JPWO2006006607A1 - 高分子電解質型燃料電池 - Google Patents
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Abstract
Description
前記膜電極接合体を挟むようにして互いに対向配置されており、前記アノードに燃料ガスを供給するアノード側ガス流路及び前記カソードに酸化剤ガスを供給するカソード側ガス流路が形成された一対のセパレータ板とを備え、
前記アノードの前記触媒層には、粒子径が6〜10nmである、Pt粒子及びPt合金粒子からなる群より選択される少なくとも1種の電極触媒が含まれており、
前記アノードの前記触媒層は、厚みが1〜5μmであり、
前記アノードの前記触媒層中のPt体積密度が1〜5g/cm3であり、
前記カソードの前記触媒層は、厚みが10μm以上であり、
前記カソードの前記触媒層中のPt体積密度が、0.1〜0.5g/cm3である、
高分子電解質型燃料電池である。
前記アノードの触媒層中における、前記電極触媒と前記導電性炭素粒子の和に対する、前記高分子電解質の含有率が、0.03〜0.3重量%である、第1の本発明の固体高分子電解質型燃料電池である。
炭素粉末であるアセチレンブラック(電気化学工業(株)製のデンカブラック、粒径35nm)を、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)の水性ディスパージョン(ダイキン工業(株)製のD1)と混合し、乾燥重量としてPTFEを20重量%含む撥水インクを調製した。このインクを、ガス拡散層の基材となるカーボンクロス(日本カーボン社製のカーボロンGF−20−31E)の上に塗布して含浸させ、熱風乾燥機を用いて300℃で熱処理し、ガス拡散層13(約200μm)を形成した。
導電性炭素微粒子の含有量が少ない触媒層12を作製する場合、触媒金属微粒子を担持カーボンに担持するのは70重量%あたりが上限である。したがって、それ以上の触媒量の組成を検討するために、Pt微粒子と導電性炭素微粒子の混合触媒層を検討した。
[評価試験]
以上のようにして得た燃料電池セルに、燃料ガスとしての水素、および酸化剤ガスとしての空気を、それぞれの電極に供給し、特に指定のない限り、電池温度を70℃、燃料ガス利用率(Uf)70%、および空気利用率(Uo)40%の条件で、放電試験を行った。なお、燃料ガスおよび空気は、それぞれ65℃および65℃の露点を有するように加湿した。
まず最初に、アノード109、カソード110のそれぞれの触媒層102中のPt体積密度を変化させ、さらにカソード110の触媒層102中のPt体積密度を一定に保ちながら触媒塗布量を変化させてカソード110の触媒層厚みを検討した。
(実施例2)
まず、触媒層中の導電性炭素微粒子と触媒微粒子の組成、およびアノード109の触媒層中の触媒微粒子と高分子電解質の混合比率について検討した。アノード109の触媒をPt微粒子と、導電性炭素微粒子として用いたケッチェンブラックの混合比率を0,5,7%と変化させ、それぞれに対してカソード110の触媒層102中のPt微粒子とケッチェンブラックの混合比率を25,30,60,65%と変化させた。
(実施例3)
表7にはカソード110の触媒層102の電極触媒について、Pt粒子と導電性炭素微粒子を混合するのではなく、導電性炭素微粒子上にPt粒子を担持した電極触媒を用いた。
導電性炭素微粒子上に担持することにより、Pt粒子がより微細化し、触媒の活性が向上すると考えられる。
(実施例4)
表8には、アノード109の触媒層102の電極触媒としてにPt粒子を用いた触媒ではなくPt/Ru合金粒子を用いた触媒を用いた場合を検討した。その結果を以下に示す。
12、102 触媒層
13、101 ガス拡散層
14 電極
15 MEA(膜電極接合体)
16 セパレータ
17 ガス流路
18 冷却水流路
103 触媒
104 触媒担体
105 カーボン繊維
106 電子チャネル
107 ガスチャネル
108 水素イオンネットワーク
109 アノード
110 カソード
112 負荷
H2O2+Fe2++H+→・OH+H2O+Fe3+
このような高分子分解についてはまだ詳しいメカニズムがわかっていないが、高分子電解質膜111を通してのガスのクロスリークが影響を与えている可能性がある。
前記膜電極接合体を挟むようにして互いに対向配置されており、前記アノードに燃料ガスを供給するアノード側ガス流路及び前記カソードに酸化剤ガスを供給するカソード側ガス流路が形成された一対のセパレータ板とを備え、
前記アノードの前記触媒層には、粒子径が6〜10nmである、Pt粒子及びPt合金粒子からなる群より選択される少なくとも1種の電極触媒が含まれており、
前記アノードの前記触媒層は、厚みが1〜5μmであり、
前記アノードの前記触媒層中のPt体積密度が1〜5g/cm3であり、
前記カソードの前記触媒層は、厚みが10μm以上であり、
前記カソードの前記触媒層中のPt体積密度が、0.1〜0.5g/cm3である、
高分子電解質型燃料電池である。
前記アノードの触媒層中における、前記電極触媒と前記導電性炭素粒子の和に対する、前記高分子電解質の含有率が、0.03〜0.3重量%である、第1の本発明の固体高分子電解質型燃料電池である。
炭素粉末であるアセチレンブラック(電気化学工業(株)製のデンカブラック、粒径35nm)を、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)の水性ディスパージョン(ダイキン工業(株)製のD1)と混合し、乾燥重量としてPTFEを20重量%含む撥水インクを調製した。このインクを、ガス拡散層の基材となるカーボンクロス(日本カーボン社製のカーボロンGF−20−31E)の上に塗布して含浸させ、熱風乾燥機を用いて300℃で熱処理し、ガス拡散層13(約200μm)を形成した。
導電性炭素微粒子の含有量が少ない触媒層12を作製する場合、触媒金属微粒子を担持カーボンに担持するのは70重量%あたりが上限である。したがって、それ以上の触媒量の組成を検討するために、Pt微粒子と導電性炭素微粒子の混合触媒層を検討した。
[評価試験]
以上のようにして得た燃料電池セルに、燃料ガスとしての水素、および酸化剤ガスとしての空気を、それぞれの電極に供給し、特に指定のない限り、電池温度を70℃、燃料ガス利用率(Uf)70%、および空気利用率(Uo)40%の条件で、放電試験を行った。なお、燃料ガスおよび空気は、それぞれ65℃および65℃の露点を有するように加湿した。
まず最初に、アノード109、カソード110のそれぞれの触媒層102中のPt体積密度を変化させ、さらにカソード110の触媒層102中のPt体積密度を一定に保ちながら触媒塗布量を変化させてカソード110の触媒層厚みを検討した。
(実施例2)
まず、触媒層中の導電性炭素微粒子と触媒微粒子の組成、およびアノード109の触媒層中の触媒微粒子と高分子電解質の混合比率について検討した。アノード109の触媒をPt微粒子と、導電性炭素微粒子として用いたケッチェンブラックの混合比率を0,5,7%と変化させ、それぞれに対してカソード110の触媒層102中のPt微粒子とケッチェンブラックの混合比率を25,30,60,65%と変化させた。
(実施例3)
表7にはカソード110の触媒層102の電極触媒について、Pt粒子と導電性炭素微粒子を混合するのではなく、導電性炭素微粒子上にPt粒子を担持した電極触媒を用いた。
導電性炭素微粒子上に担持することにより、Pt粒子がより微細化し、触媒の活性が向上すると考えられる。
(実施例4)
表8には、アノード109の触媒層102の電極触媒としてにPt粒子を用いた触媒ではなくPt/Ru合金粒子を用いた触媒を用いた場合を検討した。その結果を以下に示す。
12、102 触媒層
13、101 ガス拡散層
14 電極
15 MEA(膜電極接合体)
16 セパレータ
17 ガス流路
18 冷却水流路
103 触媒
104 触媒担体
105 カーボン繊維
106 電子チャネル
107 ガスチャネル
108 水素イオンネットワーク
109 アノード
110 カソード
112 負荷
Claims (4)
- 触媒層を有するアノードと、触媒層を有しており前記アノードに対向配置されるカソードと、前記アノードと前記カソードとの間に配置される高分子電解質膜とを有する膜電極接合体と、
前記膜電極接合体を挟むようにして互いに対向配置されており、前記アノードに燃料ガスを供給するアノード側ガス流路及び前記カソードに酸化剤ガスを供給するカソード側ガス流路が形成された一対のセパレータ板とを備え、
前記アノードの前記触媒層には、粒子径が6〜10nmである、Pt粒子及びPt合金粒子からなる群より選択される少なくとも1種の電極触媒が含まれており、
前記アノードの前記触媒層は、厚みが1〜5μmであり、
前記アノードの前記触媒層中のPt体積密度が1〜5g/cm3であり、
前記カソードの前記触媒層は、厚みが10μm以上であり、
前記カソードの前記触媒層中のPt体積密度が、0.1〜0.5g/cm3である、
高分子電解質型燃料電池。 - 前記アノードの触媒層には、高分子電解質及び導電性炭素粒子が含まれ、
前記アノードの触媒層中における、前記電極触媒と前記導電性炭素粒子の和に対する、前記高分子電解質の含有率が、0.03〜0.3重量%である、請求の範囲第1項に記載の固体高分子電解質型燃料電池。 - 前記カソードの触媒層の前記電極触媒は導電性炭素粒子上に担持されている、請求の範囲第2項に記載の固体高分子電解質型燃料電池。
- 前記アノードの触媒層の前記電極触媒はPt合金粒子のみを含む、請求の範囲第2項に記載の固体高分子電解質型燃料電池。
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