JPWO2018181923A1 - 電気化学装置、エネルギーシステム、および固体酸化物形燃料電池 - Google Patents
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Abstract
Description
以下、図1を参照しながら、本実施形態に係る電気化学素子Eおよび固体酸化物形燃料電池(Solid Oxide Fuel Cell:SOFC)について説明する。電気化学素子Eは、例えば、水素を含む燃料ガスと空気の供給を受けて発電する固体酸化物形燃料電池の構成要素として用いられる。なお以下、層の位置関係などを表す際、例えば電解質層4から見て対極電極層6の側を「上」または「上側」、電極層2の側を「下」または「下側」という場合がある。また、金属基板1における電極層2が形成されている側の面を「表側」、反対側の面を「裏側」という場合がある。
電気化学素子Eは、図1に示される通り、金属基板1(金属支持体)と、金属基板1の上に形成された電極層2と、電極層2の上に形成された中間層3と、中間層3の上に形成された電解質層4とを有する。そして電気化学素子Eは、更に、電解質層4の上に形成された反応防止層5と、反応防止層5の上に形成された対極電極層6とを有する。つまり対極電極層6は電解質層4の上に形成され、反応防止層5は電解質層4と対極電極層6との間に形成されている。電極層2は多孔質であり、電解質層4は緻密である。
金属基板1は、電極層2、中間層3および電解質層4等を支持して電気化学素子Eの強度を保つ、支持体としての役割を担う。金属基板1の材料としては、電子伝導性、耐熱性、耐酸化性および耐腐食性に優れた材料が用いられる。例えば、フェライト系ステンレス、オーステナイト系ステンレス、ニッケル合金などが用いられる。特に、クロムを含む合金が好適に用いられる。なお本実施形態では、金属支持体として板状の金属基板1が用いられるが、金属支持体としては他の形状、例えば箱状、円筒状などの形状も可能である。
なお、金属基板1は、支持体として電気化学素子を形成するのに充分な強度を有すれば良く、例えば、0.1mm〜2mm程度、好ましくは0.1mm〜1mm程度、より好ましくは0.1mm〜0.5mm程度の厚みのものを用いることができる。
金属酸化物層1bは種々の手法により形成されうるが、金属基板1の表面を酸化させて金属酸化物とする手法が好適に利用される。また、金属基板1の表面に、金属酸化物層1bをスパッタリング法やPLD法等のPVD法、CVD法、スプレーコーティング法(溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法)などにより形成しても良いし、メッキと酸化処理によって形成しても良い。更に、金属酸化物層1bは導電性の高いスピネル相などを含んでも良い。
電極層2は、図1に示すように、金属基板1の表側の面であって貫通孔1aが設けられた領域より大きな領域に、薄層の状態で設けることができる。薄層とする場合は、その厚さを、例えば、1μm〜100μm程度、好ましくは、5μm〜50μmとすることができる。このような厚さにすると、高価な電極層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な電極性能を確保することが可能となる。貫通孔1aが設けられた領域の全体が、電極層2に覆われている。つまり、貫通孔1aは金属基板1における電極層2が形成された領域の内側に形成されている。換言すれば、全ての貫通孔1aが電極層2に面して設けられている。
すなわち電極層2は、多孔質な層として形成される。電極層2は、例えば、その緻密度が30%以上80%未満となるように形成される。細孔のサイズは、電気化学反応を行う際に円滑な反応が進行するのに適したサイズを適宜選ぶことができる。なお緻密度とは、層を構成する材料の空間に占める割合であって、(1−空孔率)と表すことができ、また、相対密度と同等である。
中間層3は、図1に示すように、電極層2を覆った状態で、電極層2の上に薄層の状態で形成することができる。薄層とする場合は、その厚さを、例えば、1μm〜100μm程度、好ましくは2μm〜50μm程度、より好ましくは4μm〜25μm程度とすることができる。このような厚さにすると、高価な中間層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な性能を確保することが可能となる。中間層3の材料としては、例えば、YSZ(イットリア安定化ジルコニア)、SSZ(スカンジウム安定化ジルコニア)やGDC(ガドリウム・ドープ・セリア)、YDC(イットリウム・ドープ・セリア)、SDC(サマリウム・ドープ・セリア)等を用いることができる。特にセリア系のセラミックスが好適に用いられる。
電解質層4は、図1に示すように、電極層2および中間層3を覆った状態で、中間層3の上に薄層の状態で形成される。詳しくは電解質層4は、図1に示すように、中間層3の上と金属基板1の上とにわたって(跨って)設けられる。このように構成し、電解質層4を金属基板1に接合することで、電気化学素子全体として堅牢性に優れたものとすることができる。
反応防止層5は、電解質層4の上に薄層の状態で形成することができる。薄層とする場合は、その厚さを、例えば、1μm〜100μm程度、好ましくは2μm〜50μm程度、より好ましくは4μm〜25μm程度とすることができる。このような厚さにすると、高価な反応防止層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な性能を確保することが可能となる。反応防止層5の材料としては、電解質層4の成分と対極電極層6の成分との間の反応を防止できる材料であれば良い。例えばセリア系材料等が用いられる。反応防止層5を電解質層4と対極電極層6との間に導入することにより、対極電極層6の構成材料と電解質層4の構成材料との反応が効果的に抑制され、電気化学素子Eの性能の長期安定性を向上できる。反応防止層5の形成は、1100℃以下の処理温度で形成できる方法を適宜用いて行うと、金属基板1の損傷を抑制し、また、金属基板1と電極層2との元素相互拡散を抑制でき、性能・耐久性に優れた電気化学素子Eを実現できるので好ましい。例えば、低温焼成法、スプレーコーティング法(溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法)、PVD法(スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など)、CVD法などを適宜用いて行うことができる。特に、低温焼成法やスプレーコーティング法などを用いると低コストな素子が実現できるので好ましい。更に、低温焼成法を用いると、原材料のハンドリングが容易になるので更に好ましい。
対極電極層6は、電解質層4もしくは反応防止層5の上に薄層の状態で形成することができる。薄層とする場合は、その厚さを、例えば、1μm〜100μm程度、好ましくは、5μm〜50μmとすることができる。このような厚さにすると、高価な対極電極層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な電極性能を確保することが可能となる。対極電極層6の材料としては、例えば、LSCF、LSM等の複合酸化物、セリア系酸化物およびこれらの混合物を用いることができる。特に対極電極層6が、La、Sr、Sm、Mn、CoおよびFeからなる群から選ばれる2種類以上の元素を含有するペロブスカイト型酸化物を含むことが好ましい。以上の材料を用いて構成される対極電極層6は、カソードとして機能する。
以上のように電気化学素子Eを構成することで、電気化学素子Eを固体酸化物形燃料電池の発電セルとして用いることができる。例えば、金属基板1の裏側の面から貫通孔1aを通じて水素を含む燃料ガスを電極層2へ供給し、電極層2の対極となる対極電極層6へ空気を供給し、例えば、500℃以上900℃以下の温度で作動させる。そうすると、対極電極層6において空気に含まれる酸素O2が電子e-と反応して酸素イオンO2-が生成される。その酸素イオンO2-が電解質層4を通って電極層2へ移動する。電極層2においては、供給された燃料ガスに含まれる水素H2が酸素イオンO2-と反応し、水H2Oと電子e-が生成される。以上の反応により、電極層2と対極電極層6との間に起電力が発生する。この場合、電極層2はSOFCの燃料極(アノード)として機能し、対極電極層6は空気極(カソード)として機能する。
エネルギーシステムZは、電気化学装置Yと、電気化学装置Yから排出される熱を再利用する排熱利用部としての熱交換器53とを有する。
電気化学装置Yは、電気化学モジュールMと、脱硫器31と改質器34とを有し電気化学モジュールMに対して還元性成分を含有する燃料ガスを供給する燃料供給部と、電気化学モジュールMから電力を取り出すインバータ38とを有する。
図4に、電気化学モジュールMの他の実施形態を示す。本実施形態に係る電気化学モジュールMは、上述の電気化学素子Eを、セル間接続部材71(インターコネクタ部材)を間に挟んで積層することで、電気化学モジュールMを構成する。
金属材料の組成によるCr揮発量の違いを確認するため、下掲の表1に示すそれぞれの金属材料について、Cr揮発量を測定した。なお表1に示す組成の値の単位は、質量%である。「−」の欄は、検出限界以下であることを示す。なお、幅25mm、長さ250〜300mmのサイズの金属板サンプルを用い、0.5L/分の空気(露点20℃)中、750℃もしくは850℃の温度で、それぞれの金属材料を暴露して、所定時間におけるCrの揮発量(積算量)を測定した。測定結果を表2に示す。なお、表2に示すCr揮発量の単位はμg/600cm2であり、600cm2相当の金属表面積あたりのCrの揮発量に換算した値としている。なお、Cr揮発量測定試験の前に、全てのサンプルについて850℃と1000℃の2段階焼成前処理(上述の拡散抑制層の形成に相当する処理)を行った。
金属材料の組成による電気抵抗値の違いを確認するため、表1に示した実施例、比較例1、比較例3のそれぞれの金属材料について、電気抵抗値を測定した。なお、電気抵抗値の測定は、板状の各金属材料に金電極を取り付け、電源を用いて電流を印加し、各印加電流に対し、電圧計を用いて10cmの距離の電極間で電圧を測定し、その値から電気抵抗値を求めた。その結果を表3に示す。
(1)上記の実施形態では、本願の金属部材が、セパレータ部材やマニホールド部材、インターコネクタ部材、集電部材である電気化学装置を示したが、スタックケーシング部材や配管部材、流路部材などの各種の金属を使用する部材に適用しても、金属部材からのCrの揮発を抑制できるので、耐久性に優れ、低コストな電気化学装置を実現することができる。(2)上記の実施形態では、電気化学素子Eを固体酸化物形燃料電池に用いたが、電気化学素子Eは、固体酸化物形電解セルや、固体酸化物を利用した酸素センサ等に利用することもできる。
1a :貫通孔
2 :電極層
3 :中間層
4 :電解質層
4a :電解質層上側面
5 :反応防止層
6 :対極電極層
7 :U字部材(セパレータ部材)
17 :ガスマニホールド(マニホールド部材)
26 :集電部材
71 :セル間接続部材(インターコネクタ部材)
E :電気化学素子
M :電気化学モジュール
Y :電気化学装置
Z :エネルギーシステム
Claims (11)
- 少なくとも一つの金属部材を有する電気化学装置であって、前記金属部材がTiを0.10質量%より多く1.0質量%以下含有するFe−Cr系合金である電気化学装置。
- 前記金属部材がCuを0.10質量%以上1.0質量%以下含有する請求項1に記載の電気化学装置。
- 前記金属部材がCrを18質量%以上25質量%以下含有する請求項1または2に記載の電気化学装置。
- 前記金属部材が希土類元素を含有しない請求項1から3のいずれか1項に記載の電気化学装置。
- 前記金属部材が磁性体である請求項1から4のいずれか1項に記載の電気化学装置。
- 前記金属部材の表面の一部または全部が金属酸化物膜により被覆されている請求項1から5のいずれか1項に記載の電気化学装置。
- 前記金属部材が、セパレータ部材、マニホールド部材、インターコネクタ部材及び集電部材の少なくともいずれかに用いられる請求項1から6のいずれか1項に記載の電気化学装置。
- 電気化学素子と改質器とを少なくとも有し、前記電気化学素子に対して還元性成分を含有する燃料ガスを供給する燃料供給部を有する請求項1から7のいずれか1項に記載の電気化学装置。
- 電気化学素子と、前記電気化学素子から電力を取り出すインバータとを少なくとも有する請求項1から7のいずれか1項に記載の電気化学装置。
- 請求項8または9に記載の電気化学装置と、前記電気化学装置から排出される熱を再利用する排熱利用部を有するエネルギーシステム。
- 請求項1から9のいずれか1項に記載の電気化学装置を有し、前記電気化学装置で発電反応を生じさせる固体酸化物形燃料電池。
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