WO2003106548A2 - Composition pour reservoir a paroi monocouche - Google Patents

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Definitions

  • the present invention relates to a composition
  • a composition comprising a blend of polymeric material and one or more mineral filler (s) specifically selected for improving the hydrocarbon-tightness of the polymeric material by trapping within the the polymeric material the hydrocarbons that pass through permeability in the polymer.
  • the invention applies in particular to all storage structures, or transport, of hydrocarbons, in particular fuel tanks and diesel, pipes, motor vehicles.
  • the amount of hydrocarbon vapor emitted to the outside because of the permeability of the tank walls is subject to standards, already rigorous, and will become even more severe .
  • the most stringent current standards are the American standards (CARB and EPA) which recommend an emission of 0.5 g / 25 hours per vehicle, knowing that each manufacturer then allocates 25% to 35% of these 0.5 g to the permeability fuel tank, ie 100 to 200 mg / 25 hours.
  • the new ZEN Emission Nehicle standard will reduce the vehicle's hydrocarbon emission level to 0.35 g / 25 hours with a virtually zero contribution (ie about 45 to 55 mg / 25 hours) of the fuel system, and above all a guarantee of extremely low emission levels throughout the life of the vehicle.
  • EP-1,108,598 and EP-1,108,599 which describe multilayer reservoirs of which at least one layer is made of a nanocomposite material.
  • the present invention relates to a hydrocarbon-controlled permeability composition
  • a hydrocarbon-controlled permeability composition comprising a mixture of polymeric material and fillers.
  • the fillers are mineral and selected to adsorb and trap a quantity of hydrocarbons emitted through the polymer so as to reduce the permeability of the composition.
  • the adsorbent mineral fillers may be chosen from the following group: zeolite, activated carbon, carbon nanotubes and mixtures thereof.
  • the polymer may be chosen from: polyolefins (PE, PP), polyamides, fluorinated polymers, polymer alloys (PE-PA), elastomers.
  • the polymeric material may comprise reducing charges of permeability of the micrometric type, for example talc, metal particles, or nanometric type, for example clays.
  • the invention relates to a structure whose wall is a monolayer of the composition defined above.
  • At least one side of the wall may be treated, for example by fluorination, to reduce the permeability.
  • the structure can be implemented by extrusion, or injection, or blowing, or rotational molding, or compression.
  • the invention can be applied to the manufacture of automobile tanks.
  • the invention can be applied to the manufacture of automotive fuel lines.
  • the present invention relates to a monolayer material of reduced permeability through a function of adsorption trapping on specific charges of all or part of the hydrocarbons emitted through this monolayer.
  • the present invention is based mainly on adsorption trapping of hydrocarbons by mineral fillers, for example, zeolites, activated carbons, carbon nanotubes. These known charges for their adsorption capacity, are already used in pure form in reserves, but not used in combination with a polymer matrix to obtain the advantages of the present invention.
  • the amount of filler to be incorporated into the polymer is calculated from the knowledge of the permeability of the polymer alone and the amount of hydrocarbons potentially emitted during the life of the vehicle through the polymer.
  • the polymeric materials used must be compatible with the implementation methods used for the manufacture of the type of structures envisaged (hydrocarbon storage tanks, or pipes) and may therefore be polyolefins (polyethylene, polypropylene), polyamides (11). , 12, 6, 6-6, 6-10, ...), fluorinated polymers (PVDF, ..), thermoplastic polymers, elastomers, or thermosetting resins.
  • PVDF fluorinated polymers
  • thermoplastic polymers thermoplastic polymers
  • elastomers or thermosetting resins.
  • charges of micrometric or nanometric particles may be added so as to reduce the permeability of the polymer, or by adding a surface treatment of the monolayer according to the invention (fluorination of polyolefins for example).
  • FIG. 1 illustrates one of the structures of the prior art
  • FIG. 2 schematizes the principle of the invention
  • FIGS. 3a, 3b and 3c illustrate variants of the present invention.
  • the most commonly used material is a two-sided fluorinated polyolefin layer 1 (2 and 3) for reducing the permeability of the polymer 1.
  • These surface treatments are relatively expensive without completely solving the problems of permeability.
  • FIG. 2 shows the principle of the composition according to the invention comprising a polymer matrix in which mineral fillers are dispersed.
  • the mineral fillers chosen have the function of adsorbing the hydrocarbon molecules which can pass through the polymer matrix.
  • the charge has no significant effect on the value of the permeability of the matrix, but acts as a trap for hydrocarbon molecules to prevent their complete crossing of the wall to dissipate into the atmosphere.
  • FIG. 3a has undergone a surface treatment 6, 7, for example by fluorination.
  • FIG. 3b is a variant of the invention in which the monolayer consists of a composition similar to that of FIG. 2, but in which the permeability of the polymer matrix is reduced by the addition of micro or nanometric particles .
  • FIG. 3c is a variant of the invention according to the variant of FIG. 3b in which the faces of the layer are treated 9, 10. This last variant is the most efficient in the case of motor vehicle tanks from the point of view of permeability .
  • a motor vehicle fuel tank made of polymer is manufactured in most cases by extrusion blow molding and the amount of material used is about 6 kg in the case of polyethylene.
  • hydrocarbon emissions measured by SHED test on this type of structures according to the standards in force can be estimated between 150 and 400 mg / 25 hours.
  • Measurements of the absorption of fuels on polyethylene + adsorbent feed mixtures according to the invention have made it possible to obtain capture rates of the load of the order of 15% to 25%, which corresponds to an adsorption of 150%. mg to 250 mg / g load.
  • micrometric or nanometric charges makes it possible to obtain a permeability reduction by a factor of 2 to 5. Considering average hydrocarbon emission values of a reservoir
  • the emission of this structure is calculated for a period of 10 years: about 850 g in 10 years.
  • hydrocarbon emissions will be between 170 g and 425 g.
  • the invention and its variants, has a certain advantage for the reduction of hydrocarbon emissions of a structure containing it.

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Abstract

La présente invention concerne une composition comportant un mélange de matériau polymère (4) et de charges minérales (5) permettant d'obtenir une barrière d'étanchéité aux hydrocarbures. Le mélange comporte un taux déterminé de charges minérales spécifiques pour l'adsorption de tout ou partie des hydrocarbures qui traversent la matière par perméabilité. Le taux est déterminé en fonction de la perméabilité du matériau polymère. L'invention concerne également ses applications à des réservoirs d'hydrocarbures (essence, gazole, solvants,…), par exemple pour l'automobile, ou des canalisations transportant des hydrocarbures.

Description

COMPOSITION POUR RESERVOIR A PAROI MONOCOUCHE
La présente invention concerne une composition comportant un mélange de matériau polymère et d'une, ou plusieurs, charge(s) minérale(s) spécifiquement choisie(s) pour améliorer l'étanchéité aux hydrocarbures du matériau polymère en piégeant à l'intérieur de la matière polymère les hydrocarbures qui passent par perméabilité dans le polymère. L'invention s'applique notamment à toutes les structures de stockage, ou de transport, d'hydrocarbures, en particulier les réservoirs d'essence et de gazole, les conduites, des véhicules automobiles.
Le stockage, et le transport, des hydrocarbures posent des problèmes liés à la perméabilité des polymères thermoplastiques utilisés pour la fabrication des structures de stockage et de transport. Dans le cas particulier des réservoirs à essence des véhicules automobiles, la quantité de vapeur d'hydrocarbures émise vers l'extérieur à cause de la perméabilité des parois de réservoir, est soumise à des normes, déjà rigoureuses, et qui vont devenir encore plus sévères. Les normes actuelles les plus sévères sont les normes américaines (CARB et EPA) qui préconisent une émission de 0,5 g/25 heures par véhicule, sachant que chaque constructeur attribue alors 25% à 35% de ces 0,5 g à la perméabilité du réservoir à carburant, soit 100 à 200 mg/25 heures. De plus, la nouvelle norme ZEN (Zéro Emission Nehicle) va ramener le niveau d'émission d'hydrocarbures du véhicule à 0,35 g/25 heures avec une contribution pratiquement nulle (c'est à dire environ 45 à 55 mg/25 heures) du système carburant, et surtout une garantie du niveau d'émission extrêmement faible pendant toute la durée de vie du véhicule.
On connaît les documents suivants qui décrivent des réservoirs en polymère:
- US-5928745 qui décrit un réservoir à essence en polymère bicouche dont la deuxième couche contient une phase dispersée de cyclodextrine ou/et de substituants.
- EP-1 108 598 et EP-1 108 599 qui décrivent des réservoirs multicouches dont au moins une couche est constituée d'un matériau nanocomposite.
Ainsi, la présente invention concerne une composition à perméabilité contrôlée aux hydrocarbures comportant un mélange de matériau polymère et de charges. Les charges sont minérales et choisies pour adsorber et piéger une quantité d'hydrocarbures émise à travers le polymère de façon à réduire la perméabilité de la composition.
Les charges minérales adsorbantes peuvent être choisies parmi le groupe suivant: zéolithe, charbon actif, nanotubes de carbone et leurs mélanges. Le polymère peut être choisi parmi: les polyoléfines (PE, PP), les polyamides, les polymères fluorés, les alliages de polymères (PE-PA), les élastomères.
Le matériau polymère peut comporter des charges réductrices de perméabilité du type micrométriques, par exemple du talc, des particules métalliques, ou de type nanométriques, par exemple des argiles. L'invention concerne une structure dont la paroi est une monocouche de la composition définie ci-dessus.
Au moins une face de la paroi peut être traitée, par exemple par fluoration, pour réduire la perméabilité. La structure peut être mise en œuvre par extrusion, ou injection, ou soufflage, ou rotomoulage, ou compression.
L'invention peut être appliquée à la fabrication de réservoir pour automobile. L'invention peut être appliquée à la fabrication de conduite de carburant pour automobile.
La présente invention concerne une matière monocouche de perméabilité réduite grâce à une fonction de piégeage par adsorption sur des charges spécifiques de tout ou partie des hydrocarbures émis à travers cette monocouche. La présente invention se fonde principalement sur le piégeage par adsorption des hydrocarbures par des charges minérales, par exemple, des zéolithes, des charbons actifs, des nanotubes de carbone. Ces charges connues pour leur capacité d'adsorption, sont déjà utilisées à l'état pur dans des réserves, mais nullement utilisées en combinaison avec une matrice polymère pour obtenir les avantages de la présente invention. Selon l'invention, la quantité de charge à incorporer dans le polymère est calculée à partir de la connaissance de la perméabilité du polymère seul et de la quantité d'hydrocarbures potentiellement émise au cours de la vie du véhicule à travers le polymère.
Les matériaux polymères utilisés doivent être compatibles avec les méthodes de mise en œuvre utilisées pour la fabrication du type de structures envisagées (réservoirs de stockage d'hydrocarbures, ou conduites) et peuvent donc être des polyoléfines (polyéthylène, polypropylène), des polyamides (11, 12, 6, 6-6, 6-10,...), des polymères fluorés (PVDF,..), des polymères thermoplastiques, des élastomères, ou des résines thermodurcissables. Afin d'améliorer la performance de la composition, et ainsi diminuer la quantité de charge adsorbante à incorporer, on peut ajouter des charges de particules micrométriques ou nanométriques de façon à réduire la perméabilité du polymère, ou encore en ajoutant un traitement de surface de la monocouche selon l'invention (fluoration des polyoléfines par exemple).
L'invention sera mieux comprise et ses avantages apparaîtront plus clairement à la lecture des exemples ci-après décrits et illustrée par les figures annexées parmi lesquelles:
- la figure 1 illustre une des structures de l'art antérieur; - la figure 2 schématise le principe de l'invention;
- les figures 3a, 3b et 3c illustrent des variantes de la présente invention.
Selon la figure 1, le matériau le plus couramment utilisé est une couche 1 en polyoléfine fluorée deux faces (2 et 3) pour réduire la perméabilité du polymère 1. Ces traitements de surface sont relativement coûteux sans résoudre complètement les problèmes de perméabilité.
La figure 2 montre le principe de la composition selon l'invention comportant une matrice en polymère dans laquelle des charges minérales sont dispersées. Les charges minérales choisies ont pour fonction d'adsorber les molécules d'hydrocarbures qui peuvent traverser la matrice polymère. La charge n'a pas d'effet important sur la valeur de la perméabilité de la matrice, mais joue le rôle de piège de molécules d'hydrocarbures pour éviter leur traversée complète de la paroi pour se dissiper dans l'atmosphère.
La figure 3a a subi un traitement de surface 6, 7, par exemple par fluoration. La figure 3b est une variante de l'invention dans laquelle la monocouche est constituée d'une composition semblable à celle de la figure 2, mais dans laquelle la perméabilité de la matrice en polymère est réduite par l'adjonction de particules micro ou nano métriques. La figure 3c est une variante de l'invention selon la variante de la figure 3b dans laquelle les faces de la couche sont traitées 9, 10. Cette dernière variante est la plus performante dans le cas de réservoirs de véhicules automobiles du point de vue perméabilité.
Un réservoir à essence de véhicule automobile en polymère est fabriqué dans la plupart des cas par extrusion-soufflage et la quantité de matière utilisée est d'environ 6 kg dans le cas du polyéthylène.
Les émissions d'hydrocarbures mesurées par test SHED sur ce type de structures selon les normes en vigueur peuvent être estimées entre 150 et 400 mg/25 heures.
Des mesures d'absorption de carburants sur des mélanges polyéthylène + charges adsorbantes selon l'invention, ont permis d'obtenir des taux de captation de la charge de l'ordre de 15% à 25% ce qui correspond donc à une adsorption de 150 mg à 250 mg/g de charge.
L'adjonction de charges micrométriques ou nanométriques permet d'obtenir une réduction de perméabilité d'un facteur 2 à 5. En considérant des valeurs moyennes d'émissions d'hydrocarbures d'un réservoir
(soit environ 250 mg/25 h), on calcule l'émission de cette structure pour une durée de 10 ans: environ 850 g en 10 ans. En tenant compte de l'ajout de charges réductrices de perméabilité (charges micrométriques ou nanométriques), on peut considérer que pour 10 ans, les émissions d'hydrocarbures seront comprises entre 170 g et 425 g.
En prenant en compte un taux de captation de 20% pour des charges adsorbantes, il faut, pour piéger l'ensemble des vapeurs émises au cours de la vie de 10 ans du véhicule, incorporer de 800 g à 2 kg de charges adsorbantes ce qui correspond à des taux massiques de charges de l'ordre de 10 à 35% pour un réservoir.
Ce calcul n'est pas optimisé et si une des données change (type de polymère, diminution de l'émission, amélioration de la captation,...) les taux de charges adsorbantes peuvent être fortement diminués.
Il est donc clair que ces taux massiques ne posent aucun problème industriel dans la fabrication des réservoirs en polymère. Ainsi, l'invention, et ses variantes, présente un avantage certain pour la réduction des émissions d'hydrocarbures d'une structure en contenant.

Claims

REVENDICATIONS
1. Composition à perméabilité contrôlée aux hydrocarbures comportant un mélange de matériau (4) polymère et de charges, caractérisée en ce que les charges (5) sont minérales et choisies pour adsorber et piéger une quantité d'hydrocarbures émise à travers ledit polymère de façon à réduire la perméabilité de ladite composition.
2. Composition selon la revendication 1, dans laquelle lesdites charges minérales adsorbantes sont choisies parmi le groupe suivant: zéolithe, charbon actif, nanotubes de carbone et leurs mélanges.
3. Composition selon l'une des revendications précédentes, dans laquelle le polymère est choisi parmi: les polyoléfines (PE, PP), les polyamides, les polymères fluorés, les alliages de polymères (PE-PA), les élastomères.
4. Composition selon l'une des revendications précédentes, dans laquelle le matériau polymère comporte des charges (8) réductrices de perméabilité du type micrométriques, par exemple du talc, des particules métalliques, ou de type nanométriques, par exemple des argiles.
5. Structure contenant des hydrocarbures, caractérisée en ce que sa paroi est une monocouche de la composition selon l'une des revendications 1 à 4.
6. Structure selon la revendication 5, dans laquelle au moins une face de ladite paroi est traitée (6) , par exemple par fluoration, pour réduire la perméabilité.
7. Structure selon l'une des revendications 5 ou 6, mise en œuvre par extrusion, ou injection, ou soufflage, ou rotomoulage, ou compression.
8. Application de la structure selon l'une des revendications 5 à 7 à la fabrication de réservoir pour automobile.
9. Application de la structure selon l'une des revendications 5 à 7 à la fabrication de conduite de carburant pour automobile.
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