JPWO2016084721A1

JPWO2016084721A1 - 透明アルミナ焼結体の製法

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Publication number: JPWO2016084721A1
Application number: JP2016561545A
Authority: JP
Inventors: 潔松島; 守道渡邊; 佐藤　圭; 圭佐藤; 七瀧　努; 七瀧　　努
Original assignee: NGK Insulators Ltd
Current assignee: NGK Insulators Ltd
Priority date: 2014-11-28
Filing date: 2015-11-20
Publication date: 2017-09-07
Anticipated expiration: 2035-11-20
Also published as: TW201634428A; JP6621422B2; US20170166484A1; KR20170091084A; KR102382726B1; WO2016084721A1; US10315957B2; CN107074659A; CN107074659B; TWI670251B

Abstract

本発明の透明アルミナの製法は、（ａ）アスペクト比が３以上の板状アルミナ粉末を含むアルミナ原料粉末を、該アルミナ原料粉末中のＦのＡｌに対する質量比Ｒ１が５ｐｐｍ以上となるように調製し、前記アルミナ原料粉末を含む成形用原料を成形して成形体とする工程と、（ｂ）前記成形体をＦが揮発する温度で加圧焼成することにより透明アルミナ焼結体を得る工程と、を含むものである。

Description

本発明は、透明アルミナ焼結体の製法に関する。

高密度、高純度の多結晶アルミナは透光性を有することが知られており、高圧ナトリウムランプ用発光管や高耐熱窓材、半導体装置用部材、光学部品用基板等に用いることができる。一方、アルミナは結晶構造上、光学的異方性を持っており、焼結体中のアルミナ粒子の結晶方位がランダムだと結晶粒子間の屈折率が異なるため光が散乱し、透過率が減少してしまう。そのため、高い直線透過率を有する透明アルミナ中の結晶粒子は一軸配向していることが望ましい。例えば、非特許文献１には、透明アルミナの製法が開示されている。具体的には、高磁場を利用することによって高純度且つ高配向、高密度の透明アルミナを製造している。

また、アルミナ焼結体を製造するにあたり、焼結性を上げるために、アルミナ原料粉末にフッ化物を添加して焼成する方法も知られている。例えば、特許文献１，２では、アルミナ粉末とフッ化物粉末とを混合し、成形した後、１３００℃以下の低温で焼成することで緻密なアルミナ焼結体を得ている。特許文献３では、アルミナ原料粉末にフッ素化合物を添加し、平均粒子径を２μｍ以下に粉砕混合し、成形し、大気中で１６００〜１８００℃で焼成することにより、耐食性、耐衝撃抵抗性及び耐久性に優れたアルミナ焼結体を得ている。

特許第５３９６１７６号特許第５５０１０４０号特許第４３５７５８４号

Ceramics International 38 (2012) 5557-5561

しかしながら、非特許文献１に記載された製法では、透明アルミナが得られているものの、高磁場を利用するため、製造コストが高くなるうえ大型化が困難であり大量生産に向かなかった。

特許文献１，２に記載された製法では、アルミナ粒子は配向が考慮されていないためランダムに並ぶ。そのため、得られるアルミナ焼結体の透明性は低いと考えられる。

特許文献３に記載された製法によれば、結晶の配向がほとんどなくアルミナ粒子がランダムに分布しているアルミナ焼結体が得られる。そのため、このアルミナ焼結体の透明性は低いと考えられる。このように、透明アルミナ焼結体を安価かつ容易に製造する方法は、これまでのところ知られていない。

本発明はこのような課題を解決するためになされたものであり、透明アルミナ焼結体を安価かつ容易に製造することを主目的とする。

本発明の第１の透明アルミナ焼結体の製法は、
（ａ）アスペクト比が３以上の板状アルミナ粉末を含むアルミナ原料粉末を、該アルミナ原料粉末中のＦのＡｌに対する質量比Ｒ１が５ｐｐｍ以上となるように調製し、前記アルミナ原料粉末を含む成形用原料を成形して成形体とする工程と、
（ｂ）前記成形体を１７００℃以上で加圧焼成することにより透明アルミナ焼結体を得る工程と、
を含むものである。

但し、質量比Ｒ１は、下記式（１）で算出される値であり、単位は質量ｐｐｍである。式（１）中、Ｘは、板状アルミナ粉末中のＦのＡｌに対する質量比（質量ｐｐｍ）である。板状アルミナ粉末のＦ含有量は、熱加水分解−イオンクロマトグラフ法で求める。板状アルミナ粉末のＡｌ含有量は、板状アルミナ粉末のアルミナ純度を１００−（Ａｌ，Ｏ以外の不純物元素の質量％の和）として求め、それに０．５２９を乗じた値を用いて算出する。不純物元素の質量％は、以下のように定量する。すなわち、Ｓは燃焼（高周波加熱）−赤外線吸収法、Ｎは不活性ガス融解−熱伝導度法、Ｈは不活性ガス融解−非分散型赤外線吸収法、Ｆは熱加水分解−イオンクロマトグラフ法、その他の元素はＩＣＰ（誘導結合プラズマ）発光分析で定量する。
R1=X×（板状アルミナの質量／アルミナ原料粉末の質量） …（１）

本発明の第２の透明アルミナ焼結体の製法は、
（ａ）アスペクト比が３以上の板状アルミナ粉末を含むアルミナ原料粉末を、該アルミナ原料粉末中のＦのＡｌに対する質量比Ｒ２が１５ｐｐｍ以上となるように調製する工程と、
（ｂ）前記成形体を１７００℃以上で加圧焼成することにより透明アルミナ焼結体を得る工程と、
を含む透明アルミナ焼結体の製法。

但し、質量比Ｒ２は、下記式（２）で算出される値であり、単位は質量ｐｐｍである。アルミナ原料粉末は、板状アルミナ粉末と微細アルミナ粉末との混合割合が質量比でＴ：（１００−Ｔ）である。アルミナ原料粉末に添加物を外配で添加する場合、アルミナ原料粉末に対する添加物の割合をＺ（質量％）とする。ｘ１は、板状アルミナ粉末中のＦ含有率（質量ｐｐｍ）、ｘ２は、微細アルミナ粉末中のＦ含有率（質量ｐｐｍ）、ｘ３は添加物中のＦ含有率（質量ｐｐｍ）である。Ｆ含有量は、アルカリ融解−イオンクロマトグラフ法で求める。ｙ１は、板状アルミナ粉末中のＡｌ含有率（質量％）、ｙ２は、微細アルミナ粉末中のＡｌ含有率（質量％）である。Ａｌ含有率は、各アルミナ粉末のアルミナ純度を１００−（Ａｌ，Ｏ以外の不純物元素の質量％の和）として求め、それに０．５２９を乗じた値（質量％）とする。不純物元素の質量％は、以下のように定量する。すなわち、Ｓは燃焼（高周波加熱）−赤外線吸収法、Ｎは不活性ガス融解−熱伝導度法、Ｈは不活性ガス融解−非分散型赤外線吸収法、Ｆはアルカリ融解−イオンクロマトグラフ法、その他の元素はＩＣＰ発光分析で定量する。ｙ３は、添加物中のＡｌ含有率（質量％）であり、ＩＣＰ発光分析で定量する。
R2=100×[x1×T+x2×(100-T)+x3×Z]/[y1×T+y2×(100-T)+y3 ×Z｝…（２）

本発明の第１及び第２の透明アルミナ焼結体の製法によれば、アスペクト比が３以上の板状アルミナ粉末を含む成形用原料を成形し加圧焼成するため、得られるアルミナ焼結体は配向度の高いものとなる。また、アルミナ原料粉末には適量のＦが含まれるため、アルミナ原料粉末の焼結性が向上し、アルミナ焼結体が十分に緻密化する。更に、粉末及び／又は成形体の表面からＦが揮発する温度で焼成するため、得られるアルミナ焼結体のＦ含有量をゼロにしたり低く抑えたりすることができる。したがって、得られるアルミナ焼結体は、配向度が高く緻密で高純度のものとなり、高い透明性を有する。また、この製法では、従来のように高磁場を利用する必要がないため、透明アルミナ焼結体の製造コストを低く抑えることができる。更に、透明アルミナ焼結体を容易に製造できるため、大量生産に向いている。

板状アルミナ粒子の模式図で、（ａ）は平面図、（ｂ）は正面図。ＴＧＧ法でアルミナ焼結体を作製する工程の模式図。アルミナ焼結体のサンプルの外観写真。アルミナ焼結体の研磨された断面の高倍率写真。高倍率写真を連続的な写真となるように並べた様子を示す説明図。

本発明の透明アルミナ焼結体の製法は、
（ａ）アスペクト比が３以上の板状アルミナ粉末を含むアルミナ原料粉末を、該アルミナ原料粉末中のＦのＡｌに対する質量比Ｒ１が５ｐｐｍ以上（あるいは質量比Ｒ２が１５ｐｐｍ以上）となるように調製し、前記アルミナ原料粉末を含む成形用原料を成形して成形体とする工程と、
（ｂ）前記成形体を１７００℃以上で加圧焼成することにより透明アルミナ焼結体を得る工程と、
を含むものである。

工程（ａ）では、板状アルミナ粉末を使用する。この板状アルミナ粉末は、アスペクト比が３以上のものである。アスペクト比は、平均粒径／平均厚さである。ここで、平均粒径は、粒子板面の長軸長の平均値、平均厚さは、粒子の短軸長の平均値である。これらの値は、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）で板状アルミナ粉末中の任意の粒子１００個を観察して決定する。図１は、板状アルミナ粒子の模式図であり、（ａ）は平面図、（ｂ）は正面図である。板状アルミナ粒子は、平面視したときの形状が略六角形状であり、その粒径は図１（ａ）に示したとおりであり、厚みは図１（ｂ）に示したとおりである。アスペクト比が３以上の板状アルミナ粉末を含むアルミナ原料粉末を使用することにより、最終的に得られるアルミナ焼結体の配向度が高くなる。板状アルミナ粉末の平均粒径は、高配向化の観点からは大きい方が好ましく、１．５μｍ以上が好ましく、５μｍ以上がより好ましく、１０μｍ以上が更に好ましく、１５μｍ以上が特に好ましい。但し、緻密化の観点からは小さい方が好ましく、３０μｍ以下が好ましい。こうしたことから、高配向と緻密化を両立するには平均粒径が１．５μｍ〜２０μｍであることが好ましい。

板状アルミナ粉末は高純度のものを用いることが好ましい。板状アルミナ粉末の純度は９９質量％以上が好ましく、９９．９質量％以上がより好ましく、９９．９９質量％以上が更に好ましい。但し、焼成中に揮発消失する、又は揮発減量する不純物は含んでいてもよく、例えばＦやＳなどの元素は含まれていてもよい。高純度の板状アルミナ粉末は、例えば、以下の手順で製造することができる。すなわち、まず、ギブサイト、ベーマイト及びγ−アルミナからなる群より選ばれる少なくとも１種の遷移アルミナ粉末とＡｌＦ₃粉末とを、ＡｌＦ₃の含有率が０．２５質量％以上となるように混合して、Ｆ，Ｈ，Ｃ，Ｓ以外の不純物元素の質量割合の合計が１０００ｐｐｍ以下の混合粉末を得る。この混合粉末中に種結晶としてα−アルミナ粒子を添加することが好ましい。次に、容器として、混合粉末に含まれるＡｌＦ₃の質量を容器の体積で除した値（＝ＡｌＦ₃質量／容器体積）が１×１０^-4ｇ／ｃｍ³以上になるものを用意する。容器は、Ａｌ，Ｏ，Ｍｇ，Ｎ，Ｒｅ（Ｒｅ：希土類元素）以外の元素の合計が１質量％以下であることが好ましい。容器の材質は、純度９９．５質量％以上のＡｌ₂Ｏ₃が好ましい。そして、混合粉末を容器に入れて蓋をするか、混合粉末を容器に入れて密閉するか、又は混合粉末を多孔質材料からなる容器に閉じ込め、７５０〜１６５０℃で熱処理することにより板状のα−アルミナ粒子で構成された板状アルミナ粉末を得る。こうして得られる板状アルミナ粉末を工程（ａ）の板状アルミナ粉末として用いることができる。また、この板状アルミナ粉末を大気、不活性又は真空の雰囲気下で６００〜１３５０℃、好ましくは９００〜１３５０℃でアニール処理したものを工程（ａ）の板状アルミナ粉末として用いることができる。こうして得られる板状アルミナ粉末はアニール処理等の条件によってはＡｌＦ₃由来の少量のＦを含むものとなる。なお、板状アルミナ粉末は、使用する前に粉砕してもよい。

工程（ａ）では、アルミナ原料粉末を使用する。このアルミナ原料粉末は、該アルミナ原料粉末中のＦのＡｌに対する質量比Ｒ１が５ｐｐｍ以上あるいは質量比Ｒ２が１５ｐｐｍ以上となるように調製したものである。Ｆは、アルミナ粉末の焼結を促進する焼結助剤として働く。質量比Ｒ１が５ｐｐｍ未満あるいは質量比Ｒ２が１５ｐｐｍ未満だと、焼成時に十分緻密化が進まずアルミナ焼結体に気孔が残り直線透過率が低くなるため、好ましくない。質量比Ｒ１，Ｒ２の上限は特に限定するものではないが、多すぎると粒成長が過多になって配向度が低下したり、気孔を取り込んだ異常粒子が生成したりして透光性が低くなることがある。こうした観点から、質量比Ｒ１は６３００ｐｐｍ以下が好ましく、３０００ｐｐｍ以下がより好ましく、１５００ｐｐｍ以下がより好ましく、１０００ｐｐｍ以下がより好ましく、１００ｐｐｍ以下がより好ましく、５０ｐｐｍ以下がより好ましく、２５ｐｐｍ以下が更に好ましい。質量比Ｒ２は１００００ｐｐｍ以下が好ましく、５０００ｐｐｍ以下がより好ましく、２５００ｐｐｍ以下が更に好ましく、１０００ｐｐｍ以下が特に好ましい。質量比Ｒ１，Ｒ２は上述した式（１）、（２）により求めることができる。

アルミナ原料粉末は、アスペクト比が３以上の板状アルミナ粉末そのものでもよいが、この板状アルミナ粉末と平均粒径が板状アルミナ粉末よりも小さい微細アルミナ粉末とを混合した混合アルミナ粉末とするのが好ましい。アスペクト比が３以上の板状アルミナ粉末そのものをアルミナ原料粉末として用いる場合には、平均粒径の小さいもの、例えば平均粒径が１μｍ以下のものを用いることが好ましい。板状アルミナ粉末と微細アルミナ粉末とを混合した混合アルミナ粉末をアルミナ原料粉末として用いる場合には、成形時に板状アルミナ粒子が配向しやすくなる。また、焼成時に、板状アルミナ粉末が種結晶（テンプレート）となり、微細アルミナ粉末がマトリックスとなって、テンプレートがマトリックスを取り込みながらホモエピタキシャル成長する。こうした製法は、ＴＧＧ（ＴｅｍｐｌａｔｅｄＧｒａｉｎＧｒｏｗｔｈ）法と呼ばれる。板状アルミナ粉末と微細アルミナ粉末との混合割合は、質量比でＴ：１００（Ｔは０．００１〜５０）とすることが好ましい。Ｔが０．００１未満だと得られるアルミナ焼結体の配向度が高くなりにくく、５０を超えるとアルミナが焼結しにくくなるおそれがあるからである。配向度の観点ではＴは０．１以上が好ましく、０．５以上がより好ましく、１．５以上が更に好ましい。一方、焼結性の観点ではＴは１５以下が好ましく、１０以下がより好ましく、５以下が更に好ましく、２．５以下が特に好ましい。配向度と焼結性を両立する観点では、Ｔは０．００１〜１５が好ましく、０．１〜１５がより好ましく、０．５〜１０がより好ましく、０．５〜５がより好ましく、１．５〜５が更に好ましく、１．５〜２．５が特に好ましい。ＴＧＧ法でアルミナ焼結体を作製する工程の模式図を図２に示す。ＴＧＧ法では、板状アルミナ粉末と微細アルミナ粉末の粒径や混合比によって、得られるアルミナ焼結体の微細構造を制御することができ、板状アルミナ粉末単体を焼成する場合に比べて緻密化しやすく、配向度が向上しやすい。

工程（ａ）では、アルミナ原料粉末を含む成形用原料を調製する。成形用原料は、アルミナ原料粉末そのものでもよいが、アルミナ原料粉末に焼結助剤やグラファイト、バインダー、可塑剤、分散剤、分散媒などを適宜添加したものとしてもよい。焼結助剤としては、ＭｇＯが好ましい。ＭｇＯは、過剰な粒成長を抑制しつつ緻密化を促進するからである。特にアルミナ原料粉末に含まれるＦが多いときには粒成長が過剰になりやすいため、ＭｇＯを添加する意義が高い。アルミナ原料粉末にＭｇＯ粉末を添加する場合、アルミナ原料粉末１００質量部に対して、ＭｇＯ粉末を１００〜５０００質量ｐｐｍ添加するのが好ましい。なお、ＭｇＯ添加形態は、焼成等の過程でＭｇＯに変化するような炭酸塩、硫酸塩、硝酸塩、水酸化物等のマグネシウム化合物として加えてもよい。このようなマグネシウム化合物の場合、添加量がＭｇＯ換算で１００〜５０００質量ｐｐｍとなる限り、粉末でもよいし、液体であってもよい。

工程（ａ）では、成形用原料を成形して成形体とする。成型方法は特に限定するものではないが、例えば、テープ成形、押出成形、鋳込み成形、射出成形、一軸プレス成形等により成形体とする。

工程（ｂ）では、成形体をＦが揮発する温度で加圧焼成することにより透明アルミナ焼結体を得る。Ｆは焼結助剤として機能するが、１７００℃以上で焼成すると焼結体の表面にはＦが残らない。加圧焼成としては、例えばホットプレス焼成やＨＩＰ焼成、プラズマ放電焼成（ＳＰＳ）などが挙げられる。ホットプレス焼成における焼成雰囲気は特に限定はないが、窒素、Ａｒ等の不活性ガス、又は真空雰囲気が好ましい。真空雰囲気における圧力は低い方が良く、１Ｐａ以下が好ましく、０．１Ｐａ以下が更に好ましく、０．０１Ｐａ以下が特に好ましく、下限はない。なお、加圧焼成前に常圧予備焼成を行ってもよい。常圧予備焼成時の雰囲気は特に限定はないが、真空雰囲気、窒素、Ａｒ等の不活性ガス、水素ガス、或いは大気が好ましく、真空雰囲気、又は水素ガスが更に好ましく、真空雰囲気が最も好ましい。真空雰囲気における圧力は低い方が良く、１Ｐａ以下が好ましく、０．１Ｐａ以下が更に好ましく、０．０１Ｐａ以下が特に好ましく、下限はない。ＨＩＰ焼成を行うときにはカプセル法を用いることもできる。焼成温度（最高到達温度）は１７００〜２０５０℃が好ましく、１７５０〜２０００℃がより好ましい。ホットプレス焼成の場合の圧力は、５０ｋｇｆ／ｃｍ²以上が好ましく、２００ｋｇｆ／ｃｍ²以上がより好ましい。ＨＩＰ焼成の場合の圧力は、１０００ｋｇｆ／ｃｍ²以上が好ましく、２０００ｋｇｆ／ｃｍ²以上がより好ましい。

工程（ｂ）では、最高到達温度からの降温時において、所定温度（１０００〜１４００℃（好ましくは１１００〜１３００℃）の範囲で設定された温度）まで５０ｋｇｆ／ｃｍ²以上のプレス圧を印加することが好ましい。このようにすることで、得られる焼結体の透明性を高めることができる。最高到達温度でのキープ終了後、直ちに除圧してもある程度の透明性を得ることができるが、プレス圧を印加し続けたまま所定温度まで降温する方が透明性を高くすることができる。その理由は定かではないが、最高到達温度で除圧すると、焼結体中に気孔が発生して透明性を阻害するのではないかと考えられる。また、工程（ｂ）では、所定温度未満の温度域では５０ｋｇｆ／ｃｍ²未満の圧力まで除圧することが好ましい。このようにすることで、焼結体中にクラックが入ることを抑制することができる。特に、焼結体のサイズが大きい場合には焼結体中にクラックが入りやすいため、このような除圧を行うことが好ましい。また、ホットプレス焼成やＳＰＳ焼成を採用する場合にこのような除圧を行うことが好ましい。以上のように、プレス圧の除圧のタイミングは透明性の観点とクラック抑制の観点からきわめて重要である。これらを両立する除圧のタイミングとしては、降温中の１２００℃が特に好ましい。

本発明の製法によって得られるアルミナ焼結体は、配向度が高く緻密で高純度のものとなり、高い透明性を有する。配向度についていえば、Ｘ線を照射したときの２θ＝２０°〜７０°の範囲におけるＸ線回折プロファイルを用いてロットゲーリング法により求めたｃ面配向度が５％以上（好ましくは８０％以上、より好ましくは９０％以上）のものを得ることが可能となる。緻密さについていえば、任意の断面をイオンミリングによって研磨したあと走査型電子顕微鏡にて倍率５０００倍で調べたときの気孔の数がゼロのもの乃至５個以下のものを得ることが可能となる。純度についていえば、Ｍｇ，Ｃ以外の不純物元素の合計の質量割合が１００ｐｐｍ以下（好ましくは５０ｐｐｍ以下、より好ましくは１０ｐｐｍ以下）のものを得ることが可能となる。アルミナ焼結体に含まれるＭｇ、Ｃ、Ｆ以外の各不純物元素は１０質量ｐｐｍ以下となるようにすることが好ましい。アルミナ含有量は、便宜上、不純物元素の合計の質量（％）を１００から減算した値とすると、９９．８質量％以上、好ましくは９９．９質量％以上のものを得ることが可能となる。透光性についていえば、アルミナ焼結体から取り出した厚み０．２ｍｍの試料の波長３５０〜１０００ｎｍにおける直線透過率が６０％以上（好ましくは７０％以上）のものを得ることが可能となる。また、厚み０．５ｍｍの試料の波長３００〜１０００ｎｍにおける直線透過率が５０％以上のものを得ることが可能となる。

［実験例１］
１．アルミナ焼結体の作製
（１）板状アルミナ粉末の作製
高純度γ−アルミナ（ＴＭ−３００Ｄ、大明化学製）９６質量部と、高純度ＡｌＦ₃（関東化学製、鹿特級）４質量部と、種結晶として高純度α−アルミナ（ＴＭ−ＤＡＲ、大明化学製、Ｄ５０＝１μｍ）０．１７質量部とを、溶媒をＩＰＡ（イソプロピルアルコール）としてφ２ｍｍのアルミナボールを用いて５時間ポットミルで混合した。得られた混合粉末中のＦ，Ｈ，Ｃ，Ｓ以外の不純物元素の質量割合の合計は１０００ｐｐｍ以下であった。得られた混合原料粉末３００ｇを純度９９．５質量％の高純度アルミナ製のさや（容積７５０ｃｍ³）に入れ、純度９９．５質量％の高純度アルミナ製の蓋をして電気炉内でエアフロー中、９００℃、３時間熱処理した。エアの流量は２５０００ｃｃ／ｍｉｎとした。熱処理後の粉末を大気中、１１５０℃で４０時間アニール処理した後、φ２ｍｍのアルミナボールを用いて４時間粉砕して平均粒径２μｍ、平均厚み０．２μｍ、アスペクト比１０の板状アルミナ粉末を得た。粒子の平均粒径、平均厚みは、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）で板状アルミナ粉末中の任意の粒子１００個を観察して決定した。平均粒径は、粒子の長軸長の平均値、平均厚みは、粒子の短軸長の平均値、アスペクト比は平均粒径／平均厚みである。得られた板状アルミナ粉末は、α−アルミナであった。

上記のようにして得られた板状アルミナ粉末中の不純物元素について、下記方法により定量分析した。そして、板状アルミナ粉末中のＦのＡｌに対する質量比Ｘ（質量ｐｐｍ）及び板状アルミナ粉末中のＦ含有率ｘ１（質量ｐｐｍ）を求めた。質量比Ｘは熱加水分解−イオンクロマトグラフ法で求めたＦの質量を用いて算出した値であり、質量比ｘ１はアルカリ融解−イオンクロマトグラフ法で求めたＦの質量を用いて算出した値である。熱加水分解−イオンクロマトグラフ法では主として試料表面のＦを測定し、アルカリ融解−イオンクロマトグラフ法では試料を溶融してＦを測定するため試料全体のＦを測定することになる。実験例１の板状アルミナ粉末の質量比Ｘ，ｘ１はそれぞれ４９０ｐｐｍ，５６００ｐｐｍであった。また、Ａｌ以外の不純物元素で検出されたのはＦのみであり、他の分析元素はすべて検出限界以下であった。板状アルミナ粉末の純度を（１００−Ｆ質量（％））として求めたところ、９９．９７％であった。
Ｃ，Ｓ：燃焼（高周波加熱）−赤外線吸収法
Ｎ：不活性ガス融解−熱伝導度法
Ｈ：不活性ガス融解−非分散型赤外線吸収法
Ｆ：熱加水分解−イオンクロマトグラフ法、アルカリ融解−イオンクロマトグラフ法
上記以外の不純物元素（主にＳｉ，Ｆｅ，Ｔｉ，Ｎａ，Ｃａ，Ｍｇ，Ｋ，Ｐ，Ｖ，Ｃｒ，Ｍｎ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ，Ｚｎ，Ｙ，Ｚｒ，Ｐｂ，Ｂｉ，Ｌｉ，Ｂｅ，Ｂ，Ｃｌ，Ｓｃ，Ｇａ，Ｇｅ，Ａｓ，Ｓｅ，Ｂｒ，Ｒｂ，Ｓｒ，Ｎｂ，Ｍｏ，Ｒｕ，Ｒｈ，Ｐｄ，Ａｇ，Ｃｄ，Ｉｎ，Ｓｎ，Ｓｂ，Ｔｅ，Ｃｓ，Ｂａ，Ｈｆ，Ｔａ，Ｗ，Ｉｒ，Ｐｔ，Ａｕ，Ｈｇ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｔｍ，Ｙｂ，Ｌｕ）：ＩＣＰ発光分析

（２）テープ成形
上記（１）で作製した板状アルミナ粉末５質量部と、微細なアルミナ粉末（ＴＭ−ＤＡＲ、平均粒径０．１μｍ、大明化学製）９５質量部とを混合し、混合アルミナ粉末とした。この混合アルミナ粉末１００質量部に対し、酸化マグネシウム（５００Ａ、宇部マテリアルズ製）０．０２５質量部（２５０質量ｐｐｍ）と、グラファイト粉末（ＵＦ−Ｇ５、昭和電工製）０．０１質量部と、バインダーとしてポリビニルブチラール（品番ＢＭ−２、積水化学工業製）７．８質量部と、可塑剤としてジ（２−エチルヘキシル）フタレート（黒金化成製）３．９質量部と、分散剤としてトリオレイン酸ソルビタン（レオドールＳＰ−Ｏ３０、花王製）２質量部と、分散媒として２−エチルヘキサノールとを加えて混合した。分散媒の量は、スラリー粘度が２００００ｃＰとなるように調整した。このようにして調製されたスラリーを、ドクターブレード法によってＰＥＴフィルムの上に乾燥後の厚さが２０μｍとなるようにシート状に成形した。得られたテープを口径５０．８ｍｍ（２インチ）の円形に切断した後１５０枚積層し、厚さ１０ｍｍのＡｌ板の上に載置した後、パッケージに入れて内部を真空にすることで真空パックとした。この真空パックを８５℃の温水中で１００ｋｇｆ／ｃｍ²の圧力にて静水圧プレスを行い、円板状の成形体を得た。

混合アルミナ粉末中のＦのＡｌに対する質量比Ｒ１，Ｒ２（ｐｐｍ）はそれぞれ上記式（１），（２）より求めた。実験例１では混合アルミナ粉末の質量比Ｒ１，Ｒ２はそれぞれ２４ｐｐｍ，５２９ｐｐｍであった。

（３）焼成
得られた成形体を脱脂炉中に配置し、６００℃で１０時間の条件で脱脂を行った。得られた脱脂体を黒鉛製の型を用い、ホットプレスにて窒素中１８００℃で４時間、面圧２００ｋｇｆ／ｃｍ²の条件で焼成し、アルミナ焼結体を得た。得られたアルミナ焼結体のサンプルの外観写真を図３に示した。図３に描かれたＮＧＫのロゴ入りマークは日本碍子（株）の登録商標である。

なお、上記１．（１）、（２）が本発明の工程（ａ）に相当し、上記１．（３）が本発明の工程（ｂ）に相当する。

２．アルミナ焼結体の特性
（１）ｃ面配向度
得られたアルミナ焼結体の配向度を確認するため、円板状のアルミナ焼結体の上面に対して平行になるように研磨加工した後、その研磨面に対してＸ線を照射しｃ面配向度を測定した。ＸＲＤ装置（リガク製、ＲＩＮＴ−ＴＴＲＩＩＩ）を用い、２θ＝２０〜７０°の範囲でＸＲＤプロファイルを測定した。具体的には、ＣｕＫα線を用いて電圧５０ｋＶ、電流３００ｍＡという条件で測定した。ｃ面配向度は、ロットゲーリング法によって算出した。具体的には、以下の式により算出した。ｃ面とはアルミナの（００６）面である。式中、Ｐは作製したアルミナ焼結体のＸＲＤから得られた値であり、Ｐ₀は標準α−アルミナ（ＪＣＰＤＳカードＮｏ．４６−１２１２）から算出された値である。実験例１のアルミナ焼結体のｃ面配向度は９９．７％であった。

（２）気孔数（密度）
得られたアルミナ焼結体の任意の断面をクロスセクションポリッシャ（ＣＰ）（日本電子製、ＩＢ−０９０１０ＣＰ）で研磨した。ＣＰはイオンミリングの範疇に属する。ＣＰを用いたのは、研磨面に脱粒が生じないからである。得られた断面を走査型電子顕微鏡（日本電子製、ＪＳＭ−６３９０）にて撮影した。具体的には、図４のような縦１９．０μｍ×横２５．４μｍの視野を倍率５０００倍で撮影した写真を、図５のように縦６枚分、横５枚分の連続的な写真（縦１１４μｍ×横１２７μｍ）となるように並べ、目視により気孔の数をカウントした。気孔と気孔でない部分とは、明暗がはっきりしているため目視で容易に区別することができる。実験例１のアルミナ焼結体で確認された気孔数は０個であった。また、縦２２３．４μｍ×横３２１．４μｍの視野を倍率５００倍で撮影した写真を、縦６枚分、横５枚分の連続的な写真（縦１３４０．４μｍ×横１６０７．０μｍ）となるように並べ、目視により直径１μｍ以上の気孔の数をカウントした。この場合、実験例１のアルミナ焼結体で確認された気孔数は２個であった。

（３）不純物量
アルミナ焼結体を純度９９．９％のアルミナ乳鉢で粉砕した後、不純物元素を下記方法により定量分析した。そして、アルミナ焼結体中のＭｇ，Ｃ以外の不純物元素の合計の質量割合（ｐｐｍ）、アルミナ焼結体に含まれるＭｇ，Ｃの質量割合（ｐｐｍ）を求めた。実験例１のアルミナ焼結体のＭｇ，Ｃ以外の不純物元素は、いずれも検出限界以下であり、Ｍｇが１１２ｐｐｍ、Ｃが４０ｐｐｍ検出された。
Ｃ，Ｓ：燃焼（高周波加熱）−赤外線吸収法
Ｎ：不活性ガス融解−熱伝導度法
Ｈ：不活性ガス融解−非分散型赤外線吸収法
Ｆ：熱加水分解−イオンクロマトグラフ法
上記以外の不純物元素（主にＳｉ，Ｆｅ，Ｔｉ，Ｎａ，Ｃａ，Ｍｇ，Ｋ，Ｐ，Ｖ，Ｃｒ，Ｍｎ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ，Ｚｎ，Ｙ，Ｚｒ，Ｐｂ，Ｂｉ，Ｌｉ，Ｂｅ，Ｂ，Ｃｌ，Ｓｃ，Ｇａ，Ｇｅ，Ａｓ，Ｓｅ，Ｂｒ，Ｒｂ，Ｓｒ，Ｎｂ，Ｍｏ，Ｒｕ，Ｒｈ，Ｐｄ，Ａｇ，Ｃｄ，Ｉｎ，Ｓｎ，Ｓｂ，Ｔｅ，Ｃｓ，Ｂａ，Ｈｆ，Ｔａ，Ｗ，Ｉｒ，Ｐｔ，Ａｕ，Ｈｇ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｔｍ，Ｙｂ，Ｌｕ）：ＩＣＰ発光分析

（４）Ａｌ₂Ｏ₃含有量
アルミナ焼結体のＡｌ₂Ｏ₃含有量（質量％）は、上述した定量分析で得られた、アルミナ焼結体中のＡｌ、Ｏ以外の元素の質量％の和Ｓを算出し、１００−Ｓにより便宜的に求めた。実験例１のアルミナ焼結体のＡｌ₂Ｏ₃含有量は９９．９８質量％であった。

（５）直線透過率
得られたアルミナ焼結体を、１０ｍｍ×１０ｍｍの大きさに切り出し、φ６８ｍｍの金属製定盤の最外周部に９０°おきに４個固定し、ＳｉＣ研磨紙上で、金属製定盤と研磨治具の荷重のみ（合わせて１３１４ｇ）をかけた状態で＃８００で１０分、＃１２００で５分ラップ研磨（予備研磨）した。その後、セラミック定盤上でダイヤモンド砥粒を用いたラップ研磨を行った。ラップ研磨は、砥粒サイズ１μｍで３０分、その後、砥粒サイズ０．５μｍで２時間行った。研磨後の１０ｍｍ×１０ｍｍ×０．２ｍｍ厚の試料をアセトン、エタノール、イオン交換水の順でそれぞれ３分間洗浄した後、分光光度計（ＰｅｒｋｉｎＥｌｍｅｒ製、Ｌａｍｂｄａ９００）を用いて波長３５０〜１０００ｎｍにおける直線透過率を測定した。実験例１のアルミナ焼結体の波長３５０〜１０００ｎｍにおける直線透過率は８０．３％以上であった。また、０．５ｍｍ厚の試料の波長３００〜１０００ｎｍにおける直線透過率は６６．０％以上であった。

実験例１のアルミナ焼結体の製造条件及び特性を表１にまとめた。

［実験例２］
板状アルミナ粉末を作製する際のアニール温度を１１８０℃としたこと以外は実験例１と同様にしてアルミナ焼結体を作製した。熱処理温度が高くＦの揮発量が増加したため、混合アルミナ粉末の質量比Ｒ１，Ｒ２はそれぞれ１１，４９１であった。得られたアルミナ焼結体につき、上記２．（１）〜（５）の特性を求めた。その結果を表１に示した。

［実験例３］
テープ成形の際の板状アルミナ粉末と微細アルミナ粉末との混合比を質量比で１．５：９８．５としたこと以外は実験例１と同様にしてアルミナ焼結体を作製した。Ｆを含有する板状アルミナ粉末の混合割合を低くしたため、混合アルミナ粉末の質量比Ｒ１，Ｒ２はそれぞれ７，１５９であった。得られたアルミナ焼結体につき、上記２．（１）〜（５）の特性を求めた。その結果を表１に示した。

［実験例４］
テープ成形の際の酸化マグネシウムの添加量を２５００質量ｐｐｍとしたこと以外は実験例１と同様にしてアルミナ焼結体を作製した。得られたアルミナ焼結体につき、上記２．（１）〜（５）の特性を求めた。その結果を表１に示した。

［実験例５］
焼成の際に酸化マグネシウムを添加しなかったこと以外は実験例１と同様にしてアルミナ焼結体を作製した。得られたアルミナ焼結体につき、上記２．（１）〜（５）の特性を求めた。その結果を表１に示した。

［実験例６］
板状アルミナ粉末を作製する際にアニール温度を１２００℃としたこと、テープ成形の際にＡｌＦ₃を０．０２５質量部添加（外配）したこと以外は実験例１と同様にしてアルミナ焼結体を作製した。混合アルミナ粉末の質量比Ｒ２は６５２であった。得られたアルミナ焼結体につき、上記２．（１）〜（５）の特性を求めた。その結果を表１に示した。

［実験例７］
焼成の際に常圧大気焼成を行ったあとＨＩＰ焼成を行ったこと以外は実験例１と同様にしてアルミナ焼結体を作製した。アルミナ原料粉末の質量比Ｒ１，Ｒ２はそれぞれ２４，５２９であった。常圧大気焼成の条件は、１３５０℃で４時間保持とした。また、ＨＩＰ焼成の条件は、Ａｒを圧力媒体とし、圧力１８５ＭＰａで１８００℃、２時間保持とした。得られたアルミナ焼結体につき、上記２．（１）〜（５）の特性を求めた。その結果を表１に示した。

［実験例８］
板状アルミナ粉末を作製する際に板状アルミナ粉末のアニール処理を行わなかったこと以外は実験例１と同様にしてアルミナ焼結体を作製した。板状アルミナ粉末に多くのＦが残ったため、アルミナ原料粉末の質量比Ｒ１，Ｒ２はそれぞれ１４３９，２２７１であった。得られたアルミナ焼結体につき、上記２．（１）〜（５）の特性を求めた。その結果を表１に示した。

［実験例９］
板状アルミナ粉末を作製する際のアニール温度を１２００℃としたこと以外は実験例１と同様にしてアルミナ焼結体を作製した。熱処理温度が高くＦの揮発量が増加したため、混合アルミナ粉末の質量比Ｒ１，Ｒ２はそれぞれ５，３３１であった。得られたアルミナ焼結体につき、上記２．（１）〜（５）の特性を求めた。その結果を表１に示した。

［実験例１０］
板状アルミナ粉末を作製する際のアニール温度を９００℃としたこと、及びホットプレス焼成温度を１６５０℃としたこと以外は実験例１と同様にしてアルミナ焼結体を作製した。混合アルミナ粉末の質量比Ｒ１，Ｒ２はそれぞれ３４３，７４７であった。得られたアルミナ焼結体につき、上記２．（１）〜（５）の特性を求めた。その結果を表１に示した。

［実験例１１］
テープ成形の際にアルミナ原料粉末を微細アルミナ粉末であるＴＭ−ＤＡＲのみとし、混合時にフッ化アルミニウム粉末を０．００４質量部添加（外配）したこと以外は実験例１と同様にしてアルミナ焼結体を作製した。アルミナ原料粉末の質量比Ｒ２は５１であった。得られたアルミナ焼結体につき、上記２．（１）〜（５）の特性を求めた。その結果を表１に示した。

［実験例１２］
焼成方法を常圧大気１７００℃としたこと以外は実験例１と同様にしてアルミナ焼結体を作製した。混合アルミナ粉末の質量比Ｒ１，Ｒ２はそれぞれ２４，５２９であった。得られたアルミナ焼結体につき、上記２．（１）〜（５）の特性を求めた。その結果を表１に示した。

［評価］
実験例１〜７，９では、板状アルミナ粉末を含むアルミナ原料粉末を、該アルミナ原料粉末中のＦのＡｌに対する質量比Ｒ１が５ｐｐｍ以上、質量比Ｒ２が１５ｐｐｍ以上となるように調製し、このアルミナ原料粉末を含む成形用原料をテープ成形した後、１７００℃以上で加圧焼成（ホットプレス焼成又はＨＩＰ焼成）した。そのため、実験例１〜７，９のアルミナ焼結体は、ｃ面配向度が９０％以上、気孔の数は視野１１４×１２７μｍの範囲では０個、視野１３４０．４×１６０７．０μｍの範囲では０〜２個、Ｍｇ，Ｃ以外の不純物元素の合計は１００ｐｐｍ以下、アルミナ含有量が９９．８質量％以上であり、高配向、高緻密性かつ高純度のアルミナ焼結体であった。また、０．２ｍｍ厚で３５０〜１０００ｎｍの直線透過率が６０％以上、０．５ｍｍ厚で３００〜１０００ｎｍの直線透過率が５０％以上であり、高い透光性を示した。実験例８では、混合アルミナ粉末中のＲ１，Ｒ２が高かったため、得られたアルミナ焼結体は、粒成長がやや過剰となってｃ面配向度や直線透過率はやや低くなったものの、高配向、高緻密性かつ高純度と呼べるものであった。

一方、実験例１０では、焼成温度が低すぎたため、得られたアルミナ焼結体は、ｃ面配向度が低く気孔も多く残り、直線透過率が非常に低くなった。実験例１１では、板状アルミナ粉末を使用しなかったため、得られたアルミナ焼結体は、ｃ面配向度が極めて低くなり、十分な直線透過率が得られなかった。実験例１２では、加圧焼成ではなく常圧大気焼成を採用したため、得られたアルミナ焼結体は、ｃ面配向度が低く気孔も多く残り、直線透過率が非常に低くなった。

［実験例１３〜２２］
テープ成形の際の板状アルミナ粉末と微細アルミナ粉末との混合比、ＭｇＯ量、焼成の際の焼成温度を表２の通りとし、焼成温度から降温する際に１２００℃までプレス圧を維持し、１２００℃未満の温度域ではプレス圧をゼロに開放した以外は、実験例１と同様にしてアルミナ焼結体を作製した。得られたアルミナ焼結体につき、上記２．（１）〜（５）の特性を求めた。その結果を表２に示した。

［実験例２３〜２５］
テープ成形の際の板状アルミナ粉末と微細アルミナ粉末との混合比、ＭｇＯ量、焼成の際の焼成温度を表２の通りとし、焼成温度から降温する際に１２００℃までプレス圧を維持し、１２００℃未満の温度域ではプレス圧をゼロに開放した以外は、実験例８と同様にしてアルミナ焼結体を作製した。得られたアルミナ焼結体につき、上記２．（１）〜（５）の特性を求めた。その結果を表２に示した。

［実験例２６，２７］
板状アルミナ粉末を作製する際のアニール条件を９００℃３時間エアフロー（エアの流量は２５０００ｃｃ／ｍｉｎ）とし、テープ成形の際の板状アルミナ粉末と微細アルミナ粉末との混合比、焼成の際の焼成温度を表２の通りとし、焼成温度から降温する際に１２００℃までプレス圧を維持し、１２００℃未満の温度域ではプレス圧をゼロに開放した以外は、実験例１と同様にしてアルミナ焼結体を作製した。得られたアルミナ焼結体につき、上記２．（１）〜（５）の特性を求めた。その結果を表２に示した。

［実験例２８］
テープ成形の際のアルミナ原料粉末を微細アルミナ粉末のみとすると共にＦ含有量をゼロとし、焼成の際の焼成温度を表２の通りとし、焼成温度から降温する際に１２００℃までプレス圧を維持し、１２００℃未満の温度域ではプレス圧をゼロに開放した以外は、実験例１と同様にしてアルミナ焼結体を作製した。得られたアルミナ焼結体につき、上記２．（１）〜（５）の特性を求めた。その結果を表２に示した。

［評価］
実験例１３〜２７では、板状アルミナ粉末を含むアルミナ原料粉末を、該アルミナ原料粉末中のＦのＡｌに対する質量比Ｒ１が５ｐｐｍ以上、質量比Ｒ２が１５ｐｐｍ以上となるように調製し、このアルミナ原料粉末を含む成形用原料をテープ成形した後、１７００℃以上で加圧焼成（ホットプレス焼成）した。そのため、実験例１３〜２７のアルミナ焼結体は、ｃ面配向度が５％以上、気孔の数は視野１１４×１２７μｍの範囲では０〜４個、視野１３４０．４×１６０７．０μｍの範囲では０〜１７個、Ｍｇ，Ｃ以外の不純物元素の合計は１００ｐｐｍ以下、アルミナ含有量が９９．８質量％以上であり、高配向、高緻密性かつ高純度のアルミナ焼結体であった。また、０．２ｍｍ厚で３５０〜１０００ｎｍの直線透過率が７０％以上、０．５ｍｍ厚で３００〜１０００ｎｍの直線透過率が６０％以上であり、高い透光性を示した。

一方、実験例２８では、板状アルミナ粉末を使用しなかったため、得られたアルミナ焼結体は、ｃ面配向度が極めて低くなり、十分な直線透過率が得られなかった。

なお、実験例１〜２８のうち、本発明の実施例に相当するのは実験例１〜９，１３〜２７である。本発明は、これらの実施例に何ら限定されるものではなく、本発明の技術的範囲に属する限り、種々の態様で実施することができる。

本出願は、２０１４年１１月２８日に出願された日本国特許出願第２０１４−２４１６８５号及び２０１５年５月１３日に出願された日本国特許出願第２０１５−９８５２４号を優先権主張の基礎としており、引用によりそれらの内容の全てが本明細書に含まれる。

本発明は、例えば、高圧ナトリウムランプ用発光管や高耐熱窓材、半導体装置用部材、光学部品用基板等に利用可能である。

Claims

（ａ）アスペクト比が３以上の板状アルミナ粉末を含むアルミナ原料粉末を、該アルミナ原料粉末中のＦのＡｌに対する質量比Ｒ１が５ｐｐｍ以上となるように調製し、前記アルミナ原料粉末を含む成形用原料を成形して成形体とする工程と、
（ｂ）前記成形体を１７００℃以上で加圧焼成することにより透明アルミナ焼結体を得る工程と、
を含む透明アルミナ焼結体の製法。
但し、質量比Ｒ１は、下記式（１）で算出される値であり、単位は質量ｐｐｍである。式（１）中、Ｘは、板状アルミナ粉末中のＦのＡｌに対する質量比（質量ｐｐｍ）である。板状アルミナ粉末のＦ含有量は、熱加水分解−イオンクロマトグラフ法で求める。板状アルミナ粉末のＡｌ含有量は、板状アルミナ粉末のアルミナ純度を１００−（Ａｌ，Ｏ以外の不純物元素の質量％の和）として求め、それに０．５２９を乗じた値を用いて算出する。不純物元素の質量％は、以下のように定量する。すなわち、Ｓは燃焼（高周波加熱）−赤外線吸収法、Ｎは不活性ガス融解−熱伝導度法、Ｈは不活性ガス融解−非分散型赤外線吸収法、Ｆは熱加水分解−イオンクロマトグラフ法、その他の元素はＩＣＰ（誘導結合プラズマ）発光分析で定量する。
R1=X×（板状アルミナの質量／アルミナ原料粉末の質量） …（１）
（ａ）アスペクト比が３以上の板状アルミナ粉末を含むアルミナ原料粉末を、該アルミナ原料粉末中のＦのＡｌに対する質量比Ｒ２が１５ｐｐｍ以上となるように調製する工程と、
（ｂ）前記成形体を１７００℃以上で加圧焼成することにより透明アルミナ焼結体を得る工程と、
を含む透明アルミナ焼結体の製法。
但し、質量比Ｒ２は、下記式（２）で算出される値であり、単位は質量ｐｐｍである。アルミナ原料粉末は、板状アルミナ粉末と微細アルミナ粉末との混合割合が質量比でＴ：（１００−Ｔ）である。アルミナ原料粉末に添加物を外配で添加する場合、アルミナ原料粉末に対する添加物の割合をＺ（質量％）とする。ｘ１は、板状アルミナ粉末中のＦ含有率（質量ｐｐｍ）、ｘ２は、微細アルミナ粉末中のＦ含有率（質量ｐｐｍ）、ｘ３は添加物中のＦ含有率（質量ｐｐｍ）である。Ｆ含有量は、アルカリ融解−イオンクロマトグラフ法で求める。ｙ１は、板状アルミナ粉末中のＡｌ含有率（質量％）、ｙ２は、微細アルミナ粉末中のＡｌ含有率（質量％）である。Ａｌ含有率は、各アルミナ粉末のアルミナ純度を１００−（Ａｌ，Ｏ以外の不純物元素の質量％の和）として求め、それに０．５２９を乗じた値（質量％）とする。不純物元素の質量％は、以下のように定量する。すなわち、Ｓは燃焼（高周波加熱）−赤外線吸収法、Ｎは不活性ガス融解−熱伝導度法、Ｈは不活性ガス融解−非分散型赤外線吸収法、Ｆはアルカリ融解−イオンクロマトグラフ法、その他の元素はＩＣＰ発光分析で定量する。ｙ３は、添加物中のＡｌ含有率（質量％）であり、ＩＣＰ発光分析で定量する。
R2=100×[x1×T+x2×(100-T)+x3×Z]/[y1×T+y2×(100-T)+y3 ×Z｝…（２）
前記工程（ａ）では、前記アルミナ原料粉末１００質量部に対して、ＭｇＯを１００〜５０００質量ｐｐｍ添加して混合することにより混合原料粉末とする、
請求項１又は２に記載の透明アルミナ焼結体の製法。
前記工程（ｂ）では、前記透明アルミナ焼結体に含まれるＭｇ、Ｃ以外の各不純物元素が１０質量ｐｐｍ以下となるように焼成する、
請求項１〜３のいずれか１項に記載の透明アルミナ焼結体の製法。
前記工程（ａ）では、前記板状アルミナ粉末と前記板状アルミナ粉末よりも平均粒径が小さな微細アルミナ粉末とを含むアルミナ原料粉末を、前記板状アルミナ粉末と前記微細アルミナ粉末との混合割合が質量比で０．１：９９．９〜１５：８５となるよう調製する、
請求項１〜４のいずれか１項に記載の透明アルミナ焼結体の製法。
前記工程（ｂ）では、降温時において１０００〜１４００℃の範囲で設定された所定温度まで５０ｋｇｆ／ｃｍ²以上の圧力を印加し続け、前記所定温度以下の温度域では５０ｋｇｆ／ｃｍ²未満まで除圧する、
請求項１〜５のいずれか１項に記載の透明アルミナ焼結体の製法。