する方向に働く。

[0057] そして、混合部 3の容器 63の上端面に形成された開口に到達した混合気体とエア口ゾルとは、凝縮部 4において、容器 65の下端面に形成された開口から、凝縮部 4の容器 65の内部空間 66に導入され、上方向へさらに移動する。このため、高沸点溶媒の飽和蒸気とエアロゾル中の微粒子とが衝突を繰り返しながら不均質核生成が行われ、これにより、微粒子を核としたサブミクロンメータサイズの凝縮液滴に成長する。

[0058] ここで、凝縮部 4の容器 65の内部空間 66は、断面円形でかつ下端面側から上端面側へ向かって直径が漸次減少する形状を持つ円錐台形状の直径減少形状部分 3 0となっているので、高沸点溶媒の飽和蒸気 (混合気体）とエアロゾルとが上方向へ移動するにつれて、高沸点溶媒の飽和蒸気及びエアロゾル中の微粒子の密度が高くなり、不均質核生成によって生成された凝縮液滴の成長が加速される。

[0059] そしてまた、凝縮部 4の容器 65の側壁の外面に貼り付けられた加熱機構 33と凝縮部温度調整表示器 32とを用いて、キャリアガスとともに搬送される凝縮液滴を規定温度に加熱することにより、ナノメータサイズの微粒子を核とした不均質核生成〖こよる凝縮液滴の成長を促進するとともに、均質核生成による微粒子を核としなヽ凝縮液滴の発生を抑制することができる。

[0060] なお、凝縮部 4の容器 65の側壁の内面に付着して液ィ匕した高沸点溶媒の飽和蒸気は、凝縮部 4の容器 65の側壁の下部に形成されたドレン排出孔 31及びドレン流入管 9を介してサチユレータ 2へ還流される。これにより、液化した高沸点溶媒の飽和蒸気が混合部 3の容器 63の内部空間 64の最狭流路部 26に流下して、混合部 3の容器 63の内部空間 64の下方より上昇してくる高沸点溶媒の飽和蒸気とエアロゾル中の微粒子との接触混合を阻害することを抑制することができる。 [0061] その後、凝縮部 4においてサブミクロンメータサイズの大きさまで成長した凝縮液滴は光学検出部 5に導入され、光学検出部 5のホルダ 34の内部に設けられた円錐台形状のノズル 59からレーザ膜形成室 60に噴出され、レーザダイオード 36によって形成されて!/ヽる薄膜状に分布したレーザ光の膜を通過する。

[0062] このとき、光学検出部 5のホルダ 34のうちノズル 59の外周部に形成された環状の力一テンガス形成用ノズル 38を介して、カーテンガス供給管 11から供給されたカーテンガスが導入されることにより、ノズル 59から導入された凝縮液滴がその流れ方向に対して横方向へ分散されないようになっている。これにより、ノズル 59から導入された凝縮液滴の拡散が防止されて測定精度を向上させるとともに、凝縮液滴の損失を減少させることができる。なお、カーテンガスは、窒素ガスボンベ 17から供給されてガス浄ィ匕用フィルタ 16で浄ィ匕された窒素ガス力カーテンガス流量計 10により規定流量に制御された上で導入されるようになってヽる。

[0063] そして、光学検出部 5のホルダ 34のレーザ膜形成室 60において、レーザダイォード 36によって形成されている薄膜状に分布したレーザ光の膜を凝縮液滴が通過した際に生じるレーザ光の散乱光を受光ダイオード 37で検知する。このようにして受光ダィオード 37で検知された信号は、パルス信号に変換されてインタフェース 18を経由してコンピュータ 19へ伝送される。

[0064] その後、コンピュータ 19において、キャリアガス流量計 6及びエタセスガス流量計 12 力も得られた測定データ (キャリアガスの流量）と、エアロゾル導入管 8から導入されるエアロゾルの流量と、光学検出部 5の受光ダイオード 37により計測された凝縮液滴の個数を表すパルス信号とに基づ、て、エアロゾル中に浮遊するナノメータサイズの微粒子の個数濃度を算出する。また、コンピュータ 19においては、キャリアガス流量計 6 及びエタセスガス流量計 12から得られた測定データとともに圧力調整表示器 43から得られた測定データを解析して、その測定データに基づいて真空ポンプ 14を、コンピュータ 19で設定した任意の圧力条件（例えば、 133. 3kPa〜l. 33kPaの範囲の任意の圧力条件)で制御する。

[0065] なお、光学検出部 5のホルダ 34のレーザ膜形成室 60において、レーザダイオード 36によって形成されている薄膜状に分布したレーザ光の膜を通過した後の凝縮液滴、キャリアガス、エアロゾル中のガス成分及びカーテンガスは、光学検出部 5のホルダ 34の上端面に形成されたエタセスガス排出孔 41を介して排出され、エタセスガス排出管 17を経て排出ガス浄ィ匕用フィルタ 13で凝縮液滴等の異物が除去された後、真空ポンプ 14によって外部へ排出される。

[0066] このように本実施形態によれば、凝縮核検出器 1を構成するサチユレータ 2で発生された高沸点溶媒の飽和蒸気とエアロゾル中に浮遊するナノメータサイズの微粒子とを混合部 3で接触混合させた後、凝縮部 4で不均質核生成によって微粒子を核とした飽和蒸気の凝縮液滴を生成させ、さらに、光学検出部 5において凝縮液滴の単位時間当たりの個数をパルス信号として計測し、インタフェース 18を介して各流量計（キャリアガス流量計 6、エタセスガス流量計 12、カーテンガス流量計 10)で制御されたガスの流量等とともにコンピュータ 19で計算して、エアロゾル中に浮遊するナノメータサイズの微粒子の個数濃度を求める。これにより、加圧条件から低圧条件までの広範囲の圧力条件（133. 3kPa〜l. 33kPaの圧力条件）下における気相中に浮遊するナノメータサイズの微粒子の個数濃度を精度よく測定することができる。

[0067] 特に、本実施形態によれば、混合部 3において、容器 63の内部空間 64の搬入側の部分が、断面円形でかつ下端面側力も最狭流路部 26側へ向力つて直径が漸次減少する形状を持つ円錐台形状の直径減少形状部分 27となっているとともに、最狭流路部 26からさらに上方へ移動した部分 (搬出側の部分)が、断面円形でかつ最狭流路部 26側から上端面側へ向かって直径が漸次増加する形状を持つ逆円錐台形状の直径増加形状部分 28となって、るので、高沸点溶媒の飽和蒸気とエアロゾル中に浮遊する微粒子との接触混合の効率を向上させることができ、このため、不均質核生成の加速による損失の低減と、均質核生成の抑制によるノックグランドの安定ィ匕を図ることが可能となって、測定精度の大幅な向上を図ることができる。また、光学検出部 5において、ホルダ 34のうちノズル 59の外周部に形成された環状のカーテンガス形成用ノズル 38を介して、カーテンガス供給管 11から供給されたカーテンガスが導入されるので、ノズル 59から導入された凝縮液滴がその流れ方向に対して横方向へ分散されないこととなり、このため、、ノズル 59から導入された凝縮液滴の拡散が防止されて測定精度を向上させるとともに、凝縮液滴の損失を減少させることができる。 [0068] また、本実施形態によれば、凝縮核検出器 1 (サチユレータ 2、混合部 3、凝縮部 4 及び光学検出部 5)とともに、各種のガス流量計 (キャリアガス流量計 6、エタセスガス流量計 12、カーテンガス流量計 10)、各種の温度調整表示器 (サチユレータ温度調整表示器 22及び凝縮部温度調整表示器 32)、圧力調整表示器 (圧力調整表示器 4 3)、光学装置 (レーザダイオード 36及び受光ダイオード 37)、ガス排出機構 (真空ポンプ 14)、インタフェース 18及びコンピュータ 19等が一体的に構築されることにより、装置の小型化と操作性の向上を図ることができる。

[0069] なお、上述した実施形態においては、凝縮核検出器 1を構成する混合部 3において、図 3A及び図 3Bに示すように、容器 63の内部空間 64における最狭流路部 26に、エアロゾル導入管 8に連通したエアロゾル導入孔 29が位置付けられるようにしてヽる力図 6A及び図 6Bに示す混合部のように、断面円形の最狭流路部 26の外周部を取り囲むように環状流路部 40を設け、エアロゾル導入孔 29が、環状流路部 40 の接線方向へ向けてエアロゾルが導入されるように環状流路部 40に位置付けられるようにしてもよい。

[0070] このようにすれば、測定対象となる微粒子を含有するエアロゾルは、混合部 3に設けられたエアロゾル導入管 8から、混合部 3の容器 63の内部空間 64のうち環状流路部 40に位置付けられたエアロゾル導入孔 29を介して環状流路部 40の接線方向へ向けてエアロゾルが導入され、サチユレータ 2からキャリアガスとともに搬送されてきた高沸点溶媒の飽和蒸気 (混合気体)と接触して混合される。このとき、エアロゾル導入管 8からエアロゾル導入孔 29を介して導入されたエアロゾルは、最狭流路部 26の外周部を取り囲むように設けられた環状流路部 40の接線方向に沿って流入するので、最狭流路部 26において旋回流が生じることとなり、混合気体との接触混合の効率を向上させることができる。

Claims

請求の範囲

[1] 気相中に浮遊する微粒子の個数濃度を測定する微粒子計数器にぉヽて、

高沸点溶媒を加熱して当該高沸点溶媒の飽和蒸気を発生させるサチユレータと、前記サチユレータにより発生された高沸点溶媒の飽和蒸気と、エアロゾル導入管を介して導入されたエアロゾル中に浮遊するナノメータサイズの微粒子とを混合させる混合部と、

前記混合部により混合された微粒子を核として不均質核生成によって凝縮液滴を生成する凝縮部と、

前記凝縮部により生成された凝縮液滴の個数を光学的手法によって計測する光学検出部とを備え、

前記サチユレータには、キャリアガスを供給するためのキャリアガス供給管が接続され、前記光学検出部には、凝縮液滴とともに排出されるキャリアガスを排出するエタセスガス排出管が接続され、

前記サチユレータ、前記混合部、前記凝縮部及び前記光学検出部はそれぞれ、前記サチユレータの前記キャリアガス供給管を介して供給されるとともに前記光学検出部の前記エタセスガス排出管を介して排出されるキャリアガスが飽和蒸気、微粒子又は凝縮液滴とともに通過する内部空間を有し、

前記混合部の前記内部空間は、キャリアガスが搬入される一側端面とキャリアガスが搬出される他側端面との間の中央部に位置する断面円形の最狭流路部と、断面円形でかつ前記一側端面側から前記最狭流路部側へ向かって直径が漸次減少する形状を持つ円錐台形状の部分と、断面円形でかつ前記最狭流路部側から前記他側端面側へ向かって直径が漸次増加する形状を持つ逆円錐台形状の部分とを有し、前記最狭流路部には、前記エアロゾル導入管に連通したエアロゾル導入孔が位置付けられてヽることを特徴とする微粒子計数器。

[2] 前記混合部の前記内部空間は、前記断面円形の最狭流路部の外周部を取り囲むように設けられた環状流路部をさらに有し、前記エアロゾル導入孔は、前記環状流路部の接線方向へ向けて前記エアロゾルが導入されるように前記環状流路部に位置付けられて、ることを特徴とする、請求項 1に記載の微粒子計数器。

[3] 前記光学検出部は、前記凝縮部からキャリアガスとともに導入される凝縮液滴の流れを遮るように薄膜状に分布したレーザ光の膜を形成する前記内部空間としてのレ一ザ膜形成室と、前記レーザ膜形成室へ向けて凝縮液滴をキャリアガスとともに導入するノズルとを有するホルダと、前記ホルダの前記レーザ膜形成室にカーテンガスを供給するためのカーテンガス供給管とを有し、前記ホルダのうち前記ノズルの外周部近傍には、前記カーテンガス供給管に連通した環状のカーテンガス形成用ノズルが形成され、前記カーテンガス供給管及び前記カーテンガス形成用ノズルを介して導入されたカーテンガスにより前記ノズルカゝら導入された前記凝縮液滴がその流れ方向に対して横方向へ分散されなヽように構成されてヽることを特徴とする、請求項 1 又は 2に記載の微粒子計数器。

[4] 前記凝縮部で生成される高沸点溶媒の凝縮液を前記サチユレータへ還流させるドレン排出管をさらに備えたことを特徴とする、請求項 1乃至 3のいずれか一項に記載の微粒子計数器。

[5] 前記凝縮部の前記内部空間は、断面円形でかつキャリアガスが搬入される一側端面側からキャリアガスが搬出される他側端面側へ向力つて直径が漸次減少する形状を持つ円錐台形状の部分を有することを特徴とする、請求項 1乃至 4のいずれか一項に記載の微粒子計数器。

[6] 前記キャリアガス供給管に設けられたキャリアガス流量計と、前記エタセスガス排出管に設けられたエタセスガス流量計と、前記キャリアガス流量計及び前記エタセスガス流量計力得られた測定データと前記光学検出部により計測された凝縮液滴の個数を表すパルス信号とに基づ、てエアロゾル中に浮遊するナノメータサイズの微粒子の個数濃度を算出するコンピュータとを備えたことを特徴とする、請求項 1乃至 5の V、ずれか一項に記載の微粒子計数器。

[7] 前記エタセスガス排出管を介してエタセスガスを排出するためのガス排出機構と、前記凝縮部の前記内部空間に連通した圧力測定管に設けられた圧力センサと、前記圧力センサにより測定された前記凝縮部の内部の圧力を調整及び表示する圧力調整表示器とをさらに備え、

前記コンピュータは、前記キャリアガス流量計及び前記エタセスガス流量計カゝら得られた測定データとともに前記圧力調整表示器力得られた測定データを解析して、その測定データに基づ、て前記ガス排出機構を制御することを特徴とする、請求項 6 に記載の微粒子計数器。