KR101251264B1 - 이산화탄소의 고정방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 이산화탄소의 고정방법에 관한 것으로서, 산처리를 통해 자연광물이나 제강 슬래그로부터 금속이온성분을 추출하고 여기에 이산화탄소를 주입하여 탄산염화 반응을 시켜 이산화탄소를 고정함에 있어 pH 조정 과정을 생략함으로써 반응을 효율적으로 진행하고 연속 고정이 가능하도록 하는 방법에 관한 것이다.
본 발명을 사용하여 이산화탄소를 고정할 경우 제철 산업 현장에서 발생하는 이산화탄소를 효율적으로 제거하여 온실 가스 발생을 대폭 감소시킬 수 있고 폐자원인 재강 슬래그를 재활용할 수 있는 장점도 있다.
본 발명을 사용하여 이산화탄소를 고정할 경우 제철 산업 현장에서 발생하는 이산화탄소를 효율적으로 제거하여 온실 가스 발생을 대폭 감소시킬 수 있고 폐자원인 재강 슬래그를 재활용할 수 있는 장점도 있다.
Description
본 이산화탄소의 고정방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 자연광물이나 제철소에서 발생하는 제강슬래그를 이용하여 이산화탄소를 고정함으로써 대기 중에 이산화탄소가 배출되는 것을 줄이는 동시에 자연광물이나 슬래그를 활용하는 방법에 관한 것이다.
이산화탄소는 최근 화석연료의 다량 소비에 의해 급속히 증가되고 있으며, 그 결과 지구온난화의 주된 원인으로 인식되고 있다. 따라서 전세계 각국에서는 이러한 이산화탄소의 공기 중 배출을 줄이려는 노력과 규제를 강화하고 있다.
이러한 이산화탄소의 배출억제는 화석연료의 사용을 절감하는 방법과 발생되는 이산화탄소를 분리, 회수하여 고정화하는 방법이 있다. 이 중 후자의 방법은 이산화탄소를 분리, 회수하여 메탄올 합성의 원료로서 이용하는 방법 또는 이산화탄소의 분리, 회수 후에 해양 투기하거나 광물탄산염으로서 고정화하는 방법 등이 연구되고 있다.
상기 광물탄산염으로서 고정화하는 방법은 광물 속에 존재하는 알칼리성 물질(CaO, MgO, K2O, Na2O 등)과 이산화탄소를 반응시켜 탄산염물질(CaCO3, MgCO3, Na2CO3, K2CO3 등)로 만들어 공장에서 배출되는 이산화탄소를 고정화하는 기술이다.
한편, 제철소의 제강 공정에서 발생되는 슬래그로는 용선예비처리 슬래그, 전로슬래그, 스테인레스 슬래그, 전기로 슬래그 등이 있는데 이들 제강슬래그는 시멘트, 도로 및 토목 공사시 채움용 골재로 일부 활용되고 있으나, 나머지는 대부분 매립되고 있는 실정이다. 그러나 매립지 확보가 점차 어려워지고 지금까지의 활용 방법만으로는 한계가 있기 때문에 이와 같이 버려지는 제강슬래그를 활용하기 위한 다양한 방안들이 제시되고 있다.
대한민국 공개 특허 특2002-0050429호는 해양에서 슬래그를 활용할 수 있는 부분으로서 이산화탄소를 제강슬래그 표면에 고정하여 항만 건설 등의 용도와 인공어초와 같은 해양 생물용으로 활용하는 방법을 제안하고 있다.
또한, 대한민국 공개 특허 2006-0023206호는 일정 정도의 함수량을 갖는 슬래그를 이산화탄소와 반응시켜 슬래그 표면에 이산화탄소를 고정화하는 방법을 제안하고 있다. 그러나, 상기 두 문헌에 기재된 방법은 이산화탄소와 슬래그의 반응효율이 낮아 반응시간이 지나치게 길므로 경제적 효용성이 떨어진다는 단점이 있다.
대한민국 등록 특허 0891551호(출원번호: 2008-0025573)은 철강슬래그에서 추출된 알칼리성분과 기체상 이산화탄소를 탄산화 반응을 시키기 위하여 가압수열반응 또는 상압수열반응을 이용하는 방법을 제안하고 있으나, 수열반응에 따른 에너지 소모가 매우 크고, 알칼리성분과 이산화탄소의 탄산화 반응 이후의 처리 과정에 대해서는 언급이 없어 이산화탄소의 고정화가 어떻게 진행되는 지에 관하여 명확한 설명이 없다.
또한, 대한민국 등록 특허 0801542호(출원번호: 2006-0105753)는 자연광물인 활석을 이용하여 이산화탄소를 고정화하는 방법을 제안하고 있으나, 입도를 125μm 이하로 해야 하기 때문에 광물의 파쇄 단계에서 지나치게 많은 에너지가 소모된다는 문제점이 있으며, 알칼리 성분을 추출하기 위하여 아세트산과 같은 약산성 용매로 처리하는데 이산화탄소를 탄산염화하여 고정시키기 위하여 pH를 증가시키는 과정에서 일부 금속 이온(예: Ca2 +)과 수산화이온(OH-)이 반응하여 소석회(milky lime, Ca(OH)2)가 생성되고 이 중 일부가 부유하면서 추출용액에서 부유물질을 침전 또는 여과하는 분리공정이 추가로 필요하게 된다. 또한, 침강성 탄산염이 생성과 동시에 액상에서 부유하게 되어 이 역시 분리가 어렵고 이러한 문제점으로 인해 연속 공정에 제약을 받게 되고 경제성이 떨어져 실제 공정에 활용되기는 어려운 문제가 있다.
본 발명은 상기와 같은 종래 기술의 한계를 극복하여 이산화탄소를 효율적으로 고정화하고 실제 공정에 활용될 수 있는 방법을 제공하기 위하여 안출된 것으로서, 액상 반응을 통해 이산화탄소와의 반응효율을 높이고, 상온 상압 반응을 이용하여 에너지 소모를 줄이는 동시에, 이산화탄소의 고정화 반응을 위한 pH 조정 과정을 생략함으로써 부유 소석회 발생을 억제할 수 있어 연속 공정을 가능하게 하기 위한 방법을 제공하고자 하는 것이다.
상기한 목적을 달성하기 위하여 본 발명은
(1) 자연광물 또는 제강슬래그를 산처리하여 금속이온성분을 추출하는 단계;
(2) (1)단계에서 얻어진 금속이온성분을 함유하는 추출용액에 이산화탄소를 주입하여 탄산염화 반응시키는 단계;
(3) (2)단계에서 얻어진 탄산염을 포함하는 용존 용액을 용존 탄산염 저장조로 이송시켜 저장하는 단계;
(4) 상기 저장된 용존 탄산염을 탄산염 분리 및 정제조로 이송시킨 후 pH를 7이상으로 조정하여 탄산염을 분리시키는 단계를 포함하는 이산화탄소의 고정방법을 제공한다.
본 발명에 따른 이산화탄소 고정화 방법은 자연광물이나 제강슬래그를 산처리하여 금속 이온을 추출하여 반응시킴으로써 종래의 고체-기체 간의 반응에 비하여 반응 효율이 매우 우수하고, 상온 상압 조건에서 반응이 이루어지므로 수열 합성과 같은 고에너지를 필요로 하는 공정이 없어 에너지 소모를 줄일 수 있으며, 이산화탄소의 고정화 반응을 위한 pH 조정 과정을 생략함으로써 부유 소석회 발생을 억제할 수 있어 연속 공정이 가능하다.
본 발명에 따른 이산화탄소 고정화 방법은 현재 토목 분야에서 저가치로 활용도가 매우 낮은 제강 슬래그를 이용하여 이산화탄소를 저감할 수 있으므로 국내 철강 회사들의 온실가스 의무 감축량을 충당하는데 효과적인 대안이 될 수 있고 아울러 지금까지는 버려지는 제강슬래그를 탄산염으로 재활용할 수 있으므로 일석이조의 방안이라고 할 수 있다.
도 1은 기존의 슬래그를 이용한 이산화탄소의 고정화 방법의 일 예를 나타내는 공정도이다.
도2는 본 발명에 따른 자연광물 또는 제강슬래그를 이용한 이산화탄소의 고정화 방법을 나타내는 공정도이다.
도2는 본 발명에 따른 자연광물 또는 제강슬래그를 이용한 이산화탄소의 고정화 방법을 나타내는 공정도이다.
이하에서는 본 발명에 관하여 더욱 상세하게 설명한다.
본 발명의 이산화탄소 고정방법은
(1) 자연광물 또는 제강슬래그를 산처리하여 금속이온성분을 추출하는 단계;
(2) (1)단계에서 얻어진 금속이온성분을 함유하는 추출용액에 이산화탄소를 주입하여 탄산염화 반응시키는 단계;
(3) (2)단계에서 얻어진 탄산염을 포함하는 용존 용액을 용존 탄산염 저장조로 이송시켜 저장하는 단계; 및
(4) 상기 저장된 용존 탄산염을 탄산염 분리 및 정제조로 이송시킨 후 pH를 7이상으로 조정하여 탄산염을 분리시키는 단계
를 포함하여 구성된다.
상기 (1)단계에서의 자연광물은 특별히 한정하지는 않으나, 산화칼슘, 산화마그네슘을 다량 함유하고 있는 감람암(peridotites), 현무암(basalts), 활석(talc), 사문암(serpentine), 규회석 등의 광물을 사용할 수 있다. 이 중 사문암과 규회석의 산화칼슘 및 산화마그네슘 함량비율은 하기 표 1과 같다.
또한, 상기 (1)단계에서의 제강슬래그는 철강제철소에서 발생하는 고로, 전로, 산소취련 공정에서 발생하는 슬래그, 전기로 슬래그 또는 전로 슬래그 등이 있으며, 제강 슬래그는 시멘트 및 도로용, 토목용 공재로 대부분 활용되고 있고 각종 제강 슬래그의 화학성분은 하기 표 1과 같다.
구분 | CaO(wt%) | MgO(wt%) | |
자연광물 | 사문암 | 0 | 40 |
규회석 | 48 | 0 | |
제강슬래그 | 고로슬래그 | 41 | 10 |
전로슬래그 | 46 | 2 | |
전기로산화슬래그 | 20 | 5 | |
전기로LF슬래그 | 54 | 10 |
상기 자연광물 및 제강슬래그를 산화칼슘 및 산화마그네슘 등 금속산화물을 다량 함유하고 있어 높은 염기도를 나타내며, 산처리를 통하여 금속산화물의 금속성분이 용액 중에 용출되어 알카리성을 나타낸다. 금속이온성분은 대부분이 Ca2 +, Mg2+이고 나머지 성분 중에는 K+, Na+ 등이 존재할 수 있다.
상기 산처리는 pH 3~5의 범위로 실시되는 것이 바람직하며, 이를 위하여 아세트산, 아세트산나트륨, 염산 등의 산 물질을 적절한 농도로 조정하여 사용할 수 있다.
상기 산처리에 의해 칼슘, 마그네슘 등의 금속 이온이 용출된 용액의 pH는 산성의 성질을 가진다.
종래의 방법에 있어서는 탄산염 고정화 반응을 위해 추출용액의 pH를 12 정도로 조정하고 이산화탄소를 주입하여 탄산염 침전물을 만드는 방법을 사용했었다. 이 때 pH 조정 과정에서 일부의 용존 금속 이온(Ca2 +, Mg2 + 등)이 수산화 이온(OH-)와 반응하여 소석회(lime) 침전물을 형성하여 이들이 액상에 부유하는 문제점이 있었다. 이러한 부유물은 효과적으로 분리하지 않으면 연속적인 이산화탄소 고정화 공정에 제약이 따르고 결과적으로 대량의 이산화탄소를 처리하는 것은 어렵게 된다. (도 1)
본 발명은 이와 같은 종래 기술의 한계점을 극복하기 위하여 개발된 것으로서, pH를 12 정도로 조정하는 과정을 생략한 것에 특징이 있다. pH를 조정하는 과정을 생략함으로써 소석회 발생을 방지할 수 있어 부유물 생성이 없고 이에 따라 연속공정이 가능하여 이산화탄소의 대량 처리가 가능하다. 본 발명에서는 탄산염의 분리를 위해 pH를 알칼리성 범위(pH 7이상)로 조정하는 과정은 후공정으로 두었다. 후공정에서는 금속 이온이 반응에 참여하여 이미 탄산염을 형성하고 난 후이기 때문에 수산화 이온과 반응하여 부유물을 생성할 가능성이 매우 낮아진다. 또한, 이산화탄소 고정화반응 단계((2)단계)에서 얻어진 탄산염을 포함하는 용존 용액을 용존 탄산염 저장조로 이송시켜 저장하고, 이어서 상기 저장된 용존 탄산염을 탄산염 분리 및 정제조로 이송시킨 후 pH를 7이상으로 조정하여 탄산염을 분리시킴으로써 탄산염화 반응 -> 탄산염 분리 공정이 연속적으로 진행된다.
본 발명에 있어서, (2)단계의 탄산염화 반응은 상온 및 상압 조건에서 실시될 수 있다. 이 때 상온 및 상압 조건은 별도의 가압이나 가열을 하지 않는 것을 말하며, 일반적인 온도 조건 예를 들어 0~30℃, 바람직하게는 10~25℃의 온도 조건과 약 0.1~5기압의 압력조건, 바람직하게는 0.5~2기압의 압력조건에서 진행되는 것을 말한다. 본 발명의 탄산염화 반응에서는 수열반응을 거치지 않아도 반응이 5분 이내에 완료될 수 있으므로 에너지가 많이 소모되는 수열반응을 거치지 않아도 되는 장점이 있다. 즉, (2)단계의 탄산염화 반응은 이산화탄소의 주입속도가 2L/min일 때, 5분 이내에 종료될 수 있다. 또한, 상기 (1)단계의 금속이온성분 용출에 따른 시간은 2시간 정도로 충분하므로 전체 과정이 약 2시간 정도에 완료될 수 있으므로 매우 경제적인 공정이다. 이에 따라, 자연광물 또는 제강슬래그, 예를 들어, 철강제철소에서 발생하는 고로, 전로, 산소취련 공정에서 발생하는 슬래그, 전기로 슬래그 또는 전로 슬래그 등의 폐자원을 활용하여 이산화탄소를 효율적으로 고정화시킬 수 있으므로 온실가스 배출을 현저히 감소시킬 수 있으며, 아울러 제강공정 이후 폐기되던 제강 슬래그를 재활용할 수 있는 방안이기도 하다.
특히, 이산화탄소 가스는 열풍로, 석회소성로, 코크스로 등의 공업로, 소결, 열연 등의 발전 또는 배열 보일러 등 제철소에서 부생하는 이산화탄소 가스, 또는 공업적으로 생산되는 이산화탄소 가스 등 통상의 모든 이산화탄소 가스를 사용할 수 있다. 따라서 제철 산업 현장에서 발생하는 지구온난화의 주요 원인이 이산화탄소를 제강 슬래그를 활용하여 현장에서 고정화시킬 수 있는 설비를 마련할 경우 제철 산업에 대한 환경 규제를 해결할 수 있는 동시에 금속산화물 등의 부산물에 대해서는 폐자원이 아니라 오히려 새로운 수익 창출원으로서 활용할 수도 있다.
본 발명에서, 단계(3)은 연속식으로 운전시 탄산염을 포함하는 용존 용액을 펌프가 연결된 이송관을 이용하여 탄산염 저장조로 이송시켜 수행될 수 있다. 회분(batch)식으로 운전할 경우 다양한 재질(플라스틱, 고분자 코팅된 탄소강/서스)로 만들어질 수 있는 적정한 부피의 용기에 담아 손수레를 이용한 수작업에 의해서나, 지게차 등 운송기구를 이용하거나 컨베이어벨트와 같은 자동장치를 이용하여 운송할 수 있다.
본 발명에서, 단계(4)는 적정한 농도와 부피의 염기성 용매(수산화나트륨, 수산화 칼륨) 등을 탄산염 저장조에 잘 혼합시켜 저장조 내 용액의 pH를 7 이상으로 조정하여 탄산염을 석출시켜, 다양한 재질로 만들어질 수 있는 체나 여과기, 필터를 이용하여 고체상인 탄산염을 용액으로부터 분리하는 방법으로 수행될 수 있다.
본 기술의 특징은 탄산화 반응 전에 pH를 증가시키는 과정에서 일부 칼슘이온(Ca2+)과 수산화이온(OH-)이 반응하여 소석회(milky lime, Ca(OH)2)가 생성되는데 이 중 일부가 부유하면서 추출용액에서 부유물질을 침전 또는 여과하는 분리공정이 필요하게 되며, 또한 기체 이산화탄소를 주입하여 탄산화 반응이 시작되면 수십 마이크로미터의 작은 입자로 만들어진 침강성 탄산칼슘이 생성되어 액상에 부유하게 되는데 이를 효과적으로 분리하지 못하면 연속적인 이산화탄소 탄산염화 고정화 공정에 제약이 따르고 결과적으로 대량의 이산화탄소를 처리하기 어렵게 되는 문제점이 발생되어 탄산화 반응 전 pH조정 단계를 생략시킨 것이다.
본 발명에서, 단계(3)은 연속식으로 운전시 탄산염을 포함하는 용존 용액을 펌프가 연결된 이송관을 이용하여 탄산염 저장조로 이송시켜 수행될 수 있다. 회분(batch)식으로 운전할 경우 다양한 재질(플라스틱, 고분자 코팅된 탄소강/서스)로 만들어질 수 있는 적정한 부피의 용기에 담아 손수레를 이용한 수작업에 의해서나, 지게차 등 운송기구를 이용하거나 컨베이어벨트와 같은 자동장치를 이용하여 운송할 수 있다.
본 발명에서, 단계(4)는 적정한 농도와 부피의 염기성 용매(수산화나트륨, 수산화 칼륨) 등을 탄산염 저장조에 잘 혼합시켜 저장조 내 용액의 pH를 7 이상으로 조정하여 탄산염을 석출시켜, 다양한 재질로 만들어질 수 있는 체나 여과기, 필터를 이용하여 고체상인 탄산염을 용액으로부터 분리하는 방법으로 수행될 수 있다.
본 기술의 특징은 탄산화 반응 전에 pH를 증가시키는 과정에서 일부 칼슘이온(Ca2+)과 수산화이온(OH-)이 반응하여 소석회(milky lime, Ca(OH)2)가 생성되는데 이 중 일부가 부유하면서 추출용액에서 부유물질을 침전 또는 여과하는 분리공정이 필요하게 되며, 또한 기체 이산화탄소를 주입하여 탄산화 반응이 시작되면 수십 마이크로미터의 작은 입자로 만들어진 침강성 탄산칼슘이 생성되어 액상에 부유하게 되는데 이를 효과적으로 분리하지 못하면 연속적인 이산화탄소 탄산염화 고정화 공정에 제약이 따르고 결과적으로 대량의 이산화탄소를 처리하기 어렵게 되는 문제점이 발생되어 탄산화 반응 전 pH조정 단계를 생략시킨 것이다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시하나, 본 발명의 범위가 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다.
[실시예]
[실시예 1]
제강공정에서 배출된 입도 1~5mm의 제강슬래그에 10vol%의 아세트산 용매를 사용하여 pH가 3~5의 범위에 오도록 시간을 정하여 금속이온성분을 추출하였다. 이 때 추출용매 대비 슬래그의 무게비는 10:1로 하였으며, 교반속도는 150rpm으로 하였다. 추출시간에 따른 칼슘이온 농도의 변화를 표 2에 나타내었다.
추출시간(hr) | 1 | 2 | 3 |
칼슘이온농도(mg/L) | 26,000 | 38,000 | 38,000 |
상기 표 2에서 볼 수 있듯이, 산처리에 의한 금속이온의 추출은 약 2시간 정도의 시간에 완료됨을 알 수 있다.
상기 얻어진 추출용액에 이산화탄소를 주입하여 탄산염화(이산화탄소 고정화) 반응을 진행하였다. 이산화탄소의 유량은 2L/min로 유지하였고, 25℃, 1기압 조건에서 수행하였다. 탄산화 반응시간에 따른 칼슘 이온의 농도 및 pH 변화를 표 3에 나타내었다.
탄산화반응시간(min) | 1 | 1.5 | 2 | 2.5 | 3 | 3.5 | 4 | 4.5 |
칼슘이온농도 (mg/L) |
38,000 | 22,000 | 18,000 | 16,000 | 13,500 | 13,200 | 13,000 | 13,000 |
pH | 3.71 | 3.90 | 3.98 | 4.02 | 4.06 | 4.10 | 4.14 | 4.22 |
상기 표 3에서 볼 수 있듯이, 이산화탄소 주입 후 약 4.5분 이내에 탄산염화 반응이 완료되는 것을 알 수 있다.
실시예 1에 다른 칼슘이온 제거율 및 침강성 탄산칼슘의 순도를 표로 정리하면 하기 표 4와 같다.
칼슘이온농도(mg/L) | 용존성 탄산칼슘 전환율((A-B)/A×100, %) | 침강성 탄산칼슘 순도(%) | |
탄산화반응전(A) | 탄산화반응후(B) | ||
38,000 | 13,000 | 65.8 | 99 |
상기 표 4에서 볼 수 있듯이, 본 발명에서는 침강성 탄산칼슘의 순도와 수율을 동시에 증대시킬 수 있다. 따라서 본 발명에서 제안된 것처럼 pH 조정없이 이산화탄소를 용존 탄산염화하여 고정하는 방법에 의하여 고순도의 탄산염을 제조할 수 있고, 전체 과정이 약 2시간 전후로 완료될 수 있으므로 종래 기술에서 문제시되던 느린 반응 속도의 문제를 해결할 수 있는 동시에, 연속 공정이 가능하여 이산화탄소의 대량 처리도 가능하여 공업적으로도 활용될 가능성도 매우 크다.
Claims (5)
- (1) 자연광물 또는 제강슬래그를 산처리하여 금속이온성분을 추출하는 단계;
(2) (1)단계에서 얻어진 금속이온성분을 함유하는 추출용액에 이산화탄소를 주입하여 탄산염화 반응시키는 단계;
(3) (2)단계에서 얻어진 탄산염을 포함하는 용존 용액을 용존 탄산염 저장조로 이송시켜 저장하는 단계; 및
(4) 상기 저장된 용존 탄산염을 탄산염 분리 및 정제조로 이송시킨 후 pH를 7이상으로 조정하여 탄산염을 분리시키는 단계
를 포함하는 이산화탄소의 고정방법.
- 청구항 1에 있어서,
상기 (1)단계의 산처리는 pH 3~5의 범위로 실시되는 것을 특징으로 하는 이산화탄소의 고정방법.
- 청구항 1에 있어서,
상기 (2)단계의 탄산염화 반응은 상온 상압 조건에서 실시되는 것을 특징으로 하는 이산화탄소의 고정방법.
- 청구항 1에 있어서,
상기 (2)단계의 탄산염화 반응은 이산화탄소의 주입속도가 2L/min이고 5분 이내에 종료되는 것을 특징으로 하는 이산화탄소의 고정방법.
- 청구항 1에 있어서,
상기 (1)단계의 제강슬래그는 철강제철소에서 발생하는 고로, 전로, 산소취련 공정에서 발생하는 슬래그, 전기로 슬래그 또는 전로 슬래그인 것을 특징으로 하는 이산화탄소의 고정방법.
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