JPH10188976A - リチウム二次電池 - Google Patents
リチウム二次電池Info
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- JPH10188976A JPH10188976A JP8345219A JP34521996A JPH10188976A JP H10188976 A JPH10188976 A JP H10188976A JP 8345219 A JP8345219 A JP 8345219A JP 34521996 A JP34521996 A JP 34521996A JP H10188976 A JPH10188976 A JP H10188976A
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- lithium
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- secondary battery
- lithium secondary
- positive electrode
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 新規な活物質を用いた電極を有していてサイ
クル特性のよいリチウム二次電池を提供する。 【解決手段】 正極又は負極の活物質として、ＬｉＦｅ
ＴｉＯ4 又はＬｉＦｅＶＯ4 を用いる。
クル特性のよいリチウム二次電池を提供する。 【解決手段】 正極又は負極の活物質として、ＬｉＦｅ
ＴｉＯ4 又はＬｉＦｅＶＯ4 を用いる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は改良されたリチウム
二次電池に関するものである。詳しくは本発明は改良さ
れた正極又は負極を備えていて、サイクル特性に優れた
リチウム二次電池に関するものである。
二次電池に関するものである。詳しくは本発明は改良さ
れた正極又は負極を備えていて、サイクル特性に優れた
リチウム二次電池に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】リチウム二次電池は公知である。このも
のは、例えばＬｉＣｏＯ2 やＬｉＮｉ 1-x Ｃｏx Ｏ2 、
ＬｉＮｉＯ2 、ＬｉＭｎ2 Ｏ4 、ＬｉＭｎＯ2 等で表わ
される物質を正極活物質とする正極と、リチウム金属、
リチウム合金又はリチウムを吸収・放出する物質を負極
活物質とする負極を備えている。リチウム二次電池は電
圧が高く、かつ充放電容量が大きいので、大きな期待が
寄せられている。
のは、例えばＬｉＣｏＯ2 やＬｉＮｉ 1-x Ｃｏx Ｏ2 、
ＬｉＮｉＯ2 、ＬｉＭｎ2 Ｏ4 、ＬｉＭｎＯ2 等で表わ
される物質を正極活物質とする正極と、リチウム金属、
リチウム合金又はリチウムを吸収・放出する物質を負極
活物質とする負極を備えている。リチウム二次電池は電
圧が高く、かつ充放電容量が大きいので、大きな期待が
寄せられている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら従来のリ
チウム二次電池は充放電を反復するとその容量が低下し
易い、すなわちサイクル特性がよくないという問題があ
る。従って本発明は、サイクル特性に優れたリチウム二
次電池を提供しようとするものである。
チウム二次電池は充放電を反復するとその容量が低下し
易い、すなわちサイクル特性がよくないという問題があ
る。従って本発明は、サイクル特性に優れたリチウム二
次電池を提供しようとするものである。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明によれば、ＬｉＦ
ｅＴｉＯ4 又はＬｉＦｅＶＯ4 で表わされる複合酸化物
を活物質とする正極又は負極を用いることにより、リチ
ウム二次電池のサイクル特性を改良できる。
ｅＴｉＯ4 又はＬｉＦｅＶＯ4 で表わされる複合酸化物
を活物質とする正極又は負極を用いることにより、リチ
ウム二次電池のサイクル特性を改良できる。
【０００５】
【発明の実施の形態】本発明について更に詳細に説明す
ると、本発明で正極又は負極の活物質として用いるＬｉ
ＦｅＴｉＯ4 又はＬｉＦｅＶＯ4 で表わされるリチウム
鉄チタン複合酸化物又はリチウム鉄バナジウム複合酸化
物は、公知のものであるが、今までリチウム二次電池の
活物質として用いることは知られていない。ＬｉＦｅＴ
ｉＯ4及びＬｉＦｅＶＯ4 はスピネル構造をした立方晶
の結晶構造を有しており、正極活物質として用いた場合
には放電によりリチウムが結晶中に挿入され、充電によ
りリチウムが結晶から抜き取られる。逆に負極活物質と
して用いた場合には、充電によりリチウムが結晶中に挿
入され、放電によりリチウムが結晶から抜き取られる。
ＬｉＦｅＴｉＯ4 及びＬｉＦｅＶＯ4 の製造は公知の方
法で行えばよく、例えばＬｉＦｅＴｉＯ4 は、炭酸リチ
ウム、酸化第二鉄及び二酸化チタンを１：１：２（モル
比）で混合し、６００〜８００℃で２０〜７２時間加熱
焼成することにより容易に製造することができる。
ると、本発明で正極又は負極の活物質として用いるＬｉ
ＦｅＴｉＯ4 又はＬｉＦｅＶＯ4 で表わされるリチウム
鉄チタン複合酸化物又はリチウム鉄バナジウム複合酸化
物は、公知のものであるが、今までリチウム二次電池の
活物質として用いることは知られていない。ＬｉＦｅＴ
ｉＯ4及びＬｉＦｅＶＯ4 はスピネル構造をした立方晶
の結晶構造を有しており、正極活物質として用いた場合
には放電によりリチウムが結晶中に挿入され、充電によ
りリチウムが結晶から抜き取られる。逆に負極活物質と
して用いた場合には、充電によりリチウムが結晶中に挿
入され、放電によりリチウムが結晶から抜き取られる。
ＬｉＦｅＴｉＯ4 及びＬｉＦｅＶＯ4 の製造は公知の方
法で行えばよく、例えばＬｉＦｅＴｉＯ4 は、炭酸リチ
ウム、酸化第二鉄及び二酸化チタンを１：１：２（モル
比）で混合し、６００〜８００℃で２０〜７２時間加熱
焼成することにより容易に製造することができる。
【０００６】ＬｉＦｅＴｉＯ4 又はＬｉＦｅＶＯ4 を活
物質とする電極を作成するには、これに常法により導電
剤と結合剤とを混合して加圧成形すればよい。導電剤と
しては電気化学的に安定で電解液に侵されず導電率の高
いものが好ましく、通常は炭素材料が用いられる。好ま
しくは黒鉛やアセチレンブラックなどのカーボンブラッ
クが用いられる。結合剤も同様に電気化学的に安定で電
解液に侵されないものが好ましく、通常はフッ素樹脂が
用いられる。好ましくはポリテトラフルオロエチレンや
ポリビニリデンフロライドが用いられる。電極を作成す
るに際しての活物質（ＬｉＦｅＴｉＯ4 又はＬｉＦｅＶ
Ｏ4 ）、導電剤及び結合剤の混合比率（重量比）は、合
計を１００として、通常は導電剤が１０〜３０、結合剤
が３〜１０、残部を活物質とするのが適当である。
物質とする電極を作成するには、これに常法により導電
剤と結合剤とを混合して加圧成形すればよい。導電剤と
しては電気化学的に安定で電解液に侵されず導電率の高
いものが好ましく、通常は炭素材料が用いられる。好ま
しくは黒鉛やアセチレンブラックなどのカーボンブラッ
クが用いられる。結合剤も同様に電気化学的に安定で電
解液に侵されないものが好ましく、通常はフッ素樹脂が
用いられる。好ましくはポリテトラフルオロエチレンや
ポリビニリデンフロライドが用いられる。電極を作成す
るに際しての活物質（ＬｉＦｅＴｉＯ4 又はＬｉＦｅＶ
Ｏ4 ）、導電剤及び結合剤の混合比率（重量比）は、合
計を１００として、通常は導電剤が１０〜３０、結合剤
が３〜１０、残部を活物質とするのが適当である。
【０００７】本発明に係るリチウム二次電池は、正極又
は負極に上記のＬｉＦｅＴｉＯ4 又はＬｉＦｅＶＯ4 を
活物質とする電極を用いる以外は、常法により製造する
ことができる。例えば対極としては、リチウム二次電池
の正極又は負極として知られている種々のものを用いる
ことができる。正極と負極とを隔てるセパレーターも公
知の種々のものを用いることができるが、通常は多孔質
ポリオレフィンフィルム、特に多孔質ポリプロピレンフ
ィルムを用いるのが好ましい。電解液も非水溶媒にリチ
ウム塩を溶解した公知のものを用いることができる。
は負極に上記のＬｉＦｅＴｉＯ4 又はＬｉＦｅＶＯ4 を
活物質とする電極を用いる以外は、常法により製造する
ことができる。例えば対極としては、リチウム二次電池
の正極又は負極として知られている種々のものを用いる
ことができる。正極と負極とを隔てるセパレーターも公
知の種々のものを用いることができるが、通常は多孔質
ポリオレフィンフィルム、特に多孔質ポリプロピレンフ
ィルムを用いるのが好ましい。電解液も非水溶媒にリチ
ウム塩を溶解した公知のものを用いることができる。
【０００８】
【実施例】以下に実施例により本発明を更に具体的に説
明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものでは
ない。ＬｉＦｅＴｉＯ4 の製造；炭酸リチウム、酸化第
二鉄及び二酸化チタンを１：１：２（モル比）の割合で
よく混合した。この混合物を大気中、６５０℃で８時間
加熱し、更に同じく大気中、８００℃で３６時間加熱し
てＬｉＦｅＴｉＯ4 を製造した。粉末Ｘ線回折の結果、
このものは立方晶の単相であった。
明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものでは
ない。ＬｉＦｅＴｉＯ4 の製造；炭酸リチウム、酸化第
二鉄及び二酸化チタンを１：１：２（モル比）の割合で
よく混合した。この混合物を大気中、６５０℃で８時間
加熱し、更に同じく大気中、８００℃で３６時間加熱し
てＬｉＦｅＴｉＯ4 を製造した。粉末Ｘ線回折の結果、
このものは立方晶の単相であった。
【０００９】ＬｉＦｅＶＯ4 の製造；炭酸リチウムと酸
化第二鉄とを１：１（モル比）の割合でよく混合したの
ち、この混合物を大気中、６５０℃で６時間加熱し、更
に７００℃で１０時間加熱してリチウム鉄複合酸化物
（ＬｉＦｅＯ2 ）を製造した。また五酸化バナジウムを
水素気流中、６００℃で４時間加熱し、更に９００℃で
５時間加熱して、三二酸化バナジウム（Ｖ2 Ｏ3 ）とし
た。次いでこの三二酸化バナジウムと五酸化バナジウム
とを１：１（モル比）でよく混合したのち、混合物を石
英ガラス管に真空封入した。これを６５０℃で３６時間
加熱し、更に８００℃で２４時間加熱して二酸化バナジ
ウム（ＶＯ2 ）を製造した。
化第二鉄とを１：１（モル比）の割合でよく混合したの
ち、この混合物を大気中、６５０℃で６時間加熱し、更
に７００℃で１０時間加熱してリチウム鉄複合酸化物
（ＬｉＦｅＯ2 ）を製造した。また五酸化バナジウムを
水素気流中、６００℃で４時間加熱し、更に９００℃で
５時間加熱して、三二酸化バナジウム（Ｖ2 Ｏ3 ）とし
た。次いでこの三二酸化バナジウムと五酸化バナジウム
とを１：１（モル比）でよく混合したのち、混合物を石
英ガラス管に真空封入した。これを６５０℃で３６時間
加熱し、更に８００℃で２４時間加熱して二酸化バナジ
ウム（ＶＯ2 ）を製造した。
【００１０】上記で得たリチウム鉄複合酸化物（ＬｉＦ
ｅＯ2 ）と二酸化バナジウム（ＶＯ 2 ）とを１：１（モ
ル比）の割合でよく混合したのち、混合物をプレス成型
して白金箔に包み、石英ガラス管中に真空封入した。こ
れを７５０℃で２４時間加熱してＬｉＦｅＶＯ4 を製造
した。粉末Ｘ線回折の結果、このものは立方晶の単晶で
あった。
ｅＯ2 ）と二酸化バナジウム（ＶＯ 2 ）とを１：１（モ
ル比）の割合でよく混合したのち、混合物をプレス成型
して白金箔に包み、石英ガラス管中に真空封入した。こ
れを７５０℃で２４時間加熱してＬｉＦｅＶＯ4 を製造
した。粉末Ｘ線回折の結果、このものは立方晶の単晶で
あった。
【００１１】ＬｉＦｅＴｉＯ4 又はＬｉＦｅＶＯ4 を活
物質とする電極の製造；上記で得たＬｉＦｅＴｉＯ4 及
びＬｉＦｅＶＯ4 のそれぞれを粉砕し、これにアセチレ
ンブラック及びテトラフルオロエチレンを重量比で７
５：２０：５の割合で混合した。この混合物０．１ｇを
１ｔｏｎ／ｃｍ2 の圧力で直径１６ｍｍにプレス成型し
て電極を製造した。ＬｉＣｏＯ2 を活物質とする電極の
製造；ＬｉＣｏＯ2 にアセチレンブラックとポリテトラ
フルオロエチレンを重量比で７５：２０：５の割合で混
合した。この混合物０．１２５ｇを１ｔｏｎ／ｃｍ2の
圧力で直径１６ｍｍにプレス成型して電極を製造した。
物質とする電極の製造；上記で得たＬｉＦｅＴｉＯ4 及
びＬｉＦｅＶＯ4 のそれぞれを粉砕し、これにアセチレ
ンブラック及びテトラフルオロエチレンを重量比で７
５：２０：５の割合で混合した。この混合物０．１ｇを
１ｔｏｎ／ｃｍ2 の圧力で直径１６ｍｍにプレス成型し
て電極を製造した。ＬｉＣｏＯ2 を活物質とする電極の
製造；ＬｉＣｏＯ2 にアセチレンブラックとポリテトラ
フルオロエチレンを重量比で７５：２０：５の割合で混
合した。この混合物０．１２５ｇを１ｔｏｎ／ｃｍ2の
圧力で直径１６ｍｍにプレス成型して電極を製造した。
【００１２】実施例１ 多孔性ポリプロピレンフィルムのセパレーターを挟ん
で、ＬｉＦｅＴｉＯ4 を活物質とする電極を正極、直径
１６ｍｍ、厚さ０．４ｍｍのリチウム金属板を負極とし
て配置し、これに電解液を加えて密封し、リチウム二次
電池を製造した。電解液としては、プロピレンカーボネ
ートと１，２−ジメトキシエタンとの等容量混合物に、
過塩素酸リチウムを１モル／リットルとなるように溶解
したものを用いた。
で、ＬｉＦｅＴｉＯ4 を活物質とする電極を正極、直径
１６ｍｍ、厚さ０．４ｍｍのリチウム金属板を負極とし
て配置し、これに電解液を加えて密封し、リチウム二次
電池を製造した。電解液としては、プロピレンカーボネ
ートと１，２−ジメトキシエタンとの等容量混合物に、
過塩素酸リチウムを１モル／リットルとなるように溶解
したものを用いた。
【００１３】このリチウム二次電池を用いて、充放電電
流２ｍＡ、電圧範囲１．７５Ｖ〜４．０Ｖの間で定電流
充放電のサイクル試験を行った。その結果、初期放電容
量は７１．８ｍＡｈ／ｇ−ＬｉＦｅＴｉＯ4 であり、初
期放電容量に対する２００サイクル目の放電容量の比は
９２．８％であった。このリチウム二次電池の充放電電
圧曲線を図１に示す。
流２ｍＡ、電圧範囲１．７５Ｖ〜４．０Ｖの間で定電流
充放電のサイクル試験を行った。その結果、初期放電容
量は７１．８ｍＡｈ／ｇ−ＬｉＦｅＴｉＯ4 であり、初
期放電容量に対する２００サイクル目の放電容量の比は
９２．８％であった。このリチウム二次電池の充放電電
圧曲線を図１に示す。
【００１４】実施例２ 正極としてＬｉＦｅＶＯ4 を活物質とする電極を用いた
以外は、実施例１と全く同様にして、リチウム二次電池
を製造した。このリチウム二次電池を用いて、充放電電
流２ｍＡ、電圧範囲１．０Ｖ〜３．７５Ｖの間で定電流
充放電のサイクル試験を行った。その結果、初期放電容
量は６５．９ｍＡｈ／ｇ−ＬｉＦｅＶＯ4 であり、初期
放電容量に対する２００サイクル目の放電容量の比は９
５．５％であった。このリチウム二次電池の充放電電圧
曲線を図２に示す。
以外は、実施例１と全く同様にして、リチウム二次電池
を製造した。このリチウム二次電池を用いて、充放電電
流２ｍＡ、電圧範囲１．０Ｖ〜３．７５Ｖの間で定電流
充放電のサイクル試験を行った。その結果、初期放電容
量は６５．９ｍＡｈ／ｇ−ＬｉＦｅＶＯ4 であり、初期
放電容量に対する２００サイクル目の放電容量の比は９
５．５％であった。このリチウム二次電池の充放電電圧
曲線を図２に示す。
【００１５】実施例３ 正極としてＬｉＣｏＯ2 を活物質とする電極、負極とし
てＬｉＦｅＴｉＯ4 を活物質とする電極を用いた以外
は、実施例１と全く同様にして、リチウム二次電池を製
造した。このリチウム二次電池を用いて、充放電電流２
ｍＡ、電圧範囲０．５Ｖ〜２．３５Ｖの間で定電流充放
電のサイクル試験を行った。その結果、初期放電容量は
７０．２ｍＡｈ／ｇ−ＬｉＦｅＴｉＯ4 であり、初期放
電容量に対する２００サイクル目の放電容量の比は９
２．０％であった。このリチウム二次電池の充放電電圧
曲線を図３に示す。
てＬｉＦｅＴｉＯ4 を活物質とする電極を用いた以外
は、実施例１と全く同様にして、リチウム二次電池を製
造した。このリチウム二次電池を用いて、充放電電流２
ｍＡ、電圧範囲０．５Ｖ〜２．３５Ｖの間で定電流充放
電のサイクル試験を行った。その結果、初期放電容量は
７０．２ｍＡｈ／ｇ−ＬｉＦｅＴｉＯ4 であり、初期放
電容量に対する２００サイクル目の放電容量の比は９
２．０％であった。このリチウム二次電池の充放電電圧
曲線を図３に示す。
【００１６】実施例４ 正極としてＬｉＣｏＯ2 を活物質とする電極、負極とし
てＬｉＦｅＶＯ4 を活物質とする電極を用いた以外は、
実施例１と全く同様にして、リチウム二次電池を製造し
た。このリチウム二次電池を用いて、充放電電流２ｍ
Ａ、電圧範囲０．５Ｖ〜３．１５Ｖの間で定電流充放電
のサイクル試験を行った。その結果、初期放電容量は６
４．５ｍＡｈ／ｇ−ＬｉＦｅＶＯ4 であり、初期放電容
量に対する２００サイクル目の充放電容量の比は９４．
８％であった。このリチウム二次電池の充放電電圧曲線
を図４に示す。
てＬｉＦｅＶＯ4 を活物質とする電極を用いた以外は、
実施例１と全く同様にして、リチウム二次電池を製造し
た。このリチウム二次電池を用いて、充放電電流２ｍ
Ａ、電圧範囲０．５Ｖ〜３．１５Ｖの間で定電流充放電
のサイクル試験を行った。その結果、初期放電容量は６
４．５ｍＡｈ／ｇ−ＬｉＦｅＶＯ4 であり、初期放電容
量に対する２００サイクル目の充放電容量の比は９４．
８％であった。このリチウム二次電池の充放電電圧曲線
を図４に示す。
【図１】ＬｉＦｅＴｉＯ4 を正極活物質とする正極と、
リチウム金属の負極を備えたリチウム二次電池の充放電
電圧曲線である。
リチウム金属の負極を備えたリチウム二次電池の充放電
電圧曲線である。
【図２】ＬｉＦｅＶＯ4 を正極活物質とする正極と、リ
チウム金属の負極を備えたリチウム二次電池の充放電電
圧曲線である。
チウム金属の負極を備えたリチウム二次電池の充放電電
圧曲線である。
【図３】ＬｉＣｏＯ2 を正極活物質とする正極と、Ｌｉ
ＦｅＴｉＯ4 を負極活物質とする負極とを備えたリチウ
ム二次電池の充放電電圧曲線である。
ＦｅＴｉＯ4 を負極活物質とする負極とを備えたリチウ
ム二次電池の充放電電圧曲線である。
【図４】ＬｉＣｏＯ2 を正極活物質とする正極と、Ｌｉ
ＦｅＶＯ4 を負極活物質とする負極とを備えたリチウム
二次電池の充放電電圧曲線である。
ＦｅＶＯ4 を負極活物質とする負極とを備えたリチウム
二次電池の充放電電圧曲線である。
Claims (4)
- 【請求項１】 ＬｉＦｅＴｉＯ4 で表わされる複合酸化
物を正極活物質とする正極を備えていることを特徴とす
るリチウム二次電池。 - 【請求項２】 ＬｉＦｅＴｉＯ4 で表わされる複合酸化
物を負極活物質とする負極を備えていることを特徴とす
るリチウム二次電池。 - 【請求項３】 ＬｉＦｅＶＯ4 で表わされる複合酸化物
を正極活物質とする正極を備えていることを特徴とする
リチウム二次電池。 - 【請求項４】 ＬｉＦｅＶＯ4 で表わされる複合酸化物
を負極活物質とする負極を備えていることを特徴とする
リチウム二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8345219A JPH10188976A (ja) | 1996-12-25 | 1996-12-25 | リチウム二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8345219A JPH10188976A (ja) | 1996-12-25 | 1996-12-25 | リチウム二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10188976A true JPH10188976A (ja) | 1998-07-21 |
Family
ID=18375111
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8345219A Pending JPH10188976A (ja) | 1996-12-25 | 1996-12-25 | リチウム二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH10188976A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2009190954A (ja) * | 2008-02-18 | 2009-08-27 | Toyota Central R&D Labs Inc | リチウムチタン鉄複合酸化物、その使用方法、リチウムイオン二次電池、及びリチウムチタン鉄複合酸化物の製造方法 |
| US8323833B2 (en) | 2006-07-28 | 2012-12-04 | Lg Chem, Ltd. | Anode for improving storage performance at a high temperature and lithium secondary battery comprising the same |
| WO2014073701A1 (ja) * | 2012-11-12 | 2014-05-15 | 国立大学法人九州大学 | 正極活物質、リチウム電池および正極活物質の製造方法 |
-
1996
- 1996-12-25 JP JP8345219A patent/JPH10188976A/ja active Pending
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US8323833B2 (en) | 2006-07-28 | 2012-12-04 | Lg Chem, Ltd. | Anode for improving storage performance at a high temperature and lithium secondary battery comprising the same |
| JP2009190954A (ja) * | 2008-02-18 | 2009-08-27 | Toyota Central R&D Labs Inc | リチウムチタン鉄複合酸化物、その使用方法、リチウムイオン二次電池、及びリチウムチタン鉄複合酸化物の製造方法 |
| WO2014073701A1 (ja) * | 2012-11-12 | 2014-05-15 | 国立大学法人九州大学 | 正極活物質、リチウム電池および正極活物質の製造方法 |
| CN104823310A (zh) * | 2012-11-12 | 2015-08-05 | 国立大学法人九州大学 | 正极活性物质、锂电池以及正极活性物质的制造方法 |
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