KR100881263B1 - 컬러 발광 장치 - Google Patents

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이데미쓰 고산 가부시키가이샤
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Abstract

유기 EL 소자(100)는 청색 성분, 녹색 성분 및 적색 성분을 포함하는 광을 발한다. 청색 컬러 필터(420)는 청색 성분만을 투과시킨다. 녹색 변환 부재(340)는 청색 성분을 녹색 성분으로 변환하고, 녹색 컬러 필터(440)는 녹색 성분만을 투과시킨다. 적색 변환 부재(360)는 청색 성분과 녹색 성분을 적색 성분으로 변환하고, 적색 컬러 필터(460)는 적색 성분만을 투과시킨다. 각 색 컬러 필터(420, 440, 460)가 불필요한 색 성분을 차단하기 때문에 각 색의 재현성이 좋아진다. 또한, 유기 EL 소자(100)의 발광이, 청색 성분 외에 녹색 성분 및 적색 성분을 포함함으로써 화이트 밸런스가 좋아진다. 이에 따라, 개선된 삼원색 발광이 가능한 컬러 발광 장치를 제공할 수 있다.

Description

컬러 발광 장치{COLOR LIGHT EMITTING DEVICE}
본 발명은 컬러 발광 장치에 관한 것으로, 특히, 유기 전기발광(EL) 소자를 사용한 컬러 발광 장치에 관한 것이다.
발광 소자를 이용하여 텔레비젼 등의 컬러 표시 장치를 만들기 위해서는, 청, 녹, 적색의 삼원색을 발광하는 화소를 만들 필요가 있으며, 그와 같은 화소를 만드는 방법으로서 색 변환법이 알려져 있다.
도 6은 색 변환법을 이용한, 미국특허 제6,084,347호에 기재된 컬러 발광 장치의 모식도이다. 본 도면에 있어서, 10은 컬러 발광 장치, 20은 청록색광을 발광하는 유기 EL 소자, 32는 제 1 광 조정 부재, 34는 제 2 광 조정 부재, 36은 제 3 광 조정 부재를 나타낸다. 제 1 광 조정 부재(32)의 변환층은 유기 EL 소자(20)가 발하는 광의 녹색 성분을 흡수하고, 청색 성분만을 투과시킨다. 제 2 광 조정 부재(34)는 유기 EL 소자(20)가 발하는 광의 청색 성분을 흡수하여 녹색 형광을 발하는 동시에 녹색 성분을 투과시킨다. 제 3 광 조정 부재(36)는 유기 EL 소자(20)가 발하는 광의 청록색 성분을 흡수하여 적색 형광을 발한다. 이 공보의 컬러 발광 장치(10)에서는 각 광 조정 부재(32, 34, 36)에 있어서, 특정 색을 흡수하여 다른 색의 형광을 발하는 형광 색소나, 특정 색의 투과를 차단하는 컬러 필터 안료가 혼합되어 포함되어 있다.
그러나, 녹색 발광을 나타내는 제 2 광 조정 부재(34) 및 적색 발광을 나타내는 제 3 광 조정 부재(36)에 있어서, 유기 EL 소자로부터의 발광 성분 중, 형광 색소를 여기시켜 형광을 발하게 하는 청색 성분을, 충분히 흡수하여 투과시키지 않는 것이 어려웠었다. 이 때문에, NTSC의 표준 삼원색에 가까운 색도를 나타낼 수 없었다.
본 발명은 상기 사정을 감안하여 이루어진 것으로, 개선된 삼원색 발광이 가능한 컬러 발광 장치의 제공을 목적으로 한다.
발명의 요약
상기 과제를 해결하기 위한 수단으로서, 다음 세 방법을 생각할 수 있다.
① 광 조정 부재중의 형광 색소의 농도를 충분히 크게 한다.
② 광 조정 부재중에, 예컨대 액정 디스플레이용 컬러 필터에 사용되는 바와 같은 컬러 필터 안료 또는 색소를 분산한다.
③ 광 조정 부재에 포함되는 형광 색소와 컬러 필터 안료를 분리하여, 유기 EL 소자, 형광 색소를 포함하는 색 변환 부재에 계속해서, 컬러 필터 안료를 포함하는 컬러 필터를 적층한다.
상기 세 방법을 검토한 결과, ①, ②에서는 확실히 유기 EL 소자의 청색 성 분을 충분히 흡수할 수 있긴 하지만, 녹색, 또는 적색의 형광 강도가 저하되어 실용적이지 않고, ③이 가장 효과적임을 발견하여, 본 발명을 완성시켰다.
즉, 상기 종래 기술에서는, 광 조정 부재(34, 36)(적색 발광 부재 및 녹색 발광 부재)는 형광 색소와 컬러 필터 안료를 혼합하여 포함하지만, 본 발명에 있어서는, 적색 화소 및 녹색 화소는, 형광 색소를 포함하는 색 변환 부재와, 컬러 필터 안료를 포함하는 컬러 필터를 분리하여 포함한다.
이하에, 그 구체적인 이유에 대하여 수식을 이용하면서 상세히 설명한다.
우선, 청색광을 흡수하여 적색 형광을 발하는 적색 발광 부재에 대하여 검토한다.
형광 색소(CCM)와 컬러 필터 안료(CF)의 흡광도 및 적색 형광 발광 강도를 다음과 같이 정의한다.
단위막 두께당 청색광 흡광도 CCM: be, CF: bf
단위막 두께당 적색광 흡광도 CCM: re, CF: rf
단위막 두께당 적색형광 강도 CCM: l
단, 여기에서의 흡광도의 값은 흡광도 측정치를 loge 10배한 값이다.
흡광도를 loge배하는 이유는 다음과 같다.
단위막 두께당 흡광도(b)의 미소막 두께(dx)에 있어서의 투과광의 감쇠율을 고려해 보면, 투과율은 다음 수학식 1로 표시할 수 있다.
Figure 112004020469032-pct00001
여기에서, dx가 1에 비해 충분히 작기 때문에, 다음 수학식 2와 같이 전개할 수 있다.
Figure 112004020469032-pct00002
따라서, 미소막 두께(dx)에 있어서의 감쇠율은 다음 수학식 3이 된다.
Figure 112004020469032-pct00003
따라서, 이하에서는 실제 흡광도를 loge 10배한 값을 흡광도라 정의한다.
우선, 상기 종래 기술의 컬러 발광 장치의 제 3 광 조정 부재(36)(적색 발광 부재)에 대하여 검토한다. 즉, 형광 색소와 컬러 필터 안료를 균일 분산한 막 두께(A)의 막에, 강도(I)의 청색 여기광을 조사했을 때, 조사면을 x=0으로 하여, 막 두께 방향의 투과 청색광 강도(B(x))와 발생하는 적색 형광 강도(R(x))를 구한다.
조사면에서 거리(x)만큼 떨어진 미소 요소(dx)에 있어서, 청색광 강도(B(x))의 변화량은 형광 색소에 의해 흡수되는 광량과, 컬러 필터 안료에 의해 흡수되는 광량의 합이기 때문에, 다음 수학식 4의 관계식이 성립된다.
Figure 112004020469032-pct00004
또한, 동일 미소 요소에서 발생하는 적색 형광의 양은 청색광에 의해 여기되어 발생하는 광량에서, 발생한 후에 형광 색소와 컬러 필터 안료에 의해 재흡수되는 광량을 뺀 양이 되기 때문에, 다음 수학식 5로 표시할 수 있다.
Figure 112004020469032-pct00005
상기 수학식 4, 수학식 5로부터 다음 연립 미분 방정식이 성립된다.
Figure 112004020469032-pct00006
(단, b=bc＋br, r= rc＋rr이다.)
연립 미분 방정식(6)을 풂으로써, 막 두께(A)의 막에서 발생하는 적색광 강도는 다음과 같이 표시할 수 있다.
Figure 112004020469032-pct00007
여기에서, 형광 색소 및 컬러 필터 안료가 적색광을 거의 흡수하지 않는 경우는 r≒0으로서, 다음 수학식 8이 된다.
Figure 112004020469032-pct00008
다음에, 본 발명의 컬러 발광 장치의 적색 화소로서, 적색 형광을 발하는 형광 색소와, 여분인 여기 청색광을 컷팅하는 컬러 필터 안료를 분리한 경우를 생각해 보겠다. 즉, 색 변환 부재에는 형광 색소만이 분산되어, 색 변환 부재만의 흡광도는 bcA이다. 컬러 필터에는 컬러 필터 안료만이 분산되고, 컬러 필터만의 흡광도는 bfA이다. 이 경우, 색 변환 부재에서 발생하는 적색광은 수학식 8에 있어서 컬러 필터 함량이 존재하지 않는 경우와 동일하기 때문에, bf=0으로 하면, 적색 형광 강도(R(x))를 구할 수 있고, 다음의 수학식 9가 된다.
Figure 112004020469032-pct00009
R1과 R2를 비교해 보면, 유효한 청색광이 형광 색소를 여기하기 전에 컬러 필터 안료에 의해 흡수되어 버리기 때문에, R2에 대하여 R1쪽이 작아짐을 쉽게 알 수 있다.
적색 변환 부재에 대하여 설명했지만, 종래 기술의 컬러 발광 장치의 제 2 광 조정 부재(34)(녹색 발광 부재)와, 본 발명의 컬러 발광 장치의 녹색 화소에 대해서도 동일하다고 말할 수 있다.
즉, 본 발명에 따르면, 청색 성분과 녹색 성분을 갖는 광을 발하는 유기 전기발광 소자; 및 유기 전기발광 소자가 발하는 광을 받아, 각각 청색, 녹색, 적색을 발하는 청색 화소, 녹색 화소 및 적색 화소를 포함하되,
청색 화소가, 녹색 성분을 차단하지만 청색 성분은 투과시키는 청색 컬러 필터를 포함하고,
녹색 화소가, 유기 전기발광 소자가 발하는 광을 받아, 청색 성분을 흡수하여 녹색 성분의 형광을 발하고, 녹색 성분을 투과시키는 녹색 변환 부재; 및 청색 성분을 차단하지만 녹색 성분은 투과시키는 녹색 컬러 필터를 포함하며,
적색 화소가, 유기 전기발광 소자가 발하는 광을 받아, 청색 성분과 녹색 성분의 한쪽 또는 양쪽을 흡수하여 적색 성분의 형광을 발하는 적색 변환 부재; 및 청색 성분과 녹색 성분을 차단하지만 적색 성분은 투과시키는 적색 컬러 필터를 포함하는, 컬러 발광 장치가 제공된다.
각 색 컬러 필터가 불필요한 색 성분을 차단하기 때문에, 각 색의 재현성이 높아진다.
본 발명의 다른 태양에 따르면, 청색 성분, 녹색 성분 및 적색 성분을 갖는 광을 발하는 유기 전기발광 소자; 및 유기 전기발광 소자가 발하는 광을 받아, 각각 청색, 녹색, 적색을 발하는 청색 화소, 녹색 화소 및 적색 화소를 포함하되,
청색 화소가, 녹색 성분과 적색 성분을 차단하지만 청색 성분은 투과시키는 청색 컬러 필터를 포함하고,
녹색 화소가, 유기 전기발광 소자가 발하는 광을 받아, 청색 성분을 흡수하여 녹색 성분의 형광을 발하고, 녹색 성분과 적색 성분을 투과시키는 녹색 변환 부재; 및 청색 성분과 적색 성분을 차단하지만 녹색 성분은 투과시키는 녹색 컬러 필터를 포함하며,
적색 화소가, 유기 전기발광 소자가 발하는 광을 받아, 청색 성분과 녹색 성분의 한쪽 또는 양쪽을 흡수하여 적색 성분의 형광을 발하고, 적색 성분을 투과시키는 적색 변환 부재; 및 청색 성분과 녹색 성분을 차단하지만 적색 성분은 투과시키는 적색 컬러 필터를 포함하는, 컬러 발광 장치가 제공된다.
발광에 적색 성분을 포함시킴으로써, 적색의 휘도를 높여서, 보다 양호한 화이트 밸런스를 얻을 수 있다.
본 발명의 컬러 발광 장치는, 기판, 컬러 필터, 색 변환 부재 및 유기 EL 소자가 이 순서대로 배치되어 있을 수도 있고, 기판, 유기 EL 소자, 색 변환 부재 및 컬러 필터가 이 순서대로 배치되어 있을 수도 있다.
도 1은 본 발명에 따른 컬러 발광 장치의 일 실시 형태를 나타내는 모식도이다.
도 2a는 시료(1 내지 3)의 유기 EL 소자의 발광 스펙트럼을 나타내는 그래프이다.
도 2b는 시료(4, 5)의 유기 EL 소자의 발광 스펙트럼을 나타내는 그래프이다.
도 2c는 시료(6, 7)의 유기 EL 소자의 발광 스펙트럼을 나타내는 그래프이다.
도 2d는 시료(8, 9)의 유기 EL 소자의 발광 스펙트럼을 나타내는 그래프이 다.
도 2e는 시료(10, 11)의 유기 EL 소자의 발광 스펙트럼을 나타내는 그래프이다.
도 3은 적색 변환 부재 및 녹색 변환 부재의 여기 스펙트럼을 나타내는 그래프이다.
도 4는 각 색 컬러 필터의 투과 스펙트럼을 나타내는 그래프이다.
도 5a는 청색 성분만을 포함하는 광을 발하는 유기 EL 소자를 이용한 경우의, 청색, 녹색 및 적색 화소의 발광 스펙트럼을 나타내는 그래프이다.
도 5b는 청색 성분 및 녹색 성분을 포함하는 광을 발하는 유기 EL 소자를 이용한 경우의, 청색, 녹색 및 적색 화소의 발광 스펙트럼을 나타내는 그래프이다.
도 5c는 청색 성분, 녹색 성분 및 적색 성분을 포함하는 광을 발하는 유기 EL 소자를 이용한 경우의, 청색, 녹색 및 적색 화소의 발광 스펙트럼을 나타내는 그래프이다.
도 6은 종래의 컬러 발광 장치의 모식도이다.
이하, 각 구성 부재에 대하여 설명한다.
1. 유기 EL 소자
유기 EL 소자에 있어서는, 발광층 외에 필요에 따라 정공주입층, 전자주입층, 유기 반도체층, 전자장벽층, 부착개선층 등도 사용할 수 있다.
유기 EL 소자의 대표적인 구성예를 나타낸다.
양극/발광층/음극
양극/정공주입층/발광층/음극
양극/발광층/전자주입층/음극
양극/정공주입층/발광층/전자주입층/음극
양극/유기 반도체층/발광층/음극
양극/유기 반도체층/전자장벽층/발광층/음극
양극/정공주입층/발광층/부착개선층/음극
(1) 양극
양극으로서는, 일함수가 큰(4eV 이상) 금속, 합금, 전기전도성 화합물 또는 이들의 혼합물을 전극 물질로 하는 것을 바람직하게 사용할 수 있다. 이러한 전극물질의 구체예로서는, Au 등의 금속, CuI, ITO, SnO2, ZnO 등의 도전성 투명 재료를 들 수 있다.
(2) 발광층
유기 EL 소자의 발광 재료는 주로 유기 화합물이며, 구체적으로는 원하는 색조에 따라 다음과 같은 화합물을 들 수 있다.
우선, 자외역으로부터 보라색 발광을 얻는 경우에는, 하기 화학식 1로 표시되는 화합물을 들 수 있다.
Figure 112004020469032-pct00010
이 화학식에 있어서, X는 하기 화학식 2로 표시되는 화합물을 나타낸다.
Figure 112004020469032-pct00011
여기서 n은 2, 3, 4 또는 5이다. 또한, Y는 하기 화학식 3으로 표시되는 화합물을 나타낸다.
Figure 112004020469032-pct00012
상기 화합물의 페닐기, 페닐렌기, 나프틸기에 탄소수 1 내지 4의 알킬기, 알콕시기, 수산기, 설포닐기, 카보닐기, 아미노기, 디메틸아미노기 또는 디페닐아미노기 등이 단독 또는 복수 치환된 것일 수도 있다. 또한, 이들은 서로 결합하여 포화 5원환, 6원환을 형성할 수도 있다.
또한, 페닐기, 페닐렌기, 나프틸기에 파라 위치에서 결합한 것이 결합성이 좋아 평활한 증착막의 형성을 위해 바람직하다. 구체적으로는, 이하의 화학식 4 내지 8로 표시되는 화합물이다. 특히, p-쿼터페닐 유도체, p-퀸크페닐 유도체가 바람직하다.
Figure 112007062901177-pct00040
Figure 112004020469032-pct00014
Figure 112004020469032-pct00015
Figure 112007062901177-pct00041
Figure 112004020469032-pct00017
다음에, 청색으로부터 녹색 발광을 얻기 위해서는, 예컨대, 벤조티아졸계, 벤조이미다졸계, 벤조옥사졸계 등의 형광 증백제, 금속 킬레이트화 옥시노이드 화합물, 스티릴벤젠계 화합물을 들 수 있다.
구체적으로 화합물명을 나타내면, 예컨대, 일본 특허 공개 공보 제1984-194393호에 개시되어 있는 것을 들 수 있다. 그 대표예로서는, 벤조옥사졸계, 벤조티아졸계, 벤조이미다졸계 등의 형광 증백제를 들 수 있다.
또한, 다른 유용한 화합물은 케미스트리 오브 신세틱 다이즈(Chemistry of Synthetic Dyes) 1971, 628 내지 637 페이지 및 640 페이지에 열거되어 있다.
상기 킬레이트화 옥시노이드 화합물로서는, 예컨대 일본 특허 공개 공보 제 1988-295695호에 개시되어 있는 것을 사용할 수 있다. 그 대표예로서는, 트리스(8-퀴놀리놀)알루미늄(이하, "Alq"라 약기함) 등의 8-하이드록시퀴놀린계 금속 착체나 디리튬에핀트리디온 등을 들 수 있다.
또한, 상기 스티릴벤젠계 화합물로서는, 예컨대 유럽 특허 제0319881호 명세서나 유럽 특허 제0373582호 명세서에 개시되어 있는 것을 사용할 수 있다.
또한, 일본 특허 공개 공보 제1990-252793호에 개시되어 있는 디스티릴피라진 유도체도 발광층의 재료로 사용할 수 있다.
그밖에, 예컨대 유럽 특허 제0387715호 명세서에 개시되어 있는 폴리페닐계 화합물도 발광층의 재료로 사용할 수도 있다.
또한, 상술한 형광 증백제, 금속 킬레이트화 옥시노이드 화합물, 및 스티릴벤젠계 화합물 등 이외에, 예컨대,
12-프탈로페리논(J. Appl. Phys., 제27권, L713(1988년)), 1,4-디페닐-1,3-부타디엔,
1,1,4,4-테트라페닐-1,3-부타디엔(이상 Appl. Phys. Lett., 제56권, L799(1990년)),
나프탈이미드 유도체(일본 특허 공개 공보 제1990-305886호),
페릴렌 유도체(일본 특허 공개 공보 제1990-189890호),
옥사디아졸 유도체(일본 특허 공개 공보 제1990-216791호, 또는 제38회 응용 물리학 관계 연합 강연회에서 하마다 등에 의해 개시된 옥사디아졸 유도체),
알다진 유도체(일본 특허 공개 공보 제1990-220393호),
피라졸린 유도체(일본 특허 공개 공보 제1990-220394호),
사이클로펜타디엔 유도체(일본 특허 공개 공보 제1990-289675호),
피롤로피롤 유도체(일본 특허 공개 공보 제1990-296891호),
스티릴아민 유도체(Appl. Phys. Lett., 제56권, L799(1990년)),
쿠마린계 화합물(일본 특허 공개 공보 제1990-191694호),
국제 공개 공보 WO 90/13148나 Appl. Phys. Lett., vo1 58, 18, P1982(1991) 등에 기재되어 있는 바와 같은 고분자 화합물도, 발광층의 재료로 사용할 수 있다.
본 발명에서는, 특히 발광층의 재료로서, 방향족 디메틸리딘계 화합물(유럽 특허 제0388768호 명세서나 일본 특허 공개 공보 제1991-231970호에 개시된 것)을 사용하는 것이 바람직하다. 구체예로서는, 4,4'-비스(2,2-디-t-부틸페닐비닐)비페닐(이하, "DTBPBBi"라 약기함), 4,4'-비스(2,2-디페닐비닐)비페닐(이하, "DPVBi"라 약기함) 등, 및 이들의 유도체를 들 수 있다.
또한, 일본 특허 공개 공보 제1993-258862호 공보 등에 기재되어 있는 화학식 (Rs-Q)2-AL-O-L로 표시되는 화합물도 들 수 있다.
(상기 식에서, L은 페닐 부분을 포함하여 이루어진 탄소 원자 6 내지 24개의 탄화수소이며, O-L은 페놀레이트 리간드이며, Q는 치환 8-퀴놀리놀레이트 배위자를 나타내며, Rs는 알루미늄 원자에 치환 8-퀴놀리놀레이트 배위자가 2개를 상회하여 결합하는 것을 입체적으로 방해하도록 선택된 8-퀴놀리놀레이트환 치환기를 나타낸다.)
구체적으로는,
비스(2-메틸-8-퀴놀리놀레이트)(파라-페닐페놀레이트)알루미늄(III)(이하, PC-7),
비스(2-메틸-8-퀴놀리놀레이트)(1-나프톨레이트)알루미늄(III)(이하, PC-17) 등을 들 수 있다.
기타, 일본 특허 공개 공보 제1994-9953호 등에 의한 도핑을 이용한 고효율의 청색과 녹색의 혼합 발광을 얻는 방법을 들 수 있다. 이 경우, 호스트로서는 상기에 기재한 발광 재료, 도판트로서는, 청색에서 녹색까지의 강한 형광 색소, 예컨대 쿠마린계 혹은 상기에 기재된 호스트로 사용되고 있는 것과 동일한 형광 색소를 들 수 있다.
구체적으로는, 호스트로서 디스티릴아릴렌 골격의 발광 재료, 특히 바람직하게는 예컨대 DPVBi, 4,4"-비스(2,2-디페닐비닐)-9',10'-디페닐안트라센 등, 청색 발광용의 도판트로서는 디페닐아미노비닐아릴렌, 특히 바람직하게는 예컨대 N,N-디페닐아미노비닐벤젠(DPAVB), 1,4-비스[2-{4-(N,N-디-m-톨릴아미노)페닐}비닐]벤젠, N,N'-디페닐-N,N'-비스[4-(2-페닐비닐)페닐]-4,4'-디아미노스티릴벤젠 등을 들 수 있다.
백색 발광을 얻는 발광층으로서는 특별히 제한은 없지만 하기의 것을 들 수 있다.
① 유기 EL 적층 구조체의 각 층의 에너지 준위를 규정하여, 터널 주입을 이용하여 발광시키는 것(유럽 공개 특허 공보 제0390551호)
② ①과 마찬가지로 터널 주입을 이용한 표시 장치에서 실시예로서 백색 발광 표시 장치가 기재되어 있는 것(일본 특허 공개 공보 제1991-230584호)
③ 2층 구조의 발광층이 기재되어 있는 것(일본 특허 공개 공보 제 1990-220390호 및 일본 특허 공개 공보 제1990-216790호)
④ 발광층을 복수로 분할하여 각각 발광 파장이 다른 재료로 구성된 것(일본 특허 공개 공보 제1992-51491호)
⑤ 청색 발광체(형광 피크 380nm 내지 480nm)와 녹색 발광체(480nm 내지 580 nm)를 적층시키고, 추가로 적색 형광체를 함유시킨 구성의 것(일본 특허 공개 공보 제1994-207170호)
⑥ 청색 발광층이 청색 형광 색소를 함유하고, 녹색 발광층이 적색 형광 색소를 함유한 영역을 가지며, 추가로 녹색 형광체를 함유하는 구성의 것(일본 특허 공개 공보 제1995-142169호)
그 중에서도, ⑤의 구성의 것을 바람직하게 사용할 수 있다.
여기에서 기재한 녹색 발광 중, 550 내지 580nm의 장파장의 발광, 및 적색 발광을 얻기 위한 방법으로서는, 도핑에 의한 방법을 들 수 있다. 이 경우, 호스트로서, 상기에 기재한 발광 재료, 황색 발광용 도판트로서, 5,6,11,12-테트라페닐나프타센, 3,10-비스(디페닐아미노)-7,14-디페닐아세토나프토플루오란텐, 등색 발 광용 도판트로서, 루모겐 F 레드, 페녹사존, 디시아노메틸렌피란, 6,13-비스디페닐-α-벤즈펜타센 등을 들 수 있다.
그리고, 본 발명의 청록광을 얻기 위해서는, 상기 "청색으로부터 녹색 발광을 얻는 화합물"에 더하여, "자외역으로부터 보라색 발광을 얻는 화합물"을 사용할 수 있다. 본 발명의 청록적광을 얻기 위해서는, 상기 "백색의 발광을 얻는 화합물"을 사용할 수 있다.
(3) 정공주입층
정공주입층을 구성하는 정공 주입 재료로서는, 트리아졸 유도체, 옥사디아졸 유도체, 이미다졸 유도체, 폴리아릴알칸 유도체, 피라졸린 유도체, 피라졸론 유도체, 페닐렌디아민 유도체, 아릴아민 유도체, 아미노 치환 칼콘 유도체, 옥사졸 유도체, 플루오레논 유도체, 히드라존 유도체, 스티릴안트라센 유도체, 스틸벤 유도체, 실라잔 유도체, 폴리실란, 아닐린계 공중합체, 도전성 고분자 올리고머(특히, 티오펜 올리고머) 등의 1종 또는 2종 이상의 조합을 들 수 있다.
(4) 전자주입층
전자주입층을 구성하는 전자 주입 재료로서는, 트리스(8-퀴놀리놀레이트)알루미늄, 트리스(8-퀴놀리놀레이트)갈륨, 비스(10-벤조[h]퀴놀리놀레이트)베릴륨, 트리아졸 유도체, 옥사디아졸 유도체, 트리아진 유도체, 페릴렌 유도체, 퀴놀린 유도체, 퀴녹살린 유도체, 디페닐퀴논 유도체, 니트로 치환 플루오레논 유도체, 티오피란 디옥사이드 유도체 등의 1종 또는 2종 이상의 조합을 들 수 있다.
또한, 이러한 전자 주입 재료에, 도판트로서, 알칼리 금속, 알칼리 토금속, 희토류 금속, 알칼리 화합물, 알칼리 토류 화합물, 희토류 화합물, 유기 화합물이 배위한 알칼리 금속을 첨가하는 것도 바람직하다.
(5) 음극
음극으로서는, 일함수가 작은(4eV 이하) 금속, 합금, 전기전도성 화합물 및 이들의 혼합물을 전극 물질로 하는 것을 사용할 수 있다. 이러한 전극 물질의 구체예로서는, 나트륨, 나트륨-칼륨 합금, 마그네슘, 리튬, 마그네슘·은 합금, 알루미늄/산화 알루미늄(Al2O3), 알루미늄·리튬 합금, 인듐, 희토류 금속 등의 1종 또는 2종 이상을 들 수 있다.
2. 색 변환 부재
색 변환 부재로서, 예컨대, 형광 색소 및 바인더 수지, 또는 형광 색소만을 사용할 수 있다.
(1) 형광 색소
근자외광 내지 보라색의 유기 EL 소자의 발광을, 청색 발광으로 변환하는 형광 색소로서는, 예컨대, 1,4-비스(2-메틸스티릴)벤젠(이하, Bis-MSB), 트랜스-4,4'-디페닐스틸벤(이하, DPS) 등의 스틸벤계 색소, 7-히드록시-4-메틸쿠마린(이하, 쿠마린 4) 등의 쿠마린계 색소 등의 1종 또는 2종 이상을 들 수 있다.
청색 내지 청록색의 유기 EL 소자의 발광을, 녹색 발광으로 변환하는 형광 색소로서는, 예컨대, 2,3,5,6-1H,4H-테트라하이드로-8-트리플루오로메틸퀴놀리디노(9,9a,1-gh)쿠마린(이하, 쿠마린 153), 3-(2'-벤조티아졸릴)-7-디에틸아미노쿠마린(이하, 쿠마린 6), 3-(2'-벤즈이미다졸릴)-7-N,N-디에틸아미노쿠마린(이하 쿠마린 7) 등의 쿠마린 색소, 베이직 옐로 51, 또는 솔벤트 옐로 11, 솔벤트 옐로 116 등의 나프탈이미드 색소 등의 1종 또는 2종 이상을 들 수 있다.
청색 내지 녹색의 유기 EL 소자의 발광을, 등색 내지 적색 발광으로 변환하는 형광 색소에 대해서는, 예컨대, 4-디시아노메틸렌-2-메틸-6-(p-디메틸아미노스티릴)-4H-피란(이하, DCM) 등의 시아닌계 색소, 1-에틸-2-(4-(p-디메틸아미노페닐)-1,3-부타디에닐)-피리디늄-퍼클로레이트(이하, 피리딘 1) 등의 피리딘계 색소, 로다민 B, 로다민 6G 등의 로다민계 색소, 또는 그밖에 옥사진계 등의 1종 또는 2종 이상을 들 수 있다.
또한, 각종 염료(직접 염료, 산성 염료, 염기성 염료, 분산 염료 등)도 형광성이 있으면 사용 가능하다.
또한, 형광 색소를 폴리메타크릴산 에스테르, 폴리염화비닐, 염화비닐/아세트산비닐 공중합체, 알키드 수지, 방향족 설폰아미드 수지, 우레아 수지, 멜라민 수지, 벤조구아나민 수지 등의 안료 수지중에 미리 반죽해 안료화한 것일 수도 있다.
(2) 바인더 수지
바인더 수지로서는, 비경화형 수지나 광경화형 수지, 또는 에폭시 수지 등의 열경화형 수지 등을 사용할 수 있다. 이들 바인더 수지는 1종류 단독일 수도 있고, 2종 이상을 혼합할 수도 있다.
장치의 풀 컬러화를 위해서는, 색 변환 부재를 평면적으로 분리 배치하기 위해, 포토리소그래피법을 적용할 수 있는 감광성 수지를 바인더 수지로서 사용하는 것이 바람직하다.
① 감광성 수지
예컨대, 아크릴산계 수지나, 메타크릴산계 수지, 폴리신남산 비닐계 수지, 경고무계 수지 등의 반응성 비닐기를 갖는 감광성 수지(광경화형 레지스트 재료)의 1종 또는 2종 이상의 혼합물을 바람직한 것으로 들 수 있다.
상기 감광성 수지는, 반응성 올리고머와 중합개시제, 중합촉진제, 반응성 희석제로서의 모노머류로 구성된다. 그리고, 여기에서 사용하기에 적합한 반응성 올리고머로서는 하기의 것이 있다.
·비스페놀형의 에폭시 수지나 노볼락형의 에폭시 수지에, 아크릴산을 부가한 에폭시 아크릴레이트류.
·다작용성 이소시아네이트에, 등몰량의 2-하이드록시에틸 아크릴레이트와 다작용성 알콜을, 임의의 몰비로 반응시킨 폴리우레탄 아크릴레이트류.
·다작용성 알콜에, 등몰량의 아크릴산과 다작용 카복실산을 임의의 몰비로 반응시킨 폴리에스테르 아크릴레이트류.
·폴리올류와 아크릴산을 반응시킨 폴리에테르 아크릴레이트류.
·폴리(메틸메타크릴레이트-CO-글리시딜 메타크릴레이트) 등의 측쇄 에폭시기에, 아크릴산을 반응시킨 반응성 폴리아크릴레이트류.
·에폭시아크릴레이트류를 부분적으로 2염기성 카복실산 무수물로 변성한 카 복실 변성형의 에폭시아크릴레이트류.
·반응성 폴리아크릴레이트류를 부분적으로 2염기성 카복실산 무수물로 변성한 카복실 변성형의 반응성 폴리아크릴레이트류.
·폴리부타디엔 올리고머의 측쇄에, 아크릴레이트기를 갖는 폴리부타디엔 아크릴레이트류.
·주쇄에 폴리실록산 결합을 갖는 실리콘 아크릴레이트류.
·아미노플라스트 수지를 변성한 아미노플라스트 수지 아크릴레이트류.
또한, 상기 중합개시제로서는, 비닐 모노머 등의 중합 반응에서 일반적으로 사용되고 있는 것이면 특별히 제약은 없고, 예컨대, 벤조페논류, 아세토페논류, 벤조인류, 티오크산톤류, 안트라퀴논류, 아조비스이소부티로니트릴 등의 유기 과산화물을 들 수 있다.
그리고, 상기 중합촉진제로서는, 예컨대, 트리에탄올아민, 4,4'-디메틸아미노벤조페논(미힐러 케톤(Michler's ketone)), 4-디메틸아미노벤조산에틸 등을 바람직한 것으로 들 수 있다. 또한, 상기 반응성 희석제로서의 모노머류로서는, 예컨대, 라디칼 중합계에서는, 아크릴산 에스테르류나 메타크릴산 에스테르류 등의 단작용 모노머; 트리메틸올프로판 트리아크릴레이트나 펜타에리트리톨 트리아크릴레이트, 디펜타에리트리톨 헥사아크릴레이트 등의 다작용 모노머; 폴리에스테르 아크릴레이트, 에폭시 아크릴레이트, 우레탄 아크릴레이트, 폴리에테르 아크릴레이트 등의 올리고머 등을 들 수 있다.
② 비경화형 수지
비경화형의 바인더 수지로서는, 예컨대 폴리메타크릴산 에스테르, 폴리염화비닐, 염화비닐/아세트산비닐 공중합체, 알키드 수지, 방향족 설폰아미드 수지, 우레아 수지, 멜라민 수지, 벤조구아나민 수지 등을 바람직하게 사용할 수 있다. 이들 바인더 수지 중에서도, 벤조구아나민 수지, 멜라민 수지 및 염화비닐 수지를 특히 바람직한 것으로 들 수 있다. 또한, 이들 바인더 수지는 1종 단독으로 사용할 수도 있고, 2종 이상을 혼합하여 사용할 수도 있다.
또한, 상기 바인더 수지 외에, 희석용의 바인더 수지를 사용할 수도 있고, 예컨대, 폴리메틸 메타크릴레이트나, 폴리아크릴레이트, 폴리카보네이트, 폴리에스테르, 폴리비닐 알콜, 폴리비닐 피롤리돈, 하이드록시에틸 셀룰로즈, 카복시메틸 셀룰로즈, 폴리아미드, 실리콘, 에폭시 수지 등의 1종 또는 2종 이상의 혼합물을 들 수 있다.
(3) 첨가제
첨가제로서는, 그 최저 여기 3중항 에너지 레벨을 3Eq, 형광 색소의 최저 여기 3중항 에너지 레벨을 3Ed라고 하면, 3Eq<3Ed의 관계를 만족시키는 것을 사용한다. 복수의 형광 색소를 혼합한 조성물의 경우에는, 가장 장파장의 형광 피크를 갖는 형광 색소에 대하여 상기 관계를 만족시키는 첨가제를 선택한다.
① 이와 같은 관계가 필요한 이유
색 변환 부재에 여기광이 조사되면, 기저 상태에 있는 형광 색소는, 여기광을 흡수하여 여기 1중항 상태가 된다. 이 여기 1중항 상태는 수 내지 수백 나노초 의 수명이 경과된 후, 형광을 발하면서 기저 상태로 되돌아간다. 이러한 현상에 의해, 여기광은 효율적으로 원하는 파장의 광으로 변환된다. 여기 1중항 상태는 전자적으로 활성인 상태이긴 하지만, 그 수명이 짧기 때문에, 바인더 수지와 상호 작용하기 어려운 경향이 있다.
그러나, 1중항 상태로 여기된 형광 색소는 어떤 확률로 반드시 여기 3중항 상태로 항간 교차하여 전이된다. 이 여기 3중항 상태는 여기 1중항 상태에 비해 수백나노초 내지 수천마이크로초라는 긴 여기 수명을 갖기 때문에, 바인더 수지와의 상호 작용에 의해 색소 구조가 변화되기 쉽다. 따라서, 색 변환 부재에 장시간여기광을 계속 조사하면, 서서히 형광성이 저하된다는 현상이 발생한다.
이러한 현상을 억제하기 위해서는, 여기 3중항 상태에 있는 형광 색소로부터 에너지를 받는 것 같은 첨가제를 첨가하면 바람직하다. 이를 위해서는, 첨가제의 최저 여기 상태, 즉 최저 여기 3중항의 에너지 레벨이, 형광 색소의 3중항 에너지 레벨보다 낮은 것이 필요하게 된다.
일반적으로, 형광 색소의 3중항 상태로부터 에너지를 받는 물질로서 산소가 알려져 있다. 산소는 기저 상태가 3중항 상태이기 때문이다. 그러나, 산소는 유기 EL 소자에 있어서는 열화를 촉진하기 쉽다고 알려져 있다. 그 때문에, 형광 색소의 형광성 저하 억제제로서, 산소를 적극적으로 이용하기 어렵다. 이에, 상기 관계를 갖는 첨가제를 첨가할 필요가 있다.
(2) 형광 색소에 대한 바람직한 첨가율
첨가제의 최저 여기 1중항 에너지 레벨을 1Eq, 형광 색소의 최저 여기 1중항 에너지 레벨을 1Ed라 할 때, 이들 대소 관계에 따라 바람직한 첨가율이 다르다.
(ⅰ) 1Eq>1Ed의 경우에는 수지 조성물 중의 형광 색소의 몰농도에 대하여, 0.01 내지 100배의 범위로 혼합할 수 있다. 0.01배보다 낮으면, 형광성 저하의 실질적인 억제 효과를 얻을 수 없다. 또한, 100배보다 많아지면, 첨가제끼리 응집하기 때문에, 실질적인 억제 효과를 얻을 수 없게 된다.
(ⅱ) 1Eq<1Ed의 경우에는 형광 색소의 몰농도에 대하여, 0.01 내지 5배의 범위로 혼합할 수 있다. 0.01배보다 낮으면, 형광성 저하의 실질적인 효과를 얻을 수 없다. 또한, 형광 색소의 여기 1중항 상태로부터 첨가제로의 에너지 이동이 일어나기 쉽기 때문에, 10배를 초과하면, 색 변환 부재의 초기 형광성이 낮아 실용적이지 않다.
③ 첨가제의 여기 3중항 에너지 레벨의 하한
형광 색소에 대하여, 첨가제의 여기 3중항 에너지 레벨이 너무 낮으면, 에너지 밴드의 중첩이 작아져, 형광 색소로부터 첨가제로의 에너지 이동이 일어나기 어려워진다. 그 때문에, 0.7×3Ed<3Eq<3Ed 의 범위에 있는 첨가제를 선택하는 것이 바람직하다.
④ 최저 여기 1중항 상태로부터 최저 여기 3중항으로의 전이 확률
첨가제의 최저 여기 1중항 상태로부터 최저 여기 3중항으로의 전이 확률이 크면, 여기 형광 색소로부터 에너지를 받아, 첨가제의 여기 3중항이 생성되기 쉽다. 구체적으로는, 0.5 이상인 것이 바람직하다.
⑤ 첨가제의 구체예
첨가제의 구체예로서는, 이하의 것을 들 수 있다.
이 중에서, 예컨대, 로다민 색소를 이용한 적색 변환 부재의 열화 억제에 특히 효과를 발휘하는 재료로서, 로다민계 색소의 여기 3중항에 대하여, 적절한 에너지 레벨을 가지면서, 또한 3중항 상태로 전이되기 쉬운 첨가제로서 이하의 것을 들 수 있다.
· 안트라센 유도체: 안트라센, 9-클로로안트라센, 9,10-디브로모안트라센, 9,10-디클로로안트라센, 9,10-디시아노안트라센, 9-메틸안트라센, 9-페닐안트라센 등.
· 아줄렌 유도체: 아줄렌, 구아이아줄렌(Guaiazulene) 등
· 티오벤조페논 유도체: 티오벤조페논, 4,4'-비스(디메틸아미노)-티오벤조페논, 4,4'-디메톡시-티오벤조페논 등
· 포르핀 유도체: 포르핀, 테트라페닐포르핀 등.
· C60 유도체: C60 등.
· C70 유도체: C70 등.
· 티오닌 유도체: 티오닌 등
· 옥사진계 색소
· 아줄계 색소.
(4) 제조방법
색 변환 부재는 색 변환 부재용 수지 조성물을 유리 등의 기판상에 원하는 두께가 되도록 도포 등의 방법에 의해 제막함으로써 수득할 수 있다.
제막할 때에는, 상기 각 성분의 분산성을 높이기 위해, 용매를 이용하여 용해시켜 혼합하면 바람직하다. 여기에서 사용하기에 적합한 용매로서는, 에틸렌 글리콜 모노메틸 에테르, 에틸렌 글리콜 모노에틸 에테르, 2-아세톡시-1-메톡시프로판, 1-아세톡시-2-에톡시에탄, 사이클로헥사논, 톨루엔 등이 바람직하다.
제막 방법으로서는, 공지된 다양한 방법, 예컨대 스핀 코팅법이나, 인쇄법, 도포법 등에 따르면 바람직하지만, 바람직한 것은 스핀 코팅법이다. 이렇게 하여 제막하는 경우의 색 변환 부재의 두께는 입사광을 원하는 파장으로 변환하는 점에서, 이를 위해 필요한 두께로 제막한다. 이 두께는, 보통 1 내지 100μm, 바람직하게는, 1 내지 20μm의 범위에서 적절히 선정하면 바람직하다.
형광 변환법에 의해 풀컬러 발광 장치를 얻기 위해서는, 기판상에 RGB 3원색의 색 변환 부재를 2차원적으로 배치해야 한다. 이를 위해서는, 상기한 바와 같이 제막한 후, 통상적인 색 변환 부재의 제조법에 따라서, 포토리소그래피법 등에 의해 에칭하고, 가열하여 경화시킴으로써, 색 변환 부재를 얻을 수 있다. 여기에서의 가열 온도는, 포토레지스트 재료의 종류에 따라, 각각 바람직한 온도가 있지만, 70 내지 240℃의 범위에 있어서, 0.5 내지 3 시간의 가열 처리를 하면 바람직하다.
3. 컬러 필터
컬러 필터는 무기물로 이루어진 간섭 필터, 밴드 패스 필터(Band Pass Filter), 유기물로 이루어진 컬러 필터 등이 있지만, 색소 등의 재료가 풍부하면서, 또한 가공의 용이함에서 우수한 유기물의 컬러 필터가 바람직하다. 컬러 필터의 재료로서는, 예컨대, 하기 색소 또는 그 색소를 바인더 수지 중에 용해 또는 분산시킨 고체 상태의 것을 들 수 있다.
① 적색(R) 색소:
페릴렌계 안료, 레이크 안료, 아조계 안료, 퀴나크리돈계 안료, 안트라퀴논계 안료, 안트라센계 안료, 이소인돌린계 안료, 이소인돌리논계 안료 및 이들의 혼합물
② 녹색(G) 색소:
할로겐 다치환 프탈로시아닌계 안료, 할로겐 다치환 구리 프탈로시아닌계 안료, 트리페닐메탄계 염기성 안료, 이소인돌린계 안료, 이소인돌리논계 안료 및 이들의 혼합물
③ 청색(B) 색소:
구리 프탈로시아닌계 안료, 인단트론계 안료, 인도페놀계 안료, 시아닌계 안료, 디옥사진계 안료 및 이들의 혼합물
바인더 수지로서는, 투명한(가시광 영역에 있어서의 투과율 50% 이상) 재료를 사용하는 것이 바람직하다. 예컨대, 폴리메틸 메타크릴레이트, 폴리아크릴레이트, 폴리카보네이트, 폴리비닐 알콜, 폴리비닐 피롤리돈, 하이드록시에틸셀룰로즈, 카복시메틸셀룰로즈 등의 투명 수지(고분자) 등을 들 수 있고, 이들의 1종 또는 2종 이상의 혼합 사용이 가능하다.
색소와 바인더 수지의 비율은 1:99 내지 90:10(중량비)이 바람직하다. 색소가 1% 미만이면, 컬러 필터가 주위광을 충분히 커트할 수 없게 되고, 90%를 초과하면 막의 특성이 나빠져, 접착 강도 등의 기계적 강도가 저하되어 깨지기 쉬운 막이 된다. 보다 바람직한 색소와 바인더 수지의 비율은 10:90 내지 50:50(중량비)이다. 컬러 필터의 막 두께는 컬러 필터의 기능이 손상되지 않는 범위에서 임의의 범위로 할 수 있지만, 보통은 1mm 내지 10mm, 바람직하게는 100μm 내지 500μm, 보다 바람직하게는 1μm 내지 10μm이다.
또한, 컬러 필터를 평면적으로 분리하여 배치하는 경우에는, 포토리소그래피법을 적용할 수 있는 감광성 수지를 바인더 수지로 사용하는 것이 바람직하다. 예컨대, 아크릴산계, 메타크릴산계, 폴리신남산비닐계, 환화 고무계 등의 반응성 비닐기를 갖는 광경화형 레지스트 재료를 들 수 있고, 이들의 1종 또는 2종 이상의 혼합물을 사용할 수 있다.
또한, 인쇄법을 이용하는 경우에는, 투명 수지를 이용한 인쇄 잉크(미디움)를 사용할 수 있다. 예컨대, 폴리염화비닐, 폴리염화비닐리덴, 멜라민 수지, 페놀 수지, 알키드 수지, 에폭시 수지, 폴리우레탄, 폴리에스테르, 말레산 수지, 폴리아미드의 모노머, 올리고머 또는 폴리머로 이루어진 조성물, 또한 폴리메틸 메타크릴레이트, 폴리아크릴레이트, 폴리카보네이트, 폴리비닐 알콜, 폴리비닐 피롤리돈, 히드록시에틸셀룰로즈, 카복시메틸셀룰로즈 등의 투명 수지를 1종, 또는 2종 이상으로 이루어진 혼합물을 사용할 수 있다.
컬러 필터는, 보통, 색소와 수지와 적당한 용제를 혼합, 분산 또는 가용화시 켜 액상으로 하여, 스핀 코팅법, 롤 코팅법, 바 코팅법, 캐스팅법 등의 방법으로 소정 기판상에 제막한다. 또한, 드라이 필름으로 하여 소정 기판상에 붙이도록 할 수도 있다. 컬러 필터를 패터닝하는 경우에는, 포토리소그래피법이나 스크린 인쇄법 등으로 실시하는 것이 일반적이다.
이러한 컬러 필터는 3원색 발광하는 풀 컬러 또는 멀티컬러의 발광 장치를 제작할 때, 기본적으로 1종류의 층만으로 되기 때문에 구성이 간단해져서, 저비용으로의 제작이 가능해진다.
4. 기판
기판으로서는, 예로서, 유리판, 금속판, 세라믹스판, 또는 플라스틱판(폴리카보네이트 수지, 아크릴 수지, 염화비닐 수지, 폴리에틸렌 테레프탈레이트 수지, 폴리이미드 수지, 폴리에스테르 수지, 에폭시 수지, 페놀 수지, 실리콘 수지, 불소 수지 등) 등을 들 수 있다.
또한, 이들 재료로 이루어진 기판은 컬러 발광 장치내로의 수분의 침입을 피하기 위해, 추가로 무기막을 형성하거나, 불소 수지를 도포하거나 함으로써 방습처리나 소수성 처리가 실시되어 있는 것이 바람직하다.
따라서, 발광 매체로의 수분의 침입을 피하기 위해, 방습 처리나 소수성 처리에 의해, 기판에 있어서의 함수율 및 가스 투과 계수를 작게 하는 것이 바람직하다. 구체적으로, 지지 기판의 함수율을 0.0001 중량% 이하의 값 및 가스 투과 계수를 1×10-13cc·cm/cm2·sec. cmHg 이하의 값으로 하는 것이 각각 바람직하다.
[실시 형태 1]
이하, 도면을 참조하여 본 발명의 실시 형태에 대하여 설명한다.
도 1은 본 발명의 일 실시 형태의 컬러 발광 장치의 모식도이다. 본 도면에 있어서, 100은 컬러 발광 장치, 200은 청색 성분, 녹색 성분 및 적색 성분을 포함하는 청록적색광을 발광하는 유기 EL 소자, 300은 형광 색소를 포함하는 색 변환 부재, 400은 컬러 필터를 나타낸다. 또한, 120은 청색 화소, 140은 녹색 화소, 160은 적색 화소를 나타낸다.
색 변환 부재(300)는 유기 EL 소자가 발하는 광을 받아, 청색 성분을 흡수하여 녹색 성분의 형광을 발하고, 또한 녹색 성분과 적색 성분은 투과시키는 녹색 변환 부재(340), 및 유기 EL 소자가 발하는 광을 받아, 청색 성분과 녹색 성분의 한쪽 또는 양쪽을 흡수하여 적색 성분의 형광을 발하고, 또한 적색 성분은 투과시키는 적색 변환 부재(360)를 포함한다.
컬러 필터(400)는 녹색 성분과 적색 성분을 차단하지만 청색 성분은 투과시키는 청색 컬러 필터(420), 청색 성분과 적색 성분을 차단하지만 녹색 성분은 투과시키는 녹색 컬러 필터(440), 및 청색 성분과 녹색 성분을 차단하지만 적색 성분은 투과시키는 적색 컬러 필터(460)를 포함한다.
청색 화소(120)는 청색 컬러 필터(420)를 포함하며, 녹색 화소(140)는 녹색 변환 부재(340)와 녹색 컬러 필터(440)를 포함하고, 적색 화소(160)는 적색 변환 부재(360)와 적색 컬러 필터(460)를 포함한다.
다음에, 동작에 대하여 설명한다.
유기 EL 소자(200)로부터, 청색 성분(B), 녹색 성분(G) 및 적색 성분(R)을 포함하는 청록적색광이 발광된다.
청색 화소(120)에서는 청색 성분, 녹색 성분 및 적색 성분이 색 변환 부재(300)를 그대로 투과하고, 청색 컬러 필터(420)가 녹색 성분과 적색 성분을 차단한다. 따라서, 청색 컬러 필터(420)로부터는 청색광만이 발한다.
녹색 화소(140)에서는 녹색 변환 부재(340)가 청색 성분을 흡수하고 녹색 성분의 형광을 발한다. 녹색 변환 부재(340)는 녹색 성분과 적색 성분은 그대로 투과시킨다. 다음에, 녹색 컬러 필터(440)가 적색 성분과, 녹색 변환 부재(340)에서 다 변환시키지 못하고 투과한 청색 성분을 차단한다. 따라서, 녹색 컬러 필터(440)로부터는 녹색광만이 발한다.
적색 화소(160)에서는, 적색 변환 부재(360)가 청색 성분과 녹색 성분의 한쪽 또는 양쪽을 흡수하여 적색 성분의 형광을 발한다. 적색 변환 부재(360)는 적색 성분은 그대로 투과시킨다. 다음에, 적색 컬러 필터(460)가, 적색 변환 부재(360)에서 다 변환시키지 못하고 투과한 청색 성분과 녹색 성분을 차단한다. 따라서, 적색 컬러 필터(460)로부터는 적색광만이 발한다.
이와 같이, 각 색 컬러 필터(420, 440, 460)가 불필요한 색 성분을 차단하기 때문에, 색 재현성이 좋아진다.
한편, 컬러 표시 소자에는, 상부 취출 타입과, 하부 취출 타입이 있다. 하부 취출 타입의 컬러 표시 소자에서는, 기판, 컬러 필터(400), 색 변환 부재(300) 및 유기 EL 소자(200)가 이 순서대로 배치되어 있어, 기판측으로부터 광을 취출한다. 상부 취출 타입의 컬러 표시 소자에서는, 기판, 유기 EL 소자(200), 색 변환 부재(300) 및 컬러 필터(400)의 순서대로 배치되어 있어, 기판과 반대측으로부터 광을 취출한다.
한편, 이 실시 형태에서는 유기 EL 소자는 각 화소에 공통적인 1 부재로서 기재했지만, 각 화소마다 분리하여 형성할 수도 있다.
[실시 형태 2] 시뮬레이션
또한, 도 1에 도시한 컬러 발광 장치에 있어서의, 11종류의 유기 EL 소자의, 발광 스펙트럼과, 화이트 밸런스(백색 표시의 경우의 적색, 녹색, 청색의 발광 강도의 밸런스)를 시뮬레이션에 의해 구하였다.
(시뮬레이션 방법)
여기에서 사용한 시뮬레이션 방법은 도 1에 도시한 컬러 발광 장치에 있어서, 실제로 측정하지 않고 컬러 필터로부터 취출되는 발광 스펙트럼을 구하는 방법으로, 본 발명자가 발견한 것이다. 본 시뮬레이션 방법은 색 변환 부재의 발광 스펙트럼이 유기 EL 소자의 발광 스펙트럼에 의하지 않고, 색 변환 부재의 발광에 기여하는 유효 광자(photon)수에 의존함을 실험적으로 찾아낸 것에 기초한다. 상세한 것은 일본 특허출원 제2000-360187호에 기재되어 있다.
이 방법에 따르면, 컬러 필터로부터 취출되는 광의 발광 스펙트럼 WL(λ)은 다음 식으로부터 구할 수 있다.
Figure 112004020469032-pct00018
Figure 112004020469032-pct00019
여기에서, F0은 유기 EL 소자로서 기준 광원을 이용한 경우의, 색 변환 부재의 발광에 기여하는 유효 광자수를 나타내며,
F는 유기 EL 소자로서 기준 광원 이외의 광원을 이용한 경우의, 색 변환 부재의 발광에 기여하는 유효 광자수를 나타내며,
λ는 파장을 나타내며,
w(λ)는 기준 광원 이외의 광원의 규격화 발광 스펙트럼을 나타내며,
Abs(λ)는 색 변환 부재의 흡수 스펙트럼을 나타내며,
lu(λ)는 기준 광원을 이용한 경우의, 색 변환 부재로부터의 실질적인 발광 스펙트럼을, 기준 광원의 발광 스펙트럼으로 규격화한 규격화 스펙트럼을 나타내며,
EX(λ)는 색 변환 부재의 여기 스펙트럼을 나타내고,
el(λ)은 기준 광원의 발광 스펙트럼을 규격화한 스펙트럼을 나타내고,
TCF(λ)는 컬러 필터의 투과율 스펙트럼을 나타낸다.
또한, 컬러 발광 장치의 휘도(L)는 이하의 식으로부터 구할 수 있다.
Figure 112004020469032-pct00020
Figure 112004020469032-pct00021
여기에서, η는 휘도 변환 효율을 나타내고,
L0은 기준 광원의 휘도를 나타내고,
y(λ)는 CIE1931의 XYZ 표색계에서의 등색 함수의 y￣(λ)를 나타낸다.
또한, 컬러 발광 장치의 CIE 색도 좌표(X, Y)는 이하의 식으로부터 구할 수 있다.
Figure 112004020469032-pct00022
Figure 112004020469032-pct00023
여기에서, x(λ) 및 z(λ)는 CIE 1931의 XYZ 표색계에서의 등색 함수의 x￣(λ) 및 z￣(λ)를 나타낸다.
또한, 컬러 발광 장치에 있어서, 삼원색의 화소의 조합에 의한 화이트점의 CIE 색도 좌표(Xh, Yh)는 이하의 식으로부터 구할 수 있다.
우선, 상기 식으로부터, 휘도(LR, LG 및 LB)를 각각 구하고, 또한, 색도 좌표(Rx, Ry), (Gx, Gy) 및 (Bx, By)를 각각 구하고, 이들 휘도 및 색도 좌표로부터, 하기 식에 의해, 화이트점의 색도 좌표(Xh, Yh)를 구한다.
Figure 112004020469032-pct00024
Figure 112004020469032-pct00025
(시뮬레이션 결과)
우선, 표 1에, 유기 EL 소자인 시료 1 내지 11의 조성을 나타낸다.
표 1의 좌단란에 나타낸 바와 같이, 유기 EL 소자는 시료(1 내지 3)의 소자 A형, 시료(4 내지 7)의 소자 B형, 및 시료(8 내지 11)의 소자 C형으로 나뉘어진다.
소자 A 내지 C형의 소자는 그 구성이 양극/정공주입층/정공수송층/발광층/전자주입층/음극이며, 발광층은 이하에 나타낸 바와 같이, 호스트 재료와 각종 도판트로 이루어져 있다.
소자 A형의 시료(1 내지 3)에 있어서는, 발광층이 호스트 재료/황색 발광의 도판트의 혼합이며, 그 비율은 40/0, 40/0.04 및 40/0.14(중량비)이다.
또한, 소자 B형의 시료(4 내지 7)에 있어서는, 발광층이, 호스트 재료/청색 발광의 도판트/황색 발광의 도판트의 혼합이며, 그 비율은 40/1/0.04, 40/1/0.08, 30/0.9/0.06, 및, 30/1.5/0.1(중량비)이다.
또한, 소자 C형의 시료(8 내지 11)에 있어서는, 발광층이 호스트 재료/청색 발광의 별종의 도판트/등색 발광의 도판트의 혼합이며, 그 비율은 40/1/0, 40/1/0.1, 40/1/0.15, 및, 40/1/0.2(중량비)이다.
또한, 시료(1 내지 11)의 유기 EL 소자를 백색 표시시킨 경우의 CIE 색도 좌표 등의 상기 시뮬레이션 방법에 의해 구한 결과를 표 1에 나타내었다.
Figure 112007062901177-pct00042
다음에, 표 1에 나타낸 시뮬레이션 결과에 따라서, 도 2a 내지 2d에, 시료 1 내지 11의 유기 EL 소자로부터 발생된 광의 발광 스펙트럼을 곡선(I1 내지 I11)으로 나타내었다. 이들 도면에 도시된 그래프의 종축은 발광 강도를, 횡축은 파장(nm)을 나타낸다.
이들 시료 중 시료(1)만이 곡선(I1)과 같이 청색 성분의 파장 영역만의 단일 피크의 발광 스펙트럼을 가지고 있다.
또한, 여기에서 피크란 발광 스펙트럼 곡선의 극대점을 말한다.
한편, 나머지 시료(2 내지 11)는 곡선(I2 내지 I11)과 같이 청색 성분과 청색 성분 이외의 파장 영역에 각각 피크를 갖는 발광 스펙트럼을 나타내고 있다.
즉, 시료(2 내지 8)는 곡선(I2 내지 I8)으로 나타낸 바와 같이, 청색 성분과 녹색 성분의 파장 영역에 발광 스펙트럼 피크를 각각 가지고 있다. 또한, 시료(9 내지 11)는 곡선(I9 내지 I11)에 나타낸 바와 같이, 청색 성분, 녹색 성분 및 적색 성분의 파장 영역에 발광 스펙트럼의 피크를 각각 가지고 있다.
한편, 청색 성분이란 파장 430 내지 490nm 범위내의 가시광선을 말한다. 또한, 녹색 성분이란 파장 490 내지 590nm 범위내의 가시광선을 말한다. 또한, 적색 성분이란 파장 590 내지 810nm 범위내의 가시광선을 말한다.
또한, 도 3에, 시뮬레이션에 이용한 적색 변환 부재 및 녹색 변환 부재의 여기 스펙트럼을 나타낸다. 이 여기 스펙트럼은 형광 재료를 분광기에 의해 파장 380nm 내지 600nm의 범위에서 스캔하여 측정한 스펙트럼 강도 I(λ)를, 분광기의 광원의 발광 스펙트럼 강도 L(λ)로 나누어 구한 것이다.
도 3의 그래프에 있어서, 그래프의 왼쪽 종축은 녹색 변환 부재의 여기 강도를 나타내고, 오른쪽 종축은 적색 변환 부재의 여기 강도를 나타내며, 횡축은 파장(nm)을 나타낸다. 곡선(IIR)은 청색 성분과 녹색 성분의 한쪽 또는 양쪽을 적색 성분으로 변환하는 적색 변환 부재의 여기 스펙트럼을 나타낸다. 곡선(IIR)에 나타낸 바와 같이, 적색 변환 부재의 여기 스펙트럼은 400nm 후반과, 500nm의 전반에 여기 강도의 피크를 가지고 있다.
또한, 곡선(IIG)은 청색 성분을 녹색 성분으로 변환하는 녹색 변환 부재의 여기 스펙트럼을 나타낸다. 곡선(IIG)에 나타낸 바와 같이, 녹색 변환 부재의 여기 스펙트럼은 400nm 후반에 여기 강도의 피크를 가지고 있고, 500nm 부근부터 장파장 측에서는 거의 여기 강도가 측정되지 않았다.
도 4는 각 색 컬러 필터의 투과 스펙트럼을 나타낸다. 이 그래프의 종축은 투과율을 나타내고, 횡축은 파장(nm)을 나타낸다. BCF는 청색 컬러 필터를, GCF는 녹색 컬러 필터를, RCF는 적색 컬러 필터를 나타낸다.
다음에, 도 5를 참조하여 상기 시료를 이용한 유기 EL 소자와, 상기 여기 스펙트럼의 적색 변환 부재와 녹색 변환 부재를 이용한 컬러 발광 장치에 있어서의, 컬러 필터로부터 취출되는 발광 스펙트럼에 대하여 설명한다.
우선, 비교예로서, 도 5a의 그래프에, 시료(1)를 이용한 경우의 청색, 녹색 및 적색 화소의 발광 스펙트럼을 나타낸다. 그래프의 종축은 발광 강도를 나타내며, 횡축은 파장(nm)을 나타낸다. 그래프 중의 곡선(I1)은 상술한 바와 같이 청색 성분만을 포함하는, 시료(1)의 유기 EL 소자의 발광 스펙트럼이다.
그래프 중의 곡선(IIIB), 곡선(IIIG) 및 곡선(IIIR)은 각각 청색, 녹색 및 적색 화소를 균일한 구동 전압으로 발광시킨 경우의, 컬러 필터로부터 취출되는 발광 스펙트럼을 나타내고 있다. 도 5a의 그래프에 나타낸 바와 같이, 곡선(IIIB)이 나타내는 피크 강도에 비해, 곡선(IIIG) 및 곡선(IIIR)이 나타내는 피크 강도가 현저히 낮아져 있다. 이 때문에, 이 컬러 발광 장치는 백색 표시시의 발광이 청색을 띠고 있어, 화이트 밸런스가 무너져 있음을 알 수 있다.
이와 같이, EL 소자의 발광 스펙트럼이 청색 성분만으로 이루어진 경우에 양호한 화이트 밸런스를 얻기 어렵다.
다음에, 본 발명의 바람직한 예로서, 도 5b의 그래프에, 시료(4)를 이용한 경우의 청색, 녹색 및 적색 화소의 발광 스펙트럼을 나타낸다. 그래프의 종축은 발광 강도를 나타내고, 횡축은 파장(nm)을 나타낸다. 그래프 중의 곡선(I4)은 상술한 바와 같이, 청색 성분과 녹색 성분을 포함하는, 시료(4)의 유기 EL 소자의 발광 스펙트럼이다.
그래프 중의 곡선(IVB), 곡선(IVG) 및 곡선(IVR)은 각각 청색, 녹색 및 적색의 화소를 균일한 구동 전압으로 발광시킨 경우의, 컬러 필터로부터 취출되는 발광 스펙트럼을 나타내고 있다. 도 5b의 그래프에 도시한 바와 같이, 곡선(IVB), 곡선(IVG) 및 곡선(IVR)이 나타내는 피크간의 강도 차이가, 상술한 비교예보다 작아져 있다. 이 때문에, 이 컬러 발광 장치는 백색 표시시에 양호한 화이트 밸런스를 확보할 수 있다.
또한, 본 발명의 바람직한 예로서, 도 5c의 그래프에, 시료(9)를 이용한 경우의 청색, 녹색 및 적색 화소의 발광 스펙트럼을 나타낸다. 그래프의 종축은 발광 강도를 나타내고, 횡축은 파장(nm)을 나타낸다. 그래프 중의 곡선(I9)은 상술한 바와 같이, 청색 성분과 녹색 성분을 포함하는, 시료(9)의 유기 EL 소자의 발광 스펙트럼이다.
그래프 중의 곡선(VB), 곡선(VG) 및 곡선(VR)은 각각 청색, 녹색 및 적색의 화소를 균일한 구동 전압으로 발광시킨 경우의, 컬러 필터로부터 취출되는 발광 스 펙트럼을 나타내고 있다. 도 5c의 그래프에 나타낸 바와 같이, 곡선(VB), 곡선(VG) 및 곡선(VR)이 나타내는 피크간의 강도 차이가 상술한 비교예보다 작아져 있다. 이 때문에, 이 컬러 발광 장치는 백색 표시시에 양호한 화이트 밸런스를 확보할 수 있다.
이와 같이, 유기 EL 소자의 발광 스펙트럼이 청색 성분과 청색 이외의 색 성분의 파장 영역과 각각 피크를 가지고 있으면, 양호한 화이트 밸런스를 얻을 수 있음을 알 수 있다.
이상, 구체적으로 설명한 바와 같이, 본 발명에 따르면, 개선된 삼원색 발광이 가능한 컬러 발광 장치를 제공할 수 있다.

Claims (6)

  1. 청색 영역과 녹색 영역에 각각 발광 피크를 갖는 광을 발하는 유기 전기발광 소자; 및 상기 유기 전기발광 소자가 발하는 광을 받아, 각각 청색, 녹색, 적색을 발하는 청색 화소, 녹색 화소 및 적색 화소를 포함하되,
    상기 청색 화소가, 녹색 성분을 차단하지만 청색 성분은 투과시키는 청색 컬러 필터를 포함하고,
    상기 녹색 화소가, 상기 유기 전기발광 소자가 발하는 광을 받아, 청색 성분을 흡수하여 녹색 성분의 형광을 발하고, 녹색 성분을 투과시키는 녹색 변환 부재; 및 청색 성분을 차단하지만 녹색 성분은 투과시키는 녹색 컬러 필터를 포함하며,
    상기 적색 화소가, 상기 유기 전기발광 소자가 발하는 광을 받아, 청색 성분과 녹색 성분의 한쪽 또는 양쪽을 흡수하여 적색 성분의 형광을 발하는 적색 변환 부재; 및 청색 성분과 녹색 성분을 차단하지만 적색 성분은 투과시키는 적색 컬러 필터를 포함하는, 컬러 발광 장치.
  2. 청색 영역, 녹색 영역 및 적색 영역에 각각 발광 피크를 갖는 광을 발하는 유기 전기발광 소자; 및 상기 유기 전기발광 소자가 발하는 광을 받아, 각각 청색, 녹색, 적색을 발하는 청색 화소, 녹색 화소 및 적색 화소를 포함하되,
    상기 청색 화소가, 녹색 성분과 적색 성분을 차단하지만 청색 성분은 투과시키는 청색 컬러 필터를 포함하고,
    상기 녹색 화소가, 상기 유기 전기발광 소자가 발하는 광을 받아, 청색 성분을 흡수하여 녹색 성분의 형광을 발하고, 녹색 성분과 적색 성분을 투과시키는 녹색 변환 부재; 및 청색 성분과 적색 성분을 차단하지만 녹색 성분은 투과시키는 녹색 컬러 필터를 포함하며,
    상기 적색 화소가, 상기 유기 전기발광 소자가 발하는 광을 받아, 청색 성분과 녹색 성분의 한쪽 또는 양쪽을 흡수하여 적색 성분의 형광을 발하고, 적색 성분을 투과시키는 적색 변환 부재; 및 청색 성분과 녹색 성분을 차단하지만 적색 성분은 투과시키는 적색 컬러 필터를 포함하는, 컬러 발광 장치.
  3. 제 1 항에 있어서,
    추가로 기판을 포함하며,
    상기 기판, 상기 컬러 필터, 상기 색 변환 부재 및 상기 유기 전기발광 소자가 이 순서대로 배치되어 있는 컬러 발광 장치.
  4. 제 1 항에 있어서,
    추가로 기판을 포함하며,
    상기 기판, 상기 유기 전기발광 소자, 상기 색 변환 부재 및 상기 컬러 필터가 이 순서대로 배치되어 있는 컬러 발광 장치.
  5. 제 2 항에 있어서,
    추가로 기판을 포함하며,
    상기 기판, 상기 컬러 필터, 상기 색 변환 부재 및 상기 유기 전기발광 소자가 이 순서대로 배치되어 있는 컬러 발광 장치.
  6. 제 2 항에 있어서,
    추가로 기판을 포함하며,
    상기 기판, 상기 유기 전기발광 소자, 상기 색 변환 부재 및 상기 컬러 필터가 이 순서대로 배치되어 있는 컬러 발광 장치.
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