KR20130053511A - 기계적 물성 및 전도성이 우수한 수지조성물 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 기계적 물성, 전기전도성, 및 열전도성이 우수한 수지 조성물에 관한 것으로, 더욱 구체적으로는 용해도 상수(δ) 값의 차이가 있는 2종 이상의 수지를 선정하여 사용하고, 이들 비상용성 수지 간에 생기는 계면에 전도성 물질이 고루 분산되어 전도성 경로를 형성함으로써 적은 양의 전도성 물질의 첨가로도 전기전도 및 열전도 특성을 향상시킬 수 있으므로 기계적 물성도 향시키게 되는 수지 조성물에 관한 것이다.

Description

기계적 물성 및 전도성이 우수한 수지조성물{Resin Composition with Excellent Mechanical Property and Conductivity}
본 발명은 기계적 물성, 전기전도성, 및 열전도성이 우수한 수지 조성물에 관한 것이다.
최근 자동차는 주행과 관련된 전자 제어 시스템 뿐만 아니라 각종 안전장치 및 편의 장치를 장착함으로써 이들의 전자장비에서 발생하는 열의 효율적인 배출이 요구되고 있다. 또한 친환경 전기 자동차의 경우 배터리 셀 방열판의 경량화를 통해 1회 충전으로 주행할 수 있는 항속거리의 증대가 중요시 되고 있다.
또한 각종 자동차 내에 전자기기의 하우징을 수지로 하는 경우 정전기에 의한 오작동을 피하기 위해 전도성(대전 방지성)이 필요하게 된다.
일반적으로 수지에 전기 및 열 전도성을 선택적 혹은 동시에 부여하기 위하여 전도성 물질을 첨가 사용하게 된다. 일반적으로 전도성 물질의 종횡비(aspect ratio)가 클수록 보다 적은 양의 첨가제 사용량으로도 전도성 향상 효과를 거둘 수 있으나, 균일한 분산을 위하여 가공 시 많은 전단력을 필요로 하며 탄소나노튜브(CNT)와 같은 전도성 물질의 경우 분산에 한계가 있다. 따라서 수지 매트릭스 내에 전도성 경로의 형성을 위해서는 이론치로 요구되는 것보다 많은 양의 전도성 물질을 사용하고 있으며, 이로 인하여 기계적 물성 저하 및 비용의 상승과 같은 또 다른 문제를 야기한다.
또한 한국특허공개 제2003-62534호에서는 열전도성을 개선하가 위해, 폴리페닐렌설파이드계 수지와 같은 고가의 방향족 수지를 사용함으로써 비용 상승과 취성의 문제를 야기하고 있다.
본 발명은 적은 양의 전도성 물질이 첨가되어서도 전기전도성 및 열전도성을 충분히 향상시킬 수 있는 수지조성물 제공을 목적으로 한다.
상기한 과제 해결을 위하여, 본 발명은 용해도 상수(δ) 값의 차이가 1 내지 5인 2종 이상의 수지 혼합물 100 중량부; 및 전기전도성, 열전도성, 또는 전기 및 연전도성을 가지는 전도성 물질 0.01 내지 30 중량부; 를 포함하는 기계적 물성 및 전도성이 우수한 수지조성물을 그 특징으로 한다.
본 발명의 수지조성물은 전기전도 및/또는 열전도 특성이 크게 향상된 효과가 있다. 수지 매트릭스 내에 전도 경로가 제대로 생성되지 않은 경우 도약 전도에 의한 전기전도성이 발현되므로 전기전도성이 저하되며, 또한 전도 경로가 제대로 생성되지 않을 경우 수지 내에서 열전도 손실이 발생된다. 그러나, 본 발명의 수지조성물은 수지 매트릭스 내에 효율적인 전도 경로를 생성시켜 적은 양의 전도성 물질을 첨가되어서도 전도성을 크게 향상시키게 된다.
또한, 본 발명의 수지조성물은 강도 및 탄성율 등의 기계적 물성이 크게 향상된 효과가 있다. 전도성 향상을 목적으로 과량의 전도성 물질이 첨가되면 수지 본연의 기계적 물성을 크게 저하시키는 원인이 될 수 있으나, 본 발명에서는 소량의 전도성 물질의 첨가만으로도 충분한 전도도 향상효과를 얻을 수 있으므로 기계적 물성을 저하시킬 정도의 과량의 전도성 물질을 첨가하지 않아도 된다.
또한, 본 발명의 수지조성물은 고가의 방향족 수지를 사용하거나, 또는 고가의 전도성 물질을 과량으로 함유하지 않으므로 혼련과정에서 필요한 전단력을 감소시켜 공정의 단순화 및 비용감소 효과가 있다.
또한, 본 발명의 수지조성물은 수지에 비해 상대적으로 비중이 큰 전도성 물질의 사용량을 크게 감소시키므로 경량화에 유리한 효과가 있다.
본 발명은 용해도 상수(δ) 값의 차이가 있는 비상용성의 수지를 서로 혼합하여 사용함으로써, 비상용성 수지간에 생기는 계면에 전도성 물질이 선택적으로 분산되어 전도성 경로를 형성하므로, 적은 양의 전도성 물질의 첨가로도 전기전도 및 열전도 특성을 향상시키는 것이 가능하다.
즉, 본 발명은 수지의 용융 혼련과정에서 각각 연속상(co-continuous phase)을 생성할 수 있는 비상용성의 수지를 선택하여 사용한 데 기술적 특징이 있다.
본 발명에서는 비상용성 수지의 선정 기준으로서 고분자의 용해도 상수(solubility parameter) 개념을 도입하였다. 고분자의 용해도 상수 값은 D.R. Paul의 저서 Polymer Blends (1978 Academic Press, Inc., New York)의 방법을 따랐다. 하기 표 1는 상기한 방법으로 구한 대표적인 수지의 용해도 상수를 나타낸 것이다.
수 지 용해도 상수(δ)
폴리스티렌 9.0
폴리아크릴로니트릴 12.7
나일론6 11.2
나일론66 11.4
나일론46 12.0
폴리카보네이트 10.7
폴리프로필렌 8.0
폴리에틸렌 9.0
폴리메틸메타크릴레이트 9.2
연속 상을 형성할 수 있는 수지의 선정 기준으로서, 본 발명에서는 고분자 용해도 상수(δ) 값의 차이가 1 내지 5, 바람직하게는 2 내지 4인 서로 다른 2종 이상의 비상용성 수지를 선정한다. 용해도 상수의 차이가 너무 크면 상용성이 적어서 상분리가 생겨 기계적 강도 및 외관 품질이 좋지 않게 되고, 용해도 상수의 차이가 너무 작으면 전도성 물질이 수지 매트릭스 내에 효과적으로 전도성 경로를 생성하기 어렵다.
상기한 선정 기준에 의거하여 선정된 2종 이상의 수지에 전도성 물질을 첨가하고 용융, 혼련한다. 이때, 전도성 물질로는 전기전도성 및 열전도성을 가지는 물질로 구체적으로는 탄소섬유, 탄소나노튜브, 흑연(graphite), 그라핀, 탄소가루(carbon Black), 나노- 혹은 마이크로- 크기의 금속와이어 등이 사용될 수 있다. 또한, 전기적으로는 부도체이면서도 열전도성만을 가지는 물질로 구체적으로는 질화붕소(BN), 실리카(SiO2), 산화마그네슘(MgO), 산화아연(ZnO), 알루미나(Al2O3)와 같은 무기물이 사용될 수 있다.
일반적으로 전도성 물질의 사용량이 증가할수록 전도성은 향상될 수 있겠으나, 전도성 물질의 함량이 증가되면 고른 분산이 불가한 등의 이유로 기계적 물성 등을 저하시키는 다른 문제점을 야기할 수 있다. 따라서, 전도성 물질은 적당량으로 첨가하는 것도 중요한다. 전도성 물질의 사용량은 그 종류에 따라 최적의 사용범위가 서로 다를 수 있겠으나, 본 발명에서는 상기에서 선정된 수지 혼합물 100 중량부를 기준으로 전도성 물질을 0.01 내지 30 중량부 범위, 바람직하게는 0.05 내지 10 중량부 범위로 첨가한다. 본 발명이 제안하는 전도성 물질로서 탄소섬유의 경우, 수지 혼합물 100 중량부를 기준으로 0.01 내지 30 중량부, 바람직하게는 1 내지 10 중량부 범위로 사용하는 것이 좋다. 그리고, 본 발명이 제안하는 전도성 물질로서 탄소나노튜브(CNT)의 경우, 수지 혼합물 100 중량부를 기준으로 0.05 내지 5 중량부, 바람직하게는 0.1 내지 1 중량부 범위로 사용하는 것이 좋다. 전기부도체이면서 열 전도성만을 갖는 전도성 물질로서 질화붕소(BN)의 경우, 수지 혼합물 100 중량부를 기준으로 2 내지 20 중량부, 바람직하게는 5 내지 10 중량부범위로 사용하는 것이 좋다.
상기한 전도성 물질들은 수지 혼합물에 첨가되어서는, 비상용성인 수지 경계면을 따라 고르게 분산되어 전도성 경로를 형성하게 되므로, 전도성 물질의 사용량을 크게 증가시킬 필요가 없으므로 기계적 물성 및 전도성을 모두 만족시킬 수 있게 된다.
또한, 본 발명의 전도성 수지 조성물은 사용 목적에 따라서 활제, 산화 방지제 등의 통상의 첨가제가 수지 혼합물 100 중량부를 기준으로 0.1 내지 2 중량부 범위로 포함될 수 있다.
이상에서 설명한 바와 같은 본 발명은 하기의 실시예에 의거하여 더욱 상세히 설명하겠는 바, 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니다.
실시예 1.
폴리프로필렌(용해도상수 8.0) 50 중량%와 나일론 6(용해도상수 11.2) 50 중량%로 이루어진 수지 100 중량부와, 전도성 물질로서 단섬유상의 탄소섬유 (종횡비 100 내지 300) 1 중량부를 이축 압출기에 한꺼번에 투입하여 혼련하였다. 투입 호퍼부터 온도를 220/240/240℃로 설정하였고, 체류시간은 약 30초로 하여 이축 압출기에서 토출하였다. 토출된 고온의 수지는 상온의 물이 담겨 있는 응고욕에서 냉각을 시킨 후 펠레타이저를 사용하여 펠렛을 제조하였다.
실시예 2.
폴리프로필렌(용해도상수 8.0) 50 중량%와 나일론 6(용해도상수 11.2) 50 중량%로 이루어진 수지 100 중량부와, 전도성 물질로서 다중벽 탄소 나노 튜브 (종횡비 1,000 내지 10,000) 0.1 중량부를 사용하여, 상기 실시예 1의 방법으로 펠렛을 제조하였다.
실시예 3.
폴리프로필렌(용해도상수 8.0) 50 중량%와 나일론 6(용해도상수 11.2) 50 중량%로 이루어진 수지 100 중량부와, 전도성 물질로서 평균입도가 18 ㎛이고 육방정계(Hexagonal) 결정구조를 가지는 질화붕소 10 중량부를 사용하여, 상기 실시예 1의 방법으로 펠렛을 제조하였다.
실시예 4.
폴리프로필렌(용해도상수 8.0) 50 중량%와 폴리카보네이트(용해도상수 10.7) 50 중량%로 이루어진 수지 100 중량부와, 전도성 물질로서 단섬유상의 탄소섬유 (종횡비 100 내지 300) 1 중량부를 사용하여, 상기 실시예 1의 방법으로 펠렛을 제조하였다.
실시예 5.
폴리프로필렌(용해도상수 8.0) 50 중량%와 폴리카보네이트(용해도상수 10.7) 50 중량%로 이루어진 수지 100 중량부와, 전도성 물질로서 다중벽 탄소 나노 튜브 (종횡비 1,000 내지 10,000) 0.1 중량부를 사용하여, 상기 실시예 1의 방법으로 펠렛을 제조하였다.
실시예 6.
폴리에틸렌(용해도상수 9.0) 50 중량%와 폴리아크릴로니트릴(용해도상수 12.7) 50 중량%로 이루어진 수지 100 중량부와, 전도성 물질로서 단섬유상의 탄소섬유 (종횡비 100 내지 300) 1 중량부를 사용하여, 상기 실시예 1의 방법으로 펠렛을 제조하였다.
실시예 7.
폴리스티렌(용해도상수 9.0) 50 중량%와 폴리아크릴로니트릴(용해도상수 12.7) 50 중량%로 이루어진 수지 100 중량부와, 전도성 물질로서 단섬유상의 탄소섬유 (종횡비 100 내지 300) 1 중량부를 사용하여, 상기 실시예 1의 방법으로 펠렛을 제조하였다.
실시예 8.
폴리메틸메타크릴레이트(용해도상수 9.2) 50 중량%와 폴리아크릴로니트릴(용해도상수 12.7) 50 중량%로 이루어진 수지 100 중량부와, 전도성 물질로서 단섬유상의 탄소섬유 (종횡비 100 내지 300) 1 중량부를 사용하여, 상기 실시예 1의 방법으로 펠렛을 제조하였다.
비교예 1.
폴리프로필렌(용해도상수 8.0)으로 이루어진 수지 100 중량부와, 전도성 물질로서 단섬유상의 탄소섬유 (종횡비 100 내지 300) 1 중량부를 사용하여, 상기 실시예 1의 방법으로 펠렛을 제조하였다.
비교예 2.
폴리프로필렌(용해도상수 8.0)으로 이루어진 수지 100 중량부와, 전도성 물질로서 단섬유상의 탄소섬유 (종횡비 100 내지 300) 5 중량부를 사용하여, 상기 실시예 1의 방법으로 펠렛을 제조하였다.
비교예 3.
나일론 6(용해도상수 11.2)으로 이루어진 수지 100 중량부와, 전도성 물질로서 다중벽 탄소 나노 튜브 (종횡비 1,000 내지 10,000) 0.1 중량부를 사용하여, 상기 실시예 1의 방법으로 펠렛을 제조하였다.
비교예 4.
나일론 6(용해도상수 11.2)으로 이루어진 수지 100 중량부와, 전도성 물질로서 다중벽 탄소 나노 튜브 (종횡비 1,000 내지 10,000) 1 중량부를 사용하여, 상기 실시예 1의 방법으로 펠렛을 제조하였다.
비교예 5.
폴리프로필렌(용해도상수 8.0)으로 이루어진 수지 100 중량부와, 전도성 물질로서 평균입도가 18 ㎛이고 육방정계(Hexagonal) 결정구조를 가지는 질화붕소 10 중량부를 사용하여, 상기 실시예 1의 방법으로 펠렛을 제조하였다.
비교예 6.
폴리프로필렌(용해도상수 8.0)으로 이루어진 수지 100 중량부와, 전도성 물질로서 평균입도가 18 ㎛이고 육방정계(Hexagonal) 결정구조를 가지는 질화붕소 50 중량부를 사용하여, 상기 실시예 1의 방법으로 펠렛을 제조하였다.
비교예 7.
폴리스티렌(용해도상수 9.0) 50 중량%와 폴리메틸메타크릴레이트(용해도상수 9.2) 50 중량%로 이루어진 수지 100 중량부와, 전도성 물질로서 단섬유상의 탄소섬유 (종횡비 100 내지 300) 1 중량부를 사용하여, 상기 실시예 1의 방법으로 펠렛을 제조하였다.
[실험예]
실험예 1. 물성 측정
상기 실시예 1 내지 8 및 비교예 1 내지 7에서 제조한 펠렛을 약 800 kg/cm2의 사출압으로 사출하여 시편을 제조하였다. 금형온도는 60℃, 냉각시간은 25초로 설정하였다. 제조된 각각의 시편에 대하여 물성을 측정하였고, 그 결과를 하기 표 2에 나타내었다.
[실험방법]
1) 인장강도 : ASTM D638 (50 mm/min)
2) 굴곡강도 및 굴곡탄성율 : ASTM D790 (6.4 mm)
3) Izod 충격강도 (Notched 1/4”) : ASTM D256,
4) 전기전도도 (저항 값으로 부터 계산) : ASTM D257,
5) 열전도도 : ASTM D5930-09
구 분 인장강도 (kg/㎠) 굴곡강도
(kg/㎠)		 굴곡탄성율
(kg/㎠)		 충격강도 (kg·㎝/㎝) 전기전도도
(S/m)		 열전도도
(W/m·K)
실
시
예		 1 529 476 22,100 33 0.12 12
2 574 521 23,200 31 0.22 16
3 471 506 22,500 16 - 6
4 545 670 23,100 47 0.15 13
5 567 668 23,800 44 0.27 16
6 381 374 17,400 27 0.09 9
7 676 450 22,200 8 0.11 8
8 289 200 19,200 7 0.14 10
비
교
예		 1 323 374 19,700 9 5.4×10-5 0.72
2 378 386 22,800 11 3.7×10-2 3.8
3 831 389 23,070 6 8.1×10-4 0.41
4 889 393 22,900 8 6.4×10-2 2
5 287 348 20,300 7 - 1.5
6 134 178 15,700 3 - 4.2
7 371 556 18,600 6 1.9×10-5 0.8
상기 표 2에 나타낸 바와 같이, 본 발명에 따른 실시예 1 내지 8의 시편은 2 종 이상의 수지를 혼합 사용하되 수지간의 용해도 상수(δ) 값의 차이가 1 내지 5 범위를 유지시켜 제조한 구현예로서, 소량의 전도성 물질이 첨가되어서는 전기전도도와 열전도도가 현격하게 향상됨을 확인할 수 있었다.
특히, 실시예 1 내지 3의 시편과 비교예 1, 3, 5의 시편을 대비할 때, 단지 수지의 사용부분만 차이가 있을 뿐인데도 실시예 1 내지 3의 시편이 상대적으로 전기전도도와 열전도도가 우수함은 물론이고, 인장강도, 굴곡강도, 충격강도 등의 기계적 물성 측정결과에서도 현격하게 우수함을 확인할 수 있었다. 또한, 실시예 1과 2를 비교할 때 전도성 물질의 종횡비가 클수록 첨가 효과가 보다 극대화됨을 확인할 수 있다. 실시예 3에서는 열전도성만을 갖는 세라믹 첨가제로서 질화붕소를 첨가한 경우, 절연성은 유지하면서 열전도도가 우수함을 알 수 있다. (일반적인 수지 : 전기전도도 N/A, PP 열전도도 0.25 W/m·K 수준)
이에 반하여, 비교예 1, 3, 5, 7에서는 단일 수지성분을 사용하거나 또는 수지를 2종 이상 혼합 사용하더라도 수지간의 용해도 상수(δ) 값의 차이를 고려하지 않은 경우로서, 전기 전도성 및 열전도성이 실시예에 비교하여 현격하게 저하됨을 확인할 수 있다. 또한, 비교예 2, 4, 6에서는 전도성 물질를 증량한 경우로서 첨가제의 증량에 의한 전도도 향상효과가 미미하다는 것을 확인할 수 있다.
또한 실시예 1 및 비교예 1, 5는 )와 같이 수지를 PP만 사용하는 경우와 비교하여 인장강도, 굴곡강도 등이 우수하며 비교예 3), 4)와 같이 수지를 나일론6만 사용하는 경우와 비교하여 충격강도가 우수하다.
이상에서 살펴본 바와 같이 본 발명에 의해 전도성과 기계적 강도가 우수한 열가소성 수지의 제조가 가능하다.

Claims (6)

  1. 용해도 상수(δ) 값의 차이가 1 내지 5인 2종 이상의 비상용성 수지 혼합물 100 중량부와,
    전기전도성, 열전도성, 또는 전기 및 연전도성을 가지는 전도성 물질 0.01 내지 30 중량부,
    을 포함하는 것을 특징으로 하는 기계적 물성 및 전도성이 우수한 수지조성물.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 수지는 폴리스티렌, 폴리아크릴로니트릴, 나일론, 폴리카보네이트, 폴리프로필렌, 폴리에틸렌, 및 폴리메틸메타크릴레이트로 이루어진 군으로부터 선택된 2종 이상의 혼합물이며, 상기 선택된 수지의 용해도 상수(δ)값의 차이가 2 내지 4인 것을 특징으로 하는 기계적 물성 및 전도성이 우수한 수지조성물.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 전도성 물질은 탄소섬유, 탄소나노튜브, 흑연(graphite), 그라핀, 탄소가루(carbon Black), 나노- 혹은 마이크로- 크기의 금속와이어, 질화붕소(BN), 실리카(SiO2), 산화마그네슘(MgO), 산화아연(ZnO), 및 알루미나(Al2O3) 중에서 선택되는 것을 특징으로 하는 기계적 물성 및 전도성이 우수한 수지조성물.
  4. 제 1 항 또는 제 3 항에 있어서,
    상기 전도성 물질은 탄소섬유이며, 상기 수지 혼합물 100 중량부를 기준으로 0.01 내지 30 중량부 포함되는 것을 특징으로 하는 기계적 물성 및 전도성이 우수한 수지조성물.
  5. 제 1 항 또는 제 3 항에 있어서,
    상기 전도성 물질은 탄소나노튜브(CNT)이며, 상기 수지 혼합물 100 중량부를 기준으로 0.05 내지 5 중량부 포함되는 것을 특징으로 하는 기계적 물성 및 전도성이 우수한 수지조성물.
  6. 제 1 항 또는 제 3 항에 있어서,
    상기 전도성 물질은 질화붕소(BN)이며, 상기 수지 혼합물 100 중량부를 기준으로 2 내지 20 중량부 포함되는 것을 특징으로 하는 기계적 물성 및 전도성이 우수한 수지조성물.
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