KR20160066979A - 고유동, 고충격성 폴리올레핀 수지 조성물 - Google Patents

고유동, 고충격성 폴리올레핀 수지 조성물 Download PDF

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Abstract

본 발명은 고유동, 고충격성 폴리올레핀 수지 조성물에 관한 것으로, 보다 상세하게는 본 발명의 고유동, 고충격성 폴리올레핀 수지 조성물은 아이소택틱 폴리프로필렌계 수지 5 내지 96 중량%; 중량평균분자량이 10,000 내지 100,000 g/mol인 저분자량 어택틱 폴리프로필렌 수지 1 내지 15 중량%; 중량평균분자량이 1,000,000 내지 2,500,000 g/mol인 초고분자량 어택틱 폴리프로필렌 수지 1 내지 20 중량%; 무기 필러 1 내지 40 중량%; 및 고무 1 내지 20 중량%;를 포함한다.

Description

고유동, 고충격성 폴리올레핀 수지 조성물{THE HIGH FLOW AND THE HIGH IMPACT POLYOLEFIN RESIN COMPOSITION}
본 발명은 고유동, 고충격성 폴리올레핀 수지 조성물에 관한 것으로, 보다 상세하게는 기존의 아이소택틱 폴리프로필렌을 함유한 폴리올레핀 수지에 저분자량 어택틱 폴리프로필렌 및 고분자량 어택틱 폴리프로필렌을 혼합함으로써 유동성 및 충격강도가 우수한 동시에 인장강도, 굴곡탄성률 등의 물성을 향상시킬 수 있는 폴리올레핀 수지 조성물에 관한 것이다.
폴리프로필렌은 입체구조에 따라 어택틱, 신디어택틱, 아이소택틱 폴리프로필렌으로 나눌 수 있다. 일반적으로 상업화된 폴리프로필렌은 아이소택틱 폴리프로필렌으로 높은 결정성을 가져 기계적 물성은 우수하지만, 내충격성이 저하되는 단점이 있다.
이에 내충격성을 향상시키기 위해 에틸렌-α-올레핀 공중합체와 같은 러버를 첨가할 수 있으나 폴리프로필렌과의 상용성이 좋지 않아 외부의 압력이나 충격을 받을 경우 쉽게 백화 현상이 발생할 수 있고 이로 인해 외관 품질이 저하될 수 있다.
종래 한국등록특허 제1124329호에서는 중량평균분자량이 10,000 ~ 100,000 g/mol인 프로필렌 중합체를 사용하여 제조된 유동성이 우수한 폴리프로필렌 수지 조성물에 관해 개시되어 있으나, 이러한 저분자량 폴리프로필렌 수지의 함량이 상대적으로 많으면 외관은 우수하나, 내충격 특성이 저하되는 단점이 있다.
또한 한국등록특허 제286857호에서는 중량평균분자량이 20,000 ~ 200,000 g/mol인 무정형(어택틱) 폴리프로필렌을 사용하여 제조된 폴리프로필렌 수지 조성물에 관해 개시되어 있으나, 중량평균분자량이 낮아 내충격 특성을 향상시키는데 제한이 있는 단점이 있다.
따라서 폴리프로필렌의 기계적 물성을 향상시키는 동시에 내충격 특성을 개선할 수 있는 폴리올레핀 수지에 대한 연구가 필요하다.
한국등록특허 101124329
상기와 같은 문제 해결을 위하여, 본 발명은 기존의 아이소택틱 폴리프로필렌을 함유한 폴리올레핀 수지에 저분자량 어택틱 폴리프로필렌 및 고분자량 어택틱 폴리프로필렌을 혼합함으로써 기계적 물성을 만족하는 동시에 유동성 및 충격강도를 향상시킨다는 사실을 알게 되어 본 발명을 완성하였다.
따라서 본 발명의 목적은 유동성 및 충격강도가 향상된 고유동, 고충격성 폴리올레핀 수지 조성물을 제공하는데 있다.
본 발명의 다른 목적은 상기 폴리올레핀 수지 조성물을 포함하는 자동차 내외장재 성형품을 제공하는데 있다.
본 발명은 아이소택틱 폴리프로필렌계 수지 5 내지 96 중량%; 중량평균분자량이 10,000 내지 100,000 g/mol인 저분자량 어택틱 폴리프로필렌 수지 1 내지 15 중량%; 중량평균분자량이 1,000,000 내지 2,500,000 g/mol인 초고분자량 어택틱 폴리프로필렌 수지 1 내지 20 중량%; 무기 필러 1 내지 40 중량%; 및 고무 1 내지 20 중량%;를 포함하는 것을 특징으로 하는 고유동, 고충격성 폴리올레핀 수지 조성물을 제공한다.
또한 본 발명은 상기 폴리올레핀 수지 조성물을 포함하는 자동차 내외장재 성형품을 제공한다.
본 발명에 따른 고유동, 고충격성 폴리올레핀 수지 조성물은 기존의 아이소택틱 폴리프로필렌을 함유한 폴리올레핀 수지에 저분자량 어택틱 폴리프로필렌 및 고분자량 어택틱 폴리프로필렌을 혼합함으로써 유동성 및 충격강도가 우수한 동시에 인장강도, 굴곡탄성률 등의 물성을 향상시킬 수 있다.
이하에서는 본 발명을 하나의 실시예로 더욱 상세하게 설명한다.
본 발명의 고유동, 고충격성 폴리올레핀 수지 조성물은 아이소택틱 폴리프로필렌계 수지 5 내지 96 중량%; 중량평균분자량이 10,000 내지 100,000 g/mol인 저분자량 어택틱 폴리프로필렌 수지 1 내지 15 중량%; 중량평균분자량이 1,000,000 내지 2,500,000 g/mol인 초고분자량 어택틱 폴리프로필렌 수지 1 내지 20 중량%; 무기 필러 1 내지 40 중량%; 및 고무 1 내지 20 중량%;를 포함한다.
상기 아이소택틱 폴리프로필렌계 수지는 호모-폴리프로필렌(Homo-PP), 프로필렌, 에틸렌, 부틸렌 및 옥텐으로 이루어진 그룹에서 선택된 공단량체가 중합된 랜덤공중합체, 폴리프로필렌에 에틸렌-프로필렌 고무가 블렌딩된 블록공중합체 및 가지화 폴리프로필렌으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상인 것을 사용할 수 있다.
상기 저분자량 어택틱 폴리프로필렌 수지는 상기 아이소택틱 폴리프로필렌과 달리 결정성이 없기 때문에 충격강도가 매우 우수할 뿐만 아니라 아이소택틱 폴리프로필렌과 같은 프로필렌 분자로 구성되어 있기 때문에 상용성이 매우 우수하여 백화 현상을 감소 시킬 수 있다. 또한 분자량 조절이 용이하여 유동성이 우수하고, 이로 인해 자동차 성형품의 외관품질을 향상시킬 수 있다. 이러한 상기 저분자량 어택틱 폴리프로필렌계 수지는 중량평균분자량이 10,000 내지 100,000 g/mol인 것이 바람직한데, 중량평균분자량이 10,000 g/mol 보다 적으면 분자량이 너무 낮아 내충격성을 저하시키는 문제가 있을 수 있으며, 100,000 g/mol 보다 크면 분자량이 너무 높아 유동성을 저하시킬 수 있다. 더욱 바람직하게는 20,000 내지 80,000 g/mol인 것을 사용하는 것이 좋다. 본 발명에 따르면, 상기 저분자량 어택틱 폴리프로필렌 수지는 함량이 1 내지 15 중량%를 포함할 수 있는데, 구체적으로 상기 함량이 1 중량% 보다 적으면 유동성 상승에 제한이 있을 수 있고, 15 중량% 보다 많으면 충격 강도가 저하될 수 있다.
상기 초고분자량 어택틱 폴리프로필렌 수지는 분자량이 매우 높기 때문에 자동차 성형품의 충격강도를 현격히 향상시킬 수 있다. 상기 초고분자량 어택틱 폴리프로필렌 수지는 중량평균분자량이 1,000,000 내지 2,500,000 g/mol인 것이 바람직한데, 상기 중량평균분자량이 1,000,000 g/mol 보다 적으면 내충격성 향상에 제한이 있을 수 있고, 2,500,000 g/mol 보다 크면 분자량이 너무 높아 수지의 제조 시 문제가 있을 수 있다. 바람직하게는 1,200,000 내지 2,000,000 g/mol인 것을 사용하는 것이 좋다. 본 발명에 따르면 상기 초고분자량 어택틱 폴리프로필렌 수지는 함량이 1 내지 20 중량%를 포함할 수 있는데, 구체적으로 상기 함량이 1 중량% 보다 적으면 충격강도 상승에 제한이 있을 수 있고, 20 중량% 보다 많으면 유동성이 저하될 수 있다.
상기 무기 필러는 탈크, 탄산칼슘, 황산칼슘, 산화마그네슘, 칼슘스테아레이트, 월라스토나이트, 마이카, 실리카, 규산칼슘, 나노클레이, 휘스커, 유리섬유, 탄소섬유, 그라파이트, 그라핀 및 카본 블랙으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상인 것을 사용할 수 있다. 더욱 바람직하게는 탈크 또는 유리섬유 등을 사용하는 것이 좋다. 상기 무기필러는 1 내지 40 중량%를 포함할 수 있는데, 구체적으로 상기 함량이 1 중량% 보다 적으면 강성 및 경도가 저하될 수 있고, 40 중량% 보다 많으면 생산량이 제한될 수 있다.
상기 고무는 열가소성 탄성체 고무 또는 에틸렌과 C2~C10의 α-올레핀 공중합체인 것을 사용할 수 있다. 상기 열가소성 탄성체 고무는 에틸렌-프로필렌-고무(EPR), 에틸렌-프로필렌-디엔 고무(EPDM), 에틸렌-부텐 공중합체 고무(EBR), 에틸렌-옥텐 공중합체 고무(EOR) 및 스티렌-부타디엔 고무(SBR)로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것을 사용할 수 있다. 구체적으로 상기 에틸렌-옥텐 공중합체 고무(EOR)는 장측쇄의 옥텐기에 의해 충격강도 개선 효과가 우수하며, 상대적으로 저하되는 강성을 최대한 줄일 수 있어 바람직하게 선택될 수 있다. 또한 에틸렌-부텐 공중합체 고무(EBR)는 부텐 코-모노머(CO-Mononer)함량이 50% 이상 함유한 것을 사용할 수 있으며, 이때 용융지수가 0.5~150g/10분(190℃, 2.6kgf)이며, 밀도가 0.868~0.885g/cc인 것을 더욱 바람직하게 선택될 수 있다. 본 발명에 다르면, 상기 C2~C10의 α-올레핀은 프로필렌, 부텐, 펜텐, 헥센, 프로펜 및 옥텐으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것을 사용할 수 있다. 상기 고무는 1 내지 20 중량%를 포함할 수 있는데, 그 함량이 1 중량% 보다 적으면 충격강도가 저하될 수 있고, 20 중량% 보다 많으면 유동성 및 상용성에 제한이 있을 수 있다.
상기 폴리올레핀 수지 조성물에 산화방지제, 광안정제, 난연제, 착색제, 가소제, 열안정제, 슬립제 및 대전방지제로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 첨가제를 더 포함하는 것을 사용할 수 있다. 상기 첨가제의 사용량은 각각 폴리올레핀 조성물을 제조하는데 사용 가능한 것으로 알려진 범위 내에서 전체 제조량 및 제조 공정 등을 고려하여 최적 범위로 조절하여 사용할 수 있다. 상기 첨가제는 폴리프로필렌, 무기필러 및 폴리프로필렌계 상용화제를 혼합하는 단계에서 추가로 첨가될 수 있으며, 별도의 추가 단계로 혼련하여 첨가할 수도 있다.
상기 폴리올레핀 수지 조성물은 상기 고유동, 고충격성 폴리올레핀 수지 조성물을 포함한다. 상기 폴리올레핀 복합재는 아이소택틱 폴리프로필렌계 수지, 저분자량 어택틱 폴리프로필렌 수지, 초고분자량 어택틱 폴리프로필렌 수지, 무기필러 및 고무가 혼합된 혼합물을 이축이상의 용융압출기로 스크류 회전 속도 200 내지 1000 rpm 및 체류시간 5 내지 90 sec의 조건 하에서 용융 압출하여 폴리올레핀 복합재를 제조될 수 있다. 바람직하게는 상기 스크류 회전 속도가 300 내지 800 rpm 및 체류시간 10 내지 60 sec의 조건에서 수행될 수 있다.
구체적으로 압출기 내부에서 수지 간 혼련 및 무기필러 분산에 필요한 전단흐름(Shear flow) 및 신장흐름(Elongational flow)을 효과적으로 유도하기 위해서는 스크류 회전 속도는 300 rpm 이상이 바람직하고, 폴리프로필렌 및 금속수산화물의 열화 방지 측면에서 스크류 회전 속도는 1,000 rpm 이하에서 수행하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 아이소택틱 폴리프로필렌 수지, 저분자량 및 초고분자량 어택틱 폴리프로필렌계 수지들, 무기필러 및 러버가 충분히 혼련되기 위해서는 압출기 내부 체류시간은 5 sec 이상이 되어야 하고, 열화 방지 및 생산성 향상을 위해 체류시간은 90 sec 이하에서 수행하는 것이 바람직하다.
한편, 본 발명의 자동차 내외장재 성형품은 상기 폴리올레핀 수지 조성물을 포함한다. 구체적으로 상기 자동차 내외장재 성형품은 범퍼페시아, 사이드실몰딩, 도어트림, 필라트림 등의 내외장재인 것일 수 있다.
따라서 본 발명에 따른 고유동, 고충격성 폴리올레핀 수지 조성물은 기존의 아이소택틱 폴리프로필렌을 함유한 폴리올레핀 수지에 저분자량 어택틱 폴리프로필렌 및 고분자량 어택틱 폴리프로필렌을 혼합함으로써 유동성 및 충격강도가 우수한 동시에 인장강도, 굴곡탄성률 등의 물성을 향상시킬 수 있다.
이하 본 발명을 실시예에 의거하여 더욱 구체적으로 설명하겠는 바, 본 발명이 다음 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
재료
원부재료는 JM-370 (PP, 롯데케미칼), 저분자량 어택틱 폴리프로필렌, LMW aPP (Mw 30,000g/mol, 롯데케미칼) 초고분자량 어택틱 폴리프로필렌, UHMW aPP (Mw 1,200,000g/mol, 롯데케미칼), EG-8842(EOR, DOW), KC-400 (d50 8㎛탈크, 코츠)을 사용하였다.
실시예 1
하기 표 1에 나타낸 바와 같이, JM-370/LMW aPP/UHMW aPP/EG-8842/KC-400를 70/5/5/5/15의 중량비로 혼합하고 Twin screw Extruder(screw diameter 30mm, L/D 40)를 이용하여 압출온도 160~200 ℃, 스크류 회전속도 400 rpm의 압출조건으로 폴리올레핀 복합재를 제조한 후 사출 성형기를 이용하여 시편 성형을 하였다.
실시예 2~6 및 비교예 1~5
하기 표 1에 나타낸 조성성분을 특정의 함량비로 배합하여 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 폴리올레핀 복합재를 제조한 후 사출 성형기를 이용하여 시편 성형을 하였다.
함량(중량%) 실시예 비교예
1 2 3 4 5 6 1 2 3 4 5
아이소택틱 폴리프로필렌 70 65 60 65 60 55 70 65 60 75 75
저분자량 어택틱 폴리프로필렌 5 5 5 10 10 10 - - - 5 -
초고분자량 어택틱 폴리프로필렌 5 10 15 5 10 15 - - - - 5
고무 5 5 5 5 5 5 15 20 25 5 5
무기필러 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15
* 아이소택틱 폴리프로필렌: JM-370, (롯데케미칼)
* 저분자량 어택틱 폴리프로필렌: LMW aPP, (Mw 30,000g/mol, 롯데케미칼)
* 초고분자량 어택틱 폴리프로필렌: UMMW aPP, (Mw 1,200,000g/mol, 롯데케미칼)
* 무기필러: KC-400 (d50 8㎛탈크, 코츠)
* 고무: EG-8842(EOR, DOW),
실험예
상기 실시예 1~6 및 비교예 1~5에서 제조된 폴리올레핀 복합재에 대한 물성특성을 확인하기 위하여 다음의 방법으로 물성을 측정하였으며, 그 측정 결과를 하기 표 2에 나타내었다.
[물성 측정방법]
1) MI (230℃, 2.16kg) ASTM 평가법 D1238에 따라 측정하였다
2) 인장강도(항복): ASTM 평가법 D638에 따라 측정하였다.
3) 굴곡탄성율: ASTM 평가법 D790에 따라 측정하였다.
4) IZOD충격강도: ASTM 평가법 D256에 따라 측정하였다.
5) 열변형온도: ASTM 평가법 D648에 따라 측정하였다.
Figure pat00001
상기 표 2의 결과에 의하면, 어택틱 폴리프로필렌계 수지를 사용하지 않거나 저분자량 어택틱 폴리프로필렌 수지 또는 초고분자량 어택틱 폴리프로필렌을 단독으로 사용한 (비교예 1~5) 폴리올레핀 복합재는 인장강도, 굴곡탄성률, 충격강도 등의 물성을 고르게 만족하지 못하는 것을 알 수 있었다.
이에 반하여, 저분자량 어택틱 폴리프로필렌 수지 및 초고분자량 어택틱 폴리프로필렌 수지를 혼용하여 함유된 폴리올레핀 복합재(실시예 1~6)의 경우, 저분자량 어택틱 폴리프로필렌 수지와 초고분자량 어택틱 폴리프로필렌 수지를 동시에 사용하였을 때 흐름성 및 충격강도가 우수한 동시에 인장강도, 굴곡탄성률, 등의 물성이 고르게 우수한 것을 확인하였다.
따라서 상기 실시예 1~6에서 제조된 폴리올레핀 수지 조성물은 저분자량 어택틱 폴리프로필렌과 고분자량 어택틱 폴리프로필렌을 혼합함으로써 유동성 및 충격강도가 우수한 동시에 인장강도, 굴곡탄성률 등의 물성을 향상시키는 효과가 있는 것을 확인하였다.

Claims (8)

  1. 아이소택틱 폴리프로필렌계 수지 5 내지 96 중량%;
    중량평균분자량이 10,000 내지 100,000 g/mol인 저분자량 어택틱 폴리프로필렌 수지 1 내지 15 중량%;
    중량평균분자량이 1,000,000 내지 2,500,000 g/mol인 초고분자량 어택틱 폴리프로필렌 수지 1 내지 20 중량%;
    무기 필러 1 내지 40 중량%; 및
    고무 1 내지 20 중량%;
    를 포함하는 것을 특징으로 하는 고유동, 고충격성 폴리올레핀 수지 조성물.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 아이소택틱 폴리프로필렌계 수지는 호모-폴리프로필렌(Homo-PP), 프로필렌, 에틸렌, 부틸렌 및 옥텐으로 이루어진 그룹에서 선택된 공단량체가 중합된 랜덤공중합체, 폴리프로필렌에 에틸렌-프로필렌 고무가 블렌딩된 블록공중합체 및 가지화 폴리프로필렌으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 고유동, 고충격성 폴리올레핀 수지 조성물.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 무기 필러는 탈크, 탄산칼슘, 황산칼슘, 산화마그네슘, 칼슘스테아레이트, 월라스토나이트, 마이카, 실리카, 규산칼슘, 나노클레이, 휘스커, 유리섬유, 탄소섬유, 그라파이트, 그라핀 및 카본 블랙으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 고유동, 고충격성 폴리올레핀 수지 조성물.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 고무는 열가소성 탄성체 고무 또는 에틸렌과 C2~C10의 α-올레핀 공중합체인 것을 특징으로 하는 고유동, 고충격성 폴리올레핀 수지 조성물.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 열가소성 탄성체 고무는 에틸렌-프로필렌-고무(EPR), 에틸렌-프로필렌-디엔 고무(EPDM), 에틸렌-부텐 공중합체 고무(EBR), 에틸렌-옥텐 공중합체 고무(EOR) 및 스티렌-부타디엔 고무(SBR)로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 고유동, 고충격성 폴리올레핀 수지 조성물.
  6. 제4항에 있어서,
    상기 C2~C10의 α-올레핀은 프로필렌, 부텐, 펜텐, 헥센, 프로펜 및 옥텐으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 고유동, 고충격성 폴리올레핀 수지 조성물.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 폴리올레핀 수지 조성물에 산화방지제, 광안정제, 난연제, 착색제, 가소제, 열안정제, 슬립제 및 대전방지제로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 첨가제를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 고유동, 고충격성 폴리올레핀 수지 조성물.
  8. 제1항 내지 제7항 중에서 선택된 폴리올레핀 수지 조성물을 포함하는 자동차 내외장재 성형품.
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