KR20150039942A - 카본나노튜브/퍼설페이트 시스템을 이용한 수중 오염물질 처리방법 및 장치 - Google Patents

카본나노튜브/퍼설페이트 시스템을 이용한 수중 오염물질 처리방법 및 장치 Download PDF

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Abstract

본 발명은, 모든 pH 범위에서 수중 오염물질들을 산화시켜 제거할 수 있는 기술로서, 기존 기술들이 가진 산성화설비, 중성화설비 그리고 슬러지 처리설비 등의 단점을 극복할 수 있는 비용이 저렴한 이점이 있다. 또한, 본 발명은, 비교적 소량의 카본나노튜브만으로도 수중 오염물질을 제거할 수 있기 때문에, 촉매 투입 농도를 감소시킬 수 있어 비용이 절감될 수 있는 이점이 있다. 또한, 본 발명은, 기존의 펜톤 산화기술에서 발생되는 철 슬러지가 발생되지 않는 이점이 있다. 또한, 본 발명은, 카본나노튜브의 회수 및 재이용이 가능하므로, 경제성을 확보할 수 있다.

Description

카본나노튜브/퍼설페이트 시스템을 이용한 수중 오염물질 처리방법 및 장치{Water pollutants treatment method and apparatus using carbon nanotubes/persulfate systems}
본 발명은 카본나노튜브/퍼설페이트 시스템을 이용한 수중 오염물질 처리방법 및 장치에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 활성산화제를 이용하여 난분해성 수중 오염물질들을 산화시켜 제거할 수 있는 카본나노튜브/퍼설페이트 시스템을 이용한 수중 오염물질 처리방법 및 장치에 관한 것이다.
일반적으로 하수 및 폐수 처리장의 하·폐수는 자연환경의 미생물이 분해시키지 못하는 다양한 난분해성 유기물질들을 포함하고 있다. 상기 난분해성 유기오염물질들은 자연계에서 분해속도가 매우 느리기 때문에, 지속적인 방류선 수체의 오염원으로 작용할 수 있다. 따라서 최근에는 상기 난분해성 유기오염물질을 쉽게 분해할 수 있는 고도산화기술에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다.
상기 고도산화기술(Advanced Oxidation Technology, AOT)은, 화학제 및 촉매를 활용하는 기술, 광화학적 방법을 활용하는 기술, 전기에너지를 활용하는 기술 등을 포함한다.
상기 고도산화기술 중에서 펜톤(Fenton reaction) 산화법은, 철촉매 (Fe2 +, Fe3 +)와 과산화수소 반응을 이용하여 수산화라디칼(·OH)을 생성하여 오염물질을 산화하는 기술이다. 전통적인 펜톤 산화법은 유기오염물질의 산화반응이 산성 pH영역에서만 (pH 4.0이하) 효과적으로 이루어진다. 또한 처리수의 pH가 증가할수록 유기오염물질을 분해할 수 없으며 많은 양의 철 슬러지(Fe(OH)3)가 발생하는 단점을 가지고 있다. 최근 이러한 단점을 극복하기 위한 한국 등록특허 10-0440250에서는 철촉매를 제올라이트에 담지한 불균일 (Heterogeneous) 유사펜톤 산화법을 제시하였다. 그러나 기존 기술들처럼 작용 pH 범위가 산성에 국한되는 단점을 가지고 있다. 이러한 단점들은 전 처리로 산성화 설비, 후 처리로 중성화 설비 및 철 슬러지의 제거 시설이 필요한 경제적인 문제점을 가지고 있다.
한편, 상기 고도산화기술 중에서 상기 화학제를 이용하는 기술에는 퍼설페이트(Peroxodisulfate(PDS), Peroxymonosulfate(PMS))를 다양한 방법으로 활성화시켜 강력한 활성산화제(SO4 =+2.5-3.1 VNHE)를 생산하는 기술이 있다. 상기 퍼설페이트 라디칼은 난분해성 수중 오염물질들을 쉽게 분해할 수 있다. 상기 퍼설페이트를 활성화시키는 방법으로는 주로 금속(Metal), 열(Heating), 좌외선(UV light), 염기(Base condition), 유기물(Organic compound) 등이 사용되고 있다.
그러나, 상기 퍼설페이트를 이용한 수처리 기술도 일부 pH영역에서만 수중 오염물질의 제거가 이루어지므로 작용 pH 범위가 제한되는 문제점이 있다. 이로 인해, 전 처리로 산성화 설비, 후 처리로 중성화 설비 및 다양한 슬러지의 제거 시설이 필요한 경제적인 문제점을 가지고 있다.
본 발명의 목적은, 모든 pH 범위에서도 수중 오염물질들을 산화하여 제거할 수 있는 카본나노튜브/퍼설페이트 시스템을 이용한 수중 오염물질 처리방법 및 장치를 제공하는 데 있다.
본 발명에 따른 카본나노튜브/퍼설페이트 시스템을 이용한 수중 오염물질 처리방법은, 수중 오염물질들을 포함하는 수중에 퍼설페이트를 주입하는 단계와, 상기 수중에 카본나노튜브를 첨가하는 단계와, 상기 퍼설페이트와 상기 카본나노튜브가 혼합된 수중에서 상기 퍼설페이트를 활성화시켜 퍼설페이트 라디칼을 생성하는 단계와, 상기에서 생성된 퍼설페이트 라디칼이 상기 수중 오염물질들을 산화시켜 제거하는 단계를 포함한다.
본 발명에 따른 카본나노튜브/퍼설페이트 시스템을 이용한 수중 오염물질 처리장치는, 수중 오염물질들을 포함하는 물을 저장할 수 있는 오염물질 저류조와, 활성산화제에 의해 오염물질의 산화반응이 일어나는 산화반응조와, 상기 산화반응조에 퍼설페이트와 카본나노튜브를 첨가할 수 있는 각각의 첨가장치들과, 상기 산화반응조를 거쳐 정수된 물을 보관하는 정수탱크를 포함한다.
본 발명은, 모든 pH 범위에서 수중 오염물질들을 산화시켜 제거할 수 있는 기술로서, 기존 기술들이 가진 산성화설비, 중성화설비 그리고 슬러지 처리설비 등의 단점을 극복할 수 있는 비용이 저렴한 이점이 있다.
또한, 본 발명은, 비교적 소량의 카본나노튜브만으로도 수중 오염물질을 제거할 수 있기 때문에, 촉매 투입 농도를 감소시킬 수 있어 비용이 절감될 수 있는 이점이 있다.
또한, 본 발명은, 기존의 펜톤 산화기술에서 발생되는 철 슬러지가 발생되지 않는 이점이 있다.
또한, 본 발명은, 카본나노튜브의 회수 및 재이용이 가능하므로, 경제성을 확보할 수 있다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 수중 오염물질의 제거방법이 도시된 순서도이다.
도 2는 다양한 탄소 소재를 이용하여 페놀의 산화효율을 나타낸 그래프이다.
도 3은 다양한 pH 범위에서 카본나노튜브와 퍼설페이트를 이용하여 페놀의 산화효율을 나타낸 그래프이다.
도 4는 카본나노튜브와 퍼설페이트를 이용하여 다양한 유기오염물질들의 제거율을 나타낸 그래프이다.
도 5는 본 발명에 따른 퍼설페이트와 상기 카본나노튜브의 반응 메커니즘을 나타낸 도면이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예에 대해 상세히 설명한다.
본 발명의 실시예에 따른 수중 오염물질의 제거장치는, 오염물질저류조, 산화반응조, 정수탱크, 퍼설페이트 및 카본나노튜브 첨가장치를 포함한다.
상기 수중 오염물질들은, 하수, 호수, 지하수 및 폐수 등에 포함된 오염물질들을 모두 포함하며, 여기서는 폐수에 포함된 오염물질인 것으로 예를 들어 설명한다. 상기 폐수에는 다양한 수중 오염물질들이 포함된다. 상기 수중 오염물질들로는 페놀, 벤젠, 유기 염소계 화합물 그리고 염색제 등이 있다
상기 오염물질저류조는 하·폐수처리장으로부터 유입되는 폐수가 저류되는 곳이다.
상기 산화반응조에서는 후술하는 활성 산화제에 의해 상기 수중 오염물질들의 산화반응이 일어난다.
상기 퍼설페이트 첨가장치는, 상기 산화반응조에 퍼설페이트를 주입하기 위한 장치이다. 상기 퍼설페이트는 과황산염이다. 상기 산화반응조에서 생성된 퍼설페이트 라디칼은 난분해성 수중 오염물질들을 쉽게 분해할 수 있는 활성 산화제이다.
상기 카본나노튜브 첨가장치는, 상기 산화반응조에 상기 카본나노튜브를 첨가하기 위한 장치이다. 상기 카본나노튜브는 단일벽 카본나노튜브(Single Wall Carbon NanoTubes, SWCNT)와 다중벽 카본나노튜브(Multi Wall Carbon NanoTubes, MWCNT)를 모두 포함하며, 이 중 적어도 하나의 종류가 사용될 수 있다.
상기 정수탱크는, 상기 산화반응조에서 일어난 산화반응에 의해 산화처리되어 정수된 물이 저수되는 탱크이다.
상기와 같이 구성된 본 발명의 실시예에 따른 카본나노튜브/퍼설페이트 시스템을 이용한 수중 오염물질 처리방법을 설명하면, 다음과 같다.
도 1을 참조하면, 먼저, 상기 산화반응조에 수중 오염물질들이 포함된 폐수를 담고, 상기 퍼설페이트를 첨가한다.(S1) 상기 퍼설페이트의 주입 몰농도는 0.5mM 내지 1.5mM범위이며, 본 실시예에서는 1.0mM가 사용되는 것으로 예를 들어 설명한다.
상기 산화반응조 내부의 폐수 pH는 모든 pH 범위, 즉 산성, 중성 및 염기성 pH 중 어느 것이든 무관하다. 종래의 펜톤 산화 방법은 상기 산화반응조 내부의 폐수를 산성화하기 위해 첨가제를 추가하는 산성화 설비가 필요하였지만, 본 발명에서는 수중 오염물질의 산화가 폐수의 pH조건에 따라 좌우되지 않기 때문에 폐수처리공정의 설비를 간소화할 수 있다. 즉, 본 발명은 기존에 널리 사용되고 있는 펜톤 산화기술이나 퍼설페이트 기반의 수처리 기술과 비교해서 산성화, 중성화 설비가 불필요하고, 소요되는 에너지 비용을 최소화할 수 있다.
상기 퍼설페이트가 첨가된 상기 산화반응조에 상기 카본나노튜브를 첨가한다.(S2) 상기 카본나노튜브는 상기 단일벽 카본나노튜브와 상기 다중벽 카본나노튜브 중 적어도 하나가 사용될 수 있다. 상기 카본나노튜브의 첨가 농도는 0.05gL-1 내지 0.15gL- 1범위이며, 본 실시예에서는 상기 퍼설페이트의 주입 농도는 1.0mM이고, 상기 카본나노튜브의 첨가농도는 0.1gL-1인 것으로 예를 들어 설명한다.
상기 카본나노튜브를 첨가하고 나면, 상기 산화반응조에서 상기 퍼설페이트 라디칼이 생성된다.(S3)
상기에서 생성된 퍼설페이트 라디칼은 수중 오염물질들을 산화시켜 분해할 수 있다.
도 5는 상기 퍼설페이트와 상기 카본나노튜브의 반응에서 발생되는 활성산화제의 생성 메커니즘을 나타낸다. 본 발명에 따른 개시반응은 상기 퍼설페이트와 상기 카본나노튜브 표면의 반응이다. 이후에 상기 퍼설페이트의 환원반응을 통해서 상기 카본나노튜브의 표면에 결합된 퍼설페이트 라디칼(Surface-bound SO4 )이 생성된다. 상기 퍼설페이트 라디칼은 활성산화제로서 상기 수중 오염물질의 산화에 이용된다.
한편, 도 2 내지 도 4를 참조하면, 퍼설페이트와 카본나노튜브를 이용한 수중 오염물질의 처리방법에 따른 실험 결과를 나타내고 있다.
본 실험에서는, 다중벽 카본나노튜브, 단일벽 카본나노튜브, 그래핀 산화물(Graphite oxide, GO), 입자활성탄(Granular Activated Carbon, GAC), 페록시디설페이트(peroxodisulfate, PDS), 페놀(Phenol), 퍼클로로페놀(4-Chloropheno), 비스페놀-A(Bisphenol A), 벤조산(Benzoic acid), 나이트로벤젠(Nitrobenzene), 푸르푸릴 알코올(Furfuryl Alcol), 아세타미노펜(Acetaminophen), 트리클로로페놀(Trichlorophenol), 설파메삭소졸(Sulfamethoxazole), 프로파라놀(Propranolol), 카르바마제핀(Carbamazepine) 등이 있다. 또한, 초기 반응 용액은 다양한 버퍼(Buffer) 용액(Acetate buffer(pH 4.0, 5.0, 6.0), Phosphate buffer(pH 7.0, 8.0), Borate buffer(pH 9.0, 10.0))을 이용하여 조절하였다. 본 실험은 회분식 반응기에서 진행되었으며, 반응시간은 30분 또는 1시간으로 조절하여 수중 오염물질들의 분해효율을 관찰하였다.
도 2는 중성 pH조건에서 다양한 탄소 소재를 이용하여 페놀의 산화효율을 나타낸 그래프이다.
도 2를 참조하면, 상기 퍼설페이트를 활성화시키는 물질로 여러가지 탄소소재를 선택하고, 탄소 소재에 따른 수중 오염물질의 분해효율의 차이를 관찰하였다.
상기 수중 오염물질은 페놀이 사용되었고, 상기 탄소 소재로는 그래핀 옥사이드, 입자활성탄 및 카본나노튜브가 사용되었다.
상기 페놀의 몰농도는 0.1mM이고, 상기 퍼설페이트의 몰농도는 1.0mM, 상기 단일벽 카본나노튜브, 상기 다중벽 카본나노튜브, 그래핀 옥사이드 및 입자활성탄은 각각 0.1g/l이 사용되었다.
상기 반응용액의 pH는 인산완충액(Phosphate buffer용액)을 이용하여 7.0으로 조절하였다. 즉, 중성 pH범위에서 실험을 진행하였다.
본 실험의 총 반응시간은 1시간이고, 반응시간에 따라 초기 페놀 농도에 대한 잔류 페놀 농도를 측정하였다.
실험결과에 따르면, 상기 단일벽 카본나노튜브와 상기 다중벽 카본나노튜브 등 카본나노튜브는 상기 퍼설페이트를 활성화시켜 상기 페놀을 분해하는 것으로 나타났다. 반면에, 상기 카본나노튜브를 제외한 나머지 탄소 소재들은 상기 퍼설페이트를 활성화시키지 못하는 것으로 나타났다.
또한, 상기 다중벽 카본나노튜브는 제조회사에 따라 상기 퍼설페이트의 활성화 능력이 다른 것으로 나타났다.
또한, 상기 단일벽 카본나노튜브는 상기 다중벽 카본나노튜브에 비해 흡착능력과 상기 퍼설페이트를 활성화시켜 페놀을 제거하는 능력이 보다 우수한 것으로 나타났다.
한편, 도 3은 카본나노튜브와 퍼설페이트를 이용하고 pH에 따른 페놀의 산화효율을 나타낸 그래프이다.
도 3을 참조하면, 모든 pH 범위에서 상기 단일벽 카본나노튜브와 상기 다중벽 카본나노튜브의 페놀 제거효율을 실험하였다.
상기 페놀의 몰농도는 0.1mM이고, 상기 퍼설페이트의 몰농도는 1.0mM이고, 상기 단일벽 카본나노튜브와 상기 다중벽 카본나노튜브는 각각 0.1gL-1이 사용되었다. 상기 반응용액의 pH는 아세트산염완충액(Acetate buffer용액)을 1.0mM 사용하여 4.0 내지 6.0으로 조절하고, 인산완충액(Phosphate buffer용액)을 1.0mM 사용하여 7.0 내지 8.0으로 조절하며, 붕산염완충액(Borate buffer용액)을 1.0mM 사용하여 9.0 내지 10.0으로 조절하였다. 즉, 모든 pH 범위에서 실험을 진행하였다.
본 실험의 총 반응시간은 30분이고, 반응시간에 따라 초기 페놀 농도에 대한 잔류 페놀 농도를 측정하였다.
실험결과, 모든 pH 범위에서 상기 단일벽 카본나노튜브와 상기 다중벽 카본나노튜브는 상기 페놀을 분해하는 것으로 나타났다.
또한, 모든 pH 범위에서 상기 단일벽 카본나노튜브는 상기 다중벽 카본나노튜브에 비해 상기 페놀의 제거효율이 우수한 경향을 보였다.
한편, 도 4는 카본나노튜브와 퍼설페이트를 이용하여 다양한 유기오염물질들의 제거율을 나타낸 그래프이다.
도 4를 참조하면, 다양한 수중 오염물질들의 제거 효율에 대해 실험하였다.
본 실험에서는 상기 수중 오염물질로 페놀(Phenol), 퍼클로로페놀(4-Chloropheno), 비스페놀-A(Bisphenol A), 벤조산(Benzoic acid), 나이트로벤젠(Nitrobenzene), 푸르푸릴 알코올(Furfuryl Alcol), 아세타미노펜(Acetaminophen), 트리클로로페놀(Trichlorophenol), 설파메삭소졸(Sulfamethoxazole), 프로파라놀(Propranolol), 카르바마제핀(Carbamazepine)이 사용되었다.
본 실험에서는 상기 다중벽 카본나노튜브를 0.1gL-1로 실험하였다.
본 실험에서는, 페놀(Phenol), 퍼클로로페놀(4-Chloropheno), 비스페놀-A(Bisphenol A), 벤조산(Benzoic acid), 나이트로벤젠(Nitrobenzene), 푸르푸릴 알코올(Furfuryl Alcol)은 각각의 주입 몰농도를 0.1mM로 실험하였다. 아세타미노펜(Acetaminophen), 트리클로로페놀(Trichlorophenol), 설파메삭소졸(Sulfamethoxazole), 프로파라놀(Propranolol), 카르바마제핀(Carbamazepine)는 각각의 주입 몰농도를 0.005mM로 실험하였다.
상기 퍼설페이트의 주입 몰농도는 1.0mM로 실험하였다.
상기 반응용액의 pH는 인산완충액(Phosphate buffer용액)을 이용하여 7.0으로 조절하였다. 즉, 중성 pH범위에서 실험을 진행하였다.
본 실험의 총 반응시간은 1시간이고, 반응시간에 따라 오염물질의 제거율을 측정하였다.
실험 결과, 상기 다양한 수중 오염물질들 중에서 특히 페놀류 오염물질의 제거효율이 우수한 것으로 나타났다.
본 발명은 도면에 도시된 실시예를 참고로 설명되었으나 이는 예시적인 것에 불과하며, 본 기술 분야의 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 다른 실시예가 가능하다는 점을 이해할 것이다. 따라서, 본 발명의 진정한 기술적 보호 범위는 첨부된 특허청구범위의 기술적 사상에 의하여 정해져야 할 것이다.
본 발명의 다양한 변형 및 균등한 다른 실시예는 다음과 같다. 상기 퍼설페이트는 활성산화제의 공급처로 사용되었다. 상기 퍼설페이트 대신에 과산화수소 (Hydrogen peroxide) 혹은 퍼아이오데이트 (Periodate)를 적용할 수 있다. 상기 카본나노튜브는 다양한 형태로 개질된 카본나노튜브 (메탈코팅, 다양한 관능기 함유)를 적용해도 본 발명과 같은 활성산화제의 생성효율을 기대할 수 있다. 카본나노튜브로 제작된 멤브레인(Membrane)과 퍼설페이트의 결합 시스템은 본 발명의 변형 및 확장된 기술이다.

Claims (7)

  1. 수중 오염물질들을 포함하는 수중에 퍼설페이트를 주입하는 단계와;
    상기 수중에 카본나노튜브를 첨가하는 단계와;
    상기 퍼설페이트와 상기 카본나노튜브가 혼합된 수중에서 상기 퍼설페이트를 활성화시켜 퍼설페이트 라디칼을 생성하는 단계와;
    상기에서 생성된 퍼설페이트 라디칼이 상기 수중 오염물질들을 산화시켜 제거하는 단계를 포함하는 카본나노튜브/퍼설페이트 시스템을 이용한 수중 오염물질 처리방법.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 카본나노튜브는 단일벽 카본나노튜브와 다중벽 카본나노튜브 중 적어도 하나가 사용되는 카본나노튜브/퍼설페이트 시스템을 이용한 수중 오염물질 처리방법.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 퍼설페이트의 주입 몰농도는 0.5mM 내지 1.5mM 범위인 카본나노튜브/퍼설페이트 시스템을 이용한 수중 오염물질 처리방법.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 카본나노튜브의 첨가 농도는 0.05gL-1 내지 0.15gL-1인 카본나노튜브/퍼설페이트 시스템을 이용한 수중 오염물질 처리방법.
  5. 청구항 1에 있어서,
    수중 오염물질들을 포함하는 물의 pH는 모든 pH 범위인 카본나노튜브/퍼설페이트 시스템을 이용한 수중 오염물질 처리방법.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 수중 오염물질은 페놀류인 카본나노튜브/퍼설페이트 시스템을 이용한 수중 오염물질 처리방법.
  7. 수중 오염물질들을 포함하는 물을 저장할 수 있는 오염물질 저류조와;
    활성산화제에 의해 오염물질의 산화반응이 일어나는 산화반응조와;
    상기 산화반응조에 퍼설페이트와 카본나노튜브를 첨가할 수 있는 각각의 첨가장치들과;
    상기 산화반응조를 거쳐 정수된 물을 보관하는 정수탱크를 포함하는카본나노튜브/퍼설페이트 시스템을 이용한 수중 오염물질 처리장치.
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