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JPH09302319A - Hot-melt adhesive composition - Google Patents

Hot-melt adhesive composition

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Publication number
JPH09302319A
JPH09302319A JP12198496A JP12198496A JPH09302319A JP H09302319 A JPH09302319 A JP H09302319A JP 12198496 A JP12198496 A JP 12198496A JP 12198496 A JP12198496 A JP 12198496A JP H09302319 A JPH09302319 A JP H09302319A
Authority
JP
Grant status
Application
Patent type
Prior art keywords
styrene
copolymer
component
ethylene
melt
Prior art date
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Pending
Application number
JP12198496A
Other languages
Japanese (ja)
Inventor
Shinya Sato
Mikio Suzuki
信也 佐藤
幹雄 鈴木
Original Assignee
Kao Corp
花王株式会社
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date

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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To obtain a hut-melt adhesive composition containing a specific ethylene-α-olefin copolymer, styrene-ethylene-propylene-styrene block copolymer and an adhesiveness imparting agent, and suitable for assembling a hygienic material such as a diaper. SOLUTION: This hot-melt adhesive composition contains (A) ethylene-α-olefin copolymer having <=0.90g/cm<3> density, (B) a styrene-ethylene-propylene-styrene block copolymer and (C) an adhesiveness imparting agent. Also, it is preferable to contain (D) a plasticizing oil. Further, as the content of each of the components, 10-80wt.% component (A), 1-50wt.% component (B) and 19-60wt.% component (C) are preferable. Also, in the component (B), the content of styrene is preferably 10-35wt.%.

Description

【発明の詳細な説明】 DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【0001】 [0001]

【発明の属する技術分野】本発明は、使い捨ておむつ、 BACKGROUND OF THE INVENTION The present invention is, disposable diapers,
生理用ナプキン等の衛生用品の組み立て等に好適に用いられるホットメルト接着材組成物に関するものである。 It relates hot melt adhesive composition suitable for use in the assembly or the like of sanitary goods such as a sanitary napkin.

【0002】 [0002]

【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】一般に、使い捨ておむつや生理用ナプキン等の衛生用品、特に使い捨ておむつは、むれ、かぶれ防止機能を高めるため、 (a)多孔質ポリエチレンフィルムをバックシート(外側シート)に使用したものや、 (b)立体ギャザーと呼ばれる股ギャザーを使用したものなどが提案されて使用されている。 Generally BACKGROUND OF INVENTION Problems to be Solved], sanitary goods such as disposable diapers and sanitary napkins, particularly disposable diapers, Mure, to enhance the rash prevention function, a back sheet (a) a porous polyethylene film that was used (outer sheet) and have been used has been proposed such as those using a crotch gather called (b) three-dimensional gathers. 上記 (a)の使い捨ておむつは、通常、不織布をトップシート(肌に接する内側シート)に用い、 Disposable diapers of the above (a) is usually used, nonwoven fabric topsheet (inner sheet in contact with the skin),
該トップシートをバックシートにホットメルト接着剤を介して接着して構成されている。 It is constructed by bonding with a hot melt adhesive to the topsheet to the backsheet. また、 (b)の使い捨ておむつは、立体ギャザー(伸縮性材料を不織布で包み込んだもの)と上記トップシート及び/又はバックシートとをホットメルト接着剤を介して接着して構成されている。 The disposable diaper (b) is constituted by bonding standing gathers (stretchable material which wrapped in nonwoven fabric) and the topsheet and / or backsheet with a hot melt adhesive. そして、上記 (a)及び (b)の使い捨ておむつに用いられる上記ホットメルト接着剤には、使い捨ておむつの特性上、バックシートとして用いられる多孔質ポリエチレンフィルムに接着剤中の低分子量物がしみ出して美観を損なわないこと、上記立体ギャザーの組み立てに用いる場合には肌に触れてもかぶれないこと、柔軟でかつ白色もしくは無色であり無臭であること等が重要な性能として要求されている。 Then, the hot melt adhesive used in disposable diapers (a) above and (b), the nature of the disposable diaper, the low molecular weight substance in the adhesive on a porous polyethylene film used as a backsheet ooze it does not impair the appearance Te, not rash to touch the skin when used in the assembly of the standing gathers, it is odorless and flexible, and white or colorless, and the like are required as an important performance.

【0003】上記ホットメルト接着剤としては、従来から、合成ゴム質をベースポリマーとした合成ゴム系のホットメルト接着剤が使用されている。 [0003] As the hot-melt adhesive, conventionally, the hot-melt adhesive synthetic rubber system with the base polymer synthetic rubber is used. この合成ゴム系のホットメルト接着剤は、常温でも粘着性を有し、いわばべたべたした状態のものであるが、該ホットメルト接着剤に含有させることのできる低分子量物の量が他のポリマーを用いた接着剤に比べて極端に多いため、むれ防止のために使用される多孔質ポリエチレンフィルムからのしみ出しを抑制することができる。 The hot melt adhesive of the synthetic rubber also has a tackiness at normal temperature, but is intended to speak of sticky state, a polymer amount of other low molecular weight substances that may be present in the hot melt adhesive for extremely large compared to the adhesive used, it is possible to suppress the exudation of a porous polyethylene film used for the flock prevented. しかし、最近では、 However, in recent years,
使い捨ておむつの風合いをさらに柔らかくし、かつコストダウンを図る観点から、使い捨ておむつの構成材料である上記多孔質ポリエチレンフィルム及び不織布の目付(重量)が低減されいるが、上記の合成ゴム系ホットメルト接着剤は、このように基材の目付が低減された場合にまで、シミ出しを抑制することができなかった。 Further soften the texture of the disposable diaper, and from the viewpoint of cost, although the porous polyethylene film and a nonwoven fabric of basis weight (weight) is reduced is the constituent material of the disposable diaper, said synthetic rubber based hot melt adhesive agent, until when the basis weight of the thus substrate is reduced, it was not possible to suppress the exudation. このため、従来の合成ゴム系のホットメルト接着剤を用いた使い捨ておむつにおいては、シミ出しにより、美観を損なったり、肌側にしみ出して着用者の肌に触れてかぶれを起こすなどの問題、即ち上記又はの性能を満足することができないという問題があった。 For this reason, in the disposable diaper using a conventional synthetic rubber-based hot melt adhesive, by exudation, or impair the appearance, touching the skin of the wearer exudes on the skin side cause a rash problems such as, ie it is impossible to satisfy the above or performance.

【0004】また、上記のしみ出しを防止する方法として、ホットメルト接着剤における低分子量物の配合量を低減することが考えられているが、このようにすると、 Further, as a method for preventing out above stains, but it is considered to reduce the amount of low molecular weight substances in the hot-melt adhesive, in this case,
接着力が低下するため、所期の接着力が得られないという問題がある。 Since the adhesive force decreases, there is a problem that desired adhesion can not be obtained. また、繊維間からの接着剤の露出防止のため、接着剤の粘度を高めること等が考えられているが、未だ満足できるレベルに達していない。 Further, since the exposure preventing the adhesive from between the fibers, but such that increase the viscosity of the adhesive is considered not reached the level that still satisfactory. また、ベタつきの小さい接着剤としては、エチレン−酢ビコポリマー(EVA)やエチレン−α・オレフィン共重合体をベースポリマーとし、これに粘着付与樹脂、ワックス類を添加したEVA系あるいはα−オレフィン系のホットメルト接着剤が、通常使用されている。 As the adhesive having low stickiness, ethylene - acetate Bikoporima (EVA), ethylene-.alpha. · olefin copolymer as a base polymer, to which tackifier resin, EVA-based or α- olefin was added wax of hot melt adhesives, it is commonly used. このホットメルト接着剤は、溶融時に粘着性を有するものであり、ベースポリマーは結晶性を有するため、接着のち冷却すると、 The hot melt adhesives are those having tackiness upon melting, the base polymer because it has a crystallinity, when Chi adhesive cooling,
ベースポリマーが結晶化(いわばかちかちの状態に固まる)し、タック力を消失する。 Base polymer is crystallized (so to speak caking tick state), a loss of tackiness. したがって、冷却後には、接着剤が直接肌に触れてもかぶれないという特性を有している。 Thus, after cooling, it has a characteristic that the adhesive is not rash to touch the skin directly. しかしながら、結晶化した後の風合いが固いため、使い捨ておむつ自体が固くなり、時に着用者の肌が擦れてかぶれるという問題が生じる。 However, because the texture of the after crystallization is hard, disposable diapers itself becomes hard, a problem that the rash is caused by rubbing the skin at the wearer.

【0005】また、風合いを柔らかくするためには、液状可塑剤を添加することが考えられているが、上記のベースポリマーを有するホットメルト接着剤に上記液状可塑剤を添加すると、冷却後にもタック力が残り、使用時に肌等に悪影響を及ぼす。 Further, in order to soften the texture, although it is believed the addition of the liquid plasticizer, the addition of the liquid plasticizer in a hot melt adhesive having a base polymer of the tack even after cooling the remaining force, adversely affecting the skin or the like at the time of use.

【0006】要するに、従来提案されていたホットメルト接着剤は、上記〜の全てを満足するものではなく、上記〜を全て満足するホットメルト系接着剤の開発が要望されているのが現状である。 [0006] In short, the hot-melt adhesive that has been proposed in the past, not to satisfy all of the above - is the current situation is the development of hot-melt adhesive that satisfies all of the above - there is a need .

【0007】従って、本発明の目的は、低分子量物のしみ出しがなく、冷却固化後にはタック力が消失し、更には使い捨ておむつ等の衛生用品の組立用の接着剤として用いた場合でも、該使い捨ておむつの風合いを損なうことがないホットメルト接着剤組成物を提供することにある。 Accordingly, it is an object of the present invention, there is no bleeding of the low molecular weight substance, after cooling and solidifying the tackiness disappeared and more even in the case of using as an adhesive for assembly of sanitary articles such as disposable diapers, it is to provide that there is no hot-melt adhesive composition impairing the texture of the disposable diaper.

【0008】 [0008]

【課題を解決するための手段】本発明は、永久歪みが5 Means for Solving the Problems The present invention, permanent set 5
0%以下であり且つヒステリシス比が5.0以下であるエチレン−α・オレフィン共重合体、スチレン−エチレン−プロピレン−スチレンブロック共重合体、及び粘着付与樹脂を含有することを特徴とするホットメルト接着剤組成物を提供することにより上記目的を達成したものである。 Or less 0% and an ethylene-.alpha. · olefin copolymer hysteresis ratio is 5.0 or less, a styrene - ethylene - propylene - styrene block copolymer, and a hot melt, characterized by containing a tackifying resin it is obtained by achieving the above objects by providing an adhesive composition.

【0009】 [0009]

【発明の実施の形態】以下、本発明のホットメルト接着剤組成物について更に詳細に説明する。 DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS Hereinafter, more detailed description hot melt adhesive composition of the present invention. 本発明のホットメルト接着剤組成物は、特定のエチレン−α・オレフィン共重合体、スチレン−エチレン−プロピレン−スチレンブロック共重合体(以下、「SEPS」と称す)、及び粘着付与剤を具備することを特徴とする。 Hot melt adhesive composition of the present invention, specific ethylene-.alpha. · olefin copolymer, styrene - ethylene - propylene - styrene block copolymer (hereinafter, referred to as "SEPS"), and comprises a tackifier it is characterized in.

【0010】本発明のホットメルト接着剤組成物において用いられる上記の特定のエチレン−α・オレフィン共重合体は、その密度が0.90g/cm 3以下、好ましくは0.880〜0.860g/cm 3であるエチレン−α・オレフィン共重合体である。 [0010] specific ethylene-.alpha. · olefin copolymer of the used in hot melt adhesive compositions present invention has a density of 0.90 g / cm 3 or less, preferably 0.880~0.860G / an ethylene-.alpha. · olefin copolymer is cm 3. 上記密度が0.90 The density is 0.90
g/cm 3を超えると、ホットメルト接着剤として、溶融粘度が高くなりすぎる。 Beyond g / cm 3, as a hot-melt adhesive, it is too high melt viscosity. ここで、上記密度は、通常公知のポリマーの密度測定と同様にして測定されるものである。 Here, the density is one that is normally measured in the same manner as the density measurement of the known polymers.

【0011】上記エチレン−α・オレフィン共重合体としては、上記密度を満足すれば、特に制限されないが、 [0011] As the ethylene-.alpha. · olefin copolymer, to satisfy the density is not particularly limited,
シクロペンタジエニル錯体を触媒として用いて共重合させてなるエチレン−α・オレフィン共重合体が好ましく挙げられる。 Ethylene-.alpha. · olefin copolymer comprising copolymerized with cyclopentadienyl complexes as catalysts are preferably mentioned.

【0012】上記エチレン−α・オレフィン共重合体において、エチレンと共重合させるα・オレフィンとしては、炭素数が3〜30のα・オレフィン、具体的には例えば、プロピレン、1−ブテン、1−ペンテン、1−ヘキセン、1−オクテン、1−ヘプテン、4−メチルペンテン−1、4−メチルヘキセン−1、4,4−ジメチルペンテン−1、オクタデセン等が挙げられる。 [0012] In the ethylene-.alpha. · olefin copolymer, the alpha · olefin to be copolymerized with ethylene, alpha · olefin with a carbon number 3 to 30, specifically, for example, propylene, 1-butene, 1- pentene, 1-hexene, 1-octene, 1-heptene, 4-methylpentene-1,4-methyl-hexene 4,4-dimethyl-pentene-1, octadecene, and the like. これらの中でも1−ヘキセン、1−オクテン、1−ヘプテン、4 Among these 1-hexene, 1-octene, 1-heptene, 4
−メチル−ペンテン−1が好ましく用いられる。 - methyl - pentene-1 is preferably used.

【0013】また、上記エチレン−α・オレフィン共重合体において、エチレンとα・オレフィンとを共重合させる際に触媒として用いられる上記シクロペンタジエニル錯体としては、次式(I)に示される化合物等が挙げられる。 Further, in the ethylene-.alpha. · olefin copolymer, as the cyclopentadienyl complex used as a catalyst in the copolymerization of ethylene and alpha · olefin compound represented by the following formula (I) etc. the.

【0014】ML X・・・(I) 〔式中、Mは、Zr、Ti、Hf、V、Nb、TaおよびCrからなる群から選ばれる遷移金属を示し、Lは、 [0014] ML X ··· (I) wherein, M represents Zr, Ti, Hf, V, Nb, a transition metal selected from the group consisting of Ta and Cr, L is
該遷移金属に配位する配位子であり、シクロペンタジエニル骨格を有する基、炭素数1〜12の炭化水素基、炭素数1〜12のアルコキシ基、炭素数1〜12のアリ− The a ligand coordinated to the transition metal, a group having a cyclopentadienyl skeleton include a hydrocarbon group having 1 to 12 carbon atoms, an alkoxy group having 1 to 12 carbon atoms, having 1 to 12 carbon atoms ant -
ロキシ基、炭素数1〜12のトリアルキルシリル基、S Proxy group, a trialkylsilyl group having 1 to 12 carbon atoms, S
3 R基(ただしRはハロゲンなどの置換基を有していてもよい炭素数1〜8の炭化水素基)、ハロゲン原子または水素原子を示し、xは上記遷移金属の原子価と同じ数である。 O 3 R group (wherein R is a hydrocarbon group having 1 to 8 carbon atoms which may have a substituent such as halogen), a halogen atom or a hydrogen atom, x is the same number as the valence of the transition metal it is. 但し、上記Lは、複数個配位している場合にはそれぞれ異なる基であっても良いが、少なくとも1つはシクロペンタジエニル骨格を有する基である。 However, the L is may be different groups, respectively in the case that a plurality coordinated, at least one is a group having a cyclopentadienyl skeleton. 即ち、 In other words,
上記xが1の場合には、上記Lはシクロペンタジエニル骨格を有する基であり、上記xが2以上の場合には、複数個の上記Lの内少なくとも一つは、シクロペンタジエニル骨格を有する基である。 When the x is 1, the L is a group having a cyclopentadienyl skeleton, in the case of the x is 2 or more, at least one of the plurality of the L, cyclopentadienyl skeleton a group having a. ]

【0015】上記のシクロペンタジエニル骨格を有する基としては、たとえば、シクロペンタジエニル基、メチルシクロペンタジエニル基、ジメチルシクロペンタジエニル基、トリメチルシクロペンタジエニル基、テトラメチルシクロペンタジエニル基、ペンタメチルシクロペンタジエニル基、エチルシクロペンタジエニル基、メチルエチルシクロペンタジエニル基、プロピルシクロペンタジエニル基、メチルプロピルシクロペンタジエニル基、 [0015] Examples of the group having the cyclopentadienyl skeleton, for example, cyclopentadienyl group, methylcyclopentadienyl group, dimethyl cyclopentadienyl group, trimethyl cyclopentadienyl group, tetramethylcyclopentadienyl enyl, pentamethylcyclopentadienyl group, ethyl cyclopentadienyl group, methylethyl cyclopentadienyl group, propyl cyclopentadienyl group, methylpropyl cyclopentadienyl group,
ブチルシクロペンタジエニル基、メチルブチルシクロペンタジエニル基、ヘキシルシクロペンタジエニル基、などのアルキル置換シクロペンタジエニル基;あるいはインデニル基、4,5,6,7−テトラヒドロインデニル基、フルオレニル基などを例示することができる。 Butylcyclopentadienyl group, methyl butyl cyclopentadienyl group, alkyl-substituted cyclopentadienyl groups hexyl cyclopentadienyl group, etc.; or indenyl group, tetrahydroindenyl group, fluorenyl the like may be exemplified groups. また、これらの基は、ハロゲン原子、トリアルキルシリル基などで置換されていてもよい。 These groups, halogen atoms, optionally substituted by trialkylsilyl groups.

【0016】上記のシクロペンタジエニル骨格を有する基としては、上述の例示したものの中でも、アルキル置換シクロペンタジエニル基が特に好ましい。 [0016] Examples of the group having the cyclopentadienyl skeleton, among others those exemplified above, alkyl-substituted cyclopentadienyl groups are particularly preferable.

【0017】また、上記一般式(I)で表される化合物が、シクロペンタジエニル骨格を有する基を2個以上含む場合には、そのうち2個のシクロペンタジエニル骨格を有する基同士は、エチレン、プロピレンなどのアルキレン基;イソプロピリデン、ジフェニルメチレンなどの置換アルキレン基;シリレン基またはジメチルシリレン基、ジフェニルシリレン基、メチルフェニルシリレン基などの置換シリレン基などを介して結合されていてもよい。 Further, the compound represented by the general formula (I), when a group having a cyclopentadienyl skeleton include two or more, the groups to each other for them having two cyclopentadienyl skeleton, ethylene, alkylene groups such as propylene; isopropylidene, substituted alkylene group such as diphenylmethylene; silylene group or dimethylsilylene group, diphenylsilylene group, may be bonded via a substituent silylene group such as methylphenyl silylene group.

【0018】また、上記の炭素数1〜12の炭化水素基としては、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、アラルキル基などが挙げられ、より具体的には、アルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、 [0018] Examples of the hydrocarbon group having 1 to 12 carbon atoms in the alkyl group, a cycloalkyl group, an aryl group, an aralkyl group, more specifically, examples of the alkyl group include a methyl group, an ethyl group, a propyl group,
イソプロピル基、ブチル基などが例示され、シクロアルキル基としては、シクロペンチル基、シクロヘキシル基などが例示され、アリール基としては、フェニル基、トリル基などが例示され、アラルキル基としては、ベンジル基、ネオフィル基などが例示される。 Isopropyl group and a butyl group. Examples of the cycloalkyl group, cyclopentyl group, cyclohexyl group. Examples of the aryl group, phenyl group, tolyl group and the like, the aralkyl group, a benzyl group, neophyl etc. groups. また、アルコキシ基としては、メトキシ基、エトキシ基、ブトキシ基などが例示され、アリーロキシ基としては、フェノキシ基などが例示され、ハロゲン原子としては、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素などが例示される。 As the alkoxy group, methoxy group, an ethoxy group, and butoxy group. Examples of the aryloxy group, phenoxy group and the like, the halogen atom, fluorine, chlorine, bromine, and iodine.

【0019】また、上記SO 3 R基としては、p−トルエンスルホナト基、メタンスルホナト基、トリフルオロメタンスルホナト基などが例示される。 Further, as the SO 3 R group, p- toluenesulfonate group, methanesulfonate sulfonato group, trifluoromethanesulfonate group and the like.

【0020】このようなシクロペンタジエニル骨格を有する基を含む化合物としては、たとえば遷移金属の原子価が4である場合、より具体的には下記式(II)で示される。 [0020] As the compound containing a group having such a cyclopentadienyl skeleton, for example, when the valence of the transition metal is 4, and more specifically represented by the following formula (II).

【0021】 R 2 k3 l4 m5 n M ・・・(II) 〔式中、Mは上記遷移金属であり、R 2は、シクロペンタジエニル骨格を有する基(配位子)であり、R 3 、R [0021] In R 2 k R 3 l R 4 m R 5 n M ··· (II) [wherein, M is the transition metal, R 2 is a group having a cyclopentadienyl skeleton (ligand ), and, R 3, R
4およびR 5は、それぞれシクロペンタジエニル骨格を有する基、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、アラルキル基、アルコキシ基、アリーロキシ基、トリアルキルシリル基、SO 3 R基、ハロゲン原子または水素原子であり、kは1以上の整数であり、k+1+m 4 and R 5, a group having a respective cyclopentadienyl skeleton, alkyl group, cycloalkyl group, aryl group, aralkyl group, alkoxy group, aryloxy group, trialkylsilyl group, SO 3 R group, a halogen atom or a hydrogen atom in it, k is an integer of at least 1, k + 1 + m
+n=4である。 + N = 4. ]

【0022】また、本発明では上記式(II)において、R Further, in the present invention in the above formula (II), R
2 、R 3 、R 4およびR 5のうち少なくとも2個、例えばR 2及びR 3がシクロペンタジエニル骨格を有する基(配位子)である化合物が好ましく用いられ、これらのシクロペンタジエニル骨格を有する基(例えばR 2及びR 3 )は、上述の如く結合されていてもよい。 2, R 3, at least two of R 4 and R 5, for example, compounds wherein R 2 and R 3 is a group (ligand) having a cyclopentadienyl skeleton is preferably used, cyclopentadienyl group having a skeleton (for example, R 2 and R 3) may be coupled as described above.

【0023】以下に、Mがジルコニウムである上記化合物について具体的な化合物を例示する。 [0023] Hereinafter, M is exemplified specific compounds for the above compound is zirconium. ビス(インデニル)ジルコニウムジクロリド、ビス(インデニル)ジルコニウムジブロミド、ビス(インデニル)ジルコニウムビス(p−トルエンスルホナト)ビス4,5,6,7− Bis (indenyl) zirconium dichloride, bis (indenyl) zirconium dibromide, bis (indenyl) zirconium bis (p- toluenesulfonate) bis 4,5,6,7
テトラヒドロインデニル)ジルコニウムジクロリド、ビス(フルオレニル)ジルコニウムジクロリド、エチレンビス(インデニル)ジルコニウムジクロリド、エチレンビス(インデニル)ジルコニウムジブロミド、エチレンビス(インデニル)ジメチルジルコニウム、エチレンビス(インデニル)ジフェニルジルコニウム、エチレンビス(インデニル)メチルジルコニウムモノクロリド、エチレンビス(インデニル)ジルコニウムビス(メタンスルホナト)、エチレンビス(インデニル)ジルコニウムビス(p−トルエンスルホナト)、エチレンビス(インデニル)ジルコニウムビス(トリフルオロメタンスルホナト)、エチレンビス(4,5,6,7−テトラヒドロインデニル)ジルコニウムジクロリド、イソプロピリデン(シクロペンタ Tetrahydroindenyl) zirconium dichloride, bis (fluorenyl) zirconium dichloride, ethylenebis (indenyl) zirconium dichloride, ethylenebis (indenyl) zirconium dibromide, ethylene bis (indenyl) dimethyl zirconium, ethylenebis (indenyl) diphenyl zirconium, ethylenebis ( indenyl) methyl zirconium monochloride, ethylenebis (indenyl) zirconium bis (methane sulfonato), ethylenebis (indenyl) zirconium bis (p- toluenesulfonate), ethylenebis (indenyl) zirconium bis (trifluoromethanesulfonate), ethylene bis (4,5,6,7-tetrahydroindenyl) zirconium dichloride, isopropylidene (cyclopenta エニル−フルオレニル)ジルコニウムジクロリド、イソプロピリデン(シクロペンタジエニル−メチルシクロペンタジエニル)ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレンビス(シクロペンタジエニル) Enyl - fluorenyl) zirconium dichloride, isopropylidene (cyclopentadienyl - methylcyclopentadienyl) zirconium dichloride, dimethylsilylene bis (cyclopentadienyl)
ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレンビス(メチルシクロペンタジエニル)ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレンビス(ジメチルシクロペンタジエニル) Zirconium dichloride, dimethylsilylene bis (methylcyclopentadienyl) zirconium dichloride, dimethylsilylene bis (dimethylcyclopentadienyl)
ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレンビス(トリメチルシクロペンタジエニル)ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレンビス(インデニル)ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレンビス(インデニル)ジルコニウムビス(トリフルオロメタンスルホナト)、ジメチルシリレンビス(4,5,6,7−テトラヒドロインデニル)ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレンビス(シクロペンタジエニル−フルオレニル)ジルコニウムジクロリド、ジフェニルシリレンビス(インデニル) Zirconium dichloride, dimethylsilylene bis (trimethyl cyclopentadienyl) zirconium dichloride, dimethylsilylene bis (indenyl) zirconium dichloride, dimethylsilylene bis (indenyl) zirconium bis (trifluoromethanesulfonate), dimethylsilylene-bis (4,5,6, 7-tetrahydroindenyl) zirconium dichloride, dimethylsilylene bis (cyclopentadienyl - fluorenyl) zirconium dichloride, diphenylsilylene bis (indenyl)
ジルコニウムジクロリド、メチルフェニルシリレンビス(インデニル)ジルコニウムジクロリド、ビス(シクロペンタジエニル)ジルコニウムジクロリド、ビス(シクロペンタジエニル)ジルコニウムジブロミド、ビス(シクロペンタジエニル)メチルジルコニウムモノクロリド、ビス(シクロペンタジエニル)エチルジルコニウムモノクロリド、ビス(シクロペンタジエニル)シクロヘキシルジルコニウムモノクロリド、ビス(シクロペンタジエニル)フェニルジルコニウムモノクロリド、ビス(シクロペンタジエニル)ベンジルジルコニウムモノクロリド、ビス(シクロペンタジエニル)ジルコニウムモノクロリドモノハイドライド、ビス(シクロペンタジエニル)メチルジルコニウムモノハイドライド、ビス(シクロペンタジエニル) Zirconium dichloride, methylphenyl (indenyl) zirconium dichloride, bis (cyclopentadienyl) zirconium dichloride, bis (cyclopentadienyl) zirconium dibromide, bis (cyclopentadienyl) methyl zirconium monochloride, bis (cyclopenta dienyl) ethyl zirconium monochloride, bis (cyclopentadienyl) cyclohexyl zirconium monochloride, bis (cyclopentadienyl) phenyl zirconium monochloride, bis (cyclopentadienyl) benzyl zirconium monochloride, bis (cyclopentadienyl ) zirconium monochloride monohydride, bis (cyclopentadienyl) methyl zirconium monohydride, bis (cyclopentadienyl) メチルジルコニウム、ビス(シクロペンタジエニル)ジフェニルジルコニウム、ビス(シクロペンタジエニル)ジベンジルジルコニウム、ビス(シクロペンタジエニル)ジルコニウムメトキシクロリド、ビス(シクロペンタジエニル)ジルコニウムエトキシクロリド、ビス(シクロペンタジエニル)ジルコニウムビス(メタンスルホナト)、ビス(シクロペンタジエニル)ジルコニウムビス(p−トルエンスルホナト)、ビス(シクロペンタジエニル)ジルコニウムビス(トリフルオロメタンスルホナト)、ビス(メチルシクロペンタジエニル)ジルコニウムジクロリド、ビス(ジメチルシクロペンタジエニル)ジルコニウムジクロリド、ビス(ジメチルシクロペンタジエニル)ジルコニウムエトキシクロリド、ビス(ジメチルシクロペン Methyl zirconium, bis (cyclopentadienyl) diphenyl zirconium, bis (cyclopentadienyl) dibenzyl zirconium, bis (cyclopentadienyl) zirconium methoxy chloride, bis (cyclopentadienyl) zirconium ethoxy chloride, bis (cyclopenta dienyl) zirconium bis (methane sulfonato), bis (cyclopentadienyl) zirconium bis (p- toluenesulfonate), bis (cyclopentadienyl) zirconium bis (trifluoromethanesulfonate), bis (methylcyclopentadienyl enyl) zirconium dichloride, bis (dimethyl cyclopentadienyl) zirconium dichloride, bis (dimethyl cyclopentadienyl) zirconium ethoxy chloride, bis (dimethyl cyclopentanol ジエニル)ジルコニウムビス(トリフルオロメタンスルホナト)、ビス(エチルシクロペンタジエニル)ジルコニウムジクロリド、ビス(メチルエチルシクロペンタジエニル)ジルコニウムジクロリド、ビス(プロピルシクロペンタジエニル)ジルコニウムジクロリド、ビス(メチルプロピルシクロペンタジエニル)ジルコニウムジクロリド、ビス(ブチルシクロペンタジエニル)ジルコニウムジクロリド、ビス(メチルブチルシクロペンタジエニル)ジルコニウムジクロリド、ビス(メチルブチルシクロペンタジエニル)ジルコニウムビス(メタンスルホナト)、ビス(トリメチルシクロペンタジエニル)ジルコニウムジクロリド、ビス(テトラメチルシクロペンタジエニル)ジルコニウムジクロリド、ビス(ペンタメチルシクロペンタジ Dienyl) zirconium bis (trifluoromethanesulfonate), bis (ethyl cyclopentadienyl) zirconium dichloride, bis (methylethyl-cyclopentadienyl) zirconium dichloride, bis (propyl cyclopentadienyl) zirconium dichloride, bis (methyl-propyl cyclo pentadienyl) zirconium dichloride, bis (butylcyclopentadienyl) zirconium dichloride, bis (methyl-butylcyclopentadienyl) zirconium dichloride, bis (methyl-butylcyclopentadienyl) zirconium bis (methane sulfonato), bis (trimethyl cyclopentadienyl) zirconium dichloride, bis (tetramethylcyclopentadienyl) zirconium dichloride, bis (pentamethylcyclopentadienyl エニル)ジルコニウムジクロリド、ビス(ヘキシルシクロペンタジエニル)ジルコニウムジクロリド、ビス(トリメチルシリルシクロペンタジエニル) Enyl) zirconium dichloride, bis (hexyl cyclopentadienyl) zirconium dichloride, bis (trimethylsilyl cyclopentadienyl)
ジルコニウムジクロリド。 Zirconium dichloride.

【0024】なお、上述の例示した化合物において、ジメチルシクロペンタジエニル等のシクロペンタジエニル環の二置換体は1,2−および1,3−置換体を含み、 It should be noted, in the compounds exemplified above, disubstituted cyclopentadienyl rings such as dimethyl cyclopentadienyl include 1,2- and 1,3-substitution products,
ジメチルシクロペンタジエニル等の三置換体は1,2, Dimethylcyclopentadienyl trisubstituted di enyl like 1,2,
3−および1,2,4−置換体を含む。 Including the 3- and 1,2,4-substituted. またプロピル、 The propyl,
ブチルなどのアルキル基はn−、i−、sec−、te Alkyl group such as butyl n-, i-, sec-, te
rt−などの異性体を含む。 rt- including isomers, such as. また、上記化合物としては、上記Mがジルコニウムである上述の化合物において、ジルコニウムを、チタン、ハフニウム、バナジウム、ニオブ、タンタルまたはクロムに置換したシクロペンタジエニル錯体も例示される。 As the above-mentioned compounds, the compounds described above the M is zirconium, zirconium, titanium, hafnium, vanadium, niobium, and cyclopentadienyl complexes substituted on tantalum or chromium is exemplified.

【0025】また、上記シクロペンタジエニル錯体は、 Further, the cyclopentadienyl complexes,
その使用に際しては、単独又は混合物とし用いることができる。 Its In use, may be used as alone or mixture. また、炭化水素あるいはハロゲン化炭化水素に希釈して用いてもよい。 It may also be used by diluting with hydrocarbons or halogenated hydrocarbons. 特に、本発明においては、上記シクロペンタジエニル錯体として、中心の金属原子がジルコニウムであり、少なくとも2個のシクロペンタジエニル骨格を有する基を配位子としたジルコノセン化合物が好ましく用いられる。 Particularly, in the present invention, as the cyclopentadienyl complex, the central metal atom is zirconium, zirconocene compound group having at least two cyclopentadienyl skeleton as a ligand is preferably used.

【0026】また、上記シクロペンタジエニル錯体は、 Further, the cyclopentadienyl complexes,
通常のアルミノオキサン化合物又は該シクロペンタジエニル錯体と反応して安定なアニオンを形成する化合物と併用することもできる。 Can also be used in combination with conventional aluminoxane or a compound capable of reacting with the cyclopentadienyl complexes form stable anions.

【0027】また、本発明におけるシクロペンタジエニル錯体触媒としては、特開平4−253711号公報、 Further, as the cyclopentadienyl complex catalyst in the present invention, JP-A 4-253711, JP-
特開平4−279592号公報、特表平6−50358 JP-4-279592, JP-Hei 6-50358
5号公報、特開平3−188092号公報又は特開平2 5, JP-A No. 3-188092 discloses or Hei 2
−84407号公報に記載されている重合触媒を用いることもできる。 It is also possible to use polymerization catalysts described in -84407 JP.

【0028】上記エチレン−α・オレフィン共重合体におけるエチレンとα・オレフィンとの配合割合は、エチレンが好ましくは40〜98重量%、α・オレフィンが好ましくは60〜2重量%である。 The mixing ratio of ethylene and alpha · olefin in the ethylene-.alpha. · olefin copolymer, ethylene is preferably 40 to 98 wt%, alpha · olefin is preferably 60-2 wt%.

【0029】上記エチレン−α・オレフィン共重合体は、エチレンとα・オレフィンとを、シクロペンタジニエル錯体の存在下に、100〜3,000kg/c [0029] The ethylene-.alpha. · olefin copolymer of ethylene and alpha · olefin, in the presence of a cyclopentadienyl complex, 100~3,000kg / c
2 、好ましくは300〜2,000kg/cm 2 、1 m 2, preferably 300~2,000kg / cm 2, 1
25〜250℃、好ましくは150〜200℃の温度で高圧イオン重合法により重合して、製造することができる。 25 to 250 ° C., preferably polymerized by a high-pressure ionic polymerization method at a temperature of 150 to 200 ° C., can be produced. 特に、上記シクロペンタジエニル錯体と上記アルミノオキサン化合物とを併用して重合するには、特開昭6 In particular, the polymerized combined with the aforementioned cyclopentadienyl complexes and the aluminoxane compounds, JP 6
1−130314号公報、同60−35006号公報、 1-130314, JP same 60-35006 JP,
同58−19309号公報、同60−35008号公報、特開平3−163088号公報等に記載の方法に従って、また、上記シクロペンタジエニル錯体及び該シクロペンタジエニル錯体と反応して安定なアニオンを形成する化合物を併用して重合するには、ヨーロッパ特許第277,004号明細書、国際公開WO92/0172 Same 58-19309, JP same 60-35008 and JP according to the method described in JP-A-3-163088 discloses such, also, a stable anion by reacting with the cyclopentadienyl complexes and said cyclopentadienyl complexes to the polymerization in combination with compounds which form the European Patent No. 277,004, International Publication WO92 / 0172
3号公報等に記載されている高圧イオン重合法に従って、重合することができる。 Accordance pressure ionic polymerization method described in No. 3 Publication, it can be polymerized.

【0030】また、上記エチレン−α・オレフィン共重合体のMFR(JIS K−7210;190℃、2. Further, MFR of the ethylene-.alpha. · olefin copolymer (JIS K-7210; 190 ℃, 2.
16kg荷重で測定)は、好ましくは0.5〜500g Measured at 16kg load), preferably 0.5~500g
/10分である。 / 10 minutes.

【0031】また、上記エチレン−α・オレフィン共重合体は、その永久歪みが好ましくは50%以下、更に好ましくは0〜30%であり、且つヒステリシス比が好ましくは5.0以下、更に好ましくは1.0〜3.5であるが望ましい。 Further, the ethylene-.alpha. · olefin copolymer, the permanent set less preferably 50%, more preferably 0-30%, and the hysteresis ratio of preferably 5.0 or less, more preferably is 1.0 to 3.5 is desirable. 一方、上記永久歪みが50%を超える、 On the other hand, the permanent set exceeds 50%,
又は上記ヒステリシス比が5.0を超えると、ホットメルト接着剤として溶融粘度が高くなる傾向があり好ましくない。 Or when the hysteresis ratio exceeds 5.0, there is a tendency that the melt viscosity becomes higher as the hot-melt adhesive is not preferred.

【0032】上記永久歪み及び上記ヒステリシス比は、 [0032] the permanent distortion and the hysteresis ratio,
それぞれ、下記の如くして測定されるものである。 Each is measured by as follows. 永久歪みの測定法;下記のヒステリシス比の測定法と同様にして、試料を100%延伸した後初期のチャック間距離とした際の試料の長さを測定し、100%延伸した場合の初期長さ(初期のチャック間距離)に対する弛緩できない長さ(初期長さよりも伸びて長くなった部分の長さ)の割合(%)を求め、これを永久歪みとした。 Measurement of permanent set; in the same manner as in the measurement method of the hysteresis ratio below the initial length when the length of the sample at the time of the initial chuck distance after stretching 100% sample was measured, was stretched 100% is calculated the ratio of (initial inter-chuck distance) can not be relaxed with respect to the length (the length of the portion is longer stretch than the initial length) (%), which was used as a permanent set. ヒステリシス比の測定法;各試料の伸縮性を調べる為、 Measurement of the hysteresis ratio; To examine the elasticity of each sample,
積算装置付伸長試験機を使って、ヒステリシス比を測定した。 Using with multiplication unit extension tester, to measure the hysteresis ratio. 即ち、上記弾性部材により幅25mmの試料を作成し、該試料を上記試験機にチャック間距離が100m That is, by the elastic member to create a sample width 25 mm, chuck distance the sample to the testing machine 100m
mとなるように固定し、次いで、各試料を300mm/ Fixed so as to m, then each sample 300 mm /
minの速度で100%延伸して延伸曲線を作成し、引き続き同じ速度で緩めてチャック間が初めの長さの10 It was stretched 100% min speed of creating a stretched curve, 10 between the chuck of the beginning of the length loosen continue at the same rate
0mmになった所で緩めるのを止めて弛緩曲線を作成し、各々延伸曲線下及び弛緩曲線下の面積を測定し、これらを次式に代入して、ヒステリシス比を算出した。 Stop loosen at it became 0mm create relaxation curves, each measuring the area stretching under the curve and under the relaxation curve, by substituting them into the following equation to calculate the hysteresis ratio. ヒステリシス比=延伸曲線下の面積/弛緩曲線下の面積 The area under the area / relaxation curve under the hysteresis ratio = stretching curve

【0033】また、本発明において用いられる上記SE Further, the SE to be used in the present invention
PSは、ポリマー中に含有することのできる低分子量物が極めて多いため、該低分子量物のしみ出しを抑制することができる成分であり、両端のスチレンポリマーブロックの間にエチレン構造とプロピレン構造とが混在してなる構造を有するものである。 PS, since the low molecular weight substances that can be contained in the polymer is very large, a component that can suppress the exudation of the low molecular weight substance, and ethylene structure and a propylene structure between styrene polymer blocks on both ends There are those having a structure comprising a mix. また、上記SEPSは、 In addition, the above SEPS is,
エチレン−α・オレフィン共重合体と化学構造的に同じ骨格を有するため、他の合成ゴム、例えばスチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体(SIS)、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体(SB Since having an ethylene-.alpha. · olefin copolymer and chemically structurally identical skeleton, other synthetic rubbers such as styrene - isoprene - styrene block copolymer (SIS), styrene - butadiene - styrene block copolymer (SB
S)、スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体(SEBS)等に比して、上記エチレン−α・オレフィン共重合体に対する良好な相溶性を有し、得られる接着剤組成物の低温接着性を大幅に改善することができる。 S), styrene - ethylene - butylene - styrene copolymer (compared to SEBS) and the like, have good compatibility with the ethylene-.alpha. · olefin copolymer, low-temperature adhesion properties of the adhesive composition obtained it can be significantly improved.

【0034】上記SEPSにおけるスチレンの含有量は、10〜35重量%の範囲内とするのが好ましい。 The content of styrene in the SEPS is preferably in the range of 10 to 35 wt%. 上記含有量が10重量%未満であると、冷却後にもタック力が残ってしまい、35重量%を超えると、低温接着性が低下する傾向がみられるので、好ましくない。 When the content is less than 10 wt%, even after cooling will remain tackiness, when it exceeds 35 wt%, the tendency to cold adhesion decreases seen, undesirable.

【0035】上記SEPSは、例えば、両端のスチレンポリマーブロックの間がイソプレンポリマーブロックであるスチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体のイソプレンポリマー部分を水素添加する等して得ることができる。 [0035] The above SEPS are, for example, styrene between styrene polymer blocks on both ends is isoprene polymer block - can be isoprene polymer portion of the styrene block copolymer by, for example hydrogenation - isoprene.

【0036】また、本発明において用いられる上記粘着付与樹脂としては、通常のホットメルト接着剤組成物に用いられるものであれば特に制限されないが、例えば、 Further, as the tackifying resin used in the present invention is not particularly limited as long as it is commonly employed in hot melt adhesive compositions, for example,
水素添加された芳香族系石油樹脂、水素添加された脂肪族系石油樹脂、水素添加されたテルペン系樹脂等の水素添加された樹脂等が、水素添加することによって化学構造上、二重結合が極端に少なくなることから、熱に対する安定性が良好で、経時劣化による色相の変化や臭気の問題がないため、特に好ましく用いられる。 Hydrogenated aromatic petroleum resins, hydrogenated aliphatic petroleum resins, hydrogenated resins such as hydrogenated terpene resin, the chemical structure by adding hydrogen, the double bond from becoming extremely small, good stability to heat, since there is no hue change or odor problems caused by aging, particularly preferably used. また、このような粘着付与樹脂は、上記エチレン−α・オレフィン共重合体及びSEPSに対する相溶性に優れているため、その使用によって接着性が阻害されることはない。 Moreover, such a tackifying resin is excellent in compatibility with the ethylene-.alpha. · olefin copolymer and SEPS, never adhesion is inhibited by its use.
なお、上記粘着付与樹脂の軟化温度は、特に限定されるものではなく、常温で固体であっても液体であってもよいが、液体のものが、可塑剤としての効果を有することから好ましい。 The softening temperature of the tackifier resin is not particularly limited, it may be a liquid be a solid at room temperature, but that of the liquid is preferable because it has an effect as a plasticizer.

【0037】本発明のホットメルト接着剤組成物において、上記エチレン−α・オレフィン共重合体の含有量は、好ましくは10〜80重量%、更に好ましくは15 [0037] In hot melt adhesive composition of the present invention, the content of the ethylene-.alpha. · olefin copolymer, preferably 10 to 80 wt%, more preferably 15
〜50重量%であり、上記スチレン−スチレン−プロピレン−スチレンブロック共重合体の含有量は、好ましくは1〜50重量%、更に好ましくは5〜30重量%であり、上記粘着付与樹脂の含有量は、好ましくは19〜6 A 50% by weight, the styrene - styrene - propylene - content of styrene block copolymer is preferably 1 to 50 wt%, more preferably 5 to 30 wt%, the content of the tackifying resin is preferably 19-6
0重量%、更に好ましくは30〜50重量%である。 0 wt%, more preferably from 30 to 50 wt%.
尚、ここで上記含有量は、後述する添加剤を含まない成分の合計量を100とした時の%である。 Here, the content is% when the total amount of the components without additives to be described later as 100. 具体的には、 In particular,
上記エチレン−α・オレフィン共重合体、上記SEP The ethylene-.alpha. · olefin copolymer, the SEP
S、上記粘着付与樹脂及び後述する必要に応じて用いられる可塑剤の合計量を100としたときの重量%である。 S, it is the weight% when the total amount of the plasticizer used as needed to the tackifying resin and below the 100. 上記エチレン−α・オレフィン共重合体の配合量が、10重量%未満であると、ホットメルト接着剤の凝集力が低くなり好ましくない。 The amount of the ethylene-.alpha. · olefin copolymer is less than 10 wt% is not preferable cohesive strength of the hot melt adhesive is reduced. また、80重量%を超えると、ホットメルト接着剤の溶融粘度が高くなり過ぎ好ましくない。 If it exceeds 80 wt%, undesirably too high melt viscosity of the hot melt adhesive. 上記SEPSの配合量が、1重量%未満であると、相溶性が悪化し、逆に50重量%を超えると、 The amount of the SEPS is less than 1 wt%, the compatibility deteriorates and conversely exceeds 50 wt%,
低温接着性及び風合いが悪化する場合があるので好ましくない。 Undesirable because it may lower temperature adhesion and texture deteriorates. 上記粘着付与樹脂の配合量が60重量%を超えると、風合いが硬くなるとともに低温接着性が悪化し、 If the amount of the tackifier resin is more than 60 wt%, the low temperature adhesion properties may deteriorate with texture becomes hard,
19重量%未満であると、被着体に対する濡れ性が低下して初期接着力が悪くなる場合があるので好ましくない。 If it is less than 19 wt% is not preferable because wettability to an adherend in some cases initial adhesion becomes worse decreases.

【0038】また、本発明のホットメルト接着剤組成物には、上記エチレン−α・オレフィン共重合体、上記S Further, the hot melt adhesive composition of the present invention, the ethylene-.alpha. · olefin copolymer, the S
EPS、上記粘着付与樹脂以外に、必要応じて可塑剤を配合してもよい。 EPS, in addition to the aforementioned tackifying resin, may be blended plasticizers as required. 上記可塑剤としては、ホットメルト接着剤組成物に使用されるものであれば特に限定するものではなく従来公知のものが用いられ、例えば、可塑化オイル等が挙げられる。 Examples of the plasticizer, hot melt adhesive composition as long as it is used in particular those of the conventionally known not limited used, for example, plasticizing oil and the like. このような可塑剤は、液状であってもまた固体状であっても差し支えない。 Such plasticizers, no problem even also solid and a liquid. 上記可塑剤を用いる場合の該可塑剤の配合量は、接着剤の固化時間及び固化後のタック力という観点から、好ましくは1〜4 The amount of the plasticizer when using the plasticizer, from the viewpoint of tackiness after solidification time and the setting of the adhesive, preferably from 1 to 4
0重量%、更に好ましくは5〜30重量%である。 0 wt%, more preferably from 5 to 30 wt%.

【0039】更に、本発明のホットメルト接着剤組成物には、上記の各成分に加えて更に、従来公知の酸化防止剤、安定剤、充填剤及び顔料等の添加剤を必要に応じて適宜選択して配合することができ、それぞれ単独でもしくはそれぞれ混合して用いることができる。 [0039] Further, the hot melt adhesive composition of the present invention, in addition to the above components, conventionally known antioxidant, stabilizer, if necessary additives fillers and pigments can be formulated with selected, it can be used alone or as a mixture, respectively. さらに、上記添加剤に加えて各種の熱可塑性高分子化合物を添加することもできる。 Furthermore, it is also possible to add various thermoplastic polymer compound in addition to the above additives.

【0040】本発明のホットメルト接着剤組成物は、例えば上記各原料を、溶融各餡混合釜に入れて加熱混合する等して、使用に供することができる。 The hot melt adhesive composition of the present invention, for example, each of the above raw materials, and the like are mixed heated put in the melt the bean jam mixture kettle, can be subjected to use.

【0041】本発明のホットメルト接着剤組成物は、使い捨ておむつや生理用ナプキン等の製造用(具体的には、トップシートとバックシート等各部材の貼り合せ用)の接着剤として有用である他、製本用、ダンボール製造用等として好適である。 The hot melt adhesive composition of the present invention (specifically, attached for mating of the top sheet and the back sheet, etc. Each member) for the production of such disposable diapers and sanitary napkins are useful as an adhesive other, for bookbinding, is suitable as such for cardboard production.

【0042】 [0042]

【実施例】次いで、実施例により本発明を更に具体的に説明するが本発明はこれらに限定されるものではない。 EXAMPLES Next, the present invention will be described more specifically the present invention is not limited to these examples.
尚、実施例における各種物性の測定方法は以下の通りである。 The measurement method of various physical properties in the examples are as follows.

【0043】<接着性>紙おむつに主として使用されているポリエチレンフィルム(具体的には花王製透湿シート35g/m 2 )と不織布〔具体的にはポリエチレンテレフタレート(PET,芯)/ポリエチレン(PE,鞘) [0043] <adherent> polyethylene film (specifically, moisture permeable Kao sheet 35 g / m 2) that are mainly used in disposable diapers and nonwoven [specifically polyethylene terephthalate (PET, core) / polyethylene (PE, sheath)
芯鞘繊維からなる坪量20g/m 2の不織布〕とを用意した。 Basis weight 20 g / m 2 of non-woven fabric made of core-sheath fibers] and were prepared. そして、該ポリエチレンフィルムと不織布とを実施例で得られたホットメルト接着剤組成物を用いて、塗布温度120〜150℃、塗布量0.05g/m 2でビード状に塗布して、接着して試験片を得た。 Then, using a hot melt adhesive composition and the polyethylene film and the nonwoven fabric obtained in Example, application temperature 120 to 150 ° C., it was applied to bead at a coverage of 0.05 g / m 2, adhesion and to obtain a test piece Te. 得られた試験片を20℃の温度雰囲気下に24時間放置したのち取り出し、手で接着された両者を引き剥がし、材料破断の場合を○、界面剥離の場合を×、その中間を△として評価した。 The obtained test piece was taken out after being allowed to stand for 24 hours in an ambient temperature of 20 ° C., peeled both bonded by hand, evaluation ○ in the case of material fracture, × the case of interfacial peeling, the intermediate as △ did. また、同様にして、不織布同士を接着した場合についても評価した。 Similarly, it was also evaluated when adhered to a nonwoven fabric together.

【0044】<タック力>厚さ50μmのポリエステルフィルムに実施例で得られたホットメルト接着剤組成物を厚さ50μmで塗布した。 [0044] was coated in a thickness of 50 [mu] m The resulting hot melt adhesive compositions in Examples polyester film of <tackiness> thickness 50 [mu] m. これを25mm×125m 25mm × 125m this
mに切断し、この切断されたものを接着剤組成物が塗布された面を外側にしてループ状にして、これをサンプルとした。 Cut into m, the cut surface of the adhesive composition is applied to those in the loop in the outward, which was used as a sample. このサンプルを20℃雰囲気下、300mm/ The sample under 20 ℃ atmosphere, 300mm /
minで25mm巾の被着体(ポリエチレン板)に接着させ、次いで、同スピードで引っ張り上げたときのサンプルと被着体とが剥離する際の力を測定した。 Adhered to the adherend (polyethylene plate) of 25mm width min, and then measure the force at which the sample when raised tension at the same speed and the adherend is peeled. 尚、測定は、塗布直後と塗布1時間後との2回行い、それぞれ、 The measurement was carried out twice immediately after the coating 1 hour after application, respectively,
5個のサンプルについての平均を測定値とした。 The average for the five samples was measured value.

【0045】<硬度>20℃温度雰囲気下で直径65m [0045] <hardness> 20 ℃ temperature under an atmosphere with a diameter of 65m
m、深さ12mmのリングに溶融したホットメルト接着剤組成物を流し込み冷却固化後所定の硬度計で測定した(JIS K6301に準拠)。 m, was measured with a hot-melt adhesive composition is poured cooled and solidified after a predetermined hardness meter molten ring depth 12 mm (conforming to JIS K6301). <しみ出し性>厚さ50mmのポリエステルフィルムにホットメルト接着剤組成物を厚さ50μmで塗布し、これをテスト試料として、市販の30g/cm 2の多孔質ポリエチレンフィルムと張り合わせ、60℃で1週間放置した。 It was applied in a thickness of 50μm hot melt adhesive composition to a polyester film of 50 mm <exudation resistance> thickness, this as a test sample, laminating a porous polyethylene film commercially available 30 g / cm 2, 1 at 60 ° C. weekly was allowed to stand. そして、その後のしみ出し度合いを目視で判定した。 Then, to determine the subsequent exudation degree with the naked eye. 全くしみ出さずフィルムの隠蔽性が確保されている場合を○、完全にしみ出した場合を×、その中間を△ ○ The case where no exudes completely concealing property of the film is ensured, × a case where completely leaked, the intermediate △
とした。 And the.

【0046】<熱安定性> 粘度低下率 180℃の温度雰囲気下で実施例で得られたホットメルト接着剤組成物を72時間放置し、その前後の粘度を測定して粘度低下率を算出し、これを熱安定性の指標とした。 [0046] The hot melt adhesive composition obtained in Example at an ambient temperature of <thermostable> viscosity reduction rate 180 ° C. and allowed to stand 72 hours, the viscosity reduction rate was calculated by measuring the viscosity before and after which was an index of the thermal stability. 算出式は、下記のとおりである。 The calculation formula is as follows. 粘度低下率〔(V 0 −V)/V 0 〕×100(%) V :180℃、72時間放置後のホットメルト接着剤組成物の160℃での溶融粘度。 Viscosity reduction ratio [(V 0 -V) / V 0] × 100 (%) V: 180 ℃, melt viscosity at 160 ° C. of the hot melt adhesive composition after standing 72 hours. 0 :熱履歴を受ける前のホットメルト接着剤組成物の160℃での溶融粘度。 V 0: melt viscosity at 160 ° C. before the hot melt adhesive composition undergoes heat history. 色相 180℃温度雰囲気下に72時間放置し、その時点での組成物の色相を目視で判定した。 It was left 72 hours under hue 180 ° C. temperature atmosphere to determine the hue of the composition at which point visually. 完全に無色あるいは白色の場合を○、やや着色のある場合を△、明らかに着色のある場合を×とした。 Completely ○ the case of colorless or white, in the case that there slightly colored △, and as × when there is obviously colored. 臭気 180℃温度雰囲気下に72時間放置し、その時点での組成物の臭気を官能テスト(パネラー10名)によって評価した。 Was left 72 hours under odor 180 ° C. temperature atmosphere was evaluated the odor of the composition at that point by functional tests (10 panelists). 無臭の場合を○、やや臭気のある場合を△、 ○ the case of odorless, the case slightly ODOR △,
明らかに臭気のある場合を×とした。 Obviously was as × if ODOR.

【0047】〔実施例〕〔表1〕に示す配合で各成分を混合し、更に150℃で溶融混練して、各ホットメルト接着剤組成物を調製した。 [0047] The respective components were mixed in EXAMPLES compounding conditions shown in Table 1, and further kneaded at 0.99 ° C., was prepared the hot melt adhesive composition. 得られたホットメルト接着剤組成物について、上述の各評価を行った。 The resulting hot melt adhesive compositions were each evaluated as described above. その結果を〔表2〕に示す。 The results are shown in Table 2.

【0048】 [0048]

【表1】 [Table 1]

【0049】 [0049]

【表2】 [Table 2]

【0050】 [0050]

【発明の効果】本発明のホットメルト接着剤組成物は、 Hot melt adhesive composition of the present invention exhibits,
低分子量物のしみ出しがなく、冷却固化後にはタック力が消失し、更には使い捨ておむつ等の衛生用品の組立用の接着剤として用いた場合でも、該使い捨ておむつの風合いを損なうことがないものである。 No bleeding of the low molecular weight substances, cooling the tackiness disappeared after solidification, even even when used as adhesives for assembly of sanitary articles such as a disposable diaper, that is not impaired the texture of the disposable diaper it is.

Claims (4)

    【特許請求の範囲】 [The claims]
  1. 【請求項1】 密度が0.90g/cm 3以下であるエチレン−α・オレフィン共重合体、スチレン−エチレン− 1. A density of 0.90 g / cm 3 or less ethylene-.alpha. · olefin copolymer, styrene - ethylene -
    プロピレン−スチレンブロック共重合体、及び粘着付与樹脂を具備することを特徴とするホットメルト接着剤組成物。 Propylene - styrene block copolymer, and a hot-melt adhesive composition characterized by comprising a tackifying resin.
  2. 【請求項2】 上記エチレン−α・オレフィン共重合体の含有量が10〜80重量%であり、上記スチレン−スチレン−プロピレン−スチレンブロック共重合体の含有量が1〜50重量%であり、上記粘着付与樹脂の含有量が19〜60重量%である請求項1記載のホットメルト接着材組成物。 Wherein a content of the ethylene-.alpha. · olefin copolymer 10 to 80 wt%, the styrene - styrene - propylene - styrene content block copolymer is 1 to 50% by weight, hot melt adhesive composition according to claim 1, wherein the content of the tackifier resin is 19 to 60 wt%.
  3. 【請求項3】 上記スチレン−エチレン−プロピレン− Wherein the styrene - ethylene - propylene -
    スチレンブロック共重合体におけるスチレンの含有量が、10〜35重量%である請求項1又は2のいずれかに記載のホットメルト接着剤組成物。 The content of styrene in the styrene block copolymer, the hot melt adhesive composition according to claim 1 or 2 which is 10 to 35 wt%.
  4. 【請求項4】 更に、可塑化オイルを含有する請求項1 4. Furthermore, according to claim 1 containing plasticized oil
    〜3のいずれかに記載のホットメルト接着剤組成物。 Hot melt adhesive composition according to any one of to 3.
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