JPH09295957A

JPH09295957A - 高純度芳香族ジカルボン酸の製造方法とその装置

Info

Publication number: JPH09295957A
Application number: JP8112765A
Authority: JP
Inventors: Kazuo Okamoto; 和夫岡本; Takeshi Ashigaya; 健芦萱; Yasuhiko Kamijo; 泰彦上條; Keizo Takegami; 敬三竹上
Original assignee: Tsukishima Kikai Co Ltd
Current assignee: Tsukishima Kikai Co Ltd
Priority date: 1996-05-07
Filing date: 1996-05-07
Publication date: 1997-11-18
Anticipated expiration: 2016-05-07
Also published as: JP3859178B2

Abstract

(57)【要約】【課題】ＣＴＡ回収工程の乾燥器およびサイロを省略し
て製造効率を高め、さらに、得られる結晶の純度を高め
る。【解決手段】酸化反応器１にて生成される粗製テレフタ
ル酸の酢酸スラリーを、第１ロータリードラムフィルタ
ーに供給して酢酸を分離するとともに、第１洗浄液によ
り洗浄・濾過し、洗浄後のケーキをリスラリー槽５に供
給し、水を添加しながら再懸濁した後、再懸濁スラリー
を第２ロータリードラムフィルターに供給して、水を主
体とする水系溶媒を分離するとともに、第２洗浄液とし
て水により洗浄・濾過し、水洗浄後のケーキを、そのま
ま後段の粗製テレフタル酸の精製・分離工程に送るとと
もに、前記第２の固液分離手段において分離した前記水
系溶媒は、前記第１洗浄液として使用する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、イソフタル酸、テ
レフタル酸およびナフタリンジカルボン酸等の芳香族ジ
カルボン酸の製造方法に係り、特に、製造工程を簡素化
させて設備費を低減することができる高純度芳香族ジカ
ルボン酸の製造方法およびその装置に関する。

【０００２】

【従来の技術】芳香族ジカルボン酸の製造方法、特に、
ポリエステル繊維やポリエステル樹脂等の原料や、ＰＥ
Ｔボトル原料として用いられる高純度テレフタル酸の製
造方法は、大別すると２段階の工程を経て製造するもの
である（可塑剤としてよく使用されるイソフタル酸もほ
ぼ同様なプロセスで製造される）。

【０００３】すなわち、前段の生成・回収工程におい
て、パラキシレンを、酢酸などの溶媒および重金属触媒
の存在下において圧縮空気を吹き込んで、高温高圧で酸
化反応させて粗製テレフタル酸（以下、ＣＴＡともい
う）を得て、後段の精製・分離工程において、その粗製
テレフタル酸を水素添加還元処理などにより精製を行
い、高純度テレフタル酸（以下、ＰＴＡともいう）を製
造している。

【０００４】この概要を図５により説明すると、酸化反
応器５０において、前述の条件下で粗製テレフタル酸
（ＣＴＡ）を生成する。次いで、これを結晶缶５１にお
いて冷却晶析させた後、テレフタル酸の結晶と酸化反応
時に生成した不純物および触媒とを含む反応溶媒のスラ
リーをロータリードラムフィルターなどの固液分離器５
２に供給し、酢酸を分離するとともに、テレフタル酸ケ
ーキは水性酢酸または酢酸により洗浄して同伴する不純
物および触媒を除去する。続いて、加熱管付回転乾燥機
５３によって残った酢酸を蒸発させて分離し、一旦、一
時貯留サイロ５４に送って貯留する。この貯留されたＣ
ＴＡは切り出されて懸濁器５５にて懸濁化され、後段の
精製・分離工程に送られる。

【０００５】懸濁器５５からのスラリーは、高温高圧の
水素添加塔５６に供給し、ＣＴＡの一部または全部を溶
解させて、固定触媒存在下で水素ガスと反応させて、Ｃ
ＴＡに同伴した不純物（大部分は４−カルボキシベンズ
アルデヒド：４ＣＢＡ、パラトルイリル酸およびタール
質の着色物質）を精製する。この精製は、４ＣＢＡをパ
ラトルイリル酸または一部は安息香酸に転化させ、着色
物質を脱色するものである。続いて、晶析缶５７にて冷
却晶析させ、固液分離器５８Ａ，５８Ｂにより洗浄およ
び固液分離を行い、母液に残存する不純物を最終的に除
去し、加熱管付回転乾燥機５９により乾燥させてサイロ
６０に送ってＰＴＡとして貯留するものである。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】しかし、この従来法で
は、酸化反応器５０で生成した不純物を含むスラリーを
固液分離器にて結晶を分離し、洗浄した後に、後段の精
製・分離工程に送る前に、残留する酢酸を完全に分離す
るために大型の加熱管付回転乾燥機５３および一時貯留
サイロ５４を設置することが必須となり、その設備費が
著しく嵩み、また、基本的に生成・回収を目的とする前
段工程と精製・分離を目的とする後段工程とに分離さ
れ、一連の工程として組み立てることができず、製造効
率が高いものではない。

【０００７】上述の欠点を改善し、連続的な回収工程を
可能にした結晶の回収方法として、以下に示す先行例が
提案されている。

【０００８】（１）特表平６−５０２６５３号には、Ｃ
ＴＡスラリーをいわゆるＢＨＳフィルター形式のものに
より固液分離する方法が開示されている。

【０００９】（２）特開平６−３２７９１５号には、円
筒状の濾材を有するロータリーフィルターにＣＴＡスラ
リーを供給し、濾過を行った後、上記濾材を回転させな
がら濾材上のウエットケーキを洗浄液で洗浄し、その濾
液を循環させて、再度ウエットケーキを洗浄するプロセ
スを濾材の回転方向と逆向きに適当間隔を置いて繰り返
し行う方法が開示されている。

【００１０】しかしながら、上記各先行例においては、
酢酸を完全に除去できず、十分に高純度のＣＴＡを後段
の精製・分離工程に送ることができない。したがって、
最終的に得られる結晶の純度も満足できるものとは言い
がたい。

【００１１】そこで、本発明の主たる課題は、ＣＴＡ回
収工程の乾燥器およびサイロを省略し、その設備費の低
減を図るとともに、前段と後段とを連続的な工程とする
ことによって製造効率を高め、さらに、得られる結晶の
純度を高めることにある。

【００１２】

【課題を解決するための手段】上記課題を達成した本発
明のうちで請求項１に記載の発明は、前段に反応溶媒お
よび触媒の存在下にて酸化反応による粗製芳香族ジカル
ボン酸の生成・回収工程、後段に前記粗製芳香族ジカル
ボン酸から高純度芳香族ジカルボン酸を得る精製・分離
工程を有する芳香族ジカルボン酸の製造方法において、
前記酸化反応により生成される反応溶媒中の粗製芳香族
ジカルボン酸スラリーを、第１の固液分離手段に供給
し、この第１の固液分離手段において前記反応溶媒を分
離するとともに、第１洗浄液により洗浄および濾過を行
い、洗浄後のケーキを水を添加しながら再懸濁手段にて
再懸濁した後、再懸濁スラリーを第２の固液分離手段に
供給し、この第２の固液分離手段において、水を主体と
する水系溶媒を分離するとともに、第２洗浄液として水
により洗浄および濾過を行い、水洗浄後のケーキを、そ
のまま前記後段の精製・分離工程に送るとともに、前記
第２の固液分離手段において分離した前記水系溶媒は、
前記第１洗浄液として使用することを特徴とする高純度
芳香族ジカルボン酸の製造方法である。

【００１３】請求項２に記載の発明は、前記第２の固液
分離手段において分離した前記水系溶媒は、前記第１洗
浄液として使用するとともに、一部を再懸濁手段におけ
る再懸濁スラリーの媒体として用いる請求項１記載の方
法である。

【００１４】請求項３に記載の発明は、前記再懸濁手段
に対して水を補充添加する請求項１または２記載の方法
である。

【００１５】請求項４に記載の発明は、第１の固液分離
手段および第２の固液分離手段はそれぞれロータリード
ラムフィルターであり、第１のロータリードラムフィル
ターおよび第２のロータリードラムフィルターをそれぞ
れ加圧下で操作する請求項１記載の方法である。

【００１６】請求項５に記載の発明は、第１の固液分離
手段および第２の固液分離手段はそれぞれロータリード
ラムフィルターであり、第１のロータリードラムフィル
ターを加圧下で操作し、第２のロータリードラムフィル
ターを常圧下で操作する請求項１記載の方法である。

【００１７】請求項６に記載の発明は、第１の固液分離
手段および第２の固液分離手段はそれぞれロータリード
ラムフィルターであり、第１のロータリードラムフィル
ターおよび第２のロータリードラムフィルターをそれぞ
れ常圧下で操作する請求項１記載の方法である。

【００１８】請求項７に記載の発明は、反応溶媒の分離
に用いられるガス体と、第１洗浄液による洗浄および濾
過に用いられるガス体とを実質的に別系統で循環させる
請求項１〜６のいずれか１項に記載の方法である。

【００１９】請求項８に記載の発明は、水を主体とする
水系溶媒の分離に用いられるガス体と、第２洗浄液によ
る洗浄および濾過に用いられるガス体とを実質的に別系
統で循環させる請求項７記載の方法である。

【００２０】請求項９に記載の発明は、第２の固液分離
手段からの水洗浄後のケーキは、このケーキ中の芳香族
ジカルボン酸に対して０．１重量％以下の酸化反応溶媒
を含有する請求項１〜８のいずれか１項に記載の方法で
ある。

【００２１】請求項１０に記載の発明は、前記芳香族ジ
カルボン酸はテレフタル酸である請求項１〜９のいずれ
か１項に記載の方法である。

【００２２】請求項１１に記載の発明は、前段に反応溶
媒および触媒の存在下にて酸化反応による粗製芳香族ジ
カルボン酸の生成・回収手段、後段に前記粗製芳香族ジ
カルボン酸から高純度芳香族ジカルボン酸を得る精製・
分離手段を有する芳香族ジカルボン酸の製造装置におい
て、前記酸化反応により生成される反応溶媒中の粗製芳
香族ジカルボン酸スラリーを、第１のロータリードラム
フィルターに供給する手段と、この第１のロータリード
ラムフィルターにおいて前記反応溶媒を分離するととも
に、第１洗浄液により洗浄および濾過を行う手段と、洗
浄後のケーキを水を添加しながら再懸濁手段にて再懸濁
する手段と、再懸濁スラリーを第２のロータリードラム
フィルターに供給する手段と、この第２のロータリード
ラムフィルターにおいて、水を主体とする水系溶媒を分
離するとともに、第２洗浄液として水により洗浄および
濾過を行う手段と、水洗浄後のケーキを、そのまま前記
後段の精製・分離工程に送る手段と、前記第２のロータ
リードラムフィルターにおいて分離した前記水系溶媒
は、前記第１洗浄液として使用する手段とを有すること
を特徴とする高純度芳香族ジカルボン酸の製造装置であ
る。

【００２３】請求項１２に記載の発明は、反応溶媒の分
離に用いるガス体の循環手段と、第１洗浄液による洗浄
および濾過に用いるガス体の循環手段とを別個に設ける
とともに、第１ロータリードラムフィルターのハウジン
グ内に、これらガス体の混合を防止するための仕切り手
段を設けた請求項１１記載の装置である。

【００２４】請求項１３に記載の発明は、水を主体とす
る水系溶媒の分離に用いるガス体の循環手段と、第２洗
浄液による洗浄および濾過に用いるガス体の循環手段と
を別個に設けるとともに、第２ロータリードラムフィル
ターのハウジング内に、これらガス体の混合を防止する
ための仕切り手段を設けた請求項１１または１２のいず
れか１項に記載の装置である。

【００２５】

【発明の実施の形態】以下、添付図面を参照しながら、
本発明に係る高純度結晶の回収方法について詳説する。

【００２６】図１は高純度テレフタル酸を得る場合にお
ける、ＣＴＡの生成・回収工程を示したもので、原料と
してとのパラキシレンＰＸy を、例えば酢酸および重金
属触媒とともに、酸化反応器１に供給する。この酸化反
応器１には空気が吹き込まれ、これによってパラキシレ
ンＰＸy が酸化され、ＣＴＡが生成される。

【００２７】このＣＴＡは反応時に一部は結晶として析
出するが、残部は酢酸に分散したスラリーとして蒸発結
晶缶２Ａ，２Ｂに順次供給され、ここで冷却されて殆ど
のテレフタル酸が析出される。

【００２８】結晶缶２ＢからのＣＴＡの酢酸スラリー
は、主に第１ロータリードラムフィルター３と、第２ロ
ータリードラムフィルター４と、これらの間に配置され
たリスラリー槽５とを備えた固液分離・洗浄系に供給さ
れ、酢酸を水により置換するとともに、結晶の洗浄を行
いながら、結晶純度を高めている。

【００２９】ここで、本発明でいうロータリードラムフ
ィルターとしては、例えば、ＢＨＳフィルター、ヤング
型フィルター、オリバー型フィルター等を好適に用いる
ことができる。

【００３０】第１および第２ロータリードラムフィルタ
ーとしては、基本的に同一の構造の物を使用でき、その
構造を主に第１ロータリードラムフィルター３について
説明すると、ハウジング３Ａ内下部にスラリー貯留部３
Ｂが設けられ、このスラリー貯留部３ＢにＣＴＡの酢酸
スラリーを導入するためのスラリー導入口３Ｃが形成さ
れ、円筒形ドラムの外周面に濾材が張設されたドラム濾
材３Ｄは、その一部がスラリー貯留部３Ｂに貯留される
スラリーに浸かるようにハウジング３Ａ内に配設され、
図示しないモーターと減速機により図１の時計方向に回
転せられる。また、ハウジング３Ａ内でかつドラム濾材
３Ｄの上方に離間して洗浄液スプレー３Ｅが配設される
とともに、これに対応するドラム濾材３Ｄ内部位置に洗
浄濾液を回収する洗浄濾液受皿３Ｆが配設され、さら
に、ドラム濾材３Ｄの回転方向の後方部にケーキ剥離用
ガスノズル３Ｇが内部からドラム濾材３Ｄに臨んで設け
られている。ケーキ剥離用ガスノズル３Ｇの吹込み位置
のほぼ下方にケーキ排出口３Ｈが形成されている。

【００３１】ＣＴＡの酢酸スラリーＨは、供給路Ｆ１を
通してスラリー導入口３Ｃからスラリー貯留部３Ｂに供
給される。スラリー貯留部３Ｂのスラリーは、ハウジン
グ３Ａ内が加圧状態に、ドラム濾材３Ｄ内が真空または
低圧状態に維持されることにより、ドラム濾材３Ｄ外か
ら内に向かっての吸引濾過がなされ、ケーキとなってピ
ックアップされ、ドラム濾材３Ｄに付着しながらその時
計方向の回転に伴って移動する。このケーキに対して、
洗浄液スプレー３Ｅから洗浄液がスプレーされ、洗浄が
行われるとともに、その濾液は吸引されて洗浄濾液受皿
３Ｆに貯留される。さらに、ドラム濾材３Ｄが回転する
と、ケーキ剥離用ガスノズル３Ｇからたとえば窒素ガス
が吹き付けられ、ケーキの剥離が行われ、ケーキ排出口
３Ｈから排出される。

【００３２】洗浄濾液受皿３Ｆにて回収された洗浄濾液
は、導管６Ａを通して第１洗浄濾液タンク６に貯留さ
れ、その洗浄濾液はポンプ７により返送路８を通して複
数の脱水蒸留塔９からなる脱水蒸留塔群に導かれ、この
脱水蒸留塔９において水蒸気と酢酸とに分離され、酢酸
については返送路１０および１１を介して酸化反応器１
に返送される。水蒸気は、コンデンサー１２により凝縮
されて排水とされる。９Ａは加熱器である。

【００３３】第１洗浄濾液タンク６には第１真空ポンプ
１３が接続され、ここでガスの吸引・圧縮が行われ、さ
らにガス冷却器１４にてガスの冷却が行われた後、ハウ
ジング３Ａ内に投入されて、ハウジング３Ａ内を加圧状
態にドラム濾材３Ｄ内を真空または低圧に維持してい
る。

【００３４】ドラム濾材３Ｄ内の母液濾液は導管１５Ａ
を通して第１回収タンク１５に導かれ、酢酸を多く含む
母液濾液はポンプ１６により返送路１１を通して酸化反
応器１に返送される。この第１回収タンク１５にも第１
真空ポンプ１３が接続され、同様に第１回収タンク１５
のガスが第１真空ポンプ１３により吸引・圧縮され、さ
らにガス冷却器１４にてガスの冷却が行われた後、ハウ
ジング３Ａ内に投入される。

【００３５】ケーキ排出口３Ｈから排出されたケーキ
は、リスラリー槽５に投入され、このリスラリー槽５に
供給される純水、第２ロータリードラムフィルター４か
らの洗浄濾液および母液濾液、後述する後段の固液分離
工程からの洗浄濾液および母液濾液などの実質的にきれ
いな水により攪拌機５Ａにより再スラリー化され、供給
路Ｆ２を通して第２ロータリードラムフィルター４に供
給される。この第２ロータリードラムフィルター４にお
いても、第１ロータリードラムフィルター３と同様に固
液分離および洗浄が行われる。すなわち、スラリー導入
口４Ｃからスラリー貯留部４Ｂに供給され、スラリー貯
留部４Ｂでのスラリーは、ハウジング４Ａ内が加圧状態
に、ドラム濾材４Ｄ内が真空または低圧に維持されるこ
とによりケーキとなってピックアップされ、ドラム濾材
４Ｄに付着しながらその時計方向の回転に伴って移動す
る。このケーキに対して、純水による洗浄液スプレー４
Ｅから純水がスプレーされ、洗浄が行われるとともに、
その濾液は吸引されて洗浄濾液受皿４Ｆに貯留される。
さらに、ドラム濾材４Ｄが回転すると、ケーキ剥離用ガ
スノズル４Ｇから例えば窒素ガスが吹き付けられ、ケー
キの剥離が行われ、ケーキ排出口４Ｈから排出される。

【００３６】洗浄濾液受皿４Ｆでの洗浄濾液は、導管１
７Ａを通して第２洗浄濾液タンク１７に貯留され、その
洗浄濾液はポンプ１８により返送路１９を通してリスラ
リー槽５に導かれる。第２洗浄濾液タンク１７に第２真
空ポンプ２０が接続され、ここでガスの圧縮が行われ、
さらにガス冷却器２１にてガスの冷却が行われた後、ハ
ウジング４Ａ内に投入されて、ハウジング３Ａ内を加圧
にドラム濾材４Ｄ内を真空または低圧状態に維持してい
る。

【００３７】ドラム濾材４Ｄ内の母液濾液は導管２２Ａ
を通して第２回収タンク２２に導かれ、母液濾液はポン
プ２３により返送路２４を通して、第１ロータリードラ
ムフィルター３における洗浄液として洗浄スプレー３Ｅ
に導かれ、残部は、返送路２５を通してリスラリー槽５
に供給される。これらの返送路２４，２５の返送量は流
量調節弁などを設けて適宜コントロールすることができ
る。リスラリー槽５に洗浄濾液を返送路１９を介して供
給するほか、母液濾液をも返送路２５を通して供給する
と、理由は定かではないが、きわめて高い洗浄効率が得
られることを知見している。また、返送路２５の途中に
純水を供給することにより、あるいは直接にリスラリー
槽５に純水を供給することにより、リスラリー槽５の水
供給量を一定に保持できる。

【００３８】ケーキ排出口４Ｈから排出されたケーキ
は、純水で洗浄されて酢酸系から純水系に溶媒が転換さ
れているので、乾燥機およびサイロを通すことなく、直
接、後段の精製・分離工程に供給できる。したがって、
乾燥機およびサイロの設備費が低減する。

【００３９】上記例においては、第１および第２ロータ
リードラムフィルター３，４の両者を、それらのハウジ
ング３Ａ，４Ａ内を加圧する加圧状態で運転したが、両
者を常圧下で運転してもよい。ただ、第１ロータリード
ラムフィルター３を常圧下で運転するために、ドラム濾
材４Ｄ内を真空または低圧化させると、濾液の一部が断
熱蒸発することにより濾液温度が低下し、ドラム濾材４
Ｄの目詰まりが生じ易くなり、不純物の析出割合が高く
なり、分離結晶の純度が低下するのに対して、加圧状態
で運転すると実質的にかかる問題がなく、高い純度の分
離結晶を得ることができる。

【００４０】また、上記例においては、ケーキのピック
アップに使用されるガスと、洗浄液による洗浄・濾過に
使用されるガスとは同一のガス循環系にて混合され循環
される。さらに、ロータリードラムフィルターのハウジ
ング内は、ケーキのピックアップを行う空間、洗浄液に
よる洗浄・濾過を行う空間、およびケーキの排出を行う
空間が連通した構造となっている。しかし、ケーキのピ
ックアップに使用されたガスは、洗浄液による洗浄・濾
過に使用されたガスよりも多量の酢酸蒸気を含み、これ
らのガスを混合して再びロータリードラムフィルターに
投入した場合、洗浄・濾過中もしくは洗浄・濾過後のケ
ーキに不要な酢酸が混入してしまい、効果的な洗浄・濾
過を行うことができない。

【００４１】そこで、図３に示す態様も提案される。す
なわち、第１ロータリードラムによって説明すれば、ハ
ウジング３Ａ内には、ケーキのピックアップを行う空間
と洗浄液による洗浄・濾過を行う空間とを実質的に二分
する仕切り板または仕切り壁などの仕切り手段Ｓ₁が設
けられる。これにともない、第１回収タンク１５からの
ガスがハウジング３Ａ内のケーキピックアップ側に投入
されるように、真空ポンプ１３Ｂ、ガス冷却器１４Ｂが
この順に接続され、さらに第１洗浄濾液タンク６からの
ガスが洗浄液による洗浄・濾過が行われる側の空間に投
入されるように、真空ポンプ１３Ａ、ガス冷却器１４Ａ
がこの順に接続される。その他は、図１に示す態様と同
様である。この場合、ケーキのピックアップに使用され
るガスと、洗浄液による洗浄・濾過に使用されるガスと
は別系統にて循環されるとともに、これらガスが混合し
ないようにハウジング３Ａ内は仕切り手段Ｓ₁によって
二分されるため、洗浄・濾過後のケーキの酢酸含有量を
効果的に低減することができる。

【００４２】このようにして前段の粗製芳香族ジカルボ
ン酸の生成・回収工程により得られたＣＴＡケーキは、
後段の前記粗製芳香族ジカルボン酸に水素添加還元処理
して高純度芳香族ジカルボン酸を得る精製・分離工程に
送られる。この後段の精製・分離工程としては、公知の
方法、例えば水素添加還元処理、精密酸化処理、または
再結晶処理などをそのまま適用できる。このうち水素添
加還元処理の例を図２によって説明する。

【００４３】すなわち、溶媒が酢酸から水に転換された
ＣＴＡケーキは、第２リスラリー槽３０で再懸濁された
後に、水素添加還元反応器３１に供給され、この水素添
加還元反応器３１での水素添加反応による還元処理によ
り、ＣＴＡ中の不純物が精製される。すなわち、４ＣＢ
Ａはパラトルイリル酸または一部は安息香酸に変換さ
れ、タール質の着色物質は脱色される。次に、適宜数
（たとえば５段）の直列配置の結晶缶３２にて蒸発・冷
却による結晶化を行い、結晶スラリーを、加圧操作で運
転される第３ロータリードラムフィルター３３および常
圧操作で運転される第４ドラムフィルター３４に順次通
して固液分離を図る。第３ロータリードラムフィルター
３３の代わりに遠心分離器を用いてもよい。これらの後
段の固液分離手段にて、固液分離および洗浄を行い、最
終的に不純物を除去した後に、乾燥機３５で乾燥し、サ
イロ３６に貯蔵し、製品として貯留する。

【００４４】以下、本発明に係る高純度テレフタル酸の
製造方法の実施例を示し、本発明の効果を明らかにす
る。

【００４５】＜実施例＞図４は、本発明に係る、ＣＴＡ
の生成・分離工程の操作例を示している。本例において
は、蒸発結晶缶２Ｂ、リスラリー槽５および第２ロータ
リードラムフィルター４から排出されるケーキの、テレ
フタル酸（T.A.）、酢酸（A.A.）および液体（Liq.）の
含有量を測定し、酢酸（A.A.）／テレフタル酸（T.A.）
比を算出した。

【００４６】この結果、図４に示すように、蒸発結晶缶
２Ｂ内のスラリーではA.A.／T.A.＝127.5 ％であったの
が、リスラリー槽５内のスラリーではA.A.／T.A.＝11.7
5 ％となり、さらに、第２ロータリードラムフィルター
４から排出されるケーキにおいてはA.A.／T.A.＝0.1 ％
以下となった。すなわち、酢酸の含有量は処理の進行に
ともなって減少し、第２ロータリードラムフィルター４
から排出されるケーキは、酢酸が完全に水で置換された
ものであった。

【００４７】したがって、従来用いていたドライヤーに
よる乾燥およびサイロによる貯留工程を必要とせず、Ｃ
ＴＡの製造・回収工程と精製・分離工程とを連続的に行
うことができる。

【００４８】一方、上記の説明では、テレフタル酸の製
造を中心に述べたが、イソフタル酸やナフタリンジカル
ボン等の他の芳香族ジカルボン酸の製造にも用いること
ができることは、実施例を示すまでもなく、当業者が容
易に理解できよう。

【００４９】

【発明の効果】以上のとおり、本発明によれば、従来用
いられてきたＣＴＡドライヤーによる乾燥工程およびＣ
ＴＡサイロによる貯留工程を省略することができ、これ
らに必要な設備費を削減することができるとともに、前
段と後段とを連続的な工程とすることによって製造効率
を高め、さらに、得られる結晶の純度が高まるなどの利
点がもたらされる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明に係るテレフタル酸の生成・回収工程の
フローシートである。

【図２】後段の精製・分離工程のフローシートである。

【図３】本発明に係るテレフタル酸の生成・回収工程の
他の態様を示すフローシートである。

【図４】操作例の説明図である。

【図５】従来例の概要フローシートである。

【符号の説明】

１…酸化反応器、２Ａ，２Ｂ…蒸発結晶缶、３…第１ロ
ータリードラムフィルター、４…第２ロータリードラム
フィルター、５…リスラリー槽、６…第１洗浄濾液タン
ク、９…脱水蒸留塔、１３…第１真空ポンプ、１５…第
１回収タンク、１６…ポンプ、１７…第２洗浄濾液タン
ク、２０…第２真空ポンプ、２２…第２回収タンク、Ｓ
₁，Ｓ₂…仕切り手段。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者竹上敬三東京都中央区佃２丁目17番15号月島機械株式会社内

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】前段に反応溶媒および触媒の存在下にて酸
化反応による粗製芳香族ジカルボン酸の生成・回収工
程、後段に前記粗製芳香族ジカルボン酸から高純度芳香
族ジカルボン酸を得る精製・分離工程を有する芳香族ジ
カルボン酸の製造方法において、前記酸化反応により生成される反応溶媒中の粗製芳香族
ジカルボン酸スラリーを、第１の固液分離手段に供給
し、この第１の固液分離手段において前記反応溶媒を分
離するとともに、第１洗浄液により洗浄および濾過を行
い、洗浄後のケーキを水を添加しながら再懸濁手段にて
再懸濁した後、再懸濁スラリーを第２の固液分離手段に
供給し、この第２の固液分離手段において、水を主体と
する水系溶媒を分離するとともに、第２洗浄液として水
により洗浄および濾過を行い、水洗浄後のケーキを、そ
のまま前記後段の精製・分離工程に送るとともに、前記第２の固液分離手段において分離した前記水系溶媒
は、前記第１洗浄液として使用することを特徴とする高
純度芳香族ジカルボン酸の製造方法。
【請求項２】前記第２の固液分離手段において分離した
前記水系溶媒は、前記第１洗浄液として使用するととも
に、一部を再懸濁手段における再懸濁スラリーの媒体と
して用いる請求項１記載の方法。
【請求項３】前記再懸濁手段に対して水を補充添加する
請求項１または２記載の方法。
【請求項４】第１の固液分離手段および第２の固液分離
手段はそれぞれロータリードラムフィルターであり、第
１のロータリードラムフィルターおよび第２のロータリ
ードラムフィルターをそれぞれ加圧下で操作する請求項
１記載の方法。
【請求項５】第１の固液分離手段および第２の固液分離
手段はそれぞれロータリードラムフィルターであり、第
１のロータリードラムフィルターを加圧下で操作し、第
２のロータリードラムフィルターを常圧下で操作する請
求項１記載の方法。
【請求項６】第１の固液分離手段および第２の固液分離
手段はそれぞれロータリードラムフィルターであり、第
１のロータリードラムフィルターおよび第２のロータリ
ードラムフィルターをそれぞれ常圧下で操作する請求項
１記載の方法。
【請求項７】反応溶媒の分離に用いられるガス体と、第
１洗浄液による洗浄および濾過に用いられるガス体とを
実質的に別系統で循環させる請求項１〜６のいずれか１
項に記載の方法。
【請求項８】水を主体とする水系溶媒の分離に用いられ
るガス体と、第２洗浄液による洗浄および濾過に用いら
れるガス体とを実質的に別系統で循環させる請求項７記
載の方法。
【請求項９】第２の固液分離手段からの水洗浄後のケー
キは、このケーキ中の芳香族ジカルボン酸に対して０．
１重量％以下の酸化反応溶媒を含有する請求項１〜８の
いずれか１項に記載の方法。
【請求項１０】前記芳香族ジカルボン酸はテレフタル酸
である請求項１〜９のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１１】前段に反応溶媒および触媒の存在下にて
酸化反応による粗製芳香族ジカルボン酸の生成・回収手
段、後段に前記粗製芳香族ジカルボン酸から高純度芳香
族ジカルボン酸を得る精製・分離手段を有する芳香族ジ
カルボン酸の製造装置において、前記酸化反応により生成される反応溶媒中の粗製芳香族
ジカルボン酸スラリーを、第１のロータリードラムフィ
ルターに供給する手段と、この第１のロータリードラム
フィルターにおいて前記反応溶媒を分離するとともに、
第１洗浄液により洗浄および濾過を行う手段と、洗浄後
のケーキを水を添加しながら再懸濁手段にて再懸濁する
手段と、再懸濁スラリーを第２のロータリードラムフィ
ルターに供給する手段と、この第２のロータリードラム
フィルターにおいて、水を主体とする水系溶媒を分離す
るとともに、第２洗浄液として水により洗浄および濾過
を行う手段と、水洗浄後のケーキを、そのまま前記後段
の精製・分離工程に送る手段と、前記第２のロータリー
ドラムフィルターにおいて分離した前記水系溶媒は、前
記第１洗浄液として使用する手段とを有することを特徴
とする高純度芳香族ジカルボン酸の製造装置。
【請求項１２】反応溶媒の分離に用いるガス体の循環手
段と、第１洗浄液による洗浄および濾過に用いるガス体
の循環手段とを別個に設けるとともに、第１ロータリー
ドラムフィルターのハウジング内に、これらガス体の混
合を防止するための仕切り手段を設けた請求項１１記載
の装置。
【請求項１３】水を主体とする水系溶媒の分離に用いる
ガス体の循環手段と、第２洗浄液による洗浄および濾過
に用いるガス体の循環手段とを別個に設けるとともに、
第２ロータリードラムフィルターのハウジング内に、こ
れらガス体の混合を防止するための仕切り手段を設けた
請求項１１または１２のいずれか１項に記載の装置。