KR102575021B1 - 유연성 및 신축성이 있는 집전체를 갖는 이차전지용 전극, 이를 적용한 이차전지 - Google Patents

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Abstract

유연성 및 신축성을 갖는 집전체를 갖는 이차전지용 전극이 개시된다. 상기 전극은, 두께 방향으로 다수의 개구가 형성되는 유연성 및 신축성을 갖는 폴리머 섬유 기재, 상기 폴리머 섬유 기재를 구성하는 폴리머 섬유의 최외부에 형성된 구리도금층으로 이루어진 집전체; 및 상기 집전체의 적어도 한 면과 상기 개구의 측벽의 적어도 일 면에 접착되어 코팅되고 상기 개구의 적어도 일부를 채우는 활물질층을 포함한다.

Description

유연성 및 신축성이 있는 집전체를 갖는 이차전지용 전극, 이를 적용한 이차전지{Cathode for secondary battery having flexibility and stretch, and secondary battery using the same}
본 발명은 이차전지용 전극에 관한 것으로, 특히 유연성과 신축성이 있는 집전체를 갖는 이차전지용 전극에 관련한다. 또한, 용량을 크게 할 수 있고 접착력이 좋고 전기저항이 낮고 경제성이 있는 이차전지용 전극에 관련한다.
통상, 이차전지는 한 쌍의 집전체, 활물질층, 분리막 및 전해액(전해질)을 구비하고 있다.
이러한 이차전지의 전극, 즉 양극과 음극에 적용되는 집전체는 통상 전기전도성의 구리박 또는 알루미늄박일 수 있다. 예를 들어, 상용화된 리튬이온전지의 경우 음극에는 관통 구멍이 없는 구리박 집전체, 양극에는 관통 구멍이 없는 알루미늄박 집전체가 사용되고 있다.
이러한 구멍이 형성되지 않은 구리박을 이차전지용 음극의 집전체로 사용하는 경우, 집전체와의 접착력을 좋게 하기 위하여 바인더가 많이 포함된 활물질을 사용해야 하고 이 경우에 활물질층의 전기저항이 커진다는 단점이 있다. 또한 이러한 구리박은 신축성이 적다는 단점이 있다.
국내 등록특허 제2119801호는, 나노웹 또는 부직포의 고분자로 이루어진 섬유가 축적되어 3차원 미세 기공을 갖는 다공성 기재와 상기 다공성 기재의 미세 기공에 바인더와 함께 주입되어 고정되는 금속 분말을 포함하는 전도성 지지체; 상기 전도성 지지체의 적어도 일측에 형성된 전도성 금속층; 및 상기 전도성 지지체와 전도성 금속층 사이에 개재되며 전도성 금속층을 도금 방법으로 형성할 때 접착층 역할과 전도성을 확보하기 위한 전도성 접착층을 포함하는 것을 특징으로 하는 플렉시블 집전체를 개시하고 있다.
상기의 특허에 의하면, 다공성 기재에 금속 분말을 주입해야 하고, 전기전도도를 높이기 위해 전도성 지지체 위에 전도성 접착층을 형성하고 전도성 접착층 위에 다시 전도성 금속층을 형성해야 하는 단점이 있다.
여기서, 다공성 기재와 금속 분말의 접착력이 부족한 경우에 다공성 기재와 금속 분말이 분리되기 쉽고 접착력이 좋은 경우 낮은 전기저항을 제공하기 어렵다.
또한, 전도성 접착층의 전기저항이 통상 구리박 등의 금속보다 크며, 전도성 접착층은 다수의 미세 관통 구멍을 신뢰성 있게 갖기 어려울 수 있다.
이와 같이 구조, 재료 및 제조 공정이 복잡하여 이에 따른 다양한 단점이 있는데, 전체적으로 얇은 두께로 제공하기기 어렵고, 낮은 전기저항을 제공하기 어렵고, 다양한 재료로 되어 활물질층 또는 전해물질과 다양한 화학적 반응을 고려해야 하고 제조 비용이 비싸다.
또한, 국내 등록특허 제1586557호는, 기공을 형성하며, 철, 니켈 크롬 및 이들의 합금 중에서 적어도 하나를 포함하는 금속 파이버들을 포함하는 부직포형 집전체; 및 상기 기공을 유지한 채, 상기 부직포형 집전체의 상부로부터 하부까지 상기 금속 파이버들 상에 방향성을 갖고 증착된 활물질을 포함하며, 기공을 갖는 3차원 도전성 네트워크 구조를 갖는 집전체를 갖는 이차전지 전극을 개시하고 있다.
상기 특허에 의하면, 금속 파이버로만 된 부직포형 집전체를 두께가 균일하고 얇으면서 넓은 폭으로 경제성 있고 균일한 품질로 제공하기 어렵다는 단점이 있다.
또한, 폴리머 섬유 부직포에 비해 무게가 무겁고 가격이 비싸다는 단점이 있다.
또한, 금속 파이버로 된 부직포형 집전체 위에 활물질층을 롤투롤 공정으로 연속적으로 형성할 때 다양한 문제점이 발생하기 쉽다는 단점이 있다. 예를 들어, 이러한 집전체를 사용하여 이차전지 전극을 대량 생산하기에는 품질적으로나 가격적으로 한계가 있다는 단점이 있다.
따라서, 본 발명의 목적은 유연성 및 신축성이 있는 집전체를 갖는 이차전지용 전극을 신뢰성 및 경제성 있게 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 동일 두께에서 활물질을 많이 제공하기 용이한 집전체를 갖는 이차전지용 전극을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 활물질과의 접착력이 좋은 집전체를 갖는 이차전지용 전극을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 활물질과의 전기접촉저항이 낮은 집전체를 갖는 이차전지용 전극을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 무게가 가볍고, 폭이 넓고, 길이가 길고, 얇은 두께를 가지기 용이하며 또한 개구의 크기를 최소화 하거나 조정하기 용이한 집전체를 갖는 이차전지용 전극을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 대향하는 외부 전극과 신뢰성 있게 기구적 및 전기전 연결이 용이하고 전기접촉저항이 최소화할 수 있는 집전체를 갖는 이차전지용 전극을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 롤투롤 가공 및 활물질층의 형성이 용이하며 경제성이 좋은 집전체를 갖는 이차전지용 전극을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 무게가 가볍거나, 유연성 및 신축성을 갖거나, 충방전이 빠르게 하거나 용량을 높게 하기 용이한 집전체를 갖는 이차전지용 전극을 제공하는 것이다.
본 발명의 일 측면에 의하면, 두께 방향으로 다수의 개구가 형성되는 유연성 및 신축성을 갖는 폴리머 섬유 기재, 상기 폴리머 섬유 기재를 구성하는 폴리머 섬유의 최외부에 형성된 구리도금층으로 이루어진 집전체; 및 상기 집전체의 적어도 한 면과 상기 개구의 측벽의 적어도 일 면에 접착되어 코팅되고 상기 개구의 적어도 일부를 채우는 활물질층을 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극이 제공된다.
바람직하게, 상기 폴리머 섬유 기재의 재료는 폴리에스터, 폴리올레핀, 폴리프로필렌, 폴리우레탄, 폴리아미드, 폴리이미드, 불소 중 어느 하나일 수 있다.
바람직하게, 상기 폴리머 섬유 기재의 재료는 상기 구리도금층이 형성된 후 열 융착이나솔더링에 대응하는 내열성을 갖고 UL 94 HB 이상의 난연성을 가질 수 있다.
바람직하게, 상기 폴리머 섬유 기재의 구조는 직조(Woven), 부직포(Non-Woven) 또는 니트(Knit) 중 어느 하나이거나, 이 중에서 두 개가 적층된 후 열 융착되어 형성될 수 있다.
바람직하게, 상기 직조는 다수의 상기 개구가 일정하고 균일하게 형성된 메시(mesh)를 포함할 수 있고, 상기 폴리머 섬유 기재는 적어도 단사(Monofilament)를 포함할 수 있다.
바람직하게, 상기 폴리머 섬유 기재의 표면은 습식 화학 에칭에 의해 미세한 요철이 형성될 수 있고, 상기 요철에는 적어도 니켈을 포함하는 금속 시드층이 형성될 수 있다.
바람직하게, 상기 구리도금층은 무전해 구리도금층으로 상기 구리도금층의 표면에 미세한 요철이 형성될 수 있고, 상기 구리도금층 위에는 산화방지막층 또는 니켈층이나 주석층이 형성될 수 있다.
바람직하게, 상기 구리도금층에 의해 상기 개구가 완전히 메꿔지지 않을 수 있다.
바람직하게, 상기 집전체와 상기 활물질층은 유연성 및 신축성을 가질 수 있다.
바람직하게, 상기 활물질층은 상기 개구를 완전히 채우며 상기 집전체의 양면에 모두 형성될 수 있다.
바람직하게, 상기 집전체의 적어도 한쪽 모서리에는 외부전극과의 전기적 연결을 위한 리드 탭이 상기 집전체와 일체로 형성되고, 상기 리드 탭에는 상기 활물질층이 형성되지 않을 수 있다.
바람직하게, 상기 집전체의 가장자리를 따라 안쪽으로 일정 부분에는 상기 활물질층이 형성되지 않을 수 있다.
바람직하게, 상기 활물질층의 표면은 상기 개구에 대응하여 울퉁불퉁할 수 있다.
본 발명의 다른 측면에 의하면, 두께 방향으로 다수의 개구가 형성되는 유연성과 신축성을 갖는 폴리머 섬유 기재를 롤(roll)로 제공하는 단계; 상기 폴리머 섬유 기재를 연속하여 습식에 의한 화학 에칭하고 구리를 포함하는 무전해 도금액에 함침한 후 건조하여 상기 폴리머 섬유 기재의 최외부에 구리도금층이 형성된 집전체를 형성하는 단계; 및 상기 집전체를 활물질과 바인더를 포함하는 액상의 활물질액에 연속적으로 함침 - 스퀴징(Squeezing) - 경화하거나 캐스팅하여 상기 집전체의 개구 부분을 메꾸며 상기 집전체의 양면에 접착되어 코팅되는 활물질층을 형성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극의 제조 방법이 제공된다.
바람직하게, 상기 활물질층은 상기 집전체의 상면과 하면에 코팅되고 상기 개구를 메꿔 경화함으로써 서로 일체로 연결될 수 있다.
본 발명에 의하면, 두께 방향으로 다수의 개구가 형성되는 유연성과 신축성이 있는 폴리머 섬유 기재의 최외각층에 구리도금층을 갖는 집전체를 사용함으로써, 롤투롤에 의한 연속 작업이 용이하고, 무게가 가볍고 폭이 넓고 길이가 길고 얇은 두께를 가지기 용이하며, 또한 개구의 크기를 최소화 하거나 조정하기 용이하다.
또한, 활물질층이 집진체의 다수의 개구를 통하여 집진체의 상면과 하면, 개구의 내측면에 서로 일체화 및 연결되도록 형성되어 집전체와 활물질층의 접착력이 좋고 전기접촉저항이 낮고 제조 비용이 저렴하다.
또한, 폴리머 섬유 기재의 표면이 울퉁불퉁하고 개구가 형성되어 구리도금층이 많이 형성될 수 있고, 집전체의 표면이 울퉁불퉁하고 개구가 형성되어 활물질층이 많이 형성될 수 있으며, 활물질층의 표면이 울퉁불퉁한 경우 대향하는 전해물질과 많이 접촉할 수 있다는 이점이 있다.
또한, 다양한 치수, 구조 및 재료를 갖는 폴리머 섬유 기재의 개구를 사용하므로 개구를 형성하는 가격이 저렴하면서 신뢰성 있게 형성할 수 있고 두 개의 폴리머 섬유 기재를 적층한 후 열 융착하여 적용할 수 있으므로 보다 신뢰성 있는 품질을 제공할 수 있다.
또한, 폴리머 섬유 기재를 롤투롤로 연속하여 습식 화학 에칭하고 에칭부위에 니켈 시드를 형성한 후 금속 도금을 하므로 폴리머 섬유 기재와 구리도금층과의 접착력이 좋고 구리도금층 위에 산화방지막 또는 니켈이나 주석을 얇게 형성하여 내부식성이 좋고 다른 전기적 기능을 경제성 있게 제공할 수 있다.
또한, 집전체를 롤투롤 공정으로 연속하여 액상의 활물질층에 함침한 후 스퀴즈하여 활물질층을 연속적으로 제공하여 생산성이 좋고 신뢰성 있는 품질을 제공할 수 있다.
또한, 집전체의 최외부에 무전해 도금에 의한 구리도금층이 형성되어 표면이 다소 거칠어 활물질층과 접착력이 좋고, 대향하는 외부 전극과 낮은 전기접촉저항을 가지며 연결할 수 있다.
또한, 집전체 위에 활물질을 직접 스퍼터링하여 얇은 두께의 활물질을 제공하는 경우 바인더가 없어서 활물질층과 집전체의 전기접촉저항을 더욱 낮게 할 수 있다.
또한, 집전체의 가장자리의 적어도 한 부분은 활물질층이 형성되지 않아 대향하는 외부 전극과 신뢰성 있게 전기적 및 기구적으로 연결할 수 있다.
또한, 폴리머 섬유 기재의 재료 및 구리도금층의 두께 등을 조절하여 대향하는 외부 전극과 신뢰성 있게 전기적 및 기구적으로 연결할 수 있다.
또한, 집전체 및 활물질층이 유연성 및 신축성이 있어 대향하는 외부 전극과 연결이 용이하고 플렉시블한 이차전지용 음극으로 사용할 수 있다.
도 1(a)은 본 발명의 일 실시 예에 의한 집전체를 갖는 이차전지용 전극의 외관을 보여주고, 도 1(b)은 단면을 보여준다.
도 2는 집전체를 갖는 이차전지용 전극의 변형 예를 보여준다.
도 3은 본 발명의 다른 실시 예에 의한 집전체를 갖는 이차전지용 전극을 보여준다.
본 발명에서 사용되는 기술적 용어는 단지 특정한 실시 예를 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도가 아님을 유의해야 한다. 또한, 본 발명에서 사용되는 기술적 용어는 본 발명에서 특별히 다른 의미로 정의되지 않는 한, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 일반적으로 이해되는 의미로 해석되어야 하며, 과도하게 포괄적인 의미로 해석되거나 과도하게 축소된 의미로 해석되지 않아야 한다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 구체적인 실시 예를 상세하게 설명한다.
도 1(a)은 본 발명의 일 실시 예에 의한 집전체를 갖는 이차전지용 전극의 외관을 보여주고, 도 1(b)은 단면을 보여준다.
본 발명에 적용되는 이차전지는 리튬이온 전지 등의 충방전이 가능한 이차전지로 전해물질이 액상 또는 고상일 수 있고, 집전체는 이차전지의 양극과 음극으로 사용될 수 있는데 각 전극의 특성에 맞추어 집전체에 사용되는 금속 재질을 달리할 수 있으나 바람직하게 이차전지용 음극으로 사용한다.
이하의 설명에서는, 음극으로 사용되는 집전체를 예로 들며 구리도금층이 최외부에 노출된 집전체의 경우에 대하여 설명한다.
집전체(120)를 갖는 이차전지용 음극(100)은, 두께 방향으로 다수의 개구(121a)가 형성되어 유연성과 신축성이 있는 폴리머 섬유 기재(121)의 최외부에 구리도금층(122)을 갖는 집전체(120), 및 집전체(120)의 적어도 한 면과 개구(121a) 측벽의 적어도 일부에 접착되어 코팅된 활물질층(110)을 포함한다.
폴리머 섬유 기재(121)가 유연성과 신축성을 갖기 때문에 집전체(120)가 유연성과 신축성을 구비하며, 이러한 집전체(120)를 이차전지용 전극으로 적용한 이차전지는 웨어러블 디바이스의 이차전지용 전극으로 사용될 수 있다.
여기서, 활물질층(110)은, 후술하는 것처럼, 활물질, 바인더 및 첨가제를 포함하는 액상의 슬러리(이하, '활물질 슬러리'라 함)를 집전체(120) 위에 캐스팅(casting)하거나 함침하고 스퀴징 한 후 건조 및 경화하여 형성된다.
이와 같은 캐스팅 공정이나 함침공정 의해 활물질 슬러리가 다수의 개구(121a)에 침투하여 측벽의 적어도 일부에 활물질층(110)을 형성하거나 개구(121a)를 통과하여 반대쪽으로 연장하여 활물질층(110)을 형성한다.
그 결과, 종래 집전체가 관통 구멍이 형성되지 않은 구리박인 경우와 비교하여 활물질의 부착 면적이 커서 활물질층이 집전체로부터 잘 분리되지 않고 활물질층이 형성되는 면적이 증가한다.
또한, 집전체로 최외부에 구리도금층이 형성된 폴리머 섬유 기재를 적용함으로써 신뢰성 있고 경제성 있게 개구가 많고 표면적이 넓다는 장점이 있다.
통상, 이차전지의 활물질층(110)에 사용되는 전기절연 바인더는 활물질층(110)에 포함된 활물질의 전기저항을 크게 하고 활물질 내에서 리튬이온이 자유롭게 움직이는 것을 방해한다.
활물질을 스퍼터링하여 활물질층을 얇게 형성한 경우, 활물질과 집전체 사이에 바인더가 존재하지 않아 결과적으로 활물질의 전기저항이 낮아 이차전지를 급속 충전할 수 있는 등의 장점이 있는 반면, 활물질을 두꺼운 두께로 경제성 있게 제공하기 어려워 다수의 개구를 신뢰성 있게 채우기 어렵다.
집전체(120)의 한쪽 모서리의 적어도 일부는 외부전극과의 전기적 연결을 위한 리드 탭(123)이 일체로 형성되며, 리드 탭(123)에는 활물질층(110)을 형성하지 않아 외부 전극과 접촉시 전기접촉저항을 줄일 수 있다.
이를 위해, 가령 도 1(a)에 도시된 것처럼, 집전체(120)의 가장자리를 따라 안쪽으로 일정 부분에는 활물질층(110)을 형성하지 않도록 설계할 수 있다.
따라서, 구리도금층(122)만 형성된 부분과 구리도금층(122) 위에 활물질층(110)이 형성된 부분이 모두 존재하도록 할 수 있다.
집전체(120)의 두께는 0.005㎜ 내지 0.02㎜일 수 있으며 롤투롤 작업 시 충분한 기계적 강도를 제공할 수 있다.
폴리머 섬유 기재(121)의 재료는 폴리에스터, 폴리올레핀, 폴리프로필렌, 폴리우레탄, 폴리아미드, 폴리이미드, 불소 중 어느 하나일 수 있고, 바람직하게 구리도금층(112)이 형성된 후 열 융착이나 솔더링에 대응하는 내열성을 갖고 UL 94 HB 이상의 난연성을 가질 수 있다.
폴리머 섬유 기재(121)는 적어도 단사(Monofilament)를 포함하며, 다수의 개구(121a)가 형성된 직조(Woven), 부직포(Non-Woven) 또는 니트(Knit) 중 어느 하나이거나, 두 개가 적층된 후 열 융착되어 형성될 수 있는데, 이차전지의 용도에 맞는 구조를 택일하여 사용할 수 있다.
가령, 동일 표면적에서 개구(121a)가 작고 많이 필요한 경우 다양한 폴리머 섬유 기재(121)를 2개 이상 적층한 후 열 용융 압착하여 하나의 폴리머 섬유 기재(121)를 적용할 수 있다.
직조인 경우 다수의 개구(121a)가 일정하고 균일하게 형성된 메시(mesh)를 포함할 수 있으며, 이 경우 신뢰성 있는 이차전지 특성을 유지할 수 있는 장점이 있다.
다수의 폴리머 섬유가 코팅되어 형성된 부직포를 적용하는 경우 가장 얇은 두께를 경제성 있게 제공할 수 있다는 이점이 있고 니트를 적용하는 경우 신축성이 매우 좋다는 장점이 있다.
폴리머 섬유 기재(121)의 특성상 폴리머 섬유가 없는 부분은 자연적으로 개구(121a)로 되며, 폴리머 섬유 기재(121)는 상하 또는 좌우로 힘을 가했다가 힘을 제거하면 대략 원위치로 돌아오는 신축성이 좋고, 열에 의해 용융되고 압착되어 균일하고 얇은 두께를 가진다.
바람직하게, 개구(121a)에 의한 개구율은 10% 내지 50%인데 이차전지의 용도 및 용량에 따라 적절하게 조절될 수 있다.
이러한 폴리머 섬유 기재(121)의 최외부에 구리도금층을 도금에 의해 형성하면 종래의 관통 구멍이 형성된 구리박을 포함한 금속박보다 신축성이 좋고 무게가 가볍다.
바람직하게, 구리도금층(122)을 형성한 후 구리도금층(122) 위에 부식방지를 위하여 전기저항에 영향이 아주 작은 범위 내에서 얇은 두께의 부식 방지층을 형성할 수 있다.
이와 같이 다수의 개구(121a)가 형성된 폴리머 섬유 기재(121)를 무전해 구리 용액에 함침하여 균일한 두께와 낮은 전기 저항을 갖는 구리도금층(122)을 형성할 수 있다.
폴리머 섬유 기재(121)의 재료와 두께, 및 구리도금층(122)의 두께는 대향하는 외부전극와 기구적 및 전기적으로 연결에 적합한 재료 및 두께이다.
도 1을 보면, 구리도금층(122)은 폴리머 섬유의 최외부에 형성되기 때문에 폴리머 섬유로 구성되는 폴리머 섬유 기재(121)의 측면에서 보면, 상면과 하면 및 개구(121a)의 내측면을 포함하는 전체 노출면에 형성된다.
구리도금층(122)은, 가령 롤투롤 공정의 무전해 도금에 의해 형성될 수 있다.
폴리머 섬유 기재(121)와 구리도금층(122)의 접착력을 좋게 하거나 구리도금층(122)을 용이하게 형성하기 위해, 도 1의 확대된 원에 나타낸 것처럼, 폴리머 섬유 기재(121)와 구리도금층(122) 사이에는 적어도 니켈(Ni)을 포함하는 금속 시드층(123)이 형성될 수 있다.
바람직하게, 금속 시드층(123)의 두께는 0.002mm 이하이고 구리도금층(122)의 두께는 0.001mm 내지 0.007mm이고 전기저항은 0.5ohm/ㅁ 이하일 수 있다.
또한, 폴리머 섬유 기재(121)의 표면은 화학 에칭에 의해 미세한 요철이 형성될 수 있고, 이 경우 요철에 금속 시드층(123)을 형성할 수 있다.
구리도금층(122) 위에는 산화방지막층이 형성될 수 있고, 선택적으로 니켈층이나 주석층이 형성되어 활물질층(110)과 구리도금층(122)을 기계적으로 강하게 결합시키고 구리도금층(122) 위에 스퍼터링에 의한 활물질층(110)의 형성을 용이하도록 시드의 역할을 하도록 할 수 있다.
또한, 구리도금층(122)의 표면에 미세한 요철이 형성될 수 있다.
상기한 것처럼, 구리도금층(122)은 개구(121a)의 내측면에 형성되는데, 구리도금층(122)에 의해 개구(121a)가 완전히 메꿔지지 않도록 할 수 있다.
활물질층(110)은 활물질, 바인더 및 도전재로 이루어지고, 활물질은 폴리이미드 필름 등이 탄화되고 흑연화된 인조 그라파이트 파우더나 천연 인조그라파이트 등을 포함하며 그 위에 실리콘 파우더를 더 포함할 수 있다.
활물질층(110)의 바인더는 폴리머 접착제로 활물질을 집전체(120)에 접착하는 역할을 한다.
활물질층(110)은 인쇄, 캐스팅 또는 스퍼터링에 의해 형성될 수 있는데, 인쇄와 캐스팅으로 형성하는 경우 폴리머 바인더를 포함할 수 있고, 스퍼터링으로 형성하는 경우 구리도금층(122)에 직접 부착된다.
바람직하게 바인더는 유연성 및 신축성을 구비하여 활물질층(110)이 유연성과 신축성을 가질 수 있다.
도 1을 보면, 활물질층(110)은 개구(121a)에 의해 표면이 울퉁불퉁해진 집전체(120) 위에 형성되어 활물질층(110)의 표면도 울퉁불퉁하게 형성됨으로써 활물질층(110)의 면적을 증가시킴으로써 활물질층(110)에 삽입되는 리튬이온의 개수를 증가시켜 이차전지의 용량을 크게 할 수 있다.
또한, 활물질층(110)이 집전체(120)의 개구(121a)를 통하여 집전체(120)의 반대면으로 확장 형성되어 활물질의 용량이 증가하고, 개구(121a)의 측벽에 활물질층(120)이 형성될 수 있어 활물질층(110)과 집전체(120)의 접촉 면적의 증가로 접착력이 향상될 수 있다.
바람직하게, 활물질층(110)은 표면전기저항은 5ohm/ㅁ 이하로 낮으며, 가령 그래핀의 SP2 또는 다이아몬드의 SP3 결합 구조를 구비할 수 있다.
이 실시 예에서, 활물질층(110)의 표면이 울퉁불퉁하게 형성되는 것을 예로 들었지만, 이에 한정되지 않고 평면을 이룰 수 있음은 물론이다.
특히 한정되는 것을 아니지만, 집전체(120)와 활물질층(110)을 더한 두께는 0.008mm 내지 0.03mm일 수 있다.
이하, 집전체를 갖는 이차전지용 전극을 제조하는 공정을 대략으로 설명한다.
롤투롤 방식으로 두께 방향으로 다수의 개구가 형성되고 유연성과 신축성을 갖는 폴리머 섬유 기재(121)를 제공하는데, 한쪽 롤에서 폴리머 섬유 기재(121)를 풀러 공급하고 반대쪽에서 폴리머 섬유 기재(121)를 당겨 제공한다.
대략 폭이 1,000mm이고 두께가 0.015mm인 가령 부직포로 된 폴리머 섬유 기재(121)를 연속하여 습식 화학 에칭하고 구리 도금액이 포함된 도금조를 통과하면서 함침한 후 건조하여 폴리머 섬유 기재(121)의 상면과 하면, 그리고 개구(121a)의 내측면의 일부에 구리도금층(122)을 형성하여 집전체(120)을 형성한다.
경우에 따라서, 폴리머 섬유 기재(121)는 도금 후 열처리에 의해 적어도 일부가 탄화되고 탄화된 폴리머 섬유가 구리도금층(122) 내부에 존재하도록 할 수 있다. 더욱이, 탄화 후 구리도금층(122)을 압력에 의해 눌러 얇게 할 수 있다.
집전체(120)를 형성한 후, 집전체(120) 위에 활물질 슬러리를 캐스팅한 후 경화하여 활물질층(110)을 형성한다.
이때, 활물질 슬러리는 다수의 개구(121a)를 통하여 폴리머 섬유 기재(121)의 반대면으로 스며들 수 있다.
또한, 집전체(120)를 슬러리와 바인더를 포함하는 액상의 활물질액에 연속적으로 함침 - 스퀴징(Squeezing) - 경화하여 집전체(120)의 개구(121a) 부분을 메꾸며 집전체(120)의 한 면에 접착되어 코팅되는 활물질층(110)을 형성할 수 있다.
이 방법에 의하면, 개구(121a)를 통해 활물질액이 통과하여 활물질층(110)이 집전체(120)의 상면과 하면에 형성되고 개구(121a)를 완전히 채워 활물질층(110) 내부에 집전체(120)가 매립되는 구조를 형성할 수 있다.
이 실시 예에 의하면, 두께 방향으로 다수의 개구가 형성되는 유연성과 신축성이 있는 폴리머 섬유 기재의 최외각층에 구리도금층을 갖는 집전체를 사용함으로써, 롤투롤에 의한 연속 작업이 용이하고, 무게가 가볍고 폭이 넓고 길이가 길고 얇은 두께를 가지기 용이하며, 또한 개구의 크기를 최소화 하거나 조정하기 용이하다.
또한, 폴리머 섬유 기재는 표면이 울퉁불퉁하고 개구가 형성되어 구리도금층이 많이 형성될 수 있고, 집전체의 표면이 울퉁불퉁하고 개구가 형성되어 활물질층이 많이 형성될 수 있으며, 활물질층의 표면이 울퉁불퉁한 경우 대향하는 전해물질과 많이 접촉할 수 있다는 이점이 있다.
또한, 다양한 치수, 구조 및 재료를 갖는 폴리머 섬유 기재의 개구를 사용하므로 개구를 형성하는 가격이 저렴하면서 신뢰성 있게 형성할 수 있고 두 개의 폴리머 섬유 기재를 적층한 후 열 융착하여 적용할 수 있으므로 보다 신뢰성 있는 품질을 제공할 수 있다.
또한, 폴리머 섬유 기재를 롤투롤로 연속하여 습식 화학 에칭하고 에칭부위에 니켈 시드를 형성한 후 금속 도금을 하므로 폴리머 섬유 기재와 구리도금층과의 접착력이 좋고 구리도금층 위에 산화방지막 또는 니켈이나 주석을 얇게 형성하여 내부식성이 좋고 다른 전기적 기능을 경제성 있게 제공할 수 있다.
또한, 집전체를 롤투롤 공정으로 연속하여 액상의 활물질층에 함침한 후 스퀴즈하여 활물질층을 연속적으로 제공하여 생산성이 좋고 신뢰성 있는 품질을 제공할 수 있다.
또한, 집전체의 최외부에 무전해 도금에 의한 구리도금층이 형성되어 표면이 다소 거칠어 활물질층과 접착력이 좋고, 대향하는 외부 전극과 낮은 전기접촉저항을 가지며 연결할 수 있다.
또한, 집전체 위에 활물질을 직접 스퍼터링하여 얇은 두께의 활물질을 제공하는 경우 바인더가 없어서 활물질층과 집전체의 전기접촉저항을 더욱 낮게 할 수 있다.
또한, 집전체의 가장자리의 적어도 한 부분은 활물질층이 형성되지 않아 대향하는 외부 전극과 신뢰성 있게 전기적 및 기구적으로 연결할 수 있다.
또한, 폴리머 섬유 기재의 재료 및 구리도금층의 두께 등을 조절하여 대향하는 외부 전극과 신뢰성 있게 전기적 및 기구적으로 연결할 수 있다.
또한, 집전체 및 활물질층이 유연성 및 신축성이 있어 대향하는 외부 전극과 연결이 용이하고 플렉시블한 이차전지용 음극으로 사용할 수 있다.
도 2는 도 1의 집전체를 갖는 이차전지용 전극의 변형 예를 보여준다.
도 1의 전극(100)의 하면에 다른 구리도금층(125)이 무전해 도금에 의해 형성된다.
구리도금층(125)은 하면에 형성된 활물질층(110)을 덮어 활물질층(110)의 접착을 좋게 하고 구리도금층(122)의 전기저항을 낮출 수 있다는 이점이 있다.
이때, 구리도금층(125)이 상면에 형성된 활물질층(110)을 덮지 않도록 활물질층(110)의 상면에 점착테이프를 붙인 후 무전해 도금을 한다.
이 실시 예에서, 활물질층(110)의 표면은 불퉁불퉁하지 않고 편평하게 형성된다.
도 3은 본 발명의 다른 실시 예에 의한 집전체를 갖는 이차전지용 전극을 보여준다.
이 실시 예에서, 집전체를 갖는 이차전지용 전극(200)은, 두께 방향으로 다수의 개구가 형성되는 유연성과 신축성이 있는 폴리머 섬유 기재(121)의 최외부에 구리도금층(222)을 갖는 집전체(220), 및 집전체(220)의 양면 및 개구(221a)를 채우고 형성된 코팅된 활물질층(210)을 포함한다.
상기의 일 실시 예와 같이, 롤투롤 방식으로 폴리머 섬유 기재(221)를 구리 도금조를 통과시켜 구리도금층(222)을 형성한 다음, 액상의 활물질층이 담긴 조를 통과하여 함침, 스퀴징 및 경화하거나 캐스팅하여 구리도금층(222)이 형성된 폴리머 섬유 기재(221) 위 및 개구 (221a)에 활물질층(210)을 형성할 수 있다.
그 결과, 활물질층(210)이 집전체(220)의 상면과 하면에 형성되고, 개구(221a)를 메꿔 집전체(220)가 활물질층(210)에 파묻힌 구조를 갖게 된다.
이 경우 활물질층(210)의 표면은 집전체(220)의 표면과 활물질층(210)의 점도 및 두께에 따라 달라질 수 있는데 바람직하게 표면 면적이 울퉁불퉁할 수 있으나 본 발명은 이에 한정하지는 않는다.
이러한 구성에 의하면, 액상의 활물질이 개구(221a)를 채우고 집전체(220)의 상면과 하면에 코팅되고 경화함으로써 서로 일체로 연결되는 활물질층(210)을 형성하기 때문에 활물질의 용량이 증가하고 활물질층(110)과 집전체(120)의 접촉 면적의 증가 및 구조적 일체화로 접착력이 향상되고 활물질층(110)과 집전체(120)의 전기접촉저항이 더욱 낮다는 이점이 있다.
또한 개구(221a)를 통하여 한 번에 집전체(220)의 활물질층(210)을 형성하여 제조원가가 경쟁력 있고 품질에 신뢰성이 있다는 이점이 있다.
이상에서는 본 발명의 실시 예를 중심으로 설명하였지만, 당업자의 수준에서 다양한 변경을 가할 수 있음은 물론이다. 따라서, 본 발명의 권리범위는 상기한 실시 예에 한정되어 해석될 수 없으며, 이하에 기재되는 청구범위에 의해 해석되어야 한다.
100: 이차전지용 음극
110: 활물질층
120: 집전체
121: 폴리머 섬유 기재
121a: 개구
122: 구리도금층

Claims (27)

  1. 이차전지용 전극으로,
    폴리머 섬유가 직조되어 두께 방향으로 다수의 개구가 형성된 폴리머 섬유 기재, 상기 폴리머 섬유의 최외부에 형성된 구리도금층으로 이루어진 집전체; 및
    상기 집전체의 적어도 한 면과 상기 개구의 측벽의 구리도금층 부분에 접착되어 코팅되고 상기 개구의 적어도 일부를 채우는 활물질층을 포함하며,
    상기 집전체의 가장자리를 따라 안쪽으로 일정 부분에는 상기 활물질층이 형성되지 않는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극.
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  12. 청구항 1에서,
    상기 구리도금층에 의해 상기 개구가 완전히 메꿔지지 않는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극.
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  27. 이차전지용 전극으로,
    폴리머 섬유가 직조되어 두께 방향으로 다수의 개구가 형성된 폴리머 섬유 기재, 상기 폴리머 섬유의 최외부에 형성된 구리도금층으로 이루어진 집전체; 및
    상기 집전체의 한 면과 상기 개구의 측벽의 구리도금층 부분에 접착되어 코팅되고 상기 개구의 적어도 일부를 채우는 활물질층을 포함하며,
    상기 집전체의 다른 면에 다른 구리도금층이 무전해 도금에 의해 형성된 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극.
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