KR20190011177A - 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체, 및 그를 이용한 위조, 변조 또는 재사용 진위 판별방법 - Google Patents

위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체, 및 그를 이용한 위조, 변조 또는 재사용 진위 판별방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 금속층; 금속층 상에 형성된 복수 개의 업-컨버팅 나노입자(up-converting nanoparticle)를 포함하는 광변환 패턴층; 금속층과 광변환 패턴층 상에 배치된 금속 패턴층; 및 금속 패턴층상에 배치된 점착성 필름;을 포함하는 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체에 관한 것이다. 이에 의하여, 본 발명의 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체는 적외선 조사를 통해 육안으로 진품을 표시하는 패턴을 용이하게 확인할 수 있고, 포장용기의 해체 등으로 인한 구조체의 변형 후 원천적으로 재조립이 불가능하여 위조, 변조 또는 재사용을 방지할 수 있다.

Description

위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체, 및 그를 이용한 위조, 변조 또는 재사용 진위 판별방법{STRUCTURE FOR PREVENTING COUNTERFET, FALSIFICATION OR RESUE, AND METHOD FOR DISCRIMINATING COUNTERFET, FALSIFICATION OR RESUE USING THE SAME}
본 발명은 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체, 그의 제조방법 및 그를 이용한 위조, 변조, 또는 재사용 진위 판별방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 업-컨버팅(up-converting) 물질과 사이에서 갭 플라즈몬 폴라리톤(gap plasmon polariton)을 이용한 본 발명은 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체, 그의 제조방법 및 그를 이용한 위조, 변조, 또는 재사용 진위 판별방법에 관한 것이다.
현재, 위조품(counterfeits)의 판매는 사업 전반에 걸쳐 나날이 증가하고 있는 추세이다. 이를 방지하고, 재사용하지 못하도록 하기 위해 점자나 홀로그램 또는 특수잉크를 사용하는 다양한 위조 및 변조 방지기술들이 개발되었다.
그러나 이러한 기술들은 여전히 위조전문가를 통해 위조 또는 변조되고 있으며, 사용자가 위조 또는 변조 여부를 감별하기가 어렵기 때문에 근절하기가 어려운 실정이다. 게다가, 이러한 점자나 홀로그램 또는 이를 부착한 포장 박스, 용기가 재사용과 같은 제품들이 재사용되는 문제도 발생하고 있어 위조품을 근절이 더욱 어려워 졌다.
이에 따라, 적외선을 흡수하여 가시광을 발광하는 up-conversion(UC) 물질을 금속 나노선과 금속 필름 사이에 위치시켜 플라즈모닉 증폭 현상을 이용한 위조방지 구조체가 선행적으로 발표된 바 있다.(Adv. Funct. Meter. 2016, 26,7836). 그러나 이와 같은 구조체는 재사용을 방지하는 구조적 방법이 있으나 이를 위해 별도의 오염물질을 사용해야 하는 문제가 있고, 별도의 암호화가 없어 재현적 시도가 이루어 질 수 있는 문제점이 있었다.
따라서 상기 여러 가지 문제점을 고려하여 재사용을 방지하면서도 패턴을 암호화하여 재현적 시도가 이루어질 수 없어 재사용을 방지할 수 있고, 이를 쉽게 판별할 수 있으며, 가격이 저렴하고 제조가 용이한 위조 방지 기술에 대한 개발이 요구되고 있다.
한국공개특허공보 제10-2012-0116635호 한국공개특허공보 제10-2011-0045194호
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로, 적외선 조사를 통해 육안으로 진품을 표시하는 패턴을 용이하게 확인할 수 있는 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체를 제공하는 데 있다.
본 발명의 다른 목적은 상기 구조체의 변형 후 원천적으로 재조립이 불가능하여 위조, 변조 또는 재사용을 방지하도록 하는 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체를 제공하는 데 있다.
본 발명의 일 측면에 따르면,
금속층; 상기 금속층 상에 형성된 복수 개의 업-컨버팅 나노입자(up-converting nanoparticle)를 포함하는 광변환 패턴층; 상기 금속층과 광변환 패턴층 상에 배치된 금속 패턴층; 및 상기 금속 패턴층상에 배치된 점착성 필름;을 포함하는 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체가 제공된다.
상기 금속 패턴층은 고립된 금속 나노입자(islanded metal nanoparticle)들에 의해 형성된 것일 수 있다.
상기 금속층과 금속 패턴층 사이에서 갭 플라즈몬 폴라리톤(gap plasmon polariton) 현상이 일어날 수 있다.
상기 광변환 패턴층은 제2 암호화 패턴을 형성하고, 상기 금속 패턴층은 제1 암호화 패턴을 형성하며, 상기 제1 암호화 패턴과 제2 암호화 패턴의 중첩부에서 적외선 인가에 따른 광변환 증폭 현상이 일어나는 가시적 패턴 영역이 형성될 수 있다.
상기 금속층과 금속 패턴층은 각각 독립적으로 금(Au), 은(Ag), 구리(Cu), 알루미늄(Al), 티타늄(Ti), 크로뮴(Cr), ITO(Indium Tin Oxide), AZO(Aluminum-doped zinc oxide) 및 FTO(Fluorine-doped tin oxide) 중에서 선택된 어느 하나일 수 있다.
상기 업-컨버팅 나노입자의 평균 직경은 5 내지 100㎚ 일 수 있다.
상기 업-컨버팅 나노입자는 이터븀(Yb), 어븀(Er), 툴륨(Tm), 이트륨(Y) 또는 이들을 포함하는 혼합물이 도핑된 할라이드, 칼코게나이드 및 금속 산화물로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나일 수 있다.
상기 점착성 필름은 외력이나 열에 의해 상기 금속 패턴층으로부터 분리될 수 있다.
단계 (b)의 상기 점착성 필름은 점착 테이프 또는 열분리 테이프(thermal release tape) 일 수 있다.
본 발명의 다른 하나의 측면에 따르면,
(a) 기판 상에 금속 패턴을 형성하는 단계; (b) 상기 금속 패턴을 점착성 필름으로 전사시켜 금속 패턴층이 형성된 점착성 필름을 제조하는 단계; (c) 금속 기판을 준비하는 단계; (d) 상기 금속 기판상에 업-컨버팅 나노입자를 포함하는 광변환 패턴을 형성하여 광변환 패턴층이 형성된 기판을 제조하는 단계; 및 (e) 상기 광변환 패턴층이 형성된 기판 상에 상기 금속 패턴층이 형성된 점착필름을 배치함으로써, 상기 광변환 패턴층과 금속 패턴층의 중첩부인 가시적 패턴영역을 형성하는 단계;를 포함하는 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체의 제조방법이 제공된다.
상기 금속 기판과 상기 금속 패턴 사이에서 갭 플라즈몬 폴라리톤(gap plasmon polariton) 현상이 일어날 수 있다.
단계 (e)의 상기 가시적 패턴 영역에서 적외선 인가에 따른 광변환 증폭 현상이 일어날 수 있다.
단계 (a)의 상기 기판은 그래핀, 전이 금속 디칼코제나이드(transition metal dichalcogenide materials, TMDCs), 그라파이트, SiC, SiNx, AlN 및 다이아몬드 중에서 선택된 어느 하나의 층이 형성된 기판일 수 있다.
단계 (a)의 상기 금속 패턴은 포토 리소그래피, 전자빔 리소그래피, 엑스선 리소그래피, 이온빔 리소그래피 및 소프트 리소그래피 중에서 선택된 어느 하나의 방법에 따라 형성할 수 있다.
단계 (a)에서 상기 금속 패턴은 소정의 위치에 별도로 정렬 키(align key)를 형성하여, 단계 (b)에서 상기 점착성 필름에 상기 정렬 키에 상응하는 패턴이 함께 전사될 수 있다.
단계 (c)의 상기 금속 기판은 상기 점착성 필름에 형성된 정렬 키에 상응하는 각인이 형성된 것일 수 있다.
단계 (d)의 상기 광변환 패턴은 상기 정렬 키에 상응하는 각인에 맞추어 패터닝함으로써 상기 금속 패턴과의 중첩부가 형성될 수 있다.
단계 (e)에서 상기 정렬 키에 상응하는 각인에 맞추어 상기 점착필름 금속 패턴과 금속패턴의 중첩 이후, 상기 점착성 필름의 정렬 키에 상응하는 패턴이 전사된 부분을 제거하는 단계를 추가로 수행할 수 있다.
상기 광변환 패턴은 포토 리소그래피, 전자빔 리소그래피, 엑스선 리소그래피, 이온빔 리소그래피 및 소프트 리소그래피 중에서 선택된 어느 하나의 방법에 따라 형성할 수 있다.
단계 (a)의 금속 패턴은 2 내지 15nm의 두께로 형성할 수 있다.
단계 (a) 이후, 상기 금속 패턴은 200 내지 1000℃로 가열하는 드웨팅(dewetting) 공정을 수행하여 고립된 금속 나노입자(islanded metal nanparticle)들에 의해 형성되도록 할 수 있다.
단계 (b) 이후, 상기 금속 패턴층이 형성된 점착 필름에 전사된 그래핀을 제거하는 단계를 추가로 수행할 수 있다.
본 발명의 다른 또 하나의 측면에 따르면,
상기 구조체를 포함하는 위조, 변조 또는 재사용 방지용 포장 박스 또는 용기가 제공된다.
상기 구조체는 상기 포장 박스 또는 용기의 표면 또는 개폐구에 장착될 수 있다.
본 발명의 다른 또 하나의 측면에 따르면,
(1) 외부의 빛을 차단한 상태에서 제1항 내지 제8항 중 어느 하나의 구조체에 적외선을 인가하는 단계; 및 (2) 상기 적외선이 인가된 구조체에서 나타나는 발광 패턴을 확인하여 상기 구조체의 위조, 변조 또는 재사용 진위 여부를 확인하는 단계;를 포함하는 위조, 변조 또는 재사용 진위 여부를 판별하는 방법이 제공된다.
단계 (2)는 육안 또는 가시광 검출 장치로 발광 패턴을 확인할 수 있다.
본 발명의 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체는 적외선 조사를 통해 육안으로 진품을 표시하는 패턴을 용이하게 확인할 수 있다.
또한, 본 발명의 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체는 포장용기의 해체 등으로 인한 구조체의 변형 후 원천적으로 재조립이 불가능하여 위조, 변조 또는 재사용을 방지할 수 있다.
도 1은 본 발명의 플라즈모닉 필름을 위조방지에 적용하기 위한 암호화 패턴 예를 나타낸 것이다.
도 2는 본 발명의 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체의 제조방법을 나타낸 공정도이다.
도 3은 완성된 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체를 인위적으로 분리한 후, 재부착시 패턴의 불일치로 구조체를 재사용될 수 없음을 나타낸 것이다.
도 4는 플라즈모닉 특성을 가지는 필름의 제조 공정과 이를 디바이스에 적용하는 공정을 나타낸 것이다.
도 5는 그래핀 기판 상에 형성된 Ag 나노입자와 점착 테이프로 전사 후의 그래핀 기판의 표면의 SEM 이미지이다.
도 6은 금속 나노입자로 이루어진 금속 패턴층이 형성된 점착성 필름의 제조와 이를 디바이스에 적용한 방법에 대한 공정을 나타낸 것이다.
도 7은 본 발명의 실시예 1의 금속패턴, 광변환 패턴 및 가시적 패턴을 개략적으로 나타낸 것이다.
도 8은 실시예 1에 따라 제조된 위변조 방지용 구조체의 적외선 조사 전 후의 사진을 나타낸 것이다.
도 9는 실시예 1, 및 비교예 1 내지 3에 따라 제조된 구조체 각각에 적외선을 인가하였을 때, 발광 세기를 측정한 결과 그래프이다.
이하에서, 본 발명의 여러 측면 및 다양한 구현예에 대해 더욱 구체적으로 설명한다.
이하, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예를 상세히 설명하도록 한다.
그러나, 이하의 설명은 본 발명을 특정한 실시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명을 설명함에 있어서 관련된 공지 기술에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 흐릴 수 있다고 판단되는 경우 그 상세한 설명을 생략한다.
본원에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시예를 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 출원에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
도 1은 본 발명의 플라즈모닉 필름을 위조방지에 적용하기 위한 암호화 패턴의 예를 나타낸 것이다. 이하, 도 1을 참조하여 본 발명의 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체에 대해 설명하도록 한다. 본 발명의 구조체는 금속층; 광변환 패턴층; 금속 패턴층; 및 점착성 필름;을 포함한다.
상기 금속층은 2차원 금속 박막 형태일 수 있고, 금속 자체의 흡수 손실이 작은 금(Au), 은(Ag) 및 구리(Cu)와 같은 귀금속 물질에서 선택된 하나 이상의 금속 또는 하나 이상의 금속을 주성분으로 포함하는 합금인 것이 바람직하나, 본 발명의 범위가 여기에 한정되지 않으며 알루미늄(Al), 티타늄(Ti), 크로뮴(Cr), ITO(Indium Tin Oxide), AZO(Aluminum-doped zinc oxide), FTO(Fluorine-doped tin oxide) 등 플라즈몬을 여기시킬 수 있는 가능한 모든 물질이 적용될 수 있다.
상기 금속층의 두께는 충분한 갭 플라즈몬 폴라리톤 효과를 얻으면서도, 가시광의 투과를 막을 수 있는 50㎚이상인 것이 바람직하고, 더욱 바람직하게는 100㎚ 이상일 수 있다.
상기 광변환 패턴층은 상기 금속층 상에 형성된 복수 개의 업-컨버팅 나노입자(up-converting nanoparticle)에 의해 형성된 것일 수 있다.
상기 업-컨버팅 나노입자는 이터븀(Yb), 어븀(Er), 툴륨(Tm), 이트륨(Y) 또는 이들을 포함하는 혼합물이 도핑된 할라이드, 칼코게나이드 및 금속 산화물로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나일 수 있으나, 본 발명의 범위가 여기에 한정되지 않으며, 업-컨버팅을 발생시킬 수 있는 나노입자는 모두 적용될 수 있다.
상기 업-컨버팅 나노입자의 평균직경은 상기 금속층과 금속 패턴층의 이격거리와 밀접하게 관련이 있고, 갭 플라즈몬 폴라리톤 효과를 가지기 위해 요구되는 상기 이격거리는 상기 금속층과 금속 패턴층의 금속 종류에 따라 적절히 선택될 수 있는데, 바람직하게는 5 내지 100㎚일 수 있고, 상기 하한치와 상한치를 벗어날 경우 갭 플라즈몬 폴라리톤 효과가 나타나지 않을 수 있다. 따라서, 상기 업-컨버팅 나노입자의 평균 직경은 5 내지 100㎚인 것이 바람직하다.
일례로, 상기 금속층과 금속 패턴층의 소재가 은(Ag)일 경우, 상기 업-컨버팅 나노입자의 평균직경은 5 내지 100㎚인 것이 바람직하다. 상기 업-컨버팅 나노입자의 평균 직경이 5㎚ 미만이면 갭 플라즈몬 폴라리톤 효과가 나타나지 않고, 100㎚를 초과할 경우에는 상기 금속층과 금속 패턴층 간의 이격거리가 커지므로 갭 플라즈몬 폴라리톤 효과가 나타나지 않아 적외선을 조사하여도 가시광이 발생하지 않을 수 있다. 다시 말해, 상기 업-컨버팅 나노입자의 평균 직경이 5㎚ 미만이거나 100㎚를 초과할 경우, 780-2000㎚ 파장의 적외선에 대해서 갭 플라즈몬 폴라리톤 효과를 일으키기에 유효한 이격거리를 벗어나게 된다는 것이다.
따라서, 상기 광변환 패턴층의 두께는 코팅된 업-컨버팅 나노입자의 평균 직경에 따라 조절할 수 있다.
상기 금속 패턴층은 상기 금속층과 광변환 패턴층 상에 배치된다. 이에 따라 상기 광변환 패턴층과 금속 패턴층은 서로 겹치는 중첩부가 형성되고, 이 부분은 갭 플라즈몬 폴라리톤 효과에 따라 가시적인 패턴 영역을 형성할 수 있다.
상기 금속 패턴층은 드웨팅(dewetting) 공정에 따라 고립된 금속 나노입자(islanded metal nanoparticle)들에 의해 형성될 수 있다.
상기 점착성 필름은 상기 금속 패턴층상에 배치될 수 있다.
상기 점착성 필름은 외력이나 열에 의해 상기 금속 패턴층으로부터 용이하게 분리되는 것일 수 있으며, 점착 테이프 또는 열분리 테이프(thermal release tape)일 수 있다. 상기 점착성 필름은 그 자체로 구조체를 캡핑(capping)할 수 있으며, 탈착하여 별도의 캡핑 구조를 형성할 수도 있다.
상기 금속 패턴층은 금속 자체의 흡수 손실이 작은 금(Au), 은(Ag) 및 구리(Cu)와 같은 귀금속 물질에서 선택된 하나 이상의 금속 또는 하나 이상의 금속을 주성분으로 포함하는 합금인 것이 바람직하나, 본 발명의 범위가 여기에 한정되지 않으며 알루미늄(Al), 티타늄(Ti), 크로뮴(Cr), ITO(Indium Tin Oxide), AZO(Aluminum-doped zinc oxide), FTO(Fluorine-doped tin oxide) 등 플라즈몬을 여기시킬 수 있는 가능한 모든 물질이 적용될 수 있다.
이에 따라, 본 발명의 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체에서, 상기 금속 패턴층은 제1 암호화 패턴(패턴 A에 해당)을 형성하고, 상기 광변환 패턴층은 제2 암호화 패턴(패턴 B에 해당)을 형성하며, 상기 제1 암호화 패턴과 제2 암호화 패턴이 마이크로 또는 나노 수준의 영역에서 정렬된 중첩부에서 적외선 인가에 따른 광변환 증폭 현상이 일어나는 가시적 패턴 영역이 형성될 수 있다.
도 2는 본 발명의 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체의 제조방법을 나타낸 공정도이다. 이하, 도 2를 참조하여 본 발명의 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체의 제조방법에 대해 설명하도록 한다.
먼저, 기판 상에 금속 패턴을 형성한다(단계 a).
상기 기판은 그래핀층이 형성된 기판인 것이 바람직하고, 상기 금속 패턴(패턴 A에 해당)은 상기 그래핀층 상에 형성하는 것이 바람직하다. 그러나 본 발명의 범위가 그래핀층에 한정되는 것은 아니고, 상기 기판상에 100nm 이하의 두께로 층을 형성할 수 있는 전이 금속 디칼코제나이드(transition metal dichalcogenide materials, TMDCs)과 같은 2차원 물질, 그라파이트, SiC, SiNx, AlN, 다이아몬드 등의 층이 형성된 기판인 것을 특징으로 등의 모든 물질을 적용할 수 있다.
상기 금속 패턴은 포토 리소그래피, 전자빔 리소그래피, 엑스선 리소그래피, 이온빔 리소그래피, 소프트 리소그래피 등의 방법에 따라 형성될 수 있으나, 본 발명의 범위가 여기에 한정되지 않는다.
상기 금속 패턴은 금속 박막을 2 내지 15nm의 두께로 증착한 후, 200 내지 1000℃로 가열하는 드웨팅(dewetting) 공정을 수행하여 고립된 금속 나노입자(islanded metal nanoparticle)들에 의해 형성되도록 할 수 있다.
상기 증착은 스핀코팅, 스프레이코팅, 딥핑(dipping)코팅, 드롭(drop)코팅 등의 방법으로 수행할 수 있다.
상기 금속 패턴은 암호화 패턴 외에 소정의 위치에 별도로 정렬 키(align key)를 형성하여, 이후 형성될 광변환 패턴과 정렬을 용이하게 하도록 할 수 있다.
다음으로, 상기 금속 패턴을 점착성 필름으로 전사시켜 금속 패턴층이 형성된 점착성 필름을 제조한다(단계 b).
상기 점착성 필름은 외력이나 열에 의해 상기 금속 패턴층으로부터 용이하게 분리되는 것일 수 있으며, 점착 테이프 또는 열분리 테이프(thermal release tape)일 수 있다. 상기 점착성 필름은 그 자체로 구조체를 캡핑(capping)할 수 있으며, 탈착하여 별도의 캡핑 구조를 형성할 수도 있다.
상기 점착성 필름에 단계 (a)에서 형성된 상기 정렬 키(align key)에 상응하는 패턴이 함께 전사되도록 하여, 이후 형성될 광변환 패턴과의 정렬이 용이하게 이루어질 수 있도록 할 수 있다.
상기 금속 패턴층이 형성된 점착 필름에 전사된 그래핀을 제거하는 단계를 추가로 수행할 수 있다.
금속 패턴층이 형성된 점착성 필름은 이 자체로서 플라즈모닉 효과를 가지는 점착 필름으로 사용될 수 있다. 따라서 적용이 필요한 소자에 금속 패턴층을 전사시키고, 필요에 따라 점착성 필름만을 떼어낼 수도 있다.
이후, 금속 기판을 준비한다(단계 c).
상기 금속 기판은 상기 점착성 필름에 형성된 정렬 키에 상응하는 각인이 형성된 것일 수 있다.
상기 금속 기판은 2차원 금속 박막 형태일 수 있고, 금속 자체의 흡수 손실이 작은 금(Au), 은(Ag) 및 구리(Cu)와 같은 귀금속 물질에서 선택된 하나 이상의 금속 또는 하나 이상의 금속을 주성분으로 포함하는 합금일 수 있다.
상기 금속 기판의 두께는 충분한 갭 플라즈몬 폴라리톤 효과를 얻으면서도, 가시광의 투과를 막을 수 있는 100㎚이상인 것이 바람직하다.
다음으로, 상기 금속 기판상에 업- 컨버팅 나노입자를 포함하는 광변환 패턴을 형성하여 광변환 패턴층이 형성된 기판을 제조한다(단계 d).
상기 광변환 패턴(패턴 B에 해당)은 상기 금속 기판상의 정렬 키에 상응하는 각인에 맞추어 패터닝함으로써 상기 금속 패턴과의 중첩부가 형성되도록 할 수 있다.
상기 광변환 패턴은 포토 리소그래피, 전자빔 리소그래피, 엑스선 리소그래피, 이온빔 리소그래피, 소프트 리소그래피 등에 따라 형성될 수 있으나, 본 발명의 범위가 여기에 한정되지 않는다.
상기 금속 기판과 상기 금속 패턴 사이에서 갭 플라즈몬 폴라리톤(gap plasmon polariton) 현상이 일어날 수 있다.
마지막으로, 상기 광변환 패턴층이 형성된 기판 상에 상기 금속 패턴층이 형성된 점착필름을 배치함으로써, 상기 광변환 패턴층과 금속 패턴층의 중첩부인 가시 패턴영역(패턴 C에 해당)을 형성한다(단계 e).
상기 가시적 패턴 영역에서 적외선 인가에 따른 광변환 증폭 현상이 일어날 수 있다.
이후, 상기 점착성 필름의 정렬 키에 상응하는 패턴이 전사된 부분을 제거하는 단계를 추가로 수행하는 것이 바람직하다. 정렬 키가 제거되면 구조체의 변형이 이루어진 경우 재조립이 사실상 불가능하여 구조체의 재사용을 방지할 수 있다.
도 3은 완성된 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체를 인위적으로 분리한 후, 재부착시 패턴의 불일치로 구조체를 재사용될 수 없음을 나타낸 것이다.
본 발명은 상기 구조체를 포함하는 위조, 변조 또는 재사용 방지용 포장 박스 또는 용기를 제공한다.
상기 구조체는 상기 포장 박스 또는 용기의 표면 또는 개폐구에 장착될 수 있다.
본 발명은 위조, 변조 또는 재사용 진위여부를 판별하는 방법을 제공한다.
구체적으로, 먼저 외부의 빛을 차단한 상태에서 본 발명의 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체에 적외선을 인가한다(단계 1).
다음으로, 상기 적외선이 인가된 구조체에서 나타나는 발광 패턴을 확인하여 상기 구조체의 위조, 변조 또는 재사용 진위여부를 확인한다(단계 2).
상기 진위여부의 확인은 육안 또는 가시광 검출 장치로 발광 패턴(도 1의 패턴 C에 해당)을 확인하는 것으로 이루어질 수 있다.
본 발명에 따른 위조, 변조 또는 재사용 진위여부를 판별하는 방법은 용도에 따라 선택적으로 사용되어야 한다. 즉, 위조 변조 및 재사용 진위여부를 보다 면밀히 정밀하게 판별하기 위해서는 가시광 검출 장치를 사용하여 가시광 발광세기 및 나타나는 스펙트럼의 형태를 비교하여 분석하는 방법을 사용할 수 있다.
이하에서 실시예 등을 통해 본 발명을 더욱 상세히 설명하고자 하며, 다만 이하에 실시예 등에 의해 본 발명의 범위와 내용이 축소되거나 제한되어 해석될 수 없다. 또한, 이하의 실시예를 포함한 본 발명의 개시 내용에 기초한다면, 구체적으로 실험 결과가 제시되지 않은 본 발명을 통상의 기술자가 용이하게 실시할 수 있음은 명백한 것이며, 이러한 변형 및 수정이 첨부된 특허청구범위에 속하는 것도 당연하다.
또한 이하에서 제시되는 실험 결과는 상기 실시예 및 비교예의 대표적인 실험 결과만을 기재한 것이며, 아래에서 명시적으로 제시하지 않은 본 발명의 여러 구현예의 각각의 효과는 해당 부분에서 구체적으로 기재하도록 한다.
[실시예]
제조예 1: 플라즈모닉 필름의 제조
도 4는 플라즈모닉 특성을 가지는 필름의 제조 공정과 이를 디바이스에 적용하는 공정을 나타낸 것이다. 이에 따르면, 먼저 그래핀이 전사된 SiO2 기판을 준비한 다음 은(Ag) 박막을 약 10nm 두께로 증착하였다. 증착된 Ag 박막은 퍼니스 장비에서 450℃에서 열처리 함으로써 드웨팅(dewetting)된 Ag의 고립된 나노입자(islanded nanoparticle)가 그래핀층 상에 형성되도록 하였다. 이렇게 형성된 Ag 나노입자 상에 점착 테이프를 붙였다. 붙인 접착 테이프는 기포가 발생되지 않게 밀착되도록 눌러주었다. 이후, 별도의 화학적 처리없이 바로 기판에서 테이프를 떼어내어 그래핀과 함께 Ag 나노입자가 테이프 점착면으로 붙게 된다. 이 자체로써 테이프는 고 헤이즈 및 플라즈모닉 효과를 가지는 점착 필름으로서 역할을 할 수 있다. 그래핀 기판 상에 형성된 Ag 나노입자와 점착 테이프로 전사 후의 그래핀 기판의 표면의 SEM 이미지를 도 5에 나타내었다.
이때, 그래핀에 의한 소자의 악영향을 막기 위해서는 그래핀 위로 O2 플라즈마 표면처리를 수초 시행함으로써 그래핀이 제거될 수 있다. 또한, 점착 테이프 대신 열분리 테이프(thermal release tape)을 사용한 경우 적용하고자 하는 소자에 Ag 나노입자만을 전사할 수 있게 된다. 열분리 테이프의 통상 적용온도는 100℃ 내외이며, 이 전사 방법을 이용하게 되면 화학적 처리를 피해야 하거나 고온처리가 힘든 고분자 소자에 적용하기에 유리하다.
제조예 2: 금속 패턴층이 형성된 점착성 필름의 제조
도 6은 금속 나노입자로 이루어진 금속 패턴층이 형성된 점착성 필름의 제조와 이를 디바이스에 적용한 방법에 대한 공정을 나타낸 것이다. 이에 따르면, 고분자 나노 패터닝 방법은 이미 임프린팅 기법과 같은 어레이를 이루는 연구가 활발이 진행되고 있으며, 많은 성공 사례가 이어지고 있으나, 소자 전극을 이루기 위해서는 케미컬 및 산소와의 접촉을 피하기 위하여 하부전극 패터닝을 선택하여야 하는 제한적 요소가 있다. 하지만 패터닝 전사 방법을 통하여 소자를 이루면 이러한 제한적 요소가 해소될 수 있다.
먼저, 그래핀이 전사된 SiO2 기판을 준비한 다음 전자빔(e-beam) 리소그래피법을 통하여 메탈 전극 패턴을 그래핀 상에 형성하였다. 형성된 메탈 패턴 위로 열분리 테이프(thermal release tape)을 부착 후 떼어내어 메탈 패턴을 테이프면으로 전사 시켰다. 이때, 불필요한 그래핀 부분은 O2 플라즈마 표면처리를 수초 시행함으로써 제거하였다. 이후, 적용하고자 하는 고분자 어레이 상에 얼라인먼트를 시행 후 부착하고자 하는 위치에 맞게 부착하였다. 여기서, 이 상태로 열분리 테이프(thermal release tape)로 캡핑(capping)할 수 있고, 이 경우에는 별도의 실링(sealing) 공정을 생략할 수 있다. 또는 필요시 약한 열을 가하여 열분리 테이프를 분리하고 별도의 실링 공정을 수행할 수도 있다.
실시예 1: 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체 제조
도 7은 본 발명의 실시예 1의 금속패턴, 광변환 패턴 및 가시적 패턴을 개략적으로 나타낸 것이고, 도 8은 실시예 1에 따라 제조된 위변조 방지용 구조체의 적외선 조사 전 후의 사진을 나타낸 것이다. 이하, 도 7 및 도 8을 참조하여 실시예 1을 설명하도록 한다.s
pattern A는 제조예 2에서와 같이, 그래핀/SiO2 상에 패터닝을 통하여 10nm 두께의 은(Ag) 패턴 필름을 형성 후, 제조예 1에서와 같이 드웨팅(dewetting) 공정을 거치고, 공정을 마친 은(Ag) 나노 파티클 패턴은 점착 테이프로 전사시켜 은 패턴이 형성된 점착 필름을 제조하였다.
pattern B는 정렬 키(align key)(미도시) 모양으로 음각이 되어있는 Ag 박막 기판을 준비하였다. Ag 박막은 실리콘 기판 상에 접착층인 Ti을 20㎚ 두께로 형성한 후, Ag를 증착하여 기판으로부터 Ag 박막이 분리되지 않도록 하였다. Ag 박막 위에 pattern B 모양의 음각 포토레지스트(PR;SU-8) 패턴을 정렬 키에 맞추어 패터닝 후, 20㎚ 평균 직경을 가지는 업-컨버팅 나노입자(β-NaYF4:Yb3 +/Er3 +)를 도포하고, 3000rpm에서 30초간 스핀코팅하여 일정한 두께를 가지는 업컨버전 나노입자 단층으로 이루어진 패턴층을 제작하였다. 이때, 업컨버전 나노입자의 도포과정에서 사용되는 용매인 클로로포름은 스핀코팅과정 중 모두 휘발되므로 별도의 건조과정을 거치지 않았다.
리프트-오프(lift-off) 공정을 완료하고 나면 약 20nm 사이즈의 업-컨버팅 물질의 pattern B는 육안으로 확인할 수 없으며, 현미경 상으로도 그 패턴을 식별하기는 매우 힘들다.
이렇게 준비된 pattern A가 형성된 금속 패턴층이 형성된 전사 테이프와 pattern B가 형성된 업-컨버팅 패턴이 형성된 은 기판은 정렬 키(align key)에 맞추어 얼라인먼트를 시행하면 real pattern C의 위치에서만 메탈 파티클-업 컨버팅 물질-메탈 필름의 플라즈모닉 구조체를 이루어 업-컨버팅 발광이 증폭되며, 그 외에는 업-컨버팅-메탈 필름 구조체를 이루어 발광이 저하되거나 메탈 파티클-메탈 필름 구조체를 이루어 발광물질의 부재로 발광을 하지 못한다.
이때, 테이프 상단의 정렬 키(align key)를 제거해주면 구조체를 파손시킨 후 재부착시에도 얼라인먼트가 힘들게 된다. 또한 재부착을 시도하는 과정에서 탈부착이 반복적으로 이루어질 경우 업-컨버팅 물질이 테이프의 점착제에 의해 2차 훼손이 이루어져 회복이 더욱 어려워 질 수 있다.
비교예 1: AgNP / UC / glass
금속 기판을 은(Ag) 박막 대신에 유리기판을 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 구조체를 제조하였다.
비교예 2: UC / glass
금속 기판을 은(Ag) 박막 대신에 유리기판을 사용하여 업-컨버팅 패턴을 형성하고, 은 나노 패턴이 형성된 점착 테이프를 접착하는 과정을 생략한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 구조체를 제조하였다.
비교예 3: UC / Ag film
은 나노 패턴이 형성된 점착 테이프를 접착하는 과정을 생략한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 구조체를 제조하였다.
[시험예]
근적외선 (980 nm ) 업- 컨버팅 ( 광변환 ) 발광 스펙트럼( PL spectra ) 분석
도 9는 실시예 1, 및 비교예 1 내지 3에 따라 제조된 구조체 각각에 적외선을 인가하였을 때, 발광 세기를 측정한 결과 그래프이다.
도 9에 따르면, 실시예 1에 따라 제조된 구조체는 520-560 ㎚와 640-680 ㎚ 파장영역에서 비교예 1의 구조체보다 30 내지 40 배 이상의 높은 발광 세기를 나타내는 것을 확인할 수 있었다.
아울러, 비교예 3의 구조체는 퀀칭 효과(quenching ettect)에 의해서 오히려 발광 세기가 감소됨을 확인할 수 있다.
또한, 비교예 2의 구조체는 금속 패턴층이 존재하기 때문에 표면 플라즈몬 효과를 가짐에도 불구하고, 금속 기판을 생략한 구조이므로 비교예 3과 구조체와 유사한 발광세기를 나타내었다.
즉, 본 발명에 따른 구조체에서 적외선을 인가하였을 때, 육안으로 확인될 정도로 가시광이 발광하는 것은, 금속 패턴층과 금속 기판의 간격에 의해 발생하는 갭 플라즈몬 폴라리톤 효과에 의한 것임을 알 수 있다.
결국, 본 발명에 따른 구조체는 암호화된 두 패턴이 분리되면, 발광하는 가시광의 세기가 현저히 낮아져 육안으로 상기 구조체의 가시적 패턴이 식별되지 않음을 알 수 있고, 이를 통해 본 발명에 따른 구조체가 위조 변조 및 재사용되었는지 여부를 확인할 수 있다.
이상, 본 발명의 실시예들에 대하여 설명하였으나, 해당 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 특허청구범위에 기재된 본 발명의 사상으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서, 구성 요소의 부가, 변경, 삭제 또는 추가 등에 의해 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있을 것이며, 이 또한 본 발명의 권리범위 내에 포함된다고 할 것이다.

Claims (19)

  1. 금속층;
    상기 금속층 상에 형성된 복수 개의 업-컨버팅 나노입자(up-converting nanoparticle)를 포함하는 광변환 패턴층;
    상기 금속층과 광변환 패턴층 상에 배치된 금속 패턴층; 및
    상기 금속 패턴층상에 배치된 점착성 필름;을 포함하는 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 금속 패턴층은 고립된 금속 나노입자(islanded metal nanoparticle)들에 의해 형성된 것을 특징으로 하는 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 금속층과 금속 패턴층 사이에서 갭 플라즈몬 폴라리톤(gap plasmon polariton) 현상이 일어나는 것을 특징으로 하는 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 광변환 패턴층은 제2 암호화 패턴을 형성하고,
    상기 금속 패턴층은 제1 암호화 패턴을 형성하며,
    상기 제1 암호화 패턴과 제2 암호화 패턴의 중첩부에서 적외선 인가에 따른 광변환 증폭 현상이 일어나는 가시적 패턴 영역이 형성되는 것을 특징으로 하는 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 금속층과 금속 패턴층은 각각 독립적으로 금(Au), 은(Ag), 구리(Cu), 알루미늄(Al), 티타늄(Ti), 크로뮴(Cr), ITO(Indium Tin Oxide), AZO(Aluminum-doped zinc oxide) 및 FTO(Fluorine-doped tin oxide) 중에서 선택된 어느 하나인 것을 특징으로 하는 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 업-컨버팅 나노입자의 평균 직경은 5 내지 100㎚인 것을 특징으로 하는 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 업-컨버팅 나노입자는 이터븀(Yb), 어븀(Er), 툴륨(Tm), 이트륨(Y) 또는 이들을 포함하는 혼합물이 도핑된 할라이드, 칼코게나이드 및 금속 산화물로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나인 것을 특징으로 하는 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체.
  8. (a) 기판 상에 금속 패턴을 형성하는 단계;
    (b) 상기 금속 패턴을 점착성 필름으로 전사시켜 금속 패턴층이 형성된 점착성 필름을 제조하는 단계;
    (c) 금속 기판을 준비하는 단계;
    (d) 상기 금속 기판상에 업-컨버팅 나노입자를 포함하는 광변환 패턴을 형성하여 광변환 패턴층이 형성된 기판을 제조하는 단계; 및
    (e) 상기 광변환 패턴층이 형성된 기판 상에 상기 금속 패턴층이 형성된 점착필름을 배치함으로써, 상기 광변환 패턴층과 금속 패턴층의 중첩부인 가시적 패턴영역을 형성하는 단계;를 포함하는 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체의 제조방법.
  9. 제8항에 있어서,
    단계 (a)의 상기 기판은 그래핀, 전이 금속 디칼코제나이드(transition metal dichalcogenide materials, TMDCs), 그라파이트, SiC, SiNx, AlN 및 다이아몬드 중에서 선택된 어느 하나의 층이 형성된 기판인 것을 특징으로 하는 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체의 제조방법.
  10. 제8항에 있어서,
    단계 (a)에서 상기 금속 패턴은 소정의 위치에 별도로 정렬 키(align key)를 형성하여, 단계 (b)에서 상기 점착성 필름에 상기 정렬 키에 상응하는 패턴이 함께 전사되는 것을 특징으로 하는 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체의 제조방법.
  11. 제10항에 있어서,
    단계 (c)의 상기 금속 기판은 상기 점착성 필름에 형성된 정렬 키에 상응하는 각인이 형성된 것을 특징으로 하는 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체의 제조방법.
  12. 제11항에 있어서,
    단계 (e) 이후, 상기 점착성 필름의 정렬 키에 상응하는 패턴이 전사된 부분을 제거하는 단계를 추가로 수행하는 것을 특징으로 하는 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체의 제조방법.
  13. 제11항에 있어서,
    단계 (d)의 상기 광변환 패턴은 상기 정렬 키에 상응하는 각인에 맞추어 패터닝함으로써 상기 금속 패턴과의 중첩부가 형성되도록 하는 것을 특징으로 하는 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체의 제조방법.
  14. 제8항에 있어서,
    단계 (a)의 금속 패턴은 2 내지 15nm의 두께로 형성하는 것을 특징으로 하는 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체의 제조방법.
  15. 제8항에 있어서,
    단계 (a) 이후,
    상기 금속 패턴은 200 내지 1000℃로 가열하는 드웨팅(dewetting) 공정을 수행하여 고립된 금속 나노입자(islanded metal nanparticle)들에 의해 형성되도록 하는 것을 특징으로 하는 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체의 제조방법.
  16. 제8항에 있어서,
    단계 (b) 이후, 상기 금속 패턴층이 형성된 점착 필름에 전사된 그래핀을 제거하는 단계를 추가로 수행하는 것을 특징으로 하는 위조, 변조 또는 재사용 방지용 구조체의 제조방법.
  17. 제1항 내지 제6항 중에서 선택된 어느 하나의 구조체를 포함하는 위조, 변조 또는 재사용 방지용 포장 박스 또는 용기.
  18. (1) 외부의 빛을 차단한 상태에서 제1항 내지 제8항 중 어느 하나의 구조체에 적외선을 인가하는 단계; 및
    (2) 상기 적외선이 인가된 구조체에서 나타나는 발광 패턴을 확인하여 상기 구조체의 위조, 변조 또는 재사용 진위여부를 확인하는 단계;를 포함하는 위조, 변조 또는 재사용 진위여부를 판별하는 방법.
  19. 제18항에 있어서,
    단계 (2)는 육안 또는 가시광 검출 장치로 발광 패턴을 확인하는 것을 특징으로 하는 위조, 변조 또는 재사용 진위여부를 판별하는 방법.
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