KR100878350B1 - 전위차법에 의한 조류 및 영양염류의 연속 제거장치 및방법 - Google Patents

전위차법에 의한 조류 및 영양염류의 연속 제거장치 및방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 수중에 발생된 조류(algae)를 수면위로 제거하면서 부영양화 원인인 인산염 내지는 암모니아성 질소를 동시에 연속적으로 제거하는 방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 조류 및 영양염류를 제거하는 반응조, 상기 반응조에 장착되거나 또는 반응조에 연결되어 반응조를 이동시키는 동력장치, 상기 반응조의 이동방향의 반대편에 연결된 조류 및 영양염류 침전물 저장장치를 구비한 조류 및 영양염류의 연속 제거장치에 있어서, 상기 반응조의 바닥은 수중에 존재하고, 상부는 수면 위에 부상되어 있으며, 상기 반응조가 이동하는 방향으로 조류 및 영양염류가 발생된 물이 유입되는 입구와 조류 및 그 반대방향의 말단에 영양염류가 제거된 물이 유출되는 출구를 구비하고, 상기 반응조에는 상기 반응조 입구로 유입되는 물의 영양염류 농도 측정장치 및 수소이온농도 측정장치를 구비하고, 상기 반응조 입구에 양전하로 표면 개질된 자성복합체 공급장치, 산 및 알카리 공급장치, 수용성 알카리토금속 함유 화합물 또는 그 화합물을 함유하는 천연물 공급장치가 연결되고, 상기 반응조 또는 동력장치에 상기 각각의 측정장치에서 측정된 조류, 영양염류 및 수소이온 농도에 따라 자성복합체, 산 또는 알카리, 영양염류를 침전시키는 물질의 공급량을 제어하는 제어장치를 포함하여 이루어지는 조류 및 영양염류의 연속 제거장치에 관한 것이다.
전위차법, 조류(algae), 부유물질, 영양염류

Description

전위차법에 의한 조류 및 영양염류의 연속 제거장치 및 방법 {Continuous removing apparatus and method of algaes and nutrient salts by using potential difference method}
본 발명은 수중에 발생된 조류(algae) 등 부유물질을 제거하면서 부영양화 원인인 인산염 내지는 암모니아성 질소를 제거하는 장치 및 방법에 관한 것이다.
우리나라 담수호의 부영양화는 축산과 내수면 양식어업의 규모가 증가한 1980년대 후반에 급격히 진전되어 많은 호수가 부영양호로 바뀌었다. 그 결과 과거에는 남조류가 나타나지 않던 호수에서도 여름이면 남조류가 출현하여 호수를 녹색으로 물들이고 있으며 유기물 농도 증가, 수도물의 냄새발생, 독성 남조류의 증식 등의 피해를 유발하고 있어 호수수질 악화의 가장 주요한 원인이 되고 있다. 이에 따라 담수호의 부영양화를 막기 위해서는 하수처리뿐만 아니라 보다 축산분뇨와 비료 등의 비점오염원관리에 주력하여야 한다. 비점오염원으로부터의 영양염류의 유출은 연간 수차례의 폭우시에 집중되어 나타나며 갈수기에는 거의 유출되지 않는 다. 폭우시에는 호수유입수의 유량이 매우 크므로 일단 토지로부터 유출된 후에는 처리하기가 불가능하다. 따라서 부영양화를 막기 위해서는 하수처리장 건설만으로는 큰 효과를 기대할 수 없고, 동시에 유역 토양의 침식과 유출을 억제하는 종합적 토지 관리도 병행하여야 하며, 농경지에서는 포토의 침식을 막기 위하여 경사가 급한 밭의 경사를 가능한 한 줄이고, 무경운 경작이나 고랑을 등고선 방향으로 만드는 등의 환경보전형 농업기술개발을 위한 투자가 필요하다.
현재 담수호에 발생된 조류를 제거하기 위하여 황토를 살포한 다음 수저(水底)로 침강시키는 방법, 수저에 미세한 공기발생장치를 장착한 후 미세공기와 함께 조류를 부상시켜 제거하는 방법, 구리용액(Cu2 +)인 중금속 살포에 의한 사멸, 차염소산소다 (NaClO)와 같은 살균제에 의한 사멸, 기타 제올라이트(zeolite)와 같은 무기 산화물을 이용하여 제거하고 있지만 대부분의 방법은 수저로 침전시키는 방법을 이용하고 있으며, 그중 가장 많이 이용되고 있는 방법은 경제적인 이유로 인하여 황토분말을 살포하여 조류 흡착과 동시에 침강시키는 방법을 동원하고 있다. 그러나 수저(水底)에 가라앉은 조류는 유기물로 구성되어 있으며, 자연 환경의 자정능력이 떨어지기 때문에 수저의 혐기성 분위기에서 썩게 됨에 따라 수저에서 부패된 미생물은 BOD, COD의 증가 원인이 될 수 있으며, 이로 인한 제2차 수질오염의 가능성이 높아 수질생태계가 파괴될 우려가 있다.
또한 일부 미세공기방울을 이용하여 수면 위로 부상시킨 후 제거하는 방법이 있지만 단지 국부적인 수역에서만 조류제거가 가능하기 때문에 광범위한 수역에 발 생된 조류를 제거하기 위해서는 효과가 그다지 크지 않다. 따라서 지금까지 조류를 제거하기 위한 방법으로는 수질생태계를 위협할 확률이 높거나 대단히 제한적인 방법이 동원되고 있는 실정이다.
이와 같이 조류를 제거하는 과정 중에 수질악화을 방지하며 보다 효율적으로 제거시키기 위하여 한국공개특허 제2004-0002370호에서는 오존발생장치에 의해 효율적으로 오존을 발생시켜 이 오존을 수중펌프방식의 마이크로버블 발생장치로써 극미세의 마이크로버블로 하여 물에 투입 접촉시키는 것에 의해, 오존의 고효율의 용존율을 확보하고, 그 특성인 강산화작용이나 살균작용을 이용하여 수중의 유기물 등을 분해하여 COD, BOD를 저감시켜 수질정화를 꾀함과 동시에 녹조제거나 적조의 발생이 방지되는 마이크로버블 오존을 이용한 수질정화방법을 제안하고 있으며, 한국공개특허 제2005-0003314호에서는 미세기포를 분출시키는 노즐이 설치된 부력체를 바지선에 연결하고, 이 바지선을 녹조가 발생한 임의의 장소에 배치하여 녹조를 효율적으로 간단히 제거할 수 있도록 하는 이동식 녹조제거장치를 제안하고 있고, 한국공개특허 제2004-0110350호에서는 마그네타이트(Fe3O4) 분말 표면에 +전하를 띠게 표면개질화하여, 전자석 내지는 영구자석의 자력을 이용하여 물속의 조류를 고속으로 제거할 수 있는 녹조, 적조 제거 방제방법 및 제거 시스템에 관한 것으로, -전하를 띠고 있는 조류와 마그네타이트 표면에 +전하를 이용하여 조류를 흡착한 다음 영구자석 내지는 전자석이 부착된 콘베어 벨트를 이용하여 조류를 제거하는 방제방법 및 방제 시스템을 제안하고 있다.
상기 한국공개특허 제2004-0002370호는 오존의 강산화작용 및 살균작용에 의해 수중에 부유된 유기물이나 녹조, 병원균 등에 접촉하여 산화효과 및 살균효과 등을 발휘하여 수질정화에 효과를 발휘할 수 있으나 수중에 다량 발생된 녹조를 포함한 부유물질을 제거하는데 한정적인 효과가 발생할 뿐만 아니라 수면위에 이동하면서 담수호나 해수면에 광범위하게 발생된 조류를 제거하는데 매우 한정적으로 처리할 수 밖에 없다는 단점을 가지고 있으며, 상기 한국공개특허 제2005-0003314호는 수중에 미세한 기포를 발생시켜 수면 밖으로 부상됨과 동시에 수중에 오염된 조류를 함께 부상시키는 방법으로 종래의 녹조제거에 의한 2차오염을 방지할 수 있는 환경친화적인 방법이나 수저에 분출된 미세기포가 수면위로 부상하는데 대체적으로 긴시간 소요되기 때문에 정지시스템에서는 효과적일 수 있으나 이동상황에서는 효과적으로 조류의 제거효율이 낮다는 단점을 가지고 있고, 상기 한국공개특허 제2004-0110350호는 마그네타이트(Fe3O4)분말 표면위에 알루미늄 염을 이용하여 양전하를 띠도록 표면 개질화하여 전위차법에 의해 조류를 제거하는 것이나, 수중에 오염된 부영양화 물질을 함께 제거하는 방법을 제시하지 못하고 있으며, 또한 실제 전위차법에 의해 수중에 포함된 부유물질 내지는 조류를 제거하기 위해서는 물의 pH가 중성 내지는 약산성의 조건이 되어야 제거효율이 높으나, 부영양화에 의해 다량 발생된 조류들은 암모니아성 질소가 발생하면서 물이 알카리화되어 제거효율이 급격히 떨어지므로, 실제 조류 제거효율을 산업적으로 이용될 수 없을 정도로 낮다는 문제를 가진다.
본 발명은 전위차법을 이용하여 자동화된 장치에 의해 조류 및 영양염류가 발생된 수면으로 이동하면서 수중에 발생된 조류(algae) 및 부영양화 원인인 인산염 내지는 암모니아성 질소를 동시에 연속적으로 제거할 수 있는 장치와 방법을 제공하는데 그 목적이 있다.
따라서 담수호 내지는 해수면에 발생된 녹조 및 적조를 신속히 제거하여 수질환경 보호는 물론 수산업에 종사하는 어민의 경제적 피해를 최소화하고, 폐수 내에 포함된 부유물질을 신속히 제거하여 기업의 경제성 및 작업성을 확보하는 것이 가능하다.
본 발명은 조류 및 영양염류를 제거하는 반응조, 상기 반응조에 장착되거나 또는 반응조에 연결되어 반응조를 이동시키는 동력장치, 상기 반응조의 이동방향의 반대편에 연결된 조류 및 영양염류 침전물 저장장치를 구비한 조류 및 영양염류의 연속 제거장치에 있어서, 상기 반응조의 바닥은 수중에 존재하고, 상부는 수면 위에 부상되어 있으며, 상기 반응조가 이동하는 방향으로 조류 및 영양염류가 발생된 물이 유입되는 입구와 조류 및 그 반대방향의 말단에 영양염류가 제거된 물이 유출되는 출구를 구비하고, 상기 반응조에는 상기 반응조 입구로 유입되는 물의 영양염류 농도 측정장치 및 수소이온농도 측정장치를 구비하고, 상기 반응조 입구에 양전 하로 표면 개질된 자성복합체 공급장치, 산 및 알카리 공급장치, 수용성 알카리토금속 함유 화합물 또는 그 화합물을 함유하는 천연물 공급장치가 연결되고, 상기 반응조 또는 동력장치에 상기 각각의 측정장치에서 측정된 조류, 영양염류 및 수소이온 농도에 따라 자성복합체, 산 또는 알카리, 영양염류를 침전시키는 물질의 공급량을 제어하는 제어장치를 포함하여 이루어지는 조류 및 영양염류의 연속 제거장치에 특징이 있다.
또한 본 발명은 상기 조류 및 영양염류의 연속 제거장치를 수면에서 이동시키면서, 상기 반응조 입구에서 반응조로 유입되는 물의 조류 농도, 영양염류 농도 및 수소이온 농도를 측정하는 단계; 상기 각각의 농도에 따라 양전하를 띄도록 표면 개질된 자성복합체, 산 또는 알카리, 수용성 알카리토금속 함유 화합물 또는 그 화합물을 함유하는 천연물을 각각 공급하는 단계; 상기 반응조 내에서 상기 자성복합체 분말에 부착된 조류 및 영양염류를 여과 또는 자력으로 분리하는 고 액 분리하고, 물을 상기 반응조의 출구로 배출하는 단계;를 포함하여 이루어지는 조류 및 영양염류의 연속 제거방법에 또 다른 특징이 있다.
이하, 본 발명을 상세히 설명하면 다음과 같다.
본 발명은 담수호 내지는 해수면에 조류가 오염된 수역을 따라 인위적으로 이동하면서 전위차법에 따라 녹조 및 적조 등이 조류를 연속적으로 제거하고, 동시에 조류발생의 원인인 암모니아성 질소와 인산염의 부영양화물질을 제거하고, 이를 여과 또는 외부의 자력에 의해 제거함으로써 연속적인 시스템에 의해 조류나 영양염류에 수질저하를 방지할 수 있다.
본 발명의 조류 및 영양염류의 연속 제거장치는 조류 및 영양염류를 제거하는 반응조, 상기 반응조에 장착되거나 또는 반응조에 연결되어 반응조를 이동시키는 동력장치, 상기 반응조의 이동방향의 반대편에 연결된 조류 및 영양염류 침전물 저장장치를 구비하고 있다.
본 발명의 반응조는 물에서 이동할 때, 바닥은 수중에 존재하고, 상부는 수면 위에 부상되어 있으며, 이를 위해 일 구현예로서 도 1과 같이 반응조 상단은 수면위로 부상(10)을 시키고, 그밖의 다른 부분은 침적시켜야 하는 구조로 이루어지기 위해서 반응조 상단에 물에 뜰 수 있는 부표(11)가 장착되도록 구성될 수 있다.
또한 본 발명의 반응조는 반응조가 이동하는 방향으로 조류 및 영양염류가 발생된 물이 유입되는 입구와 조류 및 그 반대방향의 말단에 영양염류가 제거된 물이 유출되는 출구를 구비하고 있다.
상기 반응조의 이동방향에 수직으로 자른 단면의 형태는 U자 형으로 처리하는 것이 자성복합체, 수용성 알칼리토금속류 화합물과 영양염류의 반응 후 형성된 불용성의 부유물질이 수저로 가라앉기 못하게 하는 구조로서 바람직하다.
상기 반응조는 조류 및 영양염류가 발생한 물이 제거되기에 충분한 시간을 부여할 수 있도록 이동방향으로 길게 늘려져 있는 것이 바람직하고, 좁은 공간에서의 이동을 용이하게 하기 위하여 복수의 단위 반응조가 연결부를 사이에 두고 길게 연결된 것일 수 있다.
또한 반응조는 조류와 영양염류를 제거하기 위한 접촉시간 및 반응시간을 길게하기 위해서는 반응조 바닥에 미세공기가 발생될 수 있는 기포공급장치(bubbler) 나 교반장치를 구비하는 것이 바람직하다. 상기 교반장치는 도 1의 스크류(screw) 또는 일펠러(Impeller)타입(9)으로 구성될 수 있다.
상기 반응조는 조류, 영양염류, 수소이온의 농도에 따라 본 발명의 양전하로 표면 개질된 자성복합체, 산 또는 알카리 공급장치, 수용성 알카리토금속 함유 화합물 또는 그 화합물을 함유하는 천연물을 공급하기 위하여 반응조 입구로 유입되는 물의 영양염류 농도 측정장치 및 수소이온농도 측정장치를 구비하여야 한다. 또한 바람직하게는 반응조 출구로 배출되는 물의 영양염류, 수소이온의 농도를 측정하기 위한 장치를 구비한다. 또한 더욱 바람직하게는 추가로 조류 농도를 간편하고 근사적으로 측정할 수 있는 탁도 측정장치가 구비하는 것이다.
상기 양전하로 표면 개질된 자성복합체, 산 또는 알카리 공급장치, 수용성 알카리토금속 함유 화합물 또는 그 화합물을 함유하는 천연물은 물에 희석하여 용액상 또는 분산상으로 고압 노즐을 통해 공급하는 것이 바람직하다.
표면개질화된 자성복합체는 도 2와 같은 메카니즘에 의하여 수중에 포함된 조류 및 부유물질이 흡착되어진다. 이때 자성복합체 분말의 분무량은 조류 및 부유물질을 제거하기 위한 반응조의 크기와 반응조에 유입되는 유속에 따라 달라질 수 있으며, 조류 및 부유물질의 오염량에 따라 달라질 수 있다. 자성복합체의 분무 농도는 반응조 내의 물 100 중량부를 기준으로 할 때 0.01～5.0 중량부가 포함될 수 있으며, 바람직하게는 0.1～2.5 중량부가 포함되며, 더욱 바람직하게는 0.25～2.5 중량부가 포함되는 것이 유리한 바, 자성복합체의 분무량이 0.01 중량부 이하로 포함될 경우 높은 양전하를 제공하도록 표면개질화되었다 할지라도 음전하를 띠는 조 류 및 부유물질을 전위차법에 의해 제거할 수 있는 능력이 부족하기 때문에 제거효율이 매우 낮거나 제거되지 않는 문제점이 일어날 수 있으며, 5.0 중량부를 초과할 경우 조류 및 부유물질과 함께 처리된 복합체를 재활용하는데 많은 시간 및 경비가 소요될 뿐만 아니라 많은 량의 자성복합체를 운반하는데 물류비가 과다하게 소요된다는 단점을 가지고 있기 때문에 상기 제안한 농도로 분무하는 것이 바람직하다.
수용성 알카리토금속 함유 화합물 또는 그 화합물을 함유하는 천연물은 물에 희석하여 수용액 또는 분산액 형태로 공급하며, 상기 수용액 또는 분산액은 부영양화 원인인 인산염 및 암모니아성질소와 화학적으로 반응하여 침전물을 형성한다. 부영양화 원인인 인산염과 암모니아성질소를 제거하기 위한 메카니즘은 예를 들어 반응식 1과 같으며, 이에 필요한 화합물은 칼슘(Ca), 마그네슘(Mg), 스트론튬(Sr), 바륨(Ba) 염(salt)의 수용성 알칼리토금속류가 포함된 것으로, 염화칼슘, 초산칼슘, 젖산칼슘, 구연산칼슘, 칼슘아스코베이트(calcium ascorbate), 글루콘산칼슘(calcium gluconate), 유산칼슘, 호박산칼슘, 초산마그네슘, 염화마그네슘, 벤조산마그네슘, 구연산마그네슘, 포름산마그네슘, 젖산마그네슘, 초산스트론튬, 염화스트론튬, 포름산마그네슘, 유산마그네슘, 초산바륨, 염화바륨, 포름산바륨, 등이 이용될 수 있고, 또한 이와 같은 화합물을 포함하는 천연물로 녹차추출물, 감잎추출물, 목초액, 피론치드(phytonchid), 리소자임(lysozyme), 유엠에프(unique manuka factor), 퀴르세틴(quercetin), 프로폴리스(propolis), 락토신-떠블유(lactocin-W), 알리신(allicin) 들이 이용될 수 있다. 또한 반응조에 분무되는 량은 수중에 포함된 인산염 및 암모니아성 질소의 량에 대한 화학양론적인 량이 포 함되면 바람직하다.
CaCl2+Na2HPO4→CaHPO4+2NaCl
반응조의 수소이온농도(pH)를 자동으로 조절할 수 있도록 산 또는 알칼리를 반응조로 공급할 수 있도록 각각의 산 저장용기, 알카리 저장용기를 갖춘 산 및 알카리 공급장치가 반응조에 구비될 필요가 있다. 이와 같은 산 및 알카리 공급장치는 상기 수용성 알카리토금속 함유 화합물 또는 그 화합물을 함유하는 천연물 공급장치와 분무 노즐을 공유할 수 있다. 상기 수소이온농도의 조절은 반응조의 pH가 5.5～7.5의 범위가 오도록 하는 것이 바람직하며, 부영양화에 의한 다량의 조류발생에 의해 암모니아성 질소가 발생됨에 따라 수질은 알칼리로 변하고, 수질의 pH가 알칼리일 경우 본 발명의 전위차법에 의해 조류 및 부유물질의 제거율이 매우 저하될 수 있기 때문에 상기 pH 범위를 유지하도록 제어장치에 의해 자동으로 조절된다.
반응조에서 조류를 제거할 경우, 양전하를 띠도록 표면개질화된 자성복합체는 음전하를 띠고 있는 조류와 접촉하면서 철이 자석에 붙듯이 전위차법에 의해 쉽게 부착이 되고, 수중의 부영양화 물질인 인산염과 암모니아성 질소를 제거할 경우 수용성의 알칼리토금속류와 반응하여 불용성의 알칼리인산염 내지는 스트루바이트(struvite; MgNH4PO4·nH2O)가 형성된 음전하의 부유물질을 녹조제거와 동일한 전 위차방법의 메카니즘을 이용하여 자성복합체에 부착되고, 자성복합체에 부착된 조류는 반응조와 저장장치의 연결부위에 여과 또는 자석에 의한 고 액분리 장치, 예를 들어 도 1의 자력을 공급하는 콘베어벨트가 부착된 휠(12)에 의해 고 액분리가 되고, 최종적으로 저장장치(2)에서 휠의 회전체에 스크레이퍼 또는 칼날(13)이 설치되어 바지선 위로 수중에 발생된 조류 내지는 물속에 부유하는 부유물질을 연속적으로 제거될 수 있다.
상기 자성복합체는 당 분야에서 일반적으로 사용되는 것으로 특별히 한정하지는 않으며, 자성을 갖는 것이라면 어느 것이든 사용 가능하다. 본 발명에서는 구체적으로 하드(hard) 또는 소프트(soft) 타입의 페라이트(ferrite), 마그네타이트(Fe3O4) 또는 철(Fe) 분말을 사용하나, 바람직하기로는 가격이 저렴하며, 미분으로의 제조가 용이하고, 내산성이 우수하며, 자성 복합체를 재활용이 편리한 마그네타이트 내지는 소프트타입의 페라이트를 이용하는 것이 바람직하다. 부착된 조류를 탈착시켜 자성복합체를 재활용하는 것이 바람직하며, 재활용 방법으로는 열분해에 의한 방법 내지는 발효에 의한 방법이 선택되어질 수 있다. 하드타입의 페라이트 분말인 경우 본 발명의 반응조에서 처리된 분말에 외부의 자력을 가하면 영구자석과 같이 자성을 잃지 않고, 보유하고 있기 때문에 하드타입의 페라이트 분말을 재활용하기 위해서는 자성을 상실하게 하여 재활용시 수중에 분산력을 우수하게 하면서 450 ~ 650 oC 의 온도로 가열하여 열분해에 의한 조류를 분해시키는 열분해방법을 이용하는 것이 유리하며, 소프트타입의 페라이트, 마그네타이트, 철 분말의 자 성복합체를 재활용하기 위해서는 외부의 자력을 가하더라도 자성을 보유하지 않기 때문에 열손실이 큰 열분해방법 보다는 발효에 의한 방법을 이용하는 것이 유리하다.
자성복합체의 입자는 수중의 조류 내지는 부유물질과의 접촉할 수 있는 비표면적을 넓게 하기 위하여 크기가 가능한 미분인 것이 바람직하며, 구체적으로 0.1 ㎛ ～ 1 ㎜ 범위, 바람직하기로는 0.1 ㎛ ～ 100 ㎛ 범위, 보다 바람직하기로는 0.1 ～ 5 ㎛ 범위를 유지하는 것이 좋은 바, 분말 입자의 크기가 0.1 ㎛ 미만이면 비표면적이 더욱 커져서 수중에 있는 부유물질들을 흡착될 가능성이 높아지나, 미립자에 의한 분진으로 작업에 불편을 줄 수 있으며, 물에 대한 저항성이 대체적으로 커짐에 따라 반응조 후미 쪽의 저장장치와 연결부위의 자석에 의해 고 액분리가 어려워질 수 있다는 문제점을 가지고 있고, 자성복합체의 미립자를 제조하기 위한 제조비가 많이 소요되며, 1 mm를 초과하는 경우에는 비표면적이 적고, 침강속도가 빠르기 때문에 수중의 부유물질과 접촉하여 흡착될 확률이 상대적으로 저조한 문제가 있다.
상기 자성복합체의 표면개질화는 키토산 또는 고분자응집제가 이용될 수 있다. 키토산의 경우 게나 가재, 새우 껍데기에 들어 있는 키틴을 60 % 이상, 바람직하기로는 80 ～ 98% 범위로 탈아세틸화하여 얻어낸 물질을 사용할 수 있다. 이때, 상기 키토산의 분자량은 10,000～250,000 범위, 바람직하기로는 10,000～100,000 범위, 보다 바람직하기로는 30,000～70,000 범위를 유지하는 것이 좋다. 상기 분자량이 10,000 미만이면 자성복합체 표면에 개질화할 때 양전하의 전위가 낮아지기 때문에 음전하를 띠고 있는 조류 내지는 부유물질를 전위차법에 의해 낮은 부착율을 제공할 수 있으며, 250,000의 분자량을 초과하는 경우에는 용매로 용해하는 과정 중에 점도증가(swelling)가 되어 작업성의 효율이 떨어진다는 문제가 발생하므로 상기 범위를 유지하는 것이 유리하다. 본 발명에 따른 자성복합체 분말 표면위에 양전하를 띠게 하는 키토산 코팅은 상기 키토산을 용매에 용해시킨 후, 자성복합체 분말을 침적시켜 표면을 코팅한 다음 믹싱(mixing)을 하면서 용매의 건조과정을 통하여 자성복합체 표면에 양전하의 성질을 갖는 자성복합체 분말을 제조한다.
상기 키토산의 용매는 유기산 또는 무기산 등의 산(acid)을 사용하는 바, 구체적으로 젖산, 구연산, 초산, 황산, 염산, 인산 및 질산 등이 사용될 수 있다. 이때, 양전하를 띠게 하기 위한 자성복합체 분말을 침적할 때 냄새에 의한 불쾌감 내지는 호흡기 질환을 방지를 위해서는 황산, 젖산 및 구연산을 사용하는 것이 유리하며, 코팅 후의 부산물에 의한 환경오염 방지를 위해서는 초산을 사용하는 것이 보다 바람직하다. 상기 키토산은 자성복합체 100 중량부에 대하여 0.25 ～ 12 중량부, 바람직하기로는 0.5 ～ 10 중량부, 보다 바람직하기로는 1.0 ～ 5.0 중량부의 범위로 사용하는 바, 상기 사용량이 0.25 중량부 미만이면 자성입자 표면에 양전하의 량이 적어 수중의 음전하를 띠고 있는 부유물질을 쉽게 제거하기 어려우며, 12 중량부를 초과하는 경우에는 양전하를 더 이상 제공하기 어렵고 표면개질화 공정이 더 필요하여 경쟁력을 잃을 수 있는 문제가 발생한다.
또한 본 발명에 따른 자성복합체 분말 표면위에 양전하를 띠게 하는 고분자응집제는 폴리아크릴아마이드(Polyacylamide) 계열 또는 폴리아마이드(Polyamide) 계열 중 1종 이상을 선택하여 사용할 수 있으며, 양이온계, 비이온계, 음이온계 중 음이온계를 제외하고 사용할 수 있다. 상기 고분자응집제로는 폴리아크릴아마이드, 폴리아마이드, 폴리아민, 폴리디아릴디메틸암모늄클로라이드(polydiallyldimethylammonium chloride (polyDADMAC)), 폴리에틸렌이민아세테이트, 폴리에틸렌이민 등이 이용될 수 있고, 바람직하게는 폐수처리장에서 가장 많이 사용하고 있는 폴리아크릴아마이드 내지는 폴리아마이드의 고분자응집제를 사용하는 것이 유리하다.
본 발명에 양전하를 제공하기 위하여 자성복합체의 표면개질화에 사용되는 고분자응집제는 자성복합체 분말을 100 중량부로 기준으로 할 때 0.05～5.5 중량부를 개질화할 수 있으며, 바람직하게는 0.2～3.5 중량부를, 보다 바람직하게는 0.5～2.0 중량부로 사용하는 바, 상기 사용량이 0.05 중량부 미만이면 자성복합체 표면에 양전하의 량이 적어 음전하를 띠고 있는 조류 내지는 부유물질을 쉽게 부착하기 어려우며, 5.5 중량부를 초과하는 경우에는 양전하를 더 이상 제공하기 어렵고, 용매에 용해할 때 점성이 매우 높아져 균일한 분포를 갖는 표면개질화된 자성복합체를 얻기가 어려울 뿐만 아니라 작업성이 매우 떨어진다는 단점을 가지고 있기 때문에 경쟁력을 잃을 수 있는 문제가 발생한다.
자력에 의해 자성복합체를 분리할 경우, 이에 필요한 자석은 특별한 제한이 없으며, 표면개질화된 자성복합체가 녹조 내지는 부유물질과 부영양화물질을 전위차방법에 의해 부착시킨 후 자석에 의해 고액분리가 우수하면 가능하다 할 수 있다. 자석은 1,000 내지는 3,500 가우스를 갖는 영구자석이 사용되거나 2,500 내지 는 15,000 가우스를 갖는 전자석이 사용될 수 있다.
본 발명의 반응조에 장착되거나 또는 반응조에 연결되어 반응조를 이동시키는 동력장치로는 반응조와 그에 연결된 저장장치를 조류발생 지역으로 이동시킬 수 있는 충분한 동력과 연속적인 방법에 의해 전위차법에 의한 조류 및 부유물질의 흡착 및 탈착에 필요로 하는 충분한 전기를 공급할 수 있는 것이면 특별히 제한되지 않고, 바람직한 일 구현예로는 도 1의 일반적인 선박(5)이 이용될 수 있다.
본 발명의 반응조의 이동방향의 반대편에 연결된 조류 및 영양염류 침전물 저장장치는 반응조에서 처리된 조류 등의 부유물질 및 영양염류의 침전물과 같은 부영양화물질을 육상으로 옮기기 전까지 보관하기 위한 것으로, 그 하나의 구현예로는 도 1의 바지선(2) 형태일 수 있다.
위에서 살펴본 바와 같이, 종래의 방법으로 조류를 제거할 경우 수저로 침강시키거나, 협소한 수역에 제한적으로 처리하여 경제성이 크게 떨어질 뿐만 아니라 수저에 가라앉은 혐기성 분위기에서 조류가 또다시 부패하여 수질을 더욱 악화시키는 문제점이 있으며, 폐수에서 부유물질을 제거할 경우 고 액분리 시간이 장시간 소요되어 수처리를 위한 기업의 경쟁력을 잃는 반면, 본 발명에 따라 전위차법에 의한 자동화시스템에 의해 수중에 발생된 조류(algae)를 수면위로 제거하면서 부영양화 원인인 인산염 내지는 암모니아성 질소를 동시에 연속적으로 제거하는 방법을 제공하면 담수호 내지는 해수면에 발생된 녹조 및 적조를 신속히 제거하여 수질환 경 보호는 물론 수산업에 종사하는 어민의 경제적 피해를 최소화하고, 폐수 내에 포함된 부유물질을 신속히 제거하여 기업의 경제성 및 작업성을 확보하는데 매우 큰 이점이 있다.
이하, 본 발명을 다음의 실시 예에 의하여 더욱 상세하게 설명하겠는 바, 본 발명이 실시 예에 의하여 한정되는 것은 아니다.
실시예 1
초산 용매하에서, 평균입자 크기가 6.5 ㎛인 마그네타이트 분말 100 중량부에 상기 분말에 대하여 1.0 중량부의 키토산(소와화학 제품, 분자량 36,000, 키틴의 아세틸화 정도: 80 %)을 첨가하여, 키토산의 양이온의 표면이 개질화된 마그네타이트 분말 입자를 제조하였다.
1L 메스실린더에 이산화티타늄이 15.8 g(고형분: 1.58 %) 함유된 폐수를 분취한 후, 상기에서 얻어진 표면개질된 마그네이트 분말 입자를 10 g을 넣고 힘차게 흔들어 준 후 곧바로 영구자석을 이용하여 고액분리를 하였다.
실시예 2
초산 용매하에서, 평균입자 크기가 0.25 ㎛인 마그네타이트 분말 100 중량부에 상기 분말에 대하여 4.5 중량부의 키토산(소와화학 제품, 분자량 36,000, 키 틴의 아세틸화 정도: 80 %)을 첨가하여, 키토산의 양이온으로 표면이 개질된 마그네이트 분말 입자를 제조하였다.
1L 메스실린더에 이산화티타늄이 15.8 g(고형분: 1.58 %) 함유된 폐수를 분취한 후, 상기에서 얻어진 표면개질된 마그네이트 분말 입자를 20 g을 넣고 힘차게 흔들어 준 후 곧바로 영구자석을 이용하여 고액분리를 하였다.
실시예 3
상기 실시예 2와 동일하게 표면개질된 마그네타이트 분말을 이용하여 1L 메스실린더에 클로로필-a(Chlorophyll-a)가 75,000 cells/mL인 대청호의 담수호를 분취하였다. 이후에 상기에서 얻어진 표면개질된 마그네이트 분말 입자를 20 g을 넣고 힘차게 흔들어 준 후 곧바로 영구자석을 이용하여 고액분리를 하였다.
비교예 1
1L 메스실린더에 이산화티타늄이 15.8 g 함유된 폐수를 분취하고, 유기응집제인 폴리아크릴 아마이드((주)싸이언스 케미칼 사)의 유기응집제 0.54 g을 넣고 힘차게 흔들어 준 후 방칭하여 고액분리의 시간을 확인 하였다.
구분 고액분리 시간 처리 후 수질의 색깔
실시예 1 2분 55초 매우투명
실시예 2 2분 13초 매우투명
실시예 3 2분 42초 매우투명
비교예 1 34분 26초 다소투명
상기 표 1에 나타낸 바와 같이, 본 발명에 따라 키토산을 표면개질 물질로 사용한 실시예 1 ～ 2는 수처리 시 일반적으로 사용되는 폴리아크릴아마이드류의 유기응집제를 사용한 비교예 1에 비하여 본 발명에 의한 부유물질의 고액분리 시간이 매우 빠르면서 수질의 색깔이 매우 투명하다는 것을 확인할 수 있었으며, 실시예 3에서도 본 발명에 의해 녹조와 적조와 같은 조류를 고속으로 제거됨을 확인할 수 있었다.
실시예 1 ～ 3에서 마그네타이트의 입자가 작을수록, 표면개질화된 마그네타이트의 량이 많을수록, 수중에 첨가된 표면개질화된 마그네타이트의 량이 많을수록 수중의 부유물질 내지는 조류의 흡착, 제거율이 높아 매우 투명한 수질을 제공할 수 있다는 것을 확인할 수 있었다.
실시예 4: 부유물질 제거를 위한 정지실험
(주)보광화학에서 구입한 마그네타이트 분말(모델명: BK-Black-101, 입자크기: 1.0 ㎛) 100 중량부에 이양화학(주)에서 구입한 폴리아크릴 아마이드 고분자응집제를 0.25 중량부를 측량하고, 증류수로 희석한 후 균일하게 혼합한 후 100 oC의 오븐에서 완전 건조하여 표면개질화하였다.
(주)선경워텍의 폐수를 1리터 메스실린더에 분취하고, 고분자응집제로 표면개질화된 마그네타이트 분말 10 g과 염화칼슘 농도가 5 % 농도인 용액 1 ml를 넣고, 메스실린더의 상부를 파라필름으로 밀봉한 다음 상, 하로 5차례 흔들어주고, 곧바로 메스실린더에 자석을 가해 폐수중의 부유물질을 고·액분리를 하였다.
녹조를 포함한 부유물질의 농도는 수질오염공정시험방법 중 부유물질시험방법으로 측정하였고, 처리전 상기 폐수의 부유물질의 농도는 690 ppm 이었으나, 처리후 부유물질의 농도는 0.26 ppm으로 거의 대부분 제거되었다.
인산염의 농도는 수질오염공정시험방법 중 총 인 시험방법으로 측정하였고, 처리전 상기 폐수의 인산염 농도는 8.6 ppm 이었으나, 처리후 인산염의 농도는 검출한계 미만(검출한계: 0.05 ppm)으로 거의 대부분 제거되었다.
암모니아성 질소의 농도는 수질오염공정시험방법 중 암모니아성 질소 시험방법으로 측정하였고, 처리전 상기 폐수의 암모니아성 질소 농도는 22 ppm 이었으나, 처리후 암모니아성 질소의 농도는 0.45 ppm으로 거의 대부분 제거되었다.
또한, 상기 처리 전과 처리 후의 고 액 분리 정도는 도 3에 나타내었고 처리전(좌도)과 달리 처리후(우도)에는 고 액이 명확히 분리되었다.
실시예 5: 녹조제거를 위한 정지실험
(주)토다페라이트 코리아(Toda ferrite Korea)에서 구입한 하드타입(hard type)의 등방성페라이트 분말 100 중량부에 키토산(소와화학 제품, 분자량 36,000, 키틴의 아세틸화 정도: 80 %)을 0.25 중량부를 측량하고, 1/10으로 희석된 초산용매에 완전 용해한 용액을 균일하게 혼합한 후 100 oC의 오븐에서 건조하여 표면 개질화하였다.
대청댐 상류지역인 충북 옥천군 추소리에서 채취한 녹조수를 1리터 메스실린더에 분취하고, 키토산으로 표면개질화된 페라이트 분말 10 g을 넣고, 메스실린더의 상부를 파라필름으로 밀봉한 다음 상, 하로 5차례 흔들어주고, 곧바로 메스실린더에 자석을 가해 녹조로 오염된 담수호를 고액분리를 하였다.
녹조의 농도는 수질오염공정시험방법 중 클로로필 a 시험방법으로 측정하였고, 처리전 상기 폐수의 부유물질의 농도는 21 ppm 이었으나, 처리후 부유물질의 농도는 0.38 ppm으로 거의 대부분 제거되었다.
또한, 상기 처리 전과 처리 후의 고 액 분리 정도는 도 4에 나타내었고 처리전(좌도)과 달리 처리후(우도)에는 고 액이 명확히 분리되었다.
실시예 6: 현장에서 녹조제거를 위한 연속시스템 실험
연속시스템에 의한 녹조제거 실험을 위하여 130 cm× 23 cm× 20 cm의 투명한 아크릴 반응조를 제작하였다. 반응조 유입부에 녹조로 오염된 녹조수의 유입량을 조절할 수 있도록 유량계를 설치하고, 상기 실시예 2에서 제조된 표면개질화된 자성복합체 분말을 이용하여, pH를 조절할 수 있는 자동화시스템을 구성시켜 실험을 하였으며, 반응조에서 전위차법에 의해 자성복합체에 부착된 녹조를 외부자력으로부터 분리하기 위하여 반응조 끝 부분에 자석을 장착시켰다. 자석에 의해 고액분리가 된 이후의 처리된 물을 채취하고, 연속시스템에 의한 처리효율을 확인하였다. 이때의 반응조에 유입되는 유입량은 2리터/분 이었으며, 표면개질화된 자성복합체의 첨가량은 녹조수에 대해 0.5 중량부의 농도가 되게 분말자동유입장치에 의해 유입되게 하고, 염화칼슘 량이 0.05 중량% 농도가 되게 일정한 속도로 액상을 유입시켰고, 처리전 녹조수의 pH가 10.3 이던 것을 산을 첨가하여 pH는 6.8로 조절하였다. 녹조와 자성복합체의 접촉시간을 높이기 위해 반응조 하단부위에 공기를 불어주기 위한 버블러를 제공하였으며, 버블러는 연속시스템 하단부에 전체적으로 버블링이 되도록 튜브타입으로 2리터/분의 공기를 유입시켰다.
비교예 2
표면개질화를 시키지 않은 자성복합체인 (주)보광화학에서 구입한 마그네타이트 분말 자체를 사용한 것을 제외하고는 실시예 4와 동일하게 수행하였다.
비교예 3
표면개질화를 시키지 않은 자성복합체인 (주)토다페라이트 코리아(Toda ferrite Korea)에서 구입한 하드타입(hard type)의 등방성페라이트 분말자체를 사용한 것을 제외하고는 실시예 5와 동일하게 수행하였다.
비교예 4
산에 의한 녹조수의 pH 조정을 제외하고는 실시예 6과 동일하게 수행하였다.
상기 실시예 4 내지 6 및 비교예 2 내지 4의 조류를 포함한 부유물질과 영양염류 제거효과를 비교하여 표 2에 나타내었다.
구분 실시예 4 실시예 5 실시예 6 비교예 2 비교예 3 비교예 4
부유물질의 처리 전 농도 690 ppm - - - - -
부유물질의 처리 후 농도 0.26 ppm - - - - -
녹조의 처리 전 농도 - 21 ppm 29 ppm - 21 ppm 29 ppm
녹조의 처리 후 농도 - 0.38 ppm 0.42 ppm - 19 ppm 15 ppm
인산염의 처리 전 농도 8.6 ppm 0.74 ppm 0.82 ppm 8.6 ppm 0.74 ppm 0.82 ppm
인산염의 처리 후 농도 N.D. 0.65 ppm N.D. 0.83 ppm 0.70 ppm 0.12 ppm
고액 분리 상황 매우 명확 명확 매우 명확 매우 불명확 매우 불명확 매우 불명확
상기 비교예 2에서 부유물질량은 자성복합체가 포함되어 폐수중의 부유물질을 측정하지 못하였다.
비교예 2 및 3에서와 같이 자성복합체 분말표면에 양전하를 띠게 개질화하지 않은 것을 이용하여 녹조 오염수를 처리한 결과 대부분 부유물질 내지는 녹조의 처리효율이 매우 좋지 않았으며, 고 액 분리 상황도 매우 저조한 반면, 자성복합체 분말표면에 양전하를 띠게 개질화한 것을 사용한 실시예 2 내지 4는 부유물질은 물론 녹조의 제거율도 매우 높음을 확인할 수 있었으며, 고액 분리 상황도 매우 뚜렷하게 명확함을 알 수 있었다.
또한, 수용성 알칼리토금속류를 함께 첨가한 실시예 4 및 6에서는 부영양화물질인 인산염을 동시에 제거할 수 있음을 확인하였으며, 실시예 5 및 비교예 3은 인산염의 제거가 불충분하였다.
녹조의 pH를 10.3에서 6.5로 조정하지 않은 비교예 4는 전위차법에 의한 녹조제거를 위한 연속제거시스템을 이용함에도 불구하고, 녹조의 처리효율은 물론 부영양화물질인 인산염도 동시적으로 제거율이 낮게 나타남을 확인할 수 있었다.
도 1은 본 발명의 전위차법에 의한 조류 및 영양염류의 연속제거 장치의 일 구현예를 나타낸 입체도이다.
도 2는 본 발명의 전위차법에 의해 녹조 내지는 부유물질을 제거하기 위한 메카니즘을 도식화한 것이다.
도 3는 실시예 4의 전위차법을 이용하여 폐수중의 부유물질을 제거하기 위한 정지실험에서 처리 전후의 사진이다.
도 4는 실시예 5의 전위차법을 이용하여 대청댐에 발생한 녹조를 제거하기 위한 정지실험에서 처리 전후의 사진이다.
도 5는 실시예 6의 전위차법을 이용하여 대청댐에 발생한 녹조를 제거하기 위한 연속제거 현장실험의 사진이다.
[도면의 주요부분에 대한 부호의 설명]
1: U자형 반응조 2: 바지선(저장장치)
3: 연결부 4: 제어장치
5: 배(동력장치) 6: 노즐(nozzle)
7: pH 메타(pH meter) 8: 버블러(bubbler)
9: 스크류(screw) 또는 임펠러(impeller)
10: U자형 반응조의 수면위 부상 11: 부표
12: 자력을 공급하는 콘베어벨트가 부착된 휠(wheel)
13: 칼날

Claims (9)

  1. 조류 및 영양염류를 제거하는 반응조, 상기 반응조에 장착되거나 또는 반응조에 연결되어 반응조를 이동시키는 동력장치, 상기 반응조의 이동방향의 반대편에 연결된 조류 및 영양염류 침전물 저장장치를 구비한 조류 및 영양염류의 연속 제거장치에 있어서,
    상기 반응조의 바닥은 수중에 존재하고, 상부는 수면 위에 부상되어 있으며, 상기 반응조가 이동하는 방향으로 조류 및 영양염류가 발생된 물이 유입되는 입구와 조류 및 그 반대방향의 말단에 영양염류가 제거된 물이 유출되는 출구를 구비하고,
    상기 반응조에는 상기 반응조 입구로 유입되는 물의 영양염류 농도 측정장치 및 수소이온농도 측정장치를 구비하고,
    상기 반응조 입구에 양전하로 표면 개질된 자성복합체 공급장치, 산 및 알카리 공급장치, 수용성 알카리토금속 함유 화합물 또는 그 화합물을 함유하는 천연물 공급장치가 연결되고,
    상기 반응조 또는 동력장치에 상기 각각의 측정장치에서 측정된 영양염류 및 수소이온 농도에 따라 자성복합체, 산 또는 알카리, 영양염류를 침전시키는 물질의 공급량을 제어하는 제어장치를 포함하여 이루어지는 조류 및 영양염류의 연속 제거장치.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 반응조 내부의 바닥에 기포공급장치(bubbler) 및 교반장치 중에서 어느 하나 이상이 구비되어 있는 것을 특징으로 하는 조류 및 영양염류의 연속 제거장치.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 반응조와 저장장치의 연결부위에 여과 또는 자석에 의한 고액 분리장치를 구비하는 것을 특징으로 하는 조류 및 영양염류의 연속 제거장치.
  4. 제 3 항에 있어서,
    상기 자석은 1,000 ~ 3,500 가우스인 영구자석 또는 2,500 ~ 15,000 가우스인 전자석인 것을 특징으로 하는 조류 및 영양염류의 연속 제거장치.
  5. 제 1 항 내지 제 4 항 중에서 어느 한 항의 조류 및 영양염류의 연속 제거장치를 수면에서 이동시키면서,
    상기 반응조 입구에서 반응조로 유입되는 물의 조류 농도, 영양염류 농도 및 수소이온 농도를 측정하는 단계;
    상기 각각의 농도에 따라 양전하를 띄도록 표면 개질된 자성복합체, 산 또는 알카리, 수용성 알카리토금속 함유 화합물 또는 그 화합물을 함유하는 천연물을 각각 공급하는 단계; 및
    상기 반응조 내에서 상기 자성복합체 분말에 부착된 조류 및 영양염류를 여과 또는 자력으로 분리하는 고 액 분리하고, 물을 상기 반응조의 출구로 배출하는 단계;를 포함하여 이루어지는 조류 및 영양염류의 연속 제거방법.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 자성복합체는 하드 또는 소프트 타입의 페라이트, 마그네타이트(Fe3O4) 및 철(Fe)분말 중에서 선택되는 한 종류 이상의 것이고,
    상기 자성복합체의 입자크기는 0.1 ㎛ ~ 1 ㎜인 것을 특징으로 하는 조류 및 영양염류의 연속 제거방법.
  7. 제 6 항에 있어서,
    상기 자성복합체 100 중량부에, 폴리아크릴아미드 또는 폴리아미드 계열의 양이온성 또는 비이온성 고분자응집제 또는 키토산 0.05 ~ 5.5 중량부가 표면 개질 된 것을 특징으로 하는 조류 및 영양염류의 연속 제거장치.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 키토산은 중량평균 분자량이 30,000 ~ 70,000 이고, 키틴의 탈아세틸화가 80 ~ 98%인 것을 특징으로 하는 조류 및 영양염류의 연속 제거장치.
  9. 제 6 항의 자력으로 분리된 자성복합체에 부착된 조류 및 영양염류를 450 ~ 650 ℃로 가열하여 열분해시키거나, 또는 미생물에 의해 발효시키는 것을 특징으로 하는 자성복합체의 재생방법.
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