KR20120078417A - Thermally conductive thermoplastic resin composition having good electro-conductivity and molded articles thereof - Google Patents

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Abstract

PURPOSE: A conductive thermoplastic resin composition is provided to have excellent electric conductivity, mechanical properties, and process efficiency, and to be able to provide products which not generate dust. CONSTITUTION: A conductive thermoplastic resin composition comprises: 100.0 parts by weight of polycarbonate resin; 15-25 parts by weight of rubber-modified vinyl-based graft copolymer resin; 10-15 parts by weight of styrene-acrylonitrile resin; and 0.5-2.0 weight% of carbon nanotubes based on 100 weight% of the sum of the resins. The weight average molecular weight(Mw) of the polycarbonate resin is 20,000-35,000. The rubber modified vinyl graft copolymer is an acrylonitrile-butadiene-styrene graft copolymer.

Description

전기전도성이 우수한 열가소성 수지 조성물 및 성형품{Thermally conductive thermoplastic resin composition having good electro-conductivity and molded articles thereof} Excellent electrical conductivity thermoplastic resin composition and a molded article {Thermally conductive thermoplastic resin composition having good electro-conductivity and molded articles thereof}

본 발명은 전도성 열가소성 수지 조성물에 관한 것으로, 구체적으로 탄소나노튜브를 포함하는 우수한 표면저항을 가지는 전도성 열가소성 수지 조성물에 관한 것이다. The present invention relates to a conductive thermoplastic resin composition, the present invention relates to a conductive thermoplastic resin composition having excellent resistance to surface specifically include carbon nanotubes.

전도성 고분자는 전자부품, 반도체, 디스플레이, 자동차, 위성통신 등의 다양한 분야에서 전자산업의 신소재로 각광을 받고 있으며, 평판 패널 디스플레이 (LCD) 및 반도체 등의 IT 산업의 급속한 발전과 더불어 그 중요성이 더욱 부각되고 있다. Conductive polymer electronic components, semiconductor, display, automotive, and the spotlight as the electronics industry, new materials in areas such as satellite communications, and more in importance with the flat panel display (LCD) and the rapid development of the IT industry such as semiconductors It has emerged.

다만, 전도성 고분자 분야의 기술이 발전하면서 반도체 등의 전자제품 생산공정에 있어서, 고집적 전자회로 및 관련 핵심부품의 정전기적인 문제로 인한 오동작의 원인이 정전기 발생 및 분진발생 등에 의한 오염인 것이 밝혀지게 되었으며, 그 결과, 대전방지와 분진 및 유해물질에 의한 오염원 관리의 문제점을 해결할 필요성이 절실하다. However, while the power generation technology of the conductive polymer field in the electronics production process, such as a semiconductor, has been the cause of a malfunction due to static electricity problems of highly integrated electronic circuits and the associated core components it is shown that the contamination caused by static electricity and dust as a result, there is a need to solve the problem of anti-static and dust and pollution by hazardous substances management is imperative.

반도체 집적회로 칩(Integrated circuit chips) 또는 각종 모듈 등의 정밀 전자부품은 정전기 방지 처리된 용기로 운반해야 운반 도중에 발생하는 정전기에 의한 부품의 손상을 방지할 수 있다. Precision electronic parts such as a semiconductor integrated circuit chip (Integrated circuit chips), or the various modules may be prevent damage to the parts due to static electricity generated during the transportation should be carried to the container the anti-static treatment. 예를 들어, 전자부품 운반용기인 트레이의 경우, 운반 도중 또는 취급 도중 부품과의 마찰 또는 인체 일부분과의 접촉 등에 의해 트레이 표면에 전하가 쌓이게 된다. For example, the charges are accumulated in the tray surface or the like of electronic components for carrying due tray, friction or contact with the body portion of the handle during transport or during a part. 이 전하가 정전기 피해의 발생원인인데, 전자부품을 보호하기 위해서는 이들 표면 전하를 적절히 방전시켜야 한다. Inde this charge is caused generation of the static electricity damage, it is necessary to protect the electronic components properly discharge the surface charge thereof.

상기의 문제점을 해결하기 위한 종래기술로는 전도성 시트(sheet)와 필름(film)의 전도성 유지를 위하여 크게 전도성 고분자를 사용하는 방법 또는 어느 정도의 전도도를 갖는 유기 재료, 즉 IDP(Inherently Dissipative Polymer)나 카본블랙을 혼합하는 방법이 있다. In the prior art for solving the above problems is a conductive sheet (Inherently Dissipative Polymer) (sheet) with larger organic material having a method of using a conductive polymer or a degree of conductivity for conducting maintenance of the film (film), i.e. IDP or a method of mixing the carbon black. 그러나 IDP를 혼합하는 경우에는 표면저항이 최대 10 9 ?10 10 ohm/sq 정도로 전도성이 낮은 문제점을 가지며, 카본블랙의 경우에는 환경문제를 발생시키고, 과량 사용한 경우에는 10 4 ?10 6 ohm/sq의 높은 표면저항을 나타낼수 있으나 분진이 발생하며, 충격강도 및 신율 등의 기계적 물성 저하로 인하여 제품의 신뢰도를 낮추는 문제점을 가진다. However, in the case of mixing the IDP, the surface resistance has a maximum of 10 9? 10 10 ohm / sq low conductivity problem, so, if the carbon black has to generate an environmental problem, use an excess is 10 4? 10 6 ohm / sq may represent a high surface resistance, but generates the dust, due to the impact strength and mechanical properties such as reduced elongation has a problem to lower the reliability of the product.

또한, 전도성 시트 및 필름의 제조방법에 있어서, 한국공개특허 제2005-67112호와 같은 종래기술은 여러 층으로 형성된 필름의 외부 표면층에 카본블랙 등의 전도성 충전재를 함유하게 함으로 전도성을 가지는 필름을 제조하는 것이 일반적인 방법이나, 이에 따르는 경우 공정이 복잡해지므로 효율성 및 경제성이 낮은 문제점을 가진다. Further, the method of manufacturing a conductive sheet and film, in the prior art, such as Korea Laid-Open Patent Publication No. 2005-67112 call is made in the film having a conductivity by containing the conductive filler such as carbon black on the outside surface layer of the film formed of the various layers it has a general method and, the process is complicated because of low efficiency and economy problems if according to this.

본 발명의 목적은 우수한 표면저항을 가지는 전도성 열가소성 수지 조성물을 제공하기 위한 것이다. An object of the present invention is to provide a conductive thermoplastic resin composition having good surface resistivity.

본 발명의 목적은 기계적 물성이 우수한 전도성 열가소성 수지 조성물을 제공하기 위한 것이다. An object of the present invention is to provide a conductive thermoplastic resin composition excellent in mechanical properties.

본 발명의 목적은 상기 전도성 열가소성 수지 조성물을 사용하여 제조된 분진이 발생하지 않는 전도성 플라스틱 시트 및 필름을 제공하기 위한 것이다. An object of the present invention is to provide a conductive plastic sheet and the film does not occur that the dust produced by using the conductive thermoplastic resin composition.

본 발명의 상기 및 기타의 목적들은 하기 설명되는 본 발명에 의하여 모두 달성될 수 있다. These and other objects of the present invention can be achieved by the present invention will be described below.

상기 기술적 과제를 해결하기 위하여 본 발명은 (A) 폴리카보네이트 수지 100 중량부; The present invention to solve the above technical problem is (A) Polycarbonate resin 100 parts by weight; (B) 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체 수지 15 내지 25 중량부; (B) a rubber-modified vinyl-based graft copolymer resin 15 to 25 parts by weight; (C) 스티렌-아크릴로니트릴(SAN) 수지 10 내지 15 중량부; (C) Styrene-acrylonitrile (SAN) resin, 10 to 15 parts by weight; 및 상기 (A), (B), 및 (C) 수지를 합한 100 중량%에 대하여, (D) 탄소나노튜브 0.5 내지 2.0 중량%를 포함하는 것을 특징으로 하는 전도성 열가소성 수지 조성물을 제공한다. And it provides the above (A), (B), and (C) conductive thermoplastic resin composition characterized by, based on 100% by weight of the sum of the resin, including (D) 0.5 to 2.0% by weight carbon nanotubes.

본 발명의 전도성 열가소성 수지는 전기전도성, 기계적 물성, 공정효율성이 우수하며, 상기 전도성 열가소성 수지에 의하여 제조된 성형품은 분진이 발생하지 않는 이점을 가진다. Conductive thermoplastic resin of the present invention, electrical conductivity, mechanical properties, and process efficiency is excellent, a molded article prepared by the conductive thermoplastic resin has the advantage that does not generate dust.

도 1은 실시예 3의 수지 조성물의 TEM(Transmission Electron Microscope) 사진으로서 (a)는 X2.9K 배율로 촬영한 사진이며, (b)는 X15K 배율로 촬영한 사진이다. Figure 1 is an example embodiment of the resin composition (Transmission Electron Microscope) TEM picture of 3 (a) is a photograph taken on a X2.9K scale, (b) is a photo taken with a magnification X15K.
도 2는 비교예 1의 수지 조성물의 TEM 사진으로서 (a)는 X2.9K 배율로 촬영한 사진이며, (b)는 X15K 배율로 촬영한 사진이다. (A) a TEM photograph of the resin composition of Comparative Example 2 is a 1 is a photo taken with a magnification X2.9K, (b) is a photo taken with a magnification X15K.

이하, 본 발명의 전도성 열가소성 수지 조성물을 구성하는 열가소성 수지 조성물의 각각의 구성성분 및 전도성 충전재로서 탄소나노튜브에 대하여 보다 상세하게 설명하기로 한다. Or less, as each component and the conductive filler in the thermoplastic resin composition composing the conductive thermoplastic resin composition of the present invention will be described in more detail with respect to the carbon nanotube.

탄소나노튜브를 고분자 재료에 도입하여 우수한 기계적, 전기적 물성의 복합재료를 개발하기 위해서는 몇 가지 문제가 해결되어야 한다. In order to introduce the carbon nanotubes in the polymer material to develop a composite material of excellent mechanical and electrical properties to be solved some problems. 탄소나노튜브는 합성 과정에서 이들 사이의 반데르 발스힘(van der Waals force)에 의해 응집된 상태로 얻어진다. Carbon nanotubes are obtained in the synthesis process in the agglomerated state by van der Waals forces (van der Waals force) between them. 응집된 탄소나노튜브는 물이나 유기 용매에 녹지 않기 때문에 열가소성 수지 조성물에 균일한 분산이 이루어지지 않는다. Agglomerated carbon nanotubes do not have a uniform dispersion in the thermoplastic resin composition made because dissolved in water or an organic solvent. 뿐만 아니라, 탄소나노튜브는 외벽에 기능성기를 갖지 않기 때문에 열가소성 수지 조성물과의 계면 접착력이 아주 낮다. In addition, carbon nanotubes are very interfacial adhesion between the thermoplastic resin composition is low because it does not have functional groups on the outer wall. 열가소성 수지 조성물과 탄소나노튜브 사이의 계면 접착력이 낮기 때문에 매트릭스에 발생한 외부 하중을 탄소나노튜브에 효과적으로 전달되지 않고, 이로 인해 탄소나노튜브가 복합 소재에서 전도성 충전재 및 기계적 물성 강화제로서 역할을 하지 못하게 된다. Since the interfacial adhesion between the thermoplastic resin composition and the carbon nanotube is low not transmitted to an external load occurs on the matrix effectively to the carbon nanotubes, whereby the carbon nanotubes, is prevent serve as conductive filler and the mechanical property enhancer in the composite material . 따라서 탄소나노튜브와 열가소성 수지 조성물 사이의 계면 접착력을 최대로 구현하면서 균일하게 탄소나노튜브를 분산시키는 작업이 고분자/탄소나노튜브 복합 소재 개발에 있어서 중요하다. Thus, the task of uniformly dispersing the carbon nanotubes in implementing an interface adhesion between the carbon nanotube and the thermoplastic resin composition to the maximum, it is important in the development of composite polymer / CNT. 본 발명은 탄소나노튜브를 열가소성 수지 조성물에 균일하게 분산시켜 기계적, 전기적 물성 등을 개선하기 위한 것으로서 이하 열가소성 수지 조성물를 구성하는 각각의 성분 및 탄소나노튜브에 대하여 보다 상세하게 설명하기로 한다. The invention will be described in detail for each component and a carbon nanotube, and uniformly dispersing the carbon nanotubes in the thermoplastic resin composition or less configuration joseongmulreul thermoplastic resin serves to improve the mechanical and electrical properties.

(A) 폴리카보네이트 수지 (A) a polycarbonate resin

본 발명의 전도성 열가소성 수지 조성물에 사용되는 고점도 폴리카보네이트 수지는 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 알려진 방법에 의해 제조되거나, 상업적으로 구입 가능한 고점도 폴리카보네이트 수지, 바람직하게는 방향족 폴리카보네이트가 제한 없이 사용될 수 있다. A high-viscosity polycarbonate resin used in the conductive thermoplastic resin composition of the present invention may be prepared by methods known to those of ordinary skill in the art, commercially available high-viscosity polycarbonate resin, preferably an aromatic polyester It can be used without restriction carbonate. 상기와 같이 고점도 폴리카보네이트 수지를 사용하는 이유는, 폴리카보네이트 수지의 점도가 낮은 경우에는 플라스틱 시트 및 필름 제조시 강성과 연성이 떨어질 수 있기 때문이다. The reason for using a high-viscosity polycarbonate resin as described above, if the viscosity of the polycarbonate resin is low, because the stiffness and the ductility may deteriorate the production of plastic sheets and films.

예를 들어, 상기 고점도 폴리카보네이트 수지는 하기 화학식 1로 표시되는 디페놀 화합물을 포스겐, 할로겐 포르메이트 또는 탄산 디에스테르와 반응시켜 제조할 수 있다. For example, the high-viscosity polycarbonate resin can be manufactured in a diphenol compound represented by Formula 1 with phosgene, halogen formate or by reacting with the carbonic acid diester.

[화학식 1] Formula 1

Figure pat00001

상기 식에서, A는 단일 결합, C 1 ?C 5 의 알킬렌, C 1 ?C 5 의 알킬리덴, C 5 ?C 6 의 사이클로알킬리덴, -S- 또는 -SO 2 -를 나타낸다. ??? represents a in which R, A is single bond, C 1 alkylene group of C 5, C 1 C 5 of alkylidene, C 5 cycloalkyl alkylidene, -S-, or -SO 2 of C 6.

상기 화학식 1로 표시되는 디페놀 화합물의 구체적인 예로는 4,4'-디히드록시디페닐, 2,2-비스-(4-하이드록시페닐)-프로판, 2,4-비스-(4-하이드록시페닐)-2-메틸부탄, 1,1-비스-(4-하이드록시페닐)-사이클로헥산, 2,2-비스-(3-클로로-4-하이드록시페닐)-프로판, 2,2-비스-(3,5-디클로로-4-하이드록시페닐)-프로판 등을 들 수 있으며, 반드시 이에 제한되는 것은 아니다. Specific examples of the diphenol compound represented by the formula (1) are 4,4'-dihydroxydiphenyl, 2,2-bis- (4-hydroxyphenyl) -propane, 2,4-bis- (4-hydroxy hydroxyphenyl) -2-methylbutane, 1,1-bis- (4-hydroxyphenyl) cyclohexane, 2,2-bis- (3-chloro-4-hydroxyphenyl) propane, 2,2- bis- (3,5-dichloro-4-hydroxyphenyl) propane and the like, but are not necessarily limited thereto. 또한 상기 디페놀 화합물로는 하이드로퀴논, 레조시놀과 같은 화합물을 사용할 수 있다. In addition to the diphenol compounds may be used compounds such as hydroquinone, resorcinol. 이들 중, 2,2-비스-(4-하이드록시페닐)-프로판, 2,2-비스-(3,5-디클로로-4-하이드록시페닐)-프로판 또는 1,1-비스-(4-하이드록시페닐)-사이클로헥산 등의 비스페놀류가 바람직하며, 그 중에서 비스페놀-A라고도 불리는 2,2-비스-(4-하이드록시페닐)-프로판이 보다 바람직하다. Of these, 2,2-bis- (4-hydroxyphenyl) -propane, 2,2-bis- (3,5-dichloro-4-hydroxyphenyl) -propane or 1,1-bis- (4- hydroxyphenyl) -cycloalkyl and the bisphenols, such as hexane preferably, 2,2-bis among these, also referred to as bisphenol -A - (4- hydroxyphenyl) - propane is more preferable. 본 발명에 사용되는 고점도 폴리카보네이트 수지는 25,000?30,000의 중량평균분자량을 가지며 바람직하게는 28,000의 분자량을 가진다. A high-viscosity polycarbonate resin used in the present invention is 25,000? 30,000 and preferably has a weight average molecular weight of having a molecular weight of 28,000.

상기 폴리카보네이트 수지는 구조에 있어서 선형 폴리카보네이트 수지, 분지형 폴리카보네이트 수지 또는 선형과 분지형 폴리카보네이트 수지를 혼합한 것을 제한 없이 사용할 수 있다. The polycarbonate resins can be used without limitation, a mixture of linear polycarbonate resin, branched polycarbonate resin or a linear and a branched polycarbonate resin in the structure.

상기 선형 폴리카보네이트 수지로는 비스페놀 A계 폴리카보네이트 수지가 사용될 수 있으며, 반드시 이에 제한되는 것은 아니다. To the linear polycarbonate resin may be a bisphenol A-based polycarbonate resin, but are not necessarily limited thereto. 상기 분지형 폴리카보네이트 수지는, 바람직하게 중합에 사용되는 디페놀 화합물의 전량에 대하여 0.05?2 몰%의 트리- 또는 그 이상의 다관능 화합물, 예를 들면 3가 또는 그 이상의 페놀기를 가진 화합물을 첨가하여 제조할 수 있다. The branched polycarbonate resins, preferably with respect to the total amount of di-phenol compound used in polymerization of 0.05 tree of 2 mol% of? - or a more multi-functional compounds, such as compounds with example 3 or more phenol groups added and it can be prepared.

(B) 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체 수지 (B) a rubber-modified vinyl-based graft copolymer resin

본 발명의 수지 조성물의 제조에 사용되는 (B) 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체는 (B-1.1) 스티렌, α-메틸스티렌, 할로겐 또는 C 1 ?C 4 알킬 치환 스티렌, C 1 ?C 8 메타크릴산 알킬 에스테르류, C 1 ?C 8 아크릴산 알킬 에스테르류 또는 이들의 혼합물 40?95 중량%, 바람직하게는 40?90 중량%와, (B-1.2) 아크릴로니트릴, 메타크릴로니트릴, C 1 ?C 8 메타크릴산 알킬 에스테르류, C 1 ?C 8 아크릴산 알킬 에스테르류, 무수말레인산, C 1 ?C 4 알킬 또는 페닐 핵치환 말레이미드 또는 이들의 혼합물 5?60 중량%, 바람직하게는 10?60 중량%로 구성된 단량체 혼합물(B-1) 5?95 중량%, 바람직하게는 25?95 중량%를, 부타디엔 고무, 아크릴 고무, 에틸렌/프로필렌 고무, 스티렌/부타디엔 고무, 아크릴로니트릴/부타디엔 고무, 이소프렌 고무, 에틸렌-프로필렌-디엔의 삼원공중합체(EPDM), 폴리 (B) a rubber-modified vinyl-based graft copolymer used for producing the resin composition of the present invention is (B-1.1) styrene, α- methyl styrene, halogen or C 1? C 4 alkyl substituted styrene, C 1? C 8 flow methacrylic acid alkyl ester, C 1? C 8 alkyl acrylate esters or mixtures thereof 40? 95% by weight, preferably 40? acrylonitrile and 90 wt.%, (B-1.2) acrylonitrile, methacrylonitrile, C 1? C 8 alkyl methacrylate esters, C 1? C 8 acrylic acid alkyl esters, maleic anhydride, C 1? C 4 alkyl or phenyl nuclear-substituted maleimide, or is it a mixture thereof 5? 60% by weight, preferably 10? 60% of the monomer mixture (B-1) composed of by weight of 5? 95 wt%, preferably 25? acrylonitrile 95% by weight, a butadiene rubber, acrylic rubber, ethylene / propylene rubber, styrene / butadiene rubber, acrylonitrile / butadiene rubber, isoprene rubber, ethylene-propylene-diene terpolymer (EPDM), poly 가노실록산/폴리알킬(메타)아크릴레이트 고무 복합체 중 하나 또는 이들의 혼합물로부터 선택된 고무질 중합체(B-2) 5?95 중량%, 바람직하게는 5?75 중량%에 그라프트 중합하여 얻을 수 있다. Kano siloxane / poly (meth) acrylate rubber composite of one or is from 5? 95% by weight of rubber-like polymer (B-2) selected from a mixture thereof, preferably may be obtained by graft polymerizing a 5? 75% by weight.

상기의 C 1 ?C 8 메타크릴산 알킬 에스테르류 또는 C 1 ?C 8 아크릴산 알킬 에스테르류는 각각 메타크릴산 또는 아크릴산의 에스테르류로서 1?8개의 탄소 원자를 포함하는 모노히드릴 알코올로부터 얻어진 에스테르류이다. Wherein the C 1? C 8 methacrylic acid alkyl esters or C 1? C 8 acrylic acid alkyl esters respectively methacrylic acid or an ester of acrylic acid 1? Ester derived from a mono Hi drill alcohol containing 8 carbon atoms a flow. 이들의 구체예로서는 메타크릴산 메틸 에스테르, 메타크릴산 에틸 에스테르, 아크릴산 에틸 에스테르 또는 메타크릴산 프로필 에스테르를 들 수 있고, 이들 중, 메타크릴산 메틸 에스테르가 특히 바람직하다. Specific examples thereof are methacrylic acid methyl ester, there may be mentioned methacrylic acid ester, acrylic acid ester or methacrylic acid propyl ester, of which methacrylic acid methyl ester are especially preferred.

상기 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체(B)의 바람직한 예는 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌(ABS) 그라프트 공중합체이다. Preferred examples of the rubber-modified vinyl-based graft copolymer (B) is an acrylonitrile-butadiene-styrene (ABS) is a graft copolymer.

상기 고무질 중합체(B-2)의 입경은 충격강도 및 성형물의 표면 특성을 향상시키기 위하여 0.05?4 ㎛인 것을 사용하는 것이 바람직하며, 0.2?0.4 ㎛인 것이 더욱 바람직하다. Particle size of the rubber polymer (B-2) is used, it is preferable to be 0.05? 4 ㎛ in order to improve the surface properties of impact strength and molded article, 0.2? 0.4 ㎛ is the more preferred.

상기의 그라프트 공중합체를 제조하는 방법은 이 분야의 통상의 지식을 가진 자에게 이미 잘 알려져 있는 것으로서, 유화중합, 현탁중합, 용액중합, 또는 괴상중합법 중 어느 것이나 사용될 수 있고, 바람직한 제조방법으로는 고무질 중합체의 존재 하에 전술한 방향족 비닐계 단량체를 투입하여 중합 개시제를 사용하여 유화 중합 또는 괴상중합으로 제조될 수 있다. Method for producing the above graft copolymer may be used any of as being to those of ordinary skill in the art well known, emulsion polymerization, suspension polymerization, solution polymerization, or bulk polymerization would, the preferred methods of preparation a is put into the above-described aromatic vinyl monomer in the presence of a rubber polymer using a polymerization initiator can be prepared by emulsion polymerization or bulk polymerization.

본 발명에 있어서 상기 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체 수지는 폴리카보네이트 수지(A) 100 중량부에 대하여 15 내지 25 중량부의 범위로 사용되는 것이 바람직하다. In the present invention the rubber-modified vinyl-based graft copolymer resin is preferably used as the polycarbonate resin (A) 100 parts by weight from 15 to 25 parts by weight based on. g-ABS 수지 함량이 15 중량부 미만인 경우 본 발명에서 요구하는 일정수준 이상의 내충격성을 나타내기 어렵고, 25 중량부를 초과 시에는 유동성을 저하시켜 본 발명을 완성할 수 없다. When g-ABS resin content is less than 15 parts by weight, it is difficult to indicate a certain level of impact resistance required in the invention, it is not possible to complete the present invention is to lower the fluidity when more than 25 parts by weight.

(C) 스티렌-아크릴로니트릴(SAN) 수지 (C) Styrene-acrylonitrile (SAN) resin

본 발명에서 사용되는 스티렌-아크릴로니트릴 수지는 분지형 구조를 가지고, 중량평균분자량(Mw)이 250,000 내지 300,000이며, 아크릴로니트릴 함량이 20 내지 30 중량%인 것을 특징으로 한다. Styrene used in the present invention resin acrylonitrile minutes with a branched structure, and a 250,000 to 300,000 weight average molecular weight (Mw), the acrylonitrile content is characterized in that 20 to 30% by weight.

상기 탄소나노튜브의 매트릭스로의 분산성을 향상시키기 위하여 본 발명은 실록산과 공중합된 고점도 분지형 SAN 수지를 도입하였다. The present invention in order to improve the dispersibility of the matrix of the carbon nanotubes were introduced into a high viscosity branched SAN resin and a siloxane copolymer. 상기 고점도 분지형 SAN 수지는 실리콘(Si)이 SAN 수지 100 중량%에 대하여 0.05 내지 0.5 중량% 함유된 분지형 수지로서 압출시 서징(surging) 현상을 줄여주고 사출시 금형 전사성을 높여주는 역할을 하여 플라스틱 시트 및 필름 제조시 가공조건을 용이하게 하는 특성 및 기능을 가진다. The high viscosity branched SAN resins serve to silicon (Si) is an a branched resin containing 0.05 to 0.5% by weight, relative to the SAN resin 100% by weight reduces the surging (surging) phenomenon upon extrusion increases during injection mold transferability and it has the characteristics and features to facilitate the processing conditions in the manufacture of plastic sheets and films. 또한, 상기 Si를 포함하는 SAN을 사용하는 경우에는 별도의 분산제를 사용하지 않고도 탄소나노튜브의 분산성이 개선될 수 있으며, 분산제 미사용에 따라 기계적 물성이 저하되지 않는 이점을 가진다. In the case of using the SAN containing the Si has to be a dispersion of carbon nanotubes improved without using a separate dispersant, and has a mechanical property that is not degraded in accordance with the advantages dispersant unused.

본 발명의 상기 스티렌-아크릴로니트릴 수지(C)는 폴리카보네이트 수지(A) 100 중량부에 대하여, 10 내지 15 중량부의 범위로 사용되는 것이 바람직하다. The styrene of the present invention-acrylonitrile resin (C) is preferably used as the polycarbonate resin (A) range with respect to 100 parts by weight, 10 to 15 parts by weight.

상기 스티렌-아크릴로니트릴 수지(C) 사용 함량이 10 중량부 미만에서는 본 발명에서 요구하는 일정수준 이상의 고온 인장력을 나타내기 어렵고, 15 중량부 초과 시에는 유동성을 저하시켜 본 발명을 완성할 수 없다. The styrene - the use of acrylonitrile resin (C) content is less than 10 parts by weight, it is difficult to represent the high-temperature tensile strength over a certain level required by the present invention, it can not be completed the present invention by reducing the fluidity at the time of 15 parts by weight of greater than .

(D) 탄소나노튜브(Carbon nano tube) (D) CNT (Carbon nano tube)

본 발명은 상기 성분을 포함하는 열가소성 수지의 전도성을 개선하기 위하여 탄소나노튜브를 충전재로서 사용하였다. The present invention was used as the carbon nanotube for the filler material to improve the conductivity of the thermoplastic resin containing the above components. 본 발명에 따른 탄소나노튜브는 단일벽 탄소나노튜브(single-walled carbon nanotube), 이중벽 탄소나노튜브(double-walled carbon nanotube), 다중벽 탄소나노튜브(multi-walled carbon nanotube), 다발형 탄소나노튜브(rope carbon nanotube)를 포함하고 바람직하게는 다중벽 탄소나노튜브를 사용한다. Carbon nanotubes according to the present invention, single-wall carbon nanotubes (single-walled carbon nanotube), double-wall carbon nanotubes (double-walled carbon nanotube), a multi-walled carbon nanotube (multi-walled carbon nanotube), the bundle-type carbon nanotubes it comprises a tube (rope carbon nanotube), and preferably uses a multi-walled carbon nanotube. 가격도 비싸고 불순물 함량이 상대적으로 높은 단일벽 탄소나노튜브에 비하여 비교적 저렴하면서 순도도 높은 다중벽 탄소나노튜브를 사용하는 것이 상업적으로 유리하다. Price expensive and impurity content is relatively low compared to the relatively high SWNT is advantageously a commercially used high purity multi-walled carbon nanotube.

상기 탄소나노튜브는 직경 5 nm 내지 30 nm, 길이 1 내지 25 ㎛의 범위를 가지는 것이 바람직하다. The carbon nanotube preferably has a range of 5 nm to 30 nm, a length of 1 to 25 ㎛ diameter. 상기 범위의 직경을 가질 때, 열가소성 수지 조성물로의 분산이 용이하게 이루어지며, 탄소나노튜브 간의 네트워크에 의하여 전기적 전도성이 향상될 수 있으므로 미량을 함유하는 경우에도 개선된 효과를 발휘할 수 있다. When it has a diameter in the above range, it becomes easily achieved the dispersion of the thermoplastic resin composition, since, by a network of carbon nanotubes, electric conductivity can be improved even when containing a small amount can exhibit an improved effect.

본 발명에서, 상기 탄소나노튜브(D)는 (A), (B), 및 (C) 수지를 합한 100 중량%에 대하여 0.5 내지 2.0 중량%의 함량으로 사용되는 것이 바람직하다. In the present invention, the carbon nanotubes (D) is (A), (B), and (C) preferably used in an amount of 0.5 to 2.0% by weight based on 100% by weight of the combined resin.

본 발명의 수지 조성물은 상기 구성요소를 첨가하여 용융 혼련공정(melt-blending)을 거쳐 압출 성형하여 제조될 수 있다. The resin composition of the present invention through melt-kneading process (melt-blending) the addition of the components may be manufactured by extrusion molding.

보다 구체적으로, 종래에는 다층(multi-layer)으로 형성된 필름이나 시트처럼 전도성 물질이 분산되는 고분자 매트릭스를 압출한 후, 상기 압출된 필름의 외층 또는 내층에 전도성 물질을 분산시켜 필름 또는 시트를 제조하였으나, 본 발명은 필름 또는 시트의 압출 이전에 탄소나노튜브의 분산이 용이한 수지 조성물에 전도성 충전재로서 탄소나노튜브를 블렌딩한 후 별도의 추가 공정 없이 1차 압출에 의하여 성형품을 가공할 수 있는 이점이 있다. But more specifically, in the prior art, and then extruded as a film or a sheet formed of a multi-layer (multi-layer) a polymer matrix that is a conductive material is dispersed, by dispersing a conductive material in the outer layer or inner layer of the extruded film made of film or sheet the invention is advantageous to machine the molded article by a first extrusion and then blending the carbon nanotubes as a conductive filler in a resin composition obtained by dispersing the easily the carbon nanotubes prior to extrusion of the film or sheet without any further processing have. 따라서 본 발명의 전도성 열가소성 수지 조성물을 사용하는 경우에는 공정 효율성이 우수하며, 그에 따른 경제적 효과를 가져올 수 있다. Therefore, when using a conductive thermoplastic resin composition of the present invention is excellent in processing efficiency, it can lead to economic effects thereof.

본 발명의 전도성 열가소성 수지 조성물은 정전기(ESD) 차단성, 전자파(EMI) 차폐성 등이 우수하므로 다양한 분야에 응용이 가능하다. Conductive thermoplastic resin composition of the present invention is so excellent in electrostatic discharge (ESD) barrier properties, the electromagnetic (EMI) shielding can be applied to various fields. 본 발명의 수지조성물을 사용한 필름 또는 시트 등의 성형품은 표면 저항성 및 기계적 물성이 우수하다. Molded article such as a film or sheet using the resin composition of the present invention is excellent in surface resistance, and mechanical properties.

본 발명은 하기의 실시예에 의하여 보다 더 잘 이해될 수 있으며, 하기의 실시예는 본 발명의 예시 목적을 위한 것이며 첨부된 특허청구범위에 의하여 한정되는 보호범위를 제한하고자 하는 것은 아니다. The invention embodiments of carrying out can be better understood by way of example, below is not intended to limit the scope of protection defined by the appended claims is for the purposes of illustration of the present invention.

실시예 Example

하기의 실시예 및 비교예에서 사용된 각 성분들의 사양은 다음과 같다. Carrying specifications of each component used in Examples and Comparative Examples are as follows.

(A) 폴리카보네이트 수지 (A) a polycarbonate resin

폴리카보네이트 수지는 비스페놀-A계 폴리카보네이트 수지(SC-1190, 제일모직)를 사용하였다. A polycarbonate resin was used as a bisphenol -A polycarbonate-based resin (SC-1190, Cheil Industries Inc.).

(B) 그라프트 아크릴로니트릴부타디엔(g-ABS) 수지 (B) acrylonitrile-butadiene-acrylic graft (g-ABS) resin

부타디엔 고무 라텍스 고형분 50 중량부, 스티렌 36 중량부, 아크릴로니트릴 14 중량부 및 탈이온수 150 중량부를 포함하는 혼합물에 올레인산칼륨 1.0 중량부, 큐멘히드로퍼옥시드 0.4 중량부, n-옥틸 머캡탄 0.2 중량부, 포도당 0.4 중량부, 황산철 수화물 0.01 중량부, 피로포스페이트 나트륨염 0.3 중량부를 첨가하였다. Butadiene rubber latex solid content: 50 wt parts, styrene 36 parts by weight of acrylonitrile 14 parts by weight of deionized water, 150 parts by weight mixture of potassium oleate 1.0 part by weight to parts comprising acryloyl, cumene hydroperoxide 0.4 parts by weight of n- octyl mercaptan 0.2 parts part, 0.4 parts by weight of glucose, iron sulfate hydrate 0.01 parts by weight, 0.3 parts by weight of pyrophosphate sodium salt were added. 5시간 동안 75 ℃에서 반응시켜 그라프트 공중합체 수지를 제조하였다. And allowed to react at 75 ℃ for 5 hours to prepare a graft copolymer resin. 얻은 수지 고형분에 대해 황산을 0.4 중량부로 첨가하고 응고시켜 분말 상태의 그라프트된 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 공중합체(g-ABS)를 제조하였다. It was prepared styrene copolymer (g-ABS) - sulfuric acid added in an amount of 0.4 parts by weight and was coagulated grafted acrylonitrile in powder form for the obtained resin solid-butadiene.

(C) 아크릴로니트릴-스티렌(SAN) 수지 (C) an acrylonitrile-styrene (SAN) resin

분지형 SAN 수지로서 Si을 0.1 중량% 포함하고, 중량평균분자량(Mw)이 280,000인 분지형 SAN을 사용하였다. Minutes, the Si as branched SAN resin contains 0.1% by weight, was used as a weight average molecular weight (Mw) of 280,000 of branched SAN.

(C') 아크릴로니트릴-스티렌(SAN) 수지 (C ') an acrylonitrile-styrene (SAN) resin

Si을 포함하지 않는 분지형 SAN 수지로서, 중량평균분자량(Mw)이 280,000인 분지형 SAN을 사용하였다. That do not contain Si as a minute branched SAN resin, a minute a weight average molecular weight (Mw) of 280,000 was used as the branched SAN.

(D) 탄소나노튜브 (D) CNT

Nanocyl사의 다중벽 탄소나노튜브 NC7000을 사용하였다(직경 : 5 내지 30 nm, 길이 : 1 내지 25 ㎛). Was used as Nanocyl Company MWNTs NC7000 (diameter: 5 to 30 nm, length: 1 to 25 ㎛).

실시예 1 내지 3 및 비교예 1 Examples 1 to 3 and Comparative Example 1

상기 각 성분을 하기 표 1과 같은 함량으로 텀블러밀에서 5분간 혼합한 후, 통상의 2축 압출기에서 270 내지 280 ℃의 온도범위에서 압출하였다. After mixing for 5 minutes in a tumbler mill in an amount such as to the respective components in Table 1, and extruded at a temperature ranging from 270 to 280 ℃ in conventional twin-screw extruder of. 상기 압출된 레진을 100 ℃에서 4시간 동안 건조한 후 280 내지 300 ℃에서 시트로 압출하여 시편을 제조하였으며, 상기 시편에 대하여 하기의 방법에 따라 물성을 평가하고, 그 결과를 하기 표 1에 나타내었다. Was the the extruded resin to prepare a sample extruded at 100 ℃ into a sheet in a dry, after 280 to 300 ℃ for 4 hours, and evaluation of physical properties according to the following method with respect to the specimen and the results are shown in Table I. .

물성 평가 Property Evaluation

(1) 인장강도 (kgf/cm 2 ): ASTM D638 규격에 의거하여 측정하였다. (1) Tensile strength (kgf / cm 2): it was measured according to ASTM D638 standard.

(2) Notched Izod 충격강도 (kgfㆍcm/cm): 1/8" 두께의 시편에 대하여 ASTM D-256 규격에 의거하여 측정하였다. (2) Notched Izod impact strength (kgf and cm / cm): measured in accordance with the 1/8 "ASTM D-256 standard with respect to the thickness of the specimen.

(3) 표면저항(ohm/sq): Wolfgang Warmbler사의 SRM-100을 사용하였으며 ASTM D257 규격에 의거하여 측정하였다. (3) The surface resistivity (ohm / sq): Wolfgang Warmbler's been using SRM-100 were measured according to ASTM D257 standard.

(4) Melt Flow Index(g/10 min): ASTM D1238 규격에 의거하여 측정하였다. (4) Melt Flow Index (g / 10 min): was measured according to ASTM D1238 standard.

Figure pat00002

상기 표 1에서 보듯이 실시예 1 내지 3의 경우, 즉 실리콘(Si)을 포함하는 고점도 SAN을 사용한 경우에는 충격강도 및 인장강도 등의 기계적 물성이 저하됨 없이 우수한 유동성을 확보하여 탄소나노튜브의 분산이 원활하게 이루어져 10 3 ?10 4 ohm/sq의 바람직한 표면저항을 가질 수 있는 반면, 비교예 1의 경우, 실리콘이 첨가되지 않은 고점도 SAN을 사용하여, 유동성이 저하되며, 표면저항 역시 더 높아지는 것을 확인할 수 있다. For this, as shown in Table 1, Examples 1 to 3, that is, when using high viscosity SAN containing silicon (Si) is to ensure good fluidity, without the mechanical properties such as impact strength and tensile strength deteriorated dispersion of carbon nanotubes for smoothly made 10 3? 10 4 on the other hand, which may have the desired surface resistance of the ohm / sq, in Comparative example 1, the use of high viscosity SAN silicon is not added, the fluidity is lowered, the surface resistivity also becomes higher It can be found.

도 1 및 2를 참고하여 보다 구체적으로 설명하면, 도 1은 실리콘을 포함하는 고점도 SAN 수지를 사용한 본 발명의 실시예 1의 TEM 사진이며, 도 2는 실리콘을 포함하지 않은 고점도 SAN 수지를 사용한 비교예 1의 TEM 사진으로서, 실시예 1은 고점도 SAN 수지임에도 실리콘을 포함하여 유동성이 저하되지 않음으로 탄소나노튜브의 분산성을 확보하여, 탄소나노튜브가 고르게 잘 분산되어 있는 것을 알 수 있다. More specifically with reference to Figures 1 and 2, Figure 1 is a TEM photograph of a first embodiment of the present invention using a high-viscosity SAN resin containing silicon, 2 is compared with the high-viscosity SAN resin containing no silicon a TEM image of example 1, example 1, it can be seen that to ensure the dispersion of the high viscosity SAN resin being a liquid is not reduced carbon nanotubes, including silicon, the carbon nanotubes are uniformly dispersed well. 반면, 비교예 1은 수지의 유동성 저하에 따라 탄소나노튜브의 분산이 원활히 이루어지지 않은 것을 알 수 있으며, 이는 결국 표면저항이 높아지는 것을 초래한다. On the other hand, Comparative Example 1, it can be seen that the dispersion of the carbon nanotubes supported smoothly achieved in accordance with the fluidity of the resin decreases, which eventually results in that the higher the surface resistivity.

또한, 실시예 1 내지 3을 비교해 보면, 탄소나노튜브의 양이 증가할수록, 표면저항이 점차 낮아짐을 알 수 있다. In addition, comparison of the Examples 1 to 3, as the amount of carbon nanotubes increases, the surface resistance can be gradually lowered to know.

본 발명의 단순한 변형 내지 변경은 이 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의하여 용이하게 실시될 수 있으며, 이러한 변형이나 변경은 모두 본 발명의 영역에 포함되는 것으로 볼 수 있다. Simple variations to variations of the present invention can be easily carried out by those of ordinary skill in the art, such variations and modifications can be seen to be all included in the scope of the invention.

Claims (13)

  1. (A) 폴리카보네이트 수지 100 중량부; (A) Polycarbonate resin 100 parts by weight;
    (B) 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체 수지 15 내지 25 중량부; (B) a rubber-modified vinyl-based graft copolymer resin 15 to 25 parts by weight;
    (C) 스티렌-아크릴로니트릴(SAN) 수지 10 내지 15 중량부; (C) Styrene-acrylonitrile (SAN) resin, 10 to 15 parts by weight; And
    상기 (A), (B), 및 (C) 수지를 합한 100 중량%에 대하여, With respect to the (A), (B), and (C) 100% by weight of the sum of the resin,
    (D) 탄소나노튜브 0.5 내지 2.0 중량%를 포함하는 것을 특징으로 하는 전도성 열가소성 수지 조성물. (D) a conductive thermoplastic resin composition characterized in that it comprises a weight of the carbon nanotubes from 0.5 to 2.0%.
  2. 제1항에 있어서, 상기 폴리카보네이트 수지(A)는 중량평균분자량(Mw)이 20,000 내지 35,000인 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물. The method of claim 1, wherein the polycarbonate resin (A) is a thermoplastic resin composition, characterized in that the weight average molecular weight (Mw) of from 20,000 to 35,000.
  3. 제1항에 있어서, 상기 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체(B)는 (B-1.1) 스티렌, α-메틸스티렌, 할로겐 또는 C 1 ?C 4 알킬 치환 스티렌, C 1 ?C 8 메타크릴산 알킬 에스테르류, C 1 ?C 8 아크릴산 알킬 에스테르류 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 40?95 중량% 및 (B-1.2) 아크릴로니트릴, 메타크릴로니트릴, C 1 ?C 8 메타크릴산 알킬 에스테르류, C 1 ?C 8 아크릴산 알킬 에스테르류, 무수말레인산, C 1 ?C 4 알킬, 페닐 핵치환 말레이미드 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 5?60 중량%을 포함하는 단량체 혼합물(B-1) 5?95 중량%; The method of claim 1 wherein the rubber-modified vinyl-based graft copolymer (B) is (B-1.1) styrene, α- methyl styrene, halogen or C 1? C 4 alkyl substituted styrene, C 1? C 8 methacrylate alkyl esters, C 1? C 8 acrylic acid alkyl esters and at least one selected from the group consisting of a mixture of 40? 95% by weight, and (B-1.2) acrylonitrile, methacrylonitrile, C 1? C 8 flow methacrylic acid alkyl ester, C 1? C 8 acrylic acid alkyl esters, maleic anhydride, C 1? C 4 alkyl, phenyl nuclei-substituted maleimide and at least one 5? 60% by weight, selected from the group consisting of a mixture thereof the monomer mixture (B-1) comprising 5 to 95% by weight of?; 및 고무질 중합체(B-2) 5?95 중량%로 그라프트 중합된 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물. And the rubber-like polymer (B-2) 5? 95% by weight of the thermoplastic resin composition, characterized in that the graft polymerization.
  4. 제3항에 있어서, 상기 고무질 중합체(B-2)는 부타디엔 고무, 아크릴 고무, 에틸렌/프로필렌 고무, 스티렌/부타디엔 고무, 아크릴로니트릴/부타디엔 고무, 이소프렌 고무, 에틸렌-프로필렌-디엔의 삼원공중합체(EPDM), 폴리오가노실록산/폴리알킬(메타)아크릴레이트 고무 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 고무질 중합체인 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물. The method of claim 3, wherein the rubber polymer (B-2) include butadiene rubber, acrylic rubber, ethylene / propylene rubber, styrene / butadiene rubber, acrylonitrile / butadiene rubber, isoprene rubber, ethylene-propylene-terpolymer of a diene (EPDM), polyorganosiloxane / polyalkyl (meth) acrylate rubber and the thermoplastic resin composition, characterized in that the rubber-like polymer selected from the group consisting of a mixture thereof.
  5. 제3항에 있어서, 상기 고무질 중합체(B-2)의 입경은 0.05 내지 4 ㎛인 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물. The method of claim 3 wherein the particle size of the rubber polymer (B-2) is a thermoplastic resin composition, characterized in that 0.05 to 4 ㎛.
  6. 제1항에 있어서, 상기 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체(B)는 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌(ABS) 그라프트 공중합체인 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물. The method of claim 1 wherein the rubber-modified vinyl-based graft copolymer (B) is an acrylonitrile-butadiene-styrene (ABS) thermoplastic resin composition, characterized in that the graft copolymer.
  7. 제1항에 있어서, 상기 스티렌-아크릴로니트릴 수지(C)의 중량평균분자량이 250,000 내지 400,000인 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물. The method of claim 1, wherein the styrene thermoplastic resin composition wherein the weight average molecular weight of the acrylonitrile resin (C) of 250,000 to 400,000.
  8. 제1항에 있어서, 상기 스티렌-아크릴로니트릴 수지(C)의 아크릴로니트릴 함량은 20 내지 30 중량%인 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물. The method of claim 1, wherein the styrene-acrylonitrile content of the resin (C) Acrylonitrile thermoplastic resin composition, characterized in that 20 to 30% by weight.
  9. 제1항에 있어서, 상기 스티렌-아크릴로니트릴 수지(C)는 분지형 구조이며, 실리콘(Si)을 포함하는 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물. The method of claim 1, wherein the styrene resin (C) acrylonitrile minutes, branched structure, the thermoplastic resin composition comprising a silicon (Si).
  10. 제1항에 있어서, 상기 스티렌-아크릴로니트릴 수지(C)는 스티렌-아크릴로니트릴 수지 100 중량%에 대하여 0.05 내지 0.5 중량%의 실리콘(Si)을 포함하는 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물. The method of claim 1, wherein the styrene resin (C) is styrene-acrylonitrile thermoplastic resin composition comprising a silicon (Si) of 0.05 to 0.5% by weight relative to the resin, 100 wt% of acrylonitrile.
  11. 제1항에 있어서, 상기 탄소나노튜브(D)는 직경이 5 nm 내지 30 nm이며, 길이가 1 내지 25 ㎛인 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물. The method of claim 1, wherein the carbon nanotubes (D) is a diameter of 5 nm to 30 nm, the thermoplastic resin composition, characterized in that a length of 1 to 25 ㎛.
  12. 제1항 내지 제11항의 열가소성 수지 조성물로 제조된 전기전도성이 우수한 성형품. Of claim 1 to claim 11 is excellent molded product made of an electrically conductive thermoplastic resin composition.
  13. 제11항에 있어서, 상기 성형품은 표면저항이 10 3 내지 10 5 ohm/sq인 것을 특징으로 하는 표면저항이 우수한 성형품. 12. The method of claim 11, wherein the molded article is excellent in surface resistance, characterized in that the surface resistivity of 10 3 to 10 5 ohm / sq molded article.
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