JPH04345767A - 交互配置式固体電解質型燃料電池 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、交互配置式固体電解質
型燃料電池の構造に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】固体電解質型燃料電池（以下、ＳＯＦＣ
と略称で示す）は、リン酸型，溶融炭酸塩型の燃料電池
につづく、第３世代の燃料電池と言われている。この燃
料電池は、一般に酸素イオン電導性を有する固体物質を
電解質として使用しているため、液体を電解質に使用し
ているリン酸型で見られたような電解質の損耗の問題は
解消され、かつ発電効率も従来型の燃料電池に比べて高
いという利点がある。しかし、１０００℃という高温で
使用されるために、使用材料に制限があり、電解質のみ
ならず各電極，集電体等のほとんど全てに固体材料が用
いられ、例えば電解質にはＹ２Ｏ３ドープＺｒＯ２（Ｙ
ＳＺ）、また燃料極にはＮｉ＋ＺｒＯ２サーメット、酸
化剤極にはＬａＳｒＭｎＯ３等のペロブスカイト系結晶
構造の酸化物導電材料が使用されている。

【０００３】一般的に、このような材料のイオン電導性
、電子電導性は小さく、これがＳＯＦＣを高温で動作さ
せる１つの理由となっており、高温にすることで電導性
を向上させている（抵抗を低下させている）。しかし、
高温にするだけでは抵抗の低下は不十分であるので、さ
らに、材料の中では抵抗の大きい電解質をはじめ各電極
は薄膜化が行われている。このように、ＳＯＦＣには材
料的に強度の弱いセラミックが使用されているばかりか
、電池としての所定の特性を得るために電解質をはじめ
とし薄膜化が行われている。従って、このような部材の
組合せによって構成されたＳＯＦＣの電極部は総じて機
械的強度が弱くなっている。

【０００４】従来のＳＯＦＣ一構造例としては、例えば
、図４がある。これは、従来のリン酸型燃料電池の電極
群の積み重ね方式に準じた構造で、平板型と称されてい
るものである。この断面図において、１は、単位発電セ
ルである。単位発電セル１は、固体電解質薄膜２、およ
び該薄膜２の両側に位置する酸化剤極３、燃料電極４で
波板状に構成された積層膜８と、インタコネクタ５およ
び該インタコネクタ５の両側の、酸化剤極と同じ材質の
膜６、燃料電極と同じ材質の膜７で構成された積層膜９
を積み重ねることによって構成されている。前記インタ
コネクタ５は、各単位発電セルを電気的に接続する部分
である。このように単位発電セル１が構成され、これが
前記インタコネクタ５を介して複数個直列に接続されて
モジュール１０が組み立てられている。なお、１１は燃
料通路であり、１２は酸化剤通路である。このようなモ
ジュール１０では、燃料電池の出力が単位発電セル１あ
たり０．７〜０．８Ｖなので、所定の電圧を得るために
は所定の数の単位発電セル１を積層する必要があった。

【０００５】また、従来のＳＯＦＣの別な構造例として
は、図５がある。これは、円筒型と呼ばれるものである
。この円筒型のＳＯＦＣの単位発電セル１は、この斜視
図のように、多孔質チューブ１３の上に酸化剤極３、固
体電解質薄膜２、燃料電極４、インタコネクタ５の順に
各材料を積層して単位発電セルを構成するものである。 このＳＯＦＣにおいては、燃料と酸化剤（空気）を発電
セル１の外と多孔質チューブ１３内の酸化剤通路１２に
流して発電が行われる。通常、このような円筒型の単位
発電セル１はインタコネクタ５によって電気的に接続さ
れるように縦に重ねられて使用されている。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記従
来の技術によるＳＯＦＣの構造では、それぞれ以下に示
すような問題点があった。

【０００７】まず、図４に示した平板型のＳＯＦＣでは
、積層にあたって、各単位発電セル１の積み重ね面には
曲がり等が無く、精度良く仕上がっている必要があるが
、焼結によってこのような形状的特性を得ることは難し
い。一方、先に述べたように、固体電解質２は、抵抗を
減少させるために薄膜化されているため、積層膜８の機
械的強度は弱い。従って、この様な積層８や９を多数積
み重ねようとしても、材料強度が不十分なために圧縮・
剪断に弱く、積み重ね枚数に制限が生じ、大きな出力電
圧を持ったモジュール１０を得ることが困難であった。 また、一般的に平板型のＳＯＦＣは、各材料を積み重ね
た状態のままで一括して焼成する方法によって作製され
るが、この時各材料の線膨張率は必ずしも同一ではない
ので焼成後にクラックが発生するなどの問題があり、作
製そのものも非常に困難である。さらに、単位発電セル
１を積層した発電モジュール１０を構成するためには、
燃料ガス，酸化剤ガスの供給と排出のために、モジュー
ル１０の側面に各ガスの供給と排出のための流路が必要
であるが、ＳＯＦＣでは酸化物固体が使用されているた
め、平板型では特に積層膜８や９の端部においてこれら
の流路の気密を確保した上で取り付けることが難しいと
いう問題があった。

【０００８】次に、図５に示した円筒型のＳＯＦＣでは
、縦に積み重ねられて使用されるため機械的強度の点で
は改善が図られる。しかしながら、（１）発電電流が矢
印Ｉのように酸化剤極４の電極面に沿って流れるため電
流の通路が長くなり、内部抵抗が大きくなること、また
、（２）円筒型の構造で出力密度の向上を図るには多孔
質チューブ１３の長さを増すことになるが、製造上長さ
と管径の細さには限度があり、出力密度にも限界が生じ
ること、といった問題点が有る。

【０００９】本発明の目的は、平板型ＳＯＦＣが内在し
ている、多層積層が難しく大形化が望めないということ
や、円筒型における、内部抵抗が大きくなることと、出
力密度が小さいこと、等の両者の問題点の解決を図った
交互配置式固体電解質型燃料電池を提供することにある
。

【００１０】

【課題を解決するための手段】上記の目的を達成するた
め、本発明の交互配置式固体電解質型燃料電池は、燃料
極、酸化剤極、固体電解質から構成され、燃料と酸化剤
を供給することによって、発電を行う固体電解質燃料電
池において、燃料極または酸化剤極のどちらか一方の電
極材料によって薄板状の基体を形成し、該基体の片面に
固体電解質の層を配置し、該固体電解質の層の上部に重
ねて他の電極を形成し、前記固体電解質の層を設けた面
の反対側の前記基体の面、および前記固体電解質の層と
その表面に重ねて設けた前記他の電極の間に、それぞれ
集電層を形成することで発電セルを構成し、該発電セル
の複数を組み合わせる際に、該発電セルの同一の機能を
持った電極面どうしが向き合うように発電セルの向きを
交互に変え隙間を開けて配置することによって構成した
ことを特徴としている。

【００１１】

【作用】本発明の交互配置式固体電解質型燃料電池では
、一方の電極を薄板状の基体とし、電極寸法の大型化を
可能にし、出力密度を高くする。また、この基体を発電
セル全体の支持体とすること、およびこの発電セルを隙
間を開けて配置し、単位発電セルを密着・圧迫する必要
をなくすことにより機械的強度を高める。また、固体電
解質の層を挾む両電極には集電層を設けて内部抵抗を低
くする。以上のように機械的強度を高め、内部抵抗を下
げ、出力密度を高めることで大形化と大出力化を可能に
している。上記発電セルの配置においては、同一機能を
有する電極を向かい合わせることにより、上記隙間を反
応ガスの流路としている。

【００１２】

【実施例】以下、本発明の実施例を、図面を参照して詳
細に説明する。

【００１３】まず、本発明の一実施例を構成する単位発
電セルの一例を示す。図１（ａ），（ｂ）はその構成図
であり、（ａ）は外観を示す斜視図、（ｂ）は（ａ）に
おけるＡ−Ａ′断面図である。本実施例における単位発
電セル２０では、燃料極材料によって薄板状の基体２５
を作製し、その片側の面に固体電解質層２１を形成し、
さらにその上部に酸化剤極２２を形成する。基体２５の
上記面とは反対側の面、および上記の固体電解質層２１
と酸化剤極２２の間にはそれぞれ櫛状の集電層２３−１
，２３−２（以下代表する場合は２３と記す）を設置す
る。

【００１４】上記構成において、基体２５として燃料極
材料を使用する場合、材料は通常用いられるＮｉＯ＋Ｙ
ＳＺを使用してテープキャスト法によって作製すること
が可能である。固体電解質層２１や酸化剤極２２の各層
はいずれも溶射法によって、酸化剤極２２であればＬａ
ＳｒＭｎＯ３やＬａＣｏＯ３等を５０〜２００μｍで、
また、固体電解質層２１であればＹＳＺを５０〜２００
μｍで形成することで、各々容易に作製することが出来
る。また、固体電解質層２１と酸化剤極２２の間および
固体電解質層２１を形成した面の反対側の基体２５の面
に設けた集電層２３は、Ｎｉ−Ａｌ２Ｏ３やＬａＣｒＯ
３を溶射させることによって容易に形成することができ
る。集電層２３は、反応に関与するガスの拡散や反応そ
のものの妨げにならず電流が効率よく集められれば良く
、図１（ａ）に示すような櫛状だけでなく、放射状等で
もよいなど形状には特に限定は無い。集電層２３の配置
位置は、モジュールを組み立てる際のガスの供給口と排
気口の取り付けを考慮して選定すればよい。また、固体
電解質層２１が設けられた部分以外の基体２５の部分に
ついてはガスの透過性があり、このような透過性がある
と透過したガスが他の反応ガスと混合するのでこれを防
止するため、Ａｌ２Ｏ３等からなる不透過性被膜２４で
覆う。なお、各層の形成にあたっては、溶射だけでは無
く所定の薄膜性能（薄さ、緻密さ等）が得られれば、レ
ーザＰＶＤ法，ＣＶＤ法，テープキャスティング法等の
適用が可能である。

【００１５】次に、以上のように作製した単位発電セル
２０を組み合わせて所定の出力を取り出せるような発電
モジュールに構成した本発明の一実施例を説明する。図
２および図３（ａ），（ｂ）はその発電モジュールの組
み立て例を示す図である。図３（ａ），（ｂ）は単位発
電セル２０を収容した外容器３２の外観と、後に述べる
ガス供給用マニフォルド４１の接続の状況を示している
。図２は、図３において、外容器３２の側面部から見た
内部の単位発電セル２０の取り付け状況を断面図で示し
たものである。発電モジュールは、単位発電セル２０を
外容器３２の内部に設けることで構成されるが、本実施
例では、図２に示されるようにその取り付けにあたって
、同一の機能を持った電極どうしが向かい合うようにか
つ隙間を開けて交互に並べる。この隙間のうち、酸化剤
極２２に面する隙間によって酸化剤通路３３が形成され
、その反対側の基体２５に面する隙間によって燃料通路
３４が形成される。このようにすることによって、極板
以外の部品を使用することなく燃料と酸化剤の各ガスの
流路が形成される。単位発電セル２０をこのように配置
すると、同一の電極が向かい合うことと、セル間にガス
の流路として隙間を確保する必要があるため、従来の平
板型ＳＯＦＣで使用されていたようなインタコネクタの
使用が不可能である。しかし、集電層２３が設けられて
いるので、各集電層２３の出力を外容器３２の側面部で
導線３１によって接続することで電流は単位発電セル２
０の外部へ取り出すことが出来、各単位発電セル２０を
電気的に接続することが出来る。すなわち、隣り合う単
位発電セル２０の基体２５側の集電層２３−１と酸化剤
極２２側の集電層２３−２を対として各単位発電セル２
０を直列接続し、一方の端に位置する単位発電セル２０
の集電層２３−１と他方の端に位置する単位発電セル２
０の集電層２３−２の間から電気を取り出す。

【００１６】次に、上記のように構成した発電モジュー
ルに、燃料と酸化剤の各ガスを供給するためのマニフォ
ルドの設置について説明する。燃料と酸化剤の各ガスの
供給法としてセルの一方の側面から供給し反対側の側面
から排出する方法を採ると、２種類のガスがあるので単
位発電セル２０の４つの側面全てに給・排気用のマニフ
ォルドが設置される。本実施例の発電モジュールでは単
位発電セル２０の電気的な接続が、集電層２３の出力部
の結線によって行われるため、その出力部側の側面では
燃料と酸化剤の供給と排出のためのマニフォルドが支障
になるケースが生じることも考えられる。そのような場
合には、１本でガスの供給と排出を兼ねるようなマニフ
ォルドを使用する。このマニフォルドの接続例を示した
ものが図３（ａ），（ｂ）である。まず、発電モジュー
ルの酸化剤通路３３に連通する外容器３２の一方の側面
位置に上下に分割して酸化剤供給口３３−１と酸化剤排
出口３３−２を設け、（ｂ）に示すようにその分割位置
から水平に酸化剤通路３３を途中まで上下に仕切るガイ
ド板４０を設ける。一方、酸化剤給排用のマニフォルド
４１−１は、内部が上下に分割され、上側には酸化剤供
給口４２が、下側には酸化剤排出口４３が端面に形成さ
れて、外容器３２の上記一方の側面に接続される。これ
により、酸化剤供給口４２を通して外容器３２の酸化剤
供給口３３−１に供給された酸化剤ガスは、ガイド板４
０に導かれて電極表面を折り返して再び供給された側面
に戻り、酸化剤排出口３３−２から酸化剤供給口４３へ
と流れて排出される。同様に燃料給排用のマニフォルド
４１−２も構成され、マニフォルドが接続されない２つ
の側面（単位発電セル２０と平行な２つの面は集電層が
利用できないので数に含めていない）が確保されるので
、この部分が前述の集電層２３の出力の接続に利用可能
となる。

【００１７】以上のように構成した一実施例の動作およ
び作用を述べる。

【００１８】本実施例では、単位発電セル２０を同一機
能を持った電極どうしが向かい合うようにかつガスの通
路となる隙間を開けて配置されて発電モジュールが構成
されるので、従来、平板型ＳＯＦＣにおいて使用されて
いたインタコネクタが不要になる。従って、インタコネ
クタと各単位発電セルの接触を確保するために行われて
いたセル群の圧迫が不要となり、発電モジュールの組み
立てそのものが非常に容易になる。この組み立て法では
、前に述べたように各単位発電セル２０が外部の導線３
１によって電気的に接続することができるので支障は無
い。むしろ、各単位発電セル２０間を圧迫することなく
、確実に電気的な接続が確保されるので、その点でもモ
ジュールの組み立てが容易になる。

【００１９】図４で示したように、積層して作製した電
極を多数積み重ねて発電モジュールを形成する従来の平
板型ＳＯＦＣでは、（１）積層構造の電極は材料強度が
不十分なために圧縮・剪断に弱く、積み重ね枚数に制限
が生じ大きな出力電圧を持った発電モジュールを得るこ
とが困難であること、（２）一般的に図４のような平板
型のＳＯＦＣは、各材料を積み重ねた状態のままで一括
して焼成する方法によって作製されるが、この時各材料
の線膨張率は必ずしも同一ではないので焼成後にクラッ
クが発生するなどの問題があり、作製そのものも非常に
困難であること、というような問題点を有していた。し
かし、本実施例においては、単位発電セル２０の積み重
ねやセル間の圧迫がなく一方の電極、ここでは燃料電極
としての基体２５が極板全体の支持板として働くので強
度を大きくすることができ、上記従来の平板型ＳＯＦＣ
が内在している問題点を一気に解決することができる。

【００２０】一方、図５で示したように、多孔質チュー
ブ上に固体電解質薄膜，各電極等を積層した円筒型のＳ
ＯＦＣでは、（１）発電電流が電極面に沿って流れ電流
の通路が長くなるため、内部抵抗が大きくなること、（
２）製造上多孔質チューブの長さと細さには限度があり
、出力密度にも限界が生じること、等の問題があった。 しかし、本実施例においては、各電極の電流が抵抗の小
さい集電層に沿って流れるので、上記のような電極面内
の横流れを防止することができ、また、形状も薄板状で
あることから電極の大形化が可能であり、出力密度を高
めることができる。従って、従来のＳＯＦＣが内在して
いた種々の問題を一気に解決することが出来る。

【００２１】なお、上記実施例では、基体２５が燃料極
材料で構成されている例を示したが、酸化剤極材料で形
成することも可能である。この場合には固体電解質層の
上部には燃料極を形成すれば良い。また、本発明では、
特段、発電セルや外容器の形状にこだわるものではない
。また、各電極、固体電解質等の材料に関しても、限定
するものでは無く基本的に従来のＳＯＦＣで使用されて
いる材料が適用可能である。さらに、基体の製造方法も
テープキャスト法だけに限定するものでなく、本発明の
目的を達成することのできる特性が得られれば、これ以
外に押し出し成形等の方法でも構わないことは勿論であ
る。このように本発明は、その主旨に沿って種々に応用
され、種々の実施態様を取り得るものである。

【００２２】

【発明の効果】以上の説明で明らかなように、本発明の
交互配置式固体電解質型燃料電池によれば、一方の電極
材料から作製した薄板状の基体によって発電セルを作製
し、これを外容器内等に隙間を開けて収容し組み立てる
構造としている。この結果、極板の形成そのものが容易
となるとともに、基体が極板全体の支持体となって強度
が高まる。それと同時に発電モジュールを組み立てるに
あたっても、従来の平板型で行われていたようにインタ
コネクタを介して各発電セルを密着して配置する必要が
無く、単にガスの気密を確保するだけで良い。このよう
に組み立てそのものも容易となるとともに、発電セルの
収容数の制限がなくなる。また、各電極には集電層が設
けられているので、内部抵抗が小さくなり、薄板状であ
るため極板を大きくして出力密度を高めることができる
。以上によって、大形，大出力を有する固体電解質型燃
料電池を容易に実現できる。

【図面の簡単な説明】

【図１】（ａ）は本発明の一実施例を構成する単位発電
セルの一例の外観を示す斜視図 、（ｂ）はそのＡ−Ａ′断面図

【図２】上記実施例の単位発電セルの外容器内部の取り
付け状況を示す側面図

【図３】（ａ），（ｂ）は上記実施例の外観とマニフォ
ルドの取り付け状況を示す図

【図４】従来の平板型のＳＯＦＣの構造を示す断面図

【
図５】従来の円筒型のＳＯＦＣを構成する単位発電セル
の斜視図

【符号の説明】

２０…単位発電セル、２１…固体電解質層、２２…酸化
剤極、２３−１，２３−２…集電層、２４…ガス不透過
性被膜、２５…基体、３１…導線、３２…外容器、３３
…酸化剤通路、３３−１…酸化剤供給口、３３−２…酸
化剤排出口、３４…燃料通路、４０…ガイド板、４１−
１，４１−２…マニフォルド、４２…酸化剤供給口、４
３…酸化剤排出口。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】　　燃料極、酸化剤極、固体電解質から構
   成され、燃料と酸化剤を供給することによって、発電を
   行う固体電解質燃料電池において、燃料極または酸化剤
   極のどちらか一方の電極材料によって薄板状の基体を形
   成し、該基体の片面に固体電解質の層を配置し、該固体
   電解質の層の上部に重ねて他の電極を形成し、前記固体
   電解質の層を設けた面の反対側の前記基体の面、および
   前記固体電解質の層とその表面に重ねて設けた前記他の
   電極の間に、それぞれ集電層を形成することで発電セル
   を構成し、該発電セルの複数を組み合わせる際に、該発
   電セルの同一の機能を持った電極面どうしが向き合うよ
   うに発電セルの向きを交互に変え隙間を開けて配置する
   ことによって構成したことを特徴とする交互配置式固体
   電解質型燃料電池。