JPS63239440A - エネルギ線感応性樹脂組成物 - Google Patents

エネルギ線感応性樹脂組成物

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JPS63239440A
JPS63239440A JP19778787A JP19778787A JPS63239440A JP S63239440 A JPS63239440 A JP S63239440A JP 19778787 A JP19778787 A JP 19778787A JP 19778787 A JP19778787 A JP 19778787A JP S63239440 A JPS63239440 A JP S63239440A
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Haruyori Tanaka
啓順 田中
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三郎 今村
Katsuhide Onose
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    • G03PHOTOGRAPHY; CINEMATOGRAPHY; ANALOGOUS TECHNIQUES USING WAVES OTHER THAN OPTICAL WAVES; ELECTROGRAPHY; HOLOGRAPHY
    • G03FPHOTOMECHANICAL PRODUCTION OF TEXTURED OR PATTERNED SURFACES, e.g. FOR PRINTING, FOR PROCESSING OF SEMICONDUCTOR DEVICES; MATERIALS THEREFOR; ORIGINALS THEREFOR; APPARATUS SPECIALLY ADAPTED THEREFOR
    • G03F7/00Photomechanical, e.g. photolithographic, production of textured or patterned surfaces, e.g. printing surfaces; Materials therefor, e.g. comprising photoresists; Apparatus specially adapted therefor
    • G03F7/004Photosensitive materials
    • G03F7/075Silicon-containing compounds
    • G03F7/0757Macromolecular compounds containing Si-O, Si-C or Si-N bonds

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  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Spectroscopy & Molecular Physics (AREA)
  • General Physics & Mathematics (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、半導体素子、磁気バブル素子及び光応用部品
等を製造する際に用すられる感光性及び放射線感応性樹
脂組成物に関する。
〔従来の技術〕
従来%LSIの加工プロセスにおけるパターン形成には
、紫外線用としてはアルカリ可溶ノボラック樹脂にジア
ゾナフトキノン化合物を添加したものが、また、高エネ
ルギ線用としてはメタクリレ−ト系の高感度ポジ形レジ
ストが、その解像性が高いことを理由に使用されている
〔トンプソン(Thompson )  ラ、イントロ
ダクション ツー マイクロリングラフィ(Intro
duction t。
Microlithography ) ACSシリー
ズ〕。
近年、配線の多層化、三次元アレイ構造の素子などを実
現するために、段差のある基板上にレジストパターンを
形成することが望まれ1段差をカバーするだめにレジス
ト膜を厚くする必要が生じてきた。更にイオンドーピン
グのために高速のイ、オンを基板に到達させることなく
捕獲するためには、レジストの膜厚も厚くしなくてはな
らない8しかし、従来のレジストでは、膜厚が厚くなる
に従い、光の場合は定在波のために、また、電子線・の
場合は後方散乱のため解像度の低下が起シ、微細なパタ
ーンを形成することができなかった。
この問題を解決するため・に、レジストを一層ではなく
多層化することにより、膜厚が厚く、しかも微細な高形
状比パターンを形成する方法が提案されている。すなわ
ち、第1層目に有機高分子材料の厚膜を形成し、その上
の第2層に薄膜のレジスト材料層を形成したのち、第2
層に紫外線並びに高エネルギ線を照射し、現像したのち
、得られるパターンをマスクとして第1層の有機高分子
材料を酸素プラズマエツチング(02几IE)テ異方性
エツチングすることによシ、高形状比のパターンを得よ
うとするものである〔リンCB、 J、 Lin )、
ソリッドステート テクノロジー(5olid 5ta
teTechnol、 )  第2μ巻第73頁(/り
♂/)参照〕。
この場合、第2層のレジスト材料は02几IE耐性が高
くなければならないので、Si含有ポリマーを用いるこ
とが提案されている。例えば、高エネルギ線用としては
、下記式: で表されるポリマーをレジストとして、使用した例があ
る〔ザンサイエテイ オブフォトーオプチカルインスト
ルメンテーションエンジニアース(SPIE)第≠乙り
巻、アトパンセスイン レジスト テクノロジー(Ad
vances in Re5ist Technol、
)  第3♂頁(/り♂弘)参照〕。
また、紫外線用ポジ形レジストとしては、ノボラック樹
脂にシリル基を導入したポリマーが報告されている〔伊
東等[第32回 応用物理学関係連合講演会講演予稿集
コタp −H−/jc15P♂!r〕参照〕。
〔発明が解参照上うとする問題点〕
しかしながら、これらのポジ形レジストは、Si含有率
が低く、また8iが側鎖に導入されているため、酸素プ
ラズマに対する耐性が十分でなく、第1層目ゐ有機高分
子材料をエツチングするときのマスクとはならなかった
本発明の目的は、高感度であシ、かつ、0.几IB耐性
の高い、エネルギ線感応性樹脂組成物を提供することに
ある。
〔問題点を解決するための手段〕
本発明を概説すれば、本発明はエネルギ線感応性樹脂組
成物に関する発明であって、下記一般式: (但しRは炭化水素基又は置換炭化水素基を示す)及び
カルボキシル基よりなる群から選択した7種の基を示し
、R′、几′及びR′は、同−又は異な広水酸基、アル
キル基及びフェニル基よりなる群から選択した7種の基
を示し少なくとも7つは水酸基を有し、4+m及びnは
、0又は正の整数を示す〕で表されるシリコーン樹脂と
、下記一般式IIl:02−Z CH。
よりなる群から選択した7種の基を示す)で表されるオ
ルトナフトキノン系化合物、下記一般式■:几。
0112 0−T−1= (■〕 (C!H2) p (式中、R4は水素、アルキル基又はフェニル基、Yは
水素、アルキル基又はトリアルキルシリル基、数を示す
)で表される繰返し単位を含むポリマー。
及び下記一般式■: (式中馬は水素、アルキル基、フェニル基又はシリコン
を含有するアルキル基を示す)で表される繰返し単位を
含むポリマーよりなる群から選択した7種のものとを包
含することを特徴とする。
本発明に当ってはポリシロキサン構造を採用して02R
IE耐性を高め、更に側鎖にフェニル基を多数導入して
Tg k高めたシリコーンポリマーを用いることによシ
上記問題点を解決するようにした。
前記I及びIIで示されるシロキサンポリマーは主鎖が
シロキサン構造をもつため02几IE耐性が高く、また
フェニル基が側鎖に多く存在するためTgが室温以上で
あシ粘着でなく、平滑な膜が形成可能でレジストとして
使用可能である。
シル基等の親水基が導入されているため、あるいはシラ
ノール基があるためアルカリ水溶液に可溶である。
このため上記オル・トナフトキノン系化合物(兜を1、
IIで表されるシロキサンポリマーに添加した組成物は
、感光性樹脂組成物であシ、紫外線(UV)照射によシ
照射部分のオルトナフトキノン系化合物が相応するイン
デンカルボン酸となってアルカリ可溶となシ、アルカリ
現像で除去されるためポジ形レジスト特性を示す。
すなわち、この感光性樹脂組成物において、オルトナフ
トキノン系化合物は溶解防止剤としての役割を果たす。
オルトナフトキノン系化合物の添加量は、通常!〜ti
to重量優の範囲とされる。5重量%未満ではポリマー
化合物のアルカリ現像液に対する溶解を抑制することが
できず、アルカリ現像ができなくなシ、また4LO重量
%を超えるとレジスト材料としてのSi含有率が低下し
、酸素プラズマ耐性が減少して不都合を来す。
本発明における他方の樹脂組成物は、放射線感応性樹脂
組成物であって、前記−取入I又はIIで表されるシリ
コーン樹脂と、前記一般式IV又はVで表される繰返し
単位を含むポリマーとを包含する。
前述したように、一般式■あるいはIIで表されるポリ
マーはアルカリ可溶である。そこで、これらのポリマー
に一般式■又はVで表されるポリマーを加えたレジスト
材料はアルカリ水溶液に不溶であるが、放射線すなわち
高エネルギ線照射により一収式■又はVのポリマーが分
解しアルカリ水溶液に可溶になるためポジ形レジストと
なる。
すなわち、ここで一般式■あるいはVを含むポリマーは
、アル・カリに対するシロキサンポリマー〇溶解禁止剤
としての役割を果たす。この一般式■又は■を含むポリ
マーの量が少ないと溶解禁止剤としての役割を果たすこ
とができない。また多いと酸素プラズマ耐性が低下する
問題がある。
コ(7)りめ一般式I、Ifのシロキサンポリマーに対
し、一般式■又はVを含むポリマーの添加量は7〜50
重量%が好ましい。
本発明の一般式■で表されるシロキサンポリマーの製造
法としては、ヘキサフェニルシクロトリシロキサン、オ
クタフェニルシクロテトラシロキサンなど環状フェニル
シロキサンを水酸化カリウムなどのアルカリ金属の水酸
化物やブチルリチウムなどのアルカリ金属のアルキル化
物で開環雪合させ、得られたポリジフェニルシロキサン
を変性する方法が考えられる。
また、環状フェニルシロキサン単独ではなく、テトラメ
チルテトラフェニルシクロテトラシロキサンやオクタメ
チルシクロテトラシロキサンなどと共重合させてもよい
本発明の一般式IIで表されるフェニルシルセスキオキ
サンポリマーの製造法として はラン化合物を加水分解することによシ容易に得らレル
フエニルシルセスキオキサンポリマ−を変性する方法が
考えられる。
また、一般式■で表される単位を含むポリマーとしては
、一般式■のTが ■ −8−のものは、相当するオレフィンとSO7との口 共重合によシ得られるものである。重合は、低温でt−
ブチルハイドロパーオキシドあるいは光照射により行わ
れる。オレフィンとしてはビニル基を持つものはすべて
使用可能であるが、例えばプロピレン、ブテン−/、ペ
ンテン−/、ヘキセン−/、オクテン−/92−メチル
ペンテン−/。
ブテンーコ、ヘキセンーコ、シクロペンテン、シクロヘ
キセン、トリメチルシリルプロピレン、トリメチルシリ
ルブテン、トリメチルシリルエテンなどが挙げられる。
また、Tが−0−C−O−のものは、エポキシ化合物と
CO7の共重合により得られるものである。重合は、−
3−0−夕0°Cの範囲でエポキシ化合物と002をジ
オキサンに溶解し、ジエチル亜鉛/水系を触媒として行
われる。エポキシ化合物としては、エポキシ基、グリシ
ジル基などのエポキシ構造をもつものがすべて使用可能
であるが、例えばグリシシリルメタクリレート、エチレ
ンオキシド。
トリメチル(エポキシエチル)シラン、トリメチル(エ
ポキシプロビル)シランなどが用いられる。
一般式■で云される単位を含むポリエーテルは、アルデ
ヒドをカチオン重合させることにより得られるものであ
る。重合は、トルエンにアルデヒドを溶かし、天井温度
以下の低温に冷却したのち、コバルl−(n)アセチル
アセトナト溶液や第3アミン、カチオン触媒を触媒とし
て行われる。アルデヒドとしては、ホルムアルデヒド、
アセトアルデヒド。
イソブチルアルデヒド、ヘキサナール、3−トリメチル
シリルプロパナール、≠−トリメチルブタナール等が挙
げられる。また、熱安定性を増すため、末端水酸基をア
セチル化したものも使用可能である。
次に、一般式I及びIIで表されるシロキサンポリマー
の製造例を例示する。
製造例/ かきまぜ機、温度計1滴下漏斗をつけた300mtのフ
ラスコに無水塩化アルミニウム/り2゜塩化アセチルj
r Orntをとりかくはんする。次に分子量?20の
ポリフェニルシルセスキオキサン(ガラスレジンG几り
!0、オーエンスーイリノイ社製)!r2を塩化アセチ
ルタomtに溶かした溶液を徐々に滴下する。温度を2
夕”Cに保ち反応を進める。反応の進行と共に塩化水素
が発生する。
3時間反応後冷却して内容物を塩酸を含む氷水中に注ぐ
。よくかきまぜて塩化アルミニウムを分解し、氷水が酸
性であることを確かめてから沈殿したポリマーを戸別す
る。希塩酸−水でよく洗い、最後に真空乾燥器で乾燥す
る。得られたポリマーの分子量はP♂θであった。赤外
線吸収スペクトルでは/1.70ortb  にカルボ
ニル基の吸収がNMRでδ−2,≠にメチル基の吸収が
みられ、アセチル化されたことが確認できた。この時の
アセチル化率はNMRから60チであった。
製造例コ かきまぜ機、温度計1滴下漏斗をつけた300m1のフ
ラスコに塩化第二スズ2!ml、無水酢酸j Omtを
とりかくはんする。次にジフェニルシランジオール乙グ
を無水酢酸z o mtに溶かした溶液を徐々に滴下す
る。以下製造例/と同様な方法でアセチル化ポリシロキ
サンを得た。
得られたポリマーの分子量は1sooであり、アセチル
化率は≠2チであった。
製造例3 製造例/で得たアセチルポリフェニルシルセスキオキサ
ン乙りを70%の次亜塩素酸ナトリウムの水溶液/ 0
0 mlに加え、72時間還流する。
得られた透明な液に塩酸を加えることにより酸性にする
と沈殿が生じる。戸別して黄白色固体を得た。赤外線吸
収スペクトルにおいて、/1,70atb−”のカルボ
ニル基の吸収が消滅し/700(至)−1にカルボキシ
ル基の吸収がみられ、カルボキシル化されたことが認め
られた。収率70%。
製造例弘 製造例2で得られたアセチル化ポリジフェニルシロキサ
ン乙2を10%の次亜塩素酸ナトリウムの水溶液100
m1に加え、72時間還流する。以下、製造例3と同様
にしてカルボキシル化を行った。収率口〕。
製造例3及び製造例弘で得られたカルボキシル化物はア
ルカリ性水溶液、メタノール、エタノールに可溶、他の
有機溶媒に不溶であった。
製造例! 製造例/で得たアセチルポリフェニルシルセスキオキサ
ンよ1をテトラヒドロフラン/ 00 mAに溶かし、
これに37のL i AtHiを加え、3時間還流を行
った。反応終了後タチの塩酸を含む氷水の中に注ぎこみ
黄白色固体を得た。収率!タチ。
生成物の赤外線吸収スペクトルでは原料でみらしfc/
1.70om−1のカルボニルの吸収が消え、3100
〜31AOOOfn−’  付近にOH基に起因する吸
収が見られ、還元されたことが確認できた。
製造例乙 製造例λで得たアセチル化ポリジフェニルシロキサン!
グをテトラヒドロフラン/ 00 mlに溶かし、これ
に32のL i AtH4を加え還流を行った。
反応終了後、!チの塩酸を含む氷水の中に注ぎこみ黄白
色固体を得た。収率乙乙チ。
製造例!及び製造例乙で得られたポリマーはアルカリ性
水溶液、メタノール等アルコールに可溶であった。
製造例7 製造例/においてポリフェニルシルセスキオキサンの代
シに環状シロキサンの開環重合で得られたポリジフェニ
ルシロキサン(分子量3ooo)を用いて、同じ方法で
アセチル化ポリジフェニルシロキサンを得た。
製造例♂ 製造例/において、塩化アセチルの代りに塩化プロピオ
ニルを用いて同じ方法によシプロピオニル化ポリフェニ
ルシルセスキオキサンを得た。
製造例り 製造例7において塩化アセチルの代シに塩化プロピオニ
ルを用いて同じ方法によりグロピオニル化ポリジフェニ
ルシロキサンを得た。
製造例IO 製造例/において反応温度2j℃の代りに反応温度を夕
°Cとして同じ条件でアルカリ可溶性シロキサンポリマ
を得た。
NMRでアセチル基のピークが観察されずにシラノール
基のピークだけが観察された。この条件ではフェニル基
のアセチル化よジフェニル基の脱離によるシラノール基
の生成が優先すると思われる。
〔実施例〕
以下、本発明を実施例により更に具体的に説明するが1
本発明はこれら実施例に限定されない。
実施例/ 製造例/〜りで得られたレジスト材料にで表されるナフ
トキノン化合物を20重量%添加した感光性樹脂組成物
を約0.2μm厚さでシリコンウェハに塗布し、♂O″
Cで20分間プリベークした。プリベーク後オーク社の
ジェットライトを用いて紫外線照射した。照射後、マイ
クロボジッ) 24tO/ (シブレイ社裂)と水の比
が///の現像液でそれぞれ現像し、照射部の残膜がO
となるところの照射量を感度とした。表/に感度を示す
表   / 解像性はラインースペースパターンを形成して評価し、
いずれの材料もO4jμm幅のパターンが形成できた。
実施例2 H造例/によるフェニルシロキサンポリマーを用い、前
記一般式IIIで示されるオルトナフトキノン系化合物
において、基Zが、下記構造:(1)  −0H1(2
)  −0C1,(8)  −OF’。
UH。
C,)I。
のものを20重量%添加し、実施例/と同様の方法で紫
外線に対する感度(照射量)を測定した。
その結果を表2に示した。
それぞれ、O8!μmラインースペースを解像する。
実施例3 シリコンウェハKAZ−7330レジスト(シブレイ社
製)を2μmの厚さに塗布し、200°Cで30分間加
熱し不溶化させた。このAZレジストの上に実施例/で
用いたレジスト材料を実施例コと同様の操作で約0.2
μmの厚さに塗布し、IO”C777分間プリベークし
た。プリベータ後、0.夕μmのラインースペースのパ
ターンをもつクロムマスクを通して紫外線照射し、実施
例/と同一組成の現像液で現像を行ったところマスクの
パターンが上層のレジスト材料に形成された。その後平
行平板型スパッタエツチング装置で酸素ガスをエッチャ
ントガスとしてレジストパターンヲAZレジストをエツ
チングした。
rLFパワー0.2 W/(至)2.0.ガス圧2Qミ
リトルの条件で/J−分間エツチングすることによりレ
ジストハターンに覆われていない部分のAZレジストは
完全に消失した。実施例/で用いたいずれルシスト材料
でもo、 !rμmラインースペースノパターンが約2
μmの厚さで形成できた。
実施例≠ 製造例/〜りで得られたポリマー10グにポリブテンス
ルホンを/グ加えたレジスト材料のエチルセルソルブ溶
液をスピンコード法により約0.2μm厚さでSiウェ
ハに塗布し、20℃で、20分間プリベークした。プリ
ベーク後、高エネルギ線([子線、X線、遠紫外線)を
照射した。
照射後、マイクロポジット2≠O/(シブレイ社製)と
水の比が///の現像液でそれぞれ現像し、照射部の残
膜がOとなるところの照射量を感度とした。
解像性はラインースペースパターンで解像しうる最小パ
ターン寸法を測定した。
感度と解像性を表3に示す。
実施例!〜り 製造例/で得られたポリマー10グにポリメチルペンテ
ンスルホン(実施例り、ポリトリメチルシリルビニルス
ルホン(実m例4)、エチレンオキシドとCO□の反応
によシ得られるポリカーボネート(実施例7)、アセト
アルデヒドを重合させたポリエーテル(実施例♂)、J
−)リメチルシリルプロパナールを重合させたポリエー
テル(実施例り)をいずれも/7加え、これを実施例≠
と同様の方法で電子線に対する感度と酸素プラズマ耐性
(0,RIE )を測定した。結果を表≠に示す。
表  弘 * 02ガスプラズマによる 実施例/θ〜/4 製造例10で得られたポリマー10グにポリメチルペン
テンスルホン(実施例10)、ポリトリメチルシリルビ
ニルスルホン(実施例//)、エチレンオキシPとCO
tの反応により得られるボリカーボ$−ト(実m例/2
)、アセトアルデヒドを重合させたポリエーテル(実施
例/3)、3−トリメチルシリルプロパナールを重合さ
せたポリエーテル(実施例/弘)をいずれも/7加え、
これを実施例≠と同様の方法で電子線に対する感度と酸
素プラズマ耐性(Ot几IE)を測定した。結果を表!
に示す。
表  ! 02 ガスプラズマによる 実施例/! /リコンウエハKAZ−/310レジスト(シブレイ社
製)を2μmの厚さに塗布し、コoo″Cで30分間加
熱し不溶化させた。このAZレジストの上に実施例弘で
用いたレジスト材料を実癩例/と同様の操作で約0.2
μmの厚さに塗布し、♂0°Cで20分間プリベークし
た。プリベーク後、電子線をパターン状に照射した。
そして、実施例≠と同一組成の現像液で現像を行ったと
ころパターンがAZレジスト材料上に形成された。その
後、平行平板型スパッタエツチング装置で酸素ガスをエ
ッチャントガスとしてレジストパターンをマスクとして
AZレジストをエツチングした。
凡Fパワー0..2 W7m2. O,ガス圧20ミリ
トルの条件で/夕分間エツチングすることによりレジス
トパターンに覆われていない部分のAZレジストは完全
に消失した。
実施例夕〜りで用いたいずれのレジスト材料でモ0.6
μmラインースペースのパターンが約2μmの厚さで形
成できた。
〔発明の効果〕
以上説明したように、本発明の感光性及び放射線感応性
樹脂組成物は、アルカリ可溶性シロキザンボリマーとJ
溶解禁止剤として光用はオルトナフトキノン類、また放
射線用はポリスルホン、ポリカーボネートあるいはポリ
エーテルからなるものを用いるので、光あるいは放射線
用に対して高感度のポジ形1/シストとなる。またシリ
コンを含有するため酸素プラズマ耐性が高く、したがっ
て2層レジストの上層レジストとして使用できる。
2層レジストは下層にOF、などを用いるドライエツチ
ングに対する耐性が高く、厚い有機ポリマ一層を有する
ため、著しく高い形状比を有するパターンを段差基板上
に形成できる。このため本発明によれば従来のポジ形レ
ジスト材料では達成できなかった、高感度で高形状比、
しかもCF、など全周いるドライエツチング耐性の高い
パターンを形成できるという顕著な効果がある。

Claims (3)

    【特許請求の範囲】
  1. (1)下記一般式 I 又はII: ▲数式、化学式、表等があります▼・・・〔 I 〕 ▲数式、化学式、表等があります▼・・・〔II〕 〔式中Xは同一又は異なり、▲数式、化学式、表等があ
    ります▼基、▲数式、化学式、表等があります▼基(但
    しRは炭化水素基又は置換炭化水素基を示す)及びカル
    ボキシル基よりなる群から選択した1種の基を示し、R
    ′、R″及びR″は、同一又は異なり、水酸基、アルキ
    ル基及びフェニル基よりなる群から選択した1種の基を
    示し少なくとも1つは水酸基を有し、l、m及びnは、
    0又は正の整数を示す〕で表されるシリコーン樹脂と、
    下記一般式III: ▲数式、化学式、表等があります▼・・・〔III〕 (式中Zは−OH、−OCl、−OF、▲数式、化学式
    、表等があります▼、▲数式、化学式、表等があります
    ▼、 ▲数式、化学式、表等があります▼、▲数式、化学式、
    表等があります▼、 ▲数式、化学式、表等があります▼、▲数式、化学式、
    表等があります▼、 ▲数式、化学式、表等があります▼、 ▲数式、化学式、表等があります▼、 ▲数式、化学式、表等があります▼、 ▲数式、化学式、表等があります▼、 ▲数式、化学式、表等があります▼、 ▲数式、化学式、表等があります▼、及び ▲数式、化学式、表等があります▼ よりなる群から選択した1種の基を示す)で表されるオ
    ルトナフトキノン系化合物、下記一般式IV: ▲数式、化学式、表等があります▼・・・〔IV〕 (式中、R_4は水素、アルキル基又はフェニル基、Y
    は水素、アルキル基又はトリアルキルシリル基、Tは▲
    数式、化学式、表等があります▼又は▲数式、化学式、
    表等があります▼基、pは0又は正の整数を示す)で表
    される繰返し単位を含むポリマー、及び下記一般式V: ▲数式、化学式、表等があります▼・・・〔V〕 (式中R_5は水素、アルキル基、フェニル基又はシリ
    コンを含有するアルキル基を示す)で表される繰返し単
    位を含むポリマーよりなる群から選択した1種のものと
    を包含することを特徴とするエネルギ線感応性樹脂組成
    物。
  2. (2)該一般式 I 又はIIで表されるシリコーン樹脂と
    、該一般式IIIで表されるオルトナフトキノン系化合物
    とを包含する特許請求の範囲第1項記載の感光性樹脂組
    成物。
  3. (3)該一般式 I 又はIIで表されるシリコーン樹脂と
    、該一般式IV又はVで表される繰返し単位を含むポリマ
    ーとを包含する特許請求の範囲第1項記載の放射線感応
    性樹脂組成物。
JP19778787A 1986-11-25 1987-08-07 エネルギ線感応性樹脂組成物 Granted JPS63239440A (ja)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP61-278669 1986-11-25
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