KR20110033192A - 서로 다른 평균 열팽창 계수들을 갖는 두 개의 구성 요소들 사이에 개재된 밀봉부를 포함하는 어셈블리, 이에 관련된 밀봉부, ｅｈｔ 전해조들 및 ｓｏｆｃ 연료 전지들의 밀봉에의 적용 - Google Patents

서로 다른 평균 열팽창 계수들을 갖는 두 개의 구성 요소들 사이에 개재된 밀봉부를 포함하는 어셈블리, 이에 관련된 밀봉부, ｅｈｔ 전해조들 및 ｓｏｆｃ 연료 전지들의 밀봉에의 적용 Download PDF

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KR20110033192A
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KR1020117000531A
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가티엥 플뢰리
갈로 파트릭 르
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꼼미사리아 아 레네르지 아또미끄 에 오 에네르지 알떼르나띠브스
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Abstract

본 발명은 통상적으로 500℃ 이상, 서로 다른 평균 열팽창 계수들의 두 개의 구성 요소들 사이에서 동작하는 어셈블리에 관련되며, 두 개의 구성 요소들 사이에 두 개의 구성 요소들 중 적어도 하나의 계수와 적어도 1.10-6 K-1의 값만큼 상이한 계수를 가지는 밀봉부가 개재된다.
본 발명에 따르면:
- 문턱 온도 아래에서, 밀봉부는 두 개의 구성 요소들을 서로를 향한 일정한 프레싱에 의해 얻어지는 직교 압축을 받고,
- 문턱 온도 이상에서, 밀봉부는 직교 압축 및 밀봉부의 말단부가 동일한 구성 요소에 대하여 방사 압축 하에 위치할 때까지 구성 요소들 중 적어도 하나를 지탱하며 밀봉부 표면들을 슬라이딩 함으로써 얻어지는 방사 압축을 받으며, 말단부는 문턱 온도 아래에서 어떠한 접촉도 되지 않는다. 밀봉부는 소정 지속 시간의 사용 사이클 동안 크리프 파손점에 도달하지 않도록 디자인된다.

Description

서로 다른 평균 열팽창 계수들을 갖는 두 개의 구성 요소들 사이에 개재된 밀봉부를 포함하는 어셈블리, 이에 관련된 밀봉부, ＥＨＴ 전해조들 및 ＳＯＦＣ 연료 전지들의 밀봉에의 적용{Assembly comprising a seal interposed between two components with different mean thermal expansion coefficients, associated seal, application to the sealing of EHT electrolyzers and SOFC fuel cells}
본 발명은 일반적으로 서로 다른 평균 열팽창 계수의 구성 요소들, 예컨대 금속의 구성 요소들 및 세라믹 구성 요소들 중에 선택되는 구성 요소들 사이에 밀봉부(seal)를 형성하는 것에 관계된다.
본 발명은 고온에서 동작하는 세라믹-금속 연결부들에 일반적으로 적용된다.
본 발명은 수소 생산을 위해 사용되는 고온 증기 전해조(high temperature steam electrolyzer)들(통상적으로 그리고 이하에서 HTE로 지칭됨)에 적용되는 것이 바람직할 수 있다.
본 발명은 고온에서 동작하는 연료 전지들, 즉 통상적으로 그리고 이하에서 SOFC로 지칭되는, 고체 산화물 연료 전지(Solid Oxide Fuel Cell)들에도 적용될 수 있다.
HTE는 600℃ 내지 1000℃ 범위에서 물의 전기 분해(electrolysis)로부터 수소를 생산하도록 의도된 전기 화학 시스템들에 관계된다. 이들은 수소를 생산하기 위한 가장 장래성 있는 공정들 중 하나를 나타낸다.
따라서 출원인은 특히 원자력, 지열 또는 태양열 기원의, 온실 가스들을 발생시키지 않는 열원들과 결합된 전해조들의 빠른 생산을 기대한다.
경쟁력 있는 생산비들에 도달하기 위하여, 한 가지 선택은 물을 기상에서 그리고 고온에서 전기 분해하는 것이다. 상기 기술을 위해, 시간에 걸쳐서 유지되는 밀봉(sealing) 및 가스들의 관리가 주요한 장애물들의 하나를 형성한다.
예상되는 온도들에서, 하나의 단점이 취성(fragility)인 세라믹 내의 삼-층 적층을 주로 포함하는 전기 화학 셀(cell)이 사용된다. 이는 밀봉부들에 적용될 수 있는 힘들을 제한할 수 있다. 또한, 전해질 물질들은 낮은 온도에서 낮은 이온 전도 특성을 가지기 때문에, 결과적으로 오믹 손실들을 제한하기 위해 동작 온도를 600℃ 이상으로 올리는 것이 필요하다. 이는 금속 물질들, 특히 바이폴라 플레이트(bipolar plate)들 및 밀봉부들의 저항에 관하여 어려움들을 발생시킨다. 산화가 바이폴라 플레이트들에 대한 고온에서의 주요한 단점으로 나타나며, 밀봉부들의 기계적인 강도는 더욱 불리해진다.
1% 이상의 연료(및 최종 산물)의 손실을 발생시킬 수 있는 밀봉부들의 불충분한 누설-방지(leak-tightness)는, HTE 또는 고온 연료 전지들(SOFC)이 현재의 성장 기술들과 비교하여 경쟁적 에너지 효율을 성취하는 것을 허용하지 않을 것이다.
상기 시스템들의 밀봉을 위한 기준 솔루션(solutions of reference)들은 유리 밀봉부들을 사용한다. 그러나 유리는 열악한 열적 사이클링 특성들을 가진다.
현재 상업적으로 이용가능하고, 압축(compression) 하에 놓이는 금속의 밀봉부들을 사용하는 밀봉 솔루션들로서, 얻을 수 있는 충분한 성능 수준들을 허용하는 밀봉 솔루션들은, 통상적으로 20N/seal cm 보다 큰, 높은 클램핑(clamping) 힘들의 적용을 요구한다.
그러나, 상술한 바와 같이, SOFC 타입의 연료 전지 또는 HTE에 사용되는 셀은 세라믹 전해질 및 다공성(porous) 전극들과 같은 취성 물질들을 함유한다. 상기 취성 물질들은 상기에 언급한 높은 클램핑 힘들을 견딜 수 없다.
그러므로, 낮은 압축력을 갖는 많은 밀봉부들이 최근에 개발되었다. 일부의 밀봉부들은, 개발 단계에서, 연료 전지 어셈블리 내에서 단위 전지들을 구분하는 스페이서들 내에 집적(integrating)된다.
하나의 전지의 양극 및 인접한 전지의 음극이 밀봉부들로서 작용하는 금속 스페이서들에 의해 구분되는 연료 전지들의 적층을 개시하는 US 7,226,687 문헌이 인용될 수 있다. 각 구분부들은 스탬핑(stamping) 공정 및 가장자리(edge)들의 컬링(curling)을 이용하여 만들어진다. 컬링된 가장자리를 가지는 각 구분부들은 축상의 압축 하에서만 작용한다. 상기 문헌은 서로 다른 평균 열팽창 계수의 두 물질들 사이의 밀봉부에 초점을 맞추지 않는다.
따라서 현재 SOFC들 및/또는 HTE에 직접적으로 적용될 수 있고 통상적으로 20N/seal cm보다 작은 낮은 클램핑 힘을 가지는 밀봉부들을 위한 밀봉 솔루션들은 거의 제안되지 않는다.
따라서 본 발명의 목적은 서로 다른 평균 열팽창 계수의 두 구성 요소들 사이의 새로운 유형의 연결부를 제안하는 것으로, 그 누설-방지가 통상적으로 500℃보다 높은 고온에서 효율적으로 보장되고, 낮은 클램핑 힘을 사용하며, HTE들 및/또는 SOFC들에서 전도되는 열적 사이클들을 견디어 낸다.
본 목적을 위해, 본 발명의 주제는 서로 다른 평균 열팽창 계수들의 두 개의 구성 요소들 사이의 어셈블리로서, 상기 두 개의 구성 요소들 사이에 개재되어 밀봉부를 형성하는 요소를 포함하고, 상기 밀봉부의 평균 열팽창 계수는 상기 두 개의 구성 요소들 중 적어도 하나보다 적어도 1.10-6 K-1의 값만큼 상이하며, 상기 밀봉부의 연속적 형상은 서로 구분된 평면 표면(planar surface)들 및 상기 표면들 사이에 형성된 부분들의 바깥쪽에 위치하는 적어도 하나의 말단부를 포함한다.
본 발명에 따르면, 상기 어셈블리의 밀봉이 얻어진다:
- 소정의 문턱 온도(threshold temperature) 아래에서, 상기 구성 요소들 서로를 향한 일정한 클램핑(clamping)에 의해 얻어지는, 상기 구성 요소들에 직교 방향으로 상기 밀봉부의 압축으로서, 이에 의해 평면 표면들의 부분이 상기 구성 요소들 중 하나를 고정적으로 지탱하여 위치하고 상기 평면 표면들의 다른 부분이 다른 상기 구성 요소 상에 고정적으로 지탱하여 위치하며, 상기 밀봉부의 말단부는 어떤 접촉도 없이 남겨지는 상기 압축에 의하고,
- 상기 문턱 온도 이상에서, 클램핑에 의해 얻어지는 다시 상기 밀봉부의 직교 압축, 및 상기 말단부가 동일한 상기 구성 요소(들)에 의해 방사 압축 하에 놓일 때까지, 온도가 상승하는 동안, 상기 구성 요소를 지탱하는 상기 평면 표면들의 적어도 일부의 슬라이딩에 의해 얻어지는 상기 구성 요소들에 대한 방사 방향으로의 상기 밀봉부의 압축에 의한다.
따라서 본 발명의 솔루션은 초기 클램핑에 의해 얻어지는 상기 구성 요소들에 대한 직교 압축 및 상기 밀봉부가 상기 구성 요소(들)에 의해 축 압축 하에 위치할 때까지 열팽창 차이에 의한 상기 밀봉부의 슬라이딩에 의해 얻어지는 방사 압축의 조합을 포함한다.
크리프(creep) 현상 및 상기 물질들의 점가소성(viscoplastic) 특성들에 기인한 이완(relaxation)에 대해서도 고찰이 이루어진다.
크리프는 잘 알려진 현상이며 시간의 함수이다. 크리프는 점가소성 물질이 시간이 흐르면서 일정 힘을 받을 때 발생한다. 따라서 본 기술 분야의 당업자는 상기 어셈블리의 사용 기간 상의 열적 사이클들 동안 항복점(yield point)에 도달하지 않도록 밀봉부 형상을 정의하도록 주의한다.
마찬가지로, 만약 상기 밀봉부가 일정한 높이, 즉 시간이 흐르면서 변화하는 힘 하에서(상기 물질이 이완되므로) 작동한다면, 원하는 밀봉을 보장하기 위해 물질 및 두께의 선택은 상기 물질의 이완이 충분히 낮게 유지되어 충분한 접촉력을 유지하도록 조정된다.
도 1에 주어진 표는 UGINE에 의해 제공되며 AISI 430 또는 F17 페라이트 강에 관련된다. 상기 표는 받게 되는 온도 및 사용 시간들의 수의 함수로서, 상기 물질의 크리프 파손 강도(MPa)를 나타낸다. 따라서, 본 발명 하에서, 상기 어셈블리가 600℃ 온도에서 10,000 시간 이상의 사용 사이클에 하에 놓일 때(예컨대, HTE 전해조의 정치 제품(tationary application)과 함께), 본 발명에 있어 적합한 F17 페라이트 강에서의 밀봉부의 파손 강도는 45MPa보다 낮다.
상기 문제들을 고려하기 위해, 물질들 및 물질 두께의 선택을 가능하게 하는 상업적 시뮬레이션 소프트웨어를 사용하는 것이 가능하다.
하나의 유리한 실시예에 따르면, 상기 밀봉부는 상기 구성 요소들 중 하나의 평균 열팽창 계수와 0 내지 10-6 K- 1 범위의 값만큼 상이한 평균 열팽창 계수 및 서로 구분된 세 개의 상기 평면 표면들과 상기 표면들 사이에 형성된 상기 부분들의 바깥쪽에 위치한 상기 말단부를 포함하는 연속적인 형상을 가지고,
- 상기 문턱 전압 아래에서, 일정한 클램핑으로서, 이에 의해, 상기 세 개의 평면 표면들 중의 하나는 상기 밀봉부와 최소의 차이를 가지는 계수를 갖는 상기 구성 요소를 지탱하며 위치하고, 다른 두 개의 평면 표면들은 상기 밀봉부의 계수와 가장 큰 차이를 가지는 상기 구성 요소를 지탱하며 위치하며, 상기 말단부는 어떤 접촉도 없이 남겨지는, 상기 클램핑에 의하고,
- 상기 문턱 온도 이상에서, 상기 평면 표면이 최소 차이를 가지는 계수를 갖는 상기 구성 요소를 고정적으로 지탱하며 유지하는, 동일하게 일정한 클램핑에 의해 얻어지는 상기 밀봉부의 직교 압축, 및 상기 말단부가 동일한 상기 구성 요소에 의해 방사 압축 하에 놓일 때까지, 가장 큰 차이를 가지는 계수를 갖는 상기 구성 요소 상의 다른 두 개의 상기 평면 표면들의 슬라이딩에 의해 얻어지는 상기 구성 요소들에 방사 방향으로의 상기 밀봉부의 압축에 의함으로써, 밀봉이 제공된다.
일 실시예에 따르면, 최소 차이를 가지는 평균 열팽창 계수를 갖는 상기 구성 요소는 금속 구성 요소이고 가장 큰 차이를 가지는 평균 열팽창 계수를 갖는 상기 구성 요소는 세라믹 구성 요소이다.
일 변형예에 따르면, 상기 금속 구성 요소 및 상기 밀봉부는 단일 블록 요소를 형성한다. 이는 특히 상기 밀봉부가 HTE 적층 또는 SOFC 연료 전지의 구조상 일부, 예컨대 가스들의 분배를 맡는 수집기(collector) 또는 연결부 내에 직접 집적되는 것을 가능하게 한다.
하나의 유리한 구성에 따르면, 상기 두 개의 구성 요소들은 평면 기판들이고, 적어도 하나는 그 내에서 평면 표면이 상기 말단부에 결합되어 수용되는 언더컷을 포함하며, 상기 말단부가 상기 언더컷의 가장자리에 대향하여 발생하는 방사 압축 하에 놓인다.
다른 바람직한 구성에 따르면, 상기 말단부가 상기 기판들 중 하나의 가장자리에 대향하여 발생하는 방사 압축 하에 놓인다.
또한 본 발명은 상술한 어셈블리 내에 삽입하기 위한 밀봉부로, 서로 구분된 평면 표면들 및 상기 표면들 사이에 형성된 부분들 바깥쪽에 위치한 말단부를 포함하는 적어도 하나의 연속적 형상을 포함하고, 상기 형상은 시트(sheet) 금속의 단일 스탬핑 동작에 의해 얻어지는 밀봉부에 관련된다.
상기 밀봉부의 일 실시예는 두 개의 연속적인 형상들을 포함하는 것이 바람지할 수 있으며, 각각은 시트 금속의 단일 스탬핑 동작에 의해 얻어지며 상기 평면 표면들 중 하나에서 용접 또는 납땜에 의해 함께 고정된다.
실시예의 일 변형예에 따르면, 상기 두 개의 연속적인 형상들은 실질적으로 동일하며 상기 두 개의 말단부들이 서로 마주하여 놓이지 않도록 서로 수미식(head-to-tail)으로 고정된다. 상기 밀봉부의 본 변형예는, 조립되는 상기 두 개의 구성 요소들이 서로 다른 평균 열팽창 계수들 α를 가지고, 상기 밀봉부의 상기 계수로부터 각각 적어도 1.10-6 K-1 만큼 상이하며, 상기 구성 요소들 중 하나만이 상기 밀봉부보다 낮은 계수를 가지는 경우, 유리할 수 있다.
실시예의 일 변형예에 따르면, 상기 두 개의 연속적인 형상들은 실질적으로 동일하며 상기 공통 평면 표면에 의해 정의되는 평면에 대하여 서로 대칭으로 고정된다. 상기 밀봉부의 본 변형예는, 조립되는 상기 두 개의 구성 요소들이 서로 다른 평균 열팽창 계수들을 가지며 모두 상기 밀봉부보다 낮은 계수들을 가지며, 차이가 적어도 10-6 K-1인 경우, 유리할 수 있다.
또한 본 발명은 상술한 어셈블리 내에 삽입하기 위한 밀봉부로, 상기 밀봉부의 연속적인 형상은 서로 구분된 평면 표면들을 포함하며 시트 금속의 단일 스탬핑 동작에 의해 얻어지는 제1 부 및 상기 표면들 사이에 형성된 부분들 바깥쪽에 위치하는 말단부를 포함하며 용접 및/또는 납땜에 의해 상기 제1 부에 고정되는 제2 부를 포함하는 밀봉부에 관련된다.
상기 밀봉부의 형상에 이르기 위해 스탬핑되는 상기 시트 금속은 페라이트 강 또는 오스테나이트 강 또는 Inconel 600 또는 Haynes 230형 니켈계 합금을 포함하는 것이 바람직할 수 있다.
누설-방지를 갖는 전기적 절연 부수물(concomitant)을 제공할 필요가 있는 제품들에서, 상기 금속 시트는 전기적 절연성 물질로 코팅될 수 있다. 상기 코팅은 스탬핑된 시트 금속의 표면 상에 산화물을 성장시키거나, 알루미나-형성 합금으로부터 유리한 보통의 막 증착에 의해 형성될 수 있다. 바람직하게는, 스탬핑에 의한 형성 전에, 상기 절연층은 1,000℃ 또는 그 이상의 대기에서 열적 산화에 의해 얻어질 수 있다. 스탬핑 후, 유사한 조건들 하에서 경화(consolidation) 어닐링이 권장된다.
또한, 방사 밀봉을 더욱 보장하기 위해, 상기 시트 금속의 스탬핑 후, 적어도 하나의 말단부 또는 접촉 면적 상에, 직접 접촉하여 또는 상기 전기적 절연 물질의 코팅 상에 연성(ductile) 물질의 층이 증착되는 것이 바람직할 수 있다. 상기 연성층은 은 또는 은-함유 혼합물일 수 있고 바람직하게는 Cu, Sn, Bi, Si, Co 원소들 중 하나를 포함할 수 있다. 상기 추가의 연성층은 전해 증착 또는 세리그래피(serigraphy)에 의해 적용될 수 있으며, 상기 두 증착 방법들은 상기 층의 정확한 위치를 허용하는 마스크를 사용하는 것이 바람직할 수 있다. 상기 연성층은 1 내지 10 μm 범위의 두께를 가질 수 있다.
일 변형예에 따르면, 상기 말단부는 상기 평면 표면들 중 하나에 직접 결합되는 단순 곡선부이다.
상기 어셈블리의 크기가 대략 100mm인 경우, 상기 시트 금속은 0.07mm 내지 0.5mm 범위의 두께를 갖는 것이 바람직하다.
상기 시트 금속의 인출(draw) 깊이에 해당하는 두 개의 평면 표면들을 구분하는 높이는 바람직하게는 0.2mm 내지 1mm 범위에 놓인다.
상기 평면 표면들 사이의 상기 세그먼트들의 경사각은 30° 내지 80°의 범위에 놓일 수 있으며, 바람직하게는 30° 내지 55°의 범위일 수 있다.
마지막으로, 본 발명은 상술한 어셈블리를 포함하는 고온에서 동작하는 연료 전지(SOFC) 또는 고온 전해조(HTE)에 관련된다.
본 발명의 밀봉부 및 이를 포함하는 어셈블리에 따르면, 누설-방지가 통상적으로 500℃보다 높은 고온에서 효율적으로 보장되고, 낮은 클램핑 힘을 사용하며, HTE들 및/또는 SOFC들에서 전도되는 열적 사이클들을 견디어 낸다.
본 발명의 다른 특성들 및 이점들은 아래의 도면들을 참조하여 주어지는 상세한 설명을 읽음으로써 더욱 이해될 것이다:
- 도 1은 F17과 같은 상업적으로 알려진 페라이트 강(ferritic steel)에 대한 크리프 파손(creep rupture) 강도값을 온도 및 사용 시간의 함수로서 도시하는 표이다;
- 도 2는 고온 전해조 HTE 내에 형성된 것과 같은 본 발명의 제1 실시예에 따른 어셈블리를 도시한다;
- 도 2a는 도 2의 HTE 전해조 내에 사용되는 ESC(Electrolyte Supported Cell)형(전해질 지지 전지형)의 기본 전기 분해 셀을 도시한다;
- 도 3a는 본 발명에 따른 밀봉부의 단면도로, 도 2 및 도 3b에 도시된 어셈블리 내에 장착되기 전이다;
- 도 3b는 도 2의 어셈블리를 상세히 도시한다;
- 도 4는 제1 실시예에 따른 어셈블리의 변형을 도시한다;
- 도 5 및 도 6은 각각 본 발명의 제2 실시예 및 제3 실시예에 따른 어셈블리를 도시한다.
본 명세서에서 본 발명의 어셈블리는 고온 전해조 HTE 내에 형성된다. 제안되는 밀봉 솔루션은 도 3 내지 도 6에 개략적으로 도시된 것과 같은 밀봉부(5)를 사용한다.
본 명세서에서 직교 또는 축 방향(X)은 전기 분해 셀(1) 및 구성 요소들(2, 3)을 가로지르는 섹션을 따라 연장되는 방향을 가리킨다. 방사(radial) 방향(R)은 전기 분해 셀(1) 및 구성 요소들(2, 3)에 평행한 섹션 상으로 연장되는 방향이다.
도 2의 고온 전해조 HTE는 세라믹 지지부(2)에 의해 지지되고 음극 연결부(3) 및 양극 연결부(4) 사이에 끼여진 전기 분해 셀(1) 및 본 발명에 따른 밀봉부(5)를 포함한다(도 2). 셀(1)의 일부분만이 도시되며, 다른 부분들은 우측에 표시된 축에 대하여 대칭이다.
도시된 것과 같은 전기 분해 셀(1)은 세라믹 지지부(2)에 의해 직접적으로 지지되고, 양극(11) 및 음극(12) 사이에 끼여진 전해질(10)을 포함한다(도 2a).
도 2 및 도 2a에 도시된 실시예에서, 음극 연결부(3)는 평면의 기판이고, 약 22% 함량의 크롬을 가지는 페라이트 강으로 형성되며, 그 상업적 명칭은 Crofer 22APU(SOFC 환경에서 부식에 대한 저항성으로 유명함)이다. 평균 열팽창 계수 α3는 대략 12 x 10-6 K-1이다.
“평균 열팽창 계수(mean thermal expansion coefficient)”는 주변 온도(Tamb) 및 기능(functioning) 온도(Tfonc) 사이에서, 상기 두 온도들 사이의 차로 나누어진 온도의 함수로 상기 계수의 값들을 나타내는 함수의 적분이다.
Figure pct00001
통상적으로, 온도 차 Δ= Tfonc - Tamb에 의해 나누어진 양 극단 값들(α(Tfonc)-α(Tamb)) 사이의 단순한 산술 평균은 밀봉부의 적합한 산출(dimensioning)에 충분하다.
다른 스테인리스 강들 또는 니켈계 합금들도 예상될 수 있다.
셀 홀더(2)는 벌크 이트리아-안정화 지르코니아(yttria-stabilized zirconia)로 만들어진 평면의 기판이다. 이것의 열팽창 계수 α2는 상온(ambient temperature)에서 대략 10-6 K-1이다.
도 2, 도 3a 및 도 3b의 제1 실시예에 따른 밀봉부(5)는, 서로 구분된 세 개의 평면 표면들(50, 51, 52) 및 상기 표면들 사이에 형성된 부분들의 바깥쪽에 위치하는 말단부(end portion)(53)를 포함하는 연속적 형상을 갖는다. 여기서 말단부(53)는 평면 표면(52)에 직접 결합되는 단순한 곡선부이다. 상기 연속적 형상은 시트 금속(sheet metal)의 단일 스탬핑 동작에 의해 얻어졌다.
상기 시트 금속은 F17 타입(AISI 430) 또는 오스테나이트 타입(예컨대, AISI 316 L)의 페라이트 강 또는 Inconel 600 또는 Haynes 230 타입의 니켈계 합금이다. 그들의 평균 열팽창 계수 αj는 각각 대략 11.10-6, 17.10-6, 15.10-6, 11.10-6 K-1이다.
또한, 상기 밀봉부의 형상은 어셈블리의 사용 사이클 중에, 소정 지속 기간(duration)동안, 크리프 파손점에 도달하지 않도록 디자인된다. 상기 소정 지속 기간은 HTE 전해조에 있어 의도된 제품(application)의 함수이다. 휴대용 제품을 위하여는 적어도 5,000 시간이고, 정치(stationary) 제품을 위한 적어도 50,000 시간이다.
페라이트 AISI 430 강으로 된 밀봉부(5)의 크리프 파손 강도에 대한 지식을 바탕으로, 전해조에 있어 의도된 온도 및 사용 시간(도 1의 표 참조)과 관련하여, 밀봉부(5)의 구조를 정의하는 것이 가능하다.
120mm 지름의 셀에 대한 도 2 및 도 3a에 도시된 실시예에서, 본 발명의 어셈블리 내에 장착되기 전에, 밀봉부(5)는 대략 0.1mm의 평균 두께, 두 개의 평면 부분들을 구분하는 대략 0.3mm의 인출 깊이(p1), 두 개의 다른 평면 부분들을 구분하는 대략 0.6mm의 인출 깊이(p2) 및 평면 표면들(50, 51, 52)을 결합하는 대략 45°의 세그먼트(segment)들의 경사각(θ)을 갖는다.
도 2 및 도 3에 도시된 실시예에서, 평면 표면(52) 및 말단부(53)는 셀 홀더(2)에 만들어진 언더컷(20) 내에 수용된다.
따라서, 도 2 및 도 3에 도시된 본 발명의 제1 실시예에 따른 상기 어셈블리는, 아래와 같은 방식으로 셀 홀더(2) 및 금속 연결부(3) 사이에 밀봉부를 형성한다.
1) 소정 문턱 온도(threshold temperature) 아래에서, 구성 요소들(2, 3)을 서로를 향해 일정하게 클램핑함으로써 밀봉부(5)는 구성 요소들(2, 3)에 직교하는 X 방향으로 압축된다. 상기 초기 클램핑으로, 평면 표면(51)은 금속 연결부(3)를 고정적으로 지탱하며(fixed bearing) 위치하고, 평면 표면들(51, 52)은 셀 홀더(2)를 고정적으로 지탱하여 위치하며, 상기 밀봉부의 말단부(53)는 어떤 접촉도 없이 남겨진다(도 3의 말단(53) 및 언더컷(20)의 수직 가장자리(200) 사이의 빈 공간 참조)
2) 상기 문턱 온도 이상에서, 밀봉부(5)는 여전히 클램핑에 의해 X 방향으로 압축되고, 구성 요소들(2, 3)에 대해 방사 방향으로 압축된다. 보다 정확하게는, 온도가 상승하는 동안, 평면 표면(51)은 연결부(3)를 고정적으로 지탱하여 유지되며, 셀 홀더(2) 및 밀봉부(5) 사이의 열팽창 차이 발생 후에, 말단부(53)가 언더컷(20)의 수직 가장자리(200)에 의해 방사 압축하에 놓일 때까지 평면 표면들(50, 52)이 상기 셀 홀더 상에서 미끄러진다.
상기 문턱 온도는 상기 어셈블리의 방사 치수들, 물질들, 팽창 계수 및 상기 어셈블리의 동작 온도에 관련되어 정해진다.
도면들에서, 화살표들(F1)은 X방향으로 축 압축을 제공하는 셀 홀더(2) 및 연결부(3) 사이의 밀봉부(5)의 20N/cm보다 작은 클램핑 힘을 나타내고, 화살표들(F2)은 밀봉부(5) 및 셀 홀더(2) 사이의 열적 팽창의 차이 발생 후에 밀봉부(5) 상에 가해지는 방사 압축을 나타낸다. 또한 도시된 타원들은 온도 증가 중에 본 발명의 누설-방지가 촉발되는 구역들을 나타낸다.
도 4에 도시된 실시예에서, 밀봉부(5)는 시트 금속의 단일 스탬핑 동작에 의해 각각 얻어지고 평면 표면들(52a, 52b) 중 하나에서 용접(welding) 또는 납땜(brazing)에 의해 서로 결합된 두 개의 연속적 형상들(5a, 5b)을 포함한다. 용접은 레이저 용접이 바람직할 수 있다. 본 실시예에 의해, 특히 셀 홀더(2)와 같은 고체부에서 특정 언더컷이 형성되는 것을 방지하는 것이 가능하다. 말단부(53)가 방사 압축하에 놓이는 것은 본 실시예에서 셀 홀더(2)의 수직 가장자리(2A)에 대향하여 일어난다. 수직 가장자리(2A)는 상기 전해조의 내부를 향하는 가장자리, 즉 셀(1)로부터 산출된 가스들이 접촉되기 쉬운 가장자리이다.
도 4에 도시된 본 실시예에서, 본 발명의 어셈블리 내에 밀봉부(5)를 장착하기 전에, 평균 두께는 대략 0.1mm이고, 표면(51)으로부터 표면들(50, 52)을 구분하는 인출 깊이는 대략 0.3mm이고, 공통 표면(52a, 52b)은 대략 0.5mm이며, 중간 표면(54)으로부터 표면(52b)을 분리하는 인출 깊이는 대략 0.5mm이고, 상기 평면 표면들을 함께 결합하는 세그먼트들의 경사각(θ)은 대략 45°이다.
도 2, 도 3 및 도 3a에 도시된 실시예의 밀봉부(5)는, 평균 열팽창 계수 차이 α2 - αj가 1.10-6 K-1보다 크도록 구성 요소(2)와 함께 상기 어셈블리가 형성될 수 있고 상기 구성 요소가 상기 밀봉부보다 큰 계수 α2를 가지는 경우, 동일한 구조로 사용될 수 있다.
도 6의 실시예는 두 개의 구성 요소들(2, 3)의 어셈블리로, 밀봉부(5)가 계수들 α1 및 α2 각각과의 차이가 적어도 1.10-6 K-1보다 큰 평균 열팽창 계수 αj를 가지는 어셈블리에 해당한다. 본 실시예에서, 두 개의 연속적인 형상들(5a, 5b)은 실질적으로 동일하며 공통 평면 표면(51a, 51b)에 의해 정의되는 평면(P)에 대하여 서로 대칭적으로 고정된다. 따라서 언더컷(3)이 구성 요소(3)에도 형성된다. 본 실시예에서 상기 밀봉부는 결과적으로 클램핑 힘에 의한 축 압축을 통한 밀봉 및 열적 팽창 차이에 의한 방사 압축을 통한 밀봉을 결합하는 2중적인(twofold) 것이다.
도 7의 실시예는 밀봉부(5)가 도 5의 구성과 동일한 구성을 갖는, 두 개의 구성 요소들(2, 3) 사이의 어셈블리에 해당한다. 본 실시예에서 밀봉부(5)는 다음과 같은 평균 열팽창 계수 αj를 갖는다:
- 차이 αj - α2가 적어도 1.10-6 K-1보다 크고
- 차이 α3 - αj가 적어도 1.10-6 K-1보다 크다. 다시 말해서, 구성 요소(3)는 상기 밀봉부보다 큰 평균 열팽창 계수를 갖는다. 본 실시예에서, 두 개의 연속적인 형상들(5a, 5b)은 실질적으로 동일하고 두 개의 말단부들(53a, 53b)이 서로 마주하지 않도록 서로 수미식으로 고정된다. 도 7에 도시된 본 실시예에서, 밀봉은 또한 클램핑 힘에 의한 축 압축을 통하고 밀봉부(5) 및 각 구성 요소들(2, 3) 사이의 열적 팽창 차이에 의한 방사 압축을 통한 2중적인 것이지만, 도 6의 실시예와 비교하여, 본 실시예에서 구성 요소(3)는 밀봉부(5)보다 더 연장된다.
본 발명의 범위를 벗어남이 없이 다른 개선점들이 예상될 수 있다.
본 발명의 고온 어셈블리는 음극 구획(compartment)의 밀봉에 대한 도면들을 참조하여 HTE 전해조에서 생산되는 수소의 손실을 방지하기 위하여 설명되었다. 이는 양극 측에서도 재현될 수 있으며, 이에 의해 산소 측에도 밀봉부가 형성될 수 있다.
도 2에 도시된 HTE에 나타된 것과 같은 밀봉부(5)는 일반 환상(annular) 형상이다. 상기 HTE의 치수들은 대략 R1 = 60mm, R2 = 70mm, H = 10mm이다. 동일하거나 상이한 크기의 치수들을 갖는 일반 장방형(rectangular) 또는 다른 형상의 밀봉부(5)를 형성하는 것도 마찬가지로 실현 가능하다.
본 발명의 어셈블리는 팽창 계수들 사이의 차이들이 중요한 변형들을 가져오는, 대형 구조들의 HTE 전해조들 또는 SOFC 연료 전지들에 특히 적합하다.

Claims (17)

  1. 서로 다른 평균 열팽창 계수들(α2, α3)의 두 개의 구성 요소들(2, 3) 사이의 어셈블리로서, 상기 두 개의 구성 요소들 사이에 개재되어 밀봉부(seal)(5)를 형성하는 요소를 포함하고, 상기 밀봉부(5)의 평균 열팽창 계수(αj)는 상기 두 개의 구성 요소들(2, 3) 중 적어도 하나보다 적어도 1.10-6 K-1의 값만큼 상이하며, 상기 밀봉부(5)의 연속적 형상은 서로 구분되는 평면 표면들(50, 51, 52) 및 상기 표면들 사이에 형성된 부분들의 바깥쪽에 위치하는 적어도 하나의 말단부(53)를 포함하고,
    - 소정의 문턱 온도(threshold temperature) 아래에서, 상기 구성 요소들을 서로를 향한 일정한 클램핑(clamping)에 의해 얻어지는 상기 구성 요소들에 직교 방향(X)으로의 상기 밀봉부의 압축으로서, 이에 의해 평면 표면들(51)의 부분이 상기 구성 요소들(3) 중 하나 상에 고정적으로 지탱하여 위치하고 상기 평면 표면들(50, 52)의 다른 부분이 다른 상기 구성 요소(2) 상에 고정적으로 지탱하여 위치하며, 상기 밀봉부의 말단부(53)는 어떤 접촉도 없이 남겨지는, 상기 압축에 의하고,
    - 상기 문턱 온도 이상에서, 클램핑에 의해 다시 얻어지는 상기 밀봉부의 직교 압축, 및 상기 말단부(53)가 동일한 상기 구성 요소에 의해 방사(radial) 압축 하에 놓일 때까지, 온도가 상승하는 동안, 상기 구성 요소(2)를 지탱하는 상기 평면 표면들(50, 52)의 적어도 일부의 슬라이딩에 의해 얻어지는 상기 구성 요소들에 대한 방사 방향(R)으로의 상기 밀봉부의 압축에 의하여,
    밀봉이 제공되는 어셈블리.
  2. 제1 항에 있어서,
    상기 밀봉부(5)는 상기 구성 요소들(3) 중 하나의 평균 열팽창 계수 α3와 0 내지 10-6 K-1 범위의 값만큼 상이한 평균 열팽창 계수 αj 및 서로 구분된 세 개의 상기 평면 표면들(50, 51, 52)과 상기 표면들 사이에 형성된 부분들의 바깥쪽에 위치한 상기 말단부(53)를 포함하는 연속적인 형상을 가지고,
    - 상기 문턱 전압 아래에서, 일정한 클램핑으로서, 이에 의해, 상기 세 개의 평면 표면들 중의 하나(51)는 상기 밀봉부와 최소의 차이를 가지는 계수 α3의 상기 구성 요소(3)를 지탱하며 위치하고, 다른 두 개의 평면 표면들(50, 52)은 상기 밀봉부(5)의 αj와 가장 큰 차이를 가지는 상기 구성 요소(2)를 지탱하며 위치하며, 상기 말단부(53)는 어떤 접촉도 없이 남겨지는, 상기 클램핑에 의하고,
    - 상기 문턱 온도 이상에서, 상기 평면 표면이 최소 차이를 가지는 계수 α3의 상기 구성 요소(3)를 고정적으로 지탱하며 유지하는, 동일하게 일정한 클램핑에 의해 얻어지는 상기 밀봉부의 직교 압축, 및 상기 말단부(53)가 동일한 상기 구성 요소(2)에 의해 방사 압축 하에 놓일 때까지, 가장 큰 차이를 가지는 계수 α2의 상기 구성 요소(2) 상의 다른 두 개의 상기 평면 표면들(50, 52)의 슬라이딩에 의해 얻어지는 상기 구성 요소들에 방사(R) 방향으로의 상기 밀봉부의 압축에 의하여,
    밀봉이 제공되는 어셈블리.
  3. 제1 항 또는 제2 항에 있어서,
    최소 차이를 가지는 평균 열팽창 계수 α3의 상기 구성 요소는 금속 구성 요소(3)이고 가장 큰 차이를 가지는 평균 열팽창 계수 α2의 상기 구성 요소는 세라믹 구성 요소(2)인 것을 특징으로 하는 어셈블리.
  4. 제3 항에 있어서,
    상기 금속 구성 요소 및 상기 밀봉부는 단일-블록(single-block) 요소를 형성하는 것을 특징으로 하는 어셈블리.
  5. 상술한 항들 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 두 개의 구성 요소들(2, 3)은 평면 기판들이고, 그 중 적어도 하나는 그 내에서 평면 표면(52)이 상기 말단부(53)에 결합되어 수용되는 언더컷(20, 30)을 포함하며,
    상기 말단부(53)가 상기 언더컷의 가장자리(200, 300)에 대향하여 발생하는 방사 압축 하에 놓이는 것을 특징으로 하는 어셈블리.
  6. 제1 항 내지 제5 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 두 개의 구성 요소들은 평면 기판들이고,
    상기 말단부가 상기 기판들(2) 중 하나의 가장자리(2A)에 대향하여 발생하는 방사 압축 하에 놓이는 것을 특징으로 하는 어셈블리.
  7. 상술한 항들 중 어느 한 항의 어셈블리 내의 밀봉부(5)로서,
    서로 구분된 평면 표면들(50, 51, 52) 및 상기 표면들 사이에 형성된 부분들 바깥쪽에 위치한 말단부(53)를 포함하는 적어도 하나의 연속적 형상을 가지고,
    상기 형상은 시트(sheet) 금속의 단일 스탬핑 동작에 의해 얻어지는 것을 특징으로 하는 밀봉부(5).
  8. 제7 항에 있어서,
    상기 밀봉부(5)는 두 개의 연속적인 형상들(5a, 5b)을 포함하며,
    각각은 시트 금속의 단일 스탬핑 동작에 의해 얻어지고 상기 평면 표면들(52a, 52b) 중 하나에서 용접(welding) 또는 납땜(blazing)에 의해 서로 결합되는 것을 특징으로 하는 밀봉부(5).
  9. 제8 항에 있어서,
    상기 두 개의 연속적인 형상들은 실질적으로 동일하며 상기 두 개의 말단부들(53a, 53b)이 서로 대향하여 놓이지 않도록 서로 수미식(head-to-tail)으로 결합되는 것을 특징으로 하는 밀봉부(5).
  10. 제8 항에 있어서,
    상기 두 개의 연속적인 형성들은 실질적으로 동일하며 상기 공통 평면 표면에 의해 정의되는 평면(P)에 대하여 서로 대칭으로 결합되는 것을 특징으로 하는 밀봉부(5).
  11. 제1 항 내지 제6 항에 따른 어셈블리 내에 삽입되는 밀봉부(5)로서,
    상기 밀봉부의 연속적인 형상은, 서로 구분된 평면 표면들(50, 51, 52a)을 포함하며 시트 금속의 단일 스탬핑 동작에 의해 얻어지는 제1 부; 및
    상기 표면들 사이에 형성된 부분들 바깥쪽에 위치하는 말단부(53)를 포함하며 용접 또는 납땜에 의해 상기 제1 부에 고정되는 제2 부;
    를 포함하는 밀봉부(5).
  12. 제7 항 내지 제11 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 시트 금속은 페라이트 강 또는 오스테나이트 강 또는 Inconel 600 또는 Haynes 230형의 니켈계 합금을 포함하는 것을 특징으로 하는 밀봉부(5).
  13. 제7 항 내지 제12 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 시트 금속은 바람직하게는 알루미나-형성 물질로부터 제조된 전기적 절연 물질로 코팅된 것을 특징으로 하는 밀봉부(5).
  14. 제7 항 내지 제13 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 시트 금속의 스탬핑 후, 적어도 하나의 상기 말단부 또는 접촉 면적 상에, 직접 접촉하여 또는 상기 전기적 절연 물질의 코팅 상에, 연성(ductile) 물질이 증착된 것을 특징으로 하는 밀봉부(5).
  15. 제14 항에 있어서,
    상기 연성층은 은 또는 은-함유 혼합물 층이고 바람직하게는 Cu, Sn, Bi, Si, Co 원소들 중 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 밀봉부.
  16. 제7 항 내지 제15 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 말단부(53)는 상기 평면 표면들(52) 중 하나에 직접 결합되는 단순 곡선부인 것을 특징으로 하는 밀봉부.
  17. 제1 항 내지 제6 항 중 어느 한 항에 따른 어셈블리를 포함하는 고온에서 동작하는 연료 전지(SOFC) 또는 고온 전해조(HTE).
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