KR101169804B1 - 연료 첨가제로서의 산화세륨 나노입자 - Google Patents

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Abstract

내연 기관을 포함하는 차량 또는 다른 장치에 연료를 주입하기에 앞서 연료에 산화세륨 및/또는 도핑된 산화세륨 및 경우에 따라 1종 이상의 연료 첨가제를 첨가하는 단계를 포함하여, 연료 효율을 향상시키는 방법이 개시된다.
내연 기관, 산화세륨, 도핑된 산화세륨, 전이 금속, 연료 첨가제, 연료 효율

Description

연료 첨가제로서의 산화세륨 나노입자{CERIUM OXIDE NANOPARTICLES AS FUEL ADDITIVES}
본 발명은 연료 첨가제로서 유용한 산화세륨 나노입자에 관한 것이다.
산화세륨은 삼원변환장치의 촉매로서 독성 배기 방출 가스 제거 및 자동차의 입자상 방출물 감소에 널리 사용되고 있다. 이러한 촉매에 함유된 산화세륨은 환원 가스의 존재하에 산소를 방출시키고 산화 원소종과의 상호작용을 통해 산소를 제거하여 산소 저장고 역할을 하는, 화학적 활성 성분으로서 작용할 수 있다.
산화세륨은 다음과 같은 공정을 통해 산소를 저장 및 방출시킬 수 있다;
2CeO2 ↔ Ce2O3 + 1/2O2
산화세륨이 촉매 목적으로 사용되는 비결은 배기 가스 내에서 상기 반응이 용이하게 일어나게 하는 Ce3 + 및 Ce4 + 이온 사이의 낮은 산화환원 전위(1.7V)에 있다. 산화세륨은 CO 또는 CnHn의 산화에 필요한 산소를 제공하거나 NOx의 환원을 위해 산소를 흡수할 수 있다. 이와 같이 가역적으로 가스 상에 제공되고 제거되는 산소의 양을 산화세륨의 산소 저장 용량(OSC)이라 한다.
이러한 촉매 활성은 산화세륨이 디젤이나 가솔린과 같은 연료에 첨가제로서 첨가될 때 일어날 수 있다. 하지만, 이 효과가 유용해지도록 하기 위해서는, 산화세륨이 연료에 안정된 분산 상태로 유지되기에 충분히 작은 입자 크기이어야 한다. 이러한 산화세륨 입자는 나노결정성인 것, 예컨대 크기가 1미크론 미만, 바람직하게는 크기가 1 내지 300nm 범위인 것이어야 한다. 또한, 촉매 효과는 표면적에 좌우되므로, 이러한 작은 입자 크기는 촉매로서 보다 효과적인 나노결정성 물질을 만든다.
연료에 첨가되는 산화세륨은 1가지 이상의 목적을 달성하기 위한 것이다. 주된 목적은 연료 연소시 독성 배기 가스를 감소시키는 촉매로서 작용하는 것이다. 하지만, 디젤 엔진에서는 또 다른 목적으로 사용될 수 있다. 디젤 엔진은 점차 디젤 연료의 연소 시 생성되는 입자상 물질용 트랩을 구비하는 추세이다. 이러한 트랩 중의 산화세륨의 존재는 트랩에 축적된 입자상 물질의 연소를 돕는다. 사실상 이러한 사용은 공업적인 조작 상태에서 이루어진다. 즉, 특정 차량, 주로 푸조에서 고안된 차량은 내장형 정량 시스템(on-board dosing system)을 구비하고 있어, 연료가 엔진으로 유입되기 전에 산화세륨이 연료에 첨가되어진다. 하지만, 이 시스템은 복잡할 뿐만 아니라 연료에 적당한 양의 첨가제를 공급하기 위해 광범위한 전자 제어장치를 필요로 한다. 효과적인 것은, 내장형 시스템이 재활용될 수 있는 입자상 필터를 구비하여 상당히 오랫동안 사용될 수 있다는 점이다.
현재, 본 발명자들은 본 발명에 개시되는 산화세륨 나노입자의 다른 용법을 발견했으며, 이에 의하면 산화세륨 나노입자가 보다 초기 단계에서 연료에 첨가되어진다. 이러한 방식의 입자 첨가가 연료 효율 향상을 초래할 수 있다는 것도 발견 했다.
따라서, 본 발명은 내연 기관을 포함하는 차량 또는 다른 장치에 연료를 주입하기에 앞서서 연료에 산화세륨 및/또는 도핑된 산화세륨 및 경우에 따라 1종 이상의 연료 첨가제를 첨가하는 단계를 포함하여, 내연 기관의 연료 효율을 향상시키는 방법을 제공한다.
이러한 방식으로 산화세륨이 첨가되면, 어떤 차량이든지 연료 관리 시스템이 필요 없게 된다. 연료 효율은 연료 중에 산화세륨 입자의 첨가 시 나타나는 것이다.
이러한 입자는 다양한 여러 시점에서 연료에 첨가될 수 있다. 이러한 다양한 여러 시점에서의 첨가에 관한 장점이 특히 유익하다. 구체적으로, 산화세륨은 일반적으로 가공 첨가제와 함께 정유 공장에서 첨가될 수 있다. 이는 당연히 산화세륨이 첨가될 수 있는 최초의 시점으로서, 정유 공장에서 이용할 수 있는 연료가 이미 첨가제를 함유하여 이후 단계에서는 더 이상 첨가할 필요가 없음을 의미한다. 또한, 필요하다면 연료 회사의 저장고에서도 첨가될 수 있는데, 이는 첨가되는 양이 각 연료 회사의 요구에 따라 조정될 수 있음을 의미한다. 대안적으로, 산화세륨은 공공 주유소 앞마당 또는 사설 주유소 앞마당에서 저장 탱크에 첨가되거나 차량에 주유 시 연료에 분배될 수도 있다. 이 방식은 입자 분산의 최대 안정화가 이루어질 수 있다는 장점이 있다.
산화세륨을 연료에 첨가하는 주된 목적은 연료 절약 증대에 있기는 하지만, 연료 중의 상기 입자의 존재는, 구비되어 있다면 디젤 입자상 필터의 재생에도 도움이 된다는 것은 당업자라면 잘 알고 있는 것이다. 즉, 이러한 경우에 산화세륨의 효과는 일반적으로 재생이 보다 저온에서 이루어질 수 있게 하는 것이다. 이는 보통 세라믹 재료로 만들어진 필터의 균열 가능성을 감소시키는 장점을 갖고 있다.
통상의 산화세륨 입자를 사용하는 것이 가능하기는 하지만, 추가적인 산소 공석이 형성되게 하는 성분이 도핑된 산화세륨을 사용하는 것이 유리한 것으로 발견되었다. 이는, 일반적으로 도핑제(dopant)가 산소 공석을 제공하는 2가 또는 3가일 수 있음을 의미한다.
이러한 도핑제 이온은 산소 공석을 제공하는, 희토류 금속, 전이 금속 또는 주기율표의 IIA족, IIIB족, VB족 또는 VIB족 금속인 원소의 2가 또는 3가 이온이어야 한다. 또한, 이 도핑제 이온은 산화세륨 나노입자의 표면 구역 내에서 이온의 병입을 허용하는 크기이어야 한다. 따라서, 이온 반경이 큰 금속은 사용될 수 없다. 예를 들어, 전이 금속의 제1열 및 제2열에 있는 전이 금속이 일반적으로 제3열에 있는 전이금속 보다 바람직하다. 산화세륨은 산화환원 반응 동안 산소 활성화 및 교환 매질로서 작용한다. 하지만, 산화세륨 등은 세라믹 물질이기 때문에 전기 전도도가 낮고 반응 원소종의 화학흡착에 필요한 활성 표면 부위도 작다. 이러한 상황의 개량에 특히 유용한 것은 전이 금속 첨가제이다. 또한, 다가 도핑제는 스스로 촉매 효과를 나타내기도 한다.
일반적으로, 도핑된 산화물은 화학식 Ce1-xMxO2로 표시되는 것(여기서 M은 상기 금속 또는 준금속으로서, 구체적으로 Rh, Cu, Ag, Au, Pd, Pt, Sb, Se, Fe, Ga, Mg, Mn, Cr, Be, B, Co, V, Zr, Ti 및 Ca 뿐만 아니라 Pr, Sm 및 Gd이고, x는 최고 0.3으로서, 일반적으로 0.01 또는 0.1 내지 0.2이다), 또는 화학식 [(CeO2)1-n(REOy)1-k]M'k 로 표시되는 것(여기서, M'는 희토류 이외의 다른 금속 또는 준금속이고, RE는 희토류 금속이며, y는 1 또는 1.5이고 n과 k는 각각 동일하거나 상이할 수 있으며, 최고 0.5, 바람직하게는 최고 0.3, 일반적으로 0.01 또는 0.1 내지 0.2 이다)이다. 보다 상세한 내용은 본 발명에 참고원용된 본 출원인의 PCT 출원 GB2002/005013에서 확인할 수 있다.
일반적으로, 산화세륨 입자는 크기가 1 미크론 이하, 특히 300nm 이하인 것으로서, 예컨대 1 내지 300nm 범위, 구체적으로 1 내지 150nm, 특히 1 내지 50nm, 보다 특히 1 내지 20nm이다.
이러한 입자는 응집 방지를 위해 코팅되는 것이 바람직하다. 이를 위해, 입자는 유기산, 이의 무수물 또는 에스테르 또는 루이스 염기인 코팅제의 존재하에 유기 용매 중에서 분쇄될 수 있다. 이러한 동일계내 코팅을 수반하는 방식에 의해, 산화물의 코팅이 유의적으로 개선될 수 있다는 것이 확인되었다. 또한, 수득되는 산물은 대부분 어떤 중간 단계 없이 즉시 사용될 수 있다. 따라서, 일부 코팅 절차에서는 코팅된 입자를 탄화수소 용매에 분산시키기 전에 입자의 건조를 필요로 하기도 한다.
즉, 산화세륨은 연료(액체) 또는 이 연료와 상용성인 다른 탄화수소에 분산되거나 용해될 수 있다.
이러한 공정에 따라 처리되는 입자는 가능한 한 표면적이 커야 하는데, 코팅 전 입자의 표면적이 적어도 10㎡/g, 바람직하게는 적어도 50 또는 75㎡/g, 예컨대 80 내지 150㎡/g 또는 100 내지 300㎡/g 범위인 것이 바람직하다.
코팅제는 유기산, 이의 무수물 또는 에스테르 또는 루이스산이 적당하다. 이러한 코팅제는 일반적으로 적어도 8개의 탄소 원자, 예컨대 10개 내지 25개의 탄소 원자, 특히 12개 내지 18개의 탄소원자를 보유하는, 스테아르산과 같은 유기 카르복실산 또는 이의 무수물이 바람직하다. 이러한 탄소 사슬은 포화 또는 불포화 사슬인 것으로서, 예컨대 올레산에서와 같은 에틸렌계 불포화 사슬일 수 있음은 충분히 알 수 있는 것이다. 사용될 수 있는 무수물도 이와 마찬가지이다. 이러한 무수물은 디카르복실산 무수물, 특히 알케닐 숙신산 무수물, 구체적으로 도데세닐숙신산 무수물, 옥타데세닐숙신산 무수물 및 폴리이소부테닐 숙신산 무수물인 것이 바람직하다. 본 발명의 방법에 사용될 수 있는 기타 다른 유기 산, 무수물 및 에스테르에는 인산 및 설폰산 유래인 것이 포함된다. 에스테르는 일반적으로 지방족 에스테르이며, 예를 들어 산과 에스테르 부분이 모두 4개 내지 18개의 탄소 원자를 보유하는 알킬 에스테르가 포함된다.
코팅 공정은 유기 용매 중에서 수행될 수 있다. 바람직하게는, 용매는 비극성이고, 또한 바람직하게는 비친수성인 것이다. 지방족 또는 방향족 용매일 수도 있다. 일반적인 예에는 톨루엔, 크실렌, 가솔린, 디젤 연료 뿐만 아니라 보다 중질의 연료유가 포함된다. 근본적으로, 사용되는 유기 용매는 코팅 입자의 최종 목적 용도에 부합하는 것으로 선택되어져야 한다. 물은 배제되어야 하며, 코팅제로서 무수물의 사용은 존재하는 임의의 물을 제거하는데 도움이 된다.
코팅 공정은 임의의 응집물이 형성되지 않도록 입자를 분쇄하는 단계를 수반한다. 이러한 목적에 사용될 수 있는 기법에는 고속 교반 또는 텀블링 및 콜로이드 밀, 초음파 또는 볼 밀링의 사용이 포함된다. 볼 밀링이 바람직하다. 이러한 코팅에 대한 보다 상세한 내용은 PCT/GB02/02312에서 찾아볼 수 있다.
특히, 연료에 첨가되는 산화세륨의 농도는 일반적으로 내장형 정량 시스템에 사용되는 농도 보다 적을 수 있다. 즉, 산화세륨의 연료 내 농도는 일반적으로 20ppm 이하, 통상적으로 10ppm 이하이다. 일반적으로 최소 농도는 1 내지 2ppm 정도이다.
입자는 직접 연료에 첨가되거나 또는 연료에 첨가되는 첨가제 패키지의 일부로서 첨가될 수 있다. 특히, 입자는 디젤 연료에 첨가되는 것이 바람직하다. 본 발명은 특히 내장형 정량 시스템이 일반적으로 구비될 수 없는 트럭 및 버스와 같은 대형 차량에 유용하다. 또한, 이러한 연료는 발생기와 같은 정전 엔진에도 사용될 수 있다.
산화세륨을 첨가하는데 사용되는 배합물의 특성은 물론 산화세륨이 첨가되는 시점에 따라 달라질 것이다.
일반적으로, 산화세륨 입자는 청정제의 존재를 통해 연료 또는 연료 첨가제 패키지 내에서 안정화될 수 있는 것으로 밝혀져 있다. 이와 관련하여, 윤활성 제제는 침전물을 형성시킬 수 있으므로 악영향을 미칠 수 있음은 자명하다. 본 발명에 사용될 수 있는 구체적 청정제에는 염기성 질소 함유 청정제가 포함된다. 이러한 청정제는 무회분성으로서, 전혀 금속을 함유하지 않는 것이어야 한다. 적당한 청정제에는 아미드, 아민, 만니히 염기 및 바람직한 숙신이미드가 포함된다. 이러한 청정제는 1분자 당 평균 적어도 3개의 질소 원자를 보유하는 숙신이미드인 것이 바람직하다. 이러한 숙신이미드는 바람직하게는 지방족인 것이 좋고, 포화 또는 불포화, 특히 에틸렌 불포화, 예컨대 알킬 또는 알케닐 숙신이미드일 수 있다. 일반적으로, 청정제는 일반적으로 알킬 또는 알케닐 기에 적어도 35개의 탄소 원자를 보유하는 알킬 또는 알케닐 숙신산 아실화제와, 1분자 당 평균 적어도 3개의 질소 원자를 보유하는 알킬렌 폴리아민 혼합물로 제조되는 것이다. 바람직하게는, 수평균분자량이 500 내지 10,000 범위인 폴리이소부텐 유래의 폴리이소부테닐 숙신산 아실화제와, 고리 및 비고리 부분을 포함할 수 있고 평균 조성이 트리에틸렌 테트라민 내지 펜타에틸렌 헥사민인 에틸렌 폴리아민으로 제조될 수 있다. 즉, 사슬은 일반적으로 분자량이 500 내지 2500, 특히 750 내지 150인 것이며, 특히 약 900 내지 1300 범위의 분자량을 갖는 사슬이 특히 유용하지만, 분자량이 약 2100인 지방족 사슬을 보유한 숙신이미드도 또한 유용하다. 보다 상세한 사항은 US-A-5,932,525 및 6048373 및 EP-A-432,941, 460309 및 1,237,373에서 찾아볼 수 있다.
따라서, 본 발명은 청정제, 바람직하게는 지방족 숙신이미드와 함께 산화세륨 및/또는 도핑된 산화세륨을 함유하는 연료 첨가제 조성물을 제공한다.
일반적으로 이러한 첨가제에 함유되는 산화세륨의 농도는 0.1 내지 10중량%, 일반적으로 0.5 내지 5중량% 범위이다.
산화세륨이 정유 공장에서 첨가되어야 한다면, 사실상 그 밖의 다른 첨가제 없이 산화세륨만이 첨가될 수 있다. 일반적으로 정유 공장에서 첨가되는 첨가제에는 세탄가 향상제, 저온 유동 향상제 및 산화방지제가 있다. 따라서, 본 발명의 조성물은 이러한 첨가제 1종 이상을 함유할 수 있다. 하지만, 일반적으로 산화세륨은 세탄가를 증가시키지 않는 바, 상기 첨가제가 함께 첨가될 가능성은 적다.
산화세륨이 저장고에서 첨가된다면, 단독으로 첨가되거나, 또는 청정제 뿐만 아니라 이 단계에서 일반적으로 연료에 첨가되는, 이하에 제시된 바와 같은 다른 성분과 함께 첨가될 수도 있다.
산화세륨이 주유소 앞마당에서 첨가된다면, 저장고 첨가 시와 마찬가지로 수행할 수 있다.
연료 조성물, 특히 디젤 연료에 사용될 수 있는 일반적인 첨가제에는 통상적으로 사용되는 다음과 같은 첨가제가 포함된다:
비극성 유기 용매, 예컨대 톨루엔, 크실렌 및 화이트 스피릿, 및 이의 혼합물과 같은 방향족 및 지방족 탄화수소. 시판품으로, "SHELLSOL" 상표의 로얄 더치/쉘 그룹 제품 및 "EXXSOL" 상표의 엑손모빌 그룹 제품이 있다.
극성 유기 용매, 구체적으로 알코올, 특히 지방족 알코올, 예컨대 2-에틸헥산올, 데칸올 및 이소트리데칸올.
청정제, 예컨대 탄화수소 치환된 아민 및 아미드, 예컨대 탄화수소 치환된 숙신이미드, 예컨대 폴리이소부테닐 숙신이미드.
흐림방지제, 예컨대 알콕시화된 페놀 포름알데하이드 중합체, 예컨대 시판품으로 "NALCO"(상표) 7D07(Nalco 제품), 및 "TOLAD"(상표) 2683(Petrolite 제품)이 있다.
소포제, 예컨대 폴리에테르 변형된 폴리실록산, 시판품으로 "TEGOPREN"(상표) 5851(Th. Goldschmidt 제품) Q 25907(Dow Corning 제품) 또는 "RHODORSIL"(상표)(Rhone Poulenc 제품)이 있다.
점화 개선제, 예컨대 지방족 니트레이트, 예컨대 2-에틸헥실 니트레이트 및 시클로헥실 니트레이트.
방청제, 예컨대 라인 케미(독일 만하임 소재)의 시판품인 "RC 4801" 또는 에틸 코포레이션의 시판품인 HiTEX(상표) 536, 또는 숙신산 유도체의 다가 알코올 에스테르가 있다.
부향제
산화방지제, 예컨대 2,6-디-tert-부틸페놀과 같은 페놀계 화합물 또는 N,N'-디-sec-부틸-p-페닐렌디아민과 같은 페닐렌디아민류.
금속 실활제, 예컨대 살리실산 유도체, 예컨대 N,N'-디살리실리덴-1,2-프로판 디아민, 및
윤활성 제제, 예컨대 극성 화합물, 특히 지방산, 이의 에스테르 및 아미드. 일반적으로, 산은 C2 내지 C50 사슬을 보유하고(하거나) 방향족인 것으로서, 다가 산, 예컨대 디카르복실산(예컨대, 올레산 또는 리놀레산과 같은 불포화 산의 이량체) 뿐만 아니라 하이드록시 방향족 카르복실산, 특히 오르토 OH 기를 보유한 산, 예컨대 살리실산, 특히 적어도 10개의 탄소 원자를 보유한 기로 치환된 산이 포함된다. 일반적인 에스테르는 이러한 산과, 일반적으로 C1 내지 C5 지방족 알코올 또는 글리콜, 글리세롤 또는 펜타에리쓰리톨과 같은 다가 알코올 또는 폴리(옥시알킬렌) 알코올, 예컨대 5개의 옥시알킬렌 기를 보유한 폴리(옥시알킬렌) 알코올과 같은 알코올로부터 유도되는 것이다. 다가 산의 에스테르는 부분 에스테르일 수 있다. 구체적 에스테르의 예에는 글리세릴 모노올레이트, 소르비탄 모노올레이트 및 펜타에리쓰리톨 모노올레이트와 같은 글리세롤 모노- 및 디-에스테르 뿐만 아니라 살리실산 에스테르가 포함된다. 사용될 수 있는 다른 윤활성 제제에는 카르복시페놀 및 폴리올 유래의 에스테르 및 아미노알킬모르폴린이 포함된다. 이러한 일부 제제는 WO98/01516 및 98/16596에 기술된 것과 다음과 같은 상표로 시판되는 것이 있다: EC831, P631, P633 또는 P639(Infinium 제품) 또는 "HITEC"(상표) 580(Ethyl Corporation 제품), TOLAD 2670 및 9103(Baker Petrolit 제품).
유화파괴제, 예컨대 베이커 페트롤라이트에서 TOLAD 2898로 시판하는 제품.
바람직한 첨가제는 소포제, 유화파괴제 및 방청제 중 하나 또는 그 이상을 함유하는 것이다.
다른 별도의 표시가 없는 한, 연료에 함유되는 각 첨가제의 농도(활성 물질)는 일반적으로 최고 1000ppmw(디젤 연료 중량 기준으로 백만분의 1), 특히, 최고 800ppmw, 예컨대 1 내지 1000ppmw, 1 내지 800ppmw 또는 1 내지 20ppmw이다.
디젤 연료에 함유되는 흐림방지제의 농도(활성 물질)는 1 내지 20ppmw 범위인 것이 바람직하다. 다른 첨가제(청정제, 점화 개선제 및 윤활성 제제 제외)의 농도(활성 물질)는 각각 최고 20ppmw인 것이 바람직하다. 청정제의 농도(활성 물질)는 일반적으로 최고 800ppmw, 예컨대 10 내지 500ppmw 범위이다. 디젤 연료에 함유되는 점화 개선제의 농도(활성 물질)는 최고 600ppmw, 예컨대 100 내지 250ppmw 범위인 것이 바람직하다. 윤활성 제제가 디젤 연료에 첨가된다면, 50 내지 500ppmw의 양으로 사용되는 것이 편리하다.
이러한 첨가제 중 일부는 정유 공장에서 직접(산화세륨과 함께) 첨가되는 것이 보다 일반적인 반면, 디젤 연료 첨가제(DFA)의 다른 일부는 탱크에 충전시키는 시점 또는 펌프에서 첨가되는 것이 일반적이다. 일반적인 DFA에는 다음과 같은 성분이 포함된다:
청정제 10 내지 70%(중량 기준)
방청제 0 내지 10%
소포제 0 내지 10%
흐림방지제 0 내지 10%
비극성 용매 0 내지 50%
극성 용매 0 내지 40%
디젤 오일은 그 자체가 부가(첨가제 함유) 오일일 수 있다. 디젤 오일이 부가 오일이라면, 다음과 같은 1종 이상의 첨가제를 소량으로 함유할 수 있다: 대전방지제, 송유관 방해물 감소제, 유동 개선제, 예컨대 에틸렌/비닐 아세테이트 공중합체 또는 아크릴레이트/말레산 무수물 공중합체, 및 왁스 침강방지제, 예컨대 "PARAFLOW"(예컨대, "PARAFLOW" 450; Paramins 제품), "OCTEL"(예컨대, "OCTEL" W5000; Octel 제품) 및 "DODIFLOW"(예컨대, "DODIFLOW" V3958; Hoechst 제품) 상표로 시판되는 제품.
당업자라면 잘 알다시피, 이와 동일하거나 유사한 첨가제는 가솔린과 같은 다른 연료에도 사용될 수 있다.
이하의 실시예는 본 발명을 보다 상세히 설명하기 위한 것이다:
산화세륨을 단독으로 또는 다른 첨가제와 함께 함유하는 연료의 침강을 검사하여 다음과 같은 결과를 수득했다:
1 지방족 용매 중의 2% 산화세륨 48.0%
Shellsol D70 52.0% 지방족 용매
24시간 후 유의적 고체 분리
2 지방족 용매 중의 2% 산화세륨 48.0%
HiTEC 4620 52.0% 청정제와 소포제를 함유하는 지방족 용매
24시간 후 약간의 고체 분리
3 지방족 용매 중의 2% 산화세륨 48.0%
BASF Keropur DP403 청정제와 소포제를 함유하는 지방족 용매 52.0%
24시간 후 약간의 고체 분리
4 지방족 용매 중의 2% 산화세륨 48.0%
Octel DFA 청정제, 소포제 및 부식방지제를 함유하는 지방족 용매 52.0%
24시간 후 고체 분리 없음

Claims (45)

  1. 디젤 엔진 내연 기관을 포함하는 차량 또는 다른 장치에 연료를 주입하기에 앞서 연료에
    (a) 산화세륨, 도핑된 산화세륨 또는 이들의 혼합물; 및
    (b) 청정제(detergent)
    를 첨가하는 단계
    를 포함하는, 디젤 엔진 내연 기관의 연료 효율을 향상시키는 방법.
  2. 제1항에 있어서, 연료에 하나 이상의 첨가제가 첨가되는, 디젤 엔진 내연 기관의 연료 효율을 향상시키는 방법.
  3. 제1항에 있어서, 희토류 금속, 전이 금속 또는 주기율표의 IIA족, IIIB족, VB족 또는 VIB족의 금속인 2가 또는 3가 금속 또는 준금속으로 도핑된 산화세륨을 첨가하는 단계를 포함하는 것이 특징인, 디젤 엔진 내연 기관의 연료 효율을 향상시키는 방법.
  4. 제3항에 있어서, 금속이 전이 금속인 것이 특징인, 디젤 엔진 내연 기관의 연료 효율을 향상시키는 방법.
  5. 제4항에 있어서, 금속이 로듐, 구리, 은, 금, 팔라듐, 백금, 철, 망간, 크롬, 코발트, 바나듐, 지르코늄 또는 티탄인 것이 특징인, 디젤 엔진 내연 기관의 연료 효율을 향상시키는 방법.
  6. 제3항에 있어서, 금속이 테르븀, 프레세오디뮴, 사마륨, 가돌리늄, 안티몬, 셀레늄, 갈륨, 마그네슘, 베릴륨, 붕소 또는 칼슘인 것이 특징인, 디젤 엔진 내연 기관의 연료 효율을 향상시키는 방법.
  7. 제1항에 있어서, 산화세륨 또는 도핑된 산화세륨의 크기가 1미크론을 초과하지 않는 것인, 디젤 엔진 내연 기관의 연료 효율을 향상시키는 방법.
  8. 제7항에 있어서, 산화세륨 또는 도핑된 산화세륨의 크기가 1 내지 300nm 범위인 것이 특징인, 디젤 엔진 내연 기관의 연료 효율을 향상시키는 방법.
  9. 제1항에 있어서, 산화세륨, 도핑된 산화세륨, 또는 이들의 혼합물이 유기산, 이의 무수물, 에스테르, 또는 루이스 염기로 코팅된 것이 특징인, 디젤 엔진 내연 기관의 연료 효율을 향상시키는 방법.
  10. 제9항에 있어서, 산화세륨, 도핑된 산화세륨 또는 이들의 혼합물이 디카르복실산 무수물로 코팅되는 것이 특징인 디젤 엔진 내연 기관의 연료 효율을 향상시키는 방법.
  11. 제10항에 있어서, 산화세륨, 도핑된 산화세륨 또는 이들의 혼합물이 알케닐 숙신산 무수물로 코팅되는 것이 특징인, 디젤 엔진 내연 기관의 연료 효율을 향상시키는 방법.
  12. 제11항에 있어서, 숙신산 무수물이 도데세닐 숙신산 무수물, 옥타데세닐 숙신산 무수물 또는 폴리이소부테닐 숙신산 무수물인 것이 특징인, 디젤 엔진 내연 기관의 연료 효율을 향상시키는 방법.
  13. 제1항에 있어서, 연료가 디젤 연료인 것이 특징인, 디젤 엔진 내연 기관의 연료 효율을 향상시키는 방법.
  14. 제1항에 있어서, 산화세륨, 도핑된 산화세륨 또는 이들의 혼합물이, 지방족 또는 방향족 탄화수소 또는 지방족 알코올인 용매와 함께 첨가되는 것이 특징인, 디젤 엔진 내연 기관의 연료 효율을 향상시키는 방법.
  15. 제1항에 있어서, 산화세륨, 도핑된 산화세륨 또는 이들의 혼합물이 정유 공장에서 연료에 첨가되는 것이 특징인, 디젤 엔진 내연 기관의 연료 효율을 향상시키는 방법.
  16. 제1항에 있어서, 산화세륨, 도핑된 산화세륨 또는 이들의 혼합물이 연료 저장고에서 첨가되는 것이 특징인, 디젤 엔진 내연 기관의 연료 효율을 향상시키는 방법.
  17. 제1항에 있어서, 산화세륨, 도핑된 산화세륨 또는 이들의 혼합물이 충전소 앞마당에서 첨가되는 것이 특징인, 디젤 엔진 내연 기관의 연료 효율을 향상시키는 방법.
  18. 제1항에 있어서, 산화세륨, 도핑된 산화세륨 또는 이들의 혼합물이 흐림방지제, 소포제, 점화 개선제, 방청제, 부향제, 산화방지제, 금속 실활제, 윤활성 제제 또는 유화파괴제 중 1종 이상과 함께 첨가되는 것이 특징인, 디젤 엔진 내연 기관의 연료 효율을 향상시키는 방법.
  19. 제1항에 있어서, 청정제가 염기성 질소 함유 무회분성 청정제인, 디젤 엔진 내연 기관의 연료 효율을 향상시키는 방법.
  20. 제1항에 있어서, 청정제가 아미드, 아민, 만니히 염기(Mannich base) 또는 숙신이미드인, 디젤 엔진 내연 기관의 연료 효율을 향상시키는 방법.
  21. 제20항에 있어서, 청정제가 탄화수소 치환된 아민 또는 탄화수소 치환된 아미드인, 디젤 엔진 내연 기관의 연료 효율을 향상시키는 방법.
  22. 제20항에 있어서, 청정제가 1분자 당 평균 3개 이상의 질소 원자를 보유하는 숙신이미드인 것이 특징인, 디젤 엔진 내연 기관의 연료 효율을 향상시키는 방법.
  23. 제22항에 있어서, 숙신이미드가 알킬 또는 알케닐 부에 35개 이상의 탄소 원자를 보유하는 알킬 또는 알케닐 숙신산 아실화제와, 1분자 당 평균 3개 이상의 질소 원자를 보유하는 알킬렌 폴리아민 혼합물로부터 유도되는 것인, 디젤 엔진 내연 기관의 연료 효율을 향상시키는 방법.
  24. 제22항에 있어서, 숙신이미드가 수평균 분자량이 500 내지 10,000 범위인 폴리이소부텐으로부터 수득될 수 있는 폴리이소부테닐 숙신산 아실화제와, 평균 조성이 트리에틸렌 테트라민 내지 펜타에틸렌 헥사민인 에틸렌 폴리아민으로부터 유도되는 것인, 디젤 엔진 내연 기관의 연료 효율을 향상시키는 방법.
  25. 제23항에 있어서, 숙신이미드의 지방족 사슬이 500 내지 2500 범위의 분자량을 갖고 있는 것인, 디젤 엔진 내연 기관의 연료 효율을 향상시키는 방법.
  26. 제25항에 있어서, 숙신이미드의 지방족 사슬이 750 내지 1500 범위의 분자량을 갖고 있는 것인, 디젤 엔진 내연 기관의 연료 효율을 향상시키는 방법.
  27. 제1항에 있어서, 산화세륨, 도핑된 산화세륨 또는 이들의 혼합물이 소포제, 유화 파괴제 또는 방청제 중 적어도 하나와 함께 첨가되는 것이 특징인, 디젤 엔진 내연 기관의 연료 효율을 향상시키는 방법.
  28. 제1항에 있어서, 산화세륨, 도핑된 산화세륨 또는 이들의 혼합물이 20ppm을 초과하지 않는 농도로 첨가되는 것이 특징인, 디젤 엔진 내연 기관의 연료 효율을 향상시키는 방법.
  29. 제28항에 있어서, 산화세륨, 도핑된 산화세륨 또는 이들의 혼합물이 10ppm을 초과하지 않는 양으로 첨가되는 것이 특징인, 디젤 엔진 내연 기관의 연료 효율을 향상시키는 방법.
  30. 제1항에 있어서, 산화세륨이 CeO2인, 디젤 엔진 내연 기관의 연료 효율을 향상시키는 방법.
  31. (a) 산화세륨, 도핑된 산화세륨 또는 이들의 혼합물; 및
    (b) 청정제
    를 함유하는, 디젤 엔진 내연 기관용 연료 첨가제.
  32. 제31항에 있어서, 산화세륨, 도핑된 산화세륨 또는 이들의 혼합물의 농도가 0.1 내지 10중량% 범위인 것이 특징인 연료 첨가제.
  33. 제32항에 있어서, 산화세륨, 도핑된 산화세륨 또는 이들의 혼합물의 농도가 0.5 내지 5중량% 범위인 것이 특징인 연료 첨가제.
  34. 제31항에 있어서, 산화세륨이 제3항 내지 제12항 중 하나의 항에 정의된 산화세륨, 도핑된 산화세륨 또는 이들의 혼합물인 것이 특징인 연료 첨가제.
  35. 제31항에 있어서, 청정제가 염기성 질소 함유 무회분 청정제인 것이 특징인 연료 첨가제.
  36. 제31항에 있어서, 청정제가 아미드, 아민, 만니히 염기(Mannich base) 또는 숙신 이미드인, 연료 첨가제.
  37. 제36항에 있어서, 청정제가 탄화수소 치환된 아민 또는 탄화수소 치환된 아미드인, 연료 첨가제.
  38. 제36항에 있어서, 청정제가 1분자 당 평균 3개 이상의 질소 원자를 갖는 숙신이미드인 것이 특징인 연료 첨가제.
  39. 제38항에 있어서, 숙신이미드가 알킬 또는 알케닐 부분에 35개 이상의 탄소 원자를 갖는 알킬 또는 알케닐 숙신산 아실화제와, 1분자 당 평균 3개 이상의 질소 원자를 갖는 알킬렌 폴리아민 혼합물로부터 유도되는 것인, 연료 첨가제.
  40. 제38항에 있어서, 숙신이미드가 수평균 분자량이 500 내지 10,000 범위인 폴리이소부텐으로부터 수득될 수 있는 폴리이소부테닐 숙신산 아실화제와, 평균 조성이 트리에틸렌 테트라민 내지 펜타에틸렌 헥사민인 에틸렌 폴리아민으로부터 유도되는 것인, 연료 첨가제.
  41. 제39항에 있어서, 숙신이미드의 지방족 사슬이 500 내지 2500 범위의 분자량을 갖고 있는 것인, 연료 첨가제.
  42. 제41항에 있어서, 숙신이미드의 지방족 사슬이 750 내지 1500 범위의 분자량을 갖고 있는 것인, 연료 첨가제.
  43. 제31항에 있어서, 흐림방지제, 소포제, 점화 개선제, 방청제, 부향제, 산화방지제, 금속 실활제, 윤활성 제제 또는 유화 파괴제 중 하나 또는 그 이상을 추가로 함유하는 것이 특징인 연료 첨가제.
  44. 제31항에 있어서, 지방족 또는 방향족 탄화수소 또는 지방족 알코올인 용매를 함유하는 것이 특징인 연료 첨가제.
  45. 제31항에 있어서, 산화세륨이 CeO2인, 연료 첨가제.
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