WO1999020570A1 - Composite material comprising biodegradable plastic and fibrous material - Google Patents

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WO1999020570A1
WO1999020570A1 PCT/JP1998/004719 JP9804719W WO9920570A1 WO 1999020570 A1 WO1999020570 A1 WO 1999020570A1 JP 9804719 W JP9804719 W JP 9804719W WO 9920570 A1 WO9920570 A1 WO 9920570A1
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Kazumichi Ushio
Toshihide Suenobu
Katsuharu Endo
Akira Morikawa
Susumu Ishikawa
Soichi Sueto
Yuji Koizumi
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Senju Pharmaceutical Co., Ltd.
Gunze Limited
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Abstract

A composite material comprising a biodegradable plastic and a fibrous material, especially one having a porosity ranging from 10 to 98 %. When immersed in water where acquatic animals and plants are growing, this material functions to remove nitrate nitrogen contained in water, whereby the environment for raising acquatic animals is well maintained and the growth of acquatic plants is promoted.

Description

明 細 書 生分解性プラスチックと繊維材との複合材 技術分野  Description Composite material of biodegradable plastic and fiber material Technical field
本発明は、 生分解性プラスチックと繊維材とを組み合わせた複合材、 特に水棲 動物飼育水に含まれる硝酸態窒素 (N03 を簡便、 廉価に効率よく除去すると共 に、 水棲植物の生育を促進させる効果のある複合材を提供するものである。 背景技術 The present invention is a composite material obtained by combining the biodegradable plastic and fibrous material, in co especially nitrate nitrogen contained in aquatic animals breeding water (N0 3 convenient, inexpensive and efficiently removed, promote the growth of aquatic plants It is intended to provide a composite material having an effect of causing the composite material to have an effect.
近年、 観賞魚の飼育は淡水魚のみならず、 海水魚についても人気を呼んでおり、 また食用活魚の水槽ゃ生簀での飼育も盛んに行われている。 一般に魚類、 軟体動 物、 甲殻類などの水棲動物を水槽で飼育する際、 飼育水の濾過は循環濾過方式が 採用されており、 残餌や水棲動物の排泄物中の固形分は濾過装置内の濾材により 濾し取られる。 また、 残餌、 排泄物中に含まれる蛋白質など含窒素有機化合物は 好気的環境にある濾過装置内の濾材に着床する濾過バクテリアによりまずァンモ ニァ態窒素に分解され、 そのアンモニア態窒素は独立栄養細菌である亜硝酸細菌 により亜硝酸態窒素に変換され、 さらに独立栄養細菌である硝酸細菌によって最 終的に硝酸態窒素に変換される。  In recent years, the breeding of ornamental fish has become popular not only for freshwater fish, but also for saltwater fish, and live edible fish are also being bred in aquariums and fish cages. Generally, when aquatic animals such as fish, mollusks, and crustaceans are raised in aquariums, circulating filtration is used to filter the breeding water. It is filtered off by a filter medium. In addition, nitrogen-containing organic compounds such as proteins contained in residual food and excrement are first decomposed into ammonium nitrogen by filtration bacteria that are attached to a filter medium in a filtration device in an aerobic environment. It is converted to nitrite nitrogen by the autotrophic bacterium nitrite, and finally to nitrate nitrogen by the autotrophic bacterium nitrate.
この無機三態窒素のうち、 アンモニア態や亜硝酸態窒素は毒性が高く、 場合に より魚等を斃死にいたらしめることがあるが、 硝酸態は毒性も低く、 そのような 深刻な事態を招くことはない。  Of these inorganic trinitrogen, ammonium and nitrite nitrogen are highly toxic and may cause fish and the like to die in some cases.Nitrate is also low in toxicity, causing such a serious situation. Never.
しかし、 硝酸態窒素は好気的環境下ではそれ以上分解されず、 次第に水中での 濃度が高まってくる。 そして、 高濃度の硝酸態窒素を含む飼育水槽中で長期飼育 されている魚類などの水棲動物は、 罹病率が増加したり、 挙動、 体色等に異常を 来す率が高くなる。  However, nitrate nitrogen is not further decomposed in an aerobic environment and its concentration in water gradually increases. Aquatic animals such as fish that are kept for a long time in breeding aquariums containing high concentrations of nitrate nitrogen have an increased morbidity and a high rate of abnormal behavior and color.
この硝酸態窒素の濃度を低くする方法として、 飼育水の換水、 微生物による脱 窒素、 同一水槽での水棲植物の生育などが行われている。  Methods for lowering the nitrate nitrogen concentration include changing the breeding water, denitrifying by microorganisms, and growing aquatic plants in the same tank.
これらのうち、 換水が最も一般的であるが、 硝酸態窒素の濃度を低く保っため には、 頻回に換水する必要がある。 水中において微生物による脱窒素がなされる ためには、 水中での嫌気的条件の達成ならびに大量の微生物すなわち脱窒菌の着 床、 繁殖が必要となるが、 水棲動物を飼育している同一水槽内でこの環境を作り 出すことは極めて困難である。 Of these, water renewal is the most common, but for keeping the concentration of nitrate nitrogen low. Need to be renewed frequently. Microbial denitrification in water requires the achievement of anaerobic conditions in water and the implantation and propagation of large numbers of microorganisms, i.e., denitrifying bacteria, but in the same aquarium where aquatic animals are raised. Creating this environment is extremely difficult.
観賞魚の飼育とともに、 観賞水棲植物の育成についても人気が高まつてし、る。 一般に水棲植物を良好な状態で育成するには、 底床となる底砂中への有機!!巴料の 添加が必要である。 この有機肥料の添加は、 底砂中に粉末あるいは粒状の有機肥 料を添加することにより行われる力^ 水中ではこれらの有機肥料は添加後すぐに 水中に拡散してしまうため、 水の透明度の低下や濾過装置への高負荷が避けられ ない。 また、 有機肥料は短期間で分解したり、 底砂中の残餌や水棲動物の 泄物 中の固形分を除去する際流出してしまう。  Along with breeding ornamental fish, the growing of ornamental aquatic plants is becoming increasingly popular. Generally, in order to grow aquatic plants in good condition, it is necessary to use organic materials in the bottom sand that will serve as the bottom floor! ! Addition of tomage is required. The addition of this organic fertilizer is performed by adding powdered or granular organic fertilizer to the bottom sand. ^ In water, these organic fertilizers diffuse into the water immediately after being added. It is inevitable that the load will drop and the filter will be overloaded. In addition, organic fertilizers decompose in a short period of time and flow out when removing residual food in bottom sand and solid matter in excrement of aquatic animals.
したがって、 簡便、 廉価に効率よく水棲動物飼育水中の硝酸態窒素を除去する ことができ、 且つ有機肥料を添加することなく水棲植物の生長を促進させるよう な材料や方法の開発が強く望まれていた。 発明の開示  Therefore, there is a strong demand for the development of materials and methods that can remove nitrate nitrogen from aquatic animal breeding water easily, inexpensively and efficiently, and promote the growth of aquatic plants without adding organic fertilizers. Was. Disclosure of the invention
本発明者らは、 前記の課題を解決するため鋭意研究を重ねた結果、 水棲動植物 生育水槽に特定微生物のための特定の栄養源とその微生物が安定した菌相を形成 し得る空間を有する繊維材を組み合わせた複合材を浸漬し、 且つその空間を嫌気 的環境とすることにより、 水中に溶解している硝酸態窒素を微生物により効率的 に窒素ガス (N 2) に分解させ、 また水棲植物の生育を促進させることに成功し た。 The present inventors have conducted intensive studies to solve the above-mentioned problems, and as a result, have found that a specific nutrient source for a specific microorganism and a fiber having a space in which the microorganism can form a stable microflora in an aquatic animal and plant growth tank. By immersing a composite material that combines the materials and creating an anaerobic environment in the space, microorganisms can efficiently decompose nitrate nitrogen dissolved in water to nitrogen gas (N 2 ), Succeeded in promoting the growth of.
すなわち、 本発明は、  That is, the present invention
( 1 ) 生分解性ブラスチックと繊維材を組み合わせた複合材、  (1) Composite material combining biodegradable plastic and fiber material,
( 2 ) 複合材が、 微生物による水中硝酸態窒素除去材または水棲植物生長促進材 である前記 (1 ) 記載の複合材、  (2) The composite material according to (1), wherein the composite material is a material for removing nitrate-nitrogen in water by a microorganism or a material for promoting aquatic plant growth.
( 3 ) 生分解性プラスチックが、 /3—ヒドロキシ酪酸のホモポリマーである前記 (3) The biodegradable plastic is a homopolymer of / 3-hydroxybutyric acid,
( 1 ) 記載の複合材、 (1) The composite material according to the above,
( 4 ) 生分解性プラスチックが、 ^ーヒドロキン酪酸および/ S—ヒドロキシ吉草 酸のコポリマーである前記 (1)記載の複台材、 (4) The biodegradable plastic is ^ -hydroquinbutyric acid and / or S-hydroxyvaler The composite base material according to the above (1), which is a copolymer of an acid,
(5)生分解性プラスチックが、 シート状、 顆粒状または粉末状である前 己 (1 ) 記載の複合材、  (5) The composite material according to (1), wherein the biodegradable plastic is in the form of a sheet, granule or powder.
(6)繊維材が、 10〜 98%の空隙率を有するものである前記 (1)記載の複 合材、  (6) The composite material according to (1), wherein the fiber material has a porosity of 10 to 98%.
(7)繊維材が、 マット、 布、 糸または網伏、 またはそれらを組み合わせた形状 のものである前記 (1)記載の複合材、  (7) The composite material according to the above (1), wherein the fiber material is a mat, a cloth, a thread or a net, or a combination thereof.
(8) マッ トが、 三次元網目状構造体である前記 (7)記載の複合材、  (8) The composite according to the above (7), wherein the mat is a three-dimensional network structure.
(9)繊維材が、 植物繊維製または合成繊維製のものである前記 (1)記載の複 合材、  (9) The composite material according to (1), wherein the fiber material is made of vegetable fiber or synthetic fiber.
(10) その外面に実質的に非生分解性且つ非透水性のフィルムまたはシートを設 けた前記 (1)記載の複合材、  (10) The composite material according to (1), wherein a substantially non-biodegradable and water-impermeable film or sheet is provided on an outer surface thereof.
(11)水棲動植物が生育する水中に生分解性プラスチックと繊維材を組み合わせ た複合材を浸漬し、 複合材内部を嫌気的環境にする水中の硝酸態窒素の除 去または水棲植物生長促進方法、 および  (11) A method of removing nitrate nitrogen or promoting aquatic plant growth by immersing a composite material combining biodegradable plastic and fiber material in water in which aquatic plants and plants grow to make the interior of the composite material an anaerobic environment. and
(12)嫌気的環境が、 溶存酸素量 2mgZリツ トル以下のものである前記 (11)記 載の方法、  (12) The method described in (11) above, wherein the anaerobic environment has a dissolved oxygen content of 2 mgZ liter or less.
である。 It is.
本発明の処理対象となる水には、 淡水、 海水に棲息する魚類、 軟体動物、 甲殻 類等の水棲動物の飼育や藻類などの水棲植物の育成のために用いられるすべての 水槽、 生簀、 池、 川などの水が含まれる。  The water to be treated according to the present invention includes all aquariums, fish pens, and ponds used for breeding aquatic animals such as fish, mollusks and crustaceans living in freshwater and seawater, and for growing aquatic plants such as algae. , Including river water.
これらの水中に本発明に用いる複合材を浸漬し、 水棲動物を飼育したり水棲植 物を育成したりする。 複合材の浸漬場所は通常水槽の底面や池、 川底等であるが、 水槽の側面に取り付けたり、 斜めに立てかけたり、 さらに濾過装置内に載置して もよい。  The composite material used in the present invention is immersed in the water to breed aquatic animals or grow aquatic plants. The immersion place of the composite material is usually the bottom of a water tank, a pond, a riverbed, etc., but it may be attached to the side of the water tank, leaned upright, or placed in a filtration device.
本発明にいう生分解性プラスチックとは、 自然界において微生物の関与により、 低分子化合物に分解される高分子化合物を意味する。  The term "biodegradable plastic" as used in the present invention means a high molecular compound that is decomposed into low molecular compounds by the participation of microorganisms in nature.
この生分解性プラスチックとしては、 たとえば^—ヒドロキシ酪酸 (HB) の ホモポリマー、 ;3—ヒドロキシ酩酸と /9ーヒドロキシ吉草酸 (HV) のコポリマ 一、乳酸のホモポリマー、 乳酸と /3—ヒドロキシ酪酸のコポリマー、 1 , 4—ブ タンジオールとコハク酸のコポリマー、 デンプンとポリビニルアルコールのポリ マーなどがあげられるが、 3—ヒドロキシ酪酸のホモポリマー (P H B) および —ヒドロキン酪酸と /3—ヒドロキシ吉草酸とのコポリマー (P H B /H V) が 好ましく、 特に H B : HVの重量比が 9 5: 5〜8 5 : 1 5のものが好ましい。 生分解性プラスチックの形状は、 シート伏、 顆粒状、 粉末状等、 どのような形 状でもよいが、 シー卜状のものが水中で繊維材と共に嫌気条件を整えるのに適し ている。 このシート状の場合、 その厚みは、 水槽の大きさや水棲動植物の種類、 数により適宜選択することができるが、 通常 0 5〜1 0腿、 好ましくは 0 . 3 〜 2 ramである。 顆粒状、 粉末状の場合は、拉子径が通常 0. 0 5 ~ 1 0. 0 mm、 好 ましくは 0. 1〜 5. 0誦のもである。 Such biodegradable plastics include, for example, homopolymers of ^ -hydroxybutyric acid (HB); copolymers of 3-hydroxydranic acid and / 9-hydroxyvaleric acid (HV) Homopolymers of lactic acid, copolymers of lactic acid and / 3-hydroxybutyric acid, copolymers of 1,4-butanediol and succinic acid, and polymers of starch and polyvinyl alcohol. PHB) and copolymers of -hydroquinbutyric acid and / 3-hydroxyvaleric acid (PHB / HV) are preferred, especially those with a HB: HV weight ratio of 95: 5 to 85:15. The shape of the biodegradable plastic may be any shape such as sheet-like, granular, powdery, etc., but the sheet-like plastic is suitable for adjusting anaerobic conditions together with the fiber material in water. In the case of this sheet form, its thickness can be appropriately selected depending on the size of the aquarium and the type and number of aquatic animals and plants, but it is usually from 0.5 to 10 thighs, preferably from 0.3 to 2 ram. In the case of granules or powders, the diameter of the abalone is usually from 0.05 to 10.0 mm, preferably from 0.1 to 5.0.
本発明の複合材は、 この生分解性プラスチックに繊維材を組み合わせて作られ る。 繊維材は、 その空隙率が、 好ましくは 1 0〜9 8 %、 より好ましくは 2 0〜 9 5 %のものであり、 この空隙は繊維材内部で嫌気的環境を整え、 脱窒菌が着床、 繁殖するために重要な空間となる。  The composite material of the present invention is made by combining a fiber material with the biodegradable plastic. The porosity of the fibrous material is preferably 10 to 98%, more preferably 20 to 95%, and the porosity prepares an anaerobic environment inside the fibrous material, and the denitrifying bacteria are implanted. However, it becomes an important space for breeding.
本発明に用いられる繊維材は、 たとえば植物繊維、 動物繊維、 鉱物繊維などの 自然界由来のものや、 半合成繊維を含む合成繊維から得られるものがあげられる。 植物繊維とは植物由来であり、 繊維そのものが親水性に富み、 且つ繊維に微生物 の侵入、 着床率が非常に高いもの、 たとえばコィヤー、 ピッツ、 ハスクなどのャ シ繊維、 サイザルなどの麻繊維、 またシュロ繊維などが好ましく、 特にヤシ繊維 が好ましい。 動物繊維には動物由来の、 たとえば絹糸、 羊毛などが、 鉱物繊維に は鉱物由来の岩綿、 石綿やガラスウールなどがあげられる。 合成繊維は人工的に 合成された高分子物質からなる繊維で、 たとえばポリエステル、 ポリアミ ド、 ポ リエチレン、 ポリプロピレン等など水中で耐久性のあるものがあげられる。 半合 成繊維は、 天然繊維の化学的誘導体から得られる繊維で、 たとえばアセテート、 レ一ヨンなどがあげられる。  Examples of the fiber material used in the present invention include those derived from nature such as plant fiber, animal fiber, and mineral fiber, and those obtained from synthetic fiber including semi-synthetic fiber. Vegetable fiber is derived from plants, and the fiber itself is rich in hydrophilicity, and the penetration of microorganisms into the fiber and the implantation rate are extremely high.For example, yam fiber such as coir, pitz and husk, and hemp fiber such as sisal Further, palm fibers and the like are preferable, and coconut fibers are particularly preferable. Animal fibers include, for example, silk and wool derived from animals, and mineral fibers include mineral-derived rock wool, asbestos and glass wool. Synthetic fibers are fibers made of artificially synthesized high-molecular substances, such as polyester, polyamide, polyethylene, and polypropylene that are durable in water. Semi-synthetic fibers are fibers obtained from chemical derivatives of natural fibers, such as acetate and rayon.
繊維材の形状は、 例えば、 マツ 卜状、 布伏、 糸状、 網状、 袋状またはそれらを 適宜組み合わせた形状のもの、 それらを適宜の大きさに切断したのもの等があげ られる。 マツ トは、 たとえば繊維の単糸又は撚糸を堆積またはからみ合わせてシート状 にしたもので、 その厚みが通常 1〜1 0 0 mm、 好ましくは 5〜 5 0 mmで空隙 率が通常の 1 0〜9 8 %、 好ましくは 2 0〜 9 5 %のものや、 合成樹脂製の三次 元網目状構造体の 「へチマたわし」様のもので、 前述のものと同様の空隙率、 厚 みを有するものがあげられる。 この三次元網目状構造体の具体例としては、 軟質 ポリウレタンフォームを加水分解してセルの膜壁を溶解し、 三次元網目状の骨格 を残した構造体があげられる。 この三次元網目状構造体におけるセルの大きさは、 1インチに 5〜8 0個、 好ましくは 8〜6 0個を数える程度である。 The shape of the fibrous material includes, for example, a mat shape, a cloth, a thread shape, a net shape, a bag shape or a shape obtained by appropriately combining them, and a shape obtained by cutting them into an appropriate size. The mat is, for example, a sheet formed by depositing or tangling single or twisted yarns of fiber, and has a thickness of usually 1 to 100 mm, preferably 5 to 50 mm, and a porosity of normal 100. 998%, preferably 20 995%, or a three-dimensional mesh-like structure made of synthetic resin, like `` wet brush '', with the same porosity and thickness as those described above. Have. A specific example of the three-dimensional network structure is a structure in which a flexible polyurethane foam is hydrolyzed to dissolve the cell membrane wall, leaving a three-dimensional network skeleton. The size of the cells in the three-dimensional network structure is about 5 to 80 cells, preferably 8 to 60 cells per inch.
布は織布、 不織布のいずれでもよく、 その厚みは通常 0. l〜5 mm, 好まし くは, 0. 3〜3 mm程度のものである。 糸は単繊維、 撚糸のいずれでもよい。 本発明の繊維材の形状の好適な例の 1つに、 少なくとも 1枚の布または網に種 々の形状の繊維を保持させたものがあげられる。 この繊維の形状は、 単繊維、 撚 糸、 織布、 不織布等のいずれの形態のものでもよい。 より目的に適った例として は、 2枚のシート、 布または網を合わせたその間に、 多数の単繊維や撚糸を介在 させ、 一定の間隙を確保するようにした構造のものがあげられる。  The cloth may be woven or non-woven cloth, and its thickness is usually about 0.1 to 5 mm, preferably about 0.3 to 3 mm. The yarn may be a single fiber or a twisted yarn. One preferable example of the shape of the fiber material of the present invention is one in which fibers of various shapes are held on at least one cloth or net. The shape of the fiber may be any form such as a single fiber, a twisted yarn, a woven fabric, and a nonwoven fabric. A more suitable example is a structure in which a large number of single fibers or twisted yarns are interposed between two sheets, cloths or nets to ensure a certain gap.
このような繊維材を生分解性プラスチックと組み合わせて、 本発明の複合材と する。 その場合、 生分解性プラスチックがシート状であり、 繊維材がマツ ト、 布、 網等平面構造である場合は両者を単に重ねるだけでもよく、 また適当な箇所を糸 や金具で繋止したり、 接着剤で部分接着してもよい。 また、 生分解性プラスチッ クが顆粒状や粉末状の場合は、 それらを繊維材の間に絡ませたり、 挟み込んだり、 布袋のなかに入れてもよい。  Such a fiber material is combined with a biodegradable plastic to make the composite material of the present invention. In this case, if the biodegradable plastic is in the form of a sheet and the fibrous material has a flat structure such as mat, cloth, net, etc., it is sufficient to simply overlap them, and to secure the appropriate places with thread or metal fittings. However, partial bonding may be performed with an adhesive. If the biodegradable plastic is in the form of granules or powder, it may be entangled or sandwiched between the fibrous materials, or placed in a cloth bag.
本発明においては、 硝酸態窒素 (N 03— ) を窒素 (N 2) に分解する微生物、 たとえばシユードモナス デニトリフイカンス ( Pseudmonas denitrificans ) 、 ノ ラコツカス デニ卜リフイカンス ( Paracoccus denitrificans ) 、 アクレ力リ ゲネス フヱカリス ( Alcaligenes faecal is ) などの脱窒素細菌が関与する。 これらの菌は水棲動植物生育槽に常在する微生物であるので特に外部からこれら の微生物を槽に入れる必要はない。 In the present invention, nitrate nitrogen (N 0 3 -) microorganisms decomposed into nitrogen (N 2), for example Shiyudomonasu Denis triflate Ikan scan (Pseudmonas denitrificans), Bruno Rakotsukasu Denis Bok Rifuikansu (Paracoccus denitrificans), Acre force Li Genesu Denitrifying bacteria such as Fucharis (Alcaligenes faecal is) are involved. Since these fungi are microorganisms that are resident in aquatic animal and plant growth tanks, there is no need to externally enter these microorganisms into the tank.
本発明においては、 生分解性プラスチックと繊維材を組み合わせた複合材を、 たとえば水槽の底面または壁面や池、 川底等に載置する。 空隙を有する複合材内 に脱窒菌が着床、 繁殖して硝酸態窒素 (N 03— ) を窒素 (N 2) にまで還元する には、 複合材内部が嫌気的環境におかれることが必要である。 そのためには複合 材の外面が難透水性の膜や層などにより、水棲動植物の生育する好気的環境の水 域とは緩くまたは不完全に仕切られねばならない。 すなわち、 複合材の空隙は嫌 気的に保たれ、 且つ硝酸態窒素を含んだ水が常に複合材内に流入してくる程度に 水棲動植物が生育する好気的環境と緩く仕切られていることが必要である。 脱窒菌が硝酸態窒素を効率よく窒素に還元し、 植物の生育が促進されるための 嫌気的環境の溶存酸素濃度は 2. O m g/リツトル以下、 好ましくは 0 . 2 m g Z リッ トル以下、 さらに好ましくは 0. l m gZリッ トル以下である。 この条件を 満足するためには例えば、 仕切り層として複合材の上に砂や砂利、 ガラスビーズ 等を適度の厚さに被せたり、 または複合材の上面に難透水性膜を被せたり、 張り つけたりする方法がある。 用いることのできる砂、 ガラスビーズの平均粒径は 1 〜1 0 mm、 好ましくは 2〜5 mmである。 In the present invention, a composite material in which a biodegradable plastic and a fiber material are combined is placed on, for example, the bottom or wall of a water tank, a pond, a riverbed, or the like. In composite materials with voids The denitrifying bacteria implantation, breeding to nitrate nitrogen (N 0 3 -) in reducing to nitrogen (N 2), it is necessary that the internal composite material is placed in an anaerobic environment. For this purpose, the outer surface of the composite material must be loosely or incompletely separated from the aerobic environment where the aquatic plants and animals grow by a water-impermeable membrane or layer. That is, the pores of the composite material are kept anaerobic and loosely separated from the aerobic environment where aquatic plants and plants grow so that water containing nitrate nitrogen always flows into the composite material. is necessary. The dissolved oxygen concentration in an anaerobic environment for denitrifying bacteria to efficiently reduce nitrate nitrogen to nitrogen and promoting plant growth is 2.O mg / liter or less, preferably 0.2 mg / liter or less. More preferably, it is not more than 0.1 lm gZ liter. In order to satisfy this condition, for example, sand, gravel, glass beads, etc. may be applied to the composite material as a partition layer to an appropriate thickness, or a poorly permeable membrane may be applied to the upper surface of the composite material, or attached. There is a way to do that. The average particle size of sand and glass beads that can be used is 1 to 10 mm, preferably 2 to 5 mm.
難透水性膜としては、 例えば天然繊維または合成樹脂繊維製の布、 連通気泡を 有する樹脂フォーム、 多数の細孔を有する樹脂フィルムなどわずかに水が透過す るような材質の膜が挙げられる。  Examples of the water-impermeable membrane include membranes made of a material slightly permeable to water, such as a cloth made of natural fibers or synthetic resin fibers, a resin foam having open cells, and a resin film having a large number of pores.
もっとも複合材上面の繊維材が、 難透水性のものであればその上にさらに被膜 を施す必要はない。 要は、 複合材内部に脱窒菌が着床、 繁殖したときに、該内部 が上述の嫌気的環境を保ちつつ硝酸態窒素を含んだ水が少しづつ複合材内に流入 する環境が整えられればよい。 これらの条件が整えられたとき、 まず生分解性プ ラスチック上に着床した脱窒菌が酵素によりプラスチックを分解、 資化し、 この 分解物菌の排泄物を栄養源として水棲植物が生育し、 また脱窒菌も繁殖して硝酸 態窒素を窒素に還元する。 この複合材内部の硝酸態窒素の濃度が低下した水と However, if the fibrous material on the upper surface of the composite material is impervious to water, there is no need to apply a further coating thereon. The point is that when the denitrifying bacteria are implanted and propagate inside the composite material, if the environment that allows the water containing nitrate nitrogen to flow into the composite material little by little while maintaining the anaerobic environment described above is established. Good. When these conditions are established, denitrifying bacteria that have landed on the biodegradable plastic decompose and assimilate the plastic with enzymes, and aquatic plants grow using the excretion of the degrading bacteria as a nutrient source. Denitrifying bacteria also propagate and reduce nitrate nitrogen to nitrogen. Water with reduced nitrate nitrogen concentration inside the composite
「緩やかな仕切り」 で隔てられた上部の硝酸態窒素をより高い濃度で含む水とは ゆつく りと交換され、 上部の水の硝酸態窒素濃度は換水しなくても常に低い水準 に保たれる。 Water containing a higher concentration of nitrate nitrogen in the upper part, separated by a `` loose partition '', is slowly exchanged for water, and the concentration of nitrate nitrogen in the upper part water is always kept at a low level without changing water It is.
本発明の複合材における生分解性プラスチックは、 どの方向からも微生物によ り分解される。 したがって生分解性プラスチックがシート状である場合は、 複合 材の外面からの生分解を阻止するために、 復合材の外面に、 実質的に生分解され ず、 且つ実質的に水を透さないフィルムまたはシートを設けることができる。 こ の非生分解性フィルムまたはシートの材質は、 ナイロン、 ポリエチレン、 ポリプ ロピレン、 ポリビニルなどのプラスチック類が適している。 これらのフィルムま たはシートの厚さは、 その目的が達成されればどのようなものでもよいが、 通常The biodegradable plastic in the composite of the present invention is decomposed by microorganisms in any direction. Thus, if the biodegradable plastic is in sheet form, it will be substantially biodegraded on the outer surface of the composite to prevent biodegradation from the outer surface of the composite. And a film or sheet that is substantially impermeable to water can be provided. Suitable materials for the non-biodegradable film or sheet are plastics such as nylon, polyethylene, polypropylene, and polyvinyl. The thickness of these films or sheets can be whatever thickness is achieved,
0. 0 l〜5mm程度である。 It is about 0.0 l to 5 mm.
シート状生分解性プラスチックと、 非生分解性且つ非透水性のフィルムまたは シートを接合するには、 たとえば接着剤等で、 全面または部分接着したり、 鍈ゃ 糸で繋止するなど自体公知の方法で行えばよい。 発明を実施するための最良の形態  In order to join the sheet-like biodegradable plastic and the non-biodegradable and water-impermeable film or sheet, it is known per se such as, for example, whole or partial adhesion with an adhesive or the like, or fastening with a thread. It can be done by the method. BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION
以下に実施例をあげて本発明をさらに詳しく説明するが、 本発明はそれらによつ て制限されるものではない。  Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to Examples, but the present invention is not limited thereto.
実施例 1  Example 1
90 c m水槽での海産生物飼育試験  Marine product breeding test in 90 cm aquarium
(1) 試験材料  (1) Test material
1) 厚さ 5mmのシート状に成形された生分解性プラスチック (HB/ HV=81/13 (重量 の共重合体) を 25x30 cm2 の大きさに切断し たものと、 同面積のマット (ポリプロピレン製の布と網を対向させ 10mmの間 隔をあけて、 その間を直径 0. 1mmのポリエステル製繊維を植毛した空隙率 9 5%のマツ ト) を重ね合わせて、 周辺部 6ケ所をポリプロピレン製の糸で縫合し た複合材を使用した。 1) 5mm thick biodegradable plastic that is molded into a sheet-like (HB / HV = 81/13 ( weight of the copolymer) which was cut into a size of 25x30 cm 2 and mat having the same area ( A polypropylene cloth and a mesh are opposed to each other with a 10 mm gap between them, and a gap of 95% with a 0.1% diameter polyester fiber planted between them is superimposed. A composite material sewn with a thread was used.
2) 供試魚は購入後、 予備飼育し摂餌、 体色および遊泳等に異常が認められ ないルリスズメダイ (Chrysiptera cyanea) を使用し、 供試無脊椎動物としてバ ブノレコーラノレ (Plerogyro sinuosa) 、 ヒュサンゴ (Lobophyllia sp. ) およびケ ャリムシ (Sabellastartc sp. ) を購入後予備飼育せずに使用した。  2) After purchase, test fish are preliminarily bred and used, which has no abnormalities in feeding, body color and swimming, etc., and use as a test invertebrate baburenoreuranoru (Plerogyro sinuosa) and hysango (Lobophyllia sp.) And Paramecium (Sabellastartc sp.) Were used without preliminarily rearing after purchase.
(2) 試験方法  (2) Test method
試験水槽は容量 150リツ トルガラス水槽を使用した。  The test tank used was a 150 liter glass tank.
実験区には、 水槽底面に上記複合材 2枚を並べて敷き、 その上にサンゴ砂 15 リッ トルを均一な厚さになるように敷き詰めて、 複合材を完全に埋没させた。 上部濾過槽にはウールマツ トを設置した。 In the experimental section, the above two composites were laid side by side on the bottom of the water tank, and 15 liters of coral sand was spread over them to a uniform thickness, and the composites were completely buried. Wool mat is installed in the upper filtration tank.
対照区には、 複合材を用いず、 同量のサンゴ砂のみを敷き詰めたものを用いた。 海水は脱イオン水で調製した人工海水を用い、 水温を 2 5 ± 2 °Cに保持し 7日間 循環放置した後実験区、 対照区ともにそれぞれ各動物 5尾を収容して飼育を開始 した。  In the control plot, no composite material was used and only the same amount of coral sand was used. As the seawater, artificial seawater prepared with deionized water was used. The water temperature was maintained at 25 ± 2 ° C, the mixture was left to circulate for 7 days, and then each of the experimental and control groups housed 5 animals of each animal and started rearing.
飼育開始から 0、 7曰目および以降 7日毎に 8 4曰目まで飼育水を採取し、 硝 酸イオン濃度を測定した。  The breeding water was collected from the beginning of breeding on the 0th and 7th days and thereafter every 7 days until the 84th day, and the nitrate ion concentration was measured.
なお、 試供動物には飼育期間中フレークフードを 2 0 0 m gZ日与えた。 The test animals were fed flaked food 200 mgZ days during the breeding period.
( 3 ) 試験結果  (3) Test results
実験区および対照区のいずれについても 7日毎の硝酸イオン (N〇3 - ) 濃度を 測定し、 その結果を 〔表 1〕 に示した。 The nitrate ion (N〇 3- ) concentration was measured every 7 days in both the experimental and control plots, and the results are shown in [Table 1].
硝酸イオンについては試験開始時から実験区および対照区で 2 0 p p m程度検 出された。 実験開始後 3 5日目までは対照区および実験区で同様に 1 0 p p m付 近まで減少したが、 4 2日目以降は実験区では 1 2 p p m以下であつたのに対照 区では 3 0 p p m以上にまで増加した。  About 20 ppm of nitrate ion was detected in the experimental and control groups from the beginning of the test. From the start of the experiment, the concentration decreased to around 10 ppm in the control and experimental groups until day 35, but from day 42 onward, the concentration was less than 12 ppm in the experimental group, but it was 30 ppm in the control group. increased to over ppm.
供試動物の観察については、 実験区および対照区で顕著な違いは認められなかつ た。  Regarding the observation of test animals, no significant difference was observed between the experimental group and the control group.
以上の結果、 複合材の設置は硝酸の蓄積を顕著に抑制することがわかった。 こ のことから、 複合材の設置により脱窒が促進されることが明らかとなつた。  As a result, it was found that the installation of the composite material significantly suppressed the accumulation of nitric acid. From this, it became clear that the denitrification was promoted by installing the composite material.
実施例 2  Example 2
6 0 c m水槽での淡水生物飼育試験  Freshwater organism breeding test in 60 cm aquarium
( 1 ) 試験材料  (1) Test material
1 ) 実施例 1で用いたものと同一の複合材を使用した。  1) The same composite material as used in Example 1 was used.
2 ) 供試動物は、 本実験室内で繁殖し摂铒、 体色および遊泳等に異常が認めら れないエンジェルフィ ッシュ (Pterophyllum scalare) 、 購入後 1力月以上予備 飼育したネオンテ卜ラ (Paracheirodon innesi) 、 コリ ドラス (Corydoras pale atus) およびャマトヌマエビ (Caridina japonica) を使用した。  2) Test animals were angelfish (Pterophyllum scalare), which bred in this laboratory and showed no abnormalities in feeding, body color, swimming, etc., and neontetra (Paracheirodon), which had been reared for at least one month after purchase. innesi), Corydoras pale atus, and Caridina japonica.
3 ) 水草としてァヌピアス ·ナナ (Anubias barteri var. nana) およびミク ロソリウム (Microsorium pteropus) を使; した。 (2)試験方法 3) Anupias barnari (Anubias barteri var. Nana) and microsorium (Microsorium pteropus) were used as aquatic plants. (2) Test method
試験水槽は容量 57リットルガラス水槽を使用した。  The test tank used was a 57-liter glass tank.
実験区には、 水槽底面に実施例 1と同じように複合材を敷き、 その上に大磯砂 (粒径 1分) 3リッ トルを敷き詰めて、 複合材を完全に埋没させた。 上部濾過槽 にはウールマツトを設置した。  In the experimental section, the composite material was laid on the bottom of the water tank in the same manner as in Example 1, and 3 liters of Oiso sand (particle size: 1 minute) was spread over the composite material to completely bury the composite material. Wool mat is installed in the upper filtration tank.
対照区には、 複合材を用いず、 他は同一条件のものを用いた。  For the control group, no composite material was used, and the other conditions were the same.
飼育水には脱ィォン水を用い、 水温を 25 ± 2°Cに保持し 7日間循環放置した 後試供動物をそれぞれ 5尾、 水草 1株ずつ収容して飼育を開始した。  Deionized water was used as the breeding water, and the water temperature was maintained at 25 ± 2 ° C and left to circulate for 7 days. After that, breeding was started with 5 test animals each and 1 plant of aquatic plants.
飼育開始から 7日毎に 91曰目まで飼育水を採取した。 なお、 試供動物には飼 育期間中フレークフードを 10 OmgZ日与えた。  Breeding water was collected every 7 days from the start of breeding up to 91 words. The test animals were fed flaked food for 10 OmgZ days during the breeding period.
(3)試験結果  (3) Test results
実験区および対照区の t、ずれについても 7日毎に水中の硝酸イオン ( N O 3一) 濃度を測定し、 その結果を 〔表 2〕 に示した。 Experimental group and control group of t, also water nitrate every 7 days (NO 3 I) to determine the concentration for displacement, and the results are shown in Table 2.
硝酸イオンは対照区においては 28日目に 29.5ppm、 56日目には 56. 7 p pmにまで増加した。 これに対し、 実験区である複合材設置区では試験期間 中を通じて 12 p pm以下であった。 このことから複合材の設置による脱窒菌の 繁殖により硝酸イオンの蓄積が抑制されたものと考えらる。  In the control group, nitrate ion increased to 29.5 ppm on day 28 and to 56.7 ppm on day 56. On the other hand, in the experimental plot, the composite material installation plot was less than 12 ppm throughout the test period. This suggests that the accumulation of nitrate ions was suppressed by the proliferation of denitrifying bacteria due to the installation of the composite material.
また、 本試験では水草への影響を調べるために毎曰観察を行ったが、 91日の 試験期間中にお t、ては何等外観的に影響は認められなかった。  In this test, observations were made every time to examine the effects on aquatic plants. However, during the test period of 91 days, no external effects were observed.
〔表 1〕  〔table 1〕
海水中の硝酸ィォン量の変化  Changes in the amount of ion nitrate in seawater
硝 酸 ィ ォ ン 量 (P pm)  Amount of nitric acid (P pm)
時間 (曰) 0 7 14 21 28 35 42 49 56 63 70 77 84 実験区 21.0 25.0 26.1 22.1 16.7 12.8 12.0 10.6 10.5 10.5 10.7 8.87 3.88 対照区 16.1 24.4 24.9 25.1 14.2 10.4 16.5 20.4 26.2 27.6 28.4 30.9 33.9 〔表 2〕 Time (say) 0 7 14 21 28 35 42 49 56 63 70 77 84 Experimental plot 21.0 25.0 26.1 22.1 16.7 12.8 12.0 10.6 10.5 10.5 10.7 8.87 3.88 Control plot 16.1 24.4 24.9 25.1 14.2 10.4 16.5 20.4 26.2 27.6 28.4 30.9 33.9 (Table 2)
淡水中の硝酸ィォン量の変化  Changes in the amount of ion nitrate in freshwater.
硝 酸 ィ ォ ン 量(P pm) 実施例 3 Amount of nitric acid (P pm) Example 3
90 cm水槽での水棲植物の育成および魚類の飼育  Raising aquatic plants and raising fish in a 90 cm aquarium
( 1 ) 試験材料  (1) Test material
1) 厚さ 2 cmのヤシ繊維製マツ ト (ヤシ繊維を絡み合わせた空隙率 70%の マッ ト) を 25 X 30 cm2 の大きさに切断したものと、 同面積のシート状生分 解性ポリマー (HB/HV=87ノ13 (重量%) の共重合体) を重ね合わせた 複合材を使用した。 1) and those cut into a size of thickness 2 cm of coconut fibers made Matsudo (the mat void ratio of 70% of intertwined coconut fiber) 25 X 30 cm 2, a sheet-like raw decomposition of the area A composite material was used in which conductive polymers (copolymers of HB / HV = 87-13 (wt%)) were overlaid.
また、 空隙率 70%のナイロン製マツト 1枚と網 1枚をポリエステル製モノフ ィラメントにより連結した合成繊維製マツトを 25 x 30 cm2 の大きさに切断 し、 これと同面積のシート状生分解性ポリマー (HBZHV = 87 13 (重量 %) の共重合体) を重ね合わせた複合材を使用した。 Further, the synthetic fibers mat of the one by one and the network void 70% nylon rates mat was ligated with polyester Monofu Iramento was cut into a size of 25 x 30 cm 2, which a sheet-like biodegradation of the area A composite material in which conductive polymers (copolymers of HBZHV = 8713 (% by weight)) were superposed was used.
2) 本実施例の試験に供試した水棲植物はラージリーフ 'ハイグロフイラ (Hy grophila guianensis) で、 購入後、 根の 1 c m程度を残して除去したもの 5株 を使用した。 また供試動物には、 本実験室内で繁殖し、 摂餌、 体色および遊泳等 に異常が認められないェンジヱルフィ ッシュ (Pterophyllum scalare) 5尾、 購 入後、 予備飼育し摂餌、 体色および遊泳等に異常が認められないネオンテトラ ( Paracheirodon innesi) 5尾およびャマ卜ヌマエヒ (Caridina japonica) 5尾 を使用した。  2) The aquatic plants used in the test of this example were large leaf 'Hygrophila guianensis', five strains of which were removed after purchase, leaving about 1 cm of roots. The test animals were breeding in this laboratory and had no abnormalities in feeding, body color, swimming, etc. 5 fish (Pterophyllum scalare), which were pre-bred, purchased, fed, Five neon tetras (Paracheirodon innesi) and five yamato numaehi (Caridina japonica), which showed no abnormal swimming, were used.
(2) 試験方法  (2) Test method
試験水槽には容量 150リツ トルのガラス水槽を使用した。  A glass tank with a capacity of 150 liters was used for the test tank.
実験区 (以下、 ヤシ繊維製マツ 卜複合材使用区を実験区 1、 合成繊維製マツト 複合材使用区を実験区 2とする) には、 水槽底面に上記のいずれかの複合材 2枚 を並べて敷き、 その上に大磯砂 (粒径 1分) 15リツトルを均一な厚さになるよ うに敷き詰めて、 複合材を完全に埋没させた。 上部濾過槽にはウールマツ トを設 置した。 照明装置には、 底床表面の照度が約 3 , 5 0 0ルックスとなるように蛍 光灯 (3 0 w x 2本) を使用し、 点灯時間を 1 2時間 日とした。 In the experimental section (hereinafter, the area using the palm fiber mat composite material is the experimental section 1 and the area using the synthetic fiber mat composite material is the experimental section 2), either of the above two composite materials is placed on the bottom of the water tank. Lay them side by side, and on top of that, 15 liters of Oiso sand (particle size 1 minute) will be of uniform thickness The composite material was completely buried. Wool mat is installed in the upper filtration tank. The lighting equipment used two fluorescent lamps (30 wx x 2) so that the illuminance of the bottom floor surface was about 3,500 lux, and the lighting time was 12 hours a day.
対照区には、 複合材を入れず、 同量の大磯砂のみを敷き詰めたものを用いた。 飼育水には脱イオン水を用い、 水温を 2 5 ± 2 °Cに保持し 7日間循環放置した後 、 実験区、 対照区ともにそれぞれ各供試動物 5尾を収容して飼育を開始した。 試験開始から毎日水棲植物ならびに供試動物の観察を行った。  For the control plot, no composite was used and only the same amount of Oiso sand was used. Deionized water was used as the breeding water, the water temperature was kept at 25 ± 2 ° C., and the water was left to circulate for 7 days. After that, breeding was started by housing each of the 5 test animals in each of the experimental and control plots. Aquatic plants and test animals were observed daily from the start of the test.
なお、 供試動物には飼育期間中フレークフードを 2 0 O m g /曰与えた。 The test animals were given flake food at 20 O mg / day during the breeding period.
( 3 ) 試験結果 (3) Test results
実験区 1および 2の水棲植物では、 葉全面が一様に緑色を呈していたが対照区 の水棲植物では、 葉縁の白化が試験期間中を通じて観察された。 また、 1 3 0曰 目に実験区および対照区の水棲植物の根、 茎および葉の長さを測定したところ、 実験区の水棲植物では 〔表 3〕 に示すようにすべてにおいて対照区よりも有意に 長く、 一株あたりの平均葉数も実験区は対照区にくらベて多かった。  In the aquatic plants in experimental plots 1 and 2, the leaves were uniformly green throughout the leaves, whereas in the aquatic plants in the control plot, leaf whitening was observed throughout the test period. In addition, when the length of the roots, stems and leaves of the aquatic plants in the experimental plot and the control plot were measured, the length of the aquatic plants in the experimental plot was higher than that in the control plot, as shown in Table 3. The experimental plots were significantly longer and the average number of leaves per plant was higher than the control plots.
【表 3】 [Table 3]
実験区および対照区において供試動物の斃死、 体色、 体長および遊泳等に差異 は認められなかったが、 実験区に収容したエンゼルフィシュは飼育期間中に 2回 の産卵を行った。 これは、 対照区では観察されておらず実験区では水棲動物の生 育に適した環境が整えられていることがわかった。 産業上の利用可能性 No differences were observed in the death, body color, body length, swimming, etc. of the test animals in the experimental plot and the control plot, but the Angelfish housed in the experimental plot spawned twice during the breeding period. This was not observed in the control plot, indicating that the experimental plot had an environment suitable for the growth of aquatic animals. Industrial applicability
本発明の複合材は、 水棲動植物生育水中に浸漬するだけで水に含まれる硝酸態 窒素を簡便、 廉価に効率よく、 長期に亙って除去すると同時に、 有機肥料を使用 することなく水棲植物の生育を促進させることができるので、 水棲動物飼育槽の 硝酸態窒素の除去、 水棲植物生育槽における植物生育促進および池や河川の水質 改善等のために極めて有用である。 The composite material of the present invention can easily, inexpensively and efficiently remove nitrate nitrogen contained in water by simply immersing it in aquatic animal and plant growth water, and use organic fertilizer at the same time. Since the growth of aquatic plants can be promoted without the need for water removal, it is extremely useful for removing nitrate nitrogen in aquatic animal breeding tanks, promoting plant growth in aquatic plant growth tanks, and improving water quality in ponds and rivers.

Claims

請 求 の 範 囲 The scope of the claims
1. 生分解性プラスチックと繊維材を組み合わせた複合材。 1. A composite material that combines biodegradable plastic and fiber.
2. 複合材が、 微生物による水中硝酸態窒素除去材または水棲植物生長促進材で ある請求の範囲 1記載の複合材。  2. The composite material according to claim 1, wherein the composite material is a material for removing nitrate nitrogen in water by a microorganism or a material for promoting aquatic plant growth.
3. 生分解性プラスチックが、 /3—ヒドロキシ酪酸のホモポリマ一である請求の 範囲 1記載の複合材。  3. The composite material according to claim 1, wherein the biodegradable plastic is a homopolymer of / 3-hydroxybutyric acid.
4. 生分解性プラスチックが、 ;5 -ヒドロキシ酪酸および 3—ヒドロキシ吉草酸 のコポリマーである請求の範囲 1記載の複合材。  4. The composite of claim 1, wherein the biodegradable plastic is: a copolymer of 5-hydroxybutyric acid and 3-hydroxyvaleric acid.
5. 生分解性プラスチックが、 シート状、 顆粒状または粉末状である請求の範囲 1記載の複合材。  5. The composite material according to claim 1, wherein the biodegradable plastic is a sheet, a granule, or a powder.
6. 繊維材が、 1 0〜9 8 %の空隙率を有するものである請求の範囲 1記載の複 合材。  6. The composite material according to claim 1, wherein the fibrous material has a porosity of 10 to 98%.
7. 繊維材が、 マット、 布、 糸または網状、 またはそれらを組み合わせた形状の ものである請求の範囲 1記載の複合材。  7. The composite material according to claim 1, wherein the fibrous material is a mat, a cloth, a thread, a net, or a combination thereof.
8. マツ 卜が、 三次元網目状構造体である請求の範囲 7記載の複合材。  8. The composite material according to claim 7, wherein the mat is a three-dimensional network structure.
9. 繊維材が、 植物繊維製または合成繊維製のものである請求の範囲 1記載の複 合材。  9. The composite material according to claim 1, wherein the fiber material is made of vegetable fiber or synthetic fiber.
10. その外面に実質的に非生分解性且つ非透水性のフィルムまたはシートを設け た請求の範囲 1記載の複合材。  10. The composite material according to claim 1, wherein a substantially non-biodegradable and water-impermeable film or sheet is provided on an outer surface thereof.
11. 水棲動植物が生育する水中に生分解性ブラスチックと繊維材を組み合わせた 複合材を浸漬し、 複合材内部を嫌気的環境にする水中の硝酸態窒素の除去または 水棲植物生育促進方法。  11. A method of removing nitrate nitrogen in water or promoting aquatic plant growth by immersing a composite material that combines biodegradable plastic and fiber material in the water in which aquatic plants and plants grow, thereby creating an anaerobic environment inside the composite material.
12. 嫌気的環境が、 溶存酸素量 2 m g/リツトル以下のものである請求の範囲 1 1記載の方法。  12. The method according to claim 11, wherein the anaerobic environment has a dissolved oxygen content of 2 mg / liter or less.
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