TWI655263B - 黏著劑組合物及其應用 - Google Patents
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Abstract
本發明提供一種黏著劑組合物，該黏著劑組合物包含：(A)一不飽和單體；以及，(B)一烯烴共聚物，該烯烴共聚物係包含以下重複單元：(B-1)具有如下式(I)結構之重複單元，
(B-2)具有如下式(II)結構之重複單元，
；以及
(B-3)具有如下式(III)結構之重複單元，
式(I)至式(III)中之R1至R21、m、n、o及p係如本文中所定義，其中以重複單元(B-1)、(B-2)及(B-3)之總莫耳數計，該重複單元(B-2)之量為約19莫耳%至36莫耳%；以及其中該烯烴共聚物(B)對該不飽和單體(A)之重量比為約2至20。
Description
本發明係關於一種黏著劑組合物，尤其係關於一種包含特定烯烴共聚物之黏著劑組合物。本發明亦關於一種使用該黏著劑組合物作為黏著層之積層板與其製備方法、以及使用該積層板製備之印刷電路板。本發明之黏著劑組合物可增加導電層與介電層之間的黏著強度，特別適合於使用無粗糙度(non-profile，NP)金屬箔作為導電層之積層板的製備。
印刷電路板(printed circuit board，PCB)可作為電子裝置之基板，可搭載多種彼此可相互電性連通之電子構件，以提供安穩的電路工作環境。印刷電路板主要由積層板製得，積層板係由介電層與導電層交互層合而形成。一般而言，印刷電路板可由如下方法製備。
首先，將補強材(例如玻璃織物)含浸於樹脂(例如環氧樹脂)中，並將經含浸樹脂之補強材固化至半固化狀態(即B-階段(B-stage))以獲得作為介電層之半固化片。隨後，將預定層數之介電層(半固化片)層疊，並於所層疊介電層之至少一外
側層疊一導電層(例如金屬箔)以提供一層疊物，接著對該層疊物進行一熱壓操作(即C-階段(C-stage))而得到一積層板。將該積層板表面的導電層加以蝕刻以形成預定的電路圖案(circuit pattern)。最後，在該經蝕刻之積層板上鑿出複數個孔洞，並在此等孔洞中鍍覆導電材料以形成通孔(via holes)，即完成印刷電路板之製備。
隨著電子儀器的小型化，印刷電路板亦必須滿足薄型化、高密度化以及高頻高速傳輸的需求。其中為達薄型化及高頻高速傳輸之目的，通常必須使用具有較低粗糙度之金屬箔作為印刷電路板之導電層，以達到較少的空間需求與較佳之電性。然而，低粗糙度導電層與介電層間的黏著強度差，進而將導致印刷電路板的可靠度下降。
針對上述低粗糙度導電層與介電層間之黏著強度低下問題，US 6,132,851 A揭露一種用於銅箔之黏著組合物，其包含至少一酚系可溶酚醛樹脂(phenolic resole resin)及一種藉由使至少一二官能型環氧樹脂(difunctional epoxy resin)與至少一由
或表示之化合物反應所製成之產物，其中
G、T及Q可例如各自獨立選自-COOH、-OH、-SH、-NH2等，該黏著組合物可用於導電層與介電層間之黏著，以改善黏著強度及耐熱性。US 7,648,770 B2揭露一種含有樹脂的樹脂底漆(primer)，
該樹脂包含在主鏈中具有矽氧烷結構的聚醯胺醯亞胺，該樹脂底漆可在導體箔與絕緣體層之間提供較佳的黏著強度。US 8,519,273 B2揭露一種包含導電層、介電層及黏著層之電路子組件，其中藉由在導電層及介電層之間使用包含聚芳基醚之黏著層，以增強導電層與電路基材之間的黏著強度並改良電路子組件之阻燃性。TW I528873 B揭露一種鍍敷製程用底塗層，其含有多官能型環氧樹脂、環氧樹脂固化劑及含酚性羥基的聚丁二烯改質聚醯胺樹脂，該鍍敷製程用底塗層可對非電解鍍銅表現出高接著性，亦可滿足半導體封裝的配線高密度化之要求，且能應對無鉛化下的高焊錫耐熱性。
然而，上述技術方案仍無法充分解決所指出的積層板之介電層與導電層黏著強度不佳的問題。
有鑑於以上技術問題，本發明提供一種黏著劑組合物，其可用於黏合積層板之介電層與導電層，提高黏著強度，進而提高積層板之常溫(即，室溫)剝離強度及耐熱剝離強度，且不會不利地影響積層板之電學性質及物化性質。因此，本發明黏著劑組合物係特別適合用於製備使用低粗糙度金屬箔或極低粗糙度金屬箔作為導電層之積層板。
如以下發明目的說明，本發明解決問題的技術手段在於以一定比例組合使用不飽和單體與特定烯烴共聚物，使得藉由本發明黏著劑組合物所形成之黏著層可具有上述優點，從而能
夠滿足薄型印刷電路板或高頻高速傳輸印刷電路板之製備需求。
本發明之一目的在於提供一種黏著劑組合物，其包含：(A)一不飽和單體；以及(B)一烯烴共聚物，該烯烴共聚物係包含以下重複單元：(B-1)具有如下式(I)結構之重複單元，
(B-2)具有如下式(II)結構之重複單元，
；以及
(B-3)具有如下式(III)結構之重複單元，
於式(I)至式(III)中，R1為H或C1至C29之直鏈狀或分支狀烴基，且較佳為H或C1至C29
之烷基；R2至R21各自獨立為H、鹵素、C1至C20烷基、C1至C20鹵化烷基、C3至C15環烷基、或C6至C20芳基，且R18至R21可相互結合而形成單環或多環；R22為H或C1至C10烷基；m及n各自獨立為0或1；o為0或正整數；p為0至10的整數；以及於式(III)中，當m及o均為0時，R10至R13及R18至R21中之至少一者為H以外的取代基，其中以重複單元(B-1)、(B-2)及(B-3)之總莫耳數計，該重複單元(B-2)之量為約19莫耳%至36莫耳%，且較佳為約20莫耳%至33莫耳%；以及其中該烯烴共聚物(B)對該不飽和單體(A)之重量比為約2至20，且較佳為約3.3至15。
於本發明之部分實施態樣中，該不飽和單體(A)係選自以下群組：含乙烯基芳香族單體、含烯丙基單體、含丙烯醯基單體、乙烯基醚、馬來醯亞胺、及其組合。
於本發明之部分實施態樣中，該含烯丙基單體係選自以下群組：鄰苯二甲酸二烯丙酯、間苯二甲酸二烯丙酯、苯六甲酸三烯丙酯、苯三甲酸三烯丙酯(triallyl mesate)、三烯丙基苯、氰尿酸三烯丙酯、異氰尿酸三烯丙酯、三烯丙基胺、及其組合。
於本發明之部分實施態樣中，該重複單元(B-2)係由環狀非共軛二烯單體經加成共聚合而形成，該環狀非共軛二烯
單體係選自以下群組：、、、
、、、及其組合。
於本發明之部分實施態樣中，該黏著劑組合物更包含一矽烷偶合劑(C)，該矽烷偶合劑(C)係選自以下群組：N-(2-胺基乙基)-3-胺基丙基三甲氧基矽烷、N-苯基-3-胺基丙基三甲氧基矽烷、乙烯基三甲氧基矽烷、3-巰基丙基甲基二甲氧基矽烷、3-巰基丙基三甲氧基矽烷、及其組合。
於本發明之部分實施態樣中，以100重量份之黏著劑組合物計，該矽烷偶合劑(C)之含量為約0.1至2重量份。
本發明之另一目的在於提供一種積層板，其包含：
一導電層；一介電層；以及一黏著層，該黏著層位於該導電層與該介電層之間，用以黏著該導電層與該介電層，其中，該黏著層係由如上所述之黏著劑組合物所製得。
於本發明之部分實施態樣中，該黏著層之重量為約2至18公克/平方公尺(g/m2)。
於本發明之部分實施態樣中，該導電層為一銅箔，且該銅箔之粗糙度(Rz)較佳為2微米以下。
於本發明之部分實施態樣中，該介電層係由一或多層半固化片所製得，該半固化片包含可硬化樹脂及補強材料。
於本發明之部分實施態樣中，該可硬化樹脂係選自以下群組：聚苯醚樹脂、環氧樹脂、酚醛樹脂、聚胺甲醛、矽酮、聚四氟乙烯、及其組合。
於本發明之部分實施態樣中，該介電層係由選自以下群組之可硬化樹脂所製得：聚苯醚樹脂、環氧樹脂、酚醛樹脂、聚胺甲醛、矽酮、聚四氟乙烯、及其組合，且較佳為該介電層係由包含聚苯醚樹脂之可硬化性樹脂所製得。
本發明之又一目的在於提供一種製備積層板之方法，其包含：提供一導電層及一介電層；以及於該導電層與該介電層之間提供一黏著層，用以黏著該導電層與
該介電層，其中該黏著層係由如上所述之黏著劑組合物所製得。
本發明之再一目的在於提供一種印刷電路板，其係由如上所述之積層板所製得。
為使本發明之上述目的、技術特徵及優點能更明顯易懂，下文係以部分具體實施態樣進行詳細說明。
10、20‧‧‧積層板
13、23、33‧‧‧介電層
12‧‧‧黏著層
22、32‧‧‧第一黏著層
21、31‧‧‧第一導電層
24、34‧‧‧第二黏著層
25、35‧‧‧第二導電層
30、40‧‧‧印刷電路板
41‧‧‧結合層
42‧‧‧第三黏著層
45‧‧‧第三導電層
第1圖係本發明積層板之一實施態樣的示意圖。
第2圖係本發明積層板之另一實施態樣的示意圖。
第3圖係本發明印刷電路板之一實施態樣的示意圖。
第4圖係本發明印刷電路板之另一實施態樣的示意圖。
以下將具體地描述根據本發明之部分具體實施態樣；惟，在不背離本發明之精神下，本發明尚可以多種不同形式之態樣來實踐，不應將本發明保護範圍解釋為限於說明書所陳述者。
在所附的圖式中，相似的元件係以相似的元件符號代表。為了清楚，可能誇大各層及區域的厚度。當一層被描述為「位於」另一層或基板「上」時，該層可直接地位於其他層或基板上，或者亦可能有中介層(intervening layers)存在。
本文中雖使用用語「第一」、「第二」、「第三」等以
描述各種元件、組件、區域、層、及/或區塊，但這些元件、組件、區域、層、及/或區塊應不受這些用語限制。
除非文中有另外說明，於本說明書中(尤其是在後述專利申請範圍中)所使用之「一」、「該」及類似用語應理解為包含單數及複數形式。
除非文中有另外說明，於本說明書中描述溶液、混合物或組合物中所含之成分時，係以固含量(dry weight)計算，即，未納入溶劑之重量。
本文中，用詞「約」係指所指定之量可增加或減少一本領域技藝人士可認知為一般且合理的大小的量。
本文中，用詞「可硬化樹脂」不僅單獨指稱所列可硬化樹脂本身，亦指稱含有該可硬化樹脂與其他習知成分的樹脂組合物。
本發明黏著劑組合物係組合使用不飽和單體與特定烯烴共聚物，在一定比例下，不飽和單體與烯烴共聚物可反應至理想狀態，使得應用該黏著劑組合物所製得之積層板可在不影響本身之電學性質與物化性質下具備優異的常溫剝離強度及耐熱剝離強度，而能夠滿足薄型印刷電路板或高頻高速傳輸印刷電路板之需求。以下茲以部分實施態樣進一步說明本發明相關技術特徵及功效。
1. 黏著劑組合物
本發明黏著劑組合物係包含不飽和單體(A)及烯烴
共聚物(B)等必要成分，以及其他視需要之選用成分。各成分之詳細說明如下。
1.1. 不飽和單體(A)
於本發明黏著劑組合物中，不飽和單體(A)係指包含碳-碳雙鍵且可與其他不飽和烯烴反應的可聚合單體。不飽和單體之實例包括但不限於：含乙烯基芳香族單體、含烯丙基單體、含丙烯醯基單體、乙烯基醚、馬來醯亞胺、及其組合。不飽和單體之詳細說明如下。
1.1.1. 含乙烯基芳香族單體
含乙烯基芳香族單體例如由下式(IV)所表示之單體：
於式(IV)中，R31各自獨立為H、或C1至C18烴基；R32各自獨立為H、C1至C12烷基、C1至C12烷氧基、或C6至C18芳基；u為1至4；以及v為0至5。C1至C18烴基包括但不限於C1至C12烷基、C2至C12烯基、C2至C12炔基與C6至C18芳基。C1至C12烷基包括但不限於甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、異丁基、三級丁基、正戊基、異戊基、三級戊基、新戊基、正己基、異己基、正庚基、異庚基、正辛基、異辛基、正壬基、異壬基、正癸基、異癸基、十一烷基、及十二烷基。C2至C12烯基包括但不限於乙烯基、丙烯基、烯丙基、正丁烯基、異丁烯基、戊烯基、己烯基、庚烯基、
辛烯基、壬烯基、癸烯基、丁二烯基、戊二烯基、及己二烯基。C2至C12炔基包括但不限於乙炔基、丙炔基、丁炔基、戊炔基、己炔基、庚炔基、辛炔基、壬炔基、及癸炔基。C1至C12烷氧基包括但不限於甲氧基、乙氧基、丙氧基、丁氧基、戊氧基、己氧基。C6至C18芳基包括但不限於苯基、聯苯基、萘基、蒽基、菲基、茚基、茀基(fluorenyl)、及蒽酮基(anthronyl)。
含乙烯基芳香族單體之實例包括但不限於：苯乙烯、二乙烯基苯(divinylbenzene，DVB)、二異丙烯基苯、及其組合。苯乙烯之實例包括但不限於：α-甲基苯乙烯、2-甲基苯乙烯、3-甲基苯乙烯、4-甲基苯乙烯、2-三級丁基苯乙烯、3-三級丁基苯乙烯、4-三級丁基苯乙烯、及在苯環上含有1至5個鹵素取代基的苯乙烯。二乙烯基苯之實例包括但不限於1,3-二乙烯基苯及1,4-二乙烯基苯。二異丙烯基苯之實例包括但不限於1,3-二異丙烯基苯及1,4-二異丙烯基苯。於後附實施例中，係使用二乙烯基苯(DVB)。
1.1.2. 含烯丙基單體
含烯丙基單體為包含至少一個烯丙基(-CH2-CH=CH2)，較佳包含至少二個烯丙基，更佳包含至少三個烯丙基的有機化合物。含烯丙基單體之實例包括但不限於：鄰苯二甲酸二烯丙酯、間苯二甲酸二烯丙酯、苯六甲酸三烯丙酯、苯三甲酸三烯丙酯(triallyl mesate)、三烯丙基苯、氰尿酸三烯丙酯(triallyl cyanurate，TAC)、異氰尿酸三烯丙酯(triallyl isocyanurate，TAIC)、三烯丙基胺、及其組合。於後附實施例中，
係使用異氰尿酸三烯丙酯(TAIC)。
1.1.3. 含丙烯醯基單體
含丙烯醯基單體為包含至少一個具有以下結構之丙烯醯基部分的化合物：
含丙烯醯基單體較佳包含至少二個該丙烯醯基部分，且更佳包含至少三個該丙烯醯基部分。於該丙烯醯基部分中，R33至R35各自獨立為H、C1至C12烴基、C2至C18烴氧基羰基、氰基(-C≡N)、甲醯基(-CHO)、羧基(-C(=O)OH)、亞胺酸酯基(imidate group)(-C(=NH)OH)、或硫代羧酸基(-C(=O)SH)。C1至C12烴基包括但不限於C1至C12烷基、C2至C12烯基、C2至C12炔基、及C6至C12芳基。有關C1至C12烷基、C2至C12烯基、C2至C12炔基、及C6至C12芳基之實例，如前文所載，在此不另贅述。C2至C18烴氧基羰基包括但不限於C2至C12烷氧基羰基及C7至C18芳氧基羰基。C2至C12烷氧基羰基包括但不限於乙氧基羰基、丙氧基羰基、丁氧基羰基、戊氧基羰基、己氧基羰基、庚氧基羰基、辛氧基羰基、壬氧基羰基、及癸氧基羰基。C7至C18芳氧基羰基包括但不限於苯氧基羰基及萘氧基羰基。
含丙烯醯基單體之實例包括但不限於三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、1,6-己二醇二(甲基)丙烯酸酯、新戊二醇
二(甲基)丙烯酸酯、乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、環己烷二甲醇二(甲基)丙烯酸酯、三環癸烷二甲醇二(甲基)丙烯酸酯(tricyclodecane dimethanol di(meth)acrylate)、丁二醇二(甲基)丙烯酸酯、二甘醇二(甲基)丙烯酸酯、三甘醇二(甲基)丙烯酸酯、異冰片(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸甲酯、甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、乙氧基化(2)雙酚A二(甲基)丙烯酸酯、及其混合物。位於用語「乙氧基化」之後的數字係指連接於雙酚A之每個氧的乙氧基化合物鏈中的乙氧基平均數。於後附實施例中，係使用三環癸烷二甲醇二(甲基)丙烯酸酯。
1.1.4. 乙烯基醚
於本發明黏著劑組合物中，乙烯基醚為包含至少一個乙烯基醚基團(-O-CH=CH2)，較佳包含至少二個乙烯基醚基團，更佳包含至少三個乙烯基醚基團的化合物。乙烯基醚之實例包括但不限於1,2-乙二醇二乙烯基醚、1,3-丙二醇二乙烯基醚、1,4-丁二醇二乙烯基醚、三甘醇二乙烯基醚、1,4-環己烷二甲醇二乙烯基醚、乙基乙烯基醚、正丁基乙烯基醚、十二烷基乙烯基醚、及2-氯乙基乙烯基醚，且前述化合物可單獨使用或任意組合使用。
1.1.5. 馬來醯亞胺
馬來醯亞胺為包含至少一個如下所示之馬來醯亞胺基團的化合物：
馬來醯亞胺較佳包含至少二個馬來醯亞胺基團，且更佳包含至少三個馬來醯亞胺基團。馬來醯亞胺之實例包括但不限於N-苯基馬來醯亞胺、1,4-亞苯基-雙亞甲基-α,α'-雙馬來醯亞胺、2,2-雙(4-苯氧基苯基)-N,N'-雙馬來醯亞胺、N,N'-亞苯基雙馬來醯亞胺、N,N'-六亞甲基雙馬來醯亞胺、N,N'-聯苯基甲烷雙馬來醯亞胺、N,N'-氧-二-對亞苯基雙馬來醯亞胺、N,N'-4,4'-二苯甲酮雙馬來醯亞胺、N,N'-對-聯苯基碸雙馬來醯亞胺、N,N'-(3,3'-二甲基)亞甲基-二-對亞苯基雙馬來醯亞胺、聚(苯基亞甲基)聚馬來醯亞胺、雙(4-苯氧基苯基)碸-N,N'-雙馬來醯亞胺、1,4-雙(4-苯氧基)苯-N,N'-雙馬來醯亞胺、1,3-雙(4-苯氧基)苯-N,N'-雙馬來醯亞胺、及1,3-雙(3-苯氧基)苯-N,N'-雙馬來醯亞胺，且前述化合物可單獨使用或任意組合使用。
於本發明黏著劑組合物中，以黏著劑組合物之總重量計，不飽和單體(A)的含量可為約3重量%至50重量%，較佳約5重量%至40重量%，更佳約7重量%至35重量%，例如6重量%、7重量%、7.4重量%、8重量%、9重量%、10重量%、12重量%、13重量%、15重量%、17重量%、18重量%、20重量%、21重量%、22重量%、23重量%、25重量%、27重量%、30重量%、31重量%、32重量%、33重量%、或34重量%。
1.2. 烯烴共聚物(B)
於本發明黏著劑組合物中，烯烴共聚物(B)係具有可交聯之基團，包含具有如下式(I)結構之重複單元(B-1)、具有如下式(II)結構之重複單元(B-2)、及具有如下式(III)結構之重複單元(B-3)。
於式(I)至式(III)中，R1為H或C1至C29之直鏈狀或分支狀烴基，且較佳為H或C1至C29烷基；R2至R21各自獨立為H、鹵素、C1至C20烷基、C1至C20鹵化烷基、C3至C15環烷基、或C6至C20芳基，且R18至R21可相互結合而形成單環或多環；R22為H或C1至C10烷基；m及n各自獨立為0或1；o為0或正整數，較佳為0至50
的整數，且更佳為0至20的整數；p為0至10的整數；以及於式(III)中，當m及o均為0時，R10至R13及R18至R21中之至少一者為H以外的取代基。
具有式(I)結構之重複單元(B-1)係由一或多種具有如下式(I-1)結構之單體經加成共聚合而形成。
於式(I-1)中，R1為H或C1至C29之直鏈狀或分支狀烴基，較佳為H或C1至C29之直鏈狀或分支狀烷基，且更佳為H或C1至C6之直鏈狀或分支狀烷基，例如甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、異丁基、三級丁基、正戊基、異戊基、三級戊基、新戊基、正己基、或異己基。
具有式(I-1)結構之單體的實例包括但不限於乙烯、丙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、3-甲基-1-丁烯、3-甲基-1-戊烯、3-乙基-1-戊烯、4-甲基-1-戊烯、4-甲基-1-己烯、4,4-二甲基-1-己烯、4,4-二甲基-1-戊烯、4-乙基-1-己烯、3-乙基-1-己烯、1-辛烯、1-癸烯、1-十二烯、1-十四烯、1-十六烯、1-十八烯、及1-二十烯。於後附實施例中，具有式(I)結構之重複單元(B-1)係由乙烯經加成共聚合而形成。
具有式(II)結構之重複單元(B-2)係由一或多種具有如下式(II-1)結構之環狀非共軛二烯單體經加成共聚合而形成。
於式(II-1)中，R2至R19可為相同或不同，可各自獨立為H、鹵素、C1至C20烷基、C1至C20鹵化烷基、C3至C15環烷基、或C6至C20芳基，其中R18及R19可相互結合而形成單環或多環；R22為H或C1至C10烷基；m及n各自獨立為0或1；o為0或正整數，較佳為0至50的整數，且更佳為0至20的整數；以及p為0至10的整數。較佳地，R2至R19為H、C1至C10烷基、C3至C8環烷基、或C6至C12芳基；R22為H或C1至C6烷基；以及o為0、1或2。有關C1至C10烷基及C6至C12芳基之實例如前文所載，在此不另贅述。C3至C8環烷基包括但不限於環丙基、環丁基、環戊基、環己基、環庚基、及環辛基。
具有式(II-1)結構之環狀非共軛二烯單體之實例包
括但不限於、、、
、、及，且各該單
體可單獨使用或任意組合使用。於後附實施例中，具有式(II)結
構之重複單元(B-2)係由5-乙烯基-2-降冰片烯()經
加成共聚合而形成。
具有式(III)結構之重複單元(B-3)係由一或多種具有如下式(III-1)結構之環狀烯烴單體經加成共聚合而形成。
於式(III-1)中，R2至R19係如前文所定義，R20及R21之定義係同R2至R19之定義，其中R18至R21可相互結合而形成單環或多環；m及n各自獨立為0或1；o為0或正整數，較佳為0至50的整數，且更佳為0至20的整數；以及當m及o均為0時，R10至R13及R18至R21中之至少一者為H以外的取代基。
具有式(III-1)結構之環狀烯烴單體之實例包括但
不限於二環[2.2.1]-2-庚烯(降冰片烯，)及四環
[4.4.0.12,5.17,10]-3-十二烯(四環十二烯，)。於後
附實施例中，具有式(III)結構之重複單元(B-3)係由四環
[4.4.0.12,5.17,10]-3-十二烯(四環十二烯，)經加成
共聚合而形成。
於烯烴共聚物(B)中，以重複單元(B-1)、(B-2)及(B-3)之總莫耳數計，重複單元(B-2)之含量為約19莫耳%至36莫耳%，較佳為約20莫耳%至33莫耳%，且更佳為約25莫耳%至30莫耳%。當重複單元(B-2)之量在前述指定範圍內時，烯烴共聚物(B)可賦予黏著劑組合物長時間穩定之介電特性以及優異的耐熱性，並賦予黏著劑組合物在機械特性與介電特性之間的優異平衡。
另外，於烯烴共聚物(B)中，以重複單元(B-1)及(B-2)之總莫耳數計，重複單元(B-3)之含量為約0.1莫耳%至100莫耳%，較佳為約0.1莫耳%至50莫耳%，更佳為約1莫耳%至20莫耳%。當重複單元(B-3)之量在前述指定範圍內時，烯烴共聚物(B)可保持合適的彈性模數，且其交聯反應可容易被控制。
於本發明黏著劑組合物中，除上述重複單元(B-1)、(B-2)及(B-3)之外，烯烴共聚物(B)尚可包含由其他環狀烯烴單體及/或鏈狀多烯單體經加成共聚合而形成的重複單元。所述其他環狀烯烴單體係不包括具有式(II-1)結構之環狀非共軛二
烯單體及具有式(III-1)結構之環狀烯烴單體。
烯烴共聚物(B)之製備方法可參考美國專利US 9,206,278 B2中所述內容，該專利文獻全文在此引入作為參考。
於本發明黏著劑組合物中，以黏著劑組合物之總重量計，烯烴共聚物(B)的含量可為約50重量%至99重量%，較佳約60重量%至97重量%，更佳約65重量%至95重量%，例如66重量%、67重量%、68重量%、69重量%、70重量%、72重量%、73重量%、75重量%、76重量%、77重量%、78重量%、80重量%、82重量%、83重量%、85重量%、86重量%、86.5重量%、87重量%、88重量%、90重量%、90.5重量%、91重量%、92重量%、92.5重量%、93重量%、或94重量%。
此外，於本發明黏著劑組合物中，烯烴共聚物(B)對不飽和單體(A)之重量比較佳係位於一特定範圍內，俾使所製得積層板具有優異的常溫剝離強度及耐熱剝離強度。具體言之，烯烴共聚物(B)對不飽和單體(A)之重量比為較佳為約2至20，且更佳為約3.3至15。當烯烴共聚物(B)對不飽和單體(A)之重量比在前述指定範圍內時，不飽和單體(A)與烯烴共聚物(B)之交聯反應可達到理想狀態，所得黏著劑組合物可提供優異黏著強度，使得應用彼所製得之積層板具備優異的常溫剝離強度及耐熱剝離強度，且不會不利地影響積層板本身之特性。經發現，若烯烴共聚物(B)對不飽和單體(A)之重量比超出或低於前述指定範圍時，即使增加黏著劑組合物之用量，黏著強度都將變差，
使得積層板之剝離強度，尤其耐熱剝離強度變差。
1.3. 其他視需要之成分
1.3.1. 矽烷偶合劑(C)
本發明黏著劑組合物可視需要包含一矽烷偶合劑(C)，藉此促進黏著劑組合物中共價鍵的形成，或構成共價鍵之部分，進一步改善黏著劑組合物之黏合性能。矽烷偶合劑(C)可包含烯烴官能性矽烷、環氧官能性矽烷、乙烯官能性矽烷、丙烯官能性矽烷、胺基官能性矽烷、及巰基官能性矽烷，且可以下式(V)表示。
R-Si(OR')1 式(V)
於式(V)中，R為有機官能基基團，例如胺基、乙烯基、巰基、苯基、環氧基、丙烯醯基等；OR'為可水解之基團，例如甲氧基或乙氧基；以及1為2或3。
矽烷偶合劑之實例包括但不限於N-(2-胺基乙基)-3-胺基丙基三甲氧基矽烷(N-(2-aminoethyl)-3-amino propyl trimethoxy silane)、N-苯基-3-胺基丙基三甲氧基矽烷(N-phenyl-3-amino propyl trimethoxy silane)、3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷(3-methacryloxy propyl trimethoxy silane)、4-環氧丙基丁基三甲氧基矽烷(4-epoxypropyl butyl trimethoxy silane)、乙烯基三甲氧基矽烷(vinyl trimethoxy silane)、乙烯基苯基三甲氧基矽烷(vinyl phenyl trimethoxy silane)、3-巰基丙基
甲基二甲氧基矽烷(3-mercaptopropyl methyl dimethoxy silane)、3-巰基丙基三甲氧基矽烷(3-mercaptopropyl trimethoxy silane)、及其混合物。上述矽烷偶合劑可商購獲得，例如購自信越化學工業(Shin-Etsu Chemical)之型號為KBM-503(3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷)、KBM-603(N-(2-胺基乙基)-3-胺基丙基三甲氧基矽烷)及KBM-1003(乙烯基三甲氧基矽烷)的產品。於後附實施例中，係使用3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、N-(2-胺基乙基)-3-胺基丙基三甲氧基矽烷、及乙烯基三甲氧基矽烷作為矽烷偶合劑(C)。
於本發明黏著劑組合物中，以100重量份之黏著劑組合物計，矽烷偶合劑(C)的含量為約0.1重量份至2重量份，較佳為約0.3重量份至1.5重量份，例如0.4重量份、0.5重量份、0.6重量份、0.7重量份、0.8重量份、1.0重量份、1.1重量份、1.2重量份、或1.4重量份。
1.3.2. 其他添加劑
除矽烷偶合劑(C)外，本發明黏著劑組合物可視需要更包含其他成分，例如本領域習知的添加劑，以改良藉由黏著劑組合物所製得之積層板的物化性質或黏著劑組合物在製造過程中的可加工性。所述習知添加劑的實例包括但不限於：阻燃劑、黏度調節劑、觸變劑(thixotropic agent)、消泡劑、調平劑(leveling agent)、表面處理劑、安定劑、及抗氧化劑。所述添加劑可單獨使用或組合使用。
阻燃劑的實例包括但不限於含磷阻燃劑及含溴阻燃劑。含磷阻燃劑的實例包括但不限於：磷酸脂類、磷腈類、聚磷酸銨類、及磷酸三聚氰胺類。含溴阻燃劑的實例包括但不限於：四溴雙酚A(tetrabromobisphenol A)、十溴二苯基氧化物(decabromodiphenyloxide)、十溴化二苯基乙烷(decabrominated diphenyl ethane)、1,2-二(三溴苯基)乙烷(1,2-bis(tribromophenyl)ethane)、溴化環氧寡聚合物(brominated epoxy oligomer)、八溴三甲基苯基茚(octabromotrimethylphenyl indane)、二(2,3-二溴丙醚)(bis(2,3-dibromopropyl ether))、三(三溴苯基)三嗪(tris(tribromophenyl)triazine)、溴化脂肪烴(brominated aliphatic hydrocarbon)、及溴化芳香烴(brominated aromatic hydrocarbon)。前述阻燃劑可單獨使用或組合使用。
上述各種添加劑之用量，乃本發明所屬技術領域中具有通常知識者於觀得本說明書之揭露內容後，可依其通常知識而視需要調整者，並無特殊限制。
2. 黏著劑組合物之製備
關於本發明黏著劑組合物之製備，可藉由將黏著劑組合物各成分，包括不飽和單體(A)、烯烴共聚物(B)、視需要之矽烷偶合劑(C)、及其他視需要之成分以攪拌器均勻混合並溶解或分散於溶劑中而製成清漆狀的形式，供後續加工利用。所述溶劑可為任何可溶解或分散黏著劑組合物各成分、但不與該等成分反應的惰性溶劑。舉例言之，可用以溶解或分散黏著劑組合物
各成分之溶劑包含但不限於：苯、甲苯、二甲苯、己烷、環己烷、庚烷、及癸烷。各溶劑可單獨使用或任意組合使用。溶劑之用量並無特殊限制，原則上只要能使黏著劑組合物各成分均勻溶解或分散於其中即可。於後附實施例中，係使用二甲苯作為溶劑。
3. 積層板
本發明亦提供一種由上述黏著劑組合物所製得之積層板，其包含一導電層、一介電層、以及一位於該導電層與該介電層之間用以黏著該導電層與該介電層之黏著層，其中該黏著層係由如上所述之黏著劑組合物所製得。於本發明積層板中，用於形成黏著層之黏著劑組合物的組成可與用於形成介電層之樹脂組合物的組成不同。積層板各元件之詳細說明如下。
3.1. 導電層
於本發明積層板中，導電層包括但不限於導電金屬薄片。導電金屬薄片包括但不限於銅箔、鎳箔或鋁箔，且較佳為銅箔。導電層厚度一般而言可為約0.1微米至約35微米，且較佳為約0.1微米至約18微米，但本發明不限於此。導電金屬箔片之表面可為光滑的或者可經粗化而具有粗糙表面。一般而言，導電金屬箔片之粗糙度越高越不利於訊號傳輸，因此導電金屬薄片較佳具有低粗糙度。然而，低粗糙度導電金屬薄片與介電層間的黏著強度差，此將使得積層板的剝離強度性質變差，最終導致印刷電路板的可靠度下降。針對此黏著強度不佳之技術問題，以下將描述之本發明黏著劑組合物所形成之黏著層可有效提高導電金屬薄片
(導電層)與介電層間之黏著強度，能解決積層板剝離強度不佳的問題。
3.2. 介電層
於本發明積層板中，介電層係由一或多層半固化片所製得，該半固化片可藉由將補強材料含浸或塗佈可硬化樹脂，並乾燥該經含浸或塗佈之補強材料而製得，或者，可直接將可硬化樹脂塗佈於一基材上並乾燥，隨後將該經乾燥之可硬化樹脂自基材取下而製得。可硬化樹脂的實例包括但不限於聚苯醚樹脂、環氧樹脂、酚醛樹脂、聚胺甲醛、矽酮、及聚四氟乙烯，且各該可硬化樹脂可單獨使用或任意組合使用。補強材料之實例包括但不限於玻璃纖維布、玻璃纖維蓆、絕緣紙、及亞麻布。於本發明之部分實施態樣中，係使用具有反應性官能基的聚苯醚樹脂作為可硬化樹脂，以及玻璃纖維布作為補強材料。
具有反應性官能基的聚苯醚樹脂包括但不限於具有丙烯酸基之聚苯醚樹脂、具有乙烯基之聚苯醚樹脂、及具有羥基之聚苯醚樹脂。所稱「反應性官能基團」可為任何可供反應硬化之基團，例如羥基、羧基、烯基、胺基等，但本發明不以此為限。具有反應性官能基的聚苯醚樹脂的實例尤其包括具有下式(VI)結構之聚苯醚樹脂。
於式(VI)中，A1與A2各自獨立為、、
、、或；R23至R26各自獨立為
H或經或未經取代之C1至C5烷基，例如甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基等；q及r各自獨立為0至100之整數，但q及r不同時為0，且其範圍較佳為1(q+r)100，更佳為5(q+r)30；Z為不存
在、-O-、、或，其中R29與R30各自獨立為H或C1至
C12烷基；以及X與Y各自獨立為、具有烯基之基團或不存在，且
X與Y較佳為不存在、，或者X具有下式(VI-1)且Y具有下式
(VI-2)之結構。
於式(VI-1)及(VI-2)中，*表示與式(VI)之氧
(-O-)相接之一端；B1與B2各自獨立為、、
、或；R27與R28各自獨立為
-O-、-SO2-或-C(CH3)2-，或不存在；以及s與t各自獨立為一整數，且1(s+t)<20，較佳為1(s+t)<10，更佳為1(s+t)<3。
環氧樹脂之實例包括但不限於由下式(VII)表示之環氧樹脂。
於式(VII)中，D1為w2價的有機或無機基團、R36為H或C1至C6烷基、D為氧或氮、w1為1或2並符合D的化學價、且w2為1至100之整數。較佳地，w2為2至8之整數，且w2最佳為2至4之整數。
環氧樹脂之實例亦包括經由表氯醇(epichlorohydrin)或表溴醇(epibromohydrin)與酚類化合物反應所得之產物。合適的酚類化合物例如包括間苯二酚(resorcinol)、兒茶酚、氫醌(hydroquinone)、2,6-二羥基萘、2,7-二羥基萘、2-(二苯基磷醯基)氫醌(2-(diphenylphosphoryl)
hydroquinone)、雙(2,6-二甲基苯酚)、2,2'-聯苯酚(2,2'-biphenol)、4,4-聯苯酚、2,2',6,6'-四甲基聯苯酚、2,2',3,3',6,6'-六甲基聯苯酚、3,3',5,5'-四溴-2,2',6,6'-四甲基聯苯酚、3,3'-二溴-2,2',6,6'-四甲基聯苯酚、2,2',6,6'-四甲基-3,3'-二溴聯苯酚、4,4'-亞異丙基二苯酚(雙酚A)(4,4'-isopropylidenediphenol(bisphenol A))、4,4'-亞異丙基雙(2,6-二溴苯酚)(四溴雙酚A)、4,4'-亞異丙基雙(2,6-二甲基苯酚)(四甲基雙酚A)、4,4'-亞異丙基雙(2-甲基苯酚)、4,4'-亞異丙基雙(2-烯丙基苯酚)、4,4'(1,3-伸苯基二亞異丙基)雙酚(雙酚M)、4,4'-亞異丙基雙(3-苯基苯酚)、4,4'-(1,4-伸苯基二亞異丙基)雙酚(雙酚P)、4,4'-亞乙基二苯酚(雙酚E)、4,4'-氧代二苯酚(4,4'-oxydiphenol)、4,4'-硫代二苯酚、4,4'-硫代雙(2,6-二甲基苯酚)、4,4'-磺醯基二苯酚、4,4'-磺醯基雙(2,6-二甲基苯酚)、4,4'-亞硫醯基二苯酚、4,4'-(六氟亞異丙基)雙酚(雙酚AF)、4,4'-(1-苯基亞乙基)雙酚(雙酚AP)、雙(4-羥基苯基)-2,2-二氯乙烯(雙酚C)、雙(4-羥基苯基)甲烷(雙酚-F)、雙(2,6-二甲基-4-羥基苯基)甲烷、4,4'-(亞環戊基)二苯酚、4,4'-(亞環己基)二苯酚(雙酚Z)、4,4'-(亞環十二烷基)二苯酚、4,4'-(雙環[2.2.1]亞庚基)二苯酚、4,4'-(9H-茀-9,9-二基)二苯酚(4,4'-(9H-fluorene-9,9-diyl)diphenol)、3,3-雙(4-羥基苯基)異苯并呋喃-1(3H)-酮(3,3-bis(4-hydroxyphenyl)isobenzofuran-1(3H)-one)、1-(4-羥基苯基)-3,3-二甲基-2,3-二氫-1H-茚-5-酚(1-(4-hydroxyphenyl)-3,3-dimethyl-2,3-dihydro-1H-
inden-5-ol)、1-(4-羥基-3,5-二甲基苯基)-1,3,3,4,6-五甲基-2,3-二氫-1H-茚-5-酚、3,3,3',3'-四甲基-2,2',3,3'-四氫-1,1'-螺雙[茚]-5,6'-二酚(螺二茚烷(Spirobiindane))、二羥基二苯基酮(雙酚K)、三(4-羥基苯基)甲烷、三(4-羥基苯基)乙烷、三(4-羥基苯基)丙烷、三(4-羥基苯基)丁烷、三(3-甲基-4-羥基苯基)甲烷、三(3,5-二甲基-4-羥基苯基)甲烷、四(4-羥基苯基)乙烷、四(3,5-二甲基-4-羥基苯基)乙烷、雙(4-羥基苯基)苯基氧化膦、二環戊二烯基二(2,6-二甲基苯酚)、二環戊二烯基二(2-甲基苯酚)、及二環戊二烯基雙酚(dicyclopentadienyl bisphenol)，且前述酚類化合物可單獨使用或任意組合使用。有關環氧樹脂之具體合成方式乃本領域具通常知識者於觀得本案說明書揭露後，可基於所具備之通常知識而實施者，且非本發明之技術重點所在，於此不另贅述。
3.3. 黏著層
於本發明積層板中，黏著層係由本發明黏著劑組合物所製得，位於導電層與介電層之間，可提升導電層與介電層之黏著強度。黏著層可藉由利用本發明所屬技術領域中習知的塗佈方法，如網版印刷法、輥塗法、模塗法、洗塗法、噴塗法等，將黏著劑組合物施加於導電層與介電層之間，並隨後乾燥而形成。
本發明積層板透過黏著層之使用，可在不改變介電層配方之情況下提升導電層與介電層之黏著強度，亦即黏著層的組成可與介電層的組成不同，因此積層板本身之特性可具有彈
性。又，黏著層之重量較佳為約2公克/平方公尺至18公克/平方公尺，更佳為約3公克/平方公尺至10公克/平方公尺，俾於不影響積層板本身特性之情況下，提供優異之黏著強度，改良積層板之剝離強度性質。
3.4. 積層板之實施態樣
第1圖係本發明積層板之一實施態樣的示意圖。如第1圖所示，積層板10包含導電層11、黏著層12、及介電層13，其中黏著層12係由本發明之黏著組合物形成，位於導電層11與介電層13之間。導電層11可為銅箔，且黏著層12及介電層13可分別呈半固化之狀態或完全固化之狀態。
第2圖係本發明積層板之另一實施態樣的示意圖。如第2圖所示，積層板20包含第一導電層21、第一黏著層22、介電層23、第二黏著層24、及第二導電層25，其中第一黏著層22係位於第一導電層21與介電層23之間，且第二黏著層24係位於介電層23與第二導電層25之間。第一導電層21及第二導電層25可為相同或不相同之金屬箔，例如銅箔。第一黏著層22及第二黏著層24可由相同或不相同配方之本發明黏著劑組合物所形成。此外，積層板20亦可僅包含第一黏著層22或第二黏著層24。
4. 積層板之製備
本發明另提供一種使用前述黏著劑組合物製備積層板之方法，其包含：提供一導電層及一介電層；以及於該導電層與該介電層之間提供一黏著層，用以黏著該導電層與該介電層，
其中該黏著層係由如上所述之黏著劑組合物所製得。根據本發明之方法，可藉由將黏著劑組合物塗佈於導電層及介電層之至少一者上，隨後層疊介電層及導電層形成一依序為導電層、黏著劑組合物層及介電層之結構，並進行熱壓操作而得到積層板，或者，可先將黏著劑組合物成形為一黏著層，隨後層疊介電層、黏著層及導電層形成一依序為導電層、黏著層及介電層之結構，並進行熱壓操作而得到積層板。
5. 印刷電路板
本發明積層板可用於製備印刷電路板，因此，本發明另提供一種印刷電路板，其係由進一步圖案化上述積層板之導電層而製得。前述圖案化之方法包括但不限於蝕刻，且該圖案化之方法並非本發明之技術重點，於此不另贅述。
第3圖係本發明印刷電路板之一實施態樣的示意圖。如第3圖所示，印刷電路板30包含第一導電層31、第一黏著層32、介電層33、第二黏著層34、及經圖案化之第二導電層35，其中第一黏著層32係位於第一導電層31與介電層33之間，且第二黏著層34係位於介電層33與經圖案化之第二導電層35之間。第一導電層31及經圖案化之第二導電層35可為相同或不相同之金屬箔，例如銅箔。第一黏著層32及第二黏著層34可由相同或不相同配方之本發明黏著劑組合物所形成。此外，印刷電路板30可僅包含第一黏著層32或僅包含第二黏著層34。
第4圖係本發明印刷電路板之另一實施態樣的示意
圖。如第4圖所示，印刷電路板40包含第一導電層31、第一黏著層32、介電層33、第二黏著層34、經圖案化之第二導電層35、結合層41、第三黏著層42、及第三導電層45，其中第一黏著層32係位於第一導電層31與介電層33之間，第二黏著層34係位於介電層33與經圖案化之第二導電層35之間，且第三黏著層42係位於結合層41與第三導電層45之間。如第4圖所示，結合層41及第二黏著層34係分別位於經圖案化之第二導電層35的相對的二側上，且第三導電層45及經圖案化之第二導電層35係分別位於結合層41的相反側上。第一導電層31、經圖案化之第二導電層35、及第三導電層45可為相同或不相同之金屬箔，例如銅箔。第一黏著層32、第二黏著層34、及第三黏著層42可為相同或不相同配方之本發明黏著劑組合物所形成。此外，印刷電路板40可不包含第三黏著層42。
茲以下列具體實施態樣進一步例示說明本發明，其中，所採用之量測儀器及方法分別如下：
[常溫剝離強度測試]
根據剝離強度試驗IPC TM-650 2.4.8之規範，測試未經任何處理之積層板的導電層對介電層的常溫剝離強度。剝離強度之單位為磅力/英寸(lbf/in)。
[耐熱剝離強度測試]
使積層板試樣在溫度288℃的錫爐焊料上漂浮(solder float)10秒鐘後，對每一試樣重複該過程5次，之後根據剝離強度試驗IPC TM-650 2.4.8之規範，測試經焊料處理之積層板
的導電層對介電層的剝離強度，此為耐熱剝離強度。
[介電常數(Dk)與損耗因數(Df)量測]
根據ASTM D150之規範，於工作頻率10吉赫(GHz)下，計算積層板之介電常數(Dk)及損耗因數(Df)。
6. 實施例
6.1. 黏著劑組合物之製備
[黏著劑組合物1]
依表1所示之比例，將作為不飽和單體之異氰尿酸三烯丙酯(TAIC)(購自贏創(Evonik)公司)、以及烯烴共聚物(64.6
莫耳%之結構為的重複單元(B-1)、29.2莫耳%之結
構為的重複單元(B-2)、及6.2莫耳%之結構為
的重複單元(B-3)；型號：LCOC；購自三井
化學(Mitsui Chemicals))於室溫下使用攪拌器混合，並加入二甲苯。將所得混合物於室溫下攪拌60分鐘後，製得黏著劑組合物1。
[黏著劑組合物2]
以與製備黏著劑組合物1相同之方式來製備黏著劑組合物2，惟調整不飽和單體之含量，如表1所示。
[黏著劑組合物3]
以與製備黏著劑組合物1相同之方式來製備黏著劑組合物3，惟調整不飽和單體之含量，如表1所示。
[黏著劑組合物4]
以與製備黏著劑組合物1相同之方式來製備黏著劑組合物4，惟調整不飽和單體之含量，如表1所示。
[黏著劑組合物5]
以與製備黏著劑組合物2相同之方式來製備黏著劑組合物5，惟另添加矽烷偶合劑(型號：KBM-503；購自信越化學工業(Shin-Etsu Chemical))，如表1所示。
[黏著劑組合物6]
以與製備黏著劑組合物5相同之方式來製備黏著劑組合物6，惟以購自信越化學工業之矽烷偶合劑(型號：KBM-603)取代矽烷偶合劑KBM-503，如表1所示。
[黏著劑組合物7]
以與製備黏著劑組合物5相同之方式來製備黏著劑組合物7，惟以購自信越化學工業之矽烷偶合劑(型號：KBM-1003)取代矽烷偶合劑KBM-503，如表1所示。
[黏著劑組合物8]
以與製備黏著劑組合物5相同之方式來製備黏著劑組合物8，惟改以二乙烯基苯(DVB)(購自新日鐵住金化學(NIPPON STEEL & SUMIKIN CHEMICAL))作為不飽和單體，
並調整不飽和單體之含量，如表1所示。
[黏著劑組合物9]
以與製備黏著劑組合物8相同之方式來製備黏著劑組合物9，惟改以三環癸烷二甲醇二(甲基)丙烯酸酯(型號：DCP；購自新中村化學工業(SHIN-NAKAMURA CHEMICAL))作為不飽和單體，如表1所示。
[比較黏著劑組合物1]
依表1所示之比例，將烯烴共聚物LCOC及二甲苯於室溫下使用攪拌器混合，並攪拌60分鐘後，製得比較黏著劑組合物1。
[比較黏著劑組合物2]
以與製備黏著劑組合物1相同之方式來製備比較黏著劑組合物2，惟調整不飽和單體之含量使烯烴共聚物對不飽和單體之重量比大於15，如表1所示。
[比較黏著劑組合物3]
以與製備黏著劑組合物1相同之方式來製備比較黏著劑組合物3，惟調整不飽和單體之含量使烯烴共聚物對不飽和單體之重量比小於3.3，如表1所示。
6.2. 積層板之製備
6.2.1. 積層板1至9及比較積層板1至3
分別使用黏著劑組合物1至9及比較黏著劑組合物1至3來製備積層板1至9及比較積層板1至3。首先，使用線棒將黏著劑組合物塗佈於0.5盎司之無粗糙度銅箔(Rz：0.1微米；購自三井金屬礦業(MITSUI MINING & SMELTING))上，並於150℃下加
熱3分鐘，接著將半固化片(型號：933P；取自台燿科技)層疊至無粗糙度銅箔之帶有黏著層的一側上，再將層疊物置於熱壓機中進行高溫熱壓。熱壓條件為：以3.0℃/分鐘之升溫速度升溫至200℃至220℃，並在該溫度下，以全壓15公斤/平方公分(初壓8公斤/平方公分)之壓力熱壓180分鐘。測量積層板1至9及比較積層板1至3之黏著層重量，並記錄於表2中。
6.2.2. 積層板10至12及比較積層板4
另外，以與積層板1至9相同之製備方式，藉由使用黏著劑組合物6來製備積層板10至12，惟調整黏著劑組合物6之用量使得積層板10至12分別具有不同之黏著層重量，如表2所示。此外，在不使用黏著劑組合物之情況下，將半固化片直接與無粗糙度銅箔層合並以相同熱壓條件進行高溫熱壓，製得比較積層板4。
6.2.3. 積層板性質評估
測量積層板1至12及比較積層板1至4之常溫剝離強度、耐熱剝離強度、損耗因數(Df)及介電常數(Dk)，並將結果記錄於表2中。
如表2所示，積層板1至12之結果顯示本發明黏著劑組合物可有效提高導電層與介電層之黏著強度，從而可在不影響積層板電學性質之情況下，有效提升積層板之常溫剝離強度及耐熱剝離強度(均達3.0磅力/英寸以上)，且可調整黏著劑組合物之用量獲致更高之常溫剝離強度及耐熱剝離強度。比較積層板1至3之結果顯示，當黏著劑組合物不包含不飽和單體或不飽和單體的含量超出指定範圍時，所製得之積層板即使能具備合宜的常溫剝離強度，仍無法獲得優異的耐熱剝離強度(僅2.5磅力/英寸)。此外，比較積層板4之結果顯示，當積層板不使用黏著劑組合物時，常溫剝離強度及耐熱剝離強度均明顯下降(僅2.4磅力/英寸)。
上述實施例僅為例示性說明本發明之原理及其功效，並闡述本發明之技術特徵，而非用於限制本發明之保護範疇。任何熟悉本技術者在不違背本發明之技術原理及精神下，可輕易完成之改變或安排，均屬本發明所主張之範圍。因此，本發明之權利保護範圍係如後附申請專利範圍所列。
Claims (16)
- 一種黏著劑組合物，包含：(A)一不飽和單體，其選自以下群組：含乙烯基芳香族單體、含烯丙基單體、含丙烯醯基單體、乙烯基醚、馬來醯亞胺、及其組合；以及(B)一烯烴共聚物，該烯烴共聚物係包含以下重複單元：(B-1)具有如下式(I)結構之重複單元，(B-2)具有如下式(II)結構之重複單元，
以及(B-3)具有如下式(III)結構之重複單元，
於式(I)至式(III)中，R1為H或C1至C6之直鏈狀或分支狀烷基；R2至R21各自獨立為H或C1至C10之烷基，且R18至R21可相互結合而形成單環或多環；R22為H或C1至C6之烷基；m及n各自獨立為0或1；o為0至20的整數；p為0至10的整數；以及於式(III)中，當m及o均為0時，R10至R13及R18至R21中之至少一者為H以外的取代基，其中以重複單元(B-1)、(B-2)及(B-3)之總莫耳數計，該重複單元(B-2)之量為約20莫耳%至33莫耳%；其中以重複單元(B-1)及(B-2)之總莫耳數計，重複單元(B-3)之含量為0.1莫耳%至20莫耳%；以及其中該烯烴共聚物(B)對該不飽和單體(A)之重量比為約3.3至15。
- 如請求項1之黏著劑組合物，其中該含烯丙基單體係選自以下群組：鄰苯二甲酸二烯丙酯、間苯二甲酸二烯丙酯、苯六甲酸三烯丙酯、苯三甲酸三烯丙酯(triallyl mesate)、三烯丙基苯、氰尿酸三烯丙酯、異氰尿酸三烯丙酯、三烯丙基胺、及其組合。
- 如請求項1之黏著劑組合物，其中該重複單元(B-2)係由環狀非共軛二烯單體經加成共聚合而形成，該環狀非共軛二烯單體係選自以下群組：、
、
、
、
、
、及其組合。
- 如請求項1之黏著劑組合物，更包含一矽烷偶合劑(C)。
- 如請求項4之黏著劑組合物，其中該矽烷偶合劑(C)係選自以下群組：N-(2-胺基乙基)-3-胺基丙基三甲氧基矽烷、N-苯基-3-胺基丙基三甲氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、4-環氧丙基丁基三甲氧基矽烷、乙烯基三甲氧基矽烷、乙烯基苯基三甲氧基矽烷、3-巰基丙基甲基二甲氧基矽烷、3-巰基丙基三甲氧基矽烷、及其組合。
- 如請求項4之黏著劑組合物，其中以100重量份之黏著劑組合物計，該矽烷偶合劑(C)之含量為約0.1至2重量份。
- 一種積層板，包含：一導電層；一介電層；以及一黏著層，該黏著層位於該導電層與該介電層之間，用以黏著該導電層與該介電層，其中，該黏著層係由如請求項1至6中任一項之黏著劑組合物所製得。
- 如請求項7之積層板，其中該黏著層之重量為約2至18公克/平方公尺(g/m2)。
- 如請求項7之積層板，其中該導電層為一銅箔。
- 如請求項9之積層板，其中該銅箔之粗糙度(Rz)為2微米以下。
- 如請求項7之積層板，其中該介電層係由一或多層半固化片所製得，該半固化片包含可硬化樹脂及補強材料。
- 如請求項11之積層板，其中該可硬化樹脂係選自以下群組：聚苯醚樹脂、環氧樹脂、酚醛樹脂、聚胺甲醛、矽酮、聚四氟乙烯、及其組合。
- 如請求項7之積層板，其中該介電層係由選自以下群組之可硬化樹脂所製得：聚苯醚樹脂、環氧樹脂、酚醛樹脂、聚胺甲醛、矽酮、聚四氟乙烯、及其組合。
- 如請求項13之積層板，其中該介電層係由包含聚苯醚樹脂之可硬化性樹脂所製得。
- 一種製備積層板之方法，包含：提供一導電層及一介電層；以及於該導電層與該介電層之間提供一黏著層，用以黏著該導電層與該介電層，其中該黏著層係由如請求項1至6中任一項之黏著劑組合物所製得。
- 一種印刷電路板，其係由請求項7至14中任一項之積層板所製得。
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