JPS62132733A - 高放射性廃棄物ガラス固化用電気溶融炉 - Google Patents

高放射性廃棄物ガラス固化用電気溶融炉

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JPS62132733A
JPS62132733A JP60275595A JP27559585A JPS62132733A JP S62132733 A JPS62132733 A JP S62132733A JP 60275595 A JP60275595 A JP 60275595A JP 27559585 A JP27559585 A JP 27559585A JP S62132733 A JPS62132733 A JP S62132733A
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melting
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憲明 佐々木
Hiroshi Igarashi
寛 五十嵐
Noboru Endo
昇 遠藤
Katsumi Inada
稲田 勝美
Toshio Nakamura
中村 利夫
Hirokazu Takeuchi
宏和 竹内
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    • C03BMANUFACTURE, SHAPING, OR SUPPLEMENTARY PROCESSES
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    • C03B5/0275Shaft furnaces
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 産業上皇租里立肛 本発明は、再処理工場で発生する高放射性廃棄物をガラ
ス固化処理するための電気溶融炉に関するものである。
丈来夏狡五 再処理工場で発生する高放射性廃棄物は、通常液体でし
かも極めて高い放射能を有しているので、長期間、人間
環境から安全に隔離するために、該a乗物とガラス原料
を高温で熔融ガラスにし、容器としてのキャニスタに充
填して固化処理する技術が開発されている。
すなわち高放射性廃棄物は適切な前処理が施され、通常
液体のまま、ガラス原料とともに、まず電気溶融炉(以
後メルクという)に供給される。かくしてメルク内で高
放射性廃棄物は、ガラス原料とともに高温の溶融ガラス
となる。
この熔融ガラスは連続的又は間歇的にキャニスタと呼ば
れる金属製容器に充填される。ガラスが注入されたキャ
ニスタは密封され貯蔵施設内に一時保管され、最終的に
深地層等に埋入して永久処分される予定である。
メルクに連続的に供給される高放射性廃棄物とガラス原
料(以後両者を含めて単に原料という)は、レンガ製の
溶融槽の溶融ガラス表面を覆うような状態になり、熔融
ガラスからの熱移動により、廃棄物中の水分の蒸発、仮
焼、ガラス化反応が連続的におこり、既に存在する溶融
ガラスと混ざりあい、均質なガラスとなる。
熔融ガラスを高温に保持するために必要なエネルギーは
、熔融ガラス中に配置した対向する少なくとも一対の電
極間に電流を流し、その間に存在する溶融ガラスをジュ
ール発熱させることにより、供給される。
−(′シよ゛と る訓M点 運転員の被爆防止のため、メルクはセルとよばれる空間
に設置されて遠隔で運転、保守、交換がなされる。この
ため、メルクはできる限り、小型、軽量となるよう設計
がなされ、従来の高放射性廃棄物のガラス固化技術開発
用のメルクでは、溶融槽の内容量についても、可能な限
り小さくなるように設計されている。すなわち熔融槽の
深さは前述の電極が配置可能な、最小限の深さとなし、
熔融槽の底面は、溶融槽の内容量が小さくなるように、
はぼ水平に設計されている。
高放射性廃棄物には、Rus Pds Rh等の白金族
元素が含まれている。これらの元素はガラスに難溶性で
、比重が大きいので、溶融槽の炉底に沈降し、堆積する
。これらの白金族元素のうちPd、 Rhは、ガラス中
では還元されて金属として存在し、Ruは金属又はRu
O2結晶として存在する。
RuO2は、酸化物ではあるが、電気の良導体であるこ
とが知られており、電子部品用の導電性ペースト等にも
用いられている物質であり、還元されたPd、 Rhの
金属はもちろん電気の良導体であり、このような物質が
高濃度に炉底に堆積すると、炉底近傍のガラスの高温固
有抵抗値は、上部のガラスに比べて小さくなる(白金族
元素を高濃度に含む炉底近傍のガラスを、以後炉底堆積
物という)。
炉底に白金族元素が堆積し、良導電性層が形成されると
、溶融槽の浅い従来設計のメルクでは、電極間に流す電
流が炉底に集中し、炉底の温度が異常に上昇し、逆に溶
融槽表面のガラス温度が下がり、原料溶融能力が低下す
る。又、溶融槽の底面がほぼ水平なので、炉底に堆積し
た白金族元素は、ガラスをキャニスタに流下しても流動
せず、ますます炉底に累積し、ついには運転が継続でき
なくなる。
白金族元素を含有する高放射性廃棄物を、ジュール加熱
方式のメルクで安定して、ガラス溶融するためには、メ
ルクは次の2つの機能を備えていることが必要であると
考えられる。
a、白金族元素は、ガラスに難溶性で、且つ、通常のガ
ラス融液の比重が2.5程度であるのに対し、比重は1
0程度もしくはそれ以上もあるので、ガラス融液中をす
みやかに沈降し、炉底に堆積する。白金族元素を高濃度
に含むガラス、即ち炉底堆積物は、その上部のガラスよ
り低い高温固有電気抵抗値を有しているので、高放射性
廃棄物のガラス熔融を開始すると、短時間で炉底に良導
電性層が形成される。
従って、高放射性廃棄物ガラス固化用メルクには、炉底
にある程度の良導電性層が存在しても、支障なく運転が
III続できること、即ち電極間電流が選択的に炉底に
集中することのないような構造にする必要がある。
b、前項で、炉底にある程度の良導電性層が存在しても
、運転が継続できるような電極配置のメルクデザインに
する必要のあることを述べたが、キャニスタにガラスを
注入しても炉底堆積物のみが、溶融槽内に残存、累積し
てゆくと、当然電極間通電加熱に支障をきたすようにな
る。
従って、炉底堆積物が定期的に又は不定期的に流出口か
ら流出して除去できるような勾配をもった炉底のメルク
デザインにする必要がある。
ところで熔融槽の 炉底形状に関する類似特許にく特開
昭57−196726号〉〈特開昭57−19727号
〉がある。両特許は、通常の商用ガラス溶融炉の炉底形
状に関するものであり、ガラスの生地がえを容易にし、
又鉛ガラスを溶融する際に発生する金属鉛による炉底耐
大物の侵食防止を目的として、3〜45度の勾配のロー
ト状底部を設けるというものである。
このように、両特許は、炉の生産性及び寿命延長に関す
るものであり、また電極配置について記載もない、白金
族元素による電気的弊害を防止するという本発明の目的
とは明らかに異なり、又金属鉛に比べて白金族元素を高
濃度に含むガラスは、高温でも極めて粘く、流動し難い
性質を有しており、実炉のAスケールのメルクによるR
&Dで、30度以下の勾配では、はとんど流動性を示さ
ず、本ガラスを流動させるためには45度程度の勾配が
望ましいことが、初めて明らかになり、本発明に反映さ
せたものである。
前述の如く、本発明の目的は、白金族元素による電気的
弊害を防止することにあり、白金族元素の除去法と、炉
底への電流の集中を防止するための電極配置の両方が相
俟って効果があるものであり、単に生地がえの容易性及
び金属鉛の除去のし易さに着目して、発明された前記の
2つの発明とは、基本的に異なるものである。
〈検討方針〉 炉底に良導電性層が存在しても、当該層と電極との距離
を大きくすれば原理的に、当該層への電流の集中を防止
できる。この考えに基づき、炉底への電流の集中を防止
するために必要な電極配置を数値モデル及び物理モデル
を用いて求めた(以後モデルによるR&Dという)。
次に炉底堆積物の流動性については前述のように、ガラ
スマトリックス中に白金族元素が混在している物質なの
で、通常の高温粘性測定装置等でその粘性を評価するこ
とは困難である。
それ故、炉底に堆積物を抜き出すためのフリーズバルブ
を設置し、当該フリーズバルブ周囲の耐火物に勾配を設
けて、堆積物をガラスの抜き出し流れとともに、フリー
ズバルブに向かって流動せしめて除去するという方針を
たて、この方針に基づき実炉のA縮尺のメルクを作成し
、実際に運転を行い、流動せしめるに要する必要最小限
の勾配の大きさを求めて流動性を評価した(以後流動性
に関するR&Dという)。
モデルによるR&Dと流動性に関するR&Dから得られ
た成果に基づき、最終的に実炉のA縮尺のメルクを作成
、運転し、両R&Dの成果の妥当性を評価した。
く検討結果〉 数値モデルで、第3図(a)の1段電極について、電極
間距離12を一定とし、電極下端と炉底までの距離11
をパラメータにして、炉底に良導電性層が存在する場合
の電位解析を行った。その結果を第4図〜第8図に示す
、第4図はl!の小さい従来設計のIメルクで、第4図
〜第8図は、21を段階的に大きくしたメルクで、第8
図の場合には、電極下端と炉底上面との距離11が12
のA以上である。従来設計のメルクでは電流が強く炉底
に集中し電極下端付近に、強い発熱部が見られる(第4
図(a)の白い斑点)。そしてI!、1を大きくしてゆ
くにつれて、電流の炉底への集中傾向が小さくなり、第
8図のケースでは、電流の集中が減少していることが判
る。第4図と第8図のケースについて、更にガラスの流
れ解析を行い、良導電性層が存在する場合としない場合
の温度分布を求めた、その結果を第9図〜第12図に示
す。第9図と第1θ図は第4図のメルクで、良導電性層
が存在する場合としない場合であり、第11図と第12
図は、同じく第8図のメルクにおける温度及び流れ分布
図である。これらの図より、従来設計のメルクでは、良
導電性層が存在しない場合には、上方が高温の温度分布
を示すが、存在する場合には高温が炉底に移って極めて
異常な温度分布を示す、これに対し第8図のメルクでは
、良導電性層の存在の有無にかかわらず、温度分布はそ
れ程度わりがない。
以上より、11が12のA以上になるようにすれば、良
導電性層の有無にかかわらず炉底への電流の集中が防止
できると云える。
それ故、電極下端と炉底までの距MI!1は電極間距離
の1/2以上とする必要がある。
米国のPNL (R,A、 Browns et al
’  I+usobillzation  of  H
lgh−Level  Defence  Waste
in a 5lurry−Fed Electric 
Glass Melfer ”(1980) ) 、西
独のK f K (SJeisenburger+″N
uclear Waste  ViLrificati
on  in  a  Ceramic−1ined 
Electric Glass Melfer″〕では
、運転の柔軟性を増すために第3図(b)のような電極
を上、下に配置した、所謂2段電極の配置が検討されて
いる。
これは上下段に供給する電力配分を変えることにより、
炉内の温度分布を関節しようという考え方に基づくもの
である。
炉底に良導電性層が存在する場合の、2¥It電橿の有
効性を、同じく電位解析を行うことにより確認した。そ
の結果、2段電極を用いた場合でも、下段電極と炉底と
が近すぎる場合、炉底に良導電性層が存在すると、炉底
への電流の集中が防止できないことが判った。
次に、炉底堆積物の流動性に関するR&Dの結果につい
て述べる。米国の −est Valley(C,C,
Chapn+an+  @Design prefer
ences for aslurry−fed cer
an+ic  melfer  5uitable  
forvitrifying West Valley
 waste  ” 1NuclearWaste M
anagement、Advances  in Ce
ramics+Volcve 8. P、149−16
0)のレポートで、高放射性廃液ガラス固化技術開発用
メルクで、模擬廃液に含まれるNi等が還元されてメタ
ル又は硫化物の形態で炉底に沈降し、これを流動させる
ためには、炉底の勾配を20度程度にするのが望ましい
という報告がある。白金族元素は前述の如くガラス中で
はメタルでも存在するが、RuについてはRuO4の結
晶として存在するので、これが堆積すると非常に粘く、
流動し難いことが予想される。一方メルクの小型、軽量
化のためには、炉底勾配が小さい方が望ましい。これら
の点を勘案し、まず30度の炉底勾配を有するA縮尺の
メルク(以後超小型メルクという)を作製し、この勾配
上における堆積物の流動性を評価した。
白金族元素を含むガラスカレットを、超小型メルクに供
給し、炉底に取りつけたフリーズバルブから、ガラスを
流下し、この操作をくりかえして、流下ガラス中に含ま
れる白金族元素の濃度を調べた。又、試験終了後にガラ
スを保有した状態で炉温を降下させて、メルクを切断し
、各部の状態を観察した。
その結果、流下ガラス中に含まれる白金族元素の濃度は
供給ガラスカレントの10〜20%程度で、供給、流下
をくり返すたびに炉内に白金族元素が累積してゆくこと
が判った。試験中に定期的に溶融槽の深さ方向の温度分
布を測定したが、この結果からも、供給、流下をくり返
すたびに、段々と炉底近傍の温度が上昇し、通常ガラス
の最高温度部は電極レベル近傍で、約1200℃である
のに対し、最終的には炉底の温度が1300℃以上に到
った。
このことからも、炉内に段々と白金族元素が累積してい
ったことが判る。又、試験後のメルクの切断観察結果か
らも、炉底には厚く炉底堆積物が堆積し、30度の勾配
上を円滑には流動しなかったことを確認した。
30度の勾配では、炉底堆積物は十分な流動性を示さな
いことが確認できた。それ故、ひき続き45度の炉底勾
配を有する超小型メルクを作製し、同様の試験を行った
その結果、流下ガラス中の白金族元素を分析してみると
、その濃度は70〜80%で、溶殆中に揮発した分を加
算すると、はぼ全量の白金族元素が除去できた。又本超
小型メルクの電極配置は、モデルによるR&Dの成果に
基づき決定したが、ガラスカレットの供給と流下をくり
かえしても、熔融槽のガラスの深さ方向の温度分布は、
当初と変わりな(、炉内の白金族元素の堆積状態は累積
しなかったと考えられる。
即ち白金族元素は炉内に累積することなく、45度の勾
配上をフリーズバルブに向かって流動し、ガラスを流下
するたびに炉外に流出したものと考えられる。
実際、試験後のメルクの切断観察結果からも、45度の
勾配上には薄い堆yiIi層が存在するのみで、堆積物
は45度の勾配上を流動し、停滞しなかったことが確認
できた。
以上のモデルによるR&Dと流動性に関するR&Dの成
果をふまえて、実炉の〃縮尺のメルク(以後小型メルク
という)の設計を行った。
この小型メルクは超小型メルクと同様炉底中央に堆積物
抜きだし用のフリーズバルブを有し、フリーズパルプ周
囲の耐火物は、フリーズバルブに向かって、電極の通電
方向と直角方向には45度、通電方向には57.5度の
勾配をつけた。
又、炉底と電極下端との垂直距離を、炉底にある程度の
堆積物がたまることを想定し電極間距離のAより若干大
きめにした。
このような設計方針で小型メルクを作製し、前記超小型
メルクと同様の要領で試験を実施した。
その結果、白金族元素を含有するガラスカレットの熔融
及びフリーズパルプからの流下をくり返しても、熔融槽
のガラスの深さ方向の温度分布、及び電極間抵抗は変わ
らず、電流の炉底への集中が防止できたことを確認した
。又流下したガラスには高濃度の白金族元素が含有され
ており、炉底堆積物が45度及び57.5度の勾配上を
流動し停滞しなかったことを再確認できた。試験後のメ
ルクの切断観察結果からも、同様のことが[認できた。
これらのR&Dの結果から、高放射性廃棄物をガラス固
化するためのメルクのデザインに関して次のような知見
が得られた。
、、 占 7′  ための 炉底と電極との距離が小さいと、白金族元素を高濃度に
含む良導電性層が炉底に形成され、電極間電流が炉底に
集中し、メルクの運転に支障をきたす、これを防止する
ためには、電極下端と炉底上面との距離を電極間距離の
1/2以上にすれば良い、即ち電極下端と炉底との距離
を電極間距離の〃と、堆積層厚の和以上にすれば良い、
堆積層厚は廃棄物の種類、堆積物の抜きだし方法及び頻
度等によって当然異なることが予想されるが、50〜1
00IIIII+程度を想定しておけば良いと思われる
白金族元素を高濃度に含む炉底堆積物を除去するために
は、炉底にフリーズパルプを設け、炉底耐火物はフリー
ズバルブに向かって、水平に対して堆積物を流動させる
のに必要な勾配をつけておき、フリーズバルブから定期
的、もしくは不定期的にガラスを抜きだすことが必要で
ある。
堆積物を流動させるのに、必要な勾配の大きさは、当然
廃棄物の種類等により異なるが、30度では十分でなく
、かと云って60度より大きいと、溶融槽が深くなるの
で小型、軽量化の目的に反し、又炉底の温度が低くなり
すぎるなどの問題が発生するおそれがあり、30〜60
度、望ましくは、45〜60度が適切であると考えられ
る。
このように本発明は白金族元素が炉底に堆積しても、電
流が炉底に集中することなく、又堆積した白金族元素を
、定期的もしくは不定期的に炉底のガラス流出口からガ
ラスを抜きだすことにより、除去できる好適なメルクデ
ザインを提供するものである。
l1口 第1図は本発明に係るメルクの溶融槽を側面から見た図
である。第2図は第1図に示した溶融槽のA−A線を通
る紙面に垂直な平面で切断して得られる断面を上部から
見た断面図である。図面において、(1)は溶融槽の側
壁を形成する耐火物であり、通常溶融ガラスに優れた耐
侵食性を有する電鋳レンガを用いる。(2)は溶融槽底
部のガラス流出口に取りつけた金属製フリーズバルブ(
6)の周囲に設置した炉底耐火物で、(1)と同じく、
通常は電鋳レンガを用いる。この炉底耐火物(2)はフ
リーズパルプ(6)に向かって水平に対して30〜60
度、図面では45度の勾配を有している。フリーズパル
プ(6)はガラスを流出させたり流出を停止したりする
目的で設置したもので、金属筒に電気を流す等して加熱
を行う。(3a)  (3b)は熔融ガラス温度を原料
溶融に通した温度に保持するために必要なエネルギーを
供給するための、対向する一対の電極であり、電極下端
と炉底までの距離11が電極間距離1201/2以上に
なるような高さに配置しである。
(4)はフリーズバルブ上部のガラス温度を調節するた
めの補助電極で、どちらかの主電極との間で通電を行う
、  (10)は溶融槽上部空間を形成するための溶融
槽上部耐火物で、(11)はメルクの保温性を良好にす
るための断熱耐火物である。  (12)は金属製のケ
ーシングで、放射性物質がメルク外へ漏洩することを防
止する目的で設置する。(5)はメルクの起動時の熱上
げ用抵抗発熱体である。(7)は高放射性廃棄物とガラ
ス原料をメルクに供給するための原料供給ノズルであり
、(13)は原料熔融の際に発生する、オフガスをオフ
ガス処理装置へ導くためのオフガス管である。
運転開始時には、まず一対の電極(3a)  (3b)
がかくれる程度まで、ガラスカレットを供給し、その後
に抵抗発熱体(5)に電力を供給し、熔融槽の上部空間
の温度を徐々に上げる。この温度が1000℃程度まで
上がると、溶融槽のガラスカレットの表面付近が熔融す
る。ガラスは低温では電気の絶縁体であるが、温度が上
がり溶融状態になると電気を通すようになる。この性質
を利用して、電極間に電圧を印可し、ガラスに電流を流
して、ガラス自体を発熱せしめる(直接通電という)、
この直接通電電力を徐々に増加し、熔融槽に供給した全
てのカレントを溶融状態にする。
この状態になると、抵抗発熱体による加熱なしで、ガラ
ス温度を保持できるようになるので、抵抗発熱体による
加熱を停止する。そして、直接通電により、ガラス温度
が原料溶融に適した温度になるように、電力調整を行う
、それと同時に補助電極(4)と主電極(3a)又は(
3b)の間に電流を流し、フリーズバルブ(6)の上部
のガラス温度を関節する。それが完了した時点で高放射
性廃棄物とガラス原料を原料供給ノズル(7)から供給
する。
キャニスタへのガラスの注入方式には2種類あり、ひと
つはガラスを連続的にオーバフローさせる方式と他の方
式は炉底又は適当な位置にフリーズバルブを設け、定期
的にガラスを流下させる方式がある。
ただし白金族元素除去用フリーズバルブ(6)を前記の
キャニスタ注入用フリーズバルブとして用いても、差し
つかえない。説明の簡略化のため第1図および第2図の
実施例では、フリーズバルブ(6)で定期的なキャニス
タへの注入を実施するものとした。他のケースでは状況
に応じて、フリーズバルブ(6)を用いて、白金族元素
を除去することが必要となる。
原料の供給を継続し、ガラスレベルがキャニスタ−注入
に適切なレベルになると(第1図のハイガラスレベル(
8)がこれに相当する)、フリーズバルブ(6)を加熱
し、ガラスをキャニスタに注入する。キャニスタに所定
量のガラスが注入されたら、フリーズバルブ(6)の加
熱を停止する。そうすると、フリーズバルブ内を通過す
るガラス温度が下がり、ついには固まってしまい、流下
が停止する。WR急を要する場合には、フリーズバルブ
に空気、水等を吹きつけて止めることもある。ガラスの
注入が完了すると、熔融槽のガラスレベルは、ロウガラ
スレベル(9)まで降下する。
その後、原料の供給によりガラスレベルが再びハイガラ
スレベル(8)に達するとガラスの流下が行われる。
本実施例のように、白金族元素除去用フリーズバルブ(
6)で、キャニスタへの注入を実施すると、注入毎に白
金族元素が除去されることになる。
他の注入方式、例えばメルクの炉底以外の個所にフリー
ズバルブを設ける場合、又はオーバーフロ一方式を採用
した場合には、前述のようにメルクの状況に応じて、フ
リーズバルブ(6)を用いて、白金族元素を炉底から除
去することが必要となる。いずれの場合も、白金族元素
による電気的弊害を防止し、メルクの運転が支障な〈実
施できる。
また炉底堆積物はフリーズバルブ(6)に代わる適当な
手段により上方から吸引する方式であってもよい。
血皿■立泉 本発明は熔融槽の底部にガラスの流出口を有する溶融炉
において、流出口の周囲の炉底が流出口に向かい、水平
面に対して30〜60度の勾配を有しており、且つ、流
出口の炉内側開口部と、ガラス熔融を行うのに必要な電
力の大部分を供給するための少なくとも一対の電極の下
端との距離を、上記電極間距離のA以上とすることによ
り、白金族元素の除去と、炉底への電流の集中を防止し
得て、これにより高放射性廃棄物ガラス固化用電気溶融
炉の実用化が可能となった。
【図面の簡単な説明】
第1図は本発明に係る電気溶融炉の縦断側面図であり、
第2図は第1図A−A線での横断平面図である。第3図
は電気溶融炉の電極配置を示す図面で、第3図(a)は
1段電極を示し、第3図(b)は2段電極を示す。第4
図乃至第8図は1段電極について、電極間距離を一定に
して11をパラメータにして炉底に良導電性層が存在す
る場合の電位解析の結果を示し、夫々の図において(a
)は電力密度分布(発熱分布)を示し、(b)は電流密
度を示す。第9図乃至第12′IMは第4図乃至第8図
と対応するガラスの流れ解析の結果を示し、夫々の図に
おいて、(a)は温度分布を示し、(b)は流れ分布を
示す。 (1)−・・溶融槽側壁耐火物、 (2)・・〜溶融槽底部耐火物、 (3a)  (3b)−電極、(4)・・−補助電極、
(5)・−・抵抗発熱体、(6) −フリーズバルブ、
(7)−・−原料供給ノズル、 (8)−−−ハイガラスレベル、 (9)−・−・ロウガラスレベル、 (10)−溶融槽上部耐火物、 (11)−断熱耐火物、(12) −金属ケーシング、
(13) −−−オフガス管。 特許出願人  動力炉・核燃料開発事業団〃   日本
電気硝子株式会社

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. (1)溶融槽の底部にガラスの流出口を有する白金族元
    素を含むガラスの溶融炉において、その流出口の周囲の
    炉底が流出口に向かい、水平面に対して30〜60度の
    勾配を有しており、且つ、流出口の炉内側開口部と、ガ
    ラス溶融を行うのに必要な電力の大部分を供給するため
    の少なくとも一対の電極の下端との距離が、電極間距離
    の1/2以上であることを特徴とする高放射性廃棄物ガ
    ラス固化用電気溶融炉。
JP60275595A 1985-12-06 1985-12-06 高放射性廃棄物ガラス固化用電気溶融炉 Granted JPS62132733A (ja)

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