TW200914649A - Deposition from ionic liquids - Google Patents

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200914649 九、發明說明： t -ϋ. 】 發明領域 大致上本發明係關於由離子性液體電沈積或無電沈積 5 金屬或半導體於基材上之方法。 【先前技術1 發明背景 由離子性液體電沈積金屬為眾所周知且討論於多個公 開文獻（離子性液體之電化學面相（編輯），威利科技公司’ 10 東京(2005年)及其中引用之參考文獻)及專利參考文獻(US 6,573,405，離子性液體，得自Abbott等人；US 7,196,22卜 離子性液體及其用途，得自Abbott等人；W02006/053362 A2，由離子性液體沈積多層之方法，得自Plansee等人； W02006/061081 A2’於離子性液體中钽及/或銅之電化學沈 15 積，得自 Welz-Biermann等人；W02006/074523 A1，金屬之 回收，得自Houchin等人）。 對於由離子性液體電沈積以及（至較低程度）無電沈積 之興趣係植基於其性質： •寬廣電位窗’偶爾超過4伏特，容易接近無法由水溶 20 液或有機溶液電沈積之元素。 •金屬鹽之溶解度高， •比較非水性溶劑之導電性高 •經由使用斥水性離子性液體組合保護性氣氛（例如 於手套箱内部所提供之氣氛)允許避開水。 200914649 如此’離子性液體係使用於或經請求專利用於例如蓄電 池、燃料電池、光伏打裝置、電拋光程序及電沈積程序。 大部分離子性液體之另一項重要性質為其蒸氣壓極 低。由健康、安全性及環保觀點以蒸氣壓低為佳。離子性 5 液體之蒸餾及揮發性方便研究直至晚近才進行探討，例如 Earle等人（離子性液體之蒸飽及揮發性，自然，439期2006 年2月 16 日，831-834

Gilea, J.N. Canongia Lopez, L.P.N. Rebelo, J.W. Magee, K R Seddon及J_A. Widegren); J_P. Armstrong等人(離子性液體之 10 氣化 ’ J.P. Armstrong, C_ Hurst, R_G_ Jones, P. Licence, K.R.J. Lovelock, C.J. Satterley&I.J.Villar-Garcia，Phys.Chem. CHem. Phys，vol. 9, 982-990 (20〇7));藉混合物之真空蒸餾 時離子性液體之相對揮發性，J.A· Widgren，Y.M. Wang, W.A. Henderson及J.W. Magee, J. Phys, Chem. B，2007年7月 7 日公 15開於網站；離子性液體1-丁基-3-甲基咪唑鍇貳（三氟甲基磺 酸基）酿胺之蒸氣壓及熱安定性，Y.U. Paulechka, Dz.H.

Zaitsau，G.J. Kabo及A.A. Strechan, Thermochimica Acta, Vol. 439, pp· 158-160 (2005) ; 1-烷基-3-甲基咪唑鑕貳（三氟曱基 磺醯基）醯亞胺之實驗性蒸氣壓及離子性液體之氣化焓估 20 5十之父互相關方案 ’ D.H. Zaitsau, G.J. Kabo, A.A. Strechan, Y_U. Paulechka，A· Tschersich, S.P. Verevkin及A. Heintz, J. Phys. Chem. A，vol lio, pp 7303.7306 (2006)。 離子性液體之低揮發性也導致使用超高真空方法諸如X 光光電子光譜術及靜態二次離子質譜術(SIMS)來研究離子 200914649 性液體(例如離子性液體於真空：使用超高真空技術之液體 表面分析，E.F. Smith, F..M. Rutten, I.J. Villar-Garcia, D. Briggs 及 p. Licence, Langmuir, vol. 22, ρρ· 9386-9392 (2006);及離子性液體於真空：溶液相χ光光電子光譜術， 5 E.F· Smith，I.J. Villar-Garcia，D. Briggs及P. Licence)。更為 晚近，銀於真空熱沈積於離子性液體上被提示作為月球望 遠鏡的基礎。（金屬薄膜沈積於離子性液體上作為月球望遠 鏡之基礎，E.F. B〇rra，〇_ Seddiki，R. Angel, D Eisenstein, p

Hickson, K.R. Seddon及 S.P. Worden，自然，第 447 期， 10 979-981 頁，2007年6月 21 曰）。 許多作者曾經述及離子性液體之低蒸氣壓（於室溫為 10 -10毫巴）為令人感興趣之問題，允許長時間規模於高 達300C溫度實驗，短時間規模於高達4〇(rc溫度實驗以 及極低蒸氣壓允許於真空條件下實驗。 15 但至目前為止’低蒸氣壓(似乎為離子性液體之特有性 質）於由離子性液體之電沈積或無電沈積中之重要優勢被 忽略。發明人發現離子性液體之低蒸氣壓允許材料於高度 真空電沈積或無電沈積，允許全部氣體由大氣中抽真空， 而非離子性液體於沈積前暴露於高度真空接著使用保護性 20氣體(例如貴氣)掃除。如此允許電沈積或無電沈積於基材 上’否則料基財因翻減料(水蒸氣）峨氧化或水 解’諸如組、錕或其它閥金屬。此外，全部金屬當暴露於 氧氣或水分時形成物理性吸附或化學吸_氧1^_ 種，其可對於於基材上獲得欲沈積物種之高孕核密度不利。 200914649 本發明方法於鑲嵌程序之微縮化中可解決多項問題之 一，鑲嵌程序中銅係電沈積於擴散障壁層諸如心或^!^上。 由水性鍍覆溶液直接電沈積銅至钽上不可能，原因在於钽 當接觸空氣或水時將自動被氧化物（或氫氧化物）層所覆 5蓋。此種反應層造成實質接觸電阻，因而妨礙銅之孕核於 障壁層上。如此於鍍覆前，薄銅晶種層沈積於障壁層上。 此種晶種層係藉PVD法、ALD法或CVD法沈積。晶種層之 排列及厚度導致難以藉銅沈積而填補次_32奈米通孔而不 會產生缺陷。但若銅係於高度真空下由離子性液體沈積， 10則可避免钽的氧化而允許直接沈積於障壁層上。於其專利 案 W02006/061081 A2 中，Biermann、Endres 及 Zein E1

Abedin討論於手套箱内，於保護性氣氛下由離子性液體電 沈積钽及銅之可能性。但即使於手套箱之低氧及低水濃度 (極佳之手套箱至多為0.5 ppm至1 ppm氧及水），钽之氧化極 15 為快速’極短時間内Ie被氧化物層所覆蓋。惟有於真空中 工作才可充分減慢组的氧化來允許銅的直接沈積。 C發明内容3 發明概要 本發明係關於一種於真空中或於離子性液體暴露於真 20空後於保護性氣氛下，由離子性液體電沈積或無電沈積包 含金屬元素或半導體元素及/或其組合之層至基材上之方 法及所得材料。根據本發明，於低溫(較佳低於100。〇於真 空中或離子性液體暴露於高度真空後於保護性氣氛下可 製造不含非期望組分之緊密層。此項技術及所得材料特別 200914649 適口用於微電子業，此處材料及裝置之污染具有關鍵重要 陡特疋5之’本方法可用於將銅直接沈積於钽或以钽為 需鋼晶種層。 種將鋼直接沈積於以钽為主之障壁層上之方式涉及 5 、、二由載荷閉至將基材轉移至轉運模組（其中壓力約為1〇-5 帕）’基材轉移至進行沈積组層至沈積室（例如於約1〇.8帕之 用物理氣相沈積(PVD)進行沈積）。於组層沈積 後基材被移回轉運模組以及隨後轉移至第二沈積室（壓力 低於10帕）’於其中基材接觸離子性液體，進行金屬物種 10 j半導體物種由離子性液體沈積至基材上。於沈積程序 刖’離子性液體接受真空步驟(壓力低於10_4帕）來去除氧氣 及水，如此避免鈕之氧化。 、 離子性液體為單獨只由陰離子及陽離子所組成之熔融 2。若干離子性液體於低於1⑼。C溶解，若干離子性液體於 15室溫甚至為液體。後述鹽類偶爾稱作為室溫離子性液體 (RTIL)m基於陽離子與陰離子之各種組合可製備 廣大範圍之離子性液體。 典型可用於離子性液體之陽離子包括：四&基錄、四 院基鱗、三燒絲、N，N•二烧基咪销、Ί絲★各 唆鐵、四燒基鱗、N_烧基咕⑽、N，N_Ht定鐵。附 接於组原子或嶙原子之取代基可為㈣心異之脂肪族基 或芳香族基或此等基團之組合。此等基團之實例包括燒 基、稀基、快基及芳基及雜芳基其中該雜原子_自於/ S、0、 p、S^Se。取代基本身可經以南素及/或其它官能 20 200914649 基取代。較佳官能基包括F及CN。

二烷基吡咯啶鏘 R2 R—Ν—R3i4 四烷基銨

2 R t /ίί I + \ 基 R——S 烷 3^三 R

4 R 二_、三一、四烧基咪唑鑕 R R \ 2 二烷基11比咯啶鑕 l+、i R——N、 R2 rU-r3i4 四坑基鱗 離子性液體之陰離子組分典型為小型物種且包括例如 cr、BF4、PF6-、NCV、烷基磺酸根(RSCV)、乙酸根、三 氟乙酸根、經取代之磺酸根（例如三氟乙磺酸根）、溴陰離 5 子、四氰基硼酸根、烷基硫酸根、貳（三氟甲基磺醯基）醯亞 胺、貳（三氟甲基）醯亞胺及二氰醯胺陰離子。硫醇類（RS_)、 二硫基胺基甲酸根(RNCS/)及黃原酸根(ROCS2)其中R基係 如前文對陽離子性成分之定義相信也可用於適當離子性液 體之形成。 10 200914649 可使用可藉電解沈積或無電沈積而將期望之物種沈積 於基材上之任一種適當來源材料。於本内文中，「物種」一 詞表示金屬、無機氧化物包括金屬氧化物、非氧化物半導 體/導體或有機聚合物。適當來源材料為熟諳技藝人士顯然 5 易知。 一種或多種來源材料可含括於混合物來同時沈積一種 或多種物種。由相同混合物可同時沈積不同物種。另外， 經由改變電位或改變電流密度，讓一種物種或另一種物種 根據所選用之電位優先沈積，可由相同混合物中循序沈積 10 不同物種至基材上。適當金屬例如包括得自週期表IIB、 ΠΙΑ-VIA族金屬，特別為鋅、編、銘、鎵、銦、銘、錫、 鉛、銻及鉍、第一、第二及第三列過渡金屬特別為鉑、鈀、 金、姥、釕、銀、银、餓、鎳、銘、銅、鐵、鉻及猛，及 最佳為銅及播1系金屬及網系金屬，例如#、鈥、此及触。 15 離子性液體可含有或可未含有可改良來源材料之溶解 度之添加劑。 離子性液體可含有或可未含改良沈積材料之孕核密度 之添加劑。 金屬可呈單一金屬或呈合金而由其鹽類沈積。 2〇 於鍍覆過程中或鍍覆前離子性液體暴露之壓力為100 帕至10_8帕且較佳係低於10_1()帕。沈積期間之溫度為o°c至 350°C 且較佳20°C 至200°C。 欲由離子性液體沈積的金屬離子之濃度為1(Γ5莫耳/升 至10莫耳/升，且較佳為HT3莫耳/升至1莫耳/升。 11 200914649 於電沈積之情況下，沈積係於經控制之電流或經控制 之電位下進行。依據可還原之金屬離子濃度及離子性液體 之攪拌速率而定，施加之電流密度為10-7安培/平方分米至 10女培/平方分米。電解沈積可使用二電極配置或三電極配 5置進行。陽極材料可為具有足夠導電性而於陰極不會產生 干擾沈積過程之產物之任一種金屬或材料。於銅沈積之情 況下，可使用銅陽極，但也可使用鉑製成之惰性陽極。 於無電沈積之情況下，可還原欲由離子性液體沈積之 離子之適當還原劑添加至離子性液體。可能的還原劑為 10 UBH4、KBH4、NaBH4、N2H4、HCHO、Ti3+離子，若沈積 物不因含硼則以末三種還原劑為佳。 沈積材料及塗覆層特別適合用於微電子業製造互連裝 置’此處氧或水的存在可能妨礙直接沈積於鈕障體或以鈕 為主之障體上。 15 本發明之應用之額外範圍由後文詳細說明顯然易明。 但須了解詳細說明部分及特定實例雖然只是本發明之較佳 實施例’但僅供舉例說明之用，熟諳技藝人士由本詳細說 明顯然易知於本發明之精髓及範圍内之多項變化及修改。 須了解前文大致說明及後文詳細說明僅供舉例說明之用而 20非限制如本案所請求專利之本發明。 圖式簡單說明 第1圖顯示於高度真空沈積於金TEM格栅上之銅層表 面之SEM圖像。 第2圖顯示於高度真空沈積於金tem格栅上之銅層表 12 200914649 面之EDX光譜。 第3圖顯示於低度真空沈積於銅TEM格柵上之鈷層表 面之SEM圖像。 第4圖顯示於低度真空沈積於銅TEM格柵上之鈷層表 5 面之EDX光譜。 第5圖顯示於高度真空沈積於銅TEM格柵上之鈷層表 面之SEM圖像。 第6圖顯示於高度真空沈積於銅TEM格柵上之鈷層表 ί 面之EDX光譜。 10 第7圖顯示於高度真空沈積於金ΤΕΜ格栅上之銅層表 面之SEM圖像。 第8圖顯示於高度真空沈積於金ΤΕΜ格柵上之銅層表 面之EDX光譜。 【實施方式3 15 較佳實施例之詳細說明 下列實例並未囿限本發明。反而，本發明之範圍係由 I 隨附之申請專利範圍及其相當範圍所界定。熟諳技藝人士 顯然易知於系統及方法之組成上可做出多項修改及變化， 更特定言之，未悖離本發明之精髓及範圍於真空中或於離 20 子性液體暴露於真空後於保護性氣氛下由離子性液體沈積 材料方面或於本方法用於沈積材料之用途方面可做出多項 修改及變化。 本發明之其它實施例對熟諳技藝人士由考量說明書及 此處揭示之本發明之實務將顯然自明。預期說明書及實例 13 200914649 僅供舉例說明之用。 實例1 鋼係於高度真空下沈積於具有寬75微米之孔徑之金 格栅上。鍵覆浴為！-丁基-3_曱基味唾鑽武(三氟甲基緣醯基） 酿亞胺’其中溶解ο·1莫耳/立方分米武（三氟甲基磺醯基)醯 亞胺銅。於使用前’鍍覆溶液置於真空室内，壓力降至2xl0-6 耄巴。其次，溶液置於e-SEM内部，壓力降至1〇_4毫巴。於 電沈積程序中’壓力進-步降至2xl〇-6毫巴。鍍覆液盛裝於 10 15 20 加熱至9GX：之鋪堝。賴也作為反電極，未使用來考電 極。經數小時後，於金格柵上形成厚則微米之沈積物。沈 積物光滑且牢固麟於基材上⑻圖）。格柵置於丙嗣隔夜 來溶解離子性液體後，職分析顯示清晰銅峰金基材全 然可藉沈積物篩檢，即使於25千伏特亦可（第2圖 實例2 $使用e猶於低度真空形成銘沈積物。壓力為3托耳氣 1加速電壓為25千伏特。基材為銅格柵，其孔徑寬微 醯其Γ吏用之溶液為1-丁基小甲基•。定鏘武（三I甲基績 ^基)醜亞胺，其中卿.1莫耳/立方分米無切化銘。於 =1，此溶液於12代於減壓下乾燥。溶㈣裝於銅财 中由水性氣化銘浴已經沈積-層銘層，此㈣係用 極=反電極。藉派提目（Peltl啦件加熱至龍t。工作電 極1電極間維持⑽伏特電壓歷約2小時。未使用參考電 格柵賴，於銅紐錢料鈷沈積物（第3圖）。 柵於丙财放置隔絲溶解離子性液體及任何黏著之樹 14 200914649 脂後，EDX分析顯示極為獨特之鈷峰（第4圖）。 實例3 鈷係於高度真空下沈積於具有200微米寬孔徑之銅格 栅上。鍍覆浴為[BMP][Tf2N]，其中溶解0.2莫耳/立方分米 5 Co(Tf2N)2。於使用前，鑛覆溶液置於真空室内，壓力降至 2xl(T6毫巴。其次，溶液置於e-SEM内部，壓力降至lxl(T4 毫巴。於電沈積程序中，壓力進一步降至5.4xl(T6毫巴。鍍 覆液盛裝於加熱至90°C之銅掛禍。掛鋼也作為反電極，未 使用參考電極。陽極與陰極間施加2伏特電壓。90分鐘後， 10 於銅格栅上形成沈積物（第5圖）。格柵置於丙酮隔夜來溶解 離子性液體後，EDX分析顯示清晰鈷峰（第6圖）。 實例4 銅係於高度真空下沈積於具有寬7.5微米之孔徑之金 格栅上。鍍覆浴為1-丁基-1-甲基吡咯啶鑕貳（三氟甲基磺醯 15 基)醯亞胺，其中溶解0.1莫耳/立方分米貳（三氟曱基磺醯基) 醯亞胺銅。於使用前，鍍覆溶液置於真空室内，壓力降至 2xl(T6毫巴。其次，溶液置於e-SEM内部，壓力降至lxl(T4 毫巴。於電沈積程序中，壓力進一步降至2xl(T6毫巴。鍍覆 液盛裝於加熱至90°C之銅时禍。掛锅也作為反電極，未使 20 用參考電極。陽極與陰極間施加2伏特電壓。3小時後，形 成光滑沈積物（第7圖）。格栅置於丙酮隔夜來溶解離子性液 體後，EDX分析顯示清晰銅峰（第8圖）。 實例5 基材經由載荷閘室轉移至轉運模組（其中壓力約為HT5 15 200914649 帕），基材轉移至進行沈積组層至沈積室（例如於約1 〇_8帕之 基礎壓力利用物理氣相沈積(PVD)進行沈積）。於钽層沈積 後，基材被移回轉運模組以及隨後轉移至第二沈積室（壓力 低於10_4帕），於其中基材接觸離子性液體，進行金屬物種 5 或半導體物種由離子性液體沈積至基材上。於沈積程序 前，離子性液體接受真空步驟(壓力低於10_4帕）。 參考文獻 US 4,624,753, Method for electrodepositing of metals, G.E. 10 MacMannis III et al. US 6,573,405, Ionic liquids, from Abbott et al. US 7,196,221, Ionic liquids and their use, from Abbott et al. W02006/053362 A2, Method for depositing layers from ionic liquids, from Schottenberger Herwig et al., 15 W02006/061081 A2, Electrochemical deposition of tantalum and/or copper in ionic liquids, from Welz-Biermann et al. W02006/074523 Al, Recovery of metals, from Houchin et al. W02007039035, Electrochemical deposition of selenium in 20 ionic liquids, Welz-Biermann and Endres Frank. CN1884622, Metal cobalt electrodeposition method by ion liquid, Yang Peixia An

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Claims (1)

1. 200914649 十、申請專利範圍： 5 10 15 20 -種由離子性祕沈積金屬元素或半導體元素或其組 合於一基材上之方法，該離子性液體係經由在該沈積前 將該離子性液體暴露於低於1(Γ2帕之大氣壓而由該離子 性液體中去除氧及水，以及其中至少於該沈積之初期期 間’該大氣壓係維持於低於1〇-2帕。 2. 如申請專利範圍第！項之方法，其中於經由讓該離子性 液體暴露於低於，帕之壓力而由該離子性液體中去除 氧及水之後將該基材轉移至該離子性液體内。 3. 如申請專觀㈣丨項之方法，其中_子性液體具有 於室溫低於1〇-4帕之蒸氣壓。 4. 如申請專利範圍⑸項之方法，其中於沈積前及/或於沈 積期間之大氣壓係低於1〇-4帕。 如申請專利範圍第1項之方法 肀該金屬元素或半導 體元素或其組合係藉電沈積方式沈積▽ 6·如申請專利範圍第1項之方法，其中該金屬元素或半導 體π素或其組合係藉無電沈積方式沈積。 7.如申請專利範圍第以之方法，其中銅係沈積於經组塗 覆之基材或經氮化Μ塗覆之基材上。 8· ^申請專利範圍第7項之方法，其中該馳或氮化如塗 覆之基材係經由濟鑛叙或氮化组獲得。 9.如申請專利範圍第7項之 液體之前及期財，㈣Μ/: ^於轉移至該離子性 心I或、，坐虱化鈕塗覆之基材係保 濩避免暴路於氧化劑。 20 200914649 10. —種經由使用如申請專利範圍第1至9項中任一項之方 法所得之材料。

   21 200914649 七、指定代表圖： (一） 本案指定代表圖為：第（7 )圖。 (二） 本代表圖之元件符號簡單說明： (無) 八、本案若有化學式時，請揭示最能顯示發明特徵的化學式：