WO2001070838A1 - Mousse souple de polyurethane - Google Patents

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Yoshihiro Katsumata
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    • C08J2205/00—Foams characterised by their properties
    • C08J2205/06—Flexible foams

Definitions

  • the present invention relates to a flexible polyurethane foam suitable as an edge material of a diaphragm for a speaker used for various audio equipment and the like, and more particularly to a flexible polyurethane foam having excellent resistance to moist heat deterioration.
  • Edge materials of diaphragms for speakers such as various types of audio equipment should have characteristics that can provide excellent sound quality, and should also have excellent moisture resistance and heat resistance.
  • a woven fabric coated or impregnated with a resin such as SBR or NBR, or a flexible polyurethane foam has been often used.
  • Japanese Patent Publication No. 8-333095 describes a soft polyurethane foam with improved resistance to moist heat degradation and acoustic properties.
  • a soft polyurethane foam is impregnated with a water repellent.
  • the moisture resistance and heat resistance of these flexible polyurethane foams should be further improved. Disclosure of the invention
  • An object of the present invention is to provide a flexible polyurethane foam having extremely excellent resistance to moist heat deterioration.
  • An object of the present invention is to provide a flexible polyurethane foam suitable for a speaker edge.
  • the flexible polyurethane foam of the present invention is a flexible polyurethane foam obtained by mixing and foaming a foam raw material containing a hydroxyl compound, a polyisocyanate, a foaming agent, a foam stabilizer, and a catalyst. ⁇
  • the molar ratio of rare bonds is 7 times or less.
  • Urethane bond / urea bond (molar ratio) is the ratio of the number of moles of urethane bonds to the number of moles of urea bonds calculated as follows.
  • ⁇ urethane bond Z ⁇ rare bond (molar ratio) will be 13.67 as calculated below.
  • Hydroxyl compound A (3 functional groups, average molecular weight 300 0): 100 Hydroxyl compound B (3 functional groups, average molecular weight 1 3 4): 5
  • Such a flexible polyurethane film having a urethane bond Z ⁇ rare bond (molar ratio) has a low molecular weight hydroxy compound of 0.5 part per 100 parts by weight of polyether polyol as a hydroxyl compound in the foam raw material. It can be realized by mixing up to 20 parts by weight.
  • the resistance to wet heat deterioration can be further improved.
  • the content of water as a foaming agent in the foam raw material is preferably 1.0 to 6.0 parts by weight based on 100 parts by weight of the polyether polyol.
  • Such a flexible polyurethane foam of the present invention is particularly effective as a speaker edge material.
  • the flexible polyurethane foam of the present invention has a urethane bond Z ⁇ rare bond (molar ratio) of 1 (7 or less), preferably 1 / (4 or less). If the number of rare bonds exceeds this range, sufficient resistance to moist heat deterioration cannot be obtained. However, it is preferable that the urethane-bonded urea bond (molar ratio) is in the range of 1 / 0.2 to 1 / 4.0 because the density of the urea bond is excessively reduced if the bond is excessively small. ,.
  • the flexible polyurethane foam of the present invention preferably contains 0.5 to 20 parts by weight, more preferably 3.0 to 8.0 parts by weight of a low molecular weight polyol, based on 100 parts by weight of the polyether polyol as the hydroxyl compound. , But is not limited to this formulation.
  • polyether polyol examples include a compound obtained by subjecting a polyhydroxyl compound such as glycerin, trimethinolpropane, or pentaerythritol to a ring-opening addition bond with propylene oxide, ethylene oxide, or the like using an alkaline catalyst. 50 weight of secondary hydroxyl group. /. Polyols having a molecular weight of 3,000 to 6,000 are preferred. These polyols are used in the production of general flexible polyurethane foams and are obtained by reacting glycerin with propylene oxide. Poly (oxypropylene) triol is commonly used.
  • low molecular weight polyols examples include ethylene glycol, propylene glycol, diethylene glycol, butanediol, glycerin, trimethylonolepronone, and triethylone repronone.
  • aliphatic alcohols such as trimethylol-l-ethane, triethylonoleethane, pentaerythritol and 1,2,6-hexanetriol.
  • the polyisocyanate used in the present invention is preferably tolylene diisocyanate.
  • diphenyl methane diisocyanate, diphenyl diisocyanate, triphenyl diisocyanate, and Phenyl 1,2,4-diisocyanate, p-phenylenediocyanate, xylene diisocyanate, polyanilinepolyisocyanate and the like can also be used.
  • the polyisocyanate is preferably blended so as to have an isocyanate index of 85 to 120.
  • Volatile liquids having a low boiling point include, for example, These blowing agents can be used alone or in combination.
  • the amount of water is preferably 1.0 to 6.0 parts by weight based on 100 parts by weight of the polyether polyol.
  • a silicone-based foam stabilizer generally used for a flexible polyurethane foam can be used.
  • a polyether-modified silicone-based foam stabilizer containing an active hydrogen-containing group such as a carboxyl group, a hydroxyl group, an amino group, or a methoxy group, and preferably a reactive group such as a hydroxyl group or a hydroxyl group.
  • Such a silicone foam stabilizer is preferably blended in an amount of 0.5 to 20.0 parts by weight based on 100 parts by weight of the polyether polyol of the hydroxyl compound.
  • the other foam raw materials are not particularly limited, and those used for ordinary flexible polyurethane foams can be blended.
  • carbon black may be blended in an amount of 20.0 parts by weight or less based on 100 parts by weight of the polyether polyol.
  • Other additives such as a pigment, a crosslinking agent, and a flame retardant may be blended.
  • the flexible polyurethane foam of the present invention can be prepared by a so-called one-shot method in which a polyhydroxyl compound, water, a catalyst, and a foam stabilizer are mixed and reacted and foamed simultaneously with a polyisocyanate, or a part of the polyhydroxyl compound is formed by a polyhydroxy compound. It is possible to adopt a two-stage method in which the prepolymer is reacted with the entire amount of isocyanate in advance, and other components are mixed with the produced prepolymer and foamed. A predetermined amount of the catalyst may be mixed and stirred with the polyhydroxyl compound in advance and used as a uniform solution or a uniform dispersion.
  • the density is preferably in the range of 20 to 40 kg Zm 3 .
  • the main materials used as foam raw materials are as follows.
  • Polyether polyol "GP300” manufactured by Sanyo Chemical Industries, Ltd.
  • Silicone foam stabilizer Toray's Dow Corning Silicon “S R X—280 A
  • Reactive silicone foam stabilizer Toray 'Dow Corning Silicone
  • the foam raw materials having the composition shown in Table 1 are mixed and foamed to produce a flexible polyurethane foam having a urethane bond / a urea bond (molar ratio) shown in Table 1, and the obtained flexible polyurethane foam has a density, tensile strength,
  • the wet heat resistance was measured, and the results are shown in Table 1.
  • the tensile strength was measured by a tensile test according to JISK640, and the resistance to wet heat degradation was determined by placing a soft polyurethane foam in an autoclave at 115 ° C, and after 24 hours, the tensile strength was similarly measured. It was expressed by the retention of tensile strength when measured.
  • the pressure inside the kakko is MPa. From Table 1, it can be seen that according to the present invention, a soft polyurethane foam having extremely good resistance to moist heat deterioration is provided. Industrial applicability
  • a flexible polyurethane foam suitable for a speaker edge material and having remarkably good resistance to wet heat deterioration is provided.

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Description

明細: 軟質ポリ ゥレタンフォーム 技術分野
本発明は、 各種音響機器等に使用されるスピーカー用振動板のエッジ素材とし て好適な軟質ポリウレタンフォームに係り、 特に、 耐湿熱劣化性に優れた軟質ポ リ ウレタンフォームに関する。 背景技術
各種音響機器等のスビーカ一用振動板のエッジ素材は、 優れた音質を提供でき る特性を有するべきであると共に、 耐湿性、 耐熱性に優れるべきである。
従来、 スピーカ一用エッジ素材としては、 S B R、 N B R等の樹脂をコーティ ング又は含浸した織布や、 軟質ポリウレタンフォームが多く使用されている。 特 開平 8— 3 3 0 9 5号には耐湿熱劣化性、 音響性を改良した軟質ポリ ウレタンフ オームが記載されている。 軟質ポリ ゥレタンフォームの耐湿熱劣化性を高めるベ く、 軟質ポリウレタンフォームに撥水剤を含浸することも行われている。 しかし ながら、 これらの軟質ポリ ウレタンフォームの耐湿性、 耐熱性はさらに改善され るべきである。 発明の開示
本発明は、 耐湿熱劣化性に著しく優れた軟質ポリ ウレタンフォームを提供する ことを目的とする。
本発明は、 スピーカーエッジに好適な軟質ポリ ウレタンフォームを提供するこ とを目的とする。
本発明の軟質ポリ ウレタンフォームは、 ヒ ドロキシル化合物、 ポリイソシァネ ート、 発泡剤、 整泡剤及び触媒を含むフォーム原料を混合、 発泡させて得られる 軟質ポリ ゥレタンフォームにおいて、 フォーム中のゥレタン結合に対するゥレア 結合のモル比が 7倍以下であることを特徴とする。 発明の好ましい形態
フォーム中のゥレタン結合に対するゥレア結合のモル比が 7倍以下、 好ましく は 4倍以下即ち、 ウレタン結合 Zゥレア結合 （モル比） = 1Z ( 7以下）、 好まし くは 1Z (4以下） であれば、 耐湿熱劣化性に優れた軟質ポリ ウレタンフォーム を実現することができる。
ウレタン結合/ウレァ結合 （モル比） は、 次のようにして算出されるウレタン 結合モル数とゥレア結合モル数との比である。
ウレタン結合モル数 = ( f a X A) Z (Mw a X f c 2)
ゥレア結合モル数 =BZl 8
ただし
=ヒ ドロキシル化合物の配合重量部
B=水の配合重量部
f a =ヒ ドロキシル化合物の官能基数
Mw a = t ドロキシル化合物の分子量
f c =ポリイソシァネー トの官能基数
である。
例えば、 フォーム原料中の主要成分の配合が次のような割合であった場合、 ゥ レタン結合 Zゥレア結合 （モル比） は下記の計算の通り、 1 3. 6 7となる。
〔主要成分配合 （重量部）〕
ヒ ドロキシル化合物 A (官能基数 3 , 平均分子量 3 0 0 0) ： 1 0 0 ヒ ドロキシル化合物 B (官能基数 3 , 平均分子量 1 3 4) ： 5
水 ： 3. 5
ポリイソシァネート （官能基数 2 , 分子量 1 7 4) : 54. 0
(ィソシァネートインデックス ： 1 0 0)
〔ゥレタン結合モル数〕
3 X 1 0 0/ ( 3 0 0 X 22) + 3 X 5/ 1 3 4 X 22
= 0. 0 2 5 + 0. 0 2 8 = 0. 0 0 5 3
〔ゥレア結合モル数〕
3. 5ノ 1 8 = 0. 1 9 4 4 〔ウレタン結合/ウレァ結合 （モル比）〕
0. 05 3/0. 1 944= 1 /3. 6 7
このようなウレタン結合 Zゥレア結合 （モル比） を有する軟質ポリウレタンフ オームは、 フォーム原料中のヒ ドロキシル化合物として、 ポリエーテルポリオ一 ル 1 00重量部に対して低分子量ヒ ドロキシル化合物を 0. 5〜20重量部配合 することにより、 実現することができる。
本発明においては、 フォーム原料中の整泡剤として反応基を持つポリエーテル 変性シリ コーン系整泡剤を用いることにより、 より一層耐湿熱劣化性を向上させ ることができる。
本発明において、 フォーム原料中の発泡剤としての水の含有量はポリエーテル ポリオール 1 00重量部に対して 1.. 0〜6. 0重量部とすることが好ましレ、。 このような本発明の軟質ポリ ウレタンフォームは、 特にスピーカーエッジ素材 として有効である。
本発明の軟質ポリウレタンフォームは、 ウレタン結合 Zゥレア結合 （モル比） が 1ノ （7以下） 、 好ましくは 1/ (4以下） のものである。 この範囲を超えて ゥレア結合が多いと十分な耐湿熱劣化性を得ることはできない。 ただし、 ゥレア 結合を過度に小さくすることは密度が高くなりすぎることから、 このウレタン結 合ノウレア結合 （モル比） は 1 /0. 2〜 1/4. 0の範囲であることが好まし レ、。
本発明の軟質ポリウレタンフォームは、 ヒ ドロキシル化合物としてのボリエー テルポリオール 1 00重量部に対して、 低分子量ポリオールを好ましくは 0. 5 〜 20重量部、 より好ましくは 3. 0〜8. 0重量部の割合で含む原料から製造 されうるが、 しかしながら、 この配合に限定されない。
ポリエーテルポリオールとしては、 グリセリン、 トリメチノールプロパン、 ぺ ンタエリスリ トール等のポリ ヒ ドロキシル化合物にプロピレンォキサイ ド、 ェチ レンォキサイ ド等をアル力リ触媒を用いて開環付加結合させて得られる第 2級ヒ ドロキシル基を 50重量。/。以上含有する分子量 3000以上 6 000以下のポリ オールが好ましい。 これらのポリオールは一般の軟質ポリウレタンフォームの製 造に用いられるものでありグリセリンにプロピレンォキサイ ドを反応させて得ら れるポリ （ォキシプロピレン） トリオールが一般に良く用いられる。 低分子量のポリオ一ノレとしては、 エチレングリコーノレ、 プロピレングリコーノレ 、 ジエチレングリ コーノレ、 ブタンジオール、 グリセリン、 ト リメチローノレプロノ ン、 ト リェチローノレプロノヽ。ン、 ト リメチロ一/レエタン、 ト リェチローノレエタン、 ペンタエリスリ トール、 1 , 2， 6—へキサントリオール等の脂肪族アルコール 類が挙げられる。
本発明において使用されるポリイソシァネートは、 トリ レンジィソシァネート が好適であるが、 その他、 ジフエニルメタンジイソシァネー ト、 ジフエ二ルジィ ソシァネート、 トリフエニルジイソシァネー ト、 クロ口フエニル一 2 , 4—ジィ ソシァネート、 p—フエ二レンジイ ソシァネー ト、 キシレンジイソシァネート、 ポリア二リンポリィソシァネート等を用いることもできる。
ポリイソシァネートは、 ィソシァネートインデックス 8 5〜 1 2 0となるよう に配合されるのが好ましい。
発泡剤としては水或いは低沸点を有する揮発性液体が用いられる。 低沸点を有 する揮発性液体は、 例えばモノフルォロ ト リ クロロメタン、 ジブロムジフルォロ メタン、 ジクロロジフルォロメタン、 ジクロロテ トラフノレォロメタン、 モノクロ ロジフルォロメタン、 トリフルォロェチルブ口 ミ ド、 ジクロロメタン等であり、 これらの発泡剤は単独或レ、は混合して使用することができる。
本発明において、 密度をコントロールするために、 水の配合量はポリエーテル ポリオール 1 0 0重量部に対して 1 . 0〜6 . 0重量部であることが好ましい。 本発明において、 整泡剤としては、 軟質ポリウレタンフォームに通常用いられ るシリコーン系整泡剤を用いることができる。 シリ コーン系整泡剤として、 カル ボキシル基、 水酸基、 アミノ基、 メ トキシ基等の活性水素含有基、 好ましくは力 ルポキシル基、 水酸基等の反応基を含有するポリエーテル変性シリコーン系整泡 剤を用いることにより、 より一層の耐湿熱劣化性の向上を図ることができる。 このようなシリ コーン系整泡剤は、 ヒ ドロキシル化合物のポリエーテルポリオ ール 1 0 0重量部に対して 0 . 5〜2 0 . 0重量部配合されるのが好ましい。 本発明において、 その他のフォーム原料については、 特に制限はなく、 通常の 軟質ポリ ゥレタンフォームに用いられるものは配合されうる。 例えば、 耐候性の向上を目的として、 カーボンブラックがポリエーテルポリオ ール 1 0 0重量部に対して 2 0 . 0重量部以下配合されても良い。 その他の顔料 や架橋剤、 難燃剤等の添加剤が配合されても良い。
本発明の軟質ポリ ウレタンフォームは、 ポリ ヒ ドロキシル化合物、 水、 触媒、 整泡剤をポリイソシァネートと同時に混合して反応発泡させる所謂ワンショ ッ ト 法、 又はポリ ヒ ドロキシル化合物の一部をポリイソシァネートの全量と予め反応 させ、 生成したプレボリマーに他の成分を混合し発泡させる 2段階法を採用する ことができる。 予め所定量の触媒がポリ ヒ ドロキシル化合物と混合攪拌され、 均 一な溶液、 或いは均一な分散液として使用されても良い。
このようにして製造される本発明の軟質ポリ ウレタンフォームは、 スピーカー エッジ素材としての用途においては、 特に密度 2 0〜 4 0 k g Zm 3の範囲であ ることが好ましい。
以下に実施例及び比較例を挙げて本発明をより具体的に説明する。
なお、 以下の実施例及び比較例において、 フォーム原料として用いた主要材料 は次の通りである。
ポリエーテルポリオール ： 三洋化成工業 （株） 製 「G P 3 0 0 0」
(ポリ （ォキシプロピレン） トリオール ：官能基数： 3 , 分子量 3 0 0 0 ) トリメチロールプロパン ： 官能基数 3 , 分子量 1 3 4
ポリイソシァネート ： ト リ レンジイ ソシァネート
(官能基数 2， 分子量 1 7 4 )
シリ コ一ン系整泡剤 ：東レ ' ダウコ一ニングシリコン社製 「S R X— 2 8 0 A
J
反応性シリコーン系整泡剤 ： 東レ ' ダウコーニングシリコン社製
「S H 1 9 3」 （O H基含有）
実施例 1， 2、 比較例 1
表 1に示す配合のフォーム原料を混合、 発泡させて表 1に示すウレタン結合/ ゥレア結合 （モル比） の軟質ボリ ウレタンフォームを製造し、 得られた軟質ポリ ウレタンフォームについて、 密度、 引張強度、 耐湿熱劣化性を測定し、 結果を表 1に示した。 なお、 引張強度は、 J I S K 6 4 0 0の引張試験により測定し、 耐湿熱劣化 性は、 軟質ポリ ウレタンフォームを 1 1 5 °Cのオートクレーブに入れ、 2 4時間 後において、 同様に引張強度を測定したときの引張強度の保持率で表した。
比較例 2
比較例 1の軟質ポリ ウレタンフォームについて、 撥水剤としてダイキン工業 （ 株） 製 「T G 4 1 0」 の 5 %水溶液を 5 0 g Zm 3の割合で常法に従って含浸さ せたものについて、 実施例 1 と同様にして耐湿熱劣化性を調べ、 結果を表 1に示 した。
Figure imgf000007_0001
※ カツコ内は MPa 表 1より、 本発明によれば、 耐湿熱劣化性が著 良好な軟質ポリ ウレタンフ オームが提供されることがわかる。 産業上の利用可能性
以上詳述した通り、 本発明の軟質ポリウレタンフォームによれば、 スピーカー エッジ素材として好適な耐湿熱劣化性が著しく良好な軟質ポリゥレタンフォーム が提供される。

Claims

請求の範囲
1 . ヒ ドロキシル化合物、 ポリイソシァネート、 発泡剤、 整泡剤及び触媒を含 むフォーム原料を混合、 発泡させて得られる軟質ポリゥレタンフォームにおいて
、 フォーム中のウレタン結合に対するゥレア結合のモル比が 7倍以下であること を特徴とする軟質ポリ ゥレタンフォーム。
2 . 請求項 1において、
ウレタン結合/ウレァ結合 （モル比） は、 次のようにして算出されるウレタン 結合モル数とゥレア結合モル数との比である。
ウレタン結合モル数 = ( f a X A) / (M w a X f c 2 )
ゥレア結合モル数 = B Z l 8
ただし
A ==ヒ ドロキシル化合物の配合重量部
B =水の配合重量部
f a =ヒ ドロキシル化合物の官能基数
Mw a ヒ ドロキシル化合物の分子量
f c ポリィソシァネー卜の官能基数
3 . 請求項 1又は 2において、 フォーム原料中のヒ ドロキシル化合物として、 ポリエーテルポリオール 1 0◦重量部に对して低分子量ヒ ドロキシル化合物を 0 . 5 2 0重量部含有することを特徴とする軟質ポリ ゥレタンフォーム。
4 . 請求項 1ないし 3のいずれか 1項において、 フォーム原料中の整泡剤とし て反応基を持つポリエーテル変性シリコーン系整泡剤を含むことを特徴とする軟 質ポリゥレタンフォーム。
5 . 請求項 1ないし 4のいずれか 1項において、 フォーム中のウレタン結合に 対するゥレア結合のモル比が 4倍以下であることを特徴とする軟質ポリウレタン フォーム。
6 . 請求項 3ないし 5のいずれか 1項において、 フォーム原料中の発泡剤が水 であることを特徴とする軟質ポリウレタンフォーム。
7 . 請求項 6において、 水の含有量がポリエーテルポリオール 1 0 0重量部に 対して 1. 0〜6. 0重量部であることを特徴とする軟質ポリ ウレタンフォーム
8. 請求項 1ないし 7のいずれか 1項において、 スピーカーエッジ素材である ことを特徴とする軟質ポリウレタンフォーム。
9. 請求項 8において、 軟質ポリ ウレタンフォームの密度が 20〜40 k gZ m3であることを特徴とする軟質ポリウレタンフォーム。
1 0. 請求項 2において、 ポリエーテルポリオールは、 分子量が 3 000〜6 000であることを特徴とする軟質ポリウレタンフォーム。
1 1. 請求項 1ないし 1 0のいずれか 1項の軟質ポリゥレタンフォームよりな るスピーカーェッジ。
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