RU2675787C1 - Method for processing liquid radioactive wastes - Google Patents
Method for processing liquid radioactive wastes Download PDFInfo
- Publication number
- RU2675787C1 RU2675787C1 RU2017144738A RU2017144738A RU2675787C1 RU 2675787 C1 RU2675787 C1 RU 2675787C1 RU 2017144738 A RU2017144738 A RU 2017144738A RU 2017144738 A RU2017144738 A RU 2017144738A RU 2675787 C1 RU2675787 C1 RU 2675787C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- radioactive waste
- liquid radioactive
- sorbent
- waste
- radionuclides
- Prior art date
Links
- 239000010857 liquid radioactive waste Substances 0.000 title claims abstract description 56
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims abstract description 25
- 239000002594 sorbent Substances 0.000 claims abstract description 41
- 238000001914 filtration Methods 0.000 claims abstract description 17
- 230000003647 oxidation Effects 0.000 claims abstract description 16
- 238000007254 oxidation reaction Methods 0.000 claims abstract description 16
- 238000000746 purification Methods 0.000 claims abstract description 7
- 238000001471 micro-filtration Methods 0.000 claims abstract description 5
- 239000000706 filtrate Substances 0.000 claims abstract description 4
- 230000001590 oxidative effect Effects 0.000 claims 1
- 239000002699 waste material Substances 0.000 abstract description 15
- 230000000694 effects Effects 0.000 abstract description 8
- 239000002901 radioactive waste Substances 0.000 abstract description 5
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 abstract description 3
- 239000000126 substance Substances 0.000 abstract description 3
- 238000004064 recycling Methods 0.000 abstract 1
- 239000007791 liquid phase Substances 0.000 description 15
- PXHVJJICTQNCMI-UHFFFAOYSA-N Nickel Chemical compound [Ni] PXHVJJICTQNCMI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 14
- 238000006385 ozonation reaction Methods 0.000 description 14
- 239000010802 sludge Substances 0.000 description 9
- CBENFWSGALASAD-UHFFFAOYSA-N Ozone Chemical compound [O-][O+]=O CBENFWSGALASAD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 8
- 239000002245 particle Substances 0.000 description 8
- 239000000725 suspension Substances 0.000 description 8
- 229910052759 nickel Inorganic materials 0.000 description 7
- 229910052792 caesium Inorganic materials 0.000 description 6
- TVFDJXOCXUVLDH-UHFFFAOYSA-N caesium atom Chemical compound [Cs] TVFDJXOCXUVLDH-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 6
- 238000000926 separation method Methods 0.000 description 5
- 238000003756 stirring Methods 0.000 description 5
- 230000007423 decrease Effects 0.000 description 4
- 229910052500 inorganic mineral Inorganic materials 0.000 description 4
- 239000011707 mineral Substances 0.000 description 4
- 239000000843 powder Substances 0.000 description 4
- 230000002285 radioactive effect Effects 0.000 description 4
- 239000000701 coagulant Substances 0.000 description 3
- 238000001704 evaporation Methods 0.000 description 3
- 230000008020 evaporation Effects 0.000 description 3
- 239000000463 material Substances 0.000 description 3
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 3
- 239000007787 solid Substances 0.000 description 3
- GUTLYIVDDKVIGB-OUBTZVSYSA-N Cobalt-60 Chemical compound [60Co] GUTLYIVDDKVIGB-OUBTZVSYSA-N 0.000 description 2
- VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N Silicium dioxide Chemical compound O=[Si]=O VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 238000004140 cleaning Methods 0.000 description 2
- 239000000084 colloidal system Substances 0.000 description 2
- 239000010808 liquid waste Substances 0.000 description 2
- 230000007774 longterm Effects 0.000 description 2
- 239000012528 membrane Substances 0.000 description 2
- 229910000000 metal hydroxide Inorganic materials 0.000 description 2
- 150000004692 metal hydroxides Chemical class 0.000 description 2
- 230000005855 radiation Effects 0.000 description 2
- 150000003839 salts Chemical class 0.000 description 2
- 229910052723 transition metal Inorganic materials 0.000 description 2
- 150000003624 transition metals Chemical class 0.000 description 2
- 239000007900 aqueous suspension Substances 0.000 description 1
- 230000015556 catabolic process Effects 0.000 description 1
- 239000000919 ceramic Substances 0.000 description 1
- TVFDJXOCXUVLDH-RNFDNDRNSA-N cesium-137 Chemical compound [137Cs] TVFDJXOCXUVLDH-RNFDNDRNSA-N 0.000 description 1
- 230000001143 conditioned effect Effects 0.000 description 1
- 238000002425 crystallisation Methods 0.000 description 1
- 230000008025 crystallization Effects 0.000 description 1
- 238000005202 decontamination Methods 0.000 description 1
- 230000003588 decontaminative effect Effects 0.000 description 1
- 230000001934 delay Effects 0.000 description 1
- 238000001035 drying Methods 0.000 description 1
- 239000008187 granular material Substances 0.000 description 1
- 230000000977 initiatory effect Effects 0.000 description 1
- 238000009434 installation Methods 0.000 description 1
- 230000003993 interaction Effects 0.000 description 1
- 239000007788 liquid Substances 0.000 description 1
- 238000012423 maintenance Methods 0.000 description 1
- 239000008239 natural water Substances 0.000 description 1
- LGQLOGILCSXPEA-UHFFFAOYSA-L nickel sulfate Chemical compound [Ni+2].[O-]S([O-])(=O)=O LGQLOGILCSXPEA-UHFFFAOYSA-L 0.000 description 1
- 229910000363 nickel(II) sulfate Inorganic materials 0.000 description 1
- 150000002894 organic compounds Chemical class 0.000 description 1
- 239000011148 porous material Substances 0.000 description 1
- 238000005086 pumping Methods 0.000 description 1
- 229920006395 saturated elastomer Polymers 0.000 description 1
- 239000007790 solid phase Substances 0.000 description 1
- 238000001179 sorption measurement Methods 0.000 description 1
Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/04—Treating liquids
- G21F9/06—Processing
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/04—Treating liquids
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/04—Treating liquids
- G21F9/06—Processing
- G21F9/12—Processing by absorption; by adsorption; by ion-exchange
Landscapes
- Physics & Mathematics (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
Abstract
Description
Изобретение относится к технологии переработки жидких радиоактивных отходов (ЖРО) и может быть использовано для утилизации радиоактивных сред на различных объектах атомной промышленности.The invention relates to a technology for processing liquid radioactive waste (LRW) and can be used for the disposal of radioactive media at various nuclear facilities.
Данный способ может быть использован для переработки низко- и среднеактивных жидких радиоактивных отходов на различных объектах атомной промышленности, в том числе на атомных электростанциях; для переработки растворов, образующихся при дезактивации зданий, сооружений, оборудования, транспорта и т.д.; для переработки природной воды, загрязненной радионуклидами.This method can be used for the processing of low- and medium-level liquid radioactive waste at various facilities of the nuclear industry, including nuclear power plants; for the processing of solutions resulting from the decontamination of buildings, structures, equipment, vehicles, etc .; for processing natural water contaminated with radionuclides.
Переработка жидких радиоактивных отходов направлена на решение двух основных задач: очистка основной массы отходов от радионуклидов и концентрирование последних в минимальном объеме.The processing of liquid radioactive waste is aimed at solving two main problems: cleaning the bulk of the waste from radionuclides and concentrating the latter in a minimal amount.
Известен способ переработки жидких радиоактивных отходов атомных электростанций, в котором солевые отходы подвергают озонированию и последующему отделению образующегося при окислении радиоактивного шлама (см. патент РФ на изобретение №2066493 «Способ обработки жидких радиоактивных отходов АЭС», 6 МПК G21F 9/08, приоритет от 13.11.1995 г., опубл. 10.09.1996 г.).A known method of processing liquid radioactive waste from nuclear power plants, in which salt waste is subjected to ozonation and subsequent separation of the resulting radioactive sludge from oxidation (see RF patent for invention No. 2066493 "Method for the treatment of liquid radioactive waste from nuclear power plants", 6 IPC G21F 9/08, priority from November 13, 1995, published on September 10, 1996).
К недостаткам данного способа относятся невысокие коэффициенты очистки от радионуклидов, остающихся в жидкой фазе после окисления в ионном состоянии, а именно, от радионуклидов цезия.The disadvantages of this method include the low coefficients of purification from radionuclides remaining in the liquid phase after oxidation in the ionic state, namely, from cesium radionuclides.
Известен способ переработки жидких радиоактивных отходов, содержащих радионуклиды в ионной и коллоидной формах и балластные компоненты минеральной и органической природы в растворенном и взвешенном состояниях, заключающийся в том, что органические компоненты жидких радиоактивных отходов окисляют до газообразного состояния, а минеральные ионные компоненты, в том числе и радионуклиды, переводят во взвешенное состояние в виде гидроокисей металлов путем подачи в поток отходов озона, поток окисленных отходов разделяют на сгущенный шлам и жидкую фазу, на селективных сорбентах проводят доочистку жидкой фазы от оставшихся в ионной форме радионуклидов, а образовавшийся шлам и отработанные сорбенты переводят в твердую форму и отправляют на длительное хранение (см. патент РФ на изобретение №2122753 «Способ переработки жидких отходов, содержащих радионуклиды», 6 МПК G21F 9/06, приоритет от 30.10.1997 г., опубл. 27.11.1998 г.).A known method of processing liquid radioactive waste containing radionuclides in ionic and colloidal forms and ballast components of mineral and organic nature in dissolved and suspended states, namely, that the organic components of liquid radioactive waste are oxidized to a gaseous state, and mineral ionic components, including and radionuclides, are suspended in the form of metal hydroxides by feeding ozone to the waste stream, the stream of oxidized waste is separated into thickened sludge the liquid phase, on selective sorbents, the liquid phase is refined from the radionuclides remaining in the ionic form, and the formed sludge and spent sorbents are converted into solid form and sent for long-term storage (see RF patent for invention No. 212753 “Method for processing liquid waste containing radionuclides” , 6 IPC G21F 9/06, priority dated 10/30/1997, publ. 11/27/1998).
Недостатком известного способа является то, что в условиях проточного режима обработки нет гарантии полного насыщения жидкости озоном, что ведет к проскоку закомплексованной формы радионуклидов в очищенную жидкую фазу через селективный сорбент, поскольку ни отделение сгущенного шлама, ни селективная сорбция не задерживают закомплексованные радионуклиды, что снижает эффективность переработки жидких радиоактивных отходов в целом.A disadvantage of the known method is that under the conditions of the flow regime of treatment there is no guarantee that the liquid is completely saturated with ozone, which leads to the breakthrough of the complex form of radionuclides into the purified liquid phase through a selective sorbent, since neither the separation of condensed sludge nor selective sorption delays the complex radionuclides, which reduces the efficiency of processing liquid radioactive waste in general.
Известен способ переработки жидких радиоактивных отходов, содержащих радионуклиды в ионной и коллоидной формах и балластные компоненты минеральной и органической природы в растворенном и взвешенном состояниях, заключающийся в том, что органические компоненты жидких радиоактивных отходов окисляют до газообразного состояния, а минеральные ионные компоненты, в том числе и радионуклиды, переводят во взвешенное состояние в виде гидроокисей металлов путем подачи в поток отходов озона, поток окисленных отходов разделяют на сгущенный шлам и жидкую фазу, на селективных сорбентах проводят доочистку жидкой фазы от оставшихся в ионной форме радионуклидов, а образовавшийся шлам и отработанные сорбенты переводят в твердую форму и отправляют на длительное хранение. При этом, перед обработкой озоном поток отходов путем фильтрации на сетчатом фильтрующем материале очищают от взвешенных частиц, обработку озоном проводят в циркуляционном режиме, разделение окисленного потока на сгущенный шлам и жидкую фазу проводят путем фильтрации на сетчатом фильтрующем материале, а перед доочисткой жидкой фазы на селективных сорбентах проводят мембранную микрофильтрацию с отделением от жидкой фазы радионуклидов в коллоидной форме, которые возвращают в поток жидких радиоактивных отходов после подачи в него озона (см. патент РФ на изобретение №2268513 «Способ переработки жидких радиоактивных отходов», 7 МПК G21F 9/06, G21F 9/20, приоритет от 28.12.2004 г., опубл. 20.01.2006 г.).A known method of processing liquid radioactive waste containing radionuclides in ionic and colloidal forms and ballast components of mineral and organic nature in dissolved and suspended states, namely, that the organic components of liquid radioactive waste are oxidized to a gaseous state, and mineral ionic components, including and radionuclides, are suspended in the form of metal hydroxides by feeding ozone to the waste stream, the stream of oxidized waste is separated into thickened sludge a liquid phase is carried out on selective sorbents additional cleaning liquid phase from remaining in the ionic form of radionuclides, and the formed sludge and spent sorbent is converted into solid form and are sent to the long-term storage. Moreover, before ozone treatment, the waste stream by filtration on a mesh filter material is cleaned of suspended particles, ozone treatment is carried out in a circulating mode, the oxidized stream is divided into condensed sludge and the liquid phase by filtration on a mesh filter material, and before selective treatment of the liquid phase on selective sorbents carry out membrane microfiltration with separation of radionuclides from the liquid phase in colloidal form, which are returned to the stream of liquid radioactive waste after ozone is fed into it (see. RF patent №2268513 «Method for processing liquid radioactive waste", 7 IPC G21F 9/06, G21F 9/20, priority date of 28.12.2004, publ. 20.01.2006).
Основным недостатком известного способа является то, что радионуклиды цезия, находящиеся в ионной форме и вносящие наибольший вклад в суммарную активность ЖРО, удаляются только на конечной стадии процесса - селективными сорбентами, помещенными в фильтр-контейнеры. Поэтому при исходной активности радионуклидов цезия в ЖРО 3,7⋅108 Бк/л (10 Ku/м3) через фильтр-контейнер, содержащий гранулированный селективный сорбент на основе ферроцианида никеля, можно пропустить не более 12 м3 ЖРО, так как ресурс фильтр-контейнера по накопленной радиоактивности составляет 120 Ku (см. http://nii-izoterm.ru/index.php?option=com_content&task=view&id=72&Itemid=51). В реальных условиях на АЭС после упарки ЖРО кубовые остатки содержат от 3 до 10 Ku/м3, следовательно для переработки 1000 м3 таких ЖРО по способу прототипа необходимо будет использовать не менее 55 дорогостоящих фильтр-контейнеров сложной конструкции. (Стоимость одного фильтр-контейнера с учетом его монтажа и эксплуатации составляет около 2 млн рублей). Кроме того, из-за высокой активности, накопленной в каждом отработанном фильтр-контейнере (до 120 Ku по Cs-137) их перемещение, обслуживание и хранение очень сложно и дорогостояще, поскольку необходимы специальные мероприятия по защите персонала от облучения. Для размещения на хранение такого количества (55 шт фильтр-контейнеров на 1000 м3 ЖРО) по технологическим требованиям необходимо спецхранилище объемом не менее 100 м3. Таким образом, эффективный коэффициент снижения объема отходов при переработке 1000 м3 ЖРО будет не более 10.The main disadvantage of this method is that cesium radionuclides in ionic form and contributing most to the total activity of LRW are removed only at the final stage of the process — by selective sorbents placed in filter containers. Therefore, when the initial activity of cesium radionuclides in LRW is 3.7⋅10 8 Bq / l (10 Ku / m 3 ), no more than 12 m 3 LRW can be passed through a filter container containing a granular selective sorbent based on nickel ferrocyanide, since According to the accumulated radioactivity, the filter container is 120 Ku (see http://nii-izoterm.ru/index.php?option=com_content&task=view&id=72&Itemid=51). In real conditions at NPPs after evaporation of LRW, the bottoms contain from 3 to 10 Ku / m 3 ; therefore, for processing 1000 m 3 of such LRW using the prototype method, it will be necessary to use at least 55 expensive filter containers of complex design. (The cost of one filter container, taking into account its installation and operation, is about 2 million rubles). In addition, due to the high activity accumulated in each used filter container (up to 120 Ku according to Cs-137), their movement, maintenance and storage are very difficult and expensive, as special measures are necessary to protect personnel from radiation. To place such a quantity (55 pieces of filter containers per 1000 m 3 LRW) for storage according to technological requirements, a special storage facility with a volume of at least 100 m 3 is necessary. Thus, the effective coefficient for reducing the volume of waste in the processing of 1000 m 3 LRW will be no more than 10.
В качестве прототипа рассмотрим способ переработки жидких радиоактивных отходов и их утилизации, включающий окисление отходов, отделение от жидкой фазы шламов, коллоидов и взвешенных частиц и удаление из жидкой фазы радионуклидов для последующей утилизации с применением селективных сорбентов и фильтров, отличающийся тем, что перед стадией отделения от жидкой фазы радиоактивных отходов шламов, коллоидов и взвешенных частиц добавляют в жидкие отходы при перемешивании селективные сорбенты в виде порошков, а затем полученную суспензию фильтруют, прокачивая через, по крайней мере, одну емкость, предназначенную для утилизации отходов и снабженную на выходе, по крайней мере, одним фильтрующим элементом, отделяющим от жидкой фазы нерастворимые вещества, после чего фильтрат пропускают, по крайней мере, через одну емкость, предназначенную для утилизации отходов, с гранулированными селективными сорбентами, при этом указанные емкости помещены в бетонные блоки. Пример реализации: указанным способом была проведена переработка ЖРО (pH 12,1), содержащих:As a prototype, we consider a method for processing liquid radioactive waste and its disposal, including the oxidation of waste, separation of sludge, colloids and suspended particles from the liquid phase and the removal of radionuclides from the liquid phase for subsequent disposal using selective sorbents and filters, characterized in that before the separation stage from the liquid phase of the radioactive waste of sludges, colloids and suspended particles, selective sorbents in the form of powders are added to the liquid waste with stirring, and then the resulting suspension they are poured by pumping through at least one container designed for waste disposal and equipped with at least one filter element at the outlet that separates insoluble substances from the liquid phase, after which the filtrate is passed through at least one container for waste disposal, with granular selective sorbents, while these containers are placed in concrete blocks. Implementation example: LRW processing (pH 12.1), containing:
- сухой остаток (после сушки при 105°C) 285 г/л;- dry residue (after drying at 105 ° C) 285 g / l;
- взвешенные вещества (отделяемые на фильтре синяя лента) 5,1 г/л;- suspended solids (blue ribbon separated on the filter) 5.1 g / l;
- удельная активность цезий-137 : 1,1⋅10-3 Ки/л;- specific activity of cesium-137: 1.1⋅10-3 Ci / l;
- удельная активность кобальт-60 : 1,4⋅10-6 Ки/л.- specific activity of cobalt-60: 1.4⋅10-6 Ci / l.
В бак закачали 5 м3 ЖРО вышеуказанного состава и внесли при перемешивании композицию, состоящую из 5 кг селективного сорбента ферроцианида никеля, нанесенного на порошок аморфного кремнезема Сухоложского месторождения с размером частиц от 200 до 500 мкм и 0,5 кг сульфата никеля в качестве коагулянта. Сочетание аморфного кремнезема и агломератов, образующихся при взаимодействии коагулянта на основе никеля и взвешенных частиц ЖРО, позволяет легко отделять твердую фазу от жидкой внутри Корбрика Ф.5 m 3 LRW of the above composition was pumped into the tank and a composition consisting of 5 kg of a selective sorbent of nickel ferrocyanide deposited on amorphous silica powder of the Sukholozh deposit with a particle size of 200 to 500 μm and 0.5 kg of nickel sulfate as a coagulant was added with stirring. The combination of amorphous silica and agglomerates formed by the interaction of a coagulant based on nickel and suspended LRW particles makes it easy to separate the solid phase from the liquid phase inside Corbrick F.
После 2-х часового перемешивания суспензию, состоящую из сорбента, взвешенных частиц, находившихся в ЖРО и коагулянта, подали в Корбрик Ф (позиция 2) с двумя фильтрэлементами, а после него очищенный от суспензии раствор направили на озонирование (позиция 3) для разрушения органических соединений и комплексов. К образовавшейся при окислении взвеси добавили 5 кг того же с орбента, что и в бак (позиция 1) и полученную суспензию направили в Корбрик Ф (позиция 4) с двумя фильтрэлементами. Очищенный от взвеси раствор пропустили через последовательно соединенные Корбрики С (позиции 5 и 6) с гранулированным селективным сорбентом на основе ферроцианида никеля. Очищенный раствор, содержащий менее 10 Бк/л 137Cs и 60Co, направили на упарку и кристаллизацию, (см. патент РФ на изобретение №2577512 «Способ переработки жидких радиоактивных отходов и их утилизации», приоритет от 29.12.2014 г., опубл. 20.03.2016 г.).After 2 hours of stirring, a suspension consisting of a sorbent, suspended particles located in the LRW and the coagulant was fed to Corbrick F (position 2) with two filter elements, and after that the solution purified from the suspension was sent to ozonation (position 3) to destroy organic compounds and complexes. To the suspension formed during oxidation was added 5 kg of the same from the orbent as in the tank (position 1) and the resulting suspension was sent to Corbrick F (position 4) with two filter elements. The solution purified from suspension was passed through Corbriki C (positions 5 and 6) connected in series with a granular selective sorbent based on nickel ferrocyanide. The purified solution containing less than 10 Bq / L 137Cs and 60Co was sent for evaporation and crystallization, (see RF patent for invention No. 2577512 "Method for the processing of liquid radioactive waste and their disposal", priority dated December 29, 2014, published on March 20, 2014 .2016).
Основным недостатком прототипа является то, что при использовании сорбента перед озонированием следовые количества переходных металлов, входящие в состав сорбента, после фильтрации попадают в систему для озонирования и каталитически разрушают озон. Это приводит к значительному снижению эффективности озонирования, увеличению времени озонирования и, в некоторых случаях, к невозможности очистить ЖРО от ряда радионуклидов.The main disadvantage of the prototype is that when using a sorbent before ozonation, the trace amounts of transition metals included in the sorbent, after filtration, enter the ozonation system and catalytically destroy ozone. This leads to a significant decrease in the efficiency of ozonation, an increase in the time of ozonation, and, in some cases, the inability to purify LRW from a number of radionuclides.
Технический результат заявляемого изобретения заключается в повышении эффективности способа переработки жидких радиоактивных отходов за счет сокращения объема радиоактивных отходов, требующих специального хранения и снижение дозовой нагрузки на обслуживающий персонал в процессе переработки жидких радиоактивных отходов.The technical result of the claimed invention is to increase the efficiency of the method of processing liquid radioactive waste by reducing the volume of radioactive waste requiring special storage and reducing the dose on the staff during the processing of liquid radioactive waste.
Заявляемый технический результат достигается тем, что способ очистки жидких радиоактивных отходов включает фильтрацию, окисление жидких радиоактивных отходов с получением окисленного потока, его фильтрацию, микрофильтрацию и очистку от радионуклидов путем подачи фильтрата в емкость с гранулированными селективными сорбентами, причем после окисления перед фильтрацией в окисленный поток вносят селективный сорбент, причем сорбент вносят в жидкие радиоактивные отходы только после стадии окисления.The claimed technical result is achieved by the fact that the method of purification of liquid radioactive waste includes filtration, oxidation of liquid radioactive waste to obtain an oxidized stream, its filtration, microfiltration and purification from radionuclides by feeding the filtrate into a container with granular selective sorbents, and after oxidation before filtering into the oxidized stream selective sorbent is introduced, and the sorbent is introduced into liquid radioactive waste only after the oxidation step.
Новизна заявленного изобретения заключается в добавлении сорбента к жидким радиоактивным отходам только после стадии окисления.The novelty of the claimed invention lies in the addition of a sorbent to liquid radioactive waste only after the oxidation stage.
При использовании сорбента перед окислением (как в способе-прототипе) следовые количества переходных металлов, входящие в состав сорбента, после фильтрации попадают в систему для озонирования и каталитически разрушают озон. Это приводит к значительному снижению эффективности озонирования, увеличению времени озонирования и, в некоторых случаях, к невозможности очистить ЖРО от ряда радионуклидов. При этом, эффективность использования сорбентов после озонирования, на 40-70% выше, чем до озонирования, следовательно, достигается значительное снижение количества подаваемых сорбентов и объема радиоактивных отработанных сорбентов, направляемых на захоронение. Исключаем оборудование для подачи сорбента перед стадией озонирования, а это баки, насосы трубопроводы и др., которое также требует утилизации в случае его поломки и относится к радиоактивным отходам.When using a sorbent before oxidation (as in the prototype method), the trace amounts of transition metals included in the sorbent, after filtration, enter the system for ozonation and catalytically destroy ozone. This leads to a significant decrease in the efficiency of ozonation, an increase in the time of ozonation, and, in some cases, the inability to purify LRW from a number of radionuclides. At the same time, the efficiency of using sorbents after ozonation is 40-70% higher than before ozonation, therefore, a significant reduction in the amount of sorbents supplied and the volume of spent radioactive sorbents sent for disposal is achieved. We exclude equipment for feeding the sorbent before the ozonation stage, and these are tanks, piping pumps, etc., which also requires disposal in the event of its breakdown and relates to radioactive waste.
Таким образом, добавление сорбента к жидким радиоактивным отходам только после стадии окисления приводит к сокращению объема радиоактивных отходов, требующих специального хранения.Thus, the addition of a sorbent to liquid radioactive waste only after the oxidation stage leads to a reduction in the volume of radioactive waste requiring special storage.
В процессе переработки жидких радиоактивных отходов в окисленный поток вносят один или несколько селективных сорбентов.In the process of processing liquid radioactive waste, one or more selective sorbents are introduced into the oxidized stream.
При этом в окисленный поток вносят селективный сорбент в виде пасты или суспензии, или в виде порошка, или в виде гранул.At the same time, a selective sorbent is introduced into the oxidized stream in the form of a paste or suspension, either in the form of a powder or in the form of granules.
Внесение после окисления перед фильтрацией в окисленный поток селективного сорбента позволяет основное количество радионуклидов, в том числе радионуклидов цезия, перевести в шлам, отделяемый на стадиях фильтрации и микрофильтрации. При этом активность по радионуклидам цезия в жидкой фазе после фильтрации снижается до 10-4-10-5 Ku/м3, следовательно одним фильтр-контейнером можно будет очистить не 12 м3, как в способе-аналоге, а до 10000 м3 ЖРО, соответственно эффективный коэффициент снижения объема отходов вырастет не менее чем до 100. Необходимое для переработки ЖРО количество дорогостоящих фильтр-контейнеров и затраты на их спецхранение, также снизятся не менее чем в 100 раз. При этом добавка селективного сорбента увеличит объем отходов незначительно по сравнению с исходным объемом ЖРО, причем эти отходы не будут направлены на специальное хранение, а будут кондиционированы в штатном режиме по обычной технологии цементирования и захоронены, что принципиально.The introduction of a selective sorbent after oxidation into the oxidized stream prior to filtration allows the bulk of radionuclides, including cesium radionuclides, to be transferred to the sludge separated at the stages of filtration and microfiltration. At the same time, the activity of cesium radionuclides in the liquid phase after filtration decreases to 10 -4 -10 -5 Ku / m 3 , therefore one filter container can be used to clean not 12 m 3 , as in the analogue method, but up to 10,000 m 3 LRW , accordingly, an effective coefficient for reducing waste volume will increase to at least 100. The number of expensive filter containers required for LRW processing and the costs of their special storage will also decrease by at least 100 times. At the same time, the addition of a selective sorbent will increase the waste volume insignificantly compared to the initial volume of LRW, and this waste will not be sent for special storage, but will be conditioned in the normal mode using conventional cementing technology and buried, which is important.
Технических решений, совпадающих с совокупностью существенных признаков заявляемого изобретения, не выявлено, что позволяет сделать вывод о соответствии заявляемого изобретения такому условию патентоспособности как «новизна».Technical solutions that coincide with the totality of the essential features of the claimed invention have not been identified, which allows us to conclude that the claimed invention meets such a patentability condition as “novelty”.
Заявляемые существенные признаки, предопределяющие получение указанного технического результата, явным образом не следуют из уровня техники, что позволяет сделать вывод о соответствии заявляемого изобретения такому условию патентоспособности как «изобретательский уровень».The claimed essential features that predetermine the receipt of the specified technical result, do not explicitly follow from the prior art, which allows us to conclude that the claimed invention meets such a patentability condition as "inventive step".
Условие патентоспособности «промышленная применимость» подтверждается примерами конкретного выполнения заявляемого способа представленными ниже.The condition of patentability "industrial applicability" is confirmed by examples of specific performance of the proposed method presented below.
Пример 1Example 1
Заявляемый способ был применен для переработки ЖРО следующего состава: pH=10,2, общее солесодержание 371 г/л, активность по Cs-137 - 12,16 Ku/м3 (1,2⋅10-2Ku/л), по Со-60 - 0,09 Ku/м3 (9⋅10-5Ku/л).The inventive method was used for processing LRW of the following composition: pH = 10.2, total salt content of 371 g / l, activity according to Cs-137 - 12.16 Ku / m 3 (1.2 × 10 -2 Ku / l), according to Co-60 - 0.09 Ku / m 3 (9⋅10 -5 Ku / l).
В 10 литров исходных ЖРО, которые после предварительной фильтрации на сетчатом фильтре (отделяли частицы более 50 мкм) и озонирования содержали Со-60 менее 10-9 Ku/л и 1,1⋅10-2 Ku/л Cs-137, вносят 30 г (0,3% от массы ЖРО) селективного к цезию сорбента на основе ферроцианида никеля с размером частиц 100 мкм, после перемешивания в течение 1 часа отфильтровали полученную суспензию сначала на сетчатом фильтре с тонкостью фильтрации менее 5 мкм, а затем осуществили микрофильтрацию на керамических мембранах с порами 0,2 мкм. Содержание Cs-137 в очищенном растворе составило 4,1⋅10-8 Ku/л. При переработке такого ЖРО ресурс фильтр-контейнера используемого в настоящее время на АЭС, будет составлять не менее 1000 м3, а при отсутствии стадии внесения порошкового сорбента, содержание Cs-137 в очищенном растворе составит 1,1⋅10-2 Ku/л, ресурс фильтр-контейнера составит менее 10 м3 ЖРО.In 10 liters of the initial LRW, which, after preliminary filtration on a mesh filter (particles were separated by more than 50 μm) and ozonation, contained Co-60 of less than 10 -9 Ku / l and 1.1⋅10 -2 Ku / l Cs-137, 30 g (0.3% by weight of LRW) of a cesium-selective sorbent based on nickel ferrocyanide with a particle size of 100 μm, after stirring for 1 hour, the resulting suspension was first filtered on a mesh filter with a filter fineness of less than 5 μm, and then microfiltered on ceramic membranes with pores of 0.2 μm. The content of Cs-137 in the purified solution was 4.1 × 10 -8 Ku / L. When processing such LRW, the resource of the filter container currently used at nuclear power plants will be at least 1000 m 3 , and in the absence of a powder sorbent application stage, the Cs-137 content in the purified solution will be 1.1⋅10 -2 Ku / l, the resource of the filter container will be less than 10 m 3 LRW.
Пример 2Example 2
В ЖРО, такие же, как в Примере 1, после озонирования вносят 100 г водной суспензии сорбента ферроцианида никеля (содержащей 50 г (0,5% от массы ЖРО) коллоидного сорбента ферроцианида никеля) и после двух часового перемешивания отфильтровали как в Примере 1. Удельная активность раствора составила менее 0,4⋅10-1010 Ku/л, следовательно исходя из норм радиационной безопасности, такой раствор не требует дальнейшей доочистки с использование фильтр-контейнеров. После упарки данного раствора, полученный плав может храниться на полигонах с нерадиоактивными химическими материалами.In LRW, the same as in Example 1, after ozonation, 100 g of an aqueous suspension of nickel ferrocyanide sorbent (containing 50 g (0.5% by weight of LRW) of the colloidal nickel ferrocyanide sorbent) are added and filtered after two hours of stirring as in Example 1. The specific activity of the solution was less than 0.4⋅10-10 10 Ku / l, therefore, based on radiation safety standards, such a solution does not require further purification using filter containers. After evaporation of this solution, the resulting melt can be stored in landfills with non-radioactive chemical materials.
Claims (1)
Priority Applications (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2017144738A RU2675787C1 (en) | 2017-12-19 | 2017-12-19 | Method for processing liquid radioactive wastes |
| PCT/RU2018/000831 WO2019125216A1 (en) | 2017-12-19 | 2018-12-17 | Method for reprocessing liquid radioactive waste |
| EP18890167.2A EP3736819A4 (en) | 2017-12-19 | 2018-12-17 | Method for reprocessing liquid radioactive waste |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2017144738A RU2675787C1 (en) | 2017-12-19 | 2017-12-19 | Method for processing liquid radioactive wastes |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2675787C1 true RU2675787C1 (en) | 2018-12-25 |
Family
ID=64753577
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| RU2017144738A RU2675787C1 (en) | 2017-12-19 | 2017-12-19 | Method for processing liquid radioactive wastes |
Country Status (3)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP3736819A4 (en) |
| RU (1) | RU2675787C1 (en) |
| WO (1) | WO2019125216A1 (en) |
Citations (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5960368A (en) * | 1997-05-22 | 1999-09-28 | Westinghouse Savannah River Company | Method for acid oxidation of radioactive, hazardous, and mixed organic waste materials |
| RU2256965C2 (en) * | 2003-05-27 | 2005-07-20 | ФГУП "Производственное объединение "Маяк" | Method of processing liquid low-activity level radioactive wastes |
| RU2473145C1 (en) * | 2012-01-20 | 2013-01-20 | Российская Федерация, от имени которой выступает Государственная корпорация по атомной энергии "Росатом" | Method of processing liquid radioactive wastes from use of decontamination solutions |
| RU2477512C1 (en) * | 2009-08-05 | 2013-03-10 | Кэнон Кабусики Кайся | Recording device and processing method executed by recording device |
| EP3242298A1 (en) * | 2014-12-29 | 2017-11-08 | Eksorb Ltd. | Method for processing liquid radioactive waste and for the recovery thereof |
Family Cites Families (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| BE859028A (en) * | 1977-09-26 | 1978-03-28 | Belgonucleaire Sa | WATER DECONTAMINATION PROCESS |
| RU2066493C1 (en) | 1995-11-13 | 1996-09-10 | Товарищество с ограниченной ответственностью "Лаборатория технологий водоочистки - Наука-LTD" | Method of atomic power stations liquid radioactive wastes treatment |
| RU2131627C1 (en) * | 1997-06-10 | 1999-06-10 | Производственное объединение "МАЯК" | Method for recovery of waste water containing alkali metal permanganates |
| RU2122753C1 (en) | 1997-10-30 | 1998-11-27 | Товарищество с ограниченной ответственностью "Лаборатория технологий водоочистки - Наука Ltd." | Method of processing liquid wastes containing radionuclides |
| RU2268513C1 (en) | 2004-12-28 | 2006-01-20 | Закрытое акционерное общество "РАОТЕХ" | Method of processing of radioactive effluent |
| RU2608968C1 (en) * | 2016-03-09 | 2017-01-30 | Общество с ограниченной ответственностью Научно-производственное предприятие "Эксорб" | Method of processing liquid radioactive wastes |
-
2017
- 2017-12-19 RU RU2017144738A patent/RU2675787C1/en active
-
2018
- 2018-12-17 EP EP18890167.2A patent/EP3736819A4/en not_active Withdrawn
- 2018-12-17 WO PCT/RU2018/000831 patent/WO2019125216A1/en unknown
Patent Citations (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5960368A (en) * | 1997-05-22 | 1999-09-28 | Westinghouse Savannah River Company | Method for acid oxidation of radioactive, hazardous, and mixed organic waste materials |
| RU2256965C2 (en) * | 2003-05-27 | 2005-07-20 | ФГУП "Производственное объединение "Маяк" | Method of processing liquid low-activity level radioactive wastes |
| RU2477512C1 (en) * | 2009-08-05 | 2013-03-10 | Кэнон Кабусики Кайся | Recording device and processing method executed by recording device |
| RU2473145C1 (en) * | 2012-01-20 | 2013-01-20 | Российская Федерация, от имени которой выступает Государственная корпорация по атомной энергии "Росатом" | Method of processing liquid radioactive wastes from use of decontamination solutions |
| EP3242298A1 (en) * | 2014-12-29 | 2017-11-08 | Eksorb Ltd. | Method for processing liquid radioactive waste and for the recovery thereof |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| EP3736819A4 (en) | 2021-11-24 |
| WO2019125216A1 (en) | 2019-06-27 |
| EP3736819A1 (en) | 2020-11-11 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| KR102058277B1 (en) | Liquid radioactive waste treatment and recovery method thereof | |
| JP5849342B2 (en) | Decontamination equipment and decontamination method for radioactive substances from radioactive contaminated water mixed with seawater | |
| JP2016001115A (en) | Organic-based radioactive waste treatment system and organic-based radioactive waste treatment method | |
| RU2467419C1 (en) | Method of cleaning still residues of liquid radioactive wastes from radioactive cobalt and caesium | |
| RU2675251C1 (en) | Method for processing liquid radioactive wastes | |
| RU2675787C1 (en) | Method for processing liquid radioactive wastes | |
| RU2631244C1 (en) | Method for liquid radioactive waste processing | |
| RU2769953C1 (en) | Method for sequential deactivation of radioactive solutions | |
| RU2747775C1 (en) | Method for ion-selective decontamination of radioactive solutions | |
| JP2013050418A (en) | Method and system for processing radioactive contaminated water | |
| RU2817393C1 (en) | Method of processing liquid radioactive wastes | |
| RU2817393C9 (en) | Method of processing liquid radioactive wastes | |
| JP2015040826A (en) | Radioactive waste liquid disposal method, and radioactive waste liquid disposal device | |
| EP3416173B1 (en) | Method for purifying liquid radioactive waste | |
| JP2016004008A (en) | Contaminated fly ash treatment method and contaminated fly ash treatment device | |
| Kent et al. | Testing of hexacyanoferrates for decontamination of radioactive wastewaters at Oak Ridge National Laboratory | |
| JP6100061B2 (en) | Contaminated fly ash treatment apparatus and method | |
| RU2499309C2 (en) | Sorbent for removing radionuclides from water | |
| RU2553976C1 (en) | Method of removing 60co from process solutions of radiochemical plants relating to medium- and low-activity wastes | |
| RU2158449C1 (en) | Method for decontaminating slightly radioactive water under field conditions | |
| Milner et al. | Application of Modular Design in Abatement of Fuel Element Debris (FED) Liquid Waste Stream-16635 | |
| CN106430735A (en) | Radioactive cesium pollution emergency treatment based water plant conventional process rapid transformation method | |
| JPH04361198A (en) | Treating method for radioactive waste liquid containing salt | |
| JP2017181337A (en) | Method for decontamination of radioactive cesium-containing material |