WO2006069652A1 - Verfahren zur überwachung der stickoxid-speicherfähigkeit eines als startkatalysators eingesetzten stickoxid-speicherkatalysators - Google Patents

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Ulrich Goebel
Wilfried Mueller
Thomas Kreuzer
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Definitions

  • the present invention relates to a method for monitoring the nitrogen oxide storage capacity of a nitrogen oxide storage catalytic converter used as starting catalyst in an exhaust gas purification system of a motor vehicle with a lean-burn engine, which contains the starting catalyst and a likewise designed as a nitrogen oxide storage catalyst main catalyst
  • lean-burn engines In the field of gasoline engines so-called lean-burn engines have been developed to reduce fuel consumption, which are operated in part-load operation with lean air / fuel mixtures.
  • a lean air / fuel mixture contains a higher concentration of oxygen than is needed for complete combustion of the fuel.
  • the oxidizing components oxygen (O 2 ), nitrogen oxides (NO x) in excess of the reducing exhaust components carbon monoxide (CO), hydrogen (H 2 ) and hydrocarbons (HC) are then present in the corresponding exhaust gas.
  • Lean exhaust usually contains 3 to 15 vol% oxygen.
  • stoichiometric or even sub-stoichiometric, ie rich, air / fuel processing takes place during full load and full load operation.
  • Diesel engines on the other hand, generally operate under operating conditions with far more than stoichiometric air / fuel mixtures. Only in recent years have diesel engines been developed that can be operated for a short time with rich air / fuel mixtures. Diesel engines, in particular those with the possibility of fat operating phases, are referred to as lean-burn engines in the context of the present invention.
  • nitrogen oxide storage catalysts consist of a catalyst material, which is usually applied in the form of a coating on an inert honeycomb body made of ceramic or metal, a so-called support body.
  • the catalyst material contains the nitrogen oxide storage material and a catalytically active component.
  • the nitrogen oxide storage material in turn consists of the actual nitrogen oxide storage component, which is deposited on a carrier material in highly dispersed form.
  • the storage components used are predominantly the basic oxides of the alkali metals, the alkaline earth metals and the rare earth metals, but especially barium oxide, which react with nitrogen dioxide to give the corresponding nitrates.
  • the catalytically active components usually used are the noble metals of the platinum group, which are generally deposited together with the storage component on the carrier material.
  • the support material used is predominantly active, high surface area alumina.
  • the catalytically active components can also be applied to a separate support material such as active alumina.
  • the task of the catalytically active components is to convert carbon monoxide and hydrocarbons into carbon dioxide and water in the lean exhaust gas.
  • they should oxidize the proportion of the exhaust gas of nitrogen monoxide to nitrogen dioxide, so that it can react with the basic storage material to nitrates (storage phase or lean operation), because the nitrogen oxides in the exhaust gas of lean-burn engines depending on the operating conditions of the engine to 65 to 95 vol. % of nitric oxide, which can not react with the storage components.
  • the nitrogen oxide storage catalyst may also contain oxygen-storing components. He can in this case in addition to the nitrogen oxide storage also take over functions of a conventional three-way catalyst.
  • the oxygen-storing component used is mostly cerium oxide.
  • the nitrogen oxide storage catalyst then has, in addition to its nitrogen oxide storage function, an oxygen storage function, so it is bifunctional.
  • the storage capacity of the material decreases and there is an increasing slip of nitrogen oxides through the storage catalyst. It must therefore be regenerated from time to time.
  • the engine is stoichiometrically assembled for a short time or rich air / fuel mixtures operated (so-called regeneration phase or rich operation).
  • the formed nitrates are decomposed into nitrogen oxides NOx and reduced to nitrogen with the use of carbon monoxide, hydrogen and hydrocarbons as a reducing agent to form water and carbon dioxide.
  • storage phase and regeneration phase alternate regularly.
  • the storage phase usually lasts between 60 and 120 seconds, while the regeneration phase is completed in less than 20 seconds.
  • a nitrogen oxide sensor is usually arranged behind the storage catalytic converter. If the nitrogen oxide concentration in the exhaust gas measured by this sensor rises above a predetermined threshold value, the regeneration of the catalyst is initiated. The nitrogen oxide concentration in the exhaust gas thus serves as a criterion for initiating regeneration.
  • Modern nitrogen oxide storage catalysts have a working range between about 150 and 500 ° C, that is below this temperature, the storage catalyst can no longer store the nitrogen oxides contained in the exhaust gas in the form of nitrates, because its catalytically active components are not yet able to nitrogen oxides to oxidize to nitrogen dioxide. Above 500 ° C, the nitrogen oxides stored as nitrates are thermally decomposed and released into the exhaust gas as nitrogen oxides.
  • both storage functions can in principle be damaged by poisoning and thermal influences. Damage to one function does not necessarily cause damage to the other function. Since nitrogen oxides and oxygen are both oxidizing components, their effects can not be clearly separated from each other, so that it is misdiagnosed in the Testing the catalyst can come.
  • DE 198 16 175 A1 describes a possibility of separately assessing both storage functions with the aid of an oxygen sensor arranged behind the storage catalytic converter.
  • the present invention relates to an exhaust gas purification system comprising a starting catalyst and a main catalyst, both catalysts being designed as nitrogen oxide storage catalysts.
  • the starting catalyst is exposed to particularly high temperatures during operation and is therefore subject to faster aging of its nitrogen oxide storage capacity than the main catalyst. It is therefore necessary to examine the aging state of the starting catalyst more frequently in order to be able to determine a malfunction of the catalyst in good time. It is therefore an object of the present invention to determine a method for determining the aging state of the nitrogen oxide storage function of the starting catalyst, regardless of its oxygen storage function.
  • the method for achieving the object is based on a catalyst system comprising a starting catalyst and a main catalyst, both catalysts having both a nitrogen oxide storage function and at least one starting catalyst
  • Grease operation regenerated when the evaluation of the nitrogen oxide slip behind the catalyst system exceeds a regeneration criterion.
  • the rich operation is terminated in a regeneration of the catalyst system and is switched back into the lean operation, if between the starting catalyst and the main catalyst a breakthrough rich exhaust gas is registered.
  • the period of time after switching back to lean operation until the regeneration criterion is exceeded again behind the catalyst system serves as a measure of the remaining nitrogen oxide storage capacity of the starting catalyst.
  • FIG. 1 An exhaust gas purification system for a lean-burn engine with a starting catalyst and a main catalytic converter
  • Figure 2 Schematic representation of the procedure according to the invention
  • Figure 1 shows an emission control system (1) for the lean-burn engine of a motor vehicle.
  • the exhaust gas purification system includes in an exhaust pipe (2) a catalyst system comprising a starting catalyst (3) and a main catalyst (4).
  • the starting catalyst is usually close to the engine while the main catalyst is usually located in the underfloor area of the vehicle.
  • Behind the starting catalyst an oxygen sensor (5) and behind the main catalyst, a nitrogen oxide sensor (6) is introduced into the exhaust pipe.
  • Both catalysts are designed as nitrogen oxide storage catalysts and must therefore be regenerated from time to time by switching the engine from lean operation (storage phase) in the rich operation (regeneration phase) to desorb the nitrogen oxides stored during the lean running of the engine again and convert it to harmless components .
  • the nitrogen oxide sensor behind the main catalytic converter serves to determine the switching point.
  • the nitrogen oxide concentration measured in the exhaust gas by the nitrogen oxide sensor can be used. If it exceeds a predetermined limit, the regeneration is initiated. Typically, this limit is between 30 and 100 ppm by volume, preferably between 30 and 60 ppm by volume.
  • a total regeneration of the catalyst system is carried out, that is, the rich operation of the engine is selected in intensity and duration so that both the starting catalyst and the main catalyst are regenerated.
  • the criterion for the completion of the regeneration is the breakthrough of rich exhaust gas behind the main catalyst. This breakthrough can be determined with the nitrogen oxide sensor, since such a sensor can detect fat exhaust gas.
  • the lean running time that is, the time between two necessary regenerations of the catalyst system can be regarded as a measure of the remaining nitrogen oxide storage capacity of the entire system.
  • the entire catalyst system is loaded with nitrogen oxides until the regeneration criterion is reached, or even to another (lower) regeneration criterion.
  • a partial regeneration is carried out, which consists only of a regeneration of the starting catalyst.
  • the signal of the arranged behind the starting catalyst in the exhaust system oxygen sensor can be used. If the oxygen sensor registers a breakthrough of rich exhaust gas through the start catalyst, the partial regeneration is terminated.
  • the nitrogen oxide loading of the main catalyst remains almost untouched in this regeneration.
  • the engine is switched back to lean operation and the time until the newly achieved regeneration criterion is measured. Since the partial regeneration of the nitrogen oxide charge of the main catalyst remains substantially unaffected, the time now measured depends solely on the remaining nitrogen oxide storage capacity of the starting catalyst.
  • FIG. 2 schematically shows the method sequence just described. It shows the nitrogen oxide concentration behind the main catalyst as a function of time over several cycles of storage phase and regeneration phase. Time axis and concentration axis are scaled in arbitrary units.
  • a regeneration criterion the achievement of a value for the NOx concentration downstream of the main catalytic converter of FIG. 2 has been assumed in FIG.
  • the nitrogen oxide slip through the system is initially zero over a period of time. Only after gradual exhaustion of the storage capacity, there is a breakthrough of nitrogen oxides through the system. Regeneration is initiated when the concentration of nitrogen oxides behind the main catalyst exceeds a predetermined limit, or when another derived criterion is met.
  • the time difference ⁇ ts + H required for this purpose is a measure of the nitrogen oxide storage capacity of the overall system.
  • ⁇ ts + H is also referred to in Figure 2 as a lean running time after total regeneration.
  • ⁇ ts is the lean running time after regeneration of only the starting catalyst (partial regeneration of the catalyst system) and, according to the invention, is a measure of the remaining nitrogen oxide storage capacity of the starting catalyst.
  • the nitrogen oxide storage capacity of the starting catalyst is determined separately from the oxygen storage function by measuring the lean running time after partial regeneration.
  • the lean running time is usually greater by a factor of 5 to 100 than the duration of the partial regeneration and can be measured accordingly accurately.
  • the method can be operated using various regeneration criteria.
  • the exceeding of the nitrogen oxide concentration in the exhaust gas behind the catalyst system is selected above a predetermined value.
  • the nitrogen oxide concentration in the exhaust may be integrated downstream of the catalyst system during the lean-burn period. If this cumulative nitrogen oxide value exceeds a predetermined limit value, the regeneration is initiated.
  • the method can be used both in lean burn engines with a wall / air-guided or spray-guided operation.
  • the oxygen sensor (5) shown in FIG. 1 may be a so-called jump lambda probe or a linear lambda probe.
  • the jump lambda probe signal changes from lean to rich or vice versa in a narrow air number interval around 1, while the linear lambda probe provides a signal that increases linearly with the oxygen content of the exhaust gas.
  • the mode of operation of the lambda probes suitable for the method are described in the Automotive Handbook of Bosch, VDI-Verlag, 20th edition of 1995, pages 490 to 492.

Abstract

Moderne Abgasreinigungsanlagen von Kraftfahrzeugen mit Magermotor enthalten einen motornahen Startkatalysator (3) und einen im Unterbodenbereich an­geordneten Hauptkatalysator (4), wobei sowohl Startkatalysator (3) als auch Hauptkatalysator (4) durch Stickoxid-Speicherkatalysatoren gebildet werden. E Stickoxid-Speicherkatalysatoren werden jeweils durch kurzzeitiges Umschalten Motors von Magerbetrieb in den Fettbetrieb regeneriert, wenn die Stickoxid­Konzentration im Abgas hinter den Speicherkatalysatoren (3, 4) über einen vor gegebenen Wert ansteigt. Der Startkatalysator (3) ist besonders hohen Temperaturen ausgesetzt und untE liegt daher einer schnelleren Alterung seiner Stickoxid-Speicherfähigkeit alE der Hauptkatalysator (4). Zur Überprüfung der Stickoxid-Speicherfähigkeit deE Startkatalysators (3) wird eine fällige Regeneration des Katalysatorsystems I bezüglich Dauer und Anfettung so gewählt, dass im wesentlichen nur der Start­katalysator (3) regeneriert wird, der Hauptkatalysator (4) jedoch nicht. Ab­bruchkriterium für diese Teil-Regeneration ist hierbei der Durchbruch fetten Abgases durch den Startkatalysator (3). Nach dem Zurückschalten in den Mager­betrieb wird die Zeit gemessen, die vergeht, bis die Konzentration an Stick­oxiden im Abgas hinter dem Katalysator (4) eine erneute Regeneration erforder Die gemessene Zeit ist ein Mass für die noch vorhandene Stickoxid-Speicher­fähigkeit des Startkatalysators (3).

Description

Verfahren zur Überwachung der Stickoxid-Speicherfähigkeit eines als Startkatalysators eingesetzten Stickoxid-Speicherkatalysators
Beschreibung
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Überwachung der Stickoxid- Speicherfähigkeit eines als Startkatalysators eingesetzten Stickoxid- Speicherkatalysators in einer Abgasreinigungsanlage eines Kraftfahrzeugs mit Magermotor, welche den Startkatalysator und einen ebenfalls als Stickoxid-Speicherkatalysator ausgebildeten Hauptkatalysator enthält
Auf dem Gebiet der Benzinmotoren wurden zur Verminderung des Kraftstoffverbrauchs sogenannte Magermotoren entwickelt, die im Teillastbetrieb mit mageren Luft/Kraftstoffgemischen betrieben werden. Ein mageres Luft/Kraftstoffgemisch enthält eine höhere Sauerstoffkonzentration als für die vollständige Verbrennung des Kraftstoffes benötigt wird. Im entsprechenden Abgas liegen dann die oxidierenden Komponenten Sauerstoff (O2), Stickoxide (NOx) im Überschuß gegenüber den reduzierenden Abgas- komponenten Kohlenmonoxid (CO), Wasserstoff (H2) und Kohlenwasserstoffen (HC) vor. Mageres Abgas enthält gewöhnlich 3 bis 15 Vol.-% Sauerstoff. Innerhalb des Last- und Vollastbetriebs erfolgt aber auch bei mager betriebenen Ottomotoren eine stöchio- metrische oder sogar unterstöchiometrische, das heißt fette, Luft/Kraftstoffaufbereitung.
Dieselmotoren arbeiten dagegen in der Regel unter Betriebsbedingungen mit weit überstöchiometrischen Luft/Kraftstoff-Gemischen. Erst in den letzten Jahren wurden Dieselmotoren entwickelt, die für kurze Dauer auch mit fetten Luft/Kraftstoff- Gemischen betrieben werden können. Auch Dieselmotoren, insbesondere solche mit der Möglichkeit fetter Betriebsphasen, werden im Rahmen der vorliegenden Erfindung als Magermotoren bezeichnet.
Wegen des hohen Sauerstoffgehaltes des Abgases von Magermotoren können die in ihm enthaltenen Stickoxide nicht wie bei stöchiometrisch betriebenen Ottomotoren mit Hilfe von Dreiweg-Katalysatoren kontinuierlich unter gleichzeitiger Oxidation von Kohlenwasserstoffen und Kohlenmonoxid zu Stickstoff reduziert werden. Zur Entfernung der Stickoxide aus dem Abgas dieser Motoren wurden daher sogenannte Stickoxid- Speicherkatalysatoren entwickelt, die die im mageren Abgas enthaltenen Stickoxide in Form von Nitraten speichern. Die Arbeitsweise von Stickoxid-Speicherkatalysatoren wird ausführlich in der SAE- Schrift SAE 950809 beschrieben. Stickoxid-Speicherkatalysatoren bestehen demgemäß aus einem Katalysatormaterial, welches zumeist in Form einer Beschichtung auf einem inerten Wabenkörper aus Keramik oder Metall, einem sogenannten Tragkörper, aufge- bracht ist. Das Katalysatormaterial enthält das Stickoxid-Speichermaterial und eine katalytisch aktive Komponente. Das Stickoxid-Speichermaterial wiederum besteht aus der eigentlichen Stickoxid-Speicherkomponente, die auf einem Trägermaterial in hochdisperser Form abgeschieden ist. Als Speicherkomponenten werden vorwiegend die basischen Oxide der Alkalimetalle, der Erdalkalimetalle und der Seltenerdmetalle, insbesondere aber Bariumoxid, eingesetzt, welche mit Stickstoffdioxid zu den entsprechenden Nitraten reagieren.
Als katalytisch aktive Komponenten werden gewöhnlich die Edelmetalle der Platingruppe verwendet, die in der Regel gemeinsam mit der Speicherkomponente auf dem Trägermaterial abgeschieden werden. Als Trägermaterial wird überwiegend aktives, hochoberflächiges Aluminiumoxid eingesetzt. Die katalytisch aktiven Komponenten können jedoch auch auf einem separaten Trägermaterial wie zum Beispiel aktivem Aluminiumoxid aufgebracht sein.
Die Aufgabe der katalytisch aktiven Komponenten ist es, im mageren Abgas Kohlen- monoxid und Kohlenwasserstoffe zu Kohlendioxid und Wasser umzusetzen. Außerdem sollen sie den Anteil des Abgases an Stickstoffmonoxid zu Stickstoffdioxid oxidieren, damit es mit dem basischen Speichermaterial zu Nitraten reagieren kann (Speicherphase oder auch Magerbetrieb), denn die Stickoxide im Abgas von Magermotoren bestehen je nach Betriebsbedingungen des Motors zu 65 bis 95 Vol.-% aus Stickstoffmonoxid, welches nicht mit den Speicherkomponenten reagieren kann.
Neben den genannten Komponenten kann der Stickoxid-Speicherkatalysator noch Sauerstoff speichernde Komponenten enthalten. Er kann in diesem Fall neben der Stickoxidspeicherung auch Funktionen eines konventionellen Dreiwegkatalysators übernehmen. Als Sauerstoff speichernde Komponente wird zum größten Teil Ceroxid eingesetzt. Der Stickoxid-Speicherkatalysator besitzt dann neben seiner Stickoxid- Speicherfunktion auch eine Sauerstoff-Speicherfunktion, er ist somit bifunktional.
Mit zunehmender Einlagerung der Stickoxide ins Speichermaterial nimmt die Speicherfähigkeit des Materials ab und es kommt zu einem anwachsenden Schlupf von Stickoxiden durch den Speicherkatalysator. Er muß daher von Zeit zu Zeit regeneriert werden. Hierzu wird der Motor für kurze Zeit mit stöchiometrisch zusammengesetzten oder fetten Luft/Kraftstoff-Gemischen betrieben (sogenannte Regenerationsphase oder Fettbetrieb). Unter den reduzierenden Bedingungen im fetten Abgas werden die gebildeten Nitrate zu Stickoxiden NOx zersetzt und unter Verwendung von Kohlenmonoxid, Wasserstoff und Kohlenwasserstoffen als Reduktionsmittel zu Stickstoff unter Bildung von Wasser und Kohlendioxid reduziert.
Beim Betrieb des Stickoxid-Speicherkatalysators wechseln sich Speicherphase und Regenerationsphase regelmäßig ab. Die Speicherphase dauert gewöhnlich zwischen 60 und 120 Sekunden, während die Regenerationsphase schon in weniger als 20 Sekunden abgeschlossen ist. Zur Ermittlung des optimalen Umschaltzeitpunktes von der Spei- cherphase zur Regenerationsphase wird gewöhnlich hinter dem Speicherkatalysator ein Stickoxid-Sensor angeordnet. Steigt die von diesem Sensor gemessene Stickoxid- Konzentration im Abgas über einen vorher festgelegten Schwellwert an, so wird die Regeneration des Katalysators eingeleitet. Die Stickoxid-Konzentration im Abgas dient also als Kriterium zur Einleitung der Regeneration.
Moderne Stickoxid-Speicherkatalysatoren haben einen Arbeitsbereich zwischen etwa 150 und 500 °C, das heißt unterhalb dieser Temperatur kann der Speicherkatalysator die im Abgas enthaltenen Stickoxide nicht mehr in Form von Nitraten speichern, weil seine katalytisch aktiven Komponenten noch nicht in der Lage sind, die Stickoxide zu Stickstoffdioxid zu oxidieren. Oberhalb von 500 °C werden die als Nitrate gespeicherten Stickoxide thermisch zersetzt und als Stickoxide ins Abgas abgegeben.
Ein wichtiges Problem bei heutigen Abgasreinigungsverfahren ist die Überprüfung der korrekten Funktion der verwendeten Katalysatoren, um einen rechtzeitigen Austausch von nicht mehr funktionstüchtigen Katalysatoren zu ermöglichen. Dies gilt auch für Stickoxid-Speicherkatalysatoren, die zum einen durch den im Kraftstoff vorhandenen Schwefel und zum anderen durch thermische Überlastung in ihrer Stickoxid- Speicherfähigkeit geschädigt werden können. Während die Vergiftung durch Schwefel in der Regel durch Regeneration bei erhöhten Temperaturen wieder rückgängig gemacht werden kann, handelt es sich bei der thermischen Schädigung um einen irreversiblen Vorgang.
Bei bifunktionalen Speicherkatalysatoren können prinzipiell beide Speicherfunktionen durch Vergiftung und thermische Einflüsse geschädigt werden. Dabei bedingt die Schädigung der einen Funktion nicht notwendigerweise die Schädigung der anderen Funktion. Da Stickoxide und Sauerstoff beides oxidierende Komponenten sind, lassen sich ihre Wirkungen nicht klar voneinander trennen, so daß es zu Fehldiagnosen bei der Prüfung des Katalysators kommen kann. Die DE 198 16 175 Al beschreibt eine Möglichkeit, beide Speicherfunktionen mit Hilfe eines hinter dem Speicherkatalysator angeordneten Sauerstoff-Sensors getrennt zu beurteilen.
Die vorliegende Erfindung befaßt sich mit einem Abgasreinigungssystem aus einem Startkatalysator und einem Hauptkatalysator, wobei beide Katalysatoren als Stickoxid- Speicherkatalysatoren ausgebildet sind. Bei einem solchen Katalysatorsystem ist der Startkatalysator im Betrieb besonders hohen Temperaturen ausgesetzt und unterliegt daher einer schnelleren Alterung seiner Stickoxid-Speicherfähigkeit als der Hauptkatalysator. Es ist daher erforderlich, den Alterungszustand des Startkatalysators häufiger zu untersuchen, um rechtzeitig eine Fehlfunktion des Katalysators feststellen zu können. Es ist daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zur Bestimmung des Alterungszustandes der Stickoxid-Speicherfunktion des Startkatalysators unabhängig von seiner Sauerstoff-Speicherfunktion zu ermitteln.
Das Verfahren zur Lösung der Aufgabe geht von einem Katalysatorsystem aus einem Startkatalysator und einem Hauptkatalysator aus, wobei beide Katalysatoren sowohl eine Stickoxid-Speicherfunktion und zumindest der Startkatalysator zusätzlich eine
Sauerstoff-Speicherfunktion aufweist. Im Normalbetrieb wird das Katalysatorsystem von Zeit zu Zeit durch kurzzeitiges Umschalten des Motors von Magerbetrieb in den
Fettbetrieb regeneriert, wenn die Auswertung des Stickoxid-Schlupfes hinter dem Katalysatorsystem ein Regenerationskriterium übersteigt.
Zur Bestimmung der Stickoxid-Speicherfähigkeit des Startkatalysators wird bei einer Regeneration des Katalysatorsystems der Fettbetrieb beendet und in den Magerbetrieb zurückgeschaltet wird, wenn zwischen Startkatalysator und Hauptkatalysator ein Durchbruch fetten Abgases registriert wird. Die Zeitdauer nach dem Zurückschalten in den Magerbetrieb bis zum erneuten Übersteigen des Regenerationskriteriums hinter dem Katalysatorsystem dient als Maß für die noch verbliebene Stickoxid-Speicherkapazität des Startkatalysators.
Die Erfindung wird an Hand der beiden Figuren 1 und 2 näher erläutert. Es zeigen
Figur 1; Eine Abgasreinigungsanlage für einen Magermotor mit einem Startkatalysa- tor und einem Hauptkatalysator
Figur 2: Schematische Darstellung des Verfahrensablaufs gemäß Erfindung Figur 1 zeigt eine Abgasreinigungsanlage (1) für den Magermotor eines Kraftfahrzeugs. Die Abgasreinigungsanlage enthält in einer Abgasleitung (2) ein Katalysatorsystem aus einem Startkatalysator (3) und einem Hauptkatalysator (4). Der Startkatalysator befindet sich gewöhnlich dicht am Motor, während der Hauptkatalysator gewöhnlich im Unter- bodenbereich des Fahrzeugs angeordnet ist. Hinter dem Startkatalysator ist ein Sauerstoff-Sensor (5) und hinter dem Hauptkatalysator ein Stickoxid-Sensor (6) in die Abgasleitung eingebracht.
Beide Katalysatoren sind als Stickoxid-Speicherkatalysatoren ausgebildet und müssen daher von Zeit zu Zeit durch Umschalten des Motors von Magerbetrieb (Speicherphase) in den Fettbetrieb (Regenerationsphase) regeneriert werden, um die während des Magerlaufs des Motors abgespeicherten Stickoxide wieder zu desorbieren und zu unschädlichen Komponenten umzusetzen. Zur Bestimmung des Umschaltpunktes dient der Stickoxid-Sensor hinter dem Hauptkatalysator. Als Kriterium für das Umschalten vom Magerbetrieb in den Fettbetrieb kann die vom Stickoxid-Sensor gemessene Stickoxid-Konzentration im Abgas herangezogen werden. Übersteigt sie einen vorgegebenen Grenzwert, so wird die Regeneration eingeleitet. Typischerweise liegt dieser Grenzwert zwischen 30 und 100 Vol.-ppm, bevorzugt zwischen 30 und 60 Vol.-ppm.
Es kann aber auch ein von der Stickoxid-Konzentration abgeleitetes Kriterium als Regenerationskriterium verwendet werden, wie zum Beispiel die während des Mager- laufs akkumulierte Stickoxid-Emission hinter dem Hauptkatalysator.
Gewöhnlich wird nach Erreichen des Regenerationskriteriums eine Total-Regeneration des Katalysatorsystems vorgenommen, das heißt der Fettbetrieb des Motors wird nach Intensität und Dauer so gewählt, daß sowohl der Startkatalysator als auch der Hauptkatalysator regeneriert werden. Als Kriterium für die Beendigung der Regeneration gilt dabei der Durchbruch von fettem Abgas hinter dem Hauptkatalysator. Dieser Durchbruch kann mit dem Stickoxid-Sensor ermittelt werden, da ein solcher Sensor auch fettes Abgas detektieren kann. Die Magerlaufzeit, das heißt die Zeit zwischen zwei notwendigen Regenerationen des Katalysatorsystems kann als Maß für die noch vorhandene Stickoxid-Speicherkapazität des Gesamtsystems angesehen werden.
Da der Startkatalysator wegen seiner motornahen Anordnung teilweise sehr hohen Temperaturen ausgesetzt ist, ist es ratsam, seine Speicherfähigkeit getrennt von derjenigen des Hauptkatalysators zu bestimmen. Erfindungsgemäß wird hierzu das gesamte Katalysatorsystem wie auch in den anderen Magerlaufphasen bis zum Erreichen des Regenerationskriteriums mit Stickoxiden beladen oder auch bis zu einem anderen (niedrigeren) Regenerationskriterium. Statt einer Total-Regeneration wird dann jedoch nur eine Teil-Regeneration vorgenommen, die nur aus einer Regeneration des Startkatalysators besteht. Zur Beendigung der Teil-Regeneration kann das Signal des hinter dem Startkatalysator in der Abgasanlage angeordneten Sauerstoff-Sensors verwendet werden. Registriert der Sauerstoff-Sensor einen Durchbruch von fettem Abgas durch den Startkatalysator, wird die Teil-Regeneration beendet. Die Stickoxid-Beladung des Hauptkatalysators bleibt bei dieser Regeneration nahezu unberührt.
Nach erfolgter Teil-Regeneration wird der Motor in den Magerbetrieb zurückgeschaltet und die Zeit bis zum erneuten Erreichen des angewendeten Regenerationskriteriums gemessen. Da bei der Teil-Regeneration die Stickoxid-Beladung des Hauptkatalysators im wesentlich unberührt bleibt, ist die jetzt gemessene Zeit allein von der noch verbliebenen Stickoxid-Speicherfähigkeit des Startkatalysators abhängig.
Figur 2 zeigt schematisch den eben beschriebenen Verfahrensablauf. Sie zeigt die Stickoxid-Konzentration hinter dem Hauptkatalysator in Abhängigkeit von der Zeit über mehrere Zyklen aus Speicherphase und Regenerationsphase. Zeitachse und Konzentrationsachse sind in willkürlichen Einheiten skaliert. Als Regenerationskriterium ist in Figur 2 das Erreichen eines Wertes für die NOx-Konzentration hinter dem Hauptkatalysator von 30 angenommen worden. Nach erfolgter Regeneration des Katalysatorsystems ist der Stickoxid-Schlupf durch das System zunächst über einen gewissen Zeitraum Null. Erst nach allmählicher Erschöpfung der Speicherkapazität kommt es zu einem Durchbruch von Stickoxiden durch das System. Die Regeneration wird eingeleitet, wenn die Konzentration an Stickoxiden hinter dem Hauptkatalysator einen vorgegebenen Grenzwert übersteigt, oder wenn ein anderes, abgeleitetes Kriterium erfüllt ist. Die hierfür benötigte Zeitdifferenz Δts+H ist ein Maß für die Stickoxid-Speicherfähigkeit des Gesamtsystems. Δts+H wird in Figur 2 auch als Magerlaufzeit nach Total-Regeneration bezeichnet. Δts ist dagegen die Magerlaufzeit nach Regeneration nur des Startkatalysators (Teil-Regeneration des Katalysatorsystems) und ist erfindungsgemäß ein Maß für die noch verbliebene Stickoxid-Speicherkapazität des Startkatalysators.
Gegenüber dem in der DE 198 16 175 Al vorgeschlagenen Verfahren zur getrennten Beurteilung von Stickoxid-Speicherfunktion und Sauerstoff-Speicherfunktion weist das jetzt vorgeschlagene Verfahren deutliche Vorteile auf. Gemäß der DE 198 16 175 Al wird die Stickoxid-Speicherfähigkeit durch Differenzbildung zweier relativ kleiner
Zeitintervalle beurteilt, nämlich der Differenz zwischen Regenerationsdauer beider
Speicherfunktionen und der Wiederauffüllung des Sauerstoffspeichers nach der Regene- ration. Das ist naturgemäß mit relativ großen Fehlern behaftet. Im Gegensatz dazu wird die Stickoxid-Speicherfähigkeit des Startkatalysators getrennt von der Sauerstoff- Speicherfunktion durch Messen der Magerlaufzeit nach Teil-Regeneration ermittelt. Die Magerlaufzeit ist in der Regel um den Faktor 5 bis 100 größer als die Zeitdauer der Teil-Regeneration und kann entsprechend genau gemessen werden.
Wie schon erläutert, kann das Verfahren unter Verwendung verschiedener Regenerationskriterien betrieben werden. Bevorzugt wird das Übersteigen der Stickoxidkonzentration im Abgas hinter dem Katalysatorsystem über einen vorgegebenen Wert gewählt. Alternativ kann die Stickoxidkonzentration im Abgas hinter dem Katalysatorsystem während der Magerlaufzeit integriert werden. Übersteigt dieser kumulierte Stickoxid- wert einen vorgegebenen Grenzwert, so wird die Regeneration eingeleitet.
Das Verfahren kann sowohl bei Magermotoren mit einem wand/luft-geführten oder einem strahlgeführten Betrieb eingesetzt werden.
Bei dem in Figur 1 gezeigten Sauerstoff-Sensor (5) kann es sich um eine sogenannte Sprung-Lambdasonde oder um eine Linear-Lambdasonde handeln. Das Signal einer Sprung-Lambdasonde schlägt in einem engen Luftzahlintervall um 1 herum von mager nach fett oder umgekehrt um, während die Linear-Lambdasonde ein linear mit dem Sauerstoffgehalt des Abgases ansteigendes Signal liefert. Die Funktionsweise der für das Verfahren geeigneten Lambda-Sonden werden im Kraftfahrttechnischen Taschenbuch von Bosch, VDI-Verlag, 20. Auflage von 1995, Seiten 490 bis 492, beschrieben.

Claims

Patentansprüche
1. Verfahren zur Überwachung der Stickoxid-Speicherfähigkeit eines als Startkatalysators eingesetzten Stickoxid-Speicherkatalysators in einer Abgasreinigungsanlage eines Kraftfahrzeugs mit Magermotor, welche den Startkatalysator und einen ebenfalls als Stickoxid-Speicherkatalysator ausgebildeten Hauptkatalysator enthält, wobei das Katalysatorsystem jeweils durch kurzzeitiges Umschalten des Motors von Magerbetrieb in den Fettbetrieb regeneriert wird, wenn die Auswertung des Stickoxid-Schlupfes hinter dem Katalysatorsystem ein Regenerationskriterium übersteigt, dad urch g e k ennze i chn et , daß die Stickoxid-Speicherfähigkeit des Startkatalysators bei einer Regeneration des Katalysatorsystems dadurch überprüft wird, daß der Fettbetrieb beendet und in den Magerbetrieb zurückgeschaltet wird, wenn zwischen Startkatalysator und Hauptkatalysator ein Durchbruch fetten Abgases registriert wird, und daß die Zeitdauer nach dem Zurückschalten in den Magerbetrieb bis zum erneuten Übersteigen des Regenerationskriteriums hinter dem Katalysatorsystem als Maß für die Stickoxid-Speicherfähigkeit gemessen wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1 , d adurc h g e ke nnz e i chnet , daß als Regenerationskriterium das Übersteigen der Stickoxidkonzentration im
Abgas hinter dem Katalysatorsystem über einen vorgegebenen Wert gewählt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dad urc h ge ke nnz e i c h n et , daß als Regenerationskriterium das Übersteigen der kumulierten Stickoxidmasse im Abgas hinter dem Katalysatorsystem über einen vorgegebenen Wert gewählt wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1 , dad urc h g e ke nnz e i c hnet, daß es sich bei dem Magermotor um einen wand/luft-geführten oder strahlge- führten Magermotor handelt.
5. Abgasreinigungsanlage zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 4 enthaltend einen Startkatalysator und einen davon beabstandeten Hauptkatalysator, welche beide als Stickoxid-Speicherkatalysatoren ausgebildet sind, sowie einen Sauerstoff-Sensor zwischen Startkatalysator und Hauptkatalysator und einen Stickoxid-Sensor hinter dem Hauptkatalysator.
6. Abgasreinigungsanlage nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß es sich bei dem Sauerstoff-Sensor um eine Linear-Lambdasonde oder um eine Sprung-Lambdasonde handelt.
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