KR20200028763A - 연료전지의 막전극 접합체의 제조 방법 및 그 제조 시스템 - Google Patents

연료전지의 막전극 접합체의 제조 방법 및 그 제조 시스템 Download PDF

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Abstract

본 발명의 막전극 접합체의 제조 방법에 있어서, 막으로 형성된 기재를 베이스부에 배치하는 단계; 적층체에 촉매 잉크를 도포하는 촉매 잉크 흡수 단계; 및 상기 적층체를 상기 기재에 접촉 및 가압하여, 상기 기재의 표면에 촉매 잉크층을 형성하는 전사 단계를 포함한다.

Description

연료전지의 막전극 접합체의 제조 방법 및 그 제조 시스템{METHOD FOR FABRICATING MEMBRANE ELECTRODE ASSEMBLY OF FUEL CELL AND FABRICATING SYSTEM THEREOF}
본 발명은 연료전지의 막전극 접합체에 관한 것으로, 특히 막에 촉매층으로 형성된 전극을 포함하는 막전극 접합체의 제조 방법 및 그 제조 시스템에 관한 것이다.
연료전지는 연료(수소, 천연가스, 메탄올, 가솔린)와 산화제(공기, 산소)의 화학 에너지가 전기 에너지로 변환되는 전지이다. 기존의 전지와는 달리 연료와 산화제의 공급이 계속되는 한 직류 전기를 생산할 수 있다.
연료전지는 전해질의 종류와 기능에 따라 인산염 연료전지(Phosphoric Acid Fuel Cell), 알칼리 연료전지(Alkarine Fuel Cell), 응용 탄산염 연료전지(Molten Carbonate Fuel Cell) 및 고분자 전해질 연료전지(Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell)로 구분될 수 있다.
특히, 고분자 전해질 연료전지는 전류 밀도가 높고 운전온도가 60~80℃ 정도로 낮으며 부식 및 전해질 손실 등이 적다는 장점을 가지고 있기 때문에 연구가 지속적으로 진행되고 있다. 또한, 저비용(low cost), 저부피(low volume), 긴 스택 수명(long stack life), 그리고 신속한 스타트-업 및 불연속적 동작을 위한 안정성(fast start-ups and suitability for discontinuous operation) 등의 장점을 가지고 있으므로, 안정적인 전력공급이 가능하여 다양한 응용을 할 수 있다.
이러한 고분자 전해질 연료전지는 고체상태의 전해질로 전하를 이동시킬 수 있는 고분자 전해질막과 전자를 생성하는 산화전극(anode) 그리고 전자를 소모하는 환원전극(cathode)이 있다. 고분자 전해질 연료전지에서는 계면 반응면적을 극대화하기 위하여 고분자 전해질막은 일면에 산화전극(anode)가 접합하고, 타면에는 환원전극(cathode)이 접하는 막전극 접합체(membrane electrode assembly, MEA)를 단위전지로 포함한다.
이에, 상기 고분자 전해질막 표면에 산화전극(anode) 및 환원전극(cathode)이 일체로 형성되는 바, 연료극으로 지칭되는 산화전극(anode)의 경우, 2H2 → 4H+ + 4e- 의 반응이 일어나게 되고, 공기극으로 지칭되는 환원전극(Cathode)의 경우, O2 + 4H+ + 4e- → 2H2O의 반응이 일어난다. 즉, 전술된 반응은 막전극 접합체(MEA)를 통과함으로 이루어지며 이에 전기와 물이 생성된다.
특히, 고분자 전해질 연료전지에 대한 연구가 진행되면서 제조비용에 대한 관심이 증가되고 있다. 상세하게, 막전극 접합체(MEA)의 전극에 포함되는 촉매 사용량은 연료전지 전체의 제조원가에 영향을 미치고 있는 실정이다.
막전극 접합체(MEA)의 전극을 형성하는 방법은 스프레이법, 스크리닝법(실크스크린공정, 닥터브레이드 공정), 데칼법 및 브러싱법과 같은 방법으로 제조되고 있다. 그러나, 전술된 방법으로 전극이 제조하였을 경우, 실제로 전극 면적에 도포되는 양보다 불필요한 위치에 촉매가 도포되기 때문에 촉매의 유실량이 존재하였다. 나아가, 촉매의 유실량을 고려하여 연료전지를 재조하였으므로 연료전지를 제조하기 위해서는 실제 필요로하는 촉매의 최소 2 내지 3배 이상의 촉매를 준비하였다.
따라서, 촉매 준비량의 증가로 제조비용이 상승하였다. 덧붙여 종래 전극을 형성하기 위해서 주로 사용되는 스프레이법의 경우에는 전극 위치 외에 도포되어 유실되는 촉매뿐만 아니라 공기 중으로 휘발되어 유실된다는 단점이 있다.
이와 관련하여, 본 발명에서는 실제 전극에 사용되는 양보다 불필요하게 유실 되는 촉매를 감소하여 제조비용을 절감할 수 있는 방법을 제시한다.
본 발명의 일 목적은 막전극 접합체를 형성하는 기재에 스탬프를 접촉하여 촉매 잉크를 전사하여 기재의 표면에 촉매가 균일하게 도포되고, 기재의 유효한 면적에만 촉매가 전사되어 불필요한 촉매의 소모를 감소하는 막전극 접합체의 제조 방법 및 막전극 접합체 제조 시스템을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 막전극 접합체의 제조 방법에 있어서, 막으로 형성된 기재를 베이스부에 배치하는 단계; 적층체에 촉매 잉크를 도포하는 촉매 잉크 흡수 단계; 및 상기 적층체를 상기 기재에 접촉 및 가압하여, 상기 기재의 표면에 촉매 잉크층을 형성하는 전사 단계를 포함한다.
실시예에 있어서, 상기 적층체는, 상기 촉매 잉크를 고르게 확산되도록 형성되는 확산부재; 상기 촉매 잉크에 대하여 젖음성을 가지는 제1흡수부재; 및 상기 촉매 잉크에 대하여 젖음성이 상기 제1흡수부재보다 높은 제2흡수부재를 포함하고,상기 확산부재, 제1흡수부재 및 제2흡수부재가 순차적으로 적층되고, 상기 촉매 잉크 흡수 단계에서는 상기 제1흡수부재 및 제2흡수부재에 상기 촉매 잉크가 흡수시키고, 상기 전사 단계에서는 상기 제1흡수부재 및 제2흡수부재에 흡수된 상기 촉매 잉크가 상기 기재의 표면으로 접촉 및 가압되며 전사되는 것을 특징으로 한다.
실시예에 있어서, 상기 확산부재는 금속 메시(mesh)로 형성되고, 수백 ㎛ 이하의 입자가 통과되도록 형성되는 것을 특징으로 한다.
실시예에 있어서, 상기 확산부재의 소재는 알루미늄(Al), 니켈(Ni) 및 스테인레스 스틸(stainless steel, SUS)로 이루어진 그룹에서 하나 이상 선택되는 것을 특징으로 한다.
실시예에 있어서, 상기 제1흡수부재는 1 내지 2 ㎝ 범위의 두께로 형성되는 것을 특징으로 한다.
실시예 있어서, 상기 제1흡수부재는 유리 섬유를 포함하는 것을 특징으로 한다.
실시예에 있어서, 상기 제2흡수부재는 섬유체가 엉켜있는 형태로 평균 5 내지 9 ㎛ 범위의 기공이 형성된 것을 특징으로 한다.
실시예에 있어서, 상기 제2흡수부재는 활성탄소 섬유를 포함하는 것을 특징으로 한다.
실시예에 있어서, 상기 촉매 잉크는 백금(Pt)를 포함하는 것을 특징으로 한다.
실시예에 있어서, 상기 기재를 준비하는 단계에서, 상기 베이스부에 배치된 복수의 진공홀에 연결된 진공장치를 작동시켜 대기압과 압력차이를 형성하여 상기 기재의 밀착력을 증가시키는 것을 특징으로 한다.
실시예에 있어서, 상기 기재를 준비하는 단계에서, 상기 베이스부는 소정온도로 가열되어 상기 기재에 열에너지를 전달하도록 형성되는 것을 특징으로 한다.
실시예에 있어서, 상기 소정온도는 50 내지 90 ℃ 범위인 것을 특징으로 한다.
실시예에 있어서, 상기 촉매 잉크 흡수 단계에서 상기 기재의 외곽을 둘러싸는 고정부재를 배치하고, 상기 고정부재는 상기 촉매 잉크가 상기 기재의 외부로 유출되는 것을 막도록 형성되는 것을 특징으로 한다.
실시예에 있어서, 상기 촉매 잉크 흡수 단계 및 상기 전사 단계를 복수회 수행하는 것을 특징으로 한다.
또한 본 발명은 막전극 접합체의 제조 시스템에 관한 것으로 막으로 형성된 기재가 배치되도록 형성되는 베이스부; 상기 기재에 접촉 및 가압되도록 형성되고 적층체를 포함하는 스탬프부; 및 상기 스탬프부의 일단에 배치되고, 상기 스탬프부를 회전시켜 상기 기재에 오버랩되도록 형성되는 회전축을 포함한다. 상기 적층체는 촉매 잉크를 흡수하도록 형성되고, 상기 촉매 잉크는 상기 스탬프부가 상기 기재에 오버랩되어 접촉 및 가압될 시 상기 기재 상에 전사되도록 형성된다.
실시예에 있어서, 상기 베이스부는, 상기 기재에 열을 가하도록 형성되는 가열장치; 및 대기압과 압력차이를 형성하여 상기 기재의 밀착력을 증가시키는 진공장치를 포함하는 것을 특징으로 한다.
실시예에 있어서, 상기 적층체는, 상기 촉매 잉크를 스탬프의 면적에 고르게 확산되도록 형성되는 확산부재; 상기 촉매 잉크에 대하여 젖음성을 가지는 제1흡수부재; 및 상기 촉매 잉크에 대하여 젖음성이 상기 제1흡수부재보다 높은 제2흡수부재를 포함하고, 상기 확산부재, 제1흡수부재 및 제2흡수부재가 순차적으로 적층되고, 상기 촉매 잉크는 상기 제1흡수부재 및 제2흡수부재에 흡수되어, 상기 기재의 표면으로 전사되는 것을 특징으로 한다.
실시예에 있어서, 상기 스탬프부는 상기 적층체가 장착되도록 형성되는 프레임을 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 막전극 접합체의 제조 방법은 적층체를 기재에 접촉하여 촉매 잉크가 기재의 유효한 면적에만 전사되므로 불필요한 촉매의 소모양을 감소할 수 있으며, 촉매 소모양 대비 촉매 활성을 최대화할 수 있다.
또한, 본 발명의 막전극 접합체의 제조 방법은 기재의 표면에 가까운 영역에만 촉매층을 형성하므로 기재의 내부로 침투하여 전기화학반응에 참여하지 못하는 촉매의 양을 감소시켜 촉매의 소모양을 감소할 수 있고, 촉매가 기재의 내부로 침투하여 기재가 스웰링(swelling)하는 것을 방지하는 효과가 있다.
또한, 본 발명의 막전극 접합체의 제조 방법은 기재에 촉매 잉크가 흡수된 적층체를 접촉 및 가압하는 단순한 공정으로 막전극 접합체를 제조하므로 막전극 접합체를 대량 생산하기에 용이하다는 장점이 있다.
또한, 본 발명의 막전극 접합체의 제조 방법 및 제조 시스템은 기재에 촉매 잉크가 흡수된 적층체를 일정 범위의 압력을 균일하게 가하여 촉매 잉크를 균일한 분포로 전사하여 촉매층의 균열(crack) 또는 응집(aggregation)을 방지하여 촉매의 활성화를 극대화 시킬 수 있다는 장점이 있다.
도 1은 본 발명의 막전극 접합체의 제조 방법을 도시한 모식도이다.
도 2는 본 발명의 막전극 접합체의 제조 시스템을 도시한 모식도이다.
도 3은 실시예, 비교예 1 및 비교예 2의 막전극 접합체를 포함하는 연료전지를 제조하여 연료전지 성능 평가 결과이다.
도 4는 실시예, 비교예 1 및 비교예 2의 막전극 접합체를 제조하는 공정에서 제조 사이클 횟수에 따른 촉매 잉크의 소모량을 비교한 결과이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 명세서에 개시된 실시 예를 상세히 설명하되, 도면 부호에 관계없이 동일하거나 유사한 구성요소는 동일한 참조 번호를 부여하고 이에 대한 중복되는 설명은 생략하기로 한다. 또한, 본 명세서에 개시된 실시 예를 설명함에 있어서 관련된 공지 기술에 대한 구체적인 설명이 본 명세서에 개시된 실시 예의 요지를 흐릴 수 있다고 판단되는 경우 그 상세한 설명을 생략한다. 또한, 첨부된 도면은 본 명세서에 개시된 실시 예를 쉽게 이해할 수 있도록 하기 위한 것일 뿐, 첨부된 도면에 의해 본 명세서에 개시된 기술적 사상이 제한되지 않으며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
제1, 제2 등과 같이 서수를 포함하는 용어는 다양한 구성요소들을 설명하는데 사용될 수 있지만, 상기 구성요소들은 상기 용어들에 의해 한정되지는 않는다. 상기 용어들은 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하는 목적으로만 사용된다.
단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다.
본 출원에서, "포함한다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
도 1은 본 발명의 막전극 접합체의 제조 방법을 도시한 모식도이다.
도 1의 (a) 및 (d)를 참조하면, 막전극 접합체의 제조 방법은 기재를 베이스부에 배치하는 단계, 촉매 잉크 흡수 단계 및 전사 단계를 포함한다.
상세하게, 도 1의 (a)는 기재를 베이스부에 배치하는 단계를 도시한다. 기재(sunstrate)(11)는 연료전지에 사용되는 막(membrane)으로 형성될 수 있다. 기재(11)는 가스확산층 또는 이온교환막일 수 있다.
상기 기재를 베이스부에 배치하는 단계에서 베이스부(20)는 소정온도로 가열되어 기재(11)에 열에너지를 전달하도록 형성될 수 있다. 상기 소정온도는 50 내지 90 ℃의 범위로 형성될 수 있다. 상세하게, 기재(11)가 가스확산층인 경우 베이스부(20)의 온도는 70 내지 90 ℃의 범위로 형성되어 촉매 잉크가 전사될 수 있다. 한편, 기재(11)가 이온교환막일 경우 스웰링 현상 없이 건조될 필요성이 있으므로 50 내지 70 ℃의 범위의 온도로 가열될 수 있다.
덧붙여, 강성이 작은 기재(11)의 경우 베이스부(20)에 팽팽하게 고정되기 위해서 진공을 이용할 수 있다. 상세하게, 베이스부(20)에 배치된 복수의 진공홀(미도시)에 연결된 진공장치(미도시)를 작동시켜 대기압과 압력차이를 형성하여 기재(11)가 베이스부(20)에 잘 밀착되도록 할 수 있다.
도 1의 (b)는 촉매 잉크 흡수 단계를 도시한다. 상기 촉매 잉크 흡수 단계는 적층체(31)에 촉매 잉크(12')를 도포하여, 촉매 잉크(12')가 적층체(31)에 흡수된다. 촉매 잉크(12')는 유기용매에 백금(Pt) 촉매가 분산된 것으로 유기용매를 적절하게 사용하여 점도와 휘발성을 조절할 수 있다.
적층체(31)는 확산부재(32), 제1흡수부재(33) 및 제2흡수부재(34)를 포함한다. 또한, 적층체(31)는 프레임(35)에 장착되어 고정될 수 있다. 확산부재(32), 제1흡수부재(33) 및 제2흡수부재(34)는 순차적으로 적층된다.
확산부재(32)는 촉매 잉크(12')를 적층체(31)의 표면으로 고르게 퍼지게 하도록 형성될 수 있다. 확산부재(32)는 금속 메시(mesh)로 형성되고, 수백 ㎛ 이하의 입자가 통과되도록 형성된다. 바람직하게, 확산부재(32)는 촉매 잉크(12') 내에 잔존하는 입도가 큰 촉매 입자가 걸러지도록 형성될 수 있다. 이에, 확산부재(32)의 개구는 200 내지 500 ㎛로 형성될 수 있다.
또한, 확산부재(32)에서 촉매 잉크(12')의 빠른 확산을 위해 90% 이상의 기공률을 가지고, 수 ㎜ 두께로 형성될 수 있다. 덧붙여, 확산부재(32)의 소재는 촉매 잉크(12')와 반응성이 없는 알루미늄(Al), 니켈(Ni) 및 스테인레스 스틸(stainless steel, SUS)로 이루어진 그룹에서 하나 이상이 선택될 수 있다.
상기 촉매 잉크 담지 단계에서 제1흡수부재(33) 및 제2흡수부재(34)에 촉매 잉크(12')가 흡수될 수 있다. 제1흡수부재(33)는 촉매 잉크(12')에 대하여 젖음성을 가지는 소재로 촉매 잉크(12')에 포함된 유기용매에 녹지 않으며, 촉매 잉크(12')를 흡수하여 부피가 증가하고, 가압되어 촉매 잉크(12')를 방출하는 필요조건을 가지도록 형성된다. 촉매 잉크(12')의 손실 및 기재(11)에 상에 형성될 촉매층(12)의 건조 속도를 고려하여 제1흡수부재(33)는 1 내지 2 ㎝ 범위의 두께로 형성된다. 제1흡수부재(33)는 유리 섬유로 형성되어 전술된 필요조건을 만족한다.
한편, 제2흡수부재(34)는 기재(11)와 직접 접촉하여 촉매층(12)을 형성하도록 형성되고, 제1흡수부재(33)보다 촉매 잉크(12')에 대하여 젖음성이 높은 소재로 형성될 수 있다. 제2흡수부재(34)는 섬유체가 엉켜있는 형태로 평균 5 내지 9 ㎛ 범위의 기공이 형성된 소재로 형성되어 제1흡수부재(33)로부터 전달 받은 촉매 잉크(12')를 전면에 고르게 분포시킬 수 있다.
또한, 제2흡수부재(34)의 평균 5 내지 9 ㎛ 범위의 기공은 촉매 잉크(12')에 포함된 입도 크기가 큰 촉매 입자를 걸러 주는 역할을 한다. 이에, 촉매 잉크를 균일한 분포로 전사하여 촉매층의 균열(crack) 또는 응집(aggregation)을 방지할 수 있다.
덧붙여, 제2흡수부재(34)는 활성탄소 섬유를 포함는 소재로 형성되어, 제1흡수부재(33)보다 촉매 잉크(12')에 대하여 젖음성이 높고, 촉매 잉크(12')에 포함된 입도 크기가 큰 촉매 입자를 걸러 주는 역할을 수행할 수 있다. 나아가, 촉매 잉크(12')에 대한 젖음성이 높기 위해서는 상기 활성탄소 섬유는 고분자 표면 처리가 되지 않은 소재일 수 있다.
한편, 프레임(35)은 촉매층(12)이 형성될 영역보다 최대 10% 더 크게 형성되어 기재(11)에 도달하지 못한 촉매 잉크(12')를 제1흡수부재(33)에 가두는 역할을 한다.
또한, 상기 촉매 잉크 흡수 단계에서 기재(11)의 외곽을 둘러싸는 고정부재(11')를 배치할 수 있다. 고정부재(11')는 촉매 잉크(12')가 기재(11)의 외부로 유출되는 것을 막도록 형성된다. 고정부재(11')는 촉매 잉크(12')와 반응하지 않는 재질로 형성될 수 있다.
도 1의 (c)는 전사 단계를 도시한다. 상기 전사 단계에서는 적층체(31)를 기재(11)에 접촉 및 가압하여 기재(11)의 표면에 촉매 잉크(12')가 전사되어 촉매층(12)이 형성된다. 상기 전사 단계에서 촉매 잉크(12')의 점도에 따라 3 내지 8 파운드의 압력으로 가압될 수 있다. 상세하게, 상기 전사 단계에서 가압되는 압력을 면적당 압력으로 환산하였을때는 0.054 내지 0.145 kg/cm2의 압력으로 가압될 수 있다.
이에, 제1흡수부재(33) 및 제2흡수부재(34)에 흡수되어 머금어진 촉매 잉크(12')가 기재(11)의 표면으로 이동되어 전사될 수 있다. 또한, 이동 전사된 촉매 잉크(12')는 베이스부(20)의 온도에 의하여 수초 이내에 건조되어 촉매층(12)이 형성될 수 있다.
상기 전사 단계에서 적층체(31)를 기재(11)에 접촉하여 촉매 잉크(12')가 기재(11)의 유효한 면적에만 전사되므로 불필요한 촉매의 소모양을 감소하여 고비용의 촉매 사용량을 줄일 수 있어 제조 비용을 절감할 수 있다. 또한, 적층체(31)를 적절한 압력으로 가압하여 기재(11)의 표면에 가까운 영역에만 촉매층(12)을 형성하므로 기재(11)의 내부로 침투되는 촉매의 양을 줄일 수 있다. 즉, 기재(11)의 내부에 침투하여 전기화학반응에 참여하지 못하는 촉매의 양을 감소시켜 촉매의 소모양을 줄일 수 있다. 나아가, 기재(11)의 내부로 촉매 잉크(12')가 침투하는 것을 방지하여 기재(11)가 촉매 잉크(12')의 영향으로 스웰링(swelling)되는 것을 방지하는 효과가 있다.
도 1의 (d)에서 도시하는 바와 같이, 전사 단계를 수행한 후 적층체(31) 및 고정부재(11')를 제거하여 기재(11) 상에 촉매층(12)이 형성된 막전극 접합체(10)를 제조할 수 있다.
나아가, 전술된 상기 촉매 잉크 담지 단계 및 전사하는 단계를 복수회 수행하여 전기화학반응에서 필요한 촉매의 양을 도포할 수 있다. 즉, 전술된 도 1의 (b) 및 도 1의 (c)를 반복하여 기재(11) 상에 촉매층(12)이 형성된 막전극 접합체(10)를 제조할 수 있다.
이와 같이 막전극 접합체(10)의 제조 방법은 기재(11)에 촉매 잉크(12')가 흡수된 적층체(31)를 접촉 및 가압하는 단순한 공정으로 수행된다. 이에, 본 발명의 막전극 접합체의 제조 방법에 따르면, 막전극 접합체(10)를 대량 생산하기에 용이하다.
또한, 이하 설명되는 막전극 접합체의 제조 시스템에서는 앞선 예와 동일 또는 유사한 구성에 대해서는 동일, 유사한 참조번호가 부여되고, 그 설명은 처음 설명으로 갈음된다.
도 2는 본 발명의 막전극 접합체의 제조 시스템(100)을 도시한 모식도이다.
도 2의 (a)는 본 발명의 막전극 접합체의 제조 시스템(100)을 측면에서 바라본 모식도이고, 도 2의 (b)는 막전극 접합체의 제조 시스템(100)을 상부에 바라본 모식도이다.
도 2의 (a) 및 (b)를 참조하면, 베이스부(120), 스탬프부(130) 및 회전축(141)을 포함한다. 상세하게, 베이스부(120)에는 막으로 형성된 기재(11)가 배치되도록 형성된다. 또한, 베이스부(120)는 가열장치(미도시) 및 진공장치(미도시)를 포함한다. 상기 가열장치는 기재(11)에 소정온도로 열을 가하도록 형성된다. 상기 소정온도는 50 내지 90 ℃의 범위로 형성될 수 있다. 상기 진공장치는 베이스부(120)의 표면에 형성된 진공홀에 연장 형성되어 대기압과 압력차이를 형성하여 강성이 약한 기재(11)와 베이스부 사이의 밀착력을 증가시킨다.
스탬프부(130)는 적층체(131) 및 회전축 수용부(140)를 포함한다. 적층체(131)는 전술된것과 같이 확산부재, 제1흡수부재 및 제2흡수부재를 포함하고, 적층체(131)는 프레임에 장착되어 고정될 수 있다. 나아가, 적층체(131)는 전술된 촉매 잉크가 흡수된다. 적층체(131)에 대한 자세한 설명은 전술된 적층체(31)의 설명을 따른다.
도 2의 (a)에 상부에 도시된 도면을 참고하면, 회전축 수용부(140)는 적층체(131)의 일단에 형성되어 회전축(141)을 수용하도록 형성될 수 있다. 회전축 수용부(140)가 일 방향으로 회전하면서 기재(11)에 적층체(131)가 오버랩될 수 있다. 일 실시예에서 상기 일 방향은 시계방향일 수 있다. 나아가, 회전축 수용부(140)가 회전하면서 기재(11)에 적층체(131)가 접촉 및 가압되도록 형성되어 적층체(131)에 흡수된 촉매 잉크가 기재(11)에 전사되어 기재(11) 상에 촉매층이 형성될 수 있다. 한편, 회전축 수용부(140)가 다른 방향으로 회전하면서 스탬프부(130)가 원위치로 복귀하도록 형성될 수 있다. 일 실시예에서 상기 다른 방향은 반시계방향일 수 있다. 또한 상기 원위치는 스탬프부(130)가 기재(11) 상에 이격되어 기재(11)에 영향을 주지않는 위치일 수 있다.
나아가, 스탬프부(130)의 회전은 회전축 수용부(140) 내부에 수용된 회전축(141)의 운동으로 수행될 수 있다. 도 2의 (b)에 도시된 화살표와 같이 회전축(141)의 외주면에 나선형의 돌출부가 형성되고, 회전축 수용부(140)에는 회전축(141)의 외주면의 나선형의 돌출부를 수용하도록 형성된 나선형의 오목부가 형성될 수 있다. 이에, 회전축(141)이 위, 아래로 왕복운동을 하여 스탬프부(130)가 원위치 또는 기재(11)에 오버랩되는 위치를 반복하는 움직임이 형성될 수 있다.
상기 스탬프부(130) 및 회전축(141)은 전술된 형태가 아니라도, 회전축(141)의 운동에 따라 스탬프부(130)가 원위치 또는 기재(11)에 오버랩되는 위치에 배치되도록 형성된 형태라면 그 형태에 한정되지 않는다.
이하, 본 발명의 막전극 접합체의 제조 방법으로 제조된 실시예에 대하여 설명한다.
<실시예>
실시예의 막전극 접합체는 전술된 막전극 접합체의 제조 방법 및 막전극 접합체의 제조 시스템으로 제조될 수 있다. 즉, 기재 상에 촉매층이 형성된 막전극 접합체(membrane electrode assembly, MEA)가 제조된다. 실시예의 막전극 접합체는 5×5 ㎠ 크기이고, 산화극과 환원극은 각각 0.2 ㎎Pt/㎠과 0.3 ㎎Pt/㎠의 백금이 로딩되도록 제조하였다.
<비교예 1 및 2>
비교예 1은 종래의 스프레이법으로 기재 상에 촉매층을 형성한 막전극 접합체를 제조하였다. 비교예 1은 실시예 1과 동일하게 막전극 접합체는 5×5 ㎠ 크기이고, 산화극과 환원극은 각각 0.2 ㎎Pt/㎠과 0.3 ㎎Pt/㎠의 백금이 로딩되도록 제조하였다.
비교예 2는 종래의 스크리닝법으로 기재 상에 촉매층을 형성한 막전극 접합체를 제조하였다. 비교예 2는 막전극 접합체를 제조를 제조할 때 막전극 접합체가 제조되는 개수에 따라 유실되는 백금의 양을 비교하기 위하여 멤브레인의 한쪽면에 백금촉매가 형성된 막전극 접합체를 제조하였다. 이에, 비교예 2의 크기는 5x5cm2 이고 멤브레인 일단면의 촉매 로딩양은 0.3 mgPt/cm2이다.
<실험예 1>
실시예, 비교예 1 및 비교예 2의 막전극 접합체를 포함하는 연료전지를 제조하여 연료전지 성능을 비교하였다. 상세하게, 연료전지의 IV-curve에서 cell voltage가 0.6 V일 때의 전력 값을 사용된 백금의 양으로 나눈 mass activity를 산출하여 비교하였다. 산화극과 환원극의 연료로서 수소와 공기를 stoichiometry flow로 1.5와 2.0으로 주입해 주었다.
도 3은 실시예, 비교예 1 및 비교예 2의 막전극 접합체를 포함하는 연료전지를 제조하여 연료전지 성능 평가 결과이다.
도 3을 참고하면, 실시예의 막전극 접합체를 포함하는 연료전지의 성능이 비교예 1의 막전극 접합체를 포함하는 연료전지 대비 36% 향상된 성능을 보였다. 이는 실시예의 막전극 접합체를 제조하는 방법에서 기인한 것이다. 상세하게, 실시예는 기존 공정이 적용된 비교예들에 비교하여 균일한 전극 표면을 가지며, 전기화학반응에 참여할 수 있는 촉매인 백금의 면적이 최대화되었음을 시사한다.
<실험예 2>
실시예, 비교예 1 및 비교예 2의 막전극 접합체를 제조하고 공정이 진행되는 사이클 횟수에 따른 촉매 잉크의 소모량을 비교하였다.
도 4는 실시예, 비교예 1 및 비교예 2의 막전극 접합체를 제조하는 공정에서 제조 사이클 횟수에 따른 촉매 잉크의 소모량을 비교한 결과이다.
도 4를 참조하면, 실시예, 비교예 1 및 비교예 2의 막전극 접합체를 형성하는데 소모된 촉매 잉크 대비 공정상 소모되는 촉매 잉크 양으로 나눈 비율로 비교하였다. 상세하게, 산출된 값이 클수록 실제 로딩되는 촉매 잉크 양보다 제조 과정에서 손실되는 촉매 잉크 양이 많다는 것을 의미한다.
나아가, 공정이 진행되는 사이클에 따라 송정 중 손실되는 촉매 잉크 양을 산출하였다. 상세하게, 비교예 1의 경우 제작되는 막전극 접합체의 수량에 관계없이 손실되는 촉매 잉크 양이 가장 많았다. 이는 기재 주변에 캐리어 가스에 의하여 스프레이되어 손실되는 촉매의 양에서 기인한다. 또한 비교예 2에서는 촉매 잉크가 기재 표면뿐만 아니라 제조 과정에서 블레이드 날 길이에 의하여 주변부에도 도포되기 때문에 촉매의 손실이 실시예에 비해 많은 것으로 판단된다. 하지만 비교예 2는 비교예 1과 달리 공기중으로 유실되는 입자가 없으며 연속적인 공정으로 제조가 수행되므로 비교예 1에 비교하여 촉매 잉크의 손실이 적다.
한편, 실시예의 경우 실제 기재의 면적에만 접촉 가압되어 촉매 잉크가 전사되므로 기재의 가장자리에 코팅되는 촉매 잉크가 전사되지 않는다. 이에, 실시예의 촉매 잉크 유실량은 크게 감소한다. 이 때 제작되는 촉매층의 양이 적을 경우 기재에 로딩되는 촉매 잉크 양보다 적층체에 흡수되는 촉매의 양이 많기 때문에 고정 중에 요구되는 촉매 양이 많아질 수 있다. 하지만 적층체에 촉매 잉크가 충분히 흡수되면 후속되는 연속적 공정에서 촉매 잉크 양을 제외하고 추가적인 촉매가 필요하지 않게 된다.
즉, 실시예에서는 적층체를 기재에 접촉하여 촉매 잉크가 기재의 유효한 면적에만 전사되므로 실제 전극에 사용되는 양보다 불필요하게 유실되는 촉매를 감소시켜 막전극 접합체의 제조비용을 절감할 수 있다.
이상에서 설명된 막전극 접합체의 제조 방법 및 막전극 접합체의 제조 시스템은 상기 설명된 실시예들의 구성과 방법에 한정되는 것이 아니라, 본 발명의 필수적 특징을 벗어나지 않는 범위에서 다른 특정한 형태로 구체화될 수 있음은 당업자에게 자명하다.
또한, 상기의 상세한 설명은 모든 면에서 제한적으로 해석되어서는 아니되고 예시적인 것으로 고려되어야 한다. 본 발명의 범위는 첨부된 청구항의 합리적 해석에 의해 결정되어야 하고, 본 발명의 등가적 범위 내에서의 모든 변경은 본 발명의 범위에 포함된다.
10: 막전극 접합체
11: 기재
12: 촉매층
11': 고정부재
12': 촉매 잉크
20: 베이스부
31: 적층체
32: 확산부재
33: 제1흡수부재
34: 제2흡수부재
35: 프레임
100: 막전극 접합체의 제조 시스템
120: 베이스부
130: 스탬프부
131: 적층체
140: 회전축 수용부
141: 회전축

Claims (18)

  1. 막으로 형성된 기재를 베이스부에 배치하는 단계;
    적층체에 촉매 잉크를 도포하는 촉매 잉크 흡수 단계; 및
    상기 적층체를 상기 기재에 접촉 및 가압하여, 상기 기재의 표면에 촉매 잉크층을 형성하는 전사 단계를 포함하는 막전극 접합체의 제조 방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 적층체는,
    상기 촉매 잉크를 고르게 확산되도록 형성되는 확산부재;
    상기 촉매 잉크에 대하여 젖음성을 가지는 제1흡수부재; 및
    상기 촉매 잉크에 대하여 젖음성이 상기 제1흡수부재보다 높은 제2흡수부재를 포함하고,
    상기 확산부재, 제1흡수부재 및 제2흡수부재가 순차적으로 적층되고,
    상기 촉매 잉크 흡수 단계에서는 상기 제1흡수부재 및 제2흡수부재에 상기 촉매 잉크가 흡수시키고,
    상기 전사 단계에서는 상기 제1흡수부재 및 제2흡수부재에 흡수된 상기 촉매 잉크가 상기 기재의 표면으로 접촉 및 가압되며 전사되는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체의 제조 방법.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 확산부재는 금속 메시(mesh)로 형성되고,
    수백 ㎛ 이하의 입자가 통과되도록 형성되는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체의 제조 방법.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 확산부재의 소재는 알루미늄(Al), 니켈(Ni) 및 스테인레스 스틸(stainless steel, SUS)로 이루어진 그룹에서 하나 이상 선택되는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체의 제조 방법.
  5. 제2항에 있어서,
    상기 제1흡수부재는 1 내지 2 ㎝ 범위의 두께로 형성되는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체의 제조 방법.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 제1흡수부재는 유리 섬유를 포함하는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체의 제조 방법.
  7. 제2항에 있어서,
    상기 제2흡수부재는 섬유체가 엉켜있는 형태로 평균 5 내지 9 ㎛ 범위의 기공이 형성된 것을 특징으로 하는 막전극 접합체의 제조 방법.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 제2흡수부재는 활성탄소 섬유를 포함하는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체의 제조 방법.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 촉매 잉크는 백금(Pt)를 포함하는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체의 제조 방법.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 기재를 준비하는 단계에서,
    상기 베이스부에 배치된 복수의 진공홀에 연결된 진공장치를 작동시켜 대기압과 압력차이를 형성하여 상기 기재의 밀착력을 증가시키는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체의 제조 방법.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 기재를 준비하는 단계에서,
    상기 베이스부는 소정온도로 가열되어 상기 기재에 열에너지를 전달하도록 형성되는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체의 제조 방법.
  12. 제11항에 있어서,
    상기 소정온도는 50 내지 90 ℃ 범위인 것을 특징으로 하는 막전극 접합체의 제조 방법.
  13. 제1항에 있어서,
    상기 촉매 잉크 흡수 단계에서 상기 기재의 외곽을 둘러싸는 고정부재를 배치하고,
    상기 고정부재는 상기 촉매 잉크가 상기 기재의 외부로 유출되는 것을 막도록 형성되는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체의 제조 방법.
  14. 제1항에 있어서,
    상기 촉매 잉크 흡수 단계 및 상기 전사 단계를 복수회 수행하는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체의 제조 방법.
  15. 막으로 형성된 기재가 배치되도록 형성되는 베이스부;
    상기 기재에 접촉 및 가압되도록 형성되고 적층체를 포함하는 스탬프부; 및
    상기 스탬프부의 일단에 배치되고, 상기 스탬프부를 회전시켜 상기 기재에 오버랩되도록 형성되는 회전축을 포함하고,
    상기 적층체는 촉매 잉크를 흡수하도록 형성되고,
    상기 촉매 잉크는 상기 스탬프부가 상기 기재에 오버랩되어 접촉 및 가압될 시 상기 기재 상에 전사되도록 형성되는 막전극 접합체의 제조 시스템.
  16. 제15항에 있어서,
    상기 베이스부는,
    상기 기재에 열을 가하도록 형성되는 가열장치; 및
    대기압과 압력차이를 형성하여 상기 기재의 밀착력을 증가시키는 진공장치를 포함하는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체의 제조 시스템.
  17. 제15항에 있어서,
    상기 적층체는,
    상기 촉매 잉크를 스탬프의 면적에 고르게 확산되도록 형성되는 확산부재;
    상기 촉매 잉크에 대하여 젖음성을 가지는 제1흡수부재; 및
    상기 촉매 잉크에 대하여 젖음성이 상기 제1흡수부재보다 높은 제2흡수부재를 포함하고,
    상기 확산부재, 제1흡수부재 및 제2흡수부재가 순차적으로 적층되고,
    상기 촉매 잉크는 상기 제1흡수부재 및 제2흡수부재에 흡수되어, 상기 기재의 표면으로 전사되는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체의 제조 시스템.
  18. 제15항에 있어서,
    상기 스탬프부는 상기 적층체가 장착되도록 형성되는 프레임을 포함하는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체의 제조 시스템.
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