WO1995024043A1 - Procede de production de neutrons thermiques, dispositif pour la mise en ×uvre dudit procede, et utilisation pour la production de radio-isotopes - Google Patents

Procede de production de neutrons thermiques, dispositif pour la mise en ×uvre dudit procede, et utilisation pour la production de radio-isotopes Download PDF

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    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
    • G21G4/00—Radioactive sources
    • G21G4/02—Neutron sources

Definitions

  • the present invention relates to a process for producing thermal neutrons which can be used for the production of certain radioisotopes resulting for example from the fission of uranium.
  • the present invention also relates to the device for implementing said method.
  • the present invention also relates to the use of the method or the device according to the invention for the production of radioisotopes.
  • Radioisotopes which are used in particular in medicine such as technetium 99
  • Molybdenum has a half-life of about one week, and spontaneously transforms into technetium 99.
  • the latter radioisotope has a half-life of a few hours and is used directly for medical or experimental applications.
  • radioactive isotopes is produced in nuclear reactors either by irradiating for example targets chosen by a neutron flux. thermal produced in the reactor, either directly from the fission of uranium.
  • the neutron production rate is too low, because a significant part of the projectiles is stopped in the target without producing the desired type of interaction.
  • the second drawback stems from the fact that neutrons are produced at high energy and must therefore be slowed down. Therefore, it is necessary that a large quantity of moderator is placed around the targets in order to slow down the neutrons and until obtaining thermal neutrons.
  • the flow of thermal neutrons being dependent on 1 / r 2 , r being the thickness of moderator used, this means that this flux decreases extremely rapidly as a function of the thickness of the moderator.
  • Accelerator Conference, Rome, June 1988, Vol.r, World Scientific Publishing, 1989 consists in using a particle accelerator producing very high energy proton beams, preferably higher at 500 MeV, and at very high amperage. These proton beams are directed towards a target of uranium, lead or any element with high molecular weight. After the reaction, one obtains neutrons having an energy of some MeV which can therefore be more easily thermalised.
  • the present invention aims to provide a method and a device for producing a relatively large flux of thermal neutrons using machines of relatively reasonable cost.
  • the present invention also aims to propose a method and a device for producing radioisotopes by nuclear reaction with thermal neutrons.
  • the present invention also aims to provide a method and a device for producing fission radioisotopes which avoid the use of nuclear reactors and which are therefore less polluting for the environment than the latter.
  • the present invention aims to provide a method and a device which are, from a security point of view, completely safe. Main characteristic features of the present invention.
  • the present invention aims to propose a process for producing thermal neutrons characterized in that a beam of protons of relatively limited energy, more particularly with an energy of less than 250 MeV, is sent to a target called a primary target composed of a material of high atomic mass in order to obtain an emission of neutrons which can be easily thermalized, in that one thermalizes the neutrons and in that one carries out a reaction of multiplication of the thermal neutrons using at least one secondary target which is made of a fissile material and which is arranged near the primary target.
  • the proton beam of relatively limited energy will be obtained using a cyclotron or a linear accelerator for an energy lower than 250 MeV.
  • This beam will preferably have an amperage of less than 10 mA. Thanks to the multiplication of neutrons by secondary targets, the desired thermal neutron flux can be produced despite the use of a low amperage beam.
  • the primary target to which the proton beam is sent has a relatively small volume of a few cm 3 of a material of high atomic mass, such as lead, bismuth or any other eutectic alloy of these metals.
  • the target primary is constituted by a molten metal which can circulate permanently in the target and thus evacuate the heat produced during the reaction.
  • This primary target is surrounded in all directions, except in the direction of the incident beam of protons, by a moderating element chosen for its good neutron scattering properties.
  • This moderating element can be made from a single material or from a sandwich of materials such as water, heavy water (D20), graphite or beryllium. These materials play the role of moderator and reflector for the neutrons produced in the primary target, so as to obtain as intense a flow as possible of thermal neutrons in the vicinity of said primary target.
  • Near and around the primary target there are a number of secondary targets of a fissile material such as highly enriched uranium 235.
  • the uranium 235 nuclei Under the influence of the thermal neutron flux produced and coming from the primary target, the uranium 235 nuclei undergo fission and emit thermal neutrons by multiplication again. From a security point of view, it is particularly important that the mass of the secondary targets used and the location of these are determined so as to keep the system subcritical.
  • each of the secondary targets is strongly cooled, and this by conventional means.
  • the radioisotopes from the fission of uranium 235 can be used for various research or medical purposes.
  • the figure shows a block diagram of a device for implementing the process by which thermal neutrons are produced.
  • a proton accelerator which is in the figure a cyclotron 1, makes it possible to extract a beam 0 of protons having an energy of 150 MeV and an amperage of 1.5 mA for example.
  • This beam is transported by a beam transport line 3 making it possible to conduct this beam of protons towards a primary target 5.
  • the target material is of high atomic mass and consists for example of lead, bismuth or an eutectic alloy of these metals.
  • This primary target 5 is in the form of a cylinder of approximately 20 mm, in which a molten metal is brought by a pipe 6 and extracted by another pipe 7, so that the metal circulates permanently in the target to release the calories produced during the nuclear reaction.
  • the liquid lead is brought to 400 ° C. in the target and is extracted therefrom at a temperature of 600 ° C.
  • a moderator 8 consisting of heavy water D20 and then by a layer of graphite, which acts as a reflective element 9 of neutrons produced in the primary target 5.
  • the secondary targets consist of nuclei of highly enriched uranium 235.
  • a neutron flux called secondary flux of 2 10 14 neutrons / cm 2 / sec after multiplication.
  • the location and mass of the uranium 235 nuclei must be determined so that the system is subcritical, so as to obtain a finite multiplication of thermal neutrons.
  • the secondary targets of uranium 235 make it possible on the one hand to produce by a finite multiplication, a large flux of thermal neutrons, and on the other part of producing, according to the example of execution chosen, radioisotopes by the fission of uranium 235, such as s9 Mo, 133 Xe and 131 I.

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Abstract

Procédé de production de neutrons thermiques caractérisé en ce que l'on envoie un faisceau (0) de protons d'énergie limitée à 250 MeV sur une cible primaire (5) de masse atomique élevée afin d'obtenir une source de neutrons, que l'on thermalise en disposant un élément modérateur/réflecteur (8 + 9) de neutrons tout autour de la cible primaire (5), à l'exception de la direction d'incidence du faisceau (0) de protons, et en ce que l'on induit une réaction de multiplication des neutrons thermiques à l'aide d'au moins une cible secondaire (11) constituée d'un matériau fissile et disposée à proximité de la cible primaire (5).

Description

PROCEDE DE PRODUCTION DE NEUTRONS THERMIQUES, DISPOSITIF POUR IA MISE EN OEUVRE DUDIT PROCEDE, ET UTILISATION POUR LA PRODUCTION DE RADIO-ISOTOPES.
Objet de l'invention. La présente invention se rapporte à un procédé destiné à produire des neutrons thermiques qui puissent être utilisés pour la production de certains radio-isotopes résultant par exemple de la fission de l'uranium.
La présente invention se rapporte également au dispositif pour la mise en oeuvre dudit procédé.
La présente invention se rapporte également à l'utilisation du procédé ou du dispositif selon l'invention pour la production de radio-isotopes.
Arrière-plan technologique.
Certains radio-isotopes que l'on utilise en particulier en médecine, tels que le technetium 99, sont issus de la fission de l'uranium 235 en molybdène 99. Le molybdène a une durée de demi-vie d'une semaine environ, et se transforme spontanément en technetium 99. Ce dernier radio-isotope possède une durée de demi-vie de quelques heures et est utilisé directement pour des applications médicales ou expérimentales.
Actuellement, ce type d'isotopes radioactifs est produit dans des réacteurs nucléaires soit en irradiant par exemple des cibles choisies par un flux de neutrons thermiques produit dans le réacteur, soit directement à partir de la fission de l'uranium.
Or, il apparaît que les réacteurs nucléaires arrivent à la fin de leur vie et pour des raisons d'environnement, on a tendance à se tourner vers des solutions de remplacement plus écologiques pour la production de tels radio-isotopes.
Pour ces raisons, des dispositifs autres que des réacteurs nucléaires, et donc moins polluants que ceux-ci, seraient souhaitables pour la .production de neutrons thermiques ou de radio-isotopes tels que définis ci-dessus.
On connaît par les auteurs P.Grand, A.N.Goland
(Nucl. Instrum. Methods, 145 (1977) 49-76) et D.K.Bewley (The
Physics and Radiobiology of fast neutron beams, Adam Hilger Publishing, Bristol & New York (1989), Ch.I), une technique selon laquelle des neutrons de haute énergie (30 - 40 MeV) sont produits en bombardant une cible faite d'un élément léger, tel le deutérium, le tritium, le lithium ou le béryllium, par des faisceaux de protons ou de deutérons accélérés à haute énergie par un accélérateur de particules.
Or, ces réactions sur noyaux légers sont peu efficientes pour la production de flux intenses de neutrons.
En effet, le taux de production de neutrons est trop faible, car une partie importante des projectiles est arrêtée dans la cible sans produire le type d'interaction désiré.
Le second inconvénient provient du fait que les neutrons sont produits à haute énergie et doivent par conséquent être ralentis. De ce fait, il est nécessaire qu'une quantité importante de modérateur soit placée autour des cibles afin de ralentir les neutrons et jusqu'à obtenir des neutrons thermiques. Le flux de neutrons thermiques étant dépendant en 1/r2, r étant l'épaisseur de modérateur utilisée, ceci signifie que ce flux décroît extrêmement rapidement en fonction de l'épaisseur du modérateur. Une autre approche pour produire des flux de neutrons thermiques et décrite par I.S.K. Gardner ("Review of Spallation Neutron Sources", Proceedings of the European Particle. Accelerator Conférence, Rome, June 1988, Vol.r, World Scientific Publishing, 1989) consiste à utiliser un accélérateur de particules produisant des faisceaux de protons à très haute énergie, de préférence supérieure à 500 MeV, et à très haut ampérage. Ces faisceaux de protons sont dirigés vers une cible d'uranium, de plomb ou de tout élément à haut poids moléculaire. Après la réaction, on obtient des neutrons présentant une énergie de quelques MeV qui peuvent être par conséquent plus facilement thermalisés.
L'inconvénient principal de cette technologie est qu'elle requiert la réalisation d'accélérateurs de particules à très haute énergie et à très haut courant. Ces accélérateurs sont à la limite de la technologie actuelle et sont d'un coût extrêmement élevé qui peut se rapprocher du coût d'un réacteur nucléaire.
On connaît également par le document Database INSPEC Institute of Electrical Engineers, Steve Van Haegue, GB, INSPEC n° 2578766, Laun M. A., "Spallation Neutrons Sources with Intermediate Energy Protons", la production de neutrons, et en particulier de neutrons thermiques, en bombardant une cible d'un alliage eutectique plomb-bismuth à l'aide d'un faisceau de protons d'une énergie de 200 MeV et d'une intensité de 70 mA. II convient de noter que la création d'un faisceau d'un tel ampérage (70 mA) nécessite la réalisation de machines particulièrement performantes, et donc particulièrement coûteuses.
Buts de la présente invention.
La présente invention vise à proposer un procédé et un dispositif de production d'un flux relativement important de neutrons thermiques en utilisant des machines d'un coût relativement raisonnable. La présente invention vise également à proposer un procédé et un dispositif de production de radio-isotopes par réaction nucléaire avec les neutrons thermiques.
La présente invention vise également à proposer un procédé et un dispositif de production de radio-isotopes de fission qui évitent l'utilisation de réacteurs nucléaires et qui sont par conséquent moins polluants pour l'environnement que ces derniers.
En particulier, la présente invention vise à proposer un procédé et un dispositif qui soient, d'un point de vue de la sécurité, totalement sûrs. Principaux éléments caractéristiques de la présente invention.
La présente invention vise à proposer un procédé de production de neutrons thermiques caractérisé en ce que l'on envoie un faisceau de protons d'énergie relativement limitée, plus particulièrement avec une énergie inférieure à 250 MeV, sur une cible appelée cible primaire composée d'un matériau de masse atomique élevée afin d'obtenir une émission de neutrons que l'on peut facilement thermaliser, en ce que l'on thermalise les neutrons et en ce que l'on réalise une réaction de multiplication des neutrons thermiques à l'aide d'au moins une cible secondaire qui est constituée d'un matériau fissile et qui est disposée à proximité de la cible primaire.
De préférence, le faisceau de protons d'énergie relativement limitée sera obtenu à l'aide d'un cyclotron ou d'un accélérateur linéaire pour une énergie inférieure à 250 MeV. Ce faisceau présentera de préférence un ampérage inférieur à 10 mA. Grâce à la multiplication des neutrons par les cibles secondaires, le flux de neutrons thermiques voulu pourra être produit malgré l'utilisation d'un faisceau de faible ampérage.
Selon une forme d'exécution, la cible primaire sur laquelle on envoie le faisceau de protons présente un volume relativement faible de quelques cm3 d'un matériau de masse atomique élevée, tel que le plomb, le bismuth ou tout autre alliage eutectique de ces métaux. De préférence, la cible primaire est constituée par un métal en fusion qui peut circuler en permanence dans la cible et donc évacuer la chaleur produite lors de la réaction.
Cette cible primaire est entourée dans toutes les directions, sauf dans la direction du faisceau incident de protons, d'un élément modérateur choisi pour ses bonnes propriétés de diffuseur de neutrons. Cet élément modérateur peut être réalisé d'un seul matériau ou d'un sandwich de matériaux tels que l'eau, l'eau lourde (D20) , le graphite ou le béryllium. Ces matériaux jouent.le rôle de modérateur et de réflecteur pour les neutrons produits dans la cible primaire, de manière à obtenir un flux aussi intense que possible de neutrons thermiques aux environs de ladite cible primaire. A proximité de la cible primaire et tout autour de celle-ci, on dispose un certain nombre de cibles secondaires d'un matériau fissile tel l'uranium 235 fortement enrichi. Sous l'influence du flux de neutrons thermiques produit et provenant de la cible primaire, les noyaux d'uranium 235 subissent une fission et émettent par multiplication à nouveau des neutrons thermiques. Au point de vue de la sécurité, il est particulièrement important que la masse des cibles secondaires utilisées et l'emplacement de celles-ci soient déterminés de manière à maintenir le système sous- critique.
En particulier, on désire obtenir immédiatement l'arrêt de la réaction de fission dès que l'on programme l'arrêt du faisceau incident de protons.
D'autre part, chacune des cibles secondaires est fortement refroidie, et ceci par des moyens classiques.
Les radio-isotopes issus de la fission de l'uranium 235 peuvent être utilisés à diverses fins de recherche ou en médecine.
D'autre part, on peut également envisager l'utilisation des neutrons thermiques directement pour la radiographie. Brève description de la figure.
La présente invention sera mieux décrite à l'aide de la figure unique annexée, qui représente un schéma de principe d'un dispositif pour la mise en oeuvre du procédé selon l'invention par lequel on produit des neutrons thermiques .
Description d'une forme d'exécution préférée de l'invention.
La figure représente un schéma de principe d'un dispositif pour la mise en oeuvre du procédé par lequel on produit des neutrons thermiques.
Un accélérateur de protons, qui est dans la figure un cyclotron 1, permet d'extraire un faisceau 0 de protons présentant une énergie de 150 MeV et un ampérage de 1,5 mA par exemple. Ce faisceau est transporté par une ligne de transport 3 de faisceau permettant de conduire ce faisceau de protons vers une cible primaire 5.
Le matériau de la cible est de masse atomique élevée et est constitué par exemple de plomb, de bismuth ou d'un alliage eutectique de ces métaux.
Cette cible primaire 5 se présente sous la forme d'un cylindre d'environ 20 mm, dans lequel un métal en fusion est amené par une canalisation 6 et extrait par une autre canalisation 7, de telle manière que le métal circule en permanence dans la cible pour évacuer les calories produites lors de la réaction nucléaire.
Selon la forme d'exécution préférée, le plomb liquide est amené à 400°C dans la cible et en est extrait à une température de 600°C. Selon l'exemple d'exécution décrit, c'est-à-dire pour un faisceau incident de protons de 150 MeV et d'un ampérage de 1,5 mA, on obtient au voisinage de la cible primaire 3,6 1013 neutrons / cm2 / sec. Ces neutrons présentent un large spectre d'énergie et nécessitent d'être thermalisés. C'est pour cette raison que la cible primaire 5 est entourée dans toutes les directions, sauf dans la direction du faisceau incident 0, par un élément 8 + 9 modérateur/réflecteur de neutrons. Cet élément peut être un seul matériau ou un sandwich de matériaux choisis pour leurs bonnes propriétés de diffusion de neutrons. Dans l'exemple d'exécution décrit dans la figure, la cible est d'abord entourée d'un modérateur 8 constitué par de l'eau lourde D20 et ensuite par une couche de graphite, qui joue le rôle d'élément réflecteur 9 de neutrons produits dans la cible primaire 5.
Aux environs de la cible primaire 5, on dispose un certain nombre de cibles secondaires 11, appelées également "cibles de multiplication" et qui sont constituées d'un matériau fissile.
Par fission, on obtiendra une multiplication des neutrons thermiques. Selon l'exemple d'exécution choisi, les cibles secondaires sont constituées par des noyaux d'uranium 235 fortement enrichi. Dans ce cas, on obtient un flux de neutrons appelé flux secondaire de 2 1014 neutrons / cm2 / sec après multiplication.
Il convient de noter que l'emplacement et la masse des noyaux d'uranium 235 doivent être déterminés de telle sorte que le système soit sous-critique, de manière à obtenir une multiplication finie des neutrons thermiques.
La présence d'un matériau 9 constitué de graphite qui joue le rôle de réflecteur permet de réfléchir les neutrons thermiques obtenus vers les cibles secondaires 11. II est bien entendu q\: c ces cibles secondaires 11 sont fortement refroidies par des moyens connus en soi, par exemple ces cibles sont disposées dans une canalisation d'eau de refroidissement 13.
Ainsi, les cibles secondaires d'uranium 235 permettent d'une part de produire par une multiplication finie, un flux important de neutrons thermiques, et d'autre part de produire, selon l'exemple d'exécution choisi, des radio-isotopes par la fission de l'uranium 235, tels que le s9Mo, le 133Xe et le 131I.
Il est également envisageable d'utiliser directement les neutrons thermiques pour la radiographie.

Claims

REVENDICATIONS.
1. Procédé de production de neutrons thermiques caractérisé en ce que l'on envoie un faisceau (0) de protons d'énergie limitée à 250 MeV sur une cible primaire (5) de masse atomique élevée afin d'obtenir une source de neutrons, que l'on thermalise en disposant un élément modérateur/réflecteur (8+9) de neutrons tout autour de la cible primaire (5), à l'exception de la direction d'incidence du faisceau (0) de protons, et en ce que l'on induit une réaction de multiplication des neutrons thermiques à l'aide d'au moins une cible secondaire (11) constituée d'un matériau fissile et disposée à proximité de la cible primaire (5) .
2. Procédé de production de neutrons thermiques selon la revendication 1 caractérisé en ce que la cible primaire (5) sur laquelle on envoie le faisceau de protons
(0) présente un volume relativement faible d'un matériau de masse atomique élevée tel le plomb, le bismuth ou tout autre alliage eutectique de ces métaux, cette cible étant constituée par un métal en fusion de manière à pouvoir circuler en permanence dans la cible.
3. Procédé de production de neutrons thermiques selon la revendication 1 ou 2 caractérisé en ce que l'élément modérateur/réflecteur (8+9) de neutrons entourant la cible primaire (5) est constitué d'un ou de plusieurs matériaux ayant de bonnes caractéristiques de diffuseur de neutrons, tels que l'eau, l'eau lourde, le graphite et/ou le béryllium.
4. Procédé de production de neutrons thermiques selon l'une quelconque des revendications 1 à 3 caractérisé en ce que la ou les cibles secondaires (11) sont constituées d'un matériau fissile tel l'uranium 235 fortement enrichi, l'emplacement et la masse de chacune des cibles secondaires (11) étant déterminés précisément de manière à obtenir un système sous-critique.
5. Procédé de production de neutrons thermiques selon l'une quelconque des revendications 1 à 4 caractérisé en ce que le faisceau (0) de protons est produit par un cyclotron (1) ou par un accélérateur linéaire et transporté vers la cible primaire (5) à l'aide d'une ligne de transport (3) .
6. Procédé de production selon l'une quelconque des revendications précédentes caractérisé en ce que le faisceau
(0) de protons présente un faible ampérage, et de préférence ι inférieur à 10 mA.
7. Dispositif de production de neutrons thermiques selon l'une quelconque des revendications précédentes 1 à 5 caractérisé en ce qu'il comprend . un accélérateur (1) de protons d'énergie inférieure à 250 MeV, une cible primaire
(5) faite d'un matériau de masse atomique élevée, d'une ligne de transport (3) du faisceau de l'accélérateur (1) vers la cible primaire (5), un élément (8+9) modérateur/réflecteur de neutrons entourant la cible primaire (5) constitué d'un ou plusieurs matériaux ayant de bonnes propriétés de diffuseur de neutrons, et d'au moins une cible secondaire (11) constituée d'un matériau fissile et disposée à proximité de la cible primaire (5), l'emplacement et la masse de ladite cible secondaire (11) étant déterminés de manière à ce que le système soit sous-critique.
8. Dispositif selon la revendication 7 caractérisé en ce que l'accélérateur (1) génère un flux de protons d'une énergie inférieure à 250 MeV et d'un faible ampérage de préférence inférieur à 10 mA.
9. Utilisation du procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 6 ou du dispositif selon la revendication 7 ou 8 pour la production de radio-isotopes, notamment à partir de la fission de l'uranium 235.
10. Utilisation du procédé décrit selon l'une quelconque des revendications 1 à 6 ou du dispositif selon la revendication 7 ou 8 pour la radiographie par neutrons thermiques.
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