KR101443216B1 - 광 반응성 재료를 이용한 유기발광소자 및 그 제조 방법 - Google Patents

광 반응성 재료를 이용한 유기발광소자 및 그 제조 방법 Download PDF

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Abstract

용액 공정을 이용한 유기발광소자의 제조 방법이 개시된다. 본 발명에 따른 유기발광소자의 제조 방법은, 기판 위에 하부 전극을 형성하고, 적어도 하나의 광 반응성 물질이 포함된 유기 활성물질 용액을 상기 하부 전극 위에 도포하여 유기 활성물질 층을 형성하고, 상기 유기 활성물질 층에 그 깊이에 따라 점진적으로 다른 특성의 광이 도달하도록 광을 조사함으로써 상기 유기 활성물질 층 내의 분자 배열 구조를 그 깊이에 따라 점진적으로 달라지도록 조정하여, 깊이에 따른 캐리어 이동도(carrier mobility)의 구배(gradient)를 형성하는 것을 특징으로 한다.
유기발광소자, 용액 공정, 광 반응성 물질, 이동도 구배(mobility gradient)

Description

광 반응성 재료를 이용한 유기발광소자 및 그 제조 방법{Organic light emitting device using photo responsive material and fabrication method thereof}
본 발명은 유기발광소자 및 그 제조 방법에 관한 것이다. 더 상세하게는 새로운 분자 배열 구조를 갖는 유기발광소자의 유기 활성층 및 유기발광소자를 제조함에 있어서, 용액 공정(solution process)을 이용하여 이러한 유기 활성층을 형성하는 방법에 관한 것이다.
유기발광소자(OLED: Organic Light Emitting Device)는 애노드(anode) 전극, 캐소드(cathode) 전극 및 상기 두 전극 사이에 형광성 또는 인광성 유기 화합물이 포함된 유기 활성층을 구비하고, 애노드로부터 공급되는 정공과 캐소드로부터 공급되는 전자가 상기 유기 활성층 내에서 결합하면서 발생하는 빛을 방출하는 자체 발광형 소자이다. 상기 유기 활성층은 기본적으로 유기 발광층(EML)을 포함하고, 상기 유기 발광층(EML)과 애노드 사이에는 정공 수송층(HTL), 정공 주입층(HIL)이 배치될 수 있고, 상기 유기 발광층(EML)과 캐소드 사이에는 전자 수송층(ETL) 등이 배치될 수 있다.
통상적으로 기상 증착(evaporation) 방식으로 제작되는 유기발광소자에서는 효율적인 발광 구조를 이루기 위해 이종 물질들로 구성된 정공 주입층(HIL), 정공 수송층(HTL), 유기 발광층(EML), 정공 장벽층(HBL) 등이 접합된 헤테로 접합(heterojunction) 구조를 채택하고 있다. 그런데, 유기발광소자 디스플레이 장치의 대면적화를 위해서는 유기 활성층의 두께 균일성이 확보되어야 한다. 종래의 기상 증착 공정으로는 균일한 두께를 갖는 대면적의 유기 활성층을 형성하는데 어려움이 있다. 이에 따라, 최근에는 습식 공정(wet process)의 일종인 용액 공정(solution process)으로 유기 물질을 도포하는 방법이 제안되었다. 용액 공정은 용해성(solubility)이 좋은 유기 물질을 용매에 녹여 스핀 코팅이나 잉크젯 프린팅 등으로 도포하는 공정이다. 그러나, 이러한 용액 공정은 상위층의 형성 시에 용매에 의해 하위층이 녹는 현상으로 인해 근본적으로 다층 구조물의 형성에 어려움이 있다.
한편, Franky So [US patent US005925980], J.J. Brown [[Proceedings of SPIE Vol.4800 (2003)], C. Wu [Appl.Phys.Lett. Vol. 86103506 (2005)] 및 Yang Yang [Appl.Phys.Lett. Vol. 832453 (2003)] 등은 상기 각 층의 조성물 중 하나를 인접한 층의 조성물과 같게 하면서 그 층의 조성비에 구배(gradient)를 주는 구배 접합(graded junction)을 형성하는 방법에 의해 효율이나 수명을 개선한 결과들을 보고한 바 있다.
본 발명의 목적은 높은 효율과 긴 수명을 갖는 유기 활성층을 갖는 유기발광소자(organic light emitting devie) 및 그 제조 방법을 제공하는 것이다. 좀 더 구체적으로는, 용액 공정(solution process)을 이용하여 제조 공정을 단순화함과 동시에, 유기 활성층 내에서 깊이에 따라 분자 배열 구조가 점진적으로 달라지도록 함으로써, 정공(hole) 및 전자(electron)의 이동도(mobility)도가 점진적으로 변하는 이동도 구배(mobility gradient)를 형성하는 유기발광소자 및 그 제조 방법을 제공하는 것이 본 발명의 목적이다.
상기의 목적을 달성하기 위하여 본 발명에 따른 유기발광소자의 제조 방법은, 기판 위에 하부 전극을 형성하고, 적어도 하나의 광 반응성 물질이 포함된 유기 활성물질 용액을 상기 하부 전극 위에 도포하여 유기 활성물질 층을 형성하고, 상기 유기 활성물질 층에 그 깊이에 따라 점진적으로 다른 특성의 광이 도달하도록 광을 조사함으로써 상기 유기 활성물질 층 내의 분자 배열 구조를 그 깊이에 따라 점진적으로 달라지도록 조정하여, 깊이에 따른 캐리어 이동도(carrier mobility)의 구배(gradient)를 형성하는 것을 특징으로 한다.
상기 적어도 하나의 광 반응성 물질은 광 중합, 광 이성질화, 또는 광 분해 특성을 갖는 물질을 포함할 수 있다. 상기 유기 활성물질 층은 유기발광 물질, 전자 수송성 물질 및 정공 수송성 물질 중 선택된 적어도 어느 하나를 포함하는 것일 수 있다. 한편, 상기 유기 활성물질 층에 전기 전도도를 향상시키는 p형 또는 n형의 도판트를 첨가할 수 있다. 상기 유기 활성물질 용액은 광 개시제(photo initiator)를 더 포함할 수도 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 광 반응성 물질이 혼합된 용액을 도포하여 얇은 막 형태의 유기 활성물질 층을 형성하고, 상기 유기 활성물질 층에 그 깊이에 따라 도달하는 광의 세기가 달라지도록 광을 조사함으로써, 유기 활성층 내부의 분자 배열 구조(예컨대, 고분자 물질의 중합도(degree of polymerization), 분자 배향(orientation) 또는 질서도(order parameter)와 같은)가 그 깊이에 따라 점진적으로 달라지도록 할 수 있다.
일 예로서, 상기 적어도 하나의 광 반응성 물질은 광 중합 물질을 포함하고, 상기 광 중합 물질을 모노머(monomer) 상태로 상기 유기 활성물질 용액에 혼합하고, 모노머 상태의 상기 광 중합 물질이 상기 유기 활성물질 층 내에 도달한 광의 세기에 따라 다른 분자 배열 구조, 즉 상기 유기 활성물질 층 내에서 깊이에 따라 다른 중합도로 중합되도록 할 수 있다. 이때, 상기 광 중합 물질은 캐리어(carrier) 수송 특성을 갖는 물질일 수 있고, 이와 달리 전자발광(electro luminescence) 특성을 갖는 물질일 수도 있다.
상기 유기 활성물질 층 내부에 도달하는 광의 세기가 깊이에 따라 점진적으로 달라지게 하는 방법의 한 예로서, 상기 유기 활성물질 층에 광을 조사할 때, 가간섭성 광원을 이용하고 상기 유기 활성물질 층 내부에서 그 깊이에 따라 광의 세기가 점진적으로 변하는 간섭 무늬가 형성되도록 할 수 있다. 좀 더 구체적으로는, 두 개의 가간섭성 광원을 상기 유기 활성물질 층의 상부와 하부에 서로 마주보는 방향으로 배치하고 각각 위상이 조절된 광을 조사하여 상기 간섭 무늬가 형성되도록 할 수도 있다. 이와 달리, 하나의 가간섭성 광원을 상기 유기 활성물질 층의 상부와 하부 중 어느 한쪽에 배치하고, 반대쪽에 반사층을 배치하고, 상기 광원으로부터 위상이 조절된 광을 조사하여 상기 간섭무늬가 형성되도록 할 수도 있다. 전술한 바와 같이 간섭 무늬를 이용하여 깊이에 따른 광의 세기를 다르게 하고자 하는 경우, 상기 유기 활성물질 층의 두께와 상기 광의 파장(λ) 사이의 관계는, 상기 유기 활성물질 층의 두께가 λ/4의 n배(n은 자연수)일 수 있다. 그러나, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 다른 실시형태에 따르면, 본 발명의 제조 방법에 있어서, 상기 적어도 하나의 광 반응성 물질은 서로 다른 특성의 광에 다르게 반응하는 성질을 가지고, 상기 유기 활성물질 층에 광을 조사할 때, 상기 유기 활성물질 층의 양 방향에서 서로 다른 특성의 광을 조사하는 것을 특징으로 할 수 있다. 상기 광의 특성은 세기, 파장, 편광, 및 입사각 중 어느 하나 또는 둘 이상의 조합일 수 있다. 한편, 상기 적어도 하나의 광 반응성 물질은 서로 다른 특성의 광에 반응하는 둘 이상의 물질을 포함하고, 상기 유기 활성물질 층에 광을 조사할 때, 상기 유기 활성물질 층의 양 방향에서 서로 다른 특성의 광을 조사할 수도 있다.
상기 적어도 하나의 광 반응성 물질은 조사되는 광의 특성에 따라 다르게 배향(orientation)되는 물질일 수 있으며, 조사되는 광의 특성에 따라 다른 질서도(order parameter)를 갖도록 정렬되는 물질일 수도 있다.
상기 유기 활성층의 분자 배열 구조를 조정할 때, 애노드 쪽으로부터 캐소드 쪽으로 갈수록 정공 이동도가 점점 작아지고, 전자 이동도가 점점 커지는 캐리어 이동도 구배를 갖도록 할 수 있다.
본 발명에 따른 광 반응성 물질을 이용한 유기발광소자는, 애노드, 캐소드, 및 상기 애노드와 상기 캐소드 사이에 배치된 적어도 하나의 유기 활성층을 포함하고, 상기 유기 활성층은 유기 발광 물질, 전자 수송성 물질 및 정공 수송성 물질 중에서 선택된 적어도 하나의 물질을 포함하고, 적어도 하나의 광 반응 물질을 포함하며, 그 깊이에 따라 상기 광 반응 물질의 분자 배열 구조가 점진적으로 다르게 분포되어, 깊이에 따른 캐리어 이동도(carier mobility)의 구배(gradient)가 형성된 것을 특징으로 한다.
상기 유기 활성층은 그 분자 배열 구조가 애노드 쪽으로부터 캐소드 쪽으로 갈수록 정공 이동도가 점점 작아지고, 전자 이동도가 점점 커지는 캐리어 이동도 구배를 갖도록 분포된 것일 수 있다. 상기 적어도 하나의 광 반응성 물질은 광 중합, 광 이성질화, 또는 광 분해 특성을 갖는 물질을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 본 발명의 유기발광소자에 있어서, 상기 광 반응성 물질은 광 중합 물질이고, 상기 광 반응 물질의 분자들은 상기 유기 활성층의 깊이에 따라 점진적으로 다른 중합도(degree of polymerization)로 중합된 것일 수 있다.
본 발명의 다른 실시형태에 따르면, 본 발명의 유기발광소자에 있어서, 상기 광 반응성 물질은 광에 의해 배향되는 성질의 물질이고, 상기 광 반응성 물질의 분 자들은 상기 유기 활성층의 깊이에 따라 점진적으로 다른 방향으로 배향(orientation)된 것일 수 있다. 다른 한편으로는, 상기 광 반응성 물질의 분자들은 상기 유기 활성층의 깊이에 따라 점진적으로 다른 질서도(order parameter)를 갖도록 정렬된 것일 수도 있다.
상기의 모든 실시형태에 따른 유기발광소자에 있어서, 상기 유기 활성층은 전기 전도도를 향상시키는 p형 또는 n형의 도판트를 더 포함할 수 있다. 또한 유기발광 물질, 전자 수송성 물질 및 정공 수송성 물질 중에서 선택된 상기 적어도 하나의 물질은 광 반응성 물질일 수 있다.
일반적으로 유기발광소자는 애노드와 캐소드 사이에 유기발광 물질을 갖는 유기 발광층을 포함한다. 또한, 선택적으로 유기 발광층과 애노드 사이에 정공 수송층을, 유기 발광층과 캐소드 사이에 전자 수송층을 포함할 수 있다. 본 발명에 따른 유기 활성층은 그 구성 물질에 따라 유기 발광층, 정공 수송층 또는 전자 수송층 중 어느 하나의 층에 해당할 수도 있고, 상기의 층들 중 두 가지 이상의 층의 기능을 동시에 수행하는 층일 수도 있다.
본 발명에 따른 유기발광소자는 그 깊이에 따라 분자 배열 상태가 점진적으로 달라지고, 그 결과 전하의 이동도가 점진적으로 달라지는 유기 활성층을 구비함으로써, 높은 효율과 긴 수명을 제공할 수 있다.
본 발명의 유기발광소자의 제조 방법에 따르면, 용액 공정(solution process)을 이용하여 유기발광소자의 제조 공정을 단순화함과 동시에, 광 반응성 물질 및 그에 적합한 광 조사 공정을 이용하여 유기 활성층의 깊이에 따라 전하의 이동도(mobility)도가 점진적으로 달라지는 이동도 구배(mobility gradient)를 효과적으로 만들 수 있다.
이하, 첨부된 도면을 참조하면서 본 발명의 실시예를 상세히 설명한다.
도 1은 광 흡수에 의해 유기 활성물질 층의 깊이에 따라 도달하는 광의 세기가 다르게 하는 방법을 보인다. 먼저 기판(10) 위에 하부 전극(20)을 형성한다. 여기서 기판(10)은 유리 기판 또는 투명한 플라스틱 기판일 수 있다. 다만, 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니다. 여기서 기판은 유리 기판 또는 실리콘 기판에서와 같이 좁은 의미의 기판뿐만 아니라 다른 기능적 구조물들이 형성된 판 형상의 구조물을 포함할 수 있다. 예를 들어 액티브 매트릭스(active matrix) 방식의 유기발광소자 디스플레이 패널을 제조하는 경우에는 기판에는 유기박막트랜지스터(OTFT) 구조물도 포함될 수 있다. 상기 하부 전극(20)은 도전성 물질 박막으로서 인가되는 전압에 따라 애노드(anode) 또는 캐소드(cathode)로서의 기능을 수행할 수 있는 것이면 충분하다. 다만, 본 실시예에서는 상기 기판(10)과 하부 전극(20)이 모두 광학적으로 투명하고, 상기 하부 전극(20)이 애노드인 경우를 기준으로 설명한다. 투명한 상기 하부 전극(20)의 재료로는 일 예로서 인듐주석산화물(ITO:Indium Tin Oxide)이 적용될 수 있다.
상기 하부 전극(20) 위에 용액 공정(solution)을 이용하여 유기 활성물질 층(31)을 형성한다. 즉, 용매에 여러 가지 유기 활성물질들이 용해된 용액을 준비 하고 스핀코팅(spin coating) 또는 잉크젯 프린팅(inkjet printing) 등의 습식 공정을 이용하여 준비된 유기 활성물질 용액을 박막 형태로 도포한다. 상기 유기 활성물질 용액 도포공정은 활성 물질을 용매에 녹여서 도포하는 스핀 코팅(spin coating), 잉크젯 프린팅(inkjet printing), 그라비어 프린팅(gravure printing), 롤투롤 프로세싱(roll to roll processing), 시린지 인젝션(syringe injection), 딥 코팅(dip coating), 스프레이 코팅(spray coating), 릴리프 프린팅(relief printing), 리소그라피 프린팅(lithography printing), 플렉소그라피 프린팅(flexography printing) 및 스크린 프린팅(screen printing) 중 하나일 수 있다.
여기서는 분자 배열이 원하는 상태로 완료되기 전까지의 상기 박막을 유기 활성물질 층(31)이라 칭하고, 완료된 상태를 유기 활성층(미도시)이라 칭한다. 상기 유기 활성물질 용액에는 정공 수송 물질, 유기발광 물질 및 전자 수송 물질 등 유기발광소자에서 애노드와 캐소드 사이에 배치될 물질들 중 적어도 하나의 물질이 포함된다. 이들이 모두 포함될 수도 있고, 그중 일부(예컨대, 정공 수송성 물질과 유기발광 물질)만 포함될 수도 있다. 본 실시예는 후자의 경우에 관한 것이다. 여기서 상기 유기 활성물질 용액에 포함된 물질의 종류에 따라 최종적으로 만들어질 유기 활성층의 기능이 결정된다. 즉, 유기 활성층은 정공 수송층, 유기발광층 또는 전자 수송층의 기능 중 어느 하나의 기능을 수행하는 층으로 만들어질 수도 있고, 둘 이상의 기능을 수행하는 층으로 만들어질 수도 있다.
상기 유기 활성물질 용액에는 적어도 하나의 광 반응성 물질이 포함된다. 상기 광 반응성 물질의 광에 대한 반응은 광 중합 반응, 광 이성질화 반응 또는 광 분해 반응일 수 있다. 이는 상기 광 반응성 물질의 종류에 따라 다르다. 광 반응의 형태에 무관하게 광 조사에 의해 상기 유기 활성물질 층 내에서 분자 배열 구조가 조정될 수 있는 물질이면 충분하다. 이러한 광 반응성 물질은 전하를 수송하거나 전자발광을 일으킬 수 있는 물질일 수도 있고, 유기 활성층의 매트릭스를 형성하는 물질일 수도 있다.
본 실시예에서는 광 중합 반응을 일으키는 물질을 중심으로 설명한다. 광 중합 반응을 일으키는 물질의 예로서, poly-TPBOX(N,N'-bis-[4-(3-ethyl-oxetane-3-ylmethoxy)-methylphenyl)-N,N'-bis-(phenyl)-benzidine)와 같은 물질은 모노머(monomer) 상태에서 유기 용매에 용해되고, 자외선에 의해 광 중합되며 고분자 상태에서는 유기 용매에 용해되지 않는다. 이러한 poly-TPBOX(N,N'-bis-[4-(3-ethyl-oxetane-3-ylmethoxy)-methylphenyl)-N,N'-bis-(phenyl)-benzidine)는 고분자 상태에서 정공 수송이 가능한 물질로 알려져 있다. 이와 같이 광중합이 가능하고 정공 수송성을 가지는 재료의 다른 예로서, 3-ethyl-3-hydroxymethyloxetane, 1-(4-Bromophenyl)-6-bromohexane, 3-[6-(4-Bromophenyl) hexyloxymethyl]-3-ethyloxetane, N,N’-Di{4-[6-(3-ethyloxetane -3-yl- methoxy)]hexylphenyl}-N,N’-diphenylbenzidine과 같은 oxetane 계열의 말단기를 가지는 재료들이 사용될 수 있다.
예시적인 실시예로서, 상기와 같은 정공 수송성 광 중합 물질을 유기발광 물질과 함께 용매에 용해시켜 유기 활성물질 용액을 준비하고, 스핀 코팅으로 유기 활성물질 층(31)을 형성할 수 있다. 상기 도 1에 도시된 바와 같이, 적절한 세기의 광(예컨대 UV 광)을 상기 기판(10) 쪽에서 조사한다. 또한, 광 중합 반응을 촉진하 기 위해 상기 유기 활성물질 용액에 소량의, 예컨대 0.1% 이내의 광 개시제(photo initiator)를 첨가할 수 있다. 이러한 광 개시제의 예로는 {4-[(2-hydroxytetradecyl)-oxyl]-phenyl}- phenyl iodonium hexafluoroantimonate 등을 들 수 있다. 이때, 상기 유기 활성물질 층(31) 내부에 도달하는 광의 세기가, 상기 도면의 오른쪽에 표시된 것과 같이, 상기 유기 활성물질 층(31)의 깊이에 따라 점진적으로 작아지는 구배(gradient)를 형성하도록 할 수 있다. 그 결과 중합되는 정공 수송성 재료의 밀도 분포에도 구배가 형성된다. 즉, 상기 하부 전극(20)에 가까운 부분에는 상기 광 중합 물질의 중합 밀도가 높아서 정공 주입에 적합한 분자 배열이 형성된다. 상기 층(31)의 상부로 갈수록 상기 정공 수송성 광 중합 물질의 중합 밀도가 점차 낮아지고, 동시에 유기발광 물질의 비율이 점차 증가한다. 상기 층(31)의 최상부에는 주로 유기발광 물질이 분포하게 된다.
이와 같은 공정을 통해 경화된 유기 활성층에는 정공 수송 물질과 유기발광 물질의 조성비가 연속적으로 변하는 구배 접합(gradient junction)이 형성된다. 그 결과 캐리어 이동도(carrier mobility), 전기저항과 같은 전기적, 광학적 특성의 분포에도 구배가 형성되고, 이는 곧 유기발광소자의 효율성과 수명을 향상시킬 수 있음을 의미한다. 이러한 구배 접합과 유기발광소자의 효율성 및 수명과의 관계는 구배 접합 구조의 저분자 유기발광소자를 통해 확인된 바 있다.
상기 도 1에는 도시되지 않았으나, 상기와 같이 정공 수송 물질과 유기발광 물질이 점진적으로 분포된 유기 활성층을 형성한 후에는, 그 위에 이와 유사한 방법으로 유기발광 물질과 전자 수송 물질이 점진적으로 분포된 다른 하나의 유기 활 성층을 형성할 수 있다.
한편, 상기 유기 활성물질 층(31) 내에 광 세기의 구배(optical intensity gradient)가 효과적으로 형성되도록 하기 위해서는 상기 층(31)이 통상의 유기 활성층 두께보다 두꺼운 것이 유리할 수 있다. 유기 활성층의 두께가 두꺼워지면 구동 전압이 커지는 결과를 초래할 수 있으므로, 이를 방지하기 위해서 유기 활성층에 n형 또는 p형의 도판트(dopant)를 첨가할 수도 있다.
다음으로는, 유기 활성층의 두께를 통상적인 두께인 수백 나노미터 수준으로 유지하면서 조사되는 광 세기의 구배를 형성할 수 있는 방법의 예를 소개한다. 상기 도 1의 실시예에서는 일반적인 UV 광원을 이용하였으나, 이하에 소개될 실시예에 따르면 가간섭성 광원, 예컨대 레이저 광원을 이용할 수 있다.
도 2a는 양쪽에서 조사된 단일 파장 광의 간섭 효과에 의해 유기 활성물질 층의 깊이에 따라 도달하는 광의 세기가 다른 경우를 보인다. 마주보는 두 개의 가간섭성 광원으로부터 조사되는 광파의 위상을 조절함으로써 광 간섭, 좀 더 구체적으로 보강 간섭을 일으킬 수 있음은 잘 알려져 있다. 상기 도 2a에 도시된 바와 같이, 유기 활성물질 층(32)의 양방향에서 위상이 조절된 광을 조사하여, 상기 유기 활성물질 층(32) 내에서 상기 양방향의 광이 보강 간섭을 일으키도록 한다. 조사된 양방향 광 사이의 위상 관계와 두 개의 가간섭성 광원과 상기 유기 활성물질 층(32) 사이의 거리를 조절함으로써, 상기 도 2a에 도시된 것과 같은 간섭 무늬를 형성할 수 있다. 이러한 간섭 무늬에 의해 형성된 광 세기의 구배는 전술한 도 1의 실시예의 경우와 마찬가지로 상기 유기 활성물질 층(32)을 경화시키는 과정에서 분 자 배열의 구배를 형성할 수 있다.
도 2b는 입사광과 반사광의 간섭 효과에 의해 유기 활성물질 층의 깊이에 따라 도달하는 광의 세기가 다른 경우를 보인다. 유기 활성물질 층(32)의 한 면의 반사율이 매우 큰 경우, 예컨대 저면 발광형 유기발광소자를 제조하기 위해 상기 유기 활성물질 층(32) 상면에 금속성의 상부 전극(통상적으로 캐소드 전극)(40)을 형성한 경우, 상기 도 2b에 도시된 바와 같이 반사율이 상대적으로 낮은 쪽(기판(미도시) 및 하부 전극(미도시)이 배치된 쪽)으로부터 단일 파장의 광을 조사할 수 있다. 이 경우에도 역시 광의 위상 및 광원과 상기 유기 활성물질 층(32) 사이의 거리를 조정함으로써 입사광(incident optical wave)과 반사광(reflected optical wave)의 간섭 효과를 이용할 수 있다. 즉, 상기 유기 활성물질 층(32) 내부에 상기 도 2b에 도시된 바와 같은 간섭 무늬를 형성할 수 있다. 그 결과 상기 유기 활성물질 층(32)을 경화시키는 과정에서 분자 배열의 구배를 형성할 수 있다.
상기의 두 가지 예와 같이 광 간섭 현상을 이용하여 유기 활성물질 층(32) 내에 광 세기의 구배를 형성하는 경우, 상기 유기 활성물질 층(32)의 두께와 조사 광의 파장(λ) 사이의 관계는, 상기 층(32)의 두께가 대략 λ/4인 조건을 만족하는 것이 바람직하다. 다만, 상기 유기 활성물질 층(32)에 포함된 광 반응성 물질의 광 세기에 대한 반응 태양에 따라서는 유기 활성물질 층의 두께가 λ/4의 n배(n은 자연수)의 값을 갖도록 할 수도 있다.
도 3은 유기 활성물질 층의 양쪽에서 서로 다른 파장의 광을 조사하는 모습을 보인다. 예를 들어, 유기 활성물질 층(33)에 서로 다른 파장의 광에 반응하는 두 가지 이상의 광 반응성 물질이 포함된 경우에는 상기 유기 활성물질 층(33)의 양방향에서 각각의 광 반응성 물질에 대응되는 서로 다른 파장의 광을 조사할 수도 있다. 좀 더 구체적으로는, 상기 유기 활성물질 층(33)에 제1 파장의 광에 의해 중합되는 정공 수송성의 광 중합 물질과 제2 파장의 광에 의해 중합되는 전자 수송성의 광 중합 물질, 그리고 유기발광 물질이 혼합된 상태로 존재할 수 있다. 이때, 애노드인 상기 하부 전극(20) 쪽에서는 제1 파장의 광(optical wave 1) 을 조사하고, 그 반대쪽에서는 제2 파장의 광(optical wave 2)을 조사하면, 애노드 쪽에는 정공 수송성 물질이 높은 밀도로 중합되고, 캐소드 쪽에는 전자 수성성 물질이 높은 밀도로 중합되고, 이들 가운데에 유기발광 물질이 높은 비율로 분포된 유기 활성층을 얻을 수 있다.
본 실시예는 유기 활성물질 층(33) 양쪽에 서로 다른 특성의 광을 조사하는 방법의 한 예로서 서로 다른 파장의 광을 조사하는 방법을 소개한 것이다. 본 발명은 이에 한정되지 않으며, 사용되는 광 반응성 물질에 따라서는 유기 활성물질 층의 양쪽에 광의 세기, 편광 또는 입사각이 서로 다른 광을 조사하여 이와 유사한 결과를 얻을 수도 있다.
본 발명의 다른 실시형태에 따르면, 조사된 광의 성질(파장, 세기, 편광 또는 입사각)에 따라 분자 배열 방향이 결정되는 성질의 광 반응성 물질을 이용하여, 유기발광소자의 유기 활성층 내에서 그 깊이에 따라 분자 배열 방향이 점진적으로 변하도록 할 수도 있다. 예를 들어, 유기 활성층 내의 어느 부분에서는 전하 수송성 분자들을 소자에 인가되는 전기장의 방향과 평행한 방향으로 배열시킴으로써 정 공의 이동도를 높이고, 다른 어느 부분에서는 전하 수송성 분자들을 전기장의 방향에 수직한 방향으로 배열시킴으로써 정공의 이동도를 낮추는 대신 전자의 이동도를 높일 수 있다.
도 4는 양쪽에서 조사된 원편광과 선편광의 조합에 의해 광 반응 물질의 분자가 배향된 모습을 보인다. 본 실시예에 따르면, 먼저 하부 전극(예컨대 애노드 전극)(20) 위에 조사 광의 편광 특성에 따라 배향되는 광 반응성 물질(모노머 상태의)을 포함하는 유기 활성물질 층(34)을 형성한다. 상기 유기 활성물질 층(34)을 경화시키는 중에 상기 층(34)의 양쪽에서 서로 다른 편광 특성의 광을 조사하여 상기 광 반응성 물질이 의도된 방향으로 배향되면서 중합되도록 한다. 이러한 광 반응성 물질은 모노머 상태로 상기 유기 활성물질 층(34)에 혼합되고, 상온에서 액정의 성질을 띠는 물질일 수 있다.
스핀 코팅에 의해 형성된 상기 유기 활성물질 층(34)을 광 경화하기 위해, 상기 도 4에 도시된 바와 같이, 상기 층(34)의 위에서 아래 방향으로는 원편광의 광을 조사하고, 상기 층(34)의 아래에서 위 방향으로는 기판(10)에 평행한 선편광의 광을 조사할 수 있다. 그 결과, 하부 전극(애노드)(20)에 인접한 부분에는 상기 광 반응성 물질의 분자들(301)이 선편광 방향으로, 즉 기판(10)에 평행한 방향으로 배향되면서 중합된다. 이때, 상기 유기 활성물질 층(34)에 도핑된 전하 수송성 분자들은 상기 광 반응성 물질의 분자들(301)과 같은 방향으로 정렬된다. 따라서 선평광의 방향을 적절히 설정하면 상기 도핑된 전하 수송성 분자들이 정공 수송성이 커지는 방향으로 배열되어 정공의 주입 및 수송에 적합하게 된다. 또한, 상기 층(34)의 상부 즉, 상부 전극(캐소드)(미도시)에 인접한 부분에는 상기 광 반응성 분자들(301)이 원편광에 의해 기판(10)에 수직한 방향으로 배향되면서 중합된다. 이때, 상기 유기 활성물질 층(34)에 도핑된 전하 수송성 분자들도 기판(10)에 수직한 방향으로 정렬되어 전자의 주입 및 수송에 적합하게 된다. 결과적으로 상기 유기 활성물질 층(34)은 애노드 쪽에 정공 수송에 유리한 분자 배열 구조의 영역(HTL region)를 가지고, 캐소드 쪽에 전자 수송에 유리한 분자 배열 구조의 영역(ETL region)를 가지고, 이들 사이에 유기 전자발광 영역(EML region)을 갖도록 경화된다. 즉, 경화된 유기 활성층 내에 효과적인 이동도 구배가 형성된다.
상기 광 반응성 물질은 상기한 예와 같이 유기 활성층의 매트릭스(matrix)를 이루는 물질일 수 있다. 다만, 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니고 이러한 광 반응성 물질은 전자발광 특성을 갖는 물질일 수도 있다. 예를 들어, 유기발광 물질인 PFO(Poly[(9,9-dioctylfluoren-2,7-diyl])는 모노머 상태로 존재할 때 상온에서 액정성을 띤다. 상기 광 반응성 물질로서 PFO와 같은 물질을 사용할 수도 있음은 물론이다.
도 5a 내지 도 5b는 각각 광 경화시 양쪽에서 조사되는 편광들의 다른 조합의 예를 보인다. 상기 광 반응성 물질의 편광에 대한 반응 특성에 따라서는 상기 도 4의 예시와 다른 편광들의 조합도 가능하다. 즉, 각기 다른 광 반응성 물질(편광에 대한 반응 특성이 서로 다른)이 포함된 유기 활성물질 층(35, 36, 37)에 대해서는 그에 맞는 다양한 조합의 편광을 유기 활성물질 층(35, 36, 37)의 양면에 각각 조사할 수 있다. 도 5a는 좌원편광과 선편광의 조합을, 도 5b는 선편광과 우원 편광의 조합을, 도 5c는 서로 수직한 방향의 두 선편광들의 조합을 나타낸다.
이상에서는 주로 조사 광의 편광 특성에 반응하는 광 반응성 물질을 이용한 실시예를 다루었으나, 사용하는 광 반응성 물질의 종류에 따라서는 유기 활성물질 층의 양면에 조사되는 광의 파장이나 세기 또는 입사각을 서로 다르게 조합함으로써 이와 유사한 결과를 얻을 수도 있다.
도 6은 유기 활성물질 층의 양쪽에서 서로 다른 세기의 빛을 조사하는 모습을 보인다. 광의 세기에 따라 분자의 광 반응성 물질의 중합도(degree of polymerization), 밀도, 배향(orientation), 또는 질서도(order parameter) 등의 분자 배열 구조의 변화를 가져오고 이를 통해 전하 이동도의 변화를 가져 오는 것이 가능하다. 양 방향에서의 입사광의 세기를 다르게 하여 재료의 특성에 따라 유기 활성 물질 층내에서 전하 이동도의 완만한 변화를 얻을 수 있다.
도 7은 유기 활성물질 층의 양쪽에서 서로 다른 입사각의 빛을 조사하는 모습을 보인다. 광의 입사각에 따라 상기 유기 활성물질 층의 양쪽 표면 부근의 분자 배열 구조가 서로 다르게 분포되고, 이러한 분자 배열 구조는 전하 이동도의 분포에 영향을 미친다. 따라서, 재료의 특성에 따라 양 방향에서의 광 조사 시에 입사각을 다르게 하면 유기 활성물질 층내에서 전하 이동도가 완만하게 변하는 분포를 얻을 수 있다.
도 8은 정공 수송층(HTL)의 전하 이동도가 균일한 유기발광소자 A(a)와 전하 이동도의 단계가 있는 유기발광소자 B(b)의 모습을 개략적으로 보인다. 그리고, 도 9는 상기 도 8의 유기발광소자 A에 대한 인가 전압, 전류 및 휘도 특성(a) 및 유기 발광소자 B에 대한 인가 전압, 전류 및 휘도 특성(b)을 대비하여 보인다. 유기발광소자 A(OLED A)(a)는 정공 이동도의 구배가 없는 경우로서, 아래로부터 애노드(20), HTL A(60nm)와 ETL(60nm)를 포함하는 유기 활성층(38), 캐소드(40)가 적층된 구조물을 가지고, 유기발광소자 B(OLED B)(b)는 정공 이동도가 단계적으로 변하는 경우로서, 아래로부터 애노드(20), HTL A(30nm)와 HTL B(30nm) 및 ETL(60nm)를 포함하는 유기 활성층(39), 캐소드(40)가 적층된 구조물을 가진다. 이때, 상기 HTL A는 정공이동도가 1x10-6 cm2/Vs 이며, HTL B는 1x10-4 cm2/Vs로서 유기발광소자 B(b)는 애노드 쪽으로 갈수록 더 높은 정공 이동도를 갖는다. 이때 도 9에서 예시된 것처럼 유기발광소자 B(b)는 유기발광소자 A(a)에 비해 동일한 인가 전압에서 더 낮은 전류와 더 높은 휘도를 보이므로 더 우수한 전류 효율을 보인다. 이러한 비교 실험은 전하 이동도가 점진적으로 변하는 구배를 갖는 소자가 더 우수한 성능을 보임을 예시한다.
이하에서는, 본 발명에 따른 유기발광소자의 실시예를 상세히 설명한다.
도 10은 본 발명에 따른 유기발광소자의 한 실시예를 보인다. 본 실시예에 따르면, 기판(10) 위에 배치된 애노드(20)와 캐소드(40) 사이에 정공 수송층(HTL) 및 유기발광층(EML)의 기능을 동시에 가지는 유기 활성층(30)이 배치된다. 상기 유기 활성층(30)에서 정공 수송성 물질과 유기발광 물질이 포함되고, 이들 중 상기 정공 수송성 물질은 광 중합 물질일 수 있다. 이러한 유기 활성층(30)은 상기 도 1, 도 2a 또는 도 2b를 통해 설명된 광 조사 공정을 통해, 상기 애노드(20) 쪽에 가까워질수록 상기 정공 수송성 물질의 중합도가 높고(긴 쇄선 표시), 상기 캐소드(40) 쪽에 가까워질수록 그 중합도가 낮은(짧은 쇄선 표시) 분포를 가질 수 있다. 그 결과 정공 수송 영역(HTL region) 내에는 그 깊이에 따라 정공 이동도 점진적으로 변하는 이동도 구배가 형성될 수 있다. 본 실시예는 정공 수송성 물질로서 광 중합 물질이 적용된 예에 관한 것이나, 광 조사에 의해 분자 배열의 질서도가 달라지는 물질을 적용한 경우에도 이와 마찬가지의 결과를 얻을 수 있다.
도 11은 본 발명에 따른 유기발광소자의 다른 실시예를 보인다. 본 실시예에 따른 유기발광소자는 상기 도 4를 통해 설명한 제조 방법을 이용하여 만들어질 수 있다. 도면에 도시된 바와 같이, 유기 활성층(34) 내에서 그 깊이에 도달한 광의 특성에 따라 광 반응성 분자(301)들이 점진적으로 다르게 배향되어 있다. 이로 인해 상기 유기 활성층(34) 내에 포함된 정공 수송성 물질, 유기발광 물질 및 전자 수송성 물질도 상기 광 반응성 분자(301)들의 배열 방향을 따라 분포될 수 있다. 결과적으로 애노드(20) 쪽의 정공 수송 영역(HTL region)에는 정공 주입 및 정공 수송에 유리한 분자 배열 구조가 형성되고, 캐소드(40) 쪽의 전자 수송 영역(ETL region)에는 전자 주입 및 전자 수송에 유리한 분자 배열 구조가 형성될 수 있다. 상기 광 반응성 분자(301)들이 상기 유기 활성층(34)의 깊이에 따라 점진적으로 다르게 배향되어 있으므로, 전하 이동도 역시 그 깊이에 따라 점진적으로 값이 변하는 구배를 형성하게 된다.
이상에서 본 발명에 따른 바람직한 실시예들이 설명되었으나, 이는 예시적인 것에 불과하며, 당해 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변 형 및 균등한 타 실시예가 가능하다는 점을 이해할 수 있을 것이다. 따라서, 본 발명의 보호범위는 첨부된 특허청구범위에 의해서 정해져야 할 것이다.
도 1은 광 흡수에 의해 유기 활성물질 층의 깊이에 따라 도달하는 광의 세기를 다르게 하는 방법을 보인다.
도 2a는 양쪽에서 조사된 단일 파장 광의 간섭 효과에 의해 유기 활성물질 층의 깊이에 따라 도달하는 광의 세기를 다르게 하는 방법을 보인다.
도 2b는 입사광과 반사광의 간섭 효과에 의해 유기 활성물질 층의 깊이에 따라 도달하는 광의 세기를 다르게 하는 방법을 보인다.
도 3은 유기 활성물질 층의 양쪽에서 서로 다른 파장의 광을 조사하는 모습을 보인다.
도 4는 양쪽에서 조사된 원편광과 선편광의 조합에 의해 광 반응 물질의 분자가 배향된 모습을 보인다.
도 5a 내지 도 5c는 각각 양쪽에서 조사되는 편광들의 다른 조합의 예를 보인다.
도 6은 유기 활성물질 층의 양쪽에서 서로 다른 세기의 빛을 조사하는 모습을 보인다.
도 7은 유기 활성물질 층의 양쪽에서 서로 다른 입사각의 빛을 조사하는 모습을 보인다.
도 8은 정공 수송층(HTL)의 전하 이동도가 균일한 유기발광소자 A(a)와 전하 이동도의 단계가 있는 유기발광소자 B(b)의 모습을 개략적으로 보인다.
도 9는 상기 도 8의 유기발광소자 A에 대한 인가 전압, 전류 및 휘도 특성(a) 및 유기발광소자 B에 대한 인가 전압, 전류 및 휘도 특성(b)을 대비하여 보인다.
도 10은 본 발명에 따른 유기발광소자의 한 실시예를 보인다.
도 11은 본 발명에 따른 유기발광소자의 다른 실시예를 보인다.
< 도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명 >
10: 기판 20: 하부 전극
31~37: 유기 활성물질 층 301: 광 배향성 분자
40: 상부 전극

Claims (22)

  1. 기판 위에 하부 전극을 형성하고,
    적어도 하나의 광 반응성 물질이 포함된 유기 활성물질 용액을 상기 하부 전극 위에 도포하여 유기 활성물질 층을 형성하고,
    상기 유기 활성물질 층에 그 깊이에 따라 점진적으로 다른 특성의 광이 도달하도록 광을 조사함으로써 상기 유기 활성물질 층 내의 분자 배열 구조를 그 깊이에 따라 점진적으로 달라지도록 조정하여, 깊이에 따른 캐리어 이동도(carrier mobility)의 구배(gradient)를 형성하며,
    상기 유기 활성물질 층의 분자 배열 구조를 조정할 때, 애노드 쪽으로부터 캐소드 쪽으로 갈수록 정공 이동도가 점점 작아지고, 전자 이동도가 점점 커지는 캐리어 이동도 구배를 갖도록 하는 것을 특징으로 하는 유기발광소자의 제조 방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 적어도 하나의 광 반응성 물질은 광 중합, 광 이성질화, 또는 광 분해 특성을 갖는 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기발광소자의 제조 방법.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 유기 활성물질 층은 유기발광 물질, 전자 수송성 물질 및 정공 수송성 물질 중 선택된 적어도 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 유기발광소자의 제조 방법.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 유기 활성물질 층에 전기 전도도를 향상시키는 p형 또는 n형의 도판트를 첨가하는 것을 특징으로 하는 유기발광소자의 제조 방법.
  5. 기판 위에 하부 전극을 형성하고,
    적어도 하나의 광 반응성 물질이 포함된 유기 활성물질 용액을 상기 하부 전극 위에 도포하여 유기 활성물질 층을 형성하고,
    상기 유기 활성물질 층에 그 깊이에 따라 점진적으로 다른 특성의 광이 도달하도록 광을 조사함으로써 상기 유기 활성물질 층 내의 분자 배열 구조를 그 깊이에 따라 점진적으로 달라지도록 조정하여, 깊이에 따른 캐리어 이동도(carrier mobility)의 구배(gradient)를 형성하며,
    상기 적어도 하나의 광 반응성 물질은 광 중합 물질을 포함하고, 상기 광 중합 물질을 모노머(monomer) 상태로 상기 유기 활성물질 용액에 혼합하고, 모노머 상태의 상기 광 중합 물질이 상기 유기 활성물질 층 내에 도달한 광의 세기에 따라 다른 분자 배열 구조로 중합되도록 하는 것을 특징으로 하는 유기발광소자의 제조 방법.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 유기 활성물질 용액은 광 개시제(photo initiator)를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 유기발광소자의 제조 방법.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 적어도 하나의 광 반응성 물질은 서로 다른 특성의 광에 다르게 반응하는 성질을 가지고, 상기 유기 활성물질 층에 광을 조사할 때, 상기 유기 활성물질 층의 양 방향에서 서로 다른 특성의 광을 조사하는 것을 특징으로 하는 유기발광소자의 제조 방법.
  8. 기판 위에 하부 전극을 형성하고,
    적어도 하나의 광 반응성 물질이 포함된 유기 활성물질 용액을 상기 하부 전극 위에 도포하여 유기 활성물질 층을 형성하고,
    상기 유기 활성물질 층에 그 깊이에 따라 점진적으로 다른 특성의 광이 도달하도록 광을 조사함으로써 상기 유기 활성물질 층 내의 분자 배열 구조를 그 깊이에 따라 점진적으로 달라지도록 조정하여, 깊이에 따른 캐리어 이동도(carrier mobility)의 구배(gradient)를 형성하며,
    상기 유기 활성물질 층에 광을 조사할 때, 가간섭성 광원을 이용하고 상기 유기 활성물질 층 내부에서 그 깊이에 따라 광의 세기가 점진적으로 변하는 간섭 무늬가 형성되도록 하는 것을 특징으로 하는 유기발광소자의 제조 방법.
  9. 제8항에 있어서,
    두 개의 가간섭성 광원을 상기 유기 활성물질 층의 상부와 하부에 서로 마주보는 방향으로 배치하고 각각 위상이 조절된 광을 조사하여 상기 간섭 무늬가 형성되도록 하는 것을 특징으로 하는 유기발광소자의 제조 방법.
  10. 제8항에 있어서,
    하나의 가간섭성 광원을 상기 유기 활성물질 층의 상부와 하부 중 어느 한쪽에 배치하고, 반대쪽에 반사층을 배치하고, 상기 광원으로부터 위상이 조절된 광을 조사하여 상기 간섭무늬가 형성되도록 하는 것을 특징으로 하는 유기발광소자의 제조 방법.
  11. 제8항에 있어서,
    상기 유기 활성물질 층의 두께와 상기 광의 파장(λ) 사이의 관계는, 상기 유기 활성물질 층의 두께가 λ/4의 n배(n은 자연수)인 것을 특징으로 하는 유기발 광소자의 제조 방법.
  12. 제1항에 있어서,
    상기 광의 특성은 세기, 파장, 편광, 및 입사각 중 어느 하나 또는 둘 이상의 조합인 것을 특징으로 하는 유기발광소자의 제조 방법.
  13. 제1항에 있어서,
    상기 적어도 하나의 광 반응성 물질은 조사되는 광의 특성에 따라 다르게 배향되는 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기발광소자의 제조 방법.
  14. 삭제
  15. 애노드, 캐소드, 및 상기 애노드와 상기 캐소드 사이에 배치된 적어도 하나의 유기 활성층을 포함하고,
    상기 유기 활성층은 유기 발광 물질, 전자 수송성 물질 및 정공 수송성 물질 중에서 선택된 적어도 하나의 물질을 포함하고, 적어도 하나의 광 반응 물질을 포함하며, 그 깊이에 따라 상기 광 반응 물질의 분자 배열 구조가 점진적으로 다르게 분포되어, 깊이에 따른 캐리어 이동도(carier mobility)의 구배(gradient)가 형성되며,
    상기 유기 활성층은 그 분자 배열 구조가 애노드 쪽으로부터 캐소드 쪽으로 갈수록 정공 이동도가 점점 작아지고, 전자 이동도가 점점 커지는 캐리어 이동도 구배를 갖도록 분포된 것을 특징으로 하는 유기발광소자.
  16. 삭제
  17. 제15항에 있어서,
    상기 적어도 하나의 광 반응성 물질은 광 중합, 광 이성질화, 또는 광 분해 특성을 갖는 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기발광소자.
  18. 제15항에 있어서,
    상기 광 반응성 물질은 광 중합 물질이고, 상기 광 반응 물질의 분자들은 상기 유기 활성층의 깊이에 따라 점진적으로 다른 중합도(degree of polymerization)를 갖도록 중합된 것을 특징으로 하는 유기발광소자.
  19. 제15항에 있어서,
    상기 광 반응성 물질은 광에 의해 배향되는 성질의 물질이고, 상기 광 반응성 물질의 분자들은 상기 유기 활성층의 깊이에 따라 점진적으로 다른 방향으로 배 향(orientation)된 것을 특징으로 하는 유기발광소자.
  20. 제15항에 있어서,
    상기 광 반응성 물질의 분자들은 상기 유기 활성층의 깊이에 따라 점진적으로 다른 질서도(order parameter)를 갖도록 정렬된 것을 특징으로 하는 유기발광소자.
  21. 제15항에 있어서,
    상기 유기 활성층은 전기 전도도를 향상시키는 p형 또는 n형의 도판트를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 유기발광소자.
  22. 제15항에 있어서,
    유기발광 물질, 전자 수송성 물질 및 정공 수송성 물질 중에서 선택된 상기 적어도 하나의 물질은 광 반응성 물질인 것을 특징으로 하는 유기발광소자.
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