TWI731235B - 防眩薄膜之製造方法 - Google Patents

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Abstract

測定具有凹凸構造的表面的光澤度，評估擴散正反射強度R相對於擴散反射強度的總和V之比R/V(式中，擴散正反射強度R為朝防眩薄膜之具有凹凸構造的表面以與法線成45度的角度照射可見光時，在擴散性反射方向上，藉由變角光度計以開口角1度所測定的擴散反射強度；擴散反射強度的總和V為朝防眩薄膜之具有凹凸構造的表面以與法線成45度的角度照射可見光時，相對於擴散性反射方向為-45度至+45度之包含0度的每1度，藉由變角光度計以開口角1度所測定的擴散反射強度的總和)，製造防眩薄膜。藉由前述方法，能以高生產性製造防眩性及對比度高的防眩薄膜。

Description

防眩薄膜之製造方法
本發明係關於一邊挑選一邊連續地製造防眩性與對比度的平衡優異的防眩薄膜的方法。
在液晶顯示裝置(LCD)、有機電致發光(EL)顯示裝置(OLED)的各種影像顯示裝置中，在顯示畫面積層有用來使表面反射光散射，防止外部光源等的反射眩光，而提升視認性的防眩薄膜。但是，若防眩薄膜的光散射機能過強，則影像的對比度降低，難以顯示鮮明的影像。另一方面，近年來，於LCD、OLED上發展顯示器的高精細化，正需要可兼顧防眩性與對比度的防眩薄膜。這種防眩薄膜所要求的兩特性為難以兼顧的特性，因此即使以相同配方來製造，也會產生兩特性不足的批次，在實際製造中，必須對所得到的各薄膜評估光學特性。又，作為評估兩特性的方法，以往已知有調整霧度值進行評估的方法，但霧度值與對比度並不一定相關。
相對於此，日本專利第5531388號公報(專利文獻1)中揭示一種光學薄片之製造方法，該光學薄片在透明基材的至少一側的面具有機能層，且此機能層的最外表面及/或內部具有擴散要素，其中藉由控制成以既定角度測定之擴散正反射強度相對於擴散反射強度的總和之比超過0.19，而安定地製造對比度優異的光學薄片。
但是，在此方法中，為了測定前述反射強度比，必須使用變角光度計在線外(off-line)進行檢查，但變角光度計必須在靜止的狀態下進行測定，因此無法在製造裝置內連續地製造，生產性低。
先前技術文獻 專利文獻
專利文獻1 日本專利第5531388號公報(請求項1)
因此，本發明之目的在於提供一種以高生產性製造具有目標的防眩性及對比度的防眩薄膜的方法。
本發明人為了達成前述課題鑽研檢討，結果發現在以既定角度測定之擴散正反射強度R相對於擴散反射強度的總和V之比的R/V與光澤度之間有相關關係，藉由測定光澤度，並評估防眩薄膜的特性，能夠以高生產性製造防眩性及對比度高的防眩薄膜，而完成本發明。
亦即，本發明之防眩薄膜之製造方法包含評估步驟，該評估步驟係測定具有凹凸構造的表面的光澤度，並評估擴散正反射強度R相對於擴散反射強度的總和V之比的R/V(式中，擴散正反射強度R為朝防眩薄膜之具有凹凸構造的表面以與法線成45度的角度照射可見光時，在擴散性反射方向上，藉由變角光度計以開口 角1度所測定的擴散反射強度；擴散反射強度的總和V為朝防眩薄膜之具有凹凸構造的表面以與法線成45度的角度照射可見光時，相對於擴散性反射方向為-45度至+45度之包含0度的每1度，藉由變角光度計以開口角1度所測定的擴散反射強度的總和)。在本發明之製造方法中，可預先求得R/V為0.01的光澤度下限值，在評估步驟中挑選超過前述光澤度下限值的防眩薄膜。在前述評估步驟中，可測定60度光澤度。於測定60度光澤度的情況，在前述評估步驟中，可挑選60度光澤度超過45%的防眩薄膜。本發明之製造方法可進一步包含形成防眩薄膜表面的凹凸構造的凹凸構造形成步驟，並連續地進行前述凹凸構造形成步驟與評估步驟。在前述凹凸構造形成步驟中，可使包含硬化性樹脂的硬化性組成物硬化。前述硬化性組成物可包含微粒子。前述硬化性組成物可包含可相分離的樹脂成分。
在本發明中，由於在以既定角度測定的擴散正反射強度R相對於擴散反射強度的總和V之比的R/V與光澤度之間有相關關係，且測定光澤度並評估防眩薄膜的特性，而可進行在線內(in-line)(運轉中的製造裝置的連續步驟)的檢查，能夠以高生產性製造具有目標的防眩性及對比度的防眩薄膜。因此可一邊檢查一邊連續生產防眩性及對比度高的防眩薄膜、防眩性及對比度的平衡優異的防眩薄膜。
圖1係表示實施例所製造的防眩薄膜的R/V與60度光澤度的關係之圖表。
用以解決課題的手段
[評估步驟]
本發明之防眩薄膜之製造方法，包含測定具有凹凸構造的表面(凹凸表面)的光澤度，並評估擴散正反射強度R相對於擴散反射強度的總和V之比的R/V的評估步驟。在本發明中，發現在前述R/V與光澤度之間有相關關係，評估光澤度來代替評估R/V，可評估防眩薄膜的特性。光澤度即使在未靜止的運轉中的連續步驟(線內)也能夠測定，因此與必須在線外進行檢查之測定R/V的評估步驟相比，可更進一步提升生產性。
在本發明中，為了製造具有高防眩性及對比度的防眩薄膜，必要的R/V的下限可為0.01以上，較佳可為0.05以上，更佳可為0.1以上(特別是0.15以上)。再者，為了製造具有高防眩性及對比度的防眩薄膜，R/V的下限可超過0.19，以超過0.20為較佳，以超過0.21為更佳。R/V若過小，則有對比度降低之虞。另一方面，R/V的上限只要小於0.35即可，以小於0.31為較佳。R/V若過高，則有防眩性降低之虞。
作為R/V的測定方法，可利用專利文獻1(日本專利第5531388號公報)所記載的方法，詳細而言，可藉由後述實施例所記載的方法來測定。
在本發明中，從前述範圍選擇並決定防眩薄膜所必要的R/V之後，藉由評估對應於R/V的範圍的光澤度，而挑選必要的防眩薄膜，能夠以高生產性製造防眩薄膜。例如，於製造R/V為0.01以上的防眩薄片的情況，可測定光澤度相異的複數個凹凸表面的光澤度及R/V，作成檢量線，求得R/V為0.01的光澤度下限值。在評估步驟中，藉由挑選超過前述光澤度下限值的防眩薄膜，可連續地進行形成防眩薄膜表面的凹凸構造的凹凸構造形成步驟與評估步驟。
光澤度(gloss)的測定角度並未特別限定，可因應凹凸表面的光澤度來選擇，可列舉例如20度、45度、60度、75度、85度等。這些測定角度之中，從測定範圍廣、容易控制的觀點來看，以60度為較佳。光澤度可選擇與前述R/V的範圍對應的光澤度，例如60度光澤度的下限可超過45%，以超過50%為較佳，以超過52%為更佳。另一方面，60度光澤度的上限只要小於92%即可，以小於80%為較佳。
此外，在本說明書及申請專利範圍中，60度光澤度等的光澤度可依據JIS K7105，使用光澤度計(堀場製作所(股)製「IG-320」)而測定。
[凹凸構造形成步驟]
本發明之製造方法，亦可包含凹凸構造形成步驟作為前述評估步驟的前步驟。在本發明中，可在線內進行前述評估步驟，因此可將凹凸構造形成步驟與評估步驟設為連續步驟。
在凹凸構造形成步驟中，在表面形成凹凸構造的防眩薄膜的材料只要是透明的，則未特別限定，可為玻璃等的無機材料、樹脂成分等的有機材料、無機材料與有機材料的組合之任一者，從生產性等的觀點來看，通常較佳為包含樹脂成分(熱塑性樹脂、硬化性樹脂等的樹脂成分)的材料。
在凹凸構造形成步驟中，作為在表面形成凹凸構造的方法，只要是可對防眩薄膜的表面賦予凹凸構造的方法，則未特別限定，可因應防眩薄膜的材質而適當地選擇，可列舉例如使包含硬化性樹脂的硬化性組成物硬化的方法(例如將包含微粒子的硬化性組成物以使微粒子突出的方式硬化的方法、使包含可相分離的樹脂成分的硬化性組成物的前述樹脂成分相分離後進行硬化的方法等)、使用表面具有凹凸構造的模具進行轉印的方法、藉由切削加工形成凹凸構造的方法(例如利用雷射等的切削加工等)、藉由研磨形成凹凸構造的方法(例如噴砂法或噴珠法等)、藉由蝕刻形成凹凸構造的方法等。
這些方法之中，從能夠以高生產性製造在表面具有凹凸構造的防眩薄膜的觀點來看，較佳為使包含硬化性樹脂的硬化性組成物硬化的方法，可為例如在支撐體上塗布硬化性組成物而乾燥之後使其硬化的方法。
就支撐體而言，從可直接作為防眩薄膜的基材層利用的觀點來看，較佳為以透明材料形成的支撐體。透明材料可為玻璃等的無機材料，但從強度、成形性等的觀點來看，廣泛使用纖維素衍生物、聚酯、聚醯胺、聚醯亞胺、聚碳酸酯、(甲基)丙烯酸系聚合物等的有機材料。此等之中，從機械特性、透明性等的平衡優異的觀點來看，較佳為以三乙酸纖維素(TAC)等的乙酸纖維素形成的薄膜、以聚對苯二甲酸乙二酯(PET)、聚萘二甲酸乙二酯(PEN)等的聚伸烷基芳香酯(polyalkylene arylate)形成的薄膜(特別是未延伸薄膜)。
硬化性樹脂可為熱硬化性樹脂、光硬化性樹脂之任一者，從生產性等的觀點來看，廣泛使用(甲基)丙烯酸系光硬化性樹脂。作為(甲基)丙烯酸系光硬化性樹脂，可列舉例如多官能性(甲基)丙烯酸酯[例如新戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、二新戊四醇五(甲基)丙烯酸酯、二新戊四醇六(甲基)丙烯酸酯等的具有2~8個左右的聚合性基的(甲基)丙烯酸酯等]、環氧(甲基)丙烯酸酯、聚酯(甲基)丙烯酸酯、胺基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯(urethane(meth)acrylate)、聚矽氧(甲基)丙烯酸酯、具有聚合性基的(甲基)丙烯酸系樹脂等。
硬化性組成物除了硬化性樹脂之外，亦可進一步包含後述微粒子或聚合物成分、反應起始劑、慣用的添加劑。又，硬化性組成物為液狀，通常包含可溶解硬化性組成物的溶劑。
作為塗布方法，可列舉慣用的方法，例如輥塗布機、氣動刮刀塗布機、刮刀塗布機、桿塗布機、反向塗布機(reverse coater)、棒塗布機、逗號形刮刀塗布機(comma coater)、浸漬擠壓塗布機(dip-squeeze coater)、模具塗布機、凹版塗布機、微凹版塗布機、絲網塗布法、浸漬法、噴霧法、旋轉器法等。這些方法之中，廣泛使用棒塗布機法或凹版塗布機法等。此外，如果有必要，塗布液可塗布複數次。
乾燥溫度為例如0~120℃左右，較佳為30~110℃左右，更佳為50~105℃(特別是60~100℃)左右。乾燥時間為例如0.1~10分鐘左右，較佳為0.3~5分鐘左右，更佳為0.5~3分鐘左右。
硬化方法只要是賦予活性光線(紫外線、電子束等)或熱等的方法即可，可因應硬化性樹脂的種類來組合加熱、照光等。
加熱溫度可由適當的範圍，例如50~150℃左右來選擇。照光可因應光硬化成分等的種類來選擇，通常可利用紫外線、電子束等。廣泛使用的曝光源通常為紫外線照射裝置。
作為光源，例如於紫外線的情況，可利用深紫外線(Deep UV)燈、低壓水銀燈、高壓水銀燈、超高壓水銀燈、鹵素燈、雷射光源(氦-鎘雷射、準分子雷射等的光源)等。照射光量(照射能量)依照塗膜的厚度而不同，例如為10~10000mJ/cm2左右，較佳為20~5000mJ/cm2左右，更佳為30~3000mJ/cm2左右。如果有必要，可在惰性氣體環境中進行照光。
在使這樣的硬化性組成物硬化的方法之中，作為在表面形成凹凸構造的方法，可列舉在前述硬化性組成物中摻合微粒子，使微粒子突出而進行硬化的方法(利用微粒子的方法)；在前述硬化性組成物中摻合可相分離的樹脂成分，使此樹脂成分相分離後進行硬化的方法(利用相分離的方法)等。
在利用微粒子的方法中，可藉由在使微粒子由表面突出的狀態下使硬化性組成物硬化，而在表面形成凹凸構造。作為微粒子，可列舉例如氧化矽粒子、氧化鈦粒子、氧化鋯粒子、氧化鋁粒子等的無機微粒子、(甲基)丙烯酸系單體與苯乙烯系單體的共聚物粒子、交聯(甲基)丙烯酸系聚合物粒子、交聯苯乙烯系樹脂粒子等的有機微粒子等。這些微粒子可單獨或組合兩種以上來使用。此等之中，廣泛使用交聯(甲基)丙烯酸系聚合物粒子等。微粒子的平均粒徑，可因應所要求的凹凸構造來選擇，例如為1~10μm左右，較佳為2~8μm左右，更佳為3~5μm左右。微粒子的比例，相對於硬化性樹脂100重量份例如為1~30重量份左右，較佳為2~20重量份左右，更佳為5~10重量份左右。作為利用微粒子的方法，也可利用例如日本專利第5531388號公報所記載的方法等。
在利用相分離的方法中，可在藉由乾燥等而從包含可相分離的樹脂成分及溶劑的組成物的液相蒸發或除去溶劑的過程中，伴隨濃度的濃縮，發生因離相分解(濕式離相分解)所造成的相分離，而形成相間距離較 規則的表面凹凸構造(相分離構造)。作為可相分離的樹脂成分的組合，可為前述光硬化性樹脂彼此的組合、前述光硬化性樹脂成分與聚合物成分(熱塑性樹脂)的組合、聚合物成分彼此的組合之任一者，例如可為(甲基)丙烯酸系聚合物(例如聚甲基丙烯酸甲酯、具有聚合性基的(甲基)丙烯酸系聚合物等)與纖維素酯類(乙酸丙酸纖維素等的乙酸纖維素C3-4醯化物等)或聚酯(胺基甲酸酯改質聚酯等)的組合。作為利用相分離的方法，也可利用例如日本特開2007-187746、日本特開2008-225195、日本特開2009-267775、日本特開2011-175601、日本特開2014-85371號公報所記載的方法等。
[實施例]
以下基於實施例更詳細說明本發明，但本發明並不受這些實施例限定。實施例及比較例所使用的原料如以下所述，依照以下的方法評估所得到的防眩薄膜。
[原料]
具有聚合性基的丙烯酸系聚合物：Daicel-Allnex(股)製「CYCLOMER P」
乙酸丙酸纖維素：Eastman公司製「CAP-482-20」，乙醯化度=2.5%，丙醯化度=46%，聚苯乙烯換算數量平均分子量75000
含有奈米氧化矽的丙烯酸系紫外線(UV)硬化性化合物：Momentive Performance Materials Japan有限責任公司製「UVHC7800G」
聚矽氧丙烯酸酯：Daicel-Allnex(股)製「EB1360」
胺基甲酸酯丙烯酸酯：新中村化學工業(股)製「UA-53H」
二新戊四醇六丙烯酸酯：Daicel-Allnex(股)製「DPHA」
含有氧化矽粒子的丙烯酸系樹脂摻合物：AICA KOGYO(股)製「Z-757-4RL」
丙烯酸系樹脂摻合物：AICA KOGYO(股)製「Z-757-4CL」
具有聚合性基的氟系化合物A：信越化學工業(股)製「KY-1203」
具有聚合性基的氟系化合物B：Neos(股)製「FTERGENT 602A」
光起始劑A：BASF Japan(股)製「Irgacure 184」
光起始劑B：BASF Japan(股)製「Irgacure 907」
聚對苯二甲酸乙二酯(PET)薄膜：三菱樹脂(股)製「Diafoil」
三乙酸纖維素(TAC)薄膜：富士軟片(股)製「FUJITAC TG60UL」。
[擴散反射強度的測定]
將防眩薄膜的背面(不具有凹凸構造的面、與觀察者相反側的面)透過透明黏著劑貼附於沒有凹凸或翹曲的平坦黑色丙烯酸板，製作評估用樣品。接下來，將評估用樣品設置於測定裝置，對於評估用樣品的防眩薄膜側 的面，由與面的法線成45度的角度入射光束。此外，將入射光的正反射方向的45度定義為擴散正反射方向，將擴散正反射方向的反射強度定為R。將使光束入射至評估用樣品的防眩薄膜面並擴散反射的光線，在相對於擴散正反射方向為-45度至+45度的範圍，每1度以受光器掃描，藉此測定擴散反射強度，將其總和定義為V。又，關於測定擴散反射強度的裝置，係使用村上色彩研究所(股)製「GP-200」。
[60度光澤度]
依據J1S K7105，使用光澤度計(掘場製作所(股)製「IG-320」)，以角度60度進行測定。
[透射鮮明度]
將防眩薄膜的映像鮮明度，使用映像測定器(Suga Test Instruments(股)製，商品名「ICM-1T」)，基於JIS K7105，以薄膜的製膜方向與光學梳的梳齒的方向平行的方式設置薄膜而進行測定。測定映像測定器的光學梳之中，寬0.5mm的光學梳的映像鮮明度。
防眩薄膜的製造例1
將具有聚合性基的丙烯酸系聚合物12.5重量份、乙酸丙酸纖維素4重量份、含有奈米氧化矽的丙烯酸系UV硬化性化合物150重量份、聚矽氧丙烯酸酯1重量份、光起始劑A 1重量份、光起始劑B 1重量份，溶解於甲 基乙基酮81重量份、1-丁醇24重量份及1-甲氧基-2-丙醇13重量份的混合溶劑。使用線棒#20將此溶液澆鑄於PET薄膜上之後，在80℃的烘箱內放置1分鐘，使溶劑蒸發，形成厚度約9μm的塗層。然後，對塗層照射來自高壓水銀燈的紫外線約5秒鐘，進行UV硬化處理，得到防眩薄膜A(硬塗薄膜)。
防眩薄膜的製造例2
將具有聚合性基的丙烯酸系聚合物15.0重量份、乙酸丙酸纖維素3重量份、含有奈米氧化矽的丙烯酸系UV硬化性化合物150重量份、聚矽氧丙烯酸酯1重量份、光起始劑A 1重量份、光起始劑B 1重量份，溶解於甲基乙基酮101重量份與1-丁醇24重量份的混合溶劑。使用線棒#20將此溶液澆鑄於PET薄膜上之後，在80℃的烘箱內放置1分鐘，使溶劑蒸發，形成厚度約9μm的塗層。然後，對塗層照射來自高壓水銀燈的紫外線約5秒鐘，進行UV硬化處理，得到防眩薄膜B。
防眩薄膜的製造例3
使用線棒#10，將含有氧化矽粒子的丙烯酸系樹脂摻合物77份與丙烯酸系樹脂摻合物155份混合成的溶液澆鑄於TAC薄膜上之後，在100℃的烘箱內放置1分鐘，使溶劑蒸發，形成厚度約6μm的塗層。然後，對塗層照射來自高壓水銀燈的紫外線約5秒鐘，進行UV硬化處理，得到防眩薄膜C。
防眩薄膜的製造例4
將具有聚合性基的丙烯酸系聚合物12.5重量份、乙酸丙酸纖維素5.5重量份、含有奈米氧化矽的丙烯酸系UV硬化性化合物149.2重量份、具有聚合性基的氟系化合物B 0.1重量份、光起始劑A 1重量份、光起始劑B 1重量份，溶解於甲基乙基酮129重量份、1-丁醇24重量份及1-甲氧基-2-丙醇13重量份的混合溶劑。使用線棒#16將此溶液澆鑄於PET薄膜上之後，在80℃的烘箱內放置1分鐘，使溶劑蒸發，形成厚度約7μm的塗層。然後，對塗層照射來自高壓水銀燈的紫外線約5秒鐘，進行UV硬化處理，得到防眩薄膜D。
防眩薄膜的製造例5
將具有聚合性基的丙烯酸系聚合物50重量份、乙酸丙酸纖維素4重量份、胺基甲酸酯丙烯酸酯76重量份、聚矽氧丙烯酸酯1重量份、光起始劑A 1重量份、光起始劑B 1重量份，溶解於甲基乙基酮176重量份與1-丁醇28重量份的混合溶劑。使用線棒#18將此溶液澆鑄於PET薄膜上之後，在80℃的烘箱內放置1分鐘，使溶劑蒸發，形成厚度約9μm的塗層。然後，對塗層照射來自高壓水銀燈的紫外線約5秒鐘，進行UV硬化處理，得到防眩薄膜E。
防眩薄膜的製造例6
將具有聚合性基的丙烯酸系聚合物50重量份、乙酸丙酸纖維素4重量份、胺基甲酸酯丙烯酸酯76重量份、聚矽氧丙烯酸酯1重量份、具有聚合性基的氟系化合物A 1重量份、光起始劑A 1重量份、光起始劑B 1重量份，溶解於甲基乙基酮176重量份與1-丁醇28重量份的混合溶劑。使用線棒#14將此溶液澆鑄於PET薄膜上之後，在80℃的烘箱內放置1分鐘，使溶劑蒸發，形成厚度約6μm的塗層。然後，對塗層照射來自高壓水銀燈的紫外線約5秒鐘，進行UV硬化處理，得到防眩薄膜F。
防眩薄膜的製造例7
將具有聚合性基的丙烯酸系聚合物5.7重量份、乙酸丙酸纖維素1.2重量份、二新戊四醇六丙烯酸酯4重量份、聚矽氧丙烯酸酯2.77重量份、光起始劑A 0.5重量份，溶解於甲基乙基酮25重量份與1-丁醇12.2重量份的混合溶劑。使用線棒#24將此溶液澆鑄於PET薄膜上之後，在80℃的烘箱內放置1分鐘，使溶劑蒸發，形成厚度約7μm的塗層。然後，對塗層照射來自高壓水銀燈的紫外線約5秒鐘，進行UV硬化處理，得到防眩薄膜G。
測定所得到的防眩薄膜A~G的擴散反射強度，計算出R/V，進一步測定透射鮮明度及60度光澤度，將結果示於表1。
Figure 107113861-A0202-12-0016-1
再者，由表示R/V與60度光澤度的關係的圖1明顯可知：R/V與60度光澤度係顯示相關關係。因此，由60度光澤度的數值可導出R/V的數值。相對於此，由表1明顯可知：在R/V與透射鮮明度之間並沒有觀察到相關關係。
產業上的可利用性
本發明之製造方法可利用於製造：利用於各種顯示裝置例如液晶顯示(LCD)裝置、陰極管顯示裝置、有機或無機電致發光(EL)顯示器、場發射顯示器(FED)、表面電場顯示器(SED)、背面投影電視顯示器、電漿顯示器、附觸控面板的顯示裝置等的顯示裝置的防眩薄膜。

Claims (7)

  1. 一種防眩薄膜之製造方法，其包含形成防眩薄膜表面的凹凸構造之凹凸構造形成步驟、及下述評估步驟，並連續地進行該凹凸構造形成步驟與該評估步驟：該評估步驟係測定具有凹凸構造的表面的光澤度，預先求得擴散正反射強度R相對於擴散反射強度的總和V之比的R/V(式中，擴散正反射強度R為朝防眩薄膜之具有凹凸構造的表面以與法線成45度的角度照射可見光時，在擴散性反射方向上，藉由變角光度計，以開口角1度所測定的擴散反射強度；擴散反射強度的總和V為朝防眩薄膜之具有凹凸構造的表面以與法線成45度的角度照射可見光時，相對於擴散性反射方向為-45度至+45度之包含0度的每1度，藉由變角光度計，以開口角1度所測定的擴散反射強度的總和)為0.09的光澤度下限值，並挑選超過該光澤度下限值的防眩薄膜。
  2. 如請求項1之製造方法，其中預先求得R/V為0.19的光澤度下限值，在評估步驟中挑選超過該光澤度下限值的防眩薄膜。
  3. 如請求項1或2之製造方法，其中在評估步驟中測定60度光澤度。
  4. 如請求項3之製造方法，其中挑選60度光澤度超過45%的防眩薄膜。
  5. 如請求項1或2之製造方法，其中在凹凸構造形成步驟中，使包含硬化性樹脂的硬化性組成物硬化。
  6. 如請求項5之製造方法，其中硬化性組成物包含微粒子。
  7. 如請求項5之製造方法，其中硬化性組成物包含可相分離的樹脂成分。
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