JPH0513909B2

JPH0513909B2 -

Info

Publication number: JPH0513909B2
Application number: JP63119085A
Authority: JP
Inventors: Hidetaka Myazaki; Moriji Myagi; Noboru Yagimura
Original assignee: Tokuyama Corp
Current assignee: Tokuyama Corp
Priority date: 1988-05-18
Filing date: 1988-05-18
Publication date: 1993-02-23
Also published as: JPH01290562A

Description

【発明の詳細な説明】（産業上の利用分野）本発明は、金属窒化物等の焼成方法に関する。

（従来技術）現在、金属窒化物の粉末は、金属を直接窒化す
るか、または金属酸化物を還元して窒化する方法
により製造されている。即ち、原料となる金属又
は金属酸化物を窒素又は還元雰囲気下に高温で焼
成する方法が採用されている。また、こうして得
られた金属窒化物の粉末は窒素又は還元雰囲気下
に高温で焼成されて焼結体となる。これらの被焼
成物は、焼成中に十分に雰囲気と接触する必要が
ある。このために、被焼成物を収容する焼成用容
器は底が浅く開口面積が大きくなつている。そし
て、生産量を多くするために、焼成用容器は多段
に積重ねられて焼成炉中に入れられる。

（発明が解決しようとする課題）しかしながら、上記のような焼成用容器を多段
に積重ねて焼成した場合、焼成用容器の位置によ
つて、特に多段に積重ねられた焼成用容器の上段
に於いて焼成が不十分となる場合が生じた。即
ち、金属窒化物の粉末の製造の場合には、窒化反
応が不完全となり、未反応の金属や金属酸化物が
生成物中に多量に残存し、純度の高い金属窒化物
の粉末を得ることが困難となつた。また、金属窒
化物の焼結体の製造の場合には、焼結が不十分で
緻密な焼結体が得られないという問題が生じた。

（課題を解決するための手段）そこで、本発明者らは、上記の問題点の原因を
解明するために種々検討を加えた。その結果、多
段に積重ねられた焼成用容器の上段と下段に於け
る被焼成物と雰囲気との接触が不均一であり、上
段における被焼成物と雰囲気との接触の不十分さ
が上記問題点の原因であることを見い出した。そ
して、被焼成物と雰囲気とを十分に接触させる方
法を見い出し、本発明を完成させるに至つた。

即ち、本発明は、被焼成物を収容した焼成用容
器を多段に積重ねて焼成炉中で被焼成物を焼成す
る方法に於いて、該焼成用容器として被焼成物を
収容する原料室とガス排出室とを有する焼成用容
器を用い、焼成炉内に供給されたガスを該焼成用
容器の原料室及びガス排出室に導入し、且つ、原
料室のガスの圧力をガス排出室の圧力よりも高く
保持することを特徴とする焼成方法である。

以下に、本発明を図面に従つて詳細に説明す
る。

第１図は、本発明の方法で使用される焼成用容
器の斜視図である。被焼成物１は、底が浅く開口
面積が大きい焼成用容器２に入れられる。焼成用
容器２は、被焼成物１を収容する原料室３と、該
原料室３と隔壁４によつて隔てられたガス排出室
５とを有する。

焼成用容器２は、生産性向上のために多段に積
重ねられて焼成炉中に入れられる。焼成用容器を
多段に積重ねた場合に、焼成用容器内へガスの流
通を行なうために、原料室３にはガス流入口６が
設けられている。ガス流入口６を設ける位置は、
原料室３を構成する側壁であることが好ましい
が、必ずしもそうである必要はない。被焼成物が
板状体、柱状体、筒状体その他の成形体の場合に
は、該被焼成物がガス流入口からこぼれ落ちるこ
とがなければ、原料室の底面にガス流入口が設け
られていても良い。このガス流入口６は、焼成炉
中に供給されるガスの流通の抵抗とならないよう
に十分に大きいものであることが好ましい。通常
は、開口面積は、後述するガス通過孔８の開口面
積の４〜500倍であり、１〜1000cm²の範囲であれ
ば十分である。

焼成用容器２のガス排出室５には、ガス排出口
７が設けられている。ガス排出室５は、各焼成用
容器２の原料室３を通過したガスを焼成炉外に排
出するために、該ガスを集めるためのものであ
る。従って、ガス排出室５は、多段に積重ねられ
た焼成用容器２の最上段から最下段迄、連通され
ていることが好ましい。このため、ガス排出口７
は、ガス排出室５の底面に通常設けられている。
このガス排出口７は、ガス流入口６と同様にガス
の流通の抵抗とならないように十分大きいもので
あることが好ましい。従つて、第１図に示すよう
に、焼成用容器の取扱い時の強度を得るために一
部の連結部を除いてガス排出室５の底面をくり貫
いてガス排出口７とすることが好ましい。

上記した焼成用容器２の原料室３とガス排出室
５との間でガスの流通を行なうために、原料室３
とガス排出室５とを隔てる隔壁４にガス通過孔８
が設けられている。こうして、焼成炉内に導入さ
れたガスは、原料室３に設けられたガス流入口６
を通過して原料室３に導かれ、次いで、ガス通過
孔８を通過してガス排出室５へ至り、そして、ガ
ス排出口７を通つて焼成炉外に排出される。

本発明の最大の特徴は、上記の焼成用容器内の
原料室のガスの圧力をガス排出室の圧力よりも高
く保持することにある。原料室のガスの圧力は、
ガス排出室のガスの圧力よりも高ければ良い。し
かし、高過ぎる場合には気流の発生によつて被焼
成物の飛散のおそれがあり、また、焼成用容器の
積重ね部分からのガスの洩れが無視できなくな
り、一方、低過ぎる場合には、各焼成用容器に導
入されるガス量が不均一となる。このため、一般
には圧力差は0.005〜300mmH₂Ｏ、好ましくは0.02
〜30mmH₂Ｏ、さらに好ましくは0.5〜10mmH₂Ｏの
範囲から選択される。焼成用容器内のガスの圧力
は、金属又は金属酸化物の窒化反応、或いは、金
属窒化物の粉末の焼結反応で用いられる圧力の範
囲で任意に選択できる。一般に、本発明では、焼
成用容器内のガスの圧力が常圧近辺であることが
装置が安価であり、焼成操作が容易であるために
好適である。

原料室のガスの圧力をガス排出室の圧力よりも
高く保持するための方法は特に制限されないが、
次に述べる方法が好適に採用される。焼成用容器
２の原料室３とガス排出室５とを区画する隔壁４
に設けられたガス通過孔８を、原料室３に設けら
れたガス流入口６及びガス排出室５に設けられた
ガス排出口７よりも十分に小さくする方法であ
る。そして、焼成炉中にガスを圧送して供給する
か、焼成炉外へのガスの排出を吸引によつて行な
うことによつて、原料室とガス排出室との間に差
圧を生じさせることができる。このような差圧を
生じさせるために必要なガス流通孔の開口面積
は、一般にガス流入口やガス排出口のそれの1/4
〜1/500、好ましくは、1/10〜1/100の範囲である
ことが好適である。ガス通過孔は１つであつても
良いが、原料室内の気流を乱さず、被焼成物の飛
散等を避けるためには多数のガス通過孔を隔壁に
均一に分散させて設けることが好ましい。

上記した焼成用容器は、原料室とガス排出室と
が夫々１つからなるが、第２図に示すようにガス
排出室をはさんで２つの原料室からなる焼成用容
器であつても良い。

本発明は、また、次の焼成方法をも提供するも
のである。即ち、被焼成物を収容した焼成用容器
を多段に積重ねて焼成炉中で被焼成物を焼成する
方法に於いて、該焼成用容器として被焼成物を収
容する原料室とガス排出室とを有する焼成用容器
を用い、焼成炉内に供給されたガスを該焼成用容
器の原料室及びガス排出室に導入し、且つ、焼成
用容器の外部のガスの圧力を原料室の圧力よりも
高く保持することを特徴とする焼成方法である。

本方法と前記した方法との相違点は、前記した
方法が、焼成用容器の原料室のガスの圧力をガス
排出室の圧力よりも高く保持するのに対して、本
方法は、焼成用容器の外部のガスの圧力を原料室
の圧力よりも高く保持する点である。それ以外
は、本方法はすべて前記した方法と同様である。
焼成用容器の外部のガスの圧力と原料室のガスの
圧力の差圧も、前記した方法に於ける原料室とガ
ス排出室との間の差圧と同じ範囲から採用され
る。

第３図は、本方法で採用される焼成用容器の斜
視図である。この焼成用容器は、被焼成物１を収
容する原料室３と、該原料室３と隔壁４によつて
隔てられたガス排出室５とを有し、原料室３には
ガス流入口６が、ガス排出室５にはガス排出口７
が、隔壁４にはガス通過孔８が夫々設けられ、該
ガス流入口６は、ガス排出口７及びガス通過孔８
よりも十分に小さい焼成用容器である。この焼成
用容器のガス流入口６とガス通過孔８の開口面積
の関係は、前記した方法で用いられる焼成用容器
のガス流入口６とガス通過孔８の開口面積の関係
とちようど逆である。

第１図、第２図及び第３図は、最上段の焼成用
容器の内部が見えるように描いたが、焼成時には
各段の焼成用容器内へのガスの流入量が等しくな
るようにするために、最上段の焼成用容器は蓋で
覆われている。

原料室とガス排出室とが一体になつた上記の焼
成用容器は、原料室とガス排出室とを同時に移動
させることができる。このため、積重ねた焼成用
容器を多数連続して焼成炉内を移動させる連続焼
成工程に好適に使用することができる。

本発明の方法によつて焼成物を製造する場合、
焼成炉の外部から供給されるガスを焼成温度まで
予熱することが好ましい。このためには、焼成炉
の外部から供給されるガスが炉内を循環する間に
予熱されるようにガスを整流する予熱板が好適に
採用される。例えば、焼成炉の上部からガスを供
給する場合には、第４図に示すように、多段に積
重ねた焼成用容器２を上方から覆う予熱板９を設
けた焼成炉が好適に採用される。

このような予熱板を用いた場合、第５図に示す
ように焼成炉の上方から導入されるガスは、予熱
板に沿つて焼成用容器の最下部迄達し、そこから
焼成用容器と予熱板とによつて形成される空間を
上昇して、各々の焼成用容器内に導入される。焼
成用容器の原料室及びガス排出室を通過したガス
は、焼成炉の底部から焼成炉外に排出される。

多段に積重ねた焼成用容器を多数焼成炉内に入
れて連続して焼成する場合には、多段に積重ねた
焼成用容器を個々に覆う予熱板を用いることもで
きるが、第４図に示すように、該焼成用容器の移
動方向に連続した予熱板が好適である。

本発明に於いて使用される被焼成物は、特に制
限されず、大気以外のガス雰囲気下に於いて、該
雰囲気との接触を十分に行ないながらの焼成が必
要なものすべてを用いることができる。例えば、
金属窒化物を製造するときの原料である金属又は
金属酸化物、また、金属窒化物の焼結体を製造す
るときの原料である金属窒化物の粉末等を挙げる
ことができる。

また、本発明に於いて使用されるガスは、被焼
成物の種類に応じ、その被焼成物の焼成で使用さ
れる公知のガスが何ら制限なく使用し得る。例え
ば、被焼成物が金属の場合には窒素ガスが、ま
た、被焼成物が金属酸化物の場合には、窒素ガス
の他にアンモニア等の還元性ガスが用いられる。
さらに、被焼成物が金属窒化物の粉末である場合
も窒素ガス及び還元性ガスが用いられる。

（効果）被焼成物を収容した焼成用容器を多段に積重ね
て焼成する場合、各壇の焼成用容器内へ流入する
ガス量が不均一であり、被焼成物とガスとを十分
に接触させることが困難となるが、本発明の方法
によれば、どの焼成用容器に収容された被焼成物
も十分にガスと接触させることができる。このた
め、被焼成物の焼成を十分に行なうことができ、
金属窒化物の粉末の製造に於いては、窒化反応が
十分に進み、未反応物の残存がほとんどない金属
窒化物の粉末を得ることができ、また、金属窒化
物の焼結体の製造に於いては、十分に焼結した緻
密な焼結体を得ることができる。

（実施例）以下に本発明を具体的に説明するために、実施
例及び比較例を掲げるが、本発明はこれらの実施
例に限定されるものではない。

実施例１第２図に示した焼成用容器（グラフアイト製、
400×700mm）を用いてアルミナの還元窒化反応を
行なつた。１つの焼成用容器の各開口部の大きさ
と数は次のとおりであつた。

ガス流入口：20×350mm ２個ガス排出口：60×220mm １個ガス通過孔：直径６mm 24個焼成用容器の原料室にアルミナの微粉末２重量
部とカーボンブラツク１重量部との混合粉末を底
面より20mmの厚さになるように入れた。この焼成
用容器を６段に積重ね、第４図に示した予熱板を
有するトレープツシヤー型の連続焼成炉に入れ、
原料室とガス排出室との差圧が３mmH₂Ｏとなる
ように窒素ガスを焼成炉中に導入し、1650℃で６
時間焼成した。

得られた窒化アルミニウム粉末は、どの焼成用
容器のものも窒素含有量が33.5重量％であり、十
分に窒化反応が進行していた。

実施例２第３図に示した焼成用容器（グラフアイト製、
400×700mm）を用いて実施例１と同様にしてアル
ミナの還元窒化反応を行なつた。１つの焼成用容
器の各開口部の大きさと数は次のとおりであつ
た。

ガス流入口：直径６mm 24個ガス排出口：60×220mm １個ガス通過孔：20×350mm ２個焼成用容器の外部と原料室との差圧が33mmH₂
Ｏとなるように窒素ガスを焼成炉中に導入した以
外は、実施例１と同様にしてアルミナとカーボン
ブラツクの混合粉末を焼成した。

得られた窒化アルミニウム粉末は、最上段の焼
成用容器のもので窒素含有量が33.3重量％であつ
たが、他の焼成用容器ではすべて33.5重量％であ
り、十分に窒化反応が進行していた。

実施例３実施例１で使用した焼成用容器のガス通過孔の
大きさを種々に変えた焼成用容器を用いた以外は
実施例１と同様にアルミナの還元窒化反応を行な
つた。焼成用容器の原料室とガス排出室の差圧を
0.5mmH₂Ｏ，５mmH₂Ｏ及び10mmH₂Ｏとなるよう
に窒素ガスを焼成炉中に導入して焼成を行なつた
結果、得られた窒化アルミニウム粉末の窒素含有
量は、いずれの場合もすべての焼成用容器のもの
について33.5重量％であつた。

比較例実施例１で用いた焼成用容器のガス通過孔の大
きさをガス流入口と同じにした焼成用容器を用
い、実施例１と同様にして同量のN₂ガスを流通
させてアルミナの還元窒化反応を行なつた。原料
室とガス排出室の差圧は０であつた。

得られた窒化アルミニウム粉末の窒素含有量
は、最上段の焼成用容器から順に、32.1重量％、
32.0重量％、32.3重量％、33.0重量％、33.5重量
％及び33.7重量％であり、上段のものほど窒化反
応が不十分であつた。

【図面の簡単な説明】

第１図、第２図及び第３図は、本発明の焼成用
容器の斜視図である。第４図は、本発明の予熱板
の部分破断斜視図であり第５図は、焼成炉内での
ガスの流れを示す図である。図中、１は被焼成物、２は焼成用容器、３は原
料室、４は隔壁、５はガス排出室、６はガス流入
口、７はガス排出口、８はガス通過孔、９は予熱
板、１０は焼成炉を夫々示す。

Claims

【特許請求の範囲】１被焼成物を収容した焼成用容器を多段に積み
重ねて焼成炉中で被焼成物を焼成する方法に於い
て、該焼成用容器として被焼成物を収容する原料
室とガス排出室とを有する焼成用容器を用い、焼
成炉内に供給されたガスを該焼成用容器の原料室
及びガス排出室に導入し、且つ、原料室のガスの
圧力をガス排出室の圧力よりも高く保持すること
を特徴とする焼成方法。２被焼成物を収容した焼成用容器を多段に積み
重ねて焼成炉中で被焼成物を焼成する方法に於い
て、該焼成用容器として被焼成物を収容する原料
室とガス排出室とを有する焼成用容器を用い、焼
成炉内に供給されたガスを該焼成用容器の原料室
及びガス排出室に導入し、且つ、焼成用容器の外
部のガスの圧力を原料室の圧力よりも高く保持す
ることを特徴とする焼成方法。３被焼成物を収容する原料室と、該原料室と隔
壁によつて隔てられたガス排出室とを有し、原料
室にはガス流入口が、ガス排出室にはガス排出口
が、隔壁にはガス通過孔が夫々設けられ、該ガス
通過孔は、ガス流入口及びガス排出口よりも十分
に小さいものであることを特徴とする焼成用容
器。４被焼成物を収容する原料室と、該原料室と隔
壁によつて隔てられたガス排出室とを有し、原料
室にはガス流入口が、ガス排出室にはガス排出口
が、隔壁にはガス通過孔が夫々設けられ、該ガス
流入口は、ガス排出口及びガス通過孔よりも十分
に小さいものであることを特徴とする焼成用容
器。