KR101145605B1 - 회로 접속 재료, 접속 구조체 및 그의 제조방법 - Google Patents
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- H01L2224/05599—Material
- H01L2224/056—Material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron [B], silicon [Si], germanium [Ge], arsenic [As], antimony [Sb], tellurium [Te] and polonium [Po], and alloys thereof
- H01L2224/05663—Material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron [B], silicon [Si], germanium [Ge], arsenic [As], antimony [Sb], tellurium [Te] and polonium [Po], and alloys thereof the principal constituent melting at a temperature of greater than 1550°C
- H01L2224/05669—Platinum [Pt] as principal constituent
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- H01L2224/10—Bump connectors; Manufacturing methods related thereto
- H01L2224/15—Structure, shape, material or disposition of the bump connectors after the connecting process
- H01L2224/16—Structure, shape, material or disposition of the bump connectors after the connecting process of an individual bump connector
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- H01L2224/26—Layer connectors, e.g. plate connectors, solder or adhesive layers; Manufacturing methods related thereto
- H01L2224/28—Structure, shape, material or disposition of the layer connectors prior to the connecting process
- H01L2224/29—Structure, shape, material or disposition of the layer connectors prior to the connecting process of an individual layer connector
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- H01L2224/26—Layer connectors, e.g. plate connectors, solder or adhesive layers; Manufacturing methods related thereto
- H01L2224/28—Structure, shape, material or disposition of the layer connectors prior to the connecting process
- H01L2224/29—Structure, shape, material or disposition of the layer connectors prior to the connecting process of an individual layer connector
- H01L2224/29001—Core members of the layer connector
- H01L2224/29099—Material
- H01L2224/291—Material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron [B], silicon [Si], germanium [Ge], arsenic [As], antimony [Sb], tellurium [Te] and polonium [Po], and alloys thereof
- H01L2224/29101—Material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron [B], silicon [Si], germanium [Ge], arsenic [As], antimony [Sb], tellurium [Te] and polonium [Po], and alloys thereof the principal constituent melting at a temperature of less than 400°C
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- H01L2224/26—Layer connectors, e.g. plate connectors, solder or adhesive layers; Manufacturing methods related thereto
- H01L2224/28—Structure, shape, material or disposition of the layer connectors prior to the connecting process
- H01L2224/29—Structure, shape, material or disposition of the layer connectors prior to the connecting process of an individual layer connector
- H01L2224/29001—Core members of the layer connector
- H01L2224/29099—Material
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- H01L2224/26—Layer connectors, e.g. plate connectors, solder or adhesive layers; Manufacturing methods related thereto
- H01L2224/28—Structure, shape, material or disposition of the layer connectors prior to the connecting process
- H01L2224/29—Structure, shape, material or disposition of the layer connectors prior to the connecting process of an individual layer connector
- H01L2224/29001—Core members of the layer connector
- H01L2224/29099—Material
- H01L2224/29198—Material with a principal constituent of the material being a combination of two or more materials in the form of a matrix with a filler, i.e. being a hybrid material, e.g. segmented structures, foams
- H01L2224/29199—Material of the matrix
- H01L2224/2929—Material of the matrix with a principal constituent of the material being a polymer, e.g. polyester, phenolic based polymer, epoxy
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- H01L2224/26—Layer connectors, e.g. plate connectors, solder or adhesive layers; Manufacturing methods related thereto
- H01L2224/28—Structure, shape, material or disposition of the layer connectors prior to the connecting process
- H01L2224/29—Structure, shape, material or disposition of the layer connectors prior to the connecting process of an individual layer connector
- H01L2224/29001—Core members of the layer connector
- H01L2224/29099—Material
- H01L2224/29198—Material with a principal constituent of the material being a combination of two or more materials in the form of a matrix with a filler, i.e. being a hybrid material, e.g. segmented structures, foams
- H01L2224/29298—Fillers
- H01L2224/29299—Base material
- H01L2224/293—Base material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron [B], silicon [Si], germanium [Ge], arsenic [As], antimony [Sb], tellurium [Te] and polonium [Po], and alloys thereof
- H01L2224/29338—Base material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron [B], silicon [Si], germanium [Ge], arsenic [As], antimony [Sb], tellurium [Te] and polonium [Po], and alloys thereof the principal constituent melting at a temperature of greater than or equal to 950°C and less than 1550°C
- H01L2224/29339—Silver [Ag] as principal constituent
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- H01L2224/26—Layer connectors, e.g. plate connectors, solder or adhesive layers; Manufacturing methods related thereto
- H01L2224/28—Structure, shape, material or disposition of the layer connectors prior to the connecting process
- H01L2224/29—Structure, shape, material or disposition of the layer connectors prior to the connecting process of an individual layer connector
- H01L2224/29001—Core members of the layer connector
- H01L2224/29099—Material
- H01L2224/29198—Material with a principal constituent of the material being a combination of two or more materials in the form of a matrix with a filler, i.e. being a hybrid material, e.g. segmented structures, foams
- H01L2224/29298—Fillers
- H01L2224/29299—Base material
- H01L2224/293—Base material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron [B], silicon [Si], germanium [Ge], arsenic [As], antimony [Sb], tellurium [Te] and polonium [Po], and alloys thereof
- H01L2224/29338—Base material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron [B], silicon [Si], germanium [Ge], arsenic [As], antimony [Sb], tellurium [Te] and polonium [Po], and alloys thereof the principal constituent melting at a temperature of greater than or equal to 950°C and less than 1550°C
- H01L2224/29344—Gold [Au] as principal constituent
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- H01L2224/28—Structure, shape, material or disposition of the layer connectors prior to the connecting process
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- H01L2224/29001—Core members of the layer connector
- H01L2224/29099—Material
- H01L2224/29198—Material with a principal constituent of the material being a combination of two or more materials in the form of a matrix with a filler, i.e. being a hybrid material, e.g. segmented structures, foams
- H01L2224/29298—Fillers
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- H01L2224/293—Base material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron [B], silicon [Si], germanium [Ge], arsenic [As], antimony [Sb], tellurium [Te] and polonium [Po], and alloys thereof
- H01L2224/29338—Base material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron [B], silicon [Si], germanium [Ge], arsenic [As], antimony [Sb], tellurium [Te] and polonium [Po], and alloys thereof the principal constituent melting at a temperature of greater than or equal to 950°C and less than 1550°C
- H01L2224/29347—Copper [Cu] as principal constituent
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Abstract
본 발명의 회로 접속 재료는 제1 기판의 주면 상에 제1 회로 전극이 형성된 제1 회로 부재와, 제2 기판의 주면 상에 제2 회로 전극이 형성된 제2 회로 부재를, 제1 회로 전극 및 제2 회로 전극을 대향 배치시킨 상태에서 접속하기 위한 회로 접속 재료로서, 유리 라디칼을 발생하는 경화제와, 라디칼 중합성 물질과, 2급 티올기를 갖는 화합물을 함유한다. 본 발명의 회로 접속 재료는 저온 단시간 경화가 가능하고, 또한 보존 안정성이 우수한 것이다.
회로 접속 재료, 접속 구조체, 2급 티올기, 접착력, 보존 안정성
Description
본 발명은 서로 대향하는 회로 전극 사이에 개재하여, 서로 대향하는 회로 전극을 가압하여 가압 방향의 전극 간을 전기적으로 접속하는 회로 접속 재료, 및 상기 회로 접속 재료를 이용한 접속 구조체 및 그의 제조 방법에 관한 것이다.
상기 반도체 소자나 액정 표시 소자용의 회로 접속 재료로서는, 고접착성이면서 고신뢰성을 나타내는 에폭시 수지를 이용한 열경화성 수지가 알려져 있다(예를 들면, 특허 문헌 1 참조). 수지의 구성 성분으로서는, 에폭시 수지, 에폭시 수지와 반응성을 갖는 페놀 수지 등의 경화제, 에폭시 수지와 경화제의 반응을 촉진하는 잠재성 경화제가 일반적으로 이용되고 있다. 잠재성 경화제는 경화 온도 및 경화 속도를 결정하는 중요한 인자가 되어 있고, 실온에서의 저장 안정성과 가열시의 경화 속도 측면에서 다양한 화합물이 이용되고 있다.
또한, 최근 들어, 아크릴레이트 유도체나 메타아크릴레이트 유도체(이하, 「(메트)아크릴레이트 유도체」라고 총칭함)와 라디칼 중합 개시제인 과산화물을 병용한 라디칼 경화형 접착제가 주목받고 있다. 라디칼 경화는 반응 활성종인 라디칼이 반응성이 풍부하기 때문에 단시간 경화가 가능하다(예를 들면, 특허 문헌 2,3 참조).
그 때문에, 현재는 생산 시간 단축에 유리한 단시간 경화형 접착제가 보급되고 있다. 라디칼 경화형 접착제의 반응성을 더욱 향상시킬 목적으로 연쇄 이동제의 적용이 검토되고 있다(예를 들면, 특허 문헌 4). 연쇄 이동제를 사용함으로써 속경화의 효과가 얻어져서, 저온 단시간 접속이나, 금속 등의 무기질에 대한 밀착력 향상이 기대되고 있다.
특허 문헌 1: 일본 특허 공개 (평)1-113480호 공보
특허 문헌 2: 일본 특허 공개 제2002-203427호 공보
특허 문헌 3: 국제 공개 WO98/044067호 공보
특허 문헌 4: 일본 특허 공개 제2003-221557호 공보
[발명의 개시]
[발명이 해결하고자 하는 과제]
본 발명은 상술한 연쇄 이동제의 적용의 이점, 즉 속경화, 저온 단시간 접속, 금속 등의 무기질에 대한 밀착력 향상 등의 효과를 유효하게 얻을 수 있는 회로 접속 재료, 및 상기 회로 접속 재료를 이용한 접속 구조체 및 그의 제조 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
[과제를 해결하기 위한 수단]
본 발명자들은 상기 목적을 달성하기 위해 예의 연구한 결과, 연쇄 이동제로서 2급의 티올기를 갖는 화합물을 이용함으로써 접착력 향상의 효과가 얻어지고, 또한 보존 안정성을 유지할 수 있다는 것을 발견하여, 본 발명을 완성시키기에 이 르렀다.
즉, 본 발명은 제1 기판의 주면 상에 제1 회로 전극이 형성된 제1 회로 부재와, 제2 기판의 주면 상에 제2 회로 전극이 형성된 제2 회로 부재를, 제1 회로 전극 및 제2 회로 전극을 대향 배치시킨 상태에서 접속하기 위한 회로 접속 재료로서, 유리 라디칼을 발생하는 경화제와, 라디칼 중합성 물질과, 2급 티올기를 갖는 화합물을 함유하는 회로 접속 재료를 제공한다.
본 발명의 회로 접속 재료에 있어서, 2급 티올기를 갖는 화합물의 분자량은 400 이상인 것이 바람직하다.
또한, 본 발명은 제1 기판의 주면 상에 제1 회로 전극이 형성된 제1 회로 부재와, 제2 기판의 주면 상에 제2 회로 전극이 형성되고, 제2 회로 전극과 제1 회로 전극이 대향하도록 배치된 제2 회로 부재와, 제1 회로 부재와 제2 회로 부재 사이에 설치되고, 제1 회로 부재와 제2 회로 부재를 전기적으로 접속하는 접착층을 구비하며, 상기 접착층이 제1 회로 부재와 제2 회로 부재 사이에 상기 본 발명의 회로 접속 재료를 개재시키고, 그 상태에서 가압함으로써 형성된 것인 접속 구조체를 제공한다.
또한, 본 발명은 제1 기판의 주면 상에 제1 회로 전극이 형성된 제1 회로 부재와, 제2 기판의 주면 상에 제2 회로 전극이 형성된 제2 회로 부재를, 제1 회로 전극과 제2 회로 전극이 서로 대향하도록 배치하고, 제1 회로 부재와 제2 회로 부재 사이에 상기 본 발명의 회로 접속 재료를 개재시키고, 그 상태에서 가압함으로써 제1 회로 전극과 제2 회로 전극을 전기적으로 접속하는 공정을 구비하는 접속 구조체의 제조 방법을 제공한다.
[발명의 효과]
본 발명에 따르면, 저온 단시간 경화가 가능하고, 또한 보존 안정성이 우수한 회로 접속용 재료, 및 상기 회로 접속 재료를 이용한 접속 구조체 및 그의 제조 방법이 제공된다.
도 1은 접속 구조체의 일 실시 형태를 도시하는 모식단면도이다.
[부호의 설명]
1: 접속 구조체
7: 도전성 입자
10: 접착층
11: 절연층
20: 제1 회로 부재
21: 제1 회로 기판
22: 제1 회로 전극(제1 접속 단자)
30: 제2 회로 부재
31: 제2 회로 기판
32: 제2 회로 전극(제2 접속 단자)
[발명을 실시하기 위한 최선의 형태]
이하, 본 발명의 바람직한 실시 형태에 대해서 상세히 설명한다.
본 발명의 회로 접속 재료는 제1 기판의 주면 상에 제1 회로 전극이 형성된 제1 회로 부재와, 제2 기판의 주면 상에 제2 회로 전극이 형성된 제2 회로 부재를, 제1 회로 전극 및 제2 회로 전극을 대향 배치시킨 상태에서 접속하기 위한 회로 접속 재료로서, 유리 라디칼을 발생하는 경화제와, 라디칼 중합성 물질과, 2급 티올기를 갖는 화합물을 함유한다.
본 발명에 이용하는 유리 라디칼을 발생하는 경화제로서는, 과산화 화합물, 아조계 화합물 등의 가열에 의해 분해하여 유리 라디칼을 발생하는 것이 바람직하고, 목적으로 하는 접속 온도, 접속 시간 등에 따라 적절하게 선정된다. 배합량은 0.05 내지 10 중량% 정도이고 0.1 내지 5 중량%가 보다 바람직하다. 구체적으로는 디아실퍼옥사이드류, 퍼옥시디카르보네이트류, 퍼옥시에스테르류, 퍼옥시케탈류, 디알킬퍼옥사이드류, 하이드로퍼옥사이드류 등으로부터 선정할 수 있다.
디아실퍼옥사이드류로서는, 2,4-디클로로벤조일퍼옥사이드, 3,5,5-트리메틸헥사노일퍼옥사이드, 옥타노일퍼옥사이드, 라우로일퍼옥사이드, 스테아로일퍼옥사이드, 숙시닉퍼옥사이드, 벤조일퍼옥시톨루엔, 벤조일퍼옥사이드 등을 들 수 있다.
퍼옥시디카르보네이트류로서는 디-n-프로필퍼옥시디카르보네이트, 디이소프로필퍼옥시디카르보네이트, 비스(4-t-부틸시클로헥실)퍼옥시디카르보네이트, 디-2-에톡시메톡시퍼옥시디카르보네이트, 디(2-에틸헥실퍼옥시)디카르보네이트, 디메톡시부틸퍼옥시디카르보네이트, 디(3-메틸-3-메톡시부틸퍼옥시)디카르보네이트 등을 들 수 있다.
퍼옥시에스테르류로서는 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시네오데카노에이트, 1-시클로헥실-1-메틸에틸퍼옥시네오데카노에이트, t-헥실퍼옥시네오데카노에이트, t-부틸퍼옥시피발레이트, 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, 2,5-디메틸-2,5-디(2-에틸헥사노일퍼옥시)헥산, 1-시클로헥실-1-메틸에틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-헥실퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시이소부티레이트, 1,1-비스(t-부틸퍼옥시)시클로헥산, t-헥실퍼옥시이소프로필모노카르보네이트, t-부틸퍼옥시-3,5,5-트리메틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시라우레이트, 2,5-디메틸-2,5-디(m-톨루오일퍼옥시)헥산, t-부틸퍼옥시이소프로필모노카르보네이트, t-부틸퍼옥시-2-에틸헥실모노카르보네이트, t-헥실퍼옥시벤조에이트, t-부틸퍼옥시아세테이트 등을 들 수 있다.
퍼옥시케탈류로서는 1,1-비스(t-헥실퍼옥시)-3,3,5-트리메틸시클로헥산, 1,1-비스(t-헥실퍼옥시)시클로헥산, 1,1-비스(t-부틸퍼옥시)-3,3,5-트리메틸시클로헥산, 1,1-(t-부틸퍼옥시)시클로도데칸, 2,2-비스(t-부틸퍼옥시)데칸 등을 들 수 있다.
디알킬퍼옥사이드류로서는 α,α'-비스(t-부틸퍼옥시)디이소프로필벤젠, 디쿠밀퍼옥사이드, 2,5-디메틸-2,5-디(t-부틸퍼옥시)헥산, t-부틸쿠밀퍼옥사이드 등을 들 수 있다.
하이드로퍼옥사이드류로서는 디이소프로필벤젠하이드로퍼옥사이드, 쿠멘하이드로퍼옥사이드 등을 들 수 있다.
이들 유리 라디칼 발생제는 단독 또는 혼합하여 사용할 수가 있고, 분해 촉진제, 억제제 등을 혼합하여 이용할 수도 있다. 또한, 이들 경화제를 폴리우레탄계, 폴리에스테르계의 고분자 물질 등으로 피복하여 마이크로 캡슐화한 것은 보존성이 연장되기 때문에 바람직하다.
본 발명에서 이용하는 라디칼 중합성 물질로서는 단량체, 올리고머 중의 어느 상태에서도 이용하는 것이 가능하고, 단량체와 올리고머를 병용하는 것도 가능하다. 라디칼 중합성 물질의 구체예로서는 에틸렌글리콜디아크릴레이트, 디에틸렌글리콜디아크릴레이트, 트리메틸올프로판트리아크릴레이트, 테트라메틸올메탄테트라아크릴레이트, 2-히드록시-1,3-디아크릴옥시프로판, 2,2-비스[4-(아크릴옥시메톡시)페닐]프로판, 2,2-비스[4-(아크릴옥시폴리에톡시)페닐]프로판, 디시클로펜테닐아크릴레이트, 트리시클로데카닐아크릴레이트, 트리스(아크릴로일옥시에틸)이소시아누레이트 등을 들 수 있다. 이들은 단독 또는 병용하여 사용할 수 있다. 또한, 필요에 따라서, 하이드로퀴논, 메틸에테르하이드로퀴논류 등의 중합 금지제를 적절하게 이용할 수도 있다. 또한, 디시클로펜테닐기 및/또는 트리시클로데카닐기 및/또는 트리아진환을 갖는 경우에는 내열성이 향상하기 때문에 바람직하다.
상기 라디칼 중합성 물질 중에, 폴리스티렌, 폴리에틸렌, 폴리비닐부티랄, 폴리비닐포르말, 폴리이미드, 폴리아미드, 폴리에스테르, 폴리염화비닐, 폴리페닐렌옥사이드, 요소 수지, 멜라민 수지, 페놀 수지, 크실렌 수지, 에폭시 수지, 폴리이소시아네이트 수지, 페녹시 수지 등의 중합체를 함유시키면, 취급성도 좋고 경화시의 응력 완화가 우수하기 때문에 바람직하고, 중합체가 수산기 등의 관능기를 갖는 경우 접착성이 향상하기 때문에 보다 바람직하다. 각 중합체를 라디칼 중합성의 관능기로 변성한 것이 보다 바람직하다. 이들 중합체의 중량 평균 분자량은 10000 이상이 바람직하고, 혼합성 면에서 10000 이상 1000000 이하가 보다 바람직하다. 본원에서 규정하는 중량 평균 분자량이란 이하의 조건에 따라서 겔 투과 크로마토그래피법(GPC)에 의해 표준 폴리스티렌에 의한 검량선을 이용하여 측정한 것을 말한다.
[GPC 조건]
사용 기기: 히타치 L-6000 형〔(주)히타치 세이사꾸쇼], 칼럼: 겔팩 GL-R420+겔팩GL-R430+겔팩 GL-R440(총 3개)〔히타치 가세이 고교(주) 제조의 상품명],용리액: 테트라히드로푸란, 측정 온도: 40℃, 유량: 1.75 ml/분, 검출기: L-3300 RI〔(주)히타치 세이사꾸쇼]
또한, 라디칼 중합성 물질은 충전재, 연화제, 촉진제, 노화 방지제, 착색제, 난연화제, 틱소트로픽제, 커플링제 및 페놀 수지나 멜라민 수지, 이소시아네이트류 등을 함유할 수도 있다. 충전재를 함유한 경우, 접속 신뢰성 등의 향상이 얻어지기 때문에 바람직하다. 충전재의 최대 직경이 도전 입자의 입경 미만이면 사용할 수 있고, 5 내지 60 부피%의 범위가 바람직하다. 60 부피% 이상에서는 신뢰성 향상의 효과가 포화한다. 커플링제로서는, 비닐기, 아크릴기, 아미노기, 에폭시기 및 이소시아네이트기 함유물이 접착성의 향상 면에서 바람직하다.
본 발명에 이용하는 2급 티올기를 갖는 화합물로서는, 하기 화학식 1 내지 5로 표시되는 화합물이 바람직하다.
또한, 2급 티올기를 갖는 화합물의 바람직한 예로서는 알릴벤젠티올술포네이트, 벤젠티올, o-에톡시벤젠티올, p-에톡시벤젠티올, 2-벤즈이미다졸티올, o-머캅토벤조산, o-머캅토벤조산메틸에스테르, 2-벤조티아졸티올, 2급의 부탄티올, 2,3-부탄디티올, 헥사-5-엔-3-티올, 2급의 도데칸티올, 2급의 헵탄티올, 2급의 헥산티올, 나프탈렌메탄티올, 머캅토벤조옥사졸, 나프탈렌티올, 2급 옥타데칸티올, 2급 옥탄티올, 2-메틸-2-프로판티올, 톨루엔티올, 티오비스벤젠티올, p-메톡시-톨루엔티올 등을 들 수 있다. 2급 티올기를 갖는 화합물은 알코올류와 비교하여 연쇄 이동제로서의 반응성이 높아 실용상 우수하다.
2급 티올기를 갖는 화합물의 분자량은 90 이상 5000 미만인 것이 바람직하고, 150 이상 2000 미만인 것이 보다 바람직하다. 분자량이 90 미만인 경우, 접속시의 가온에 의해 화합물의 비점에 도달하여 증발하게 되어, 충분한 양의 2급 티올기를 갖는 화합물을 반응에 기여시킬 수 없게 되는 경향이 있다. 한편, 분자량이 5000 이상인 경우에는, 수지의 배제성이 악화하고, 접속 저항이 상승하는 경향이 있다.
또한, 2급 티올기를 갖는 화합물의 티올 당량으로서는, 50 이상 500 미만이 바람직하고, 120 이상 400 미만이 보다 바람직하다. 티올 당량이 50 미만인 경우, 가교 밀도가 낮아져서, 회로 접속 재료에 있어서의 저항의 신뢰성이 저하되는 경향이 있다. 한편, 티올 당량이 500 이상인 경우, 접착력 향상 효과가 얻어지기 어려운 경향이 있다.
또한, 제조시의 작업성이나 제품의 취급성의 면에서는, 2급 티올기를 갖는 화합물의 분자량이 400 이상인 것이 보다 바람직하다. 분자량이 400 미만이면, 재료를 배합할 때나, 제품의 취급시에 냄새가 강하여, 작업성이나 취급성이 저하되는 경향이 있다. 한편, 분자량이 400 이상인 경우, 냄새가 억제되어 작업성?취급성에 지장은 없다.
2급 티올기를 갖는 화합물의 첨가량으로서는, 라디칼 중합성 물질 100 중량부에 대하여 1 내지 20 중량부가 바람직하고, 2 내지 10 중량부가 특히 바람직하다. 1 중량부 미만이면 접착력 향상의 효과가 얻어지기 어렵고, 20 중량부 이상에서는 가교 밀도가 낮아져서, 회로 접속 재료에 있어서의 저항의 신뢰성이 악화하는 경향이 있다.
본 발명의 회로 접속 재료는 유리 라디칼을 발생하는 경화제와, 라디칼 중합성 물질과, 2급 티올기를 갖는 화합물만으로 이루어지는 것일 수도 있지만, 필요에 따라서 이하의 성분을 더 함유할 수 있다.
본 발명의 회로 접속 재료는 분자 내에 1개 이상의 아미녹실 구조를 갖는 화합물을 더 함유할 수 있다. 본 발명의 회로 접속 재료가 아미녹실 구조를 갖는 화합물을 함유하면, 회로 접속 재료의 보존 안정성을 보다 향상시킬 수 있다.
또한, 본 발명의 회로 접속 재료는 열가소성 수지를 더 함유할 수 있다. 열가소성 수지로서는 폴리비닐부티랄 수지, 폴리비닐포르말 수지, 폴리아미드 수지, 폴리에스테르 수지, 페놀 수지, 에폭시 수지, 페녹시 수지, 폴리스티렌 수지, 크실렌 수지, 폴리우레탄 수지 등을 사용할 수 있다. 이들 열가소성 수지의 중량 평균 분자량은 제막성 등 측면에서 10000 이상인 것이 바람직하고, 혼합성 측면에서 10000 이상 1000000 미만인 것이 보다 바람직하다. 열가소성 수지의 중량 평균 분자량은 라디칼 중합성 물질에 포함될 수 있는 중합체의 중합 평균 분자량과 동일하게 하여 측정된다.
또한, 열가소성 수지로서는 Tg(유리 전이 온도)가 40℃ 이상이고, 중량 평균 분자량이 10000 이상인 수산기 함유 수지(예를 들면 페녹시 수지)를 바람직하게 사용할 수 있다. 수산기 함유 수지는 에폭시기 함유 엘라스토머, 라디칼 중합성의 관능기에 의해서 변성되어 있을 수도 있다. 라디칼 중합성의 관능기로 변성한 것은 내열성이 향상하기 때문에 바람직하다.
페녹시 수지는 이관능 페놀류와 에피할로히드린을 고분자량까지 반응시키거나, 또는 이관능 에폭시 수지와 이관능 페놀류를 중부가 반응시킴으로써 얻을 수 있다.
또한, 본 발명의 회로 접속 재료에는 충전재, 연화제, 촉진제, 노화 방지제, 착색제, 난연화제, 틱소트로픽제, 커플링제 및 페놀 수지나 멜라민 수지, 이소시아네이트류 등을 함유할 수도 있다.
커플링제로서는 비닐기, 아크릴기, 아미노기, 에폭시기 또는 이소시아네이트기의 1종 이상을 갖는 화합물이 접착성의 향상 면에서 바람직하다.
본 발명의 회로 접속 재료는 도전성 입자를 함유하지 않아도 접속시에 서로 대향하는 회로 전극의 직접 접촉에 의해 접속을 얻을 수 있는 것인데, 도전성 입자를 추가로 함유하면, 보다 안정된 접속을 얻을 수 있다.
도전성 입자로서는 Au, Ag, Ni, Cu, 땜납 등의 금속 입자나 카본 등을 들 수 있다. 또한, Ni 등의 전이 금속류의 표면을 Au 등의 귀금속류로 피복한 것일 수도 있다. 충분한 포트 라이프를 얻기 위해서는, 표층은 Ni, Cu 등의 전이 금속류가 아니고, Au, Ag, 백금족의 귀금속류로 하는 것이 바람직하고, Au가 보다 바람직하다. 또한, 유리, 세라믹, 플라스틱 등의 비도전성 입자의 표면을 상기한 도전성 물질로 피복하는 등의 방법에 의해 비도전성 입자 표면에 도통층을 형성하고, 또한 최외층을 귀금속류로 구성한 것이나, 열용융 금속 입자의 경우, 가열 가압에 의해 변형성을 갖기 때문에 접속시에 전극과의 접촉 면적이 증가하여 신뢰성이 향상하기 때문에 바람직하다.
도전성 입자의 배합량은 용도에 따라 적절하게 설정되지만, 통상은 접착제 수지 성분 100 부피부에 대하여 0.1 내지 30 부피부의 범위이다. 과잉의 도전성 입자에 의한 인접 회로의 단락 등을 방지하기 위해서는 0.1 내지 10 부피부로 하는 것이 보다 바람직하다.
또한, 회로 접속 재료를 2층 이상으로 분할하여, 경화제를 함유하는 층과 도전성 입자를 함유하는 층으로 분리한 경우, 포트 라이프의 향상이 얻어진다.
다음으로, 본 발명의 접속 구조체 및 그의 제조 방법에 대해서 설명한다.
도 1은, 접속 구조체의 일 실시 형태를 나타내는 개략단면도이다. 도 1에 도시하는 접속 구조체 (1)은 제1 회로 기판 (21) 및 이것의 주면 (21a) 상에 형성된 제1 회로 전극(제1 접속 단자) (22)를 갖는 제1 회로 부재 (20)와, 제2 회로 기판 (31) 및 이것의 주면 (31a) 상에 형성된 제2 회로 전극(제2 접속 단자) (32)를 갖는 제2 회로 부재 (30)와, 제1 회로 부재 (20)와 제2 회로 부재 (30)의 사이에 개재하여 이들을 접착하고 있는 접착층 (10)을 구비한다. 제2 회로 부재 (30)는 제2 회로 전극 (32)이 제1 회로 전극 (22)과 대향하도록 제1 회로 부재 (20)와 대향 배치되어 있다.
접착층 (10)은 상기 본 발명의 회로 접속 재료를 제1 회로 부재 (20)와 제2 회로 부재 (30)와의 사이에 개재시키고, 그 상태에서 가압함으로써 형성된 것이다. 또한, 본 실시 형태에서는 도전성을 갖는 회로 접속 재료를 이용하여 접착제층 (10)을 형성한 경우의 일례를 나타내고 있고, 접착층 (10)은 절연층 (11)과, 절연층 (11) 내에 분산되어 있는 도전성 입자 (7)로 구성된다. 절연층 (11)은 접착제 중 도전성 입자 이외의 성분에 유래하고, 라디칼 중합성 화합물의 라디칼 중합에 의해 형성된 경화체이다.
대향하는 제1 회로 전극 (22) 및 제2 회로 전극 (32)는 도전성 입자 (7)을 통해 전기적으로 접속되어 있다. 한편, 동일한 회로 기판 상에 형성된 제1 회로 전극 (22)끼리, 및 제2 회로 전극 (32)끼리는 절연되어 있다.
제1 회로 기판 (31) 및 제2 회로 기판 (21)으로서는, 반도체칩, 저항체칩, 컨덴서칩 등의 칩 부품, 인쇄 기판 등의 기판 등을 들 수 있다. 통상, 회로 부재에는 다수의 접속 단자가 설치되지만, 접속 단자는 경우에 따라서는 단수일 수도 있다.
보다 구체적으로는, 반도체, 유리 및 세라믹 등의 무기 재료의 기판, 플라스틱 기판, 또는 유리/에폭시 기판이 이용된다. 플라스틱 기판으로서는, 폴리이미드 필름, 폴리카보네이트 필름 및 폴리에스테르 필름을 들 수 있다. 제1 회로 전극 및 제2 회로 전극은 구리 등의 금속으로 형성된다. 보다 양호한 전기적 접속을 얻기 위해서는, 제1 회로 전극 및 제2 회로 전극의 적어도 한쪽의 표면을 금, 은, 주석 및 백금족으로부터 선택되는 금속으로 하는 것이 바람직하다. 표면층은 금, 은, 백금족 또는 주석 중 어느 하나로부터 선택되고, 이들을 조합하여 이용할 수도 있다. 또한, 구리/니켈/금과 같이 복수의 금속을 조합하여 다층 구성으로 할 수도 있다.
또한, 제1 회로 부재 (20) 및 제2 회로 부재 (30) 중 한쪽은 유리 기판 또는 플라스틱 기판을 회로 기판으로서 갖고, ITO 등으로 형성된 접속 단자를 갖는 액정 디스플레이 패널일 수도 있다. 또한, 제1 회로 부재 (20) 및 제2 회로 부재 (30) 중 한쪽은 폴리이미드 필름을 회로 기판으로서 갖는 연성 인쇄 배선판(FPC), 테이프 캐리어 패키지(TCP) 혹은 칩 온 필름(COF), 또는 반도체 기판을 회로 기판으로서 갖는 반도체 실리콘칩일 수도 있다. 이들 각종 회로 부재를 필요에 따라 적절 하게 조합하여 접속 구조체가 구성된다.
또한, 회로 전극을 설치한 기판은 접속시의 가열에 의한 휘발 성분에 의한 접속에 대한 영향을 배제하기 위해서, 회로 접속 재료에 의한 접속 공정 전에 미리 가열 처리하는 것이 바람직하다.
접속 구조체 (1)은, 예를 들면 제1 회로 부재 (20), 필름상의 접착제 및 제2 회로 부재 (30)를, 이 순으로, 제1 접속 단자 (22) 및 제2 접속 단자 (32)가 상대치하도록 중첩시키고, 그 상태에서 가압 또는 추가로 가열함으로써 형성된다. 압력은 피착체에 손상을 제공하지 않는 범위이면 특별히 제한은 받지 않지만, 일반적으로는 0.1 내지 10 MPa가 바람직하다. 가열 온도는, 특별히 제한은 받지 않지만, 100 내지 250℃가 바람직하다. 이들 가압 및 가열은 0.5초 내지 120초간의 범위에서 행하는 것이 바람직하고, 140 내지 200℃, 3 MPa, 10초의 가열로도 접착시키는 것이 가능하다.
이하, 실시예 및 비교예에 기초하여 본 발명을 더욱 구체적으로 설명하지만, 본 발명은 이하의 실시예에 전혀 한정되지 않는다.
[1,3,5-트리스(3-머캅토부틸옥시에틸)-1,3,5-트리아진-2,4,6(1H,3H,5H)-트리온의 합성]
1,3,5-트리스(2-히드록시에틸)-1,3,5-트리아진-2,4,6-(1H,3H,5H)-트리온 120 mmol(31.35 g), 3-머캅토부티르산(요도 가가꾸(주) 제조) 378 mmol(45.42 g), p-톨루엔술폰산?1수화물(준세이 가가꾸(주) 제조) 8.1 mmol(1.51 g), 및 톨루엔 63 g 을 100 ml 가지 플라스크에 투입하고, 딘-스타르크(Dean-Stark) 장치 및 냉각관을 장착하였다. 내용물을 교반하면서 오일욕 온도 140℃에서 가열하여 4시간 반응시켰다. 그 후 방냉하고, 10% 탄산수소나트륨 수용액 100 ml로 반응액을 중화하였다. 또한, 반응액을 이온 교환수로 3회 세정한 후, 무수 황산마그네슘(준세이 가가꾸(주) 제조)으로 탈수?건조를 행하였다. 다음으로 톨루엔을 증류 제거하여, 1,3,5-트리스(3-머캅토부틸옥시에틸)-1,3,5-트리아진-2,4,6(1H,3H,5H)-트리온(상기 화학식 1로 표시되는 티올기를 갖는 화합물)을 얻었다. 얻어진 화합물은 고점도의 무색 투명의 액체였다.
[펜타에리트리톨테트라키스(3-머캅토부티레이트)의 합성]
2,2-비스(히드록시메틸)1,2-프로판디올(펜타에리트리톨, 고에이 가가꾸 고교(주) 제조) 60 mmol(8.17 g), 3-머캅토부티르산(요도 가가꾸(주) 제조) 252 mmol(30.28 g), p-톨루엔술폰산?1수화물(준세이 가가꾸(주) 제조) 5.2 mmol(0.98 g), 및 톨루엔 40 g을 100 ml 가지 플라스크에 투입하고, 딘-스타르크 장치 및 냉각관을 장착하였다. 내용물을 교반하면서 오일욕 온도 140℃에서 가열하여 4시간 반응시켰다. 그 후 방냉하고, 10% 탄산수소나트륨 수용액 100 ml로 반응액을 중화하였다. 또한, 반응액을 이온 교환수로 3회 세정한 후, 무수 황산마그네슘(준세이 가가꾸(주) 제조)으로 탈수?건조를 행하였다. 다음으로 톨루엔을 증류 제거하여, 펜타에리트리톨테트라키스(3-머캅토부티레이트)(상기 화학식 2로 표시되는 티올기를 갖는 화합물)을 얻었다. 얻어진 화합물은 고점도의 무색 투명의 액체였다.
[실시예 1]
열가소성 수지로서 비스페놀 A?F 공중합형 페녹시 수지(ZX-1356-2, 도토 가세이 제조)를 톨루엔/아세트산에틸=50/50의 혼합 용매에 용해하여 얻어진 40 중량% 용액을 87.5 중량부(고형분 환산으로 35 중량부), 폴리우레탄 수지(T-6075N, DIC 바이엘 폴리머(주) 제조)를 메틸에틸케톤에 용해하여 얻어진 15 중량% 용액을 100 중량부(고형분 환산으로 15 중량부), 스티렌-무수 말레산 공중합체(D-250, 노바 케미칼 재팬(주) 제조)를 톨루엔에 용해하여 얻어진 20 중량% 용액을 25 중량부(고형분 환산으로 5 중량부), 라디칼 중합성 물질로서, 우레탄아크릴레이트올리고머(UA5500T, 신나카무라 가가꾸 제조)의 톨루엔 용해품 70 중량% 용액을 42.86 중량부(불휘발분 환산으로 30 중량부), 디시클로펜타디엔형 디아크릴레이트(DCP-A, 도아 고세이 제조)를 15 중량부, 2-메타크릴로일옥시에틸애시드포스페이트(P-2M, 교에이샤 가가꾸 제조)를 3 중량부, 2급 티올기를 갖는 화합물로서 1,3,5-트리스(3-머캅토부틸옥시에틸)-1,3,5-트리아진-2,4,6(1H,3H,5H)-트리온(분자량 567.7)을 2 중량부, 유리 라디칼을 발생하는 경화제로서, 2,5-디메틸-2,5-디(2-에틸헥사노일)헥산(퍼헥사25O, 닛본 유시(주) 제조)를 4 중량부(퍼헥사25O은 50% 용액이고, 2,5-디메틸-2,5-디(2-에틸헥사노일)헥산의 실제의 배합은 8 중량부) 배합하고, 또한 밤송이상의 표면 형상을 갖는, 평균 입경 2 내지 3.3 μm의 Ni 분체를 5 중량부배합하였다. 이 혼합 용액을 어플리케이터로 PET 필름 상에 도포하고, 70℃ 10분의 열풍 건조에 의해, 접착제층의 두께 35 μm의 회로 접속 재료를 얻었다.
[실시예 2]
1,3,5-트리스(3-머캅토부틸옥시에틸)-1,3,5-트리아진-2,4,6(1H,3H,5H)-트리온 대신에 펜타에리트리톨테트라키스(3-머캅토부티레이트)(분자량: 544.77) 2 중량부를 사용한 것 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여 회로 접속 재료를 얻었다.
[실시예 3]
1,3,5-트리스(3-머캅토부틸옥시에틸)-1,3,5-트리아진-2,4,6(1H,3H,5H)-트리온(분자량: 567.7)의 사용량을 3 중량부로 한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 회로 접속 재료를 얻었다.
[비교예 1]
2급 티올기를 갖는 화합물을 이용하지 않은 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 회로 접속 재료를 얻었다.
[비교예 2]
1,3,5-트리스(3-머캅토부틸옥시에틸)-1,3,5-트리아진-2,4,6(1H,3H,5H)-트리온 대신에, 1급 티올기를 갖는 화합물인 트리스[(3-머캅토프로피오닐옥시)-에틸]이소시아누레이트(TEMPIC, 분자량: 525.62, 사카이 가가꾸 고교(주) 제조) 2 중량부를 사용한 것 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여 회로 접속 재료를 얻었다.
[비교예 3]
1,3,5-트리스(3-머캅토부틸옥시에틸)-1,3,5-트리아진-2,4,6(1H,3H,5H)-트리온 대신에, 1급 티올기를 갖는 화합물인 펜타에리트리톨테트라키스(3-머캅토프로피오네이트)(PEMP, 분자량: 488.66,사카이 가가꾸 고교(주) 제조) 2 중량부를 사용한 것 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여 회로 접속 재료를 얻었다.
[비교예 4]
1,3,5-트리스(3-머캅토부틸옥시에틸)-1,3,5-트리아진-2,4,6(1H,3H,5H)-트리온 대신에, 3급 티올기를 갖는 화합물인 에틸렌글리콜비스(2-머캅토이소부티레이트)(EGMIB, 일본 특허 공개 제2004-149755호 공보에 기재된 합성법에 따라서 합성, 분자량: 266.38) 2 중량부를 사용한 것 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여 회로 접속 재료를 얻었다.
[비교예 5]
1,3,5-트리스(3-머캅토부틸옥시에틸)-1,3,5-트리아진-2,4,6(1H,3H,5H)-트리온 대신에, 디술피드 화합물인 디페닐디술피드(스미토모정화(주) 제조, 분자량: 218.34) 2 중량부를 사용한 것 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여 회로 접속 재료를 얻었다.
[접속 구조체의 제조(COF와 PWB의 접속)]
실시예 1 내지 3 및 비교예 1 내지 5의 각 회로 접속 재료를 이용하여, 두께 38 μm의 폴리이미드 상에 직접 형성된, 라인폭 100 μm, 피치 200 μm, 두께 8 μm의 구리 회로를 갖는 연성 회로판(COF-TEG)과, 라인폭 100 μm, 피치 200 μm, 두께 35 μm의 구리 회로를 형성한 유리 에폭시 다층 인쇄 배선판(PWB-TEG) 상을, 120℃-2 MPa-10초, 폭 2.0 mm로 접속하였다. 이 때, 유리 에폭시 다층 인쇄 배선판 상에 회로 접속 재료의 접착면을 접착한 후, 70℃, 1 MPa, 3초간 가열 가압하여 가접속하고, 그 후 PET 필름을 박리하여 COF-TEG와 접속하였다. 상기한 공정에서, 냄새의 유무에 기초하여 각 회로 접속 재료의 작업성 및 취급성을 평가하였다. 얻 어진 결과를 표 1에 나타내었다.
[접착 강도의 측정]
제조한 회로 부재의 접속 구조에 대해서, 90°로 박리할 때의 접착 강도를 박리 속도 50 mm/분으로 측정하였다. 측정은 초기의 회로 접속 재료, 및 40℃에서 5일 처리한 후의 회로 접속 재료의 각각에 대하여 행하였다. 얻어진 결과를 표 1에 나타내었다.
[접속 저항의 측정]
회로의 접속 후, 상기 접속부를 포함하는 FPC-PWB의 인접 회로 간의 저항치를 초기와, 회로 접속 재료를 40℃에서 5일 처리한 후에, 멀티미터로 측정하였다. 저항치는 인접 회로 간의 저항치 150점의 x+3σ로 하였다. 초기 저항에 대한 40℃ 5일 처리 후의 저항의 상승 배율이 1.2배 이내를 보존 안정성이 양호한 레벨로 하였다. 얻어진 결과를 표 1에 나타내었다.
표 1에 나타낸 바와 같이, 실시예 1 내지 3에서는, 초기 및 40℃, 5일 처리 후의 어느 것에 있어서도 접착력과 저항의 양립을 달성할 수가 있었다. 한편, 비교예 1, 4, 5의 경우에는 초기에 접착력이 낮았다. 또한, 비교예 4, 5에 있어서의 낮은 접착력은 3급 티올 또는 디페닐디술피드의 입체 장해가 커서, 연쇄 이동제로서의 반응성이 부족하기 때문이라고 생각된다. 또한, 비교예 2, 3에서는, 40℃ 5일 처리 후의 저항치의 상승 배율이 1.2배를 초과해 있어, 보존 안정성이 떨어지는 결과가 되었다.
Claims (4)
- 제1항에 있어서, 도전성 입자를 추가로 함유하는 회로 접속 재료.
- 제1 기판의 주면 상에 제1 회로 전극이 형성된 제1 회로 부재와,제2 기판의 주면 상에 제2 회로 전극이 형성되고, 상기 제2 회로 전극과 상기 제1 회로 전극이 대향하도록 배치된 제2 회로 부재와,상기 제1 회로 부재와 상기 제2 회로 부재 사이에 설치되고, 상기 제1 회로 부재와 상기 제2 회로 부재를 전기적으로 접속하는 접착층을 구비하며,상기 접착층이 상기 제1 회로 부재와 상기 제2 회로 부재 사이에 제1항 또는 제2항에 기재된 회로 접속 재료를 개재시키고, 그 상태에서 가압함으로써 형성된 것인 접속 구조체.
- 제1 기판의 주면 상에 제1 회로 전극이 형성된 제1 회로 부재와, 제2 기판의 주면 상에 제2 회로 전극이 형성된 제2 회로 부재를, 상기 제1 회로 전극과 상기 제2 회로 전극이 서로 대향하도록 배치하고, 상기 제1 회로 부재와 상기 제2 회로 부재 사이에 제1항 또는 제2항에 기재된 회로 접속 재료를 개재시키고, 그 상태에서 가압함으로써 상기 제1 회로 전극과 상기 제2 회로 전극을 전기적으로 접속하는 공정을 구비하는 접속 구조체의 제조 방법.
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