KR20040084116A - 파우치형 리튬이차전지 및 그 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 파우치(pouch)형 리튬이차전지에 관한 것으로, 음극판과 양극판을 적층하고, 상기 음극판의 일측 모서리부분에서 외부에 노출되는 음극 전극탭을 접합하며, 상기 양극판의 일측 모서리부분에서 외부에 노출되는 양극 전극탭을 접합한 후, 파우치 포장용 소프트 패키징을 사용한 리튬이차전지에 있어서, 상기 양극판 부분의 집전체는 알루미늄(Al)으로 이루어지고 양극 전극탭은 니켈과 스테인리스 스틸계의 STS 316L 중에서 선택된 어느 하나로 이루어지며, 상기 음극판 부분의 집전체는 구리(Cu)로 이루어지고 양극 전극탭은 니켈과 스테인리스 스틸계의 STS 316L 중에서 선택된 어느 하나로 이루어짐으로써, 전극탭(터미널)의 산화문제와 전지 제조 공정 동안의 전극터미널 절단 문제 등을 해결하여 전지의 신뢰성을 향상하고, 생산 수율을 높일 수 있다.

Description

파우치형 리튬이차전지 및 그 제조방법 {Pouch type lithium secondary battery and method for fabricating the same}
본 발명은 파우치형 리튬이차전지에 관한 것으로, 기존 양극의 알루미늄 탭을 니켈 탭으로 개선함으로써 양극 탭의 기계적 강도 및 유연성을 개선한 파우치형 리튬이차전지에 관한 것이다.
종래에는 전지의 케이스로 스틸(steel) 등의 견고한 금속재질을 사용하여 강하고 튼튼한 외장을 해왔다. 근래에는 전지의 케이스로서 유연성을 가진 파우치형의 포장제를 사용하여 외장한 전지를 제조하고 있다. 리튬이차전지는 리튬이온전지(Lithium Ion Battery), 개선형 리튬이온전지(Advanced Lithium ion Battery), 리튬 고분자 전해질 이차전지(Lithium polymer secondary Battery), 플라스틱 리튬이차전지(Plastic Lithium secondary Battery), 신개념 리튬이차전지(New Concept Lithium Polymer secondary Battery) 등의 다양한 형태의 전지로 발전하였다. 이러한 모든 리튬이차전지의 집전체로서는, 전기화학적 안정성을 나타내는 전위창(ESW; electrochemical stability window), 화학적 안정성(Chemical Stability) 등의 제반 특성면에서 양(+)극 집전체로는 알루미늄(Al)을, 그리고 음(-)극 집전체로는 구리(Cu)가 최적으로 확인되었으며, 현재의 모든 리튬이차전지에서 공통으로 적용하고 있다. 또, 집전체의 형상은 박막(film)과 그물망(mesh) 등으로 용도에 적합하게 사용하고 있다.
파우치(Pouch) 형태의 리튬이차전지에서는 전극집전체가 확장된 형태의 도 1과 같은 전극터미널을 사용하는 방법과 도 2의 기본형태의 전극 터미널에 신규의 전극터미널을 용접하여 확장한 전극터미널을 사용하고 있다.
도 1의 방법은 탭 일체형 음극판(2)과 탭 일체형 양극판(2)을 적층하고 포장재료(1)로 포장하는 것으로, 2장 이상의 전극을 적층하여 극군을 형성하는 파우치(Pouch)형 전지에는 사용할 수 없는 구조적 결함을 가진다.
도 2는 도 1에서의 문제점을 해결하기 위하여 여러 개의 전극을 파우치(pouch) 내에서 함께 용접하고, 확장을 위한 신규의 전극탭(전극터미널)을 사용하여 구성하는 파우치형 전지 구조이다. 이러한 파우치형 전지는, 도 2에 도시한 바와 같이, 음극판(Anode Sheet)(20)과 양극판(Cathode Sheet)(40)을 적층하고, 음극판(20)의 일측 모서리부분인 음극판-음극탭 접점에서 음극탭(Anode Tap)(30)을 용접하며, 양극판(40)의 일측 모서리부분인 양극판-양극탭 접점에서 양극탭(Cathode Tap)(30)을 용접한 후, 포장재료(10)로 포장하여 구성한다. 상기 확장을 위한 신규의 전극탭(30,50)은 전지의 전기화학적 안정성을 고려하여, 집전체와 동일한 재질을 사용하고 있다. 즉, 양극의 경우 알루미늄 집전체와 동일한 알루미늄탭을 사용하여 왔다.
그런데, 상기한 파우치형 전지 구조에서 양극에서 사용하는 알루미늄 탭(30)의 경우 연성이 약하여 전지의 화성(formation), 포장 및 전지팩 제조 등의 제반 전지 생산 과정 동안 전극 터미널이 절단되는 경우가 많이 발생하므로 전지 내부의 전기화학시스템에는 아무런 문제가 없음에도 불구하고 전극터미널의 절단으로 인하여 전지 전체를 못쓰게 되어 전지생산 수율 감소의 큰 원인이 되어왔다. 이에 따른 생산 효율의 증가를 위하여 보다 까다로운 제조공정의 개발 및 관리가 필요하여 생산력이 떨어지는 문제점이 있어 왔다. 또한, 파우치 외부로 노출된 전극 탭은 일반 대기에 노출되어 수분과 산소로 인하여 쉽게 산화하는 문제가 있다.
그리고, 음극 집전체인 구리는 알루미늄 보다 연성이 좋아서 상대적으로 절단 등의 문제가 적으나 개선이 필요한 부분이다. 이와 함께 전지의 파우치 포장 내부에서는 유기전해액 환경으로서 작동 조건에서 안정한 특성을 나타내지만, 파우치의 밖으로 노출된 전극 탭은 대기중에 노출되어 수분과 산소로 인하여 쉽게 산화하는 문제가 있다.
따라서, 본 발명은 상기한 종래 기술의 문제점을 해결하기 위하여 이루어진 것으로, 리튬이차전지의 집전체 혹은 동일한 재질의 전극터미널을 사용함으로써 전극터미널의 산화문제와 전지 제조 공정 동안의 전극터미널 절단 문제 등을 해결하여 전지의 생산기술을 현저히 향상하는 파우치형 리튬이차전지를 제공하고자 함에 그 목적이 있다.
상기에 나타낸 파우치형 리튬이차전지의 전극탭에 대한 문제점을 개선하기 위해서는 두가지 측면에 대한 문제의 해결이 필요하다. 첫째로 전극탭은 공기중에 노출하는 전극터미널 부분에 대한 연성 및 탄성이 좋아서 전지제조공정 동안의 절단문제를 해결할 수 있고, 공기중에서 안정하여 산화하지 않는 재료를 사용하여야한다. 둘째로 전극탭은 파우치 포장 내부의 리튬염 유기전해액 조건 및 전지의 충전과 방전 조건에 안정한 재료이어야 한다.
상기한 목적을 달성하기 위해 본 발명에 따른 파우치형 리튬이차전지는, 음극판과 양극판을 적층하고, 상기 음극판의 일측 모서리부분에서 외부에 노출되는 음극 전극탭을 접합하며, 상기 양극판의 일측 모서리부분에서 외부에 노출되는 양극 전극탭을 접합한 후, 파우치 포장용 소프트 패키징(soft packaging)을 사용한 리튬이차전지에 있어서, 상기 양극 전극탭이 니켈로 이루어진 것을 특징으로 한다.
그리고, 발명에 따른 파우치형 리튬이차전지는, 음극판과 양극판을 적층하고, 상기 음극판의 일측 모서리부분에서 외부에 노출되는 음극 전극탭을 접합하며, 상기 양극판의 일측 모서리부분에서 외부에 노출되는 양극 전극탭을 접합한 후, 파우치 포장용 소프트 패키징을 사용한 리튬이차전지에 있어서, 상기 양극 전극탭이 스테인리스 스틸계의 STS 316L로 이루어진 것을 특징으로 한다.
또, 발명에 따른 파우치형 리튬이차전지는, 음극판과 양극판을 적층하고, 상기 음극판의 일측 모서리부분에서 외부에 노출되는 음극 전극탭을 접합하며, 상기 양극판의 일측 모서리부분에서 외부에 노출되는 양극 전극탭을 접합한 후, 파우치 포장용 소프트 패키징을 사용한 리튬이차전지에 있어서, 상기 음극 전극탭이 니켈로 이루어진 것을 특징으로 한다.
또한, 발명에 따른 파우치형 리튬이차전지는, 음극판과 양극판을 적층하고, 상기 음극판의 일측 모서리부분에서 외부에 노출되는 음극 전극탭을 접합하며, 상기 양극판의 일측 모서리부분에서 외부에 노출되는 양극 전극탭을 접합한 후, 파우치 포장용 소프트 패키징을 사용한 리튬이차전지에 있어서, 상기 음극 전극탭이 스테인리스 스틸계의 STS 316L로 이루어진 것을 특징으로 한다.
또, 발명에 따른 파우치형 리튬이차전지는, 음극판과 양극판을 적층하고, 상기 음극판의 일측 모서리부분에서 외부에 노출되는 음극 전극탭을 접합하며, 상기 양극판의 일측 모서리부분에서 외부에 노출되는 양극 전극탭을 접합한 후, 파우치 포장용 소프트 패키징을 사용한 리튬이차전지에 있어서, 상기 양극판 부분의 집전체와 상기 양극 전극탭이 서로 상이한 재질로 이루어지고, 상기 음극판 부분의 집전체와 상기 음극 전극탭이 서로 상이한 재질로 이루어진 것을 특징으로 한다.
도 1은 전극 및 탭 일체형 파우치형 리튬이차전지의 구성을 나타내는 개념도를 나타낸다.
도 2는 파우치형 리튬이차전지의 구성을 나타내는 개념도를 나타낸다.
도 3은 니켈탭 재료의 리튬염 유기전해액에서의 순환전위전류도를 나타낸 것이며, 주사속도는 20 mV/sec이고, 주사전위영역은 -0.15V에서 5.5V까지이다.
도 4는 알루미늄탭 재료의 리튬염 유기전해액에서의 순환전위전류도를 나타낸 것이며, 주사속도는 20 mV/sec이고, 주사전위영역은 -0.215V에서 5.5V까지이다.
< 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명 >
1 : Pouch형 리튬이차전지 포장재료 2 : 탭 일체형 음극판
3 : 탭 일체형 양극판 10 : Pouch형 리튬이차전지 포장재료
20 : 음극판 (Anode Sheet) 30 : 음극탭 (Anode Tab)
40 : 양극판 (Cathode Sheet) 50 : 양극탭 (Cathode Tab)
60 : 음극판-음극탭 접점 70 : 양극판-양극탭 접점
이하, 본 발명에 따른 파우치형 리튬이차전지에 대하여 첨부된 도면과 실시예를 참조하여 상세하게 설명한다.
본 발명에 따른 파우치형 리튬이차전지는, 도 2에 도시한 바와 같이, 음극판(Anode Sheet)(20)과 양극판(Cathode Sheet)(40)을 적층하고, 음극판(20)의 일측 모서리부분인 음극판-음극탭 접점에서 음극탭(Anode Tap)(30)을 용접하며, 양극판(40)의 일측 모서리부분인 양극판-양극탭 접점에서 양극탭(Cathode Tap)(30)을 용접한 후, 포장재료(10)로 포장하여 구성한 구조이다.
본 발명에 따른 파우치형 리튬이차전지에서는, 종래의 전극탭에 대한 문제점을 개선하기 위하여 양극탭으로서 알루미늄탭 사용시의 문제점인 제조과정 및 사용과정에서 탭의 부러짐을 문제점을 해결할 수 있는 니켈탭의 사용으로 제조과정 및 사용과정에서 탭이 부러지는 문제점을 해결하였다. 상기 니켈(Ni, Nickel) 재료는공기중에서 산화에 대해 안정하고, 연성 및 탄성이 우수하여 전지제조과정 중의 전극터미널 절단문제를 해결하기에 좋은 전극터미널 재료이다. 따라서, 본 발명의 파우치형 리튬이차전지에서는, 니켈 탭 재료의 신규 적용으로 전지의 신뢰성을 향상하고, 생산 수율을 높일 수 있다.
또한 본 발명에 따른 파우치형 리튬이차전지에서는, 음극 탭으로서 기존 구리탭 외에 니켈탭을 채용함으로써 전지 외부로의 돌출 부위에 의한 전극탭의 산화를 억제할 수 있어 전지의 신뢰성을 향상하는 결과를 얻을 수 있다.
<실시예 1>
니켈 탭(터미널) 재료의 전기화학적 안정성을 조사하기 위하여 유기전해액 중에서 순환전위전류법을 이용하였다. 니켈 작업전극, 리튬 상대전극, 리튬 기준전극 및 1M LiBF4/EC+DEC(1:1 vol.%) 유전전해액을 사용하여 전위창 시험용 3전극 반쪽전지를 제조하였다. 제조한 시험전지를 M273A 및 M270(EG&G Instruments 사)를 이용하여 -0.15 ~ 5.5 V의 전위범위에 대하여 주사속도 20 mV/sec로 시험하였다. 결과를 도 3에 나타내었으며, 0 ~ 4.6 V(Li/Li+기준전극 기준) 전위범위에 대하여 안정적인 전위창을 나태내었다.
<실시예 2>
스테인리스 스틸(STS 316L) 전극 탭(터미널) 재료에 대하여 실시예 1에 나타낸 방법과 같이 전기화학적 안정성을 시험하였다. 시험결과를 도 4에 나타내었으며, 0 ~ 4.7 V(Li/Li+기준전극 기준) 전위범위에 대하여 안정적인 전위창을 나태내었다. 여기서, 스테인리스 스틸계 STS 316L은, 그 성분은 18Cr-12Ni-2.5Mo이고 저탄소의 316계열 스틸이며, Mo 첨가로 내식성, 내공식성, 고온강도가 특히 우수하며 가공경화성이 우수하고 자성이 없으며 임계부식성이 우수한 특성을 가진 것이다.
<비교예 1>
기존의 양극 탭으로 사용 중인 알루미늄(Al) 전극(양극) 탭(터미널) 재료에 대하여 실시예 1에 나타낸 방법과 같이 전기화학적 안정성을 시험하였다. 시험결과를 도 5에 나타내었으며, 0 ~ 4.8 V(Li/Li+기준전극 기준) 전위범위에 대하여 안정적인 전위창을 나타내었다.
<비교예 2>
기존의 양극 탭으로 사용 중인 구리(Cu) 전극(음극) 탭(터미널) 재료에 대하여 실시예 1에 나타낸 방법과 같이 전기화학적 안정성을 시험하였다. 제조한 시험전지를 -0.2 ~ 3.0 V의 전위범위에 대하여 주사속도 20 mV/sec로 시험하였다. 시험결과를 도 6에 나타내었으며,0 ~ 3 V(Li/Li+기준전극 기준) 전위범위에 대하여 안정적인 전위창을 나타내었다.
리튬이차전지는 최대 충전 전압이 통상 4.2이다. 음극 전위는 리튬기준전극에 대하여 통상 0 ~ 0.1 V 전위범위에서 작동하며, 따라서 양극 전위는 통상 리튬기준전극에 대하여 4.3 V 정도까지 사용한다. 알루미늄, 니켈, STS 316L 등의 안정전위범위는 실시예 및 비교예에 나타낸 바와 같이 각각 4.8 V, 4.6 V, 4.7 V까지이다. 니켈 및 STS 316L 등은 전지의 작동 전위 한계인 4.3 V보다 넓은 영역으로서 알루미늄 재료와 마찬가지로 양극용 전극 탭 재료로 사용할 수 있다.
비교예 2, 실시예 1 및 실시예 2에서 나타낸 니켈, STS 316L 및 구리 재료의 순환전위전류시험 결과 리튬기준전극에 대하여 0 V에서 환원반응에 기인하는 전류의 증가를 확인할 수 있는데, 이는 재료의 표면에 리튬이 금속수지상으로 환원 석출하는 것을 나타내고 있다. 산화반응에 기인하는 전류의 증가는 금속수지상으로 환원 석출된 리튬이 산화반응에 의하여 용액중의 리튬 이온으로 용출하는데 따른 결과이다. 그러므로 리튬기준전극에 대하여 0 V에서의 반응은 전극 탭 재료에 의한 전기화학반응이 아니므로 전극 탭 재료 그 자체는 리튬기준전극에 대하여 0 V에서안정한 전기화학적 특성을 나타낸다.
그러나 비교예 1에서 나타낸 알루미늄의 경우는 리튬기준전극에 대하여 0 V에서 리튬석출반응이 진행될 때 리튬-알루미늄 합금을 형성하는 전기화학적 과정으로 음극용 전극탭 재료로는 사용할 수 없다.
상기한 실시예 1 및 실시예 2에서 나타낸 바와 같이, 리튬이차전지의 사용범위에서 안정한 전기화학적 특성을 나타내는 니켈과 STS 316L의 재료를 전극 탭으로 사용하여 음극 전극과 양극 전극에 용접하고 파우치 포장을 하여 제조한 리튬이차전지는, 파우치 포장 내부 측면에서 앞에서 나타낸 바와 같이 전기화학적 안정성을 확보할 수 있었으며, 파우치포장 외부적으로는 전극터미널의 공기 중 산화와 생산 공정 및 사용 중 전극 탭의 절단 문제를 해결할 수 있었다. 전극 탭(터미널)과 전극 집전체가 이종의 금속으로 접합되었으므로 이종 금속 접합에 따른 전위차 발생으로 갈바니 부식(alvanic corrosion)의 문제가 있을 수 있다. 그러나 이종 금속 접합체 상에 전극 활물질이 도포되어 있으므로, 전기적으로 연결(electronical connection)되어 있어, 이종 금속 접합에 의한 부식은 항상 전극활물질의 전위에 의하여 통제되는 상태로서 이종 금속 접합에 의한 부식은 일어나지 않는다. 전극활물질의 정상적인 작동에 의한 이종 금속 접합의 부식 통제는 양극과 음극에 공통으로 적용되는 사항이다.
이상 상세히 설명한 바와 같이 본 발명에 따르면, 리튬이차전지의 집전체 혹은 동일한 재질의 전극탭(터미널)을 사용함으로써 전극탭(터미널)의 산화문제와 전지 제조 공정 동안의 전극터미널 절단 문제 등을 해결함으로써, 전지의 신뢰성을 향상하고, 생산 수율을 높일 수 있다.

Claims (6)

  1. 음극판과 양극판을 적층하고, 상기 음극판의 일측 모서리부분에서 외부에 노출되는 음극 전극탭을 접합하며, 상기 양극판의 일측 모서리부분에서 외부에 노출되는 양극 전극탭을 접합한 후, 파우치 포장용 소프트 패키징(soft packaging)을 사용한 리튬이차전지에 있어서,
    상기 양극 전극탭이 니켈로 이루어진 것을 특징으로 하는 파우치형 리튬이차전지.
  2. 음극판과 양극판을 적층하고, 상기 음극판의 일측 모서리부분에서 외부에 노출되는 음극 전극탭을 접합하며, 상기 양극판의 일측 모서리부분에서 외부에 노출되는 양극 전극탭을 접합한 후, 파우치 포장용 소프트 패키징을 사용한 리튬이차전지에 있어서,
    상기 양극 전극탭이 스테인리스 스틸계의 STS 316L로 이루어진 것을 특징으로 하는 파우치형 리튬이차전지.
  3. 음극판과 양극판을 적층하고, 상기 음극판의 일측 모서리부분에서 외부에 노출되는 음극 전극탭을 접합하며, 상기 양극판의 일측 모서리부분에서 외부에 노출되는 양극 전극탭을 접합한 후, 파우치 포장용 소프트 패키징을 사용한 리튬이차전지에 있어서,
    상기 음극 전극탭이 니켈로 이루어진 것을 특징으로 하는 파우치형 리튬이차전지.
  4. 음극판과 양극판을 적층하고, 상기 음극판의 일측 모서리부분에서 외부에 노출되는 음극 전극탭을 접합하며, 상기 양극판의 일측 모서리부분에서 외부에 노출되는 양극 전극탭을 접합한 후, 파우치 포장용 소프트 패키징을 사용한 리튬이차전지에 있어서,
    상기 음극 전극탭이 스테인리스 스틸계의 STS 316L로 이루어진 것을 특징으로 하는 파우치형 리튬이차전지.
  5. 음극판과 양극판을 적층하고, 상기 음극판의 일측 모서리부분에서 외부에 노출되는 음극 전극탭을 접합하며, 상기 양극판의 일측 모서리부분에서 외부에 노출되는 양극 전극탭을 접합한 후, 파우치 포장용 소프트 패키징을 사용한 리튬이차전지에 있어서,
    상기 양극판 부분의 집전체와 상기 양극 전극탭이 서로 상이한 재질로 이루어지고, 상기 음극판 부분의 집전체와 상기 음극 전극탭이 서로 상이한 재질로 이루어진 것을 특징으로 하는 파우치형 리튬이차전지.
  6. 제 1항에 있어서,
    양극 집전체는 알루미늄(Al)으로 이루어지고 양극 전극탭은 니켈과 스테인리스 스틸계의 STS 316L 중에서 선택된 어느 하나로 이루어지며,
    음극 집전체는 구리(Cu)로 이루어지고 양극 전극탭은 니켈과 스테인리스 스틸계의 STS 316L 중에서 선택된 어느 하나로 이루어진 것을 특징으로 하는 파우치형 리튬이차전지.
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