KR20160109667A - 스택/폴딩형 이차 전지 - Google Patents

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KR20160109667A
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separation film
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김민형
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신현경
이지은
이주성
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Abstract

본 발명은 스택-폴딩형 이차 전지에 대한 것이다. 더욱 상세하게는 단위셀 내부로 전해액의 침윤이 촉진되어 전지의 사이클 특성이 향상된 스택-폴딩형 이차 전지에 대한 것이다. 본 발명에 따른 스택-폴딩형 이차전지는 단위셀 내부로 전해액 침윤이 신속하게 이루어져 단위셀들의 전해액 함침성이 개선되며 이로인해 전지의 사이클 특성이 향상되는 효과가 있다.

Description

스택/폴딩형 이차 전지{Stack and folding type secondary battery}
본 발명은 스택-폴딩형 이차 전지에 대한 것이다. 더욱 상세하게는 단위셀 내부로 전해액의 침윤이 촉진되어 전지의 사이클 특성이 향상되며 기계적 물성이 우수한 스택-폴딩형 이차 전지에 대한 것이다.
스택-폴딩형 전극 조립체는 일정한 단위 크기의 양극/분리막/음극 구조의 풀셀(full cell) 또는 양극(음극)/분리막/음극(양극)/분리막/양극(음극) 구조의 바이셀(bicell)과 같은 단위셀을 긴 길이의 연속적인 분리필름으로 감아 사용한다. 이러한 스택-폴딩형 전극 조립체에 대해서는 본 출원인의 한국 특허출원공개 제2001-82058호, 제2001-82059호, 제2001-82060 호 등에 자세히 개시되어 있다.
도 1은 일반적인 스택-폴딩형 전극 조립체를 개략적으로 도식화하여 나타낸 것이다. 일반적으로 스택-폴딩형 전극조립체는 그것의 외면이 분리필름으로 감싸여 있고, 일부 모노셀 또는 바이셀의 측면에서 분리필름이 다층으로 존재하므로, 전지의 제조과정에서 전해액의 함침시 젖음성이 떨어지는 단점을 가지고 있다. 전해액은 전지의 작동에 필수적인 구성요소이므로 전해액의 낮은 젖음성은 전지의 성능저하 및 수명단축 등을 초래한다. 도 2는 단위셀의 측면부가 분리필름으로 덮여있어 전해액의 침투가 제한되는 모습을 도시한 것이다. 스택-폴딩형 전극 조립체에서 분리필름에 의해 덮히지 않고 외부에 개방된 측면부를 통해 전해액이 단위셀 내부로 침투하므로 도 3에 도시된 바와 같은 전해액 침윤 패턴을 보이며, 분리필름에 의해 폐쇄된 측면부를 통해서는 전해액 침윤이 제한된다.
한편, 본 출원인의 한국 공개특허 제2002-065293호에는 전극조립체의 젖음성을 향상시키기 위하여, 양극과 음극 및 그 사이에 개재되는 분리막에 관통구를 형성하는 기술이 개시되어 있다. 그러나, 상기 기술은 전극 자체에 구멍을 천공하므로 구멍의 크기만큼 용량이 감소하게 되고, 전극에 구멍을 천공하는 과정에서 버(burr)가 발생될 수 있어 단락이 유발될 가능성이 매우 높으며, 양극과 음극 및 분리막의 조립 시 각각의 관통구를 일치시키거나 분리막의 구멍을 전극들의 구멍보다 크게 유지시켜야 하므로 전지의 제조공정이 매우 정밀하게 제어되어야 하는 문제점을 가지고 있다.
또한 스택-폴딩형 이차전지는 제작과정에서 폴딩셀의 옆면이 여러겹의 분리막으로 감싸져 있어 전해액을 주입하고 난 이후 전해액이 내부로 들어가는 것이 용이 하지 않다. 이로 인해 전해액이 함침되는 특성이 떨어져 초기 셀 웨팅(wetting) 성능이 떨어지고, 전지 사이클 성능이 떨어지는 문제점이 발생하고 있다.
본 발명은 상기와 같은 종래 기술의 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 단위셀 내부로 전해액의 침윤이 신속하게 이루어지고 단위셀들이 전해액에 의해 고루 함침되어 전지 사이클 특성이 향상되고 상기 일정 수준 이상의 인장 강도를 나타내는 스택-폴딩형 이차 전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
또한, 본 발명의 다른 목적 및 장점들은 하기 설명에 의해서 이해될 수 있을 것이다. 또한, 본 발명의 목적 및 장점들은 특허청구범위에서 기재되는 수단 또는 방법, 및 이의 조합에 의해 실현될 수 있음을 쉽게 알 수 있을 것이다.
본 발명은 상기 과제를 해결하기 위한 것으로서, 복수의 단위셀들과 분리필름을 포함하는 스택-폴딩형 전극 조립체이며, 상기 전극 조립체는 상기 분리필름이 복수의 단위셀들을 일면 또는 양면에 접합한 상태에서 절곡되거나 권취되고 이에 의해 각 단위셀 사이에 상기 분리필름이 개재된 상태로 복수의 단위셀들이 적층된 구조이며, 상기 분리필름은 소정의 전해액 침윤구 패턴부를 갖는 것인, 스택-폴딩형 전극 조립체를 제공한다.
상기 분리필름은 상기 단위셀들의 적층 구조가 노출된 측면부와 대면하는 적층구조 대면부에 적어도 하나 이상의 전해액 침윤구 패턴부를 갖되, 상기 적층구조 대면부는 분리필름 중 상기 측면부와 직접 대면하는 부분 및/또는 상기 분리필름 중 어느 한 부분을 매개로하여 상기 측면부와 간접적으로 대면하는 부분일 수 있다.
상기 적층구조 대면부는 상기 분리필름 중 어느 한 부분을 매개로하여 상기 측면부와 간접적으로 대면하는 부분이되, 여기에서 상기 분리필름 중 어느 한 부분은 단위셀의 측면부와 직접 대면하는 적층구조 대면부일 수 있다.
상기 전해액 침윤구 패턴부는 복수의 침윤구가 소정의 간격으로 배치되어 있을 수 있다.
상기 침윤구는 다각형, 원 및 타원으로 이루어진 그룹에서 선택된 단일폐곡선의 형태이며, 최장직경을 기준으로 직경이 0.01mm 내지 5mm일 수 있다.
상기 침윤구들은 0.1mm 내지 5mm의 간격으로 이격되어 있는 것이다.
상기 전해액 침윤구 패턴부는 복수의 천공을 갖는 점선, 일점 쇄선 및 파선으로 이루어진 그룹에서 선택된 어느 하나의 선형 패턴으로 형성된 것이다.
상기 전해액 침윤구 패턴부는 둘 이상의 선형 팬턴을 가질 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 침윤구의 총 면적은 분리필름 면적 100% 대비 5% 내지 30%일 수 있다.
또한, 상기 분리필름의 인장 강도는 TD 방향으로 1,000kgf/cm2 내지 1,700kgf/cm2, MD 방향으로 1,000kgf/cm2 내지 1,600kgf/cm2 일 수 있다.
본 발명에서, 상기 분리필름의 두께는 1㎛ 내지 30㎛일 수 있다.
상기 분리필름은 폴리올레핀계 고분자 수지를 포함하는 다공성 필름 기재를 포함할 수 있다.
상기 분리필름은 상기 다공성 필름 기재의 적어도 일측면상에 복합 다공층을 더 포함하며, 상기 복합 다공층은 무기물 입자와 바인더 수지를 포함하고, 상기 다공성 필름 기재에 전해액 침윤구 패턴부가 형성될 수 있다.
또한, 본 발명에 있어서, 상기 복합 다공층의 두께는 1㎛ 내지 30㎛일 수 있다.
상기에서 살펴본 바와 같이 본 발명에 따른 스택-폴딩형 이차전지는 단위셀 내부로 전해액 침윤이 신속하게 이루어져 단위셀들의 전해액 함침성이 개선되며 이로 인해 전지의 사이클 특성이 향상되는 효과가 있다. 또한, 침윤구를 적절하게 패턴화함으로써 분리필름의 기계적 강도가 저하되지 않는다.
첨부된 도면은 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 상세한 설명과 함께 본 발명의 원리를 설명하는 것으로, 발명의 범위가 이에 국한되는 것은 아니다. 한편, 본 명세서에 수록된 도면에서의 요소의 형상, 크기, 축척 또는 비율 등은 보다 명확한 설명을 강조하기 위해서 과장될 수 있다.
도 1은 종래 스택-폴딩형 전극 조립체의 구조를 도식화하여 나타낸 것이다.
도 2는 종래 스택-폴딩형 전극 조립체에서 분리필름을 매개로 하여 다위셀들이 적층된 구조를 개략적으로 도식화하여 나타낸 사시도이다.
도 3은 종래 스택-폴딩형 전극 조립체의 전해액 침윤 정도를 도식화하여 나타낸 것이다.
도 4는 본 발명의 구체적인 일 실시양태에 따른 스택-폴딩형 전극 조립체에서 분리필름을 매개로 하여 다위셀들이 적층된 구조를 개략적으로 도식화하여 나타낸 사시도이다.
도 5는 본 발명의 구체적인 일 실시양태에 있어서 스택-폴딩형 전극 조립체의 분리필름 중 적층구조 대면부를 표시하여 나타낸 것이다.
도 6은 본 발명의 스택-폴딩형 전극 조립체의 전해액 침윤 정도를 도식화하여 나타낸 것이다.
도 7은 본 발명의 구체적인 일 실시양태에 따른 침윤구 패턴부를 개략적으로 도식화하여 나타낸 것이다.
이하 첨부된 도면을 참조하여 본원 발명을 상세하게 설명한다. 본 명세서 및 특허청구범위에 사용된 용어 또는 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되는 것이다.
본 명세서에서 단위셀의 양측 최외곽 적층면을 단위셀의 상면 및 하면으로 지칭한다. 또한, 본 명세서에서 단위셀의 측면부는 전극과 분리막이 적층되어 형성된 층상 구조가 외부로 노출되어 시각적으로 확인할 수 있는 부분을 지칭한다. 본 명세서에서 상기 상면 및 하면과 같은 방향적인 표현은 입체 구조를 갖는 발명 대상을 용이하게 설명하기 위해 정하여진 것으로서 상대적인 방향을 의미하며 절대적인 방향으로 한정하는 것은 아니다.
본 발명은 전해액에 대한 젖음성이 우수한 스택-폴딩형 전극 조립체에 관한 것이다. 또한, 상기 전극 조립체에서 단위셀을 둘러싸는 분리필름은 대략적으로 TD 방향으로 1,000kgf/cm2 내지 1,700kgf/cm2, MD 방향으로 1,000kgf/cm2 내지 1,600kgf/cm2 위의 파단강도를 나타내어 기계적 물성이 우수하다.
본 발명을 더욱 상세하게 설명하면 다음과 같다.
본 발명에서 스택-폴딩형 전극 조립체(100)는 장방형의 분리필름(400)이 복수의 단위셀들(200)을 분리필름(400)의 적어도 일측면 또는 양면에 접합한 상태에서 절곡되거나 권취되고 이에 의해 각 단위셀(200) 사이에 상기 분리필름이 개재된 상태로 복수의 단위셀들이 적층된 구조를 갖는 것이면 특별히 제한되지 않는다. 도 1은 통상적인 전극 조립체의 구조를 나타낸 것으로서 본 발명에서 분리필름에 의한 단위셀들의 적층 구조는 도 1을 참조할 수 있다.
본 발명의 구체적인 일 실시양태에 따르면 상기 분리필름은 소정의 전해액 침윤구 패턴부(410)를 갖는다. 상기 전해액 침윤구 패턴부(410)는 분리필름의 적어도 일부분에 형성되는 것이며, 상기 침윤구 패턴부(410)는 전해액이 통과할 수 있는 복수의 침윤구(천공)(420)를 포함한다. 도 4는 본 발명의 일 실시양태에 따른 전극 조립체의 일부를 도시한 것으로서 침윤구 패턴부(410)에 침윤구(천공)(420)이 형성된 것을 예시적으로 도시한 것이다.
상기 도 4를 참조하면, 상기 침윤구(420)는 전해액이 이동할 수 있는 통로를 제공한다. 상기 침윤구(420)에 의해 전해액은 분리필름(400)으로 둘러싸인 전극 조립체의 외부에서 상기 침윤구(420)를 통과하여 전극 조립체의 내부로 신속하게 이동할 수 있으며 이에 의하여 단위셀들과 전해액의 접촉면적이 증가되므로 단위셀 내부로 침투하는 전해액의 양이 증가된다.
본 발명의 구체적인 일 실시양태에 있어서, 상기 침윤구 패턴부(410)는 분리필름(400) 중 단위셀(200)의 측면부와 대면하는 부분에 형성된다. 본 명세서에서 상기 단위셀의 측면부와 대면하는 부분을 적층구조 대면부(430a, 430b)로 지칭한다. 본 발명에서 상기 적층구조 대면부(430a, 430b)는 단위셀들의 적층 구조가 노출된 단위셀의 측면부와 직접 대면한다. 또는 상기 적층구조 대면부는 분리필름 중 어느 한 부분을 매개로 하여 단위셀(200)의 측면부와 간접적으로 대면할 수 있다. 본 발명의 구첵적인 일 실시양태에 있어서 상기 단위셀의 측면부와 간접적으로 대면하는 적층구조 대면부(430b)는 분리필름의 다른 적층구조 대면부를 매개로 하여 단위셀의 측면부와 간접적으로 대면한다.
도 5는 본 발명의 구체적인 일 실시양태에 따른 전극 조립체에서 분리필름 중 적층구조 대면부(430a, 430b)의 위치를 표시한 것이다. 본 발명에 있어서 상기 침윤구 패턴부(410)는 분리필름 중 적어도 하나 이상의 적층구조 대면부에 형성된다. 바람직하게는 상기 침윤구 패턴부는 분리필름의 모든 적층구조 대면부에 형성된다. 도 5에서 적층구조 대면부(430a)는 단위셀의 측면부에 직접 대면한다.
전해액 주입후 상기 단위셀의 측면과 적층구조 대면부(430a)의 사이는 상기 대면부에 형성된 침윤구 패턴부의 침윤구를 통해 유입된 전해액으로 채워지며 상기 전해액은 단위셀의 측면부를 통해 단위셀 내부로 침투한다.
한편, 적층구조 대면부(430b)는 단위셀의 측면부와 직접 대면하지 않고 분리필름 중 타 부분의 적층구조 대면부(430a)를 매개로 하여 단위셀의 측면부와 대면한다. 둘 이상 복수의 적층구조 대면부가 중첩된 부분은 그렇지 않은 부분에 비해 전해액의 침투가 더욱 제한되므로 모든 적층구조 대면부에 침윤구 패턴부를 형성한다. 상기 중첩된 복수의 적층구조 대면부는 전해액의 원활한 유입을 위해 동일한 침윤구 패턴을 형성하고 침윤구가 서로 일치하도록 할 수 있다. 본 발명의 구체적인 일 실시양태에 따르면 상기 중접된 적층구조 대면부에 형성된 침윤구 패턴부는 그렇지 않은 부분의 침윤구 패턴부에 비해 보다 큰 침윤구를 형성하거나 침윤구의 수를 증가시키는 방법을 통해 전해액의 이동을 촉진할 수 있다.
전술한 바와 같이 본 발명의 전극 조립체에서 분리필름 중 침윤구 패턴부가 분리필름의 적층구조 대면부에 형성되므로 단위셀의 측면부를 통한 전해액 함침이 촉진된다. 도 6은 본원 발명에 따른 전극 조립체의 전해액 침윤 상태를 도식화하여 나타낸 전극 조립체의 평면도이다. 본 발명의 전극 조립체는 침윤구가 적층구조 대면부에 형성된 분리필름을 사용하므로 전해액이 침윤구룰 통해 단위셀의 측면부까지 용이하게 유입될 수 있어 도 6에 도시된 바와 같은 전해액 침윤 패턴을 보이며 종래 침윤구가 형성되지 않은 전극 조립체에 비하여 우수한 전해액 함침성을 나타낸다.
본 발명의 구체적인 일 실시양태에 따르면 상기 전해액 침윤구 패턴부는 복수의 침윤구(천공)이 소정의 간격으로 배치된다. 상기 침윤구는 다각형, 원 및 타원 등과 같은 단일 폐곡선의 형태를 가질 수 있으며 특별히 어느 하나의 형태에 한정되는 것은 아니다. 바람직하게는 상기 침윤구는 원형 또는 타원형인 것이다. 상기 침윤구는 최장 직경을 기준으로 직경이 직경이 0.01mm 내지 5mm 또는 0.1mm 내지 3mm 인 것이다. 상기 침윤구의 직경이 0.01mm에 미치지 못하는 경우에는 소망하는 수준으로 전해액의 이동이 이루어지지 않는다. 반면 침윤구의 직경이 상기 범위를 지나치게 초과하는 경우에는 분리막의 파단강도가 저하되어 기계적 특성이 저하될 수 있다.
또한, 본 발명의 구체적인 일 실시양태에 있어서, 상기 침윤구는 0.1mm 내지 10mm 또는 0.3mm 내지 5mm간격으로 이격된다. 이격 간격이 상기 범위에 미치지 못하는 경우에는 분리필름상에 형성된 천공의 면적이 증가되므로 분리필름의 기계적 물성을 저하시킬 수 있다.
본 발명의 구체적인 일 실시양태에 있어서, 상기 침윤구의 총 면적은 분리필름의 면적 100% 대비 5% 내지 30%, 또는 5% 내지 25%인 것이다. 침윤구의 면적이 상기 범위에 미치지 못하는 경우에는 전극 조립체의 내부로 이동한 전해액의 양이 제한되어 단위셀이 충분히 전해액에 함침되지 못하게 되므로 전지의 사이클 특성이 저하될 수 있다. 반면에 침윤구의 면적이 상기 범위를 지나치게 초과하는 경우에는 분리필름의 기계적 강도가 저하되는 단점이 있다.
또한, 본 발명의 구체적인 일 실시양태에 있어서, 상기 분리필름의 파단 강도는 TD 방향으로 1000kgf/cm2 내지 1700kgf/cm2, MD 방향으로 1000kgf/cm2 내지 1600kgf/cm2 인 것이다. 또한, 상기 분리 필름의 두께는 10 ㎛ 내지 70㎛, 또는 15㎛ 내지 50㎛인 것이다. 따라서 본 발명의 분리필름은 전해액 함침성과 기계적 강도를 고려하여 상기 범위 내에서 적절하게 조절될 수 있다.
본 발명에서 상기 침윤구 패턴부를 형성하는 방법은 전술한 분리필름의 특성을 달성할 수 있는 것이라면 특별한 어느 하나의 방법으로 한정되는 것은 아니며 공지의 천공 방법에서 적절하게 채택하여 사용할 수 있다. 본 발명의 구체적인 일 실시양태에 따르면 상기 침윤구 패턴부는 레이저 천공, 핫-팁 천공, 핀롤러 등의 방법을 이용하여 소정의 패턴으로 형성할 수 있다.
본 발명의 구체적인 일 실시양태에 있어서, 상기 전해액 침윤구 패턴부를 복수의 침윤구가 선형으로 배치된 점선, 일점 쇄선 또는 파선과 같은 선형 패턴을 가질 수 있다. 또한, 상기 침윤구 패턴부는 동일하거나 또는 다른 선형 패턴을 1개 또는 2개 이상을 포함할 수 있다. 도 7은 본 발명의 구체적인 일 실시양태에 따른 복수의 선형 패턴을 포함하는 침윤구 패턴부가 형성된 전극 조립체를 예시적으로 도시한 것이다.
본 발명에 있어서 상기 분리필름은 다공성 필름 기재를 포함한다. 상기 다공성 필름 기재는 고분자 수지를 용융 및 압출하여 시트(sheet) 형태로 성막한 다공성 필름일 수 있다. 상기 고분자 수지는 구체적으로는, 그 종류를 한정하는 것은 아니나, 에틸렌 단독중합체, 프로필렌 단독중합체, 에틸렌-부텐 공중합체, 에틸렌-헥센 공중합체 및 에틸렌-메타크릴레이트 공중합체 등의 폴리올레핀계 고분자 수지, 폴리에스테르, 폴리아세탈, 폴리아미드, 폴리카보네이트, 폴리이미드, 폴리에테르에테르케톤, 폴리에테르설폰, 폴리페닐렌옥사이드, 폴리페닐렌설파이트 및 폴리에틸렌나프탈렌 등의 고분자 수지를 1종 이상 포함할 수 있다. 여기에서, 리튬이온이 전극간 쉽게 전달되기 위해서 폴리에스테르, 폴리아세탈, 폴리아미드, 폴리카보네이트, 폴리이미드, 폴리에테르에테르케톤, 폴리에테르설폰, 폴리페닐렌옥사이드, 폴리페닐렌설파이트 및 폴리에틸렌나프탈렌을 포함할 수 있다. 본 발명의 구체적인 일 실시양태에 따르면 상기 다공성 기재는 무기물 입자를 더 포함할 수 있다.
본 발명의 구체적인 일 실시양태에 따르면 상기 분리필름은 다공성 필름 기재 및 상기 다공성 필름 기재의 적어도 일측면상에 복합 다공층이 형성될 수 있다. 상기 복합 다공층은 복수의 무기물 입자와 바인더 수지를 포함한다.
상기 무기물 입자는 무기물 입자들간의 빈 공간(interstitial volume)을 형성하여 세라믹 코팅층 내에서 미세 기공을 제공하는 역할을 하며, 분리막의 물리적 형태를 유지할 수 있는 일종의 스페이서(spacer) 역할을 겸하게 된다. 상기 복합 다공층의 두께는 1 ㎛ 내지 30 ㎛이 바람직하다.
상기 무기물 입자의 크기는 제한이 없으나, 균일한 두께의 코팅층 형성 및 적절한 공극률을 위하여 0.001 내지 10㎛ 범위인 것이 바람직하며, 복합 다공층이 형성되는 상기 다공성 필름 기재의 기공도를 참조하여 적절하게 조절할 수 있다. 입자의 크기가 0.001㎛ 미만인 경우 분산성이 저하되어 무기 코팅층의 물성을 조절하기가 어려우며, 10㎛를 초과하는 경우 무기 코팅층의 두께가 증가하여 기계적 물성이 저하되며, 또한 지나치게 큰 기공 크기로 인해 전지 충방전시 내부 단락이 일어날 확률이 높아진다.
상기 무기물 입자의 함량은 복합 다공층을 구성하는 무기물 입자와 바인더 고분자 수지의 혼합물 100중량% 대비 50 중량% 내지 99 중량% 범위가 바람직하며, 특히 60 증량% 내지 95 중량%가 더욱 바람직하다.
상기 복합 다공층에 포함되는 바인더 고분자 수지는 당 업계에서 통상적으로 사용되는 고분자 수지를 사용할 수 있다. 특히, 유리 전이 온도(glass transition temperature, Tg)가 가능한 낮은 것을 사용할 수 있으며, 바람직하게는 -200 내지 200℃ 범위이다. 이는 최종 필름의 유연성 및 탄성 등과 같은 기계적 물성을 향상시킬 수 있기 때문이다. 상기 고분자 수지는 무기물 입자들과 입자 사이를 연결 및 안정하게 고정시켜주는 바인더 역할을 충실히 수행함으로써, 최종 제조되는 복합 다공층의 기계적 물성 저하 방지에 기여한다.
본원 발명의 일 실시양태에 따르면 상기 복합 다공층은 무기물 입자, 바인더 고분자 수지를 적절한 용매와 혼합하여 복합 다공층용 슬러리를 제조한 후 이를 적용 대상인 기재 표면에 딥 코팅법이나 닥터블레이드 코팅법과 같은 공지의 방법으로 상기 슬러리를 도포하고 이를 건조하여 형성할 수 있다.
본원 발명에 있어서, 상기 슬러리에 포함되는 무기 입자는 전기화학적으로 안정하기만 하면 특별히 제한되지 않는다. 즉, 상기 무기 입자는 적용되는 전기화학소자의 작동 전압 범위(예컨대, Li/Li+ 기준으로 0~5V)에서 산화 및/또는 환원 반응이 일어나지 않는 것이면 특별히 제한되지 않는다. 특히, 이온 전달 능력이 있는 무기 입자를 사용하는 경우 전기화학소자 내의 이온 전도도를 높여 성능 향상을 도모할 수 있다. 또한, 무기 입자로서 유전율이 높은 무기 입자를 사용하는 경우, 액체 전해질 내 전해질 염, 예컨대 리튬염의 해리도 증가에 기여하여 전해액의 이온 전도도를 향상시킬 수 있다.
전술한 이유들로 인해, 상기 무기 입자는 유전율 상수가 5 이상, 또는 10 이상인 고유전율 무기 입자, 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기 입자 또는 이들의 혼합체를 포함할 수 있다. 유전율 상수가 5 이상인 무기 입자의 비제한적인 예로는 BaTiO3, Pb(Zr,Ti)O3 (PZT), Pb1-xLaxZr1-yTiyO3 (PLZT, 여기서, 0 < x < 1, 0 < y < 1임), Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3 (PMN-PT), 하프니아(HfO2), SrTiO3, SnO2, CeO2, MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO2, Y2O3, Al2O3, SiC, TiO2등을 각각 단독으로 또는 2종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다. 상기 이온 전달 능력을 갖는 무기 입자는 리튬 원소를 함유하되 리튬을 저장하지 아니하고 리튬 이온을 이동시키는 기능을 갖는 무기 입자를 지칭하는 것으로서, 리튬포스페이트(Li3PO4), 리튬티타늄포스페이트(LixTiy(PO4)3, 0 < x < 2, 0 < y < 3), 리튬알루미늄티타늄포스페이트(LixAlyTiz(PO4)3, 0 < x < 2, 0 < y < 1, 0 < z < 3), 14Li2O-9Al2O3-38TiO2-39P2O5 등과 같은 (LiAlTiP)xOy 계열 glass (0 < x < 4, 0 < y < 13), 리튬란탄티타네이트(LixLayTiO3, 0 < x < 2, 0 < y < 3), Li3.25Ge0.25P0.75S4등과 같은 리튬게르마니움티오포스페이트(LixGeyPzSw, 0 < x < 4, 0 < y < 1, 0 < z < 1, 0 < w < 5), Li3N 등과 같은 리튬나이트라이드(LixNy, 0 < x < 4, 0 < y < 2), Li3PO4-Li2S-SiS2 등과 같은 SiS2 계열 glass(LixSiySz, 0 < x < 3, 0 < y < 2, 0 < z < 4), LiI-Li2S-P2S5등과 같은 P2S5 계열 glass(LixPySz, 0 < x < 3, 0 < y < 3, 0 < z < 7) 또는 이들의 혼합물 등이 있다.
다음으로 상기 단위셀에 대해 설명한다. 본 발명에 있어서 상기 단위셀은 단위셀의 양쪽 최외곽 적층면에 서로 동일한 극성의 전극이 배치되고 반대 전극 사이는 분리막이 개재되어 절연되는 것인 바이셀(bicell)일 수 있다. 또는 상기 단위셀은 단위셀의 양쪽 최외곽 적층면에 서로 다른 극성의 전극 배치되고 반대 전극 사이는 분리막이 개재되어 절연되는 모노셀(monocell)일 수 있다. 이 중 상기 바이셀의 개략적인 구조는 도 1에 도시된 바와 같다. 도 1에 도시된 바이셀(200)은 음극/분리막/양극/분리막/음극이 순차적으로 적층된 구조로 도시되어 있다. 상기 음극 및/또는 양극은 집전체(212, 222)의 양측면상에 각각 음극 활물질층(211) 및 양극 활물질층(221)이 형성되어 있다.
또한, 본 발명에 있어서, 상기 단위셀의 분리막은 다공성 필름 또는 고분자 수지를 용융 방사하여 집적한 부직포일 수 있다. 또한, 상기 분리막은 상기 다공성 필름의 표면에 복합 다공층이 더 형성될 수 있다. 단위셀의 분리막에 있어서 상기 다공성 필름 및 상기 복합 다공층에 대한 설명은 상기 분리필름 부분의 설명으로 갈음한다. 또한, 상기 단위셀에서 음극 및 양극과 같은 기타 구성 요소들 및 이의 제조 방법은 당 업계에 공지되어 있는 것으로 특별히 어느 하나의 방법이나 성분으로 한정되는 것은 아니므로 이에 대한 상세한 설명은 생략한다.
본 발명의 상기 전극 조립체는 우수한 전해액 함침성을 나타내며 분리필름의 강도가 우수하여 전극 조립체 제조시 및/또는 사용시 파단에 의한 불량율이 적게 나타난다. 본원 발명은 다른 측면에 따라 전술한 본 발명의 전극 조립체를 포함하는 전기화학소자를 제공한다. 상기 전기화학소자는 전기 화학 반응을 하는 모든 소자를 포함하며, 구체적인 예로는 모든 종류의 일차전지, 이차 전지, 태양 전지 또는 수퍼 캐패시터 소자와 같은 캐패시터(capacitor) 등이 있다. 특히, 상기 이차 전지 중에서 리튬 금속 이차전지, 리튬 이온 이차전지, 리튬 폴리머 이차전지 또는 리튬 이온 폴리머 이차 전지 등을 포함하는 리튬 이차 전지가 바람직하다.
본 발명의 기술 사상은 상기 바람직한 실시예에 따라 구체적으로 기술되었으나, 상기한 실시예는 그 설명을 위 한 것이며 그 제한을 위한 것이 아님을 주의하여야 한다. 또한, 본 발명의 기술 분야의 통상의 지식을 가진 자라면 본 발명의 기술 사상의 범위 내에서 다양한 변형예가 가능함을 이해할 수 있을 것이다. 또한, 전술한 발명에 대한 권리범위는 이하의 특허청구범위에서 정해지는 것으로써, 명세서 본문의 기재에 구속되지 않으며, 청구범위의 균등 범위에 속하는 변형과 변경은 모두 본 발명의 범위에 속할 것이다.
100… 전극 조립체 200… 단위셀
210… 음극 220… 양극
300… 분리막 400…분리필름
410… 침윤구 패턴부
420…침윤구(천공)
430a, 430b… 적층구조 대면층

Claims (18)

  1. 복수의 단위셀들과 분리필름을 포함하는 스택-폴딩형 전극 조립체이며, 상기 전극 조립체는 상기 분리필름이 복수의 단위셀들을 일면 또는 양면에 접합한 상태에서 절곡되거나 권취되고 이에 의해 각 단위셀 사이에 상기 분리필름이 개재된 상태로 복수의 단위셀들이 적층된 구조이며, 상기 분리필름은 소정의 전해액 침윤구 패턴부를 갖는 것인, 스택-폴딩형 전극 조립체.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 분리필름은 상기 단위셀들의 적층 구조가 노출된 측면부와 대면하는 적층구조 대면부에 적어도 하나 이상의 전해액 침윤구 패턴부를 갖되, 상기 적층구조 대면부는 분리필름 중 상기 측면부와 직접 대면하는 부분 및/또는 상기 분리필름 중 어느 한 부분을 매개로하여 상기 측면부와 간접적으로 대면하는 부분인 것인, 스택-폴딩형 전극 조립체.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 적층구조 대면부는 상기 분리필름 중 어느 한 부분을 매개로하여 상기 측면부와 간접적으로 대면하는 부분이되, 여기에서 상기 분리필름 중 어느 한 부분은 단위셀의 측면부와 직접 대면하는 적층구조 대면부인 것인, 스택-폴딩형 전극 조립체.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 전해액 침윤구 패턴부는 복수의 침윤구가 소정의 간격으로 배치되어 있는 것인, 스택-폴딩형 전극 조립체.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 침윤구는 다각형, 원 및 타원으로 이루어진 그룹에서 선택된 단일폐곡선의 형태이며, 최장직경을 기준으로 직경이 0.01mm 내지 5mm인 것인, 스택-폴딩형 전극 조립체.
  6. 제4항에 있어서,
    상기 침윤구들은 0.1mm 내지 5mm의 간격으로 이격되어 있는 것인, 스택-폴딩형 전극 조립체.
  7. 제4항에 있어서,
    상기 전해액 침윤구 패턴부는 복수의 천공을 갖는 점선, 일점 쇄선 및 파선으로 이루어진 그룹에서 선택된 어느 하나의 선형 패턴으로 형성된 것인, 스택-폴딩형 전극 조립체.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 전해액 침윤구 패턴부는 둘 이상의 선형 팬턴을 갖는 것인, 스택-폴딩형 전극 조립체.
  9. 제4항에 있어서,
    상기 침윤구의 총 면적은 분리필름 면적 100% 대비 5% 내지 30%인 것인, 스택-폴딩형 전극 조립체.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 분리필름의 인장 강도는 TD 방향으로 1,000kgf/cm2 내지 1,700kgf/cm2, MD 방향으로 1,000kgf/cm2 내지 1,600kgf/cm2 인 것인, 스택-폴딩형 전극 조립체.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 분리필름의 두께는 1㎛ 내지 30㎛인 것인, 스택-폴딩형 전극 조립체.
  12. 제1항에 있어서,
    상기 분리필름은 폴리올레핀계 고분자 수지를 포함하는 다공성 필름 기재를 포함하는 것인, 스택-폴딩형 전극 조립체.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 분리필름은 상기 다공성 필름 기재의 적어도 일측면상에 복합 다공층을 더 포함하며, 상기 복합 다공층은 무기물 입자와 바인더 수지를 포함하고, 상기 다공성 필름 기재에 전해액 침윤구 패턴부가 형성된 것인, 스택-폴딩형 전극 조립체.
  14. 제13항에 있어서,
    상기 복합 다공층의 두께는 1㎛ 내지 30㎛인 것인, 스택-폴딩형 전극 조립체.
  15. 제1항에 있어서,
    상기 단위셀은, 단위셀의 양측면에 서로 동일한 극성의 전극이 배치되고 반대 전극 사이는 분리막이 개재되어 절연되는 것인 바이셀(bicell)이거나 단위셀의 양측면에 서로 다른 극성이 배치되고 반대 전극 사이는 분리막이 개재되어 절연되는 모노셀(monocell)이며, 상기 분리막은 다공성 필름 기재 또는 다공성 분리막 기재를 포함하는 것인, 스택-폴딩형 전극 조립체.
  16. 제15항에 있어서,
    상기 분리막은 상기 다공성 필름 기재를 포함하고 상기 다공성 필름 기재의 적어도 일측면상에 복합 다공층을 더 포함하며, 상기 복합 다공층은 무기물 입자와 바인더 수지를 포함하는 것인, 스택-폴딩형 전극 조립체.
  17. 제1항 내지 제16항 중 어느 한 항의 전극 조립체를 포함하는 전기화학소자.
  18. 제17항에 있어서,
    상기 전기화학소자는 리튬이차전지인 것인, 전기화학소자.
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KR20180068506A (ko) * 2016-12-14 2018-06-22 주식회사 엘지화학 절곡된 한 개의 분리막으로 이루어진 단위셀을 포함하고 있는 전극조립체
KR102107410B1 (ko) * 2018-10-25 2020-05-07 주식회사 이노메트리 각형 이차전지 셀의 분리막 제공 방법

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