KR20150089840A - 다층 그래핀 구조체의 형성 방법 - Google Patents

다층 그래핀 구조체의 형성 방법 Download PDF

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Abstract

에피텍셜 성장된 다수의 그래핀층으로 이루어진 다층 그래핀 구조체의 형성방방법이 개시된다. 개시된 다층 그래핀 구조체의 형성방법은, 성장용 기판을 준비하는 단계와, 상기 성장용 기판 상에 희생층을 형성하는 단계와, 화학기상증착법에 의해 상기 희생층 상에 그래핀을 성장시키는 단계와, 상기 희생층의 적어도 일부가 제거되고 상기 그래핀 상에 다른 그래핀을 성장시킴으로써 상기 성장용 기판 상에 다수의 그래핀층을 형성하는 단계를 포함한다.

Description

다층 그래핀 구조체의 형성 방법{Method of forming multilayer graphene structure}
그래핀 형성 방법에 관한 것으로, 상세하게는 에피텍셜 성장된 다수의 그래핀층으로 이루어진 다층 그래핀 구조체의 형성방법에 관한 것이다.
최근에는 나노 전자학(nanoelectronics), 광 전자학(optoelectronics), 화학 센서 등과 같은 다양한 분야에 응용이 가능한 그래핀에 대한 연구가 활발하게 이루어지고 있다. 그래핀은 탄소원자들이 2차원적으로 연결된 구조를 가지는 물질로서, 원자 단위 수준의 매우 얇은 두께를 가지고 있다. 이러한 그래핀은 시트(sheet) 형태로 사용되는 것이 일반적이다. 그래핀은 실리콘(Si)에 비해 높은 전기 이동도 및 우수한 열특성을 가지며, 화학적으로 안정하고, 표면적이 넓다는 장점을 가지고 있다. 그래핀은 화학기상증착법(CVD; Chemical Vapor Deposition)에 의해 합성하거나, 또는 그라파이트(graphite)를 한 겹씩 떼어냄으로써 얻어질 수 있다.
화학기상증착법을 이용하여 그래핀을 합성하는 경우에는 일반적으로 성장용 기판 상에 하나의 그래핀층이 형성된다. 한편, 성장 속도를 조절하게 되면 성장용 기판 상에 첫 번째 그래핀층이 형성되고, 탄소 원자가 첫 번째 그래핀층과 성장용 기판 사이로 들어감으로써 두 번째 그래핀층이 형성될 수 있다. 하지만, 세겹 이상의 그래핀층들을 대면적으로 형성하기는 곤란하다.
본 발명의 실시예는 에피텍셜 성장된 다수의 그래핀층으로 이루어진 다층 그래핀 구조체의 형성방법을 제공한다.
일 측면에 있어서,
성장용 기판을 준비하는 단계;
상기 성장용 기판 상에 희생층(sacrificial layer)을 형성하는 단계;
화학기상증착법(CVD)에 의해 상기 희생층 상에 그래핀을 성장시키는 단계; 및
상기 희생층의 적어도 일부가 제거되고 상기 그래핀 상에 다른 그래핀을 성장시킴으로써 상기 성장용 기판 상에 다수의 그래핀층을 형성하는 단계;를 포함하는 다층 그래핀 구조체의 형성방법이 제공된다.
상기 그래핀층들은 에픽텍셜(epitaxial) 성장에 의해 형성될 수 있다.
상기 성장용 기판은 Cu, Ni, Pt, Rh, Ir 및 Ag 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 그리고, 상기 희생층은 적어도 하나의 육방정계 질화붕소막(h-BN film; hexagonal Boron Nitride film)을 포함할 수 있다. 이러한 희생층은 성장용 기판 상에 화학기상증착법(CVD)에 의해 육방정계 질화붕소(h-BN)을 성장시킴으로써 형성될 수 있다.
상기 육방정계 질화붕소(h-BN)의 성장 온도는 대략 950℃ ~ 1075℃ 정도가 될 수 있으며, 상기 육방정계 질화붕소(h-BN)의 성장 시간은 대략 20분 ~ 60분 정도가 될 수 있다. 그리고, 상기 희생층의 두께는 대략 1nm ~ 수십nm 정도가 될 수 있다.
상기 그래핀층들을 형성하는 단계는, 화학기상증착법(CVD)에 의해 상기 육방정계 질화붕소막의 상면에 제1 그래핀이 성장하여 제1 그래핀층을 형성하는 단계와, 상기 제1 그래핀이 성장하는 과정에서 상기 제1 그래핀의 하부에 마련된 상기 육방정계 질화붕소막의 적어도 일부가 제거되는 단계와, 상기 제1 그래핀의 하면에 제2 그래핀이 에피텍셜 성장하여 제2 그래핀층을 형성하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 화학기상증착법(CVD)은 저압 화학기상증착법(LPCVD; Low Pressure Chemical Vapor Deposition), 대기압 화학기상증착법(APCVD: Atmosphere Pressure Chemical Vapor Deposition) 또는 플라즈마 화학기상증착법(PECVD: Plasma Enhanced Pressure Chemical Vapor Deposition)를 포함할 수 있다.
상기 제1 및 제2 그래핀의 성장 온도는 대략 900℃ ~ 1050℃ 정도가 될 수 있다. 그리고, 상기 제1 및 제2 그래핀의 성장에 사용되는 가스는 CH4를 포함할 수 있다. 상기 제1 그래핀의 하부에 있는 상기 육방정계 질화붕소막은 CH4가 분해되면서 발생되는 수소 원자에 의해 제거될 수 있다.
상기 제2 그래핀이 성장하는 과정에서 상기 제2 그래핀의 하부에 마련된 상기 육방정계 질화붕소막의 적어도 일부가 제거되는 단계; 및 상기 제2 그래핀의 하면에 제3 그래핀이 에피텍셜 성장하여 제3 그래핀층을 형성하는 단계;가 더 포함될 수 있다.
상기 그래핀층들의 층수는 상기 희생층의 두께에 따라 결정될 수 있다. 상기 다층 그래핀 구조체는 예를 들면, 적어도 3개의 그래핀층을 포함할 수 있다.
실시예에 따르면, 육방정계 질화붕소(h-BN)를 포함하는 희생층을 이용함으로써 세겹 이상의 그래핀층들을 포함하는 다층 그래핀 구조체를 고품질 및 대면적으로 형성할 수 있다. 또한, 상기 다층 그래핀 구조체는 에피텍셜 성장된 그래핀층들로 구성되어 있으므로, 하나의 그래핀층과는 다른 물리적인 특성을 가지게 되고, 이에 따라 다양한 소자 분야에 응용이 가능하다.
도 1 내지 도 6은 본 발명의 예시적인 실시예에 따른 다층 그래핀 구조체의 형성 방법을 설명하기 위한 도면들이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 실시예들을 상세히 설명한다. 아래에 예시되는 실시예는 본 발명의 범위를 한정하는 것은 아니며, 본 발명을 이 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 설명하기 위해서 제공되는 것이다. 도면에서 동일한 참조부호는 동일한 구성요소를 지칭하며, 각 구성요소의 크기나 두께는 설명의 명료성을 위하여 과장되어 있을 수 있다. 또한, 소정의 물질층이 기판이나 다른 층 상에 존재한다고 설명될 때, 그 물질층은 기판이나 다른 층에 직접 접하면서 존재할 수도 있고, 그 사이에 다른 제3의 층이 존재할 수도 있다. 그리고, 아래의 실시예에서 각 층을 이루는 물질은 예시적인 것이므로, 이외에 다른 물질이 사용될 수도 있다.
도 1 내지 도 6은 본 발명의 예시적인 실시예에 따른 다층 그래핀 구조체(130)의 형성 방법을 설명하기 위한 도면들이다.
도 1을 참조하면, 성장용 기판(110)을 준비한다. 성장용 기판(110)은 그래핀을 성장시키는데 촉매 역할을 하는 것으로, 예를 들면 Cu, Ni, Pt, Rh, Ir, 및 Ag 중에서 적어도 하나를 포함할 수 있다. 하지만, 이는 단지 예시적인 것으로 이외에도 상기 성장용 기판(110)은 다양한 물질을 포함할 수 있다.
도 2를 참조하면, 성장용 기판(110) 상에 희생층(sacrificial layer,120)를 형성한다. 상기 희생층(120)은 후술하는 바와 같이 수소 원자에 의해 제거됨으로써 성장용 기판(110) 상에 다수의 그래핀층(131)을 형성하기 위한 것이다. 상기 희생층(120)은 육방정계 질화붕소(h-BN; hexagonal Boron Nitride)를 포함할 수 있다. 구체적으로, 상기 희생층(120)은 복수의 육방정계 질화붕소막(121)으로 이루어질 수 있다. 한편, 상기 희생층(120)은 하나의 육방정계 질화붕소막(121)으로 이루어질 수도 있다.
상기 희생층(!20)은 화학기상증착법(CVD)에 의해 성장용 기판(110) 상에 육방정계 질화붕소(h-BN)를 소정 두께로 성장시킴으로써 형성될 수 있다. 예를 들어, 성장용 기판(110)이 Cu로 이루어진 경우, 육방정계 질화붕소의 성장 온도는 대략 950℃ ~ 1075℃ 정도가 될 수 있다. 그러나, 이는 단지 예시적인 것으로 상기 성장 온도는 다양하게 변형될 수 있다. 그리고, 상기 육방정계 질화붕소의 성장 시간은 형성하고자 하는 희생층(120)의 두께에 따라 다양하게 변형될 수 있다. 예를 들면, 상기 육방정계 질화붕소의 성장 시간은 대략 20분 ~ 60분 정도가 될 수 있다. 이 경우, 상기 희생층(120)은 대략 1nm ~ 수십 nm의 두께로 형성될 수 있다. 구체적으로, 상기 성장 시간이 대략 20분인 경우에는 1nm 정도의 두께를 가지는 하나의 육방정계 질화붕소막(121)으로 이루어진 희생층(120)이 형성될 수 있다. 그리고, 상기 성장 시간이 대략 60분인 경우에는 수십 nm의 두께를 가지는 수십 층의 육방정계 질화붕소막들(121)로 이루어진 희생층(120)이 형성될 수 있다. 이하에서는 상기 희생층(120)이 복수의 육방정계 질화붕소막(121)로 이루어진 경우를 예로 들어 설명한다.
도 3을 참조하면, 상기 희생층(120) 상에 제1 그래핀(131')을 성장시키고, 상기 제1 그래핀(131')의 하면에는 제2 그래핀(132')을 에피텍셜 성장(epitaxial growth)시킨다. 상기 제1 및 제2 그래핀(131',132')의 성장은 화학기상증착법(CVD)에 의해 수행될 수 있다. 여기서, 상기 화학기상증착법(CVD)은 예를 들면 저압 화학기상증착법(LPCVD; Low Pressure Chemical Vapor Deposition), 대기압 화학기상증착법(APCVD: Atmosphere Pressure Chemical Vapor Deposition) 또는 플라즈마 화학기상증착법(PECVD: Plasma Enhanced Pressure Chemical Vapor Deposition) 등이 될 수 있다. 상기 제1 및 제2 그래핀(131',132')의 성장 온도는 예를 들면 대략 900℃ ~ 1050℃ 정도가 될 수 있다. 하지만, 이에 한정되는 것은 아니며 상기 제1 및 제2 그래핀(131',132')의 성장 온도는 다양하게 변형될 수 있다. 그리고, 상기 제1 및 제2 그래핀(131',132')의 성장을 위한 탄소 공급원으로는 CH4 가스가 사용될 수 있다.
구체적으로, 화학기상증착 공정이 시작되면 복수의 육방정계 질화붕소막(121)으로 구성된 희생층(120)의 상면에 제1 그래핀(131')이 성장되기 시작한다. 그리고, 이러한 제1 그래핀(131')이 성장을 하는 동안 제1 그래핀(131')의 하부에 마련된 육방정계 질화붕소막(121,예를 들면, 제1 그래핀(131')의 하부에 마련된 육방정계 질화붕소막들(121) 중 가장 위에 있는 육방정계 질화붕소막)의 일부가 제거된다. 즉, 화학기상증착 공정이 진행되면서 탄소공급원인 CH4 분자는 수소 원자와 탄소 원자로 분리되고, 이렇게 발생된 수소 원자가 성장하는 제1 그래핀(131')의 하부에 있는 육방정계 질화붕소막(121)을 깎아내어 제거하게 된다. 이에 따라, 성장하는 제1 그래핀(131')의 하부에는 육방정계 질화붕소막(121)의 제거로 인해 빈틈이 형성되며, 이러한 빈틈에 의해 제1 그래핀(131')의 하면에 제2 그래핀(132')이 에피텍셜 성장할 수 있게 된다.
도 4를 참조하면, 제1 및 제2 그래핀(131',132')은 성장을 계속하게 되고, 성장하는 제2 그래핀(132')의 하면에는 제3 그래핀(133')이 에픽텍셜 성장된다. 상기 제3 그래핀(133')의 성장 온도도 전술한 바와 같이, 예를 들면 대략 900℃ ~ 1050℃ 정도가 될 수 있지만, 이에 한정되는 것은 아니다. 구체적으로, 제1 및 제2 그래핀(131',132')이 성장하는 과정에서 제2 그래핀(132')의 하부에 마련된 육방정계 질화붕소막(121, 예를 들면, 제2 그래핀(132')의 하부에 마련된 육방정계 질화붕소막들(121) 중 가장 위에 있는 육방정계 질화붕소막)의 일부가 제거된다. 즉, 화학기상증착 공정이 진행되면서 CH4 분자의 분해에 의해 생성된 수소 원자가 성장하는 제2 그래핀(132')의 하부에 있는 육방정계 질화붕소막(121)을 깍아내어 제거하게 된다. 이에 따라, 성장하는 제2 그래핀(132')의 하부에는 빈틈이 형성되게 되며, 이러한 빈틈에 의해 제2 그래핀(132')의 하면에는 제3 그래핀(133')이 에피텍셜 성장할 수 있게 된다.
도 5를 참조하면, 제1, 제2 및 제3 그래핀(131',132',133')은 성장을 계속하게 되고, 상기 제3 그래핀(133')의 하면에는 제4 그래핀(134')이 에픽텍셜 성장된다. 상기 제4 그래핀(134')의 성장 온도도 전술한 바와 같이, 예를 들면 대략 900℃ ~ 1050℃ 정도가 될 수 있지만, 이에 한정되는 것은 아니다. 구체적으로, 제1, 제2 및 제3 그래핀(131',132',133')이 성장하는 과정에서 제3 그래핀(123')의 하부에 마련된 육방정계 질화붕소막(121, 예를 들면, 제3 그래핀(133')과 성장용 기판(110) 사이에 마련된 육방정계 질화붕소막(121))의 일부가 제거된다. 즉, 화학기상증착 공정이 진행되면서 CH4 분자의 분해에 의해 생성된 수소 원자가 성장용 기판(110)과 성장하는 제3 그래핀(133') 사이에 있는 육방정계 질화붕소막(121)을 제거하게 된다. 이에 따라, 성장용 기판(110)과 성장하는 제3 그래핀(133') 사이에는 빈틈이 형성되게 되며, 이러한 빈틈에 의해 제3 그래핀(133')의 하면에는 제4 그래핀(134')이 에피텍셜 성장할 수 있게 된다.
도 6을 참조하면, 상기 제1, 제2, 제3 및 제4 그래핀(131',132',133',134')이 성장을 완료하게 되면 상기 성장용 기판(110) 상에는 에피텍셜 성장된 제1, 제2, 제3 및 제4 그래핀층(131,132,133,134)이 순차적으로 형성된다. 이에 따라, 에피텍셜 성장된 제1, 제2, 제3 및 제4 그래핀층(131,132,133,134)으로 이루어진 다층 그래핀 구조체(130)가 완성된다. 한편, 상기 희생층(120)은 모두 제거되거나 또는 상기 희생층(120)의 일부가 성장용 기판(110) 상이나 다층 그래핀 구조체(130) 내에 남아 있을 수 있다.
이상에서는 다층 그래핀 구조체(130)가 4개의 그래핀층(131,132,133,134)으로 구성된 경우가 예시적으로 설명되었으나, 본 실시예는 이에 한정되지 않고 상기 다층 그래핀 구조체(130)는 다양한 층수의 그래핀층들으로 이루어질 수 있다. 상기 그래핀층들의 성장 시간은 희생층의 두께 및 그래핀층들의 층수에 따라 결정될 수 있다. 예를 들면, 상기 그래핀층들의 성장 시간은 대략 30분 ~ 24시간 정도가 될 수 있지만, 이에 한정되는 것은 아니다. 그리고, 상기 다층 그래핀 구조체(130)를 구성하는 그래핀층들의 층수는 육방정계 질화붕소(h-BN)으로 이루어진 희생층의 두께에 따라 결정될 수 있다. 예를 들어, 상기 그래핀층들의 층수는 상기 희생층을 구성하는 육방정계 질화붕소막의 층수와 대응될 수 있다. 한편, 상기 그래핀층들의 층수는 상기 희생층을 구성하는 육방정계 질화붕소막의 층수와 대응되지 않을 수도 있다.
이상에서 살펴본 바와 같이, 본 실시예에 의하면 세겹 이상의 그래핀층들을 포함하는 다층 그래핀 구조체(130)를 고품질 및 대면적으로 제작할 수 있게 된다. 또한, 에피텍셜 성장된 그래핀층들로 이루어진 다층 그래핀 구조체(130)는 하나의 그래핀층과는 다른 물리적인 특성(예를 들면, 밴드갭 등)을 가지게 되고, 이에 따라 다양한 소자 분야에 응용될 수 있다. 이상에서 예시적인 실시예들을 통하여 기술적 내용을 설명하였으나, 당해 분야에서 통상적 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 타 실시예가 가능하다는 점을 이해할 것이다.
110... 성장용 기판 120... 희생층
121... 육방정계 질화붕소막 130... 다층 그래핀 구조체
131... 제1 그래핀층 132... 제2 그래핀층
133... 제3 그래핀층 134... 제4 그래핀층
131'... 제1 그래핀 132'... 제2 그래핀
133'... 제3 그래핀 134'.... 제4 그래핀

Claims (16)

  1. 성장용 기판을 준비하는 단계;
    상기 성장용 기판 상에 희생층(sacrificial layer)을 형성하는 단계;
    화학기상증착법(CVD)에 의해 상기 희생층 상에 그래핀을 성장시키는 단계; 및
    상기 희생층의 적어도 일부가 제거되고 상기 그래핀 상에 다른 그래핀을 성장시킴으로써 상기 성장용 기판 상에 다수의 그래핀층을 형성하는 단계;를 포함하는 다층 그래핀 구조체의 형성방법.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 그래핀층들은 에픽텍셜(epitaxial) 성장에 의해 형성되는 다층 그래핀 구조체의 형성방법.
  3. 제 2 항에 있어서,
    상기 성장용 기판은 Cu, Ni, Pt, Rh, Ir 및 Ag 중 적어도 하나를 포함하는 다층 그래핀 구조체의 형성방법.
  4. 제 2 항에 있어서,
    상기 희생층은 적어도 하나의 육방정계 질화붕소막(h-BN film; hexagonal Boron Nitride film)을 포함하는 다층 그래핀 구조체의 형성방법.
  5. 제 4 항에 있어서,
    상기 희생층은 상기 성장용 기판 상에 화학기상증착법(CVD)에 의해 육방정계 질화붕소(h-BN)을 성장시킴으로써 형성되는 다층 그래핀 구조체의 형성방법.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 육방정계 질화붕소(h-BN)의 성장 온도는 950℃ ~ 1075℃인 다층 그래핀 구조체의 형성방법.
  7. 제 5 항에 있어서,
    상기 육방정계 질화붕소(h-BN)의 성장 시간은 20분 ~ 60분인 다층 그래핀 구조체의 형성방법.
  8. 제 5 항에 있어서,
    상기 희생층의 두께는 1nm ~ 수십nm인 다층 그래핀 구조체의 형성방법.
  9. 제 4 항에 있어서,
    상기 그래핀층들을 형성하는 단계는,
    화학기상증착법(CVD)에 의해 상기 육방정계 질화붕소막의 상면에 제1 그래핀이 성장하여 제1 그래핀층을 형성하는 단계;
    상기 제1 그래핀이 성장하는 과정에서 상기 제1 그래핀의 하부에 마련된 상기 육방정계 질화붕소막의 적어도 일부가 제거되는 단계; 및
    상기 제1 그래핀의 하면에 제2 그래핀이 에피텍셜 성장하여 제2 그래핀층을 형성하는 단계;를 포함하는 다층 그래핀 구조체의 형성방법.
  10. 제 9 항에 있어서,
    상기 화학기상증착법(CVD)은 저압 화학기상증착법(LPCVD; Low Pressure Chemical Vapor Deposition), 대기압 화학기상증착법(APCVD: Atmosphere Pressure Chemical Vapor Deposition) 또는 플라즈마 화학기상증착법(PECVD: Plasma Enhanced Pressure Chemical Vapor Deposition)를 포함하는 다층 그래핀 구조체의 형성방법.
  11. 제 9 항에 있어서,
    상기 제1 및 제2 그래핀의 성장 온도는 900℃ ~ 1050℃ 인 다층 그래핀 구조체의 형성방법.
  12. 제 9 항에 있어서,
    상기 제1 및 제2 그래핀의 성장에 사용되는 가스는 CH4를 포함하는 다층 그래핀 구조체의 형성방법.
  13. 제 12 항에 있어서,
    상기 제1 그래핀의 하부에 있는 상기 육방정계 질화붕소막은 CH4가 분해되면서 발생되는 수소 원자에 의해 제거되는 다층 그래핀 구조체의 형성방법.
  14. 제 9 항에 있어서,
    상기 제2 그래핀이 성장하는 과정에서 상기 제2 그래핀의 하부에 마련된 상기 육방정계 질화붕소막의 적어도 일부가 제거되는 단계; 및
    상기 제2 그래핀의 하면에 제3 그래핀이 에피텍셜 성장하여 제3 그래핀층을 형성하는 단계;를 더 포함하는 다층 그래핀 구조체의 형성방법.
  15. 제 1 항에 있어서,
    상기 그래핀층들의 층수는 상기 희생층의 두께에 따라 결정되는 다층 그래핀 구조체의 형성방법.
  16. 제 1 항에 있어서,
    상기 다층 그래핀 구조체는 적어도 3개의 그래핀층을 포함하는 다층 그래핀 구조체의 형성방법.
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