JPH04321506A - 窒化アルミニウム粉末 - Google Patents
窒化アルミニウム粉末Info
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Landscapes
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- Silicon Polymers (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【0001】
【産業上の利用分野】この発明は、窒化アルミニウム(
以下では、「AlN」と言うことがある)粉末に関する
。
以下では、「AlN」と言うことがある)粉末に関する
。
【0002】
【従来の技術】窒化アルミニウムは、高熱伝導率かつ電
気絶縁性を有するとともに、熱膨張係数がSiチップに
近いため電子回路部品への適用が期待されている。しか
し、窒化アルミニウムは、耐水性が極めて悪く、特に粉
末の場合には空気中に放置した状態でも徐々に分解が進
み、アンモニアを発生しアルミニウムの水酸化物に変質
してしまう。このため、たとえば、窒化アルミニウム粉
末を樹脂の高放熱化のための充填材として使用しようと
した場合にはこのような耐水性の割るさが非常に大きい
問題となってしまう。
気絶縁性を有するとともに、熱膨張係数がSiチップに
近いため電子回路部品への適用が期待されている。しか
し、窒化アルミニウムは、耐水性が極めて悪く、特に粉
末の場合には空気中に放置した状態でも徐々に分解が進
み、アンモニアを発生しアルミニウムの水酸化物に変質
してしまう。このため、たとえば、窒化アルミニウム粉
末を樹脂の高放熱化のための充填材として使用しようと
した場合にはこのような耐水性の割るさが非常に大きい
問題となってしまう。
【0003】従来より、窒化アルミニウムの耐水性の改
善のために、有機高分子を窒化アルミニウム粉末表面に
被覆するか、または、窒化アルミニウム粉末表面を酸化
して酸化アルミニウム層を設けて保護膜とするなどの試
みがなされている。
善のために、有機高分子を窒化アルミニウム粉末表面に
被覆するか、または、窒化アルミニウム粉末表面を酸化
して酸化アルミニウム層を設けて保護膜とするなどの試
みがなされている。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】有機高分子による被覆
や酸化アルミニウム層の形成では、高温高湿などの過酷
な条件下では十分な耐水性が得られない。この発明は、
耐水性に優れた窒化アルミニウム粉末を提供することを
課題とする。
や酸化アルミニウム層の形成では、高温高湿などの過酷
な条件下では十分な耐水性が得られない。この発明は、
耐水性に優れた窒化アルミニウム粉末を提供することを
課題とする。
【0005】
【課題を解決するための手段】発明者らは、以上の点の
改善を検討した結果、後述する有機ケイ素化合物の皮膜
を有する窒化アルミニウム粉末が従来にない耐水性、耐
薬品性を示すことを見いだした。すなわち、この発明は
、シロキサン結合を有する有機ケイ素化合物層が粒子表
面に形成されている窒化アルミニウム粉末を提供する。
改善を検討した結果、後述する有機ケイ素化合物の皮膜
を有する窒化アルミニウム粉末が従来にない耐水性、耐
薬品性を示すことを見いだした。すなわち、この発明は
、シロキサン結合を有する有機ケイ素化合物層が粒子表
面に形成されている窒化アルミニウム粉末を提供する。
【0006】この発明では、有機ケイ素化合物層は、た
とえば、下記2種のコーティング用組成物により形成さ
れる。 第1のコーティング用組成物は、一般式(I)R1nS
iX4−n …(
I)(式中、R1 は同一または異種の置換もしくは非
置換の炭素数1〜8の1価炭化水素基を示し、nは0〜
3の整数、Xは加水分解性基を示す。)で表わされる加
水分解性オルガノシランを有機溶媒中で部分加水分解し
てなるオルガノシランのオリゴマー溶液、または、前記
加水分解性オルガノシランを有機溶媒と水に分散された
コロイダルシリカ中で部分加水分解してなる、オルガノ
シランのシリカ分散オリゴマー溶液(以下、これらを「
成分(D)」と言うことがある)を主成分とするもので
ある。この成分(D)は、たとえば、触媒により加水分
解、縮合あるいは脱アルコール縮合反応、乾燥により、
AlN粉末の粒子表層に連続したコーティング層となる
、シロキサン結合を有する有機ケイ素化合物を形成する
。
とえば、下記2種のコーティング用組成物により形成さ
れる。 第1のコーティング用組成物は、一般式(I)R1nS
iX4−n …(
I)(式中、R1 は同一または異種の置換もしくは非
置換の炭素数1〜8の1価炭化水素基を示し、nは0〜
3の整数、Xは加水分解性基を示す。)で表わされる加
水分解性オルガノシランを有機溶媒中で部分加水分解し
てなるオルガノシランのオリゴマー溶液、または、前記
加水分解性オルガノシランを有機溶媒と水に分散された
コロイダルシリカ中で部分加水分解してなる、オルガノ
シランのシリカ分散オリゴマー溶液(以下、これらを「
成分(D)」と言うことがある)を主成分とするもので
ある。この成分(D)は、たとえば、触媒により加水分
解、縮合あるいは脱アルコール縮合反応、乾燥により、
AlN粉末の粒子表層に連続したコーティング層となる
、シロキサン結合を有する有機ケイ素化合物を形成する
。
【0007】第2のコーティング用組成物は、(A)
上記一般式(I)で表わされる加水分解性オルガノシ
ランを有機溶媒中で部分加水分解してなるオルガノシラ
ンのオリゴマー溶液、または、前記加水分解性オルガノ
シランを有機溶媒と水に分散されたコロイダルシリカ中
で部分加水分解してなる、オルガノシランのシリカ分散
オリゴマー溶液、 (B) 平均組成式(II) R2aSi(OH)bO(4−a−b)/2 …(
II)(式中、R2 は同一または異種の置換もしくは
非置換の炭素数1〜8の1価炭化水素基を示し、aおよ
びbはそれぞれ0.2≦a≦2、0.0001≦b≦3
、a+b<4の関係を満たす数である。)で表わされる
、分子中にシラノール基を含有するポリオルガノシロキ
サン、および、 (C) 触媒 を必須成分とする。このコーティング用組成物は、たと
えば、加水分解、縮合、あるいは、脱アルコール縮合反
応し、更に乾燥によりAlN表層に連続したコーティン
グ層となる、シロキサン結合を有する有機ケイ素化合物
を形成する。
上記一般式(I)で表わされる加水分解性オルガノシ
ランを有機溶媒中で部分加水分解してなるオルガノシラ
ンのオリゴマー溶液、または、前記加水分解性オルガノ
シランを有機溶媒と水に分散されたコロイダルシリカ中
で部分加水分解してなる、オルガノシランのシリカ分散
オリゴマー溶液、 (B) 平均組成式(II) R2aSi(OH)bO(4−a−b)/2 …(
II)(式中、R2 は同一または異種の置換もしくは
非置換の炭素数1〜8の1価炭化水素基を示し、aおよ
びbはそれぞれ0.2≦a≦2、0.0001≦b≦3
、a+b<4の関係を満たす数である。)で表わされる
、分子中にシラノール基を含有するポリオルガノシロキ
サン、および、 (C) 触媒 を必須成分とする。このコーティング用組成物は、たと
えば、加水分解、縮合、あるいは、脱アルコール縮合反
応し、更に乾燥によりAlN表層に連続したコーティン
グ層となる、シロキサン結合を有する有機ケイ素化合物
を形成する。
【0008】一般式(I)で表される加水分解性オルガ
ノシラン中の基R1 は炭素数1〜8の置換または非置
換の1価の炭化水素基を示し、例えば、メチル基、エチ
ル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基
、ヘプチル基、オクチル基などのアルキル基;シクロペ
ンチル基、シクロヘキシル基などのシクロアルキル基;
2−フェニルエチル基、2−フェニルプロピル基、3−
フェニルプロピル基などのアラルキル基;フェニル基、
トリル基のようなアリール基;ビニル基、アリル基のよ
うなアルケニル基;クロロメチル基、γ−クロロプロピ
ル基、3,3,3−トリフルオロプロピル基のようなハ
ロゲン置換炭化水素基およびγ−メタクリロキシプロピ
ル基、γ−グリシドキシプロピル基、3,4−エポキシ
シクロヘキシルエチル基、γ−メルカプトプロピル基な
どの置換炭化水素基などを例示することができる。これ
らの中でも合成の容易さ、あるいは入手の容易さから炭
素数1〜4のアルキル基およびフェニル基が好ましい。
ノシラン中の基R1 は炭素数1〜8の置換または非置
換の1価の炭化水素基を示し、例えば、メチル基、エチ
ル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基
、ヘプチル基、オクチル基などのアルキル基;シクロペ
ンチル基、シクロヘキシル基などのシクロアルキル基;
2−フェニルエチル基、2−フェニルプロピル基、3−
フェニルプロピル基などのアラルキル基;フェニル基、
トリル基のようなアリール基;ビニル基、アリル基のよ
うなアルケニル基;クロロメチル基、γ−クロロプロピ
ル基、3,3,3−トリフルオロプロピル基のようなハ
ロゲン置換炭化水素基およびγ−メタクリロキシプロピ
ル基、γ−グリシドキシプロピル基、3,4−エポキシ
シクロヘキシルエチル基、γ−メルカプトプロピル基な
どの置換炭化水素基などを例示することができる。これ
らの中でも合成の容易さ、あるいは入手の容易さから炭
素数1〜4のアルキル基およびフェニル基が好ましい。
【0009】加水分解性基のXとしてはアルコキシ基、
アセトキシ基、オキシム基(下式化1参照)、エノキシ
基(下式化2参照)、アミノ基、アミノキシ基(下式化
3参照)、アミド基(下式化4参照)などが挙げられる
。入手の容易さおよびシリカ分散オリゴマー溶液を調製
しやすいことからアルコキシ基が好ましい。
アセトキシ基、オキシム基(下式化1参照)、エノキシ
基(下式化2参照)、アミノ基、アミノキシ基(下式化
3参照)、アミド基(下式化4参照)などが挙げられる
。入手の容易さおよびシリカ分散オリゴマー溶液を調製
しやすいことからアルコキシ基が好ましい。
【0010】
【化1】
【0011】
【化2】
【0012】
【化3】
【0013】
【化4】
【0014】このような加水分解性オルガノシランとし
ては、一般式(I)中のnが0〜3の整数であるモノ−
、ジ−、トリ−、テトラ−の各官能性のアルコキシシラ
ン類、アセトキシシラン類、オキシムシラン類、エノキ
シシラン類、アミノシラン類、アミノキシシラン類、ア
ミドシラン類などが挙げられる。入手の容易さおよびシ
リカ分散オルガノシランオリゴマー溶液を調製しやすい
ことからアルコキシシラン類が好ましい。
ては、一般式(I)中のnが0〜3の整数であるモノ−
、ジ−、トリ−、テトラ−の各官能性のアルコキシシラ
ン類、アセトキシシラン類、オキシムシラン類、エノキ
シシラン類、アミノシラン類、アミノキシシラン類、ア
ミドシラン類などが挙げられる。入手の容易さおよびシ
リカ分散オルガノシランオリゴマー溶液を調製しやすい
ことからアルコキシシラン類が好ましい。
【0015】特に、n=0のテトラアルコキシシランと
してはテトラメトキシシラン、テトラエトキシシランな
どが例示でき、n=1のオルガノトリアルコキシシラン
としては、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエト
キシシラン、メチルトリイソプロポキシシラン、フェニ
ルトリメトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、
3,3,3−トリフルオロプロピルトリメトキシシラン
などが例示できる。また、n=2のジオルガノジアルコ
キシシランとしては、ジメチルジメトキシシラン、ジメ
チルジエトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、
ジフェニルジエトキシシラン、メチルフェニルジメトキ
シシランなどが例示でき、n=3のトリオルガノアルコ
キシシランとしてはトリメチルメトキシシラン、トリメ
チルエトキシシラン、トリメチルイソプロポキシシラン
、ジメチルイソブチルメトキシシランなどが例示できる
。さらに一般にシランカップリング剤とよばれるオルガ
ノシラン化合物もアルコキシシラン類に含まれる。
してはテトラメトキシシラン、テトラエトキシシランな
どが例示でき、n=1のオルガノトリアルコキシシラン
としては、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエト
キシシラン、メチルトリイソプロポキシシラン、フェニ
ルトリメトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、
3,3,3−トリフルオロプロピルトリメトキシシラン
などが例示できる。また、n=2のジオルガノジアルコ
キシシランとしては、ジメチルジメトキシシラン、ジメ
チルジエトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、
ジフェニルジエトキシシラン、メチルフェニルジメトキ
シシランなどが例示でき、n=3のトリオルガノアルコ
キシシランとしてはトリメチルメトキシシラン、トリメ
チルエトキシシラン、トリメチルイソプロポキシシラン
、ジメチルイソブチルメトキシシランなどが例示できる
。さらに一般にシランカップリング剤とよばれるオルガ
ノシラン化合物もアルコキシシラン類に含まれる。
【0016】また、水分散性コロイダルシリカを使用す
る場合、固形分以外の成分として存在する水は(A)成
分の有機ケイ素化合物の加水分解に用いることができる
。これらは通常水ガラスから作られるが、このようなコ
ロイダルシリカは市販品を容易に入手することができる
。また有機溶媒分散コロイダルシリカは前記水分散性コ
ロイダルシリカの水を有機溶媒と置換することで容易に
調製することができる。このような有機溶剤分散コロイ
ダルシリカも水分散コロイダルシリカ同様に市販品とし
て容易に入手する事ができる。コロイダルシリカが分散
している有機溶媒の種類は、例えば、メタノール、エタ
ノール、イソプロパノール(IPAとも言う)、n−ブ
タノール、イソブタノール等の低級脂肪族アルコール類
;エチレングリコール、エチレングリコールモノブチル
エーテル、酢酸エチレングリコールモノエチルエーテル
等のエチレングリコール誘導体;ジエチレングリコール
、ジエチレングリコールモノブチルエーテル等のジエチ
レングリコールの誘導体及びジアセトンアルコール等を
挙げることができ、これらからなる群より選ばれた1種
もしくは2種以上のものを使用することができる。これ
らの親水性有機溶剤と併用してトルエン、キシレン、酢
酸エチル、酢酸ブチル、メチルエチルケトン、メチルイ
ソブチルケトン、メチルエチルケトオキシムなども用い
ることができる。
る場合、固形分以外の成分として存在する水は(A)成
分の有機ケイ素化合物の加水分解に用いることができる
。これらは通常水ガラスから作られるが、このようなコ
ロイダルシリカは市販品を容易に入手することができる
。また有機溶媒分散コロイダルシリカは前記水分散性コ
ロイダルシリカの水を有機溶媒と置換することで容易に
調製することができる。このような有機溶剤分散コロイ
ダルシリカも水分散コロイダルシリカ同様に市販品とし
て容易に入手する事ができる。コロイダルシリカが分散
している有機溶媒の種類は、例えば、メタノール、エタ
ノール、イソプロパノール(IPAとも言う)、n−ブ
タノール、イソブタノール等の低級脂肪族アルコール類
;エチレングリコール、エチレングリコールモノブチル
エーテル、酢酸エチレングリコールモノエチルエーテル
等のエチレングリコール誘導体;ジエチレングリコール
、ジエチレングリコールモノブチルエーテル等のジエチ
レングリコールの誘導体及びジアセトンアルコール等を
挙げることができ、これらからなる群より選ばれた1種
もしくは2種以上のものを使用することができる。これ
らの親水性有機溶剤と併用してトルエン、キシレン、酢
酸エチル、酢酸ブチル、メチルエチルケトン、メチルイ
ソブチルケトン、メチルエチルケトオキシムなども用い
ることができる。
【0017】水の使用量は、加水分解性基(X)1モル
に対して水0.001〜0.5モルが好ましい。その割
合が0.001モル未満だと十分な部分加水分解物が得
られず、0.5モルを越えると部分加水分解物の安定性
が悪くなることがある。部分加水分解する方法は特に限
定されない。たとえば、加水分解性オルガノシランとコ
ロイダルシリカとを混合して、必要量の水を添加配合す
ればよく、このとき部分加水分解反応は常温で進行する
。部分加水分解反応を促進させるため60〜100℃に
加温してもよい。さらに部分加水分解反応を促進させる
目的で、塩酸、酢酸、ハロゲン化シラン、クロロ酢酸、
クエン酸、安息香酸、ジメチルマロン酸、蟻酸、プロピ
オン酸、グルタル酸、グリコール酸、マレイン酸、マロ
ン酸、トルエンスルホン酸、シュウ酸などの有機酸およ
び無機酸を触媒に用いてもよい。
に対して水0.001〜0.5モルが好ましい。その割
合が0.001モル未満だと十分な部分加水分解物が得
られず、0.5モルを越えると部分加水分解物の安定性
が悪くなることがある。部分加水分解する方法は特に限
定されない。たとえば、加水分解性オルガノシランとコ
ロイダルシリカとを混合して、必要量の水を添加配合す
ればよく、このとき部分加水分解反応は常温で進行する
。部分加水分解反応を促進させるため60〜100℃に
加温してもよい。さらに部分加水分解反応を促進させる
目的で、塩酸、酢酸、ハロゲン化シラン、クロロ酢酸、
クエン酸、安息香酸、ジメチルマロン酸、蟻酸、プロピ
オン酸、グルタル酸、グリコール酸、マレイン酸、マロ
ン酸、トルエンスルホン酸、シュウ酸などの有機酸およ
び無機酸を触媒に用いてもよい。
【0018】成分(D)のみでAlN表面にコーティン
グ層を形成する場合には、末端を少なくとも80%以上
加水分解性基の形にして調製することが好ましく、上述
のオリゴマー(またはプレポリマー)を調製するにあた
り、触媒としては、たとえば、酸性触媒、(C5 H5
)n MeZ4−n 、アミノシラン、無機酸または有
機酸の4級アンモニウム塩、無機酸または有機酸のアミ
ン塩、有機スズ化合物から選ばれる1または2以上の化
合物を使用する。
グ層を形成する場合には、末端を少なくとも80%以上
加水分解性基の形にして調製することが好ましく、上述
のオリゴマー(またはプレポリマー)を調製するにあた
り、触媒としては、たとえば、酸性触媒、(C5 H5
)n MeZ4−n 、アミノシラン、無機酸または有
機酸の4級アンモニウム塩、無機酸または有機酸のアミ
ン塩、有機スズ化合物から選ばれる1または2以上の化
合物を使用する。
【0019】上述のようなコーティング液を調製するた
めに、触媒と水を使用する。使用する水の量によって加
水分解、縮合度がかわる。水の添加量は、ケイ素アルコ
キシドに対して1wt%以上、20wt%以下がよい。 1wt%よりも少ないと造膜しないことがあり、20w
t%よりも多いと硬化に時間を要したり、硬化が不充分
となったりするおそれがある。
めに、触媒と水を使用する。使用する水の量によって加
水分解、縮合度がかわる。水の添加量は、ケイ素アルコ
キシドに対して1wt%以上、20wt%以下がよい。 1wt%よりも少ないと造膜しないことがあり、20w
t%よりも多いと硬化に時間を要したり、硬化が不充分
となったりするおそれがある。
【0020】使用する触媒は、有機および無機の酸があ
り、たとえば、ギ酸、酢酸、シュウ酸、クロロ酢酸や、
塩酸、リン酸、硫酸などの希薄溶液が挙げられる。また
、(C5 H5)n MeZ4−n (式中、n=1,
2または3、Meは周期律表IV族4〜6周期の元素、
Zはハロゲン元素である)としては、たとえば、ジシク
ロペンタジエニルジルコニウムジクロライド、ジシクロ
ペンタジエニルチタニウムジクロリドなどが挙げられる
。アミノシランとしては、たとえば、γ−アミノプロピ
ルトリエトキシシラン、N−(β−アミノエチル)−γ
−アミノプロピルトリメトキシシラン、N−(β−アミ
ノエチル)−γ−アミノプロピルトリメチルジメトキシ
シランなどがある。無機酸や有機酸の、4級アンモニウ
ム塩およびアミン塩としては、たとえば、塩酸などの無
機酸、ギ酸、酢酸などの有機酸のアンモニア、トリメチ
ルアミン、トリエチルアミン、n−ブチルアミンなどの
塩が挙げられる。有機スズ化合物としては、たとえば、
ジブチル錫ジラウレート、ジブチル錫ジアセテート、ジ
ブチル錫ジオクテートなどがある。
り、たとえば、ギ酸、酢酸、シュウ酸、クロロ酢酸や、
塩酸、リン酸、硫酸などの希薄溶液が挙げられる。また
、(C5 H5)n MeZ4−n (式中、n=1,
2または3、Meは周期律表IV族4〜6周期の元素、
Zはハロゲン元素である)としては、たとえば、ジシク
ロペンタジエニルジルコニウムジクロライド、ジシクロ
ペンタジエニルチタニウムジクロリドなどが挙げられる
。アミノシランとしては、たとえば、γ−アミノプロピ
ルトリエトキシシラン、N−(β−アミノエチル)−γ
−アミノプロピルトリメトキシシラン、N−(β−アミ
ノエチル)−γ−アミノプロピルトリメチルジメトキシ
シランなどがある。無機酸や有機酸の、4級アンモニウ
ム塩およびアミン塩としては、たとえば、塩酸などの無
機酸、ギ酸、酢酸などの有機酸のアンモニア、トリメチ
ルアミン、トリエチルアミン、n−ブチルアミンなどの
塩が挙げられる。有機スズ化合物としては、たとえば、
ジブチル錫ジラウレート、ジブチル錫ジアセテート、ジ
ブチル錫ジオクテートなどがある。
【0021】上記一般式(I)で表される加水分解性オ
ルガノシランのうち50モル%以上がn=1で表される
三官能性の物であることが好ましく、より好ましくは6
0モル%以上であり、最も好ましくは70モル%以上で
ある。これが50モル%未満では十分な塗膜硬度が得ら
れないと共に、乾燥硬化性が劣り易いことがある。 (A)成分中のコロイダルシリカは本願発明で用いるコ
ーティング用組成物の硬化被膜の硬度を高くするために
必要に応じて使用される。このようなコロイダルシリカ
としては水分散性あるいはアルコールなどの非水系の有
機溶媒分散性コロイダルシリカが使用できる。一般にこ
の様なコロイダルシリカは固形分としてのシリカを20
〜50重量%含有しており、この値からシリカ配合量を
決定できる。また、水分散性コロイダルシリカを使用す
る場合、固形分以外の成分として存在する水は(A)成
分の有機ケイ素化合物の加水分解に用いることができる
。これらは通常水ガラスから作られるが、このようなコ
ロイダルシリカは市販品を容易に入手することができる
。
ルガノシランのうち50モル%以上がn=1で表される
三官能性の物であることが好ましく、より好ましくは6
0モル%以上であり、最も好ましくは70モル%以上で
ある。これが50モル%未満では十分な塗膜硬度が得ら
れないと共に、乾燥硬化性が劣り易いことがある。 (A)成分中のコロイダルシリカは本願発明で用いるコ
ーティング用組成物の硬化被膜の硬度を高くするために
必要に応じて使用される。このようなコロイダルシリカ
としては水分散性あるいはアルコールなどの非水系の有
機溶媒分散性コロイダルシリカが使用できる。一般にこ
の様なコロイダルシリカは固形分としてのシリカを20
〜50重量%含有しており、この値からシリカ配合量を
決定できる。また、水分散性コロイダルシリカを使用す
る場合、固形分以外の成分として存在する水は(A)成
分の有機ケイ素化合物の加水分解に用いることができる
。これらは通常水ガラスから作られるが、このようなコ
ロイダルシリカは市販品を容易に入手することができる
。
【0022】(A)成分中においてコロイダルシリカを
含む場合にはシリカ分として好ましくは5〜95重量%
の範囲で含有される。より好ましくは10〜90重量%
、最も好ましくは20〜85重量%の範囲である。含有
量が5重量%未満であると所望の被膜硬度が得られず、
また95重量%を超えるとシリカの均一分散が困難とな
り、(A)成分がゲル化などの不都合を招来することが
ある。
含む場合にはシリカ分として好ましくは5〜95重量%
の範囲で含有される。より好ましくは10〜90重量%
、最も好ましくは20〜85重量%の範囲である。含有
量が5重量%未満であると所望の被膜硬度が得られず、
また95重量%を超えるとシリカの均一分散が困難とな
り、(A)成分がゲル化などの不都合を招来することが
ある。
【0023】また、上式(I)、(II)の成分でコー
ティング層を形成するときなどの(II)の成分、すな
わち、(B)成分のシラノール基含有ポリオルガノシロ
キサンは本発明の特徴をなす重要な成分である。このよ
うな(B)成分は平均組成式 R2aSi(OH)bO(4−a−b)/2 …(
II)(式中、R2 は同一または異種の置換もしくは
非置換の炭素数1〜8の1価炭化水素基を示し、aおよ
びbはそれぞれ0.2≦a≦2、0.0001≦b≦3
、a+b<4の関係を満たす数である。)で表すことが
出来る。 式中R2 としては上記(I)中のR1 と同じものが
例示されるが、好ましくは、炭素数1〜4のアルキル基
、フェニル基、ビニル基、γ−グリシドキシプロピル基
、γ−メタクリロキシプロピル基、γ−アミノプロピル
基、3,3,3−トリフルオロプロピル基などの置換炭
化水素基、より好ましくはメチル基およびフェニル基で
ある。また、式中aおよびbはそれぞれ上記の関係を満
たす数であり、aが0.2未満またはbが3を超えると
硬化被膜にクラックを生じるなどの不都合があり、また
、aが2を超え4以下の場合またはbが0.0001未
満では硬化がうまく進行しない。
ティング層を形成するときなどの(II)の成分、すな
わち、(B)成分のシラノール基含有ポリオルガノシロ
キサンは本発明の特徴をなす重要な成分である。このよ
うな(B)成分は平均組成式 R2aSi(OH)bO(4−a−b)/2 …(
II)(式中、R2 は同一または異種の置換もしくは
非置換の炭素数1〜8の1価炭化水素基を示し、aおよ
びbはそれぞれ0.2≦a≦2、0.0001≦b≦3
、a+b<4の関係を満たす数である。)で表すことが
出来る。 式中R2 としては上記(I)中のR1 と同じものが
例示されるが、好ましくは、炭素数1〜4のアルキル基
、フェニル基、ビニル基、γ−グリシドキシプロピル基
、γ−メタクリロキシプロピル基、γ−アミノプロピル
基、3,3,3−トリフルオロプロピル基などの置換炭
化水素基、より好ましくはメチル基およびフェニル基で
ある。また、式中aおよびbはそれぞれ上記の関係を満
たす数であり、aが0.2未満またはbが3を超えると
硬化被膜にクラックを生じるなどの不都合があり、また
、aが2を超え4以下の場合またはbが0.0001未
満では硬化がうまく進行しない。
【0024】このようなシラノール基含有ポリオルガノ
シロキサンは、たとえば、メチルトリクロロシラン、ジ
メチルジクロロシラン、フェニルトリクロロシラン、ジ
フェニルジクロロシラン、もしくはこれらに対応するア
ルコキシシランの1種もしくは2種以上の混合物を公知
の方法により大量の水で加水分解することで得ることが
できる。シラノール基含有ポリオルガノシロキサンを得
るのに、アルコキシシランを用いて公知の方法で加水分
解した場合、加水分解されないアルコキシ基が微量に残
る場合がある。つまりシラノール基と極微量のアルコキ
シ基が共存するようなポリオルガノシロキサンが得られ
る事もあるが、この発明では、この様なポリオルガノシ
ロキサンを用いても差支えない。
シロキサンは、たとえば、メチルトリクロロシラン、ジ
メチルジクロロシラン、フェニルトリクロロシラン、ジ
フェニルジクロロシラン、もしくはこれらに対応するア
ルコキシシランの1種もしくは2種以上の混合物を公知
の方法により大量の水で加水分解することで得ることが
できる。シラノール基含有ポリオルガノシロキサンを得
るのに、アルコキシシランを用いて公知の方法で加水分
解した場合、加水分解されないアルコキシ基が微量に残
る場合がある。つまりシラノール基と極微量のアルコキ
シ基が共存するようなポリオルガノシロキサンが得られ
る事もあるが、この発明では、この様なポリオルガノシ
ロキサンを用いても差支えない。
【0025】この本発明の(C)成分である硬化触媒は
、上記(A)成分と(B)成分との縮合反応を促進し、
被膜を硬化させるものである。このような触媒としては
、アルキルチタン酸塩、オクチル酸錫およびジブチル錫
ジラウレート、ジオクチル錫ジマレエート等のカルボン
酸の金属塩;ジブチルアミン−2−ヘキソエート、ジメ
チルアミンアセテート、エタノールアミンアセテート等
のアミン塩;酢酸テトラメチルアンモニウム等のカルボ
ン酸第4級アンモニウム塩;テトラエチルペンタミンの
ようなアミン類;N−β−アミノエチル−γ−アミノプ
ロピルトリメトキシシラン、N−β−アミノエチル−γ
−アミノプロピルメチルジメトキシシラン等のアミン系
シランカップリング剤;p−トルエンスルホン酸、フタ
ル酸、塩酸等の酸類;アルミニウムアルコキシド、アル
ミニウムキレート等のアルミニウム化合物、水酸化カリ
ウムなどのアルカリ触媒;テトライソプロピルチタネー
ト、テトラブチルチタネート、チタニウムテトラアセチ
ルアセトネート等のチタニウム化合物、メチルトリクロ
ロシラン、ジメチルジクロロシラン、トリメチルモノク
ロロシラン等のハロゲン化シラン等があるが、前記触媒
の他に(A)成分および(B)成分との縮合反応に有効
なものであればとくに制限はない。
、上記(A)成分と(B)成分との縮合反応を促進し、
被膜を硬化させるものである。このような触媒としては
、アルキルチタン酸塩、オクチル酸錫およびジブチル錫
ジラウレート、ジオクチル錫ジマレエート等のカルボン
酸の金属塩;ジブチルアミン−2−ヘキソエート、ジメ
チルアミンアセテート、エタノールアミンアセテート等
のアミン塩;酢酸テトラメチルアンモニウム等のカルボ
ン酸第4級アンモニウム塩;テトラエチルペンタミンの
ようなアミン類;N−β−アミノエチル−γ−アミノプ
ロピルトリメトキシシラン、N−β−アミノエチル−γ
−アミノプロピルメチルジメトキシシラン等のアミン系
シランカップリング剤;p−トルエンスルホン酸、フタ
ル酸、塩酸等の酸類;アルミニウムアルコキシド、アル
ミニウムキレート等のアルミニウム化合物、水酸化カリ
ウムなどのアルカリ触媒;テトライソプロピルチタネー
ト、テトラブチルチタネート、チタニウムテトラアセチ
ルアセトネート等のチタニウム化合物、メチルトリクロ
ロシラン、ジメチルジクロロシラン、トリメチルモノク
ロロシラン等のハロゲン化シラン等があるが、前記触媒
の他に(A)成分および(B)成分との縮合反応に有効
なものであればとくに制限はない。
【0026】(A)成分および(B)成分の配合割合は
、(A)成分1〜99重量部に対して(B)成分99〜
1重量部が好ましく、より好ましくは(A)成分5〜9
5重量部に対して(B)成分95〜5重量部、最も好ま
しくは(A)成分10〜90重量部に対して(B)成分
90〜10重量部である(ただし、(A)成分と(B)
成分の合計は100重量部である)。(A)成分が1重
量部未満であると常温硬化性に劣り、また十分な被膜硬
度が得られないし、一方、99重量部を超えると硬化性
が不安定でかつ良好な塗膜が得られないことがある。
、(A)成分1〜99重量部に対して(B)成分99〜
1重量部が好ましく、より好ましくは(A)成分5〜9
5重量部に対して(B)成分95〜5重量部、最も好ま
しくは(A)成分10〜90重量部に対して(B)成分
90〜10重量部である(ただし、(A)成分と(B)
成分の合計は100重量部である)。(A)成分が1重
量部未満であると常温硬化性に劣り、また十分な被膜硬
度が得られないし、一方、99重量部を超えると硬化性
が不安定でかつ良好な塗膜が得られないことがある。
【0027】また、(C)成分の添加量は(A)成分と
(B)成分との合計100重量部に対して0.0001
〜10重量部であることが好ましい。より好ましくは0
.0005〜8重量部であり、最も好ましくは0.00
07〜5重量部である。0.0001重量部未満だと常
温で硬化しないことがあり、また、10重量部を越える
と耐熱性、耐候性が悪くなることがある。
(B)成分との合計100重量部に対して0.0001
〜10重量部であることが好ましい。より好ましくは0
.0005〜8重量部であり、最も好ましくは0.00
07〜5重量部である。0.0001重量部未満だと常
温で硬化しないことがあり、また、10重量部を越える
と耐熱性、耐候性が悪くなることがある。
【0028】窒化アルミニウム粉末表面に皮膜を形成す
るには、たとえば次のようにして行うが、このやり方に
限定されない。上記コーティング用組成物(またはコー
ティング材)を窒化アルミニウム粉末と混合して粉末の
粒子表面に付着させ、この状態で、硬化のための処理を
行って、粒子表面に皮膜を形成する。コーティング剤の
処理温度は、たとえば、加水分解、縮合あるいは脱アル
コール縮合反応、乾燥により窒化アルミニウム粉末表面
に連続したコーティング層を形成しうる温度(たとえば
、常温ないしは加熱温度)に適宜設定すればよい。
るには、たとえば次のようにして行うが、このやり方に
限定されない。上記コーティング用組成物(またはコー
ティング材)を窒化アルミニウム粉末と混合して粉末の
粒子表面に付着させ、この状態で、硬化のための処理を
行って、粒子表面に皮膜を形成する。コーティング剤の
処理温度は、たとえば、加水分解、縮合あるいは脱アル
コール縮合反応、乾燥により窒化アルミニウム粉末表面
に連続したコーティング層を形成しうる温度(たとえば
、常温ないしは加熱温度)に適宜設定すればよい。
【0029】このようにして得られた有機ケイ素化合物
層を粒子表面に有する窒化アルミニウム粉末は、大幅な
耐水性、耐薬品性の改善が認められ、高温高湿下での使
用が可能となった。シロキサン結合を有する有機ケイ素
化合物層(被膜)の厚みは特に制限はないが、一般的な
耐水性の確保のためには1μm以下が好ましく、用途に
よっては2μm程度までの厚みが必要とされる。しかし
、これ以上の厚みは、窒化アルミニウム粉末の高熱伝導
性を著しく阻害するため好ましくない。
層を粒子表面に有する窒化アルミニウム粉末は、大幅な
耐水性、耐薬品性の改善が認められ、高温高湿下での使
用が可能となった。シロキサン結合を有する有機ケイ素
化合物層(被膜)の厚みは特に制限はないが、一般的な
耐水性の確保のためには1μm以下が好ましく、用途に
よっては2μm程度までの厚みが必要とされる。しかし
、これ以上の厚みは、窒化アルミニウム粉末の高熱伝導
性を著しく阻害するため好ましくない。
【0030】この発明では、たとえば、図1にみるよう
に窒化アルミニウム粉末の粒子1の表面全体に有機ケイ
素化合物コーティング層2が形成されている。粒子の表
面全体に形成されている方が、表面の一部分に形成され
ているよりも耐水性、耐薬品性などの面で好ましい。
に窒化アルミニウム粉末の粒子1の表面全体に有機ケイ
素化合物コーティング層2が形成されている。粒子の表
面全体に形成されている方が、表面の一部分に形成され
ているよりも耐水性、耐薬品性などの面で好ましい。
【0031】
【作用】窒化アルミニウム粉末表面にシロキサン結合を
有する有機ケイ素化合物層が形成されていることにより
、粉末が高耐水性、高耐アルカリ性および耐熱性を有す
る。
有する有機ケイ素化合物層が形成されていることにより
、粉末が高耐水性、高耐アルカリ性および耐熱性を有す
る。
【0032】
【実施例】以下に、この発明の具体的な実施例および比
較例を示すが、この発明は下記実施に限定されない。な
お、以下では、「部」はすべて「重量部」を、「%」は
すべて「重量%」を表す。まず(A)成分の調製方法の
例を説明する。 (調製例A−1)攪拌機、加温ジャケット、コンデンサ
ーおよび温度計を取付けたフラスコ中にIPA−ST(
イソプロパノール分散コロイダルシリカゾル:粒子径1
0〜20mμ、固形分30%、H2O0.5%、日産化
学工業社製)100部、メチルトリメトキシシラン68
部、ジメチルジメトキシシラン18部、水2.7部およ
び無水酢酸0.1部を投入して攪拌しながら80℃の温
度で約3時間かけて部分加水分解反応を行い冷却して(
A)成分を得た。このものは、室温で48時間放置した
ときの固形分が36%であった。ここで得た(A)成分
をA−1と称する。A−1の調製条件は次のとおりであ
った。 ・加水分解性基1モルに対する水のモル数:1×10−
1・(A)成分のシリカ分含有量:40.2%・n=1
の加水分解性オルガノシランのモル%:77モル% (調製例A−2)攪拌機、加温ジャケット、コンデンサ
ー及び温度計を取り付けたフラスコ中に、IPA−ST
(イソプロパノール分散コロイダルシリカゾル:粒子径
10〜20mμ、固形分30%、H2O 0.5%日産
化学工業社製)100部、メチルトリメトキシシラン6
8部、フェニルトリメトキシシラン49.5部、水7.
7部を投入して攪拌しながら65℃の温度で約5時間か
けて部分加水分解反応を行い冷却して(A)成分を得た
。 このものは、室温で48時間放置したときの固形分が3
6%であった。ここで得た(A)成分をA−2と称する
。A−2の調製条件は次のとおりであった。 ・加水分解性基1モルに対する水のモル数:2×10−
1・(A)成分のシリカ分含有量:31.3%・n=1
の加水分解性オルガノシランのモル%:100モル% 次に(B)成分の調製方法の例を説明する。 (調製例B−1)攪拌機、加温ジャケット、コンデンサ
ー、滴下ロートおよび温度計を取付けたフラスコにメチ
ルトリイソプロポキシシラン220部(1モル)とトル
エン150部との混合液を計り取り、1%塩酸水溶液1
08部を上記混合液に20分で滴下してメチルトリプロ
ポキシシランを加水分解した。滴下40分後に攪拌を止
め、二層に分離した少量の塩酸を含んだ下層の水・イソ
プロピルアルコールの混合液を分液し、次に残ったトル
エンの樹脂溶液の塩酸を水洗で除去し、さらにトルエン
を減圧除去した後、イソプロピルアルコールで希釈し平
均分子量約2000のシラノール基含有オルガノポリシ
ロキサンのイソプロピルアルコール40%溶液を得た。 これをB−1と称する。なお、分子量はGPC(ゲルパ
ーミエーションクロマトグラフィー)により、測定機種
名HLC−802UR(東ソー株式会社製)を用いて、
標準ポリスチレンで検量線を作成し、測定したものであ
る。以後の分子量も同様の方法で測定した。 (調製例B−2)攪拌機、加温ジャケット、コンデンサ
ー、滴下ロートおよび温度計を取付けたフラスコに水1
000部、アセトン50部を計り取り、その混合溶液中
に、メチルトリクロロシラン44.8部(0.3モル)
、ジメチルジクロロシラン38.7部(0.3モル)、
フェニルトリクロロシラン84.6部(0.4モル)を
トルエン200部に溶解したものを攪拌下に滴下しなが
ら加水分解した。滴下40分後に攪拌を止め、反応液を
分液ロートに移し入れて静置した後、二層に分離した下
層の塩酸水を分液除去し、次に上層のオルガノポリシロ
キサンのトルエン溶液中に残存している水、および塩酸
を減圧ストリッピングにより過剰のトルエンと共に留去
して除去し、平均分子量約3000のシラノール基含有
オルガノポリシロキサンのトルエン60%溶液を得た。 これをB−2と称する。
較例を示すが、この発明は下記実施に限定されない。な
お、以下では、「部」はすべて「重量部」を、「%」は
すべて「重量%」を表す。まず(A)成分の調製方法の
例を説明する。 (調製例A−1)攪拌機、加温ジャケット、コンデンサ
ーおよび温度計を取付けたフラスコ中にIPA−ST(
イソプロパノール分散コロイダルシリカゾル:粒子径1
0〜20mμ、固形分30%、H2O0.5%、日産化
学工業社製)100部、メチルトリメトキシシラン68
部、ジメチルジメトキシシラン18部、水2.7部およ
び無水酢酸0.1部を投入して攪拌しながら80℃の温
度で約3時間かけて部分加水分解反応を行い冷却して(
A)成分を得た。このものは、室温で48時間放置した
ときの固形分が36%であった。ここで得た(A)成分
をA−1と称する。A−1の調製条件は次のとおりであ
った。 ・加水分解性基1モルに対する水のモル数:1×10−
1・(A)成分のシリカ分含有量:40.2%・n=1
の加水分解性オルガノシランのモル%:77モル% (調製例A−2)攪拌機、加温ジャケット、コンデンサ
ー及び温度計を取り付けたフラスコ中に、IPA−ST
(イソプロパノール分散コロイダルシリカゾル:粒子径
10〜20mμ、固形分30%、H2O 0.5%日産
化学工業社製)100部、メチルトリメトキシシラン6
8部、フェニルトリメトキシシラン49.5部、水7.
7部を投入して攪拌しながら65℃の温度で約5時間か
けて部分加水分解反応を行い冷却して(A)成分を得た
。 このものは、室温で48時間放置したときの固形分が3
6%であった。ここで得た(A)成分をA−2と称する
。A−2の調製条件は次のとおりであった。 ・加水分解性基1モルに対する水のモル数:2×10−
1・(A)成分のシリカ分含有量:31.3%・n=1
の加水分解性オルガノシランのモル%:100モル% 次に(B)成分の調製方法の例を説明する。 (調製例B−1)攪拌機、加温ジャケット、コンデンサ
ー、滴下ロートおよび温度計を取付けたフラスコにメチ
ルトリイソプロポキシシラン220部(1モル)とトル
エン150部との混合液を計り取り、1%塩酸水溶液1
08部を上記混合液に20分で滴下してメチルトリプロ
ポキシシランを加水分解した。滴下40分後に攪拌を止
め、二層に分離した少量の塩酸を含んだ下層の水・イソ
プロピルアルコールの混合液を分液し、次に残ったトル
エンの樹脂溶液の塩酸を水洗で除去し、さらにトルエン
を減圧除去した後、イソプロピルアルコールで希釈し平
均分子量約2000のシラノール基含有オルガノポリシ
ロキサンのイソプロピルアルコール40%溶液を得た。 これをB−1と称する。なお、分子量はGPC(ゲルパ
ーミエーションクロマトグラフィー)により、測定機種
名HLC−802UR(東ソー株式会社製)を用いて、
標準ポリスチレンで検量線を作成し、測定したものであ
る。以後の分子量も同様の方法で測定した。 (調製例B−2)攪拌機、加温ジャケット、コンデンサ
ー、滴下ロートおよび温度計を取付けたフラスコに水1
000部、アセトン50部を計り取り、その混合溶液中
に、メチルトリクロロシラン44.8部(0.3モル)
、ジメチルジクロロシラン38.7部(0.3モル)、
フェニルトリクロロシラン84.6部(0.4モル)を
トルエン200部に溶解したものを攪拌下に滴下しなが
ら加水分解した。滴下40分後に攪拌を止め、反応液を
分液ロートに移し入れて静置した後、二層に分離した下
層の塩酸水を分液除去し、次に上層のオルガノポリシロ
キサンのトルエン溶液中に残存している水、および塩酸
を減圧ストリッピングにより過剰のトルエンと共に留去
して除去し、平均分子量約3000のシラノール基含有
オルガノポリシロキサンのトルエン60%溶液を得た。 これをB−2と称する。
【0033】−実施例1〜3−
これらの実施例は、成分(A)、(B)および(C)を
必須成分とするコーティング用組成物を用いる場合の実
施例である。成分(A)、(B)および(C)を表1に
示す配合で混合した後、トルエンで5倍に希釈してなる
コーティング液にこれの100部に対して、AlN粉末
を10部添加して、200rpm で1時間攪拌した後
、吸引ろ過した。その後、ろ別されたAlN粉末をトル
エンで洗浄し、吸引ろ過した後、100℃で30分乾燥
して処理粉末(AlN粉末の粒子表面全面に有機ケイ素
化合物層を有する粉末)を得た。なお、AlN粉末は比
表面積2.5m2/gのものを用いた。このようにして
得られた窒化アルミニウム粉末をそれぞれ(1)−1、
(1)−2、(1)−3と称する。コーティング層の厚
みは、それぞれ、1.0μm〔(1)−1〕、0.7μ
m〔(1)−2〕、1.5μm〔(1)−3〕であった
。
必須成分とするコーティング用組成物を用いる場合の実
施例である。成分(A)、(B)および(C)を表1に
示す配合で混合した後、トルエンで5倍に希釈してなる
コーティング液にこれの100部に対して、AlN粉末
を10部添加して、200rpm で1時間攪拌した後
、吸引ろ過した。その後、ろ別されたAlN粉末をトル
エンで洗浄し、吸引ろ過した後、100℃で30分乾燥
して処理粉末(AlN粉末の粒子表面全面に有機ケイ素
化合物層を有する粉末)を得た。なお、AlN粉末は比
表面積2.5m2/gのものを用いた。このようにして
得られた窒化アルミニウム粉末をそれぞれ(1)−1、
(1)−2、(1)−3と称する。コーティング層の厚
みは、それぞれ、1.0μm〔(1)−1〕、0.7μ
m〔(1)−2〕、1.5μm〔(1)−3〕であった
。
【0034】
【表1】
【0035】−実施例4−
これは、(D)成分を主成分とする有機ケイ素化合物を
触媒、硬化剤の存在下で加水分解、縮合あるいは脱アル
コール縮合反応、乾燥によりAlN粒子表面に連続した
、有機ケイ素化合物コーティング層を形成する場合の実
施例である。攪拌機を取り付けたフラスコ中に、メチル
トリメトキシシラン100部、イソプロパノール分散シ
リカゾル(触媒化成工業株式会社製、SiO2 含有量
30%)105部、テトラエトキシシラン20部、ジメ
チルジメトキシシラン30部、イソプロパノール100
部、コーティング液固形分に対して100ppmのHC
lとケイ素アルコキシドに対し3%の水を加えた。これ
らを25℃で30分間攪拌した後、密栓下、25℃で1
か月保存した。その後、コーティング材として使用した
。
触媒、硬化剤の存在下で加水分解、縮合あるいは脱アル
コール縮合反応、乾燥によりAlN粒子表面に連続した
、有機ケイ素化合物コーティング層を形成する場合の実
施例である。攪拌機を取り付けたフラスコ中に、メチル
トリメトキシシラン100部、イソプロパノール分散シ
リカゾル(触媒化成工業株式会社製、SiO2 含有量
30%)105部、テトラエトキシシラン20部、ジメ
チルジメトキシシラン30部、イソプロパノール100
部、コーティング液固形分に対して100ppmのHC
lとケイ素アルコキシドに対し3%の水を加えた。これ
らを25℃で30分間攪拌した後、密栓下、25℃で1
か月保存した。その後、コーティング材として使用した
。
【0036】このようにして得られたコーティング材1
00部に対し、AlN粉末10部を添加し、開放系で2
5℃で200〜300rpm で1時間攪拌した。その
後、吸引ろ過した。ろ別された粉末をIPAで洗浄した
後、吸引ろ過し、50℃で30分間乾燥して処理粉末(
AlN粉末の粒子表面全面に有機ケイ素化合物層を有す
る粉末)を得た。AlN粉末は実施例1〜3と同様のも
のを使用した。このようにして得られた粉末を(2)−
1と称する。このもののコーティング層の厚みは0.5
μmであった。
00部に対し、AlN粉末10部を添加し、開放系で2
5℃で200〜300rpm で1時間攪拌した。その
後、吸引ろ過した。ろ別された粉末をIPAで洗浄した
後、吸引ろ過し、50℃で30分間乾燥して処理粉末(
AlN粉末の粒子表面全面に有機ケイ素化合物層を有す
る粉末)を得た。AlN粉末は実施例1〜3と同様のも
のを使用した。このようにして得られた粉末を(2)−
1と称する。このもののコーティング層の厚みは0.5
μmであった。
【0037】−比較例1−
上記実施例で用いた窒化アルミニウム粉末を未処理のま
まで下記の試験に供した。 −比較例2− 上記実施例で用いた窒化アルミニウム粉末を有機ケイ素
化合物でコーティングせずに、酸素の存在下、800℃
で30分間保持して表面に酸化アルミニウム層を形成し
た。酸化アルミニウム層の厚みは0.7μmであった。
まで下記の試験に供した。 −比較例2− 上記実施例で用いた窒化アルミニウム粉末を有機ケイ素
化合物でコーティングせずに、酸素の存在下、800℃
で30分間保持して表面に酸化アルミニウム層を形成し
た。酸化アルミニウム層の厚みは0.7μmであった。
【0038】−比較例3−
上記実施例1において、大日本インキ化学工業株式会社
(DIC)製のアクリル樹脂(品番DL−967)をト
ルエンで2倍に希釈したものをコーティングしたこと、
洗浄溶媒をブタノールとしたこと、および、コーティン
グ後100℃で乾燥したこと以外は実施例1と同様にし
て表面に有機樹脂コーティング層を有する窒化アルミニ
ウム粉末を得た。有機樹脂コーティング層の厚みは、平
均3μmであった。
(DIC)製のアクリル樹脂(品番DL−967)をト
ルエンで2倍に希釈したものをコーティングしたこと、
洗浄溶媒をブタノールとしたこと、および、コーティン
グ後100℃で乾燥したこと以外は実施例1と同様にし
て表面に有機樹脂コーティング層を有する窒化アルミニ
ウム粉末を得た。有機樹脂コーティング層の厚みは、平
均3μmであった。
【0039】実施例1〜4で得られた窒化アルミニウム
粉末および未処理品(比較例1)の耐水性を評価した。 耐水性の評価は、粉末を室温水中に分散し、pHの経時
変化が初期値(初期pH値)より+0.5となるまでの
時間で求めた。結果を表2に示した。
粉末および未処理品(比較例1)の耐水性を評価した。 耐水性の評価は、粉末を室温水中に分散し、pHの経時
変化が初期値(初期pH値)より+0.5となるまでの
時間で求めた。結果を表2に示した。
【0040】
【表2】
【0041】実施例1〜4および比較例1〜3の処理お
よび未処理の窒化アルミニウム粉末について耐薬品性を
調べた。pH10に調整した苛性ソーダ水溶液中に室温
で24時間粉末を保持した後の保持前に対する重量変化
を調べ、結果を表3に示した。
よび未処理の窒化アルミニウム粉末について耐薬品性を
調べた。pH10に調整した苛性ソーダ水溶液中に室温
で24時間粉末を保持した後の保持前に対する重量変化
を調べ、結果を表3に示した。
【0042】
【表3】
【0043】表3にみるように、実施例の処理AlN粉
末は、重量変化がなかったが、比較例のものは重量変化
を示した。
末は、重量変化がなかったが、比較例のものは重量変化
を示した。
【0044】
【発明の効果】この発明によれば、耐水性および耐アル
カリ性が優れ、耐熱性を有する窒化アルミニウム粉末が
提供される。
カリ性が優れ、耐熱性を有する窒化アルミニウム粉末が
提供される。
【図1】この発明の窒化アルミニウム粉末の1実施例の
概略を表す断面図である。
概略を表す断面図である。
1 窒化アルミニウム粉末の粒子
2 有機ケイ素化合物層
Claims (4)
- 【請求項1】 シロキサン結合を有する有機ケイ素化
合物層が粒子表面に形成されている窒化アルミニウム粉
末。 - 【請求項2】 有機ケイ素化合物層が、一般式(I)
R1nSiX4−n
…(I)(式中、R1 は同一または異種の置換も
しくは非置換の炭素数1〜8の1価炭化水素基を示し、
nは0〜3の整数、Xは加水分解性基を示す。)で表わ
される加水分解性オルガノシランを有機溶媒中で部分加
水分解してなるオルガノシランのオリゴマー溶液、また
は、前記加水分解性オルガノシランを有機溶媒と水に分
散されたコロイダルシリカ中で部分加水分解してなる、
オルガノシランのシリカ分散オリゴマー溶液から作られ
た請求項1記載の窒化アルミニウム粉末。 - 【請求項3】 有機ケイ素化合物層が、(A) 一
般式(I) R1nSiX4−n
…(I)(式中、R1 は同一または異種の置換も
しくは非置換の炭素数1〜8の1価炭化水素基を示し、
nは0〜3の整数、Xは加水分解性基を示す。)で表わ
される加水分解性オルガノシランを有機溶媒中で部分加
水分解してなるオルガノシランのオリゴマー溶液、また
は、前記加水分解性オルガノシランを有機溶媒と水に分
散されたコロイダルシリカ中で部分加水分解してなる、
オルガノシランのシリカ分散オリゴマー溶液、 (B) 平均組成式(II) R2aSi(OH)bO(4−a−b)/2 …(
II)(式中、R2 は同一または異種の置換もしくは
非置換の炭素数1〜8の1価炭化水素基を示し、aおよ
びbはそれぞれ0.2≦a≦2、0.0001≦b≦3
、a+b<4の関係を満たす数である。)で表わされる
、分子中にシラノール基を含有するポリオルガノシロキ
サン、および、 (C) 触媒 を必須成分とするコーティング用組成物から作られた請
求項1記載の窒化アルミニウム粉末。 - 【請求項4】 有機ケイ素化合物層が2μm以下の厚
みを有する請求項1から3までのいずれかに記載の窒化
アルミニウム粉末。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP3092424A JP2981002B2 (ja) | 1991-04-23 | 1991-04-23 | 窒化アルミニウム粉末 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP3092424A JP2981002B2 (ja) | 1991-04-23 | 1991-04-23 | 窒化アルミニウム粉末 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH04321506A true JPH04321506A (ja) | 1992-11-11 |
JP2981002B2 JP2981002B2 (ja) | 1999-11-22 |
Family
ID=14054050
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP3092424A Expired - Lifetime JP2981002B2 (ja) | 1991-04-23 | 1991-04-23 | 窒化アルミニウム粉末 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP2981002B2 (ja) |
Cited By (11)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
EP0982391A1 (en) * | 1998-08-17 | 2000-03-01 | Shin-Etsu Chemical Co., Ltd. | Aluminium nitride powder and thermally conductive grease composition using the same |
JP2000143808A (ja) * | 1998-11-17 | 2000-05-26 | Fuji Kobunshi Kogyo Kk | 熱伝導性・電気絶縁性シリコーンゲル組成物 |
US6794435B2 (en) | 2000-05-18 | 2004-09-21 | Saint Gobain Ceramics & Plastics, Inc. | Agglomerated hexagonal boron nitride powders, method of making, and uses thereof |
US6951583B2 (en) | 2000-05-01 | 2005-10-04 | Saint-Gobain Ceramics & Plastics, Inc. | Highly delaminated hexagonal boron nitride powders, process for making, and uses thereof |
JP2006290667A (ja) * | 2005-04-08 | 2006-10-26 | Toyo Aluminium Kk | 窒化アルミニウム系粉末及びその製造方法ならびにそれを含む熱伝導性材料 |
US7189774B2 (en) | 2000-11-28 | 2007-03-13 | Saint-Gobain Ceramics & Plastics, Inc. | Method for making high thermal diffusivity boron nitride powders |
US7494635B2 (en) | 2003-08-21 | 2009-02-24 | Saint-Gobain Ceramics & Plastics, Inc. | Boron nitride agglomerated powder |
US7662324B2 (en) | 2001-04-30 | 2010-02-16 | Saint-Gobain Ceramics & Plastics, Inc | Polymer processing aid and method for processing polymers |
USRE47635E1 (en) | 2001-08-07 | 2019-10-08 | Saint-Gobain Ceramics & Plastics, Inc. | High solids hBN slurry, hBN paste, spherical hBN powder, and methods of making and using them |
WO2020040309A1 (ja) * | 2018-08-24 | 2020-02-27 | 昭和電工株式会社 | 珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法および珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子 |
WO2024127697A1 (ja) * | 2022-12-16 | 2024-06-20 | 株式会社レゾナック | 珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法 |
-
1991
- 1991-04-23 JP JP3092424A patent/JP2981002B2/ja not_active Expired - Lifetime
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USRE47635E1 (en) | 2001-08-07 | 2019-10-08 | Saint-Gobain Ceramics & Plastics, Inc. | High solids hBN slurry, hBN paste, spherical hBN powder, and methods of making and using them |
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JP2006290667A (ja) * | 2005-04-08 | 2006-10-26 | Toyo Aluminium Kk | 窒化アルミニウム系粉末及びその製造方法ならびにそれを含む熱伝導性材料 |
WO2020040309A1 (ja) * | 2018-08-24 | 2020-02-27 | 昭和電工株式会社 | 珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法および珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子 |
JP6687818B1 (ja) * | 2018-08-24 | 2020-04-28 | 昭和電工株式会社 | 珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法および珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子 |
CN112585087A (zh) * | 2018-08-24 | 2021-03-30 | 昭和电工株式会社 | 含硅氧化物被覆氮化铝粒子的制造方法和含硅氧化物被覆氮化铝粒子 |
CN112585087B (zh) * | 2018-08-24 | 2022-04-12 | 昭和电工株式会社 | 含硅氧化物被覆氮化铝粒子的制造方法和含硅氧化物被覆氮化铝粒子 |
US11396602B2 (en) | 2018-08-24 | 2022-07-26 | Showa Denko K.K. | Silicon-containing oxide-coated aluminum nitride particle and method of manufacturing the same |
WO2024127697A1 (ja) * | 2022-12-16 | 2024-06-20 | 株式会社レゾナック | 珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法 |
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JP2981002B2 (ja) | 1999-11-22 |
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