JPH0826099B2

JPH0826099B2 - ブテン−１共重合体

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Publication number: JPH0826099B2
Application number: JP18038487A
Authority: JP
Inventors: 隆山脇
Original assignee: Idemitsu Petrochemical Co Ltd
Current assignee: Idemitsu Petrochemical Co Ltd
Priority date: 1987-07-20
Filing date: 1987-07-20
Publication date: 1996-03-13
Anticipated expiration: 2011-03-13
Also published as: JPS6424811A

Description

【発明の詳細な説明】［産業上の利用分野］本発明はブテン−１共重合体に関する。さらに詳しく
は、本発明は、引張破断強度等の機械的特性、加工性等
に優れると共に、適当な柔軟性を有し、成形後の収縮率
が小さく、かつ低温での衝撃強度に優れ、たとえば、フ
ィルム、電線被覆材等などの種々の材料分野に好適に用
いることができるブテン−１共重合体に関する。

〔発明の背景〕

従来、ブテン−１共重合体として、ブテン−１単位と
C5以上のα−オレフィン単位からなる二元共重合体（特
開昭61−108614号公報）、ブテン−１単位とエチレン単
位からなる二元共重合体（特開昭61−108615号公報）な
どが知られている。ところで、一般にブテン−１共重合
体は、Ｘ線回析分析により、Ｉ型結晶およびII型結晶と
呼ばれる異なった結晶状態を示すことが知られている。

しかしながら、特開昭61−108614号公報に記載されて
いる共重合体は、II型結晶状態が安定化していて、Ｉ型
結晶状態への転移が生じにくい等の特徴を有している
が、低温衝撃特性が充分でないという新たな欠点を有し
ている。

一方、特開昭61−108615号公報に開示されている共重
合体は、低温衝撃強度が改良されているものの、II型結
晶状態からＩ型結晶状態への転移が生じて、成形品の収
縮が生じ易い等の欠点を有しており、製品としてその利
用範囲が限られる等の問題点を有していた。

［発明の目的］本発明は、引張強度、衝撃強度等の機械的特性、加工
特性等に優れると共に、適当な柔軟性を有し、特に、低
温でも高い衝撃強度を有するなど低温衝撃特性に優れ、
さらに成形後の収縮率変化が小さいなどの優れた特性を
有するブテン−１共重合体を提供することを目的とす
る。

［前記目的を達成するための手段］前記目的を達成するための本発明の構成は、ブテン−
１単位60〜98.5モル％、エチレン単位0.5〜20モル％お
よび炭素数５以上のα−オレフィン単位１〜20モル％か
らなるブテン−１共重合体であって、前記ブテン−１共
重合体の135℃のデカリン溶液中で測定した極限粘度が
0.9〜7.2dl/gの範囲内にあり、密度が0.840〜0.920g/cm
³の範囲内にあり、重量平均分子量／数平均分子量が２
〜15の範囲内にあり、示差走査熱量計で測定した最高融
点が60〜120℃の範囲内にあり、そして、¹³C−NMRによ
り測定した前記エチレン単位と前記炭素数５以上のα−
オレフィン単位との隣接結合の数が炭素原子1000個当り
１以下であることを特徴とするブテン−１共重合体であ
る。

モノマー単位としてブテン−１共重合体中に組み込ま
れる前記炭素数５以上のα−オレフィンとしては、炭素
数12までのα−オレフィンが好適である。

具体的には、たとえば、ペンテン−１、ヘキセン−
１、ヘプテン−１、オクテン−１、ノネン−１、デセン
−１、ドデセン−１などの直鎖状α−モノオレフィン、
４−メチルペンテン−1;ネオヘキセン、イソオクテン等
の分枝状α−モノオレフィン；ビニルシクロヘキサン、
ビニルシクロヘキセン等の脂環式α−モノオレフィン、
スチレン等の芳香族α−モノオレフィン；ペンタジエ
ン、５−ヘキサジエン等のα−ジエン類；などを挙げる
ことができる。

これらの中でも、ペンテン−１、ヘキセン−１、オク
テン−１、デセン−１、４−メチルペンテン−１等の炭
素数が５〜12程度である脂肪族α−モノオレフィンが好
ましく、特に、ヘキセン−１、オクテン−１、４−メチ
ルペンテン−１等が好ましい。

ブテン−１共重合体中のモノマー単位としてのこれら
のα−オレフィンは、一種単独であっても良いし、二種
以上であってもよい。

本発明のブテン−１共重合体は、ブテン−１単位
（ａ）と、エチレン単位（ｂ）と、少なくとも１種の前
記例示の如き炭素数５以上のα−オレフィン単位（ｃ）
とを含む。

本発明のブテン−１共重合体は、ブテン−１単位
（ａ）とエチレン単位（ｂ）と少なくとも１種の前記例
示の如き炭素数５以上のα−オレフィン単位（ｃ）との
合計モル量を100モル％としたときに、ブテン−１単位
（ａ）を60〜98.5モル％、好ましくは70〜97.3モル％、
エチレン単位（ｂ）を0.5〜20モル％、好ましくは0.7〜
15モル％、そしてα−オレフィン単位（ｃ）を１〜20モ
ル％、好ましくは２〜15モル％の割合で含んでいる（た
だし、前記炭素数５以上のα−オレフィン単位を２種類
以上含有する場合には、上記α−オレフィン単位（ｃ）
の含有割合は、それらの合計モル数から計算されるもの
とする。）。

ブテン−１共重合体中のα−オレフィン単位（ｃ）の
含有率が、１モル％未満であると、II型結晶からＩ型結
晶への転移が生じ、形成後の収縮率の計時変化の抑制効
果が不十分となり、形成品がしばしば変形することがあ
る。一方、（ｃ）の含有率が、20モル％を越えると、ブ
テン−１共重合体が不均質になったり、成形品の表面に
べとつきが生じ、形成品の表面が汚れ易くなるなどの悪
影響が表れ商品価値が低下する。

前記エチレン単位（ｂ）の含有率が0.5モル％未満で
あると、低温衝撃強度が不十分なものとなり、一方20モ
ル％を越えると、ブテン−１共重合体が不均質になった
り、成形品の表面にべとつき感が生じ、汚れ易いなど、
商品価値が低下する。

本発明のブテン−１共重合体は、135℃に加熱したデ
カリン溶液中で測定したその極限粘度［η］が、0.9〜
7.2dl/gの範囲内に、好ましくは1.0〜5l/gの範囲内にあ
る。この極限粘度［η］は、主に共重合体の成形性およ
び機械的強度に影響を与える。

極限粘度［η］が、0.9dl/gより低いと、ブテン−１
共重合体を用いて製造した成形物の機械的強度、特に耐
衝撃性が低下する。また、極限粘度［η］が7.2dl/gよ
り高いと、成形性が低下する。特に本発明においては、
極限粘度［η］を、1.0〜5dl/gの範囲内にすることによ
り、成形体の機械的強度およびブテン−１共重合体の成
形性が非常に良好になる。

本発明のブテン−１共重合体における分子量分布、す
なわち共重合体の重量平均分子量（Mw）と数平均分子量
（Mn）との比（Mw/Mn）は、２〜15の範囲内にある。こ
の分子量分布（Mw/Mn）は、得られる成形体に透明性を
付与すると共に、成形性および機械的強度に対しても影
響を及ぼす。従来の製造法で得られたブテン−１共重合
体は、この分子量分布の幅が狭くなる傾向があり、充分
な成形性を有する成形体を製造しにくく、さらにフィル
ム状に成形した場合に、フィルムの透明度が不充分にな
ることが多かった。

すなわち、分子量分布（Mw/Mn）が２に満たないブテ
ン−１共重合体は、成形時の流動性が十分でなくて成形
性が低下し、さらに、フィルム状に成形した場合の透明
度も不充分になることがあり、またメルトフラクチャー
等により、製品の外観不良を生じ、一方、分子量分布
（Mw/Mn）が15を超えると耐衝撃性などの機械的強度が
低下する。

特に本発明においては、分子量分布が２〜12の範囲内
にあるのが好ましい。この範囲内にあるブテン−１共重
合体は、良好な成形性および透明性を有していると共
に、特に機械性が良好である。

本発明のブテン−１共重合体は、示差走査熱量計を用
いて測定した最高融点が、60〜120℃の範囲内に、好ま
しくは70〜110℃の範囲内にある。なお、本発明におい
て、最高融点とは、乾燥処理した本発明のブテン−１共
重合体を10℃／分の昇温速度で０〜200℃まで昇温して
吸熱ピークを測定した際に最も高温側に表れるピークに
対応する温度である。

最高融点が60℃より低いと、常温でブテン−１共重合
体にべたつきが発生することがあり、通常は成形体原料
として使用することができない。また、最高融点が120
℃より高い場合には、ヒートシール温度が高くなるの
で、良好なヒートシールを行なうことができにくくな
る。

本発明のブテン−１共重合体は、¹³C−NMRの測定によ
るエチレン単位と炭素数５以上のα−オレフィン単位の
隣接結合の数が、炭素原子数1,000当り１以下、好まし
くは0.7以下である。この隣接結合の数が、炭素原子数
1,000当り１を超えると、ブテン−１共重合体の結晶性
が低下し、工業材料として適さない。

本発明のブテン−１共重合体は、その密度が0.840〜
0.920g/cm³、好ましくは0.85〜0.91g/cm³である。この
密度が0.840g/cm³未満であると、結晶性の低下が激しく
なり、機械的特性に劣るものとなり、一方、0.920g/cm³
を超えると、低温特性、結晶転移の抑制効果が小さくな
る。

本発明のブテン−１共重合体は、たとえば、触媒とし
て一般式 MgR¹R²， Mg(OR¹)_mX_n （ただし、式中、R¹，R²はアルキル基,mは０≦ｍ≦
２、ｎは０≦ｎ≦２を満足する。）で示されるマグネシウムを含む特定の固体触媒成分、有
機アルミニウム化合物および特定の電子供与性化合物を
使用して、ブテン−１とエチレンと炭素数が５以上であ
る少なくとも１種のα−オレフィンとを気相にて反応さ
せることにより容易に製造することができる。

具体的には、特願昭61−144093号、特願昭61−196265
号、特願昭61−196266号および特願昭61−1967222号等
の明細書に記載された製造技術において、本発明の共重
合体の前記特性を目安として、製造条件を実験的に設定
することにより、製造することができる。

以下、本発明のブテン−１共重合体を製造する方法に
ついて、特願昭61−196266号明細書に記載された方法に
沿って説明するが、本発明のブテン−１共重合体がこの
製造法により拘束をされるものではない。

本発明の共重合体は、以下に記載する固体触媒成分
（Ａ）、有機アルミニウム化合物（Ｂ）および電子供与
性化合物（Ｃ）からなる触媒の存在下に、気相重合条件
下で、ブテン−１とエチレンと炭素数が５以上である少
なくとも１種のα−オレフィンとを反応させることによ
り、容易に製造することができる。

固体触媒成分（Ａ）は、式：MgR¹R² （式中、R¹及びR²は、炭素数１〜20のアルキル基を表
し、互いに同一であっても相違していても良い。）で示
される有機マグネシウム化合物の少なくとも一種を、少
なくとも一種の塩素化剤で塩素化して担体を得、この担
体を、電子供与体の存在下に、−25〜＋180℃の範囲内
の温度において、四価チタンのハロゲン化物と接触させ
ることにより調製することができる。

有機マグネシウム化合物としては、ジエチルマグネシ
ウム、エチルブチルマグネシウム、エチルヘキシルマグ
ネシウム、エチルオクチルマグネシウム、ジブチルマグ
ネシウム、ブチルヘキシルマグネシウム、ブチルオクチ
ルマグネシウム、ジシクロヘキシルマグネシウムなどの
アルキルマグネシウム化合物などを挙げることができ
る。

塩素化剤としては、塩素ガスおよび塩化アルキルを挙
げることができ、本発明においては、塩素ガスと塩化ブ
チルとを併用するのが好ましい。

塩素化は、通常は、０〜100℃（好ましくは20〜60
℃、特に好ましくは20〜40℃）で行う。

この塩素化によって、マグネシウム原子に結合してい
るアルキル基の一部が塩素原子で置換される。しかも、
アルキル基の少なくとも一部は残存しているので、この
残存するアルキル基の作用によって正常な結晶格子の生
成が妨げられ、適当な表面積および孔容積を有する非常
に小さい結晶径の非層状物が生成する。

このようにして得られた非層状物は、要すればアルコ
ール処理を行った後、非層状物を電子供与体の存在下に
四価チタンのハロゲン化物で処理する。四価チタンのハ
ロゲン化物による処理は、通常は、−25〜＋180℃の範
囲内の温度で行なう。

前記四価チタンのハロゲン化物としては、テトラハロ
ゲン化チタン、トリハロゲン化アルコキシチタン、ジハ
ロゲン化アルコキシチタン、モノハロゲン化トリアルコ
キシチタンなどを挙げることができ、本発明においては
特に四塩化チタンを用いるのが好ましい。

電子供与体としては、酸素、窒素、リンあるいは硫黄
を含有する有機化合物を使用することができる。

この電子供与体の具体例としては、アミン類、アミド
類、ケトン類、ニトリル類、ホスフィン類、ホスホルア
ミド類、エステル類、エーテル類、チオエーテル類、チ
オエステル類、酸無水物類、酸ハライド類、酸アミド
類、アルデヒド類、有機酸類、エステル類などを挙げる
ことができる。

これらの中でも好ましいのは、エステル類、エーテル
類、ケトン類、酸無水物類などであり、具体的な化合物
の例としては、安息香酸エチル、ｐ−メトキシ安息香酸
エチル、ｐ−エトキシ安息香酸エチル、トルイル酸メチ
ル、ジイソブチルフタレート、ベンゾキノン、無水安息
香酸、エチレングリコールブチルエーテルなどを挙げる
ことができる。

このようにして調製した固体触媒成分（Ａ）は、ハロ
ゲン／チタン（モル比）が３〜200（好ましくは４〜10
0）であり、マグネシウム／チタン（モル比）が１〜90
（好ましくは５〜70）であるのが望ましい。

前記有機アルミニウム化合物（Ｂ）としては、特に制
限はないが、特にトリアルキルアルミニウムが好適であ
る。

電子供与性化合物（Ｃ）としては、次式（２）で表わ
される複素環式化合物を用いることができる。

（ただし、式中、R³およびR⁶は炭化水素基を、好まし
くは炭素数２〜５の置換または非置換の飽和または不飽
和の炭化水素を、また、R⁴、R⁵およびR⁷は水素または炭
化水素基を、好ましくは水素または炭素数１〜５の置換
または非置換の飽和または不飽和の炭化水素基をそれぞ
れ表わす。）この複素環式化合物として、たとえば、1,4−シネオ
ール、1,8−シネオール、ｍ−シネオール、ピノール、
ベンゾフラン、2,3−ジヒドロベンゾフラン（クマラ
ン）、2H−クロメン、4H−クロメン、クロマン、イソク
ロマン、ジベンゾフラン、キサンテンなどが挙げられ
る。これら各種の複素環式化合物は、一種単独で使用し
ても良いし、また二種以上を併用しても良い。

前記各種の複素環式化合物の中でも、特に1,8−シネ
オールが好ましい。

本発明のブテン−１共重合体を製造する際の触媒の組
成は、有機アルミニウム化合物（Ｂ）が、固体触媒成分
（Ａ）中の四価チタン化合物中のチタン原子に対して、
通常は、0.1〜1000倍モル（好ましくは１〜500倍モル）
の範囲内になるようにする。また、電子供与性化合物
（Ｃ）は、固体触媒成分（Ａ）中の四価チタン化合物に
おけるチタン原子に対して、通常は、0.1〜500倍モル
（好ましくは0.5〜200倍モル）の範囲内で使用する。

気相重合温度は、通常は45〜80℃（好ましくは50〜70
℃）である。

重合圧力は、原料成分の液化が実質的に起こらない範
囲内で適宜に設定することができ、通常の場合は、１〜
15Kg/cm²である。

また、ブテン−１とエチレンと炭素数が５以上の少な
くとも１種のα−オレフィンとの導入割合（％モル分
率）は、得ようとする共重合体におけるそれぞれのモノ
マー単位の前記％モル分率の範囲内で適宜に設定するこ
とができる。

また、分子量を調節する目的で、水素のような分子量
調節剤を共存させても良い。さらにまた、共重合体の凝
集防止を目的として、ブテン−１より沸点の低い不活性
ガス（例、窒素、メタン、エタンおよびプロパン）を共
存させることもできる。

こうして得られた本発明のブテン−１共重合体は、フ
ィルム状の成型体、電線被覆材あるいは各種パイプなど
に好適な材料として好適に使用することができる。

［発明の効果］本発明は、適度の柔軟性を有し、II型結晶状態が安定
化しており、成形後の収縮率変化が小さく、かつ低温に
おいても高い衝撃強度を維持するなど低温衝撃性に優れ
たブテン−１共重合体を提供することができる。

本発明のブテン−１共重合体は、従来のブテン−１共
重合体と比較すると分子量分布幅が広いために良好な加
工特性を有している。すなわち、成形の際の成形圧力が
良好な範囲内にあり、さらに得られた成形体の外観が非
常に良好であると共に、成形品の表面のベト付きが生じ
なく、さらにフィルム状の成形体にした場合に、フィル
ムの透明度が良好である。

また、フィルム状成形体を用いてヒートシールを行な
う際の温度が良好な範囲内にあり、しかもヒートシール
性も良好である。

さらに、本発明のブテン−１共重合体は、良好な機械
的特性を有しており、特に引張り衝撃強度が大きく、耐
衝撃性にも優れている。

［実施例］次に本発明の実施例および比較例を示す。

（実施例１）固体触媒成分（Ａ）の調製ブチルオクチルマグネシウム（20％ヘプタン溶液）30
0mlを、機械式攪拌機、還流冷却器、滴下ロート、ガス
供給弁および温度計を備えた五ツ口フラスコに仕込み、
フラスコ内に窒素を導入して、フラスコ内を不活性雰囲
気に保ち、これに、ブチルクロライド5mlを滴下ロート
を用いて室温で加えた。その後、塩素ガスを5ml/分の速
度で加えて塩素化した。

次に、25〜35℃で、2.5mlのシリコンオイルを加え、
さらにこの混合物中に113mlのエタノールを滴下した。
エタノールの添加によって生成した塩素化物が沈殿し
た。この沈殿物を含む混合液を40℃で１時間攪拌した
後、温度を75〜80℃に上げ、溶液をこの温度で一夜放置
した。

この温度溶液をジイソブチルフタレート（電子供与
体）と過剰量のTiCl₄とを含む−25℃に冷却した溶液中
にサイフォンで静かに加え、この低温TiCl₄中に反応中
間体を沈澱させた。次に、この沈殿物を含む混合溶液を
室温にまで昇温した。

次いで、この沈殿物を含む混合溶液に、電子供与体と
してジイソブチルフタレートをさらに加え、温度を100
〜110℃に上げ、混合溶液をこの温度で１時間保った。
反応生成物を沈澱させ、85℃のヘプタンで５〜６回洗浄
し、溶液をサイフォンで他の容器に移した。

さらに、この溶液に過剰量のTiCl₄を加え、混合物を1
10℃で１時間攪拌した。生成した沈降物と溶液とをサイ
フォンで分離した後、生成した触媒成分（沈殿物）を数
回ヘプタンで洗浄した（80℃で５〜６回）。

得られた沈殿を集めて弱い減圧下で乾燥した。このよ
うにして、Ti含有量が3.0重量％である固体触媒成分
（Ａ）を得た。

触媒の調製前記で得られた固体触媒成分（Ａ）を１中のチタ
ン濃度が２ミリモルになるように、触媒調製槽に投入し
た。この触媒調製槽に、トリイソブチルアルミニウム30
ミリモル/l、および1,8−シネオール12ミリモル/lを投
入した。その後、チタン原子１ミルモル当り50gとなる
割合でプロピレンを投入し、触媒調製槽内を40℃に昇温
し、触媒調製のための反応を行なった。

ブテン−１共重合体の製造直径300mm、容積100lの流動層重合器を使用し、前記
で得た触媒をTi原子換算で3.6ミリモル/lに再調製し
たTi触媒スラリーを、触媒調製槽から前記重合器に0.15
l/時間の流量で、またトリイソブチルアルミニウム30ミ
リモル／時間の流量で、また1,8−シネオール24ミリモ
ル／時間の流量でそれぞれ前記重合器に供給した。

ブテン−１の分圧を3Kg/cm²に、窒素の分圧を4Kg/cm²
に、水素ガスの分圧を生成ポリマーの極限粘度が第１表
の値になるようにそれぞれ調整し、ガス空塔速度が35cm
/秒の速度となるようにブテン−１、エチレン、ヘキセ
ン−１、水素ガスおよび窒素ガスを供給し、反応温度60
℃で重合を行なった。

（実施例２〜６ならびに比較例１および２）ブテン−１および第１表に示すコモノマーを表示の含
有量に対応する供給速度とした他は、実施例１と同様に
してブテン−１共重合体を製造した。

（比較例３〜５）固体触媒の成分の調製加熱乾燥した500ml容量のガラス製三つ口フラスコ
（温度計、攪拌機付き）に、75mlの乾燥ヘプタン、75ml
のチタンテトラブトキシおよび10gの無水塩化マグネシ
ウムを完全に溶解させた。次いで、この溶液を40℃にま
で冷却し、メチルハイドロジェンポリシロキサン15mlを
加えることにより、塩化マグネシウム・チタンテトラブ
トキシド錯体を析出させた。これを精製ヘプタンで洗浄
した後、四塩化ケイ素8.7mlとフタル酸ジヘプチル1.8ml
とを加えて50℃で２時間保持した。この後、さらに精製
ヘプタンで洗浄して固体触媒成分を得た。

得られた固体触媒成分中のチタン含有率は、3.0重量
％でありフタル酸ジヘプチル含有率は25.0重量％であっ
た。

ブテン−１共重合体の調製 20lの重合器へ１時間当り5kgのブテン−１および第１
表に示すプロピレン単位量となる量のプロピレン、10ミ
リモルのトリエチルアルミニウム、１ミリモルのビニル
トリエトキシシランおよびチタン原子に換算して0.05ミ
リモルの上記で得た固体触媒を連続的に導入して、気
相のブテン−１、エチレン、ヘキセン−１および水素の
分圧を調整して生成するブテン−１共重合体の組成比お
よび極限粘度が第１表に記載の値になるようにした。な
お、反応温度を70℃に保った。

反応容器の液量が10lになるように重合液を連続的に
抜き取り、抜き取った反応生成物に少量のエタノールを
添加して重合反応を停止させると共に、未反応成分を除
去して、ブテン−１共重合体を得た。

測定方法得られたブテン−１共重合体の物性および特性は以下
のようにして測定した。

極限粘度［η］ 135℃のデカリン中で測定した。

密度 JIS−K7112により密度勾配管法に準拠して測定した。

分子量分布（Mw/Mn）ウォーターズ社製GPC装置150CにショーデックスAD80
7、AD80M/Sをそれぞれ二本装着して測定した。なお、測
定温度は135℃である。

示差走査熱分析得られたブテン−１共重合体を乾燥して試料として用
いた。

この試料を10℃／分の昇温速度で０〜200℃まで昇温
して吸熱ピークを測定した。

共重合体中の炭素数５以上のα−オレフィン単位とエチ
レン単位との隣接結合の数（炭素原子1,000当り） 400MHzの¹³C−NMR測定装置を用いて測定した。第１表
中の数値（n/1,000C）は炭素数1,000当りの数を示す。

II型結晶からＩ型結晶への転移時間Ｘ線回折装置を用い、Ｉ型結晶の110面からの反射、I
I型結晶の200面からの反射のそれぞれの積分強度［Ｉ
（110）、Ｉ（200）］を測定し、Ｉ（110）／｛Ｉ（110）＋Ｉ（200）｝の値が0.5とな
るまでに要する時間（時間）を採用した。

収縮率変化各サンプルを射出成形した後、１時間後の成形収縮率
（a₁）と11日後の成形収縮率（a₂）とを測定し、a₂／a₁
を収縮率変化とした。なお、成形品のMD方向のデータを
使用した。

表面のベト付き各サンプルを射出成形後、10日後に試験片の表面を手
で触り、指紋の後が残るかどうかを目視にて観察した。

引張り試験法 JIS−K7113に準拠して測定した。

アイゾット衝撃強さ JIS−Ｋ−7110に準拠して測定した。

得られた測定結果を第１表に記載する。

フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号庁内整理番号ＦＩ技術表示箇所Ｃ０８Ｆ 210:14） (56)参考文献特開昭55−73712（ＪＰ，Ａ) 特開昭58−8711（ＪＰ，Ａ) 特開昭58−40307（ＪＰ，Ａ) 特表昭61−502061（ＪＰ，Ａ) 特表昭60−501609（ＪＰ，Ａ)

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】ブテン−１単位60〜98.5モル％、エチレン
単位0.5〜20モル％および炭素数５以上のα−オレフィ
ン単位１〜20モル％からなるブテン−１共重合体であっ
て、前記ブテン−１共重合体の135℃のデカリン溶液中
で測定した極限粘度が0.9〜7.2dl/gの範囲内にあり、密
度が0.840〜0.920g/cm³の範囲内にあり、重量平均分子
量／数平均分子量が２〜15の範囲内にあり、示差走査熱
量計で測定した最高融点が60〜120℃の範囲内にあり、
そして、¹³C−NMRにより測定した前記エチレン単位と前
記炭素数５以上のα−オレフィン単位との隣接結合の数
が炭素原子1000個当り１以下であることを特徴とするブ
テン−１共重合体。
【請求項２】前記炭素数５以上のα−オレフィンが、ヘ
キセン−１、オクテン−１、または４−メチル−ペンテ
ン−１である前記特許請求の範囲第１項に記載のブテン
−１共重合体。