JPH0422006B2 - - Google Patents
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Description
産業上の利用分野
この発明は、Ｒ（ＲはＹを含む希土類元素のう
ち少なくとも１種）、Ｂ、Feを主成分とする永久
磁石に係り、添加元素により保磁力を向上させ、
かつ主成分たるFeまたはＢの一部をSiで置換し、
温度特性及び耐酸化性を改善した希土類・鉄・ボ
ロン系永久磁石材料に関する。 従来の技術 永久磁石材料は、一般家庭の各種電気製品か
ら、大型コンピユータの周辺端末器まで、幅広い
分野で使用される極めて重要な電気・電子材料の
一つである。近年の電気・電子機器の小形化、高
効率化の要求にともない、永久磁石材料は益々高
性能化が求められるようになつた。 現在の代表的な永久磁石材料は、アルニコ、ハ
ードフエライトおよび希土類コバルト磁石であ
る。近年のコバルトの原料事情の不安定化に伴な
い、コバルトを20〜30wt％含むアルニコ磁石の
需要は減り、鉄の酸化物を主成分とする安価なハ
ードフエライトが磁石材料の主流を占めるように
なつた。 一方、希土類コバルト磁石はコバルトを50〜
60wt％も含むうえ、希土類鉱石中にあまり含ま
れていないSmを使用するため大変高価であるが、
他の磁石に比べて、磁気特性が格段に高いため、
主として小型で付加価値の高い磁気回路に多用さ
れるようになつた。 そこで、本発明者は先に、高価なSmやCoを含
有しない新しい高性能永久磁石としてＲ−Fe−
Ｂ系（ＲはＹを含む希土類元素のうち少なくとも
１種）永久磁石を提案した（特願昭57−145072
号）。 このＲ−Fe−Ｂ系永久磁石は、ＲとしてNdや
Prを中心とする資源的に豊富な軽希土類を用い、
Ｂを必須成分、Feを主成分としてＲ−Fe−Ｂ系
三元化合物を形成し25MGOe以上の極めて高い
エネルギー積を示すすぐれた永久磁石である。 発明が解決しようとする課題 永久磁石材料におけるキユリー点の上昇は、磁
気特性の温度変化の減少のための最も重要な要因
とされており、上述したＲ−Fe−Ｂ系永久磁石
材料のキユリー点は、含有される希土類元素によ
つて変化し、ちなみに、Nd−Ｂ−Fe系で約310
℃、Gd−Ｂ−Fe系で約370℃であつた。 また、上述したＲ−Fe−Ｂ系永久磁石材料は、
希土類元素を含有して活性に富み酸化されやす
く、例えば、磁気回路に組立てた場合の永久磁石
の錆発生は、磁気回路の出力低下を招来するた
め、耐酸化性の向上が望まれる。 この発明は、希土類・鉄・ボロンを主成分とす
る新規な永久磁石の保磁力を改善し、さらに温度
特性と共に耐酸化性を改善した希土類・鉄・ボロ
ンを主成分とする永久磁石材料の提供を目的とし
ている。 課題を解決するための手段 この発明は、Ｒ−Fe−Ｂ系永久磁石材料にお
ける温度特性、耐酸化性の改善向上並びに高保磁
力化を目的に、添加元素について種々検討した結
果、Siを添加することにより、Ｒ−Fe−Ｂ系永
久磁石材料のキユリー点を上昇させることがで
き、かつ耐酸化性が向上することを知見し、さら
に、所要の添加元素Ｍを添加すると保磁力が向上
することを知見し、この発明を完成したものであ
る。 すなわち、この発明は、 Ｒ（但しＲはＹを含む希土類元素のうち少なく
とも１種）８原子％〜30原子％、 B2原子％〜28原子％、 下記添加元素Ｍのうち少なくとも１種（但し、
Ｍとして２種以上の添加元素を含有する場合は、
当該添加元素の上限のうち最大値を添加総量の上
限値とする。）を含有し、 残部Fe及び不可避的不純物からなり、主相が
正方晶であるＲ−Fe−Ｂ系永久磁石材料におい
て、 15原子％以下のSiを含有したことを特徴とする
永久磁石材料である。 Ti4.5原子％以下、Ni4.5原子％以下、 Bi5原子％以下、V9.5原子％以下、 Nb12.5原子％以下、Ta10.5原子％以下、 Cr8.5原子％以下、Mo9.5原子％以下、 W9.5原子％以下、Mn3.5原子％以下、 Al9.5原子％以下、Sb2.5原子％以下、 Ge7原子％以下、Sn3.5原子％以下、 Zr5.5原子％以下、Hf5.5原子％以下、 Ca8.5原子％以下、Mg8.5原子％以下、 Sr7.0原子％以下、Ba7.0原子％以下、 Be7.0原子％以下。 作 用 この発明は、Ｒ−Fe−Ｂ系永久磁石材料にお
いて、主成分たるFeまたはＢの一部をSiで置換
することにより、生成合金のキユリー点を上昇さ
せ、残留磁束密度の温度特性を改善することがで
きる。 Ｒ−Fe−Ｂ系永久磁石において、このSiの置
換量の増大に伴ない、生成合金のキユリー点が上
昇し、残留磁束密度の温度特性が改善され、か
つ、これらの効果は希土類元素の種類を問わず有
効である。 また、この発明は、Ｒ−Fe−Ｂ系永久磁石材
料において、主成分たるFeまたはＢの一部をSi
で置換することにより、永久磁石材料の耐酸化性
を改善することができる。 さらに、添加元素Ｍは、Ｒ−Fe−Ｂ系永久磁
石材料に対してその保磁力を改善する効果があ
り、永久磁石材料として実用上十分な保磁力を示
し、特に添加元素中、Ca、Mg、Sr、Ba、Beは
減磁曲線の角型性を著しく向上させ、好ましい態
様においては、Sm−Co系永久磁石と同等以上の
保磁力を示す。 従つて、この発明の永久磁石材料は、Ｒとして
NdやPrを中心とする資源的に豊富な軽希土類を
主に用い、Feを主成分とすることにより、
25MGOe以上の極めて高いエネルギー積並びに、
高残留磁束密度、高保磁力を有し、かつすぐれた
残留磁束密度の温度特性を示し、すぐれた耐酸化
性を有する、すぐれた永久磁石材料を安価に提供
することができる。 また、Siは、安価な低純度Feまたはフエロボ
ロン中に多量に含有されることがあり、これら不
純物の多い安価な原料を使用することにより、不
純物としてSiが含有されるが、この原料合金中の
Si量を調整することにより、温度特性、耐酸化性
のすぐれた高性能永久磁石材料を安価に提供でき
る。 組成限定理由 以下に、この発明による永久磁石材料の組成限
定理由を説明する。 この発明の永久磁石に用いる希土類元素Ｒは、
イツトリウムＹを包含し軽希土類及び重希土類を
包含する希土類元素であり、これらのうち少なく
とも１種、好ましくはNd、Pr等の軽希土類を主
体として、あるいはNd、Pr等との混合物を用い
る。 すなわち、Ｒとしては、 ネオジム（Nd）、プラセオジム（Pr）、 ランタン（La）、セリウム（Ce）、 テルビウム（Tb）、ジスプロシウム（Dy）、 ホルミウム（Ho）、エルビウム（Er）、 ユウロビウム（Eu）、サマリウム（Sm）、 カドリニウム（Gd）、プロメチウム（Pm）、 ツリウム（Tm）、イツテルビウム（Yb）、 ルテチウム（Lu）、イツトリウム（Ｙ）が包含
される。 また、通例Ｒのうち１種をもつて足りるが、実
用上は２種以上の混合物（ミツシユメタル、ジジ
ム等）を入手上の便宜等の理由により用いること
ができ、Sm、Ｙ、La、Ce、Gd、等は他のＲ、
特にNd、Pr等との混合物として用いることがで
きる。 なお、このＲは純希土類元素でなくてもよく、
工業上人手可能な範囲で製造上不可避な不純物を
含有するものでも差支えない。 Ｒは、新規なＲ−Fe−Ｂ系永久磁石材料にお
ける必須元素であつて、８原子％未満では、高磁
気特性、特に高保磁力が得られず、30原子％を越
えると、残留磁束密度Brが低下して、すぐれた
特性の永久磁石が得られない。よつて、希土類元
素は、８原子％〜30原子％の範囲とする。 Ｂは、新規なＲ−Fe−Ｂ系永久磁石材料にお
ける必須元素であつて、２原子％未満では、高い
保磁力（iHc）は得られず、28原子％を越える
と、残留磁束密度Brが低下するため、すぐれた
永久磁石が得られない。よつて、Ｂは、２原子％
〜28原子％の範囲とする。 Siは、Ｒ−Fe−Ｂ系永久磁石材料の温度特性
を改善するため、ＢまたはFeの一部を置換する
もので、置換量の増大に伴ない生成合金のキユリ
ー点を上昇させることができるが、15原子％を越
えると、保磁力が1kOe未満となり、実用磁石材
料として不適であるので、15原子％以下とする。
また、高い磁気特性を有する永久磁石材料を得る
には、10原子％以下のSiが望ましく、好ましい組
成範囲の永久磁石材料の保磁力は4.5kOe以上、
最大エネルギー積は19MGOe以上となる。 添加元素Ｍは、Ｒ−Fe−Ｂ系永久磁石に対し
てその保磁力を改善する効果があるため添加す
る。しかし、添加元素Ｍの添加量の増大に伴ない
残留磁束密度Brの低下が招来されるため、従来
のハードフエライト磁石の残留磁束密度と同等以
上となる範囲でＭを添加することが望ましい。 従つて、添加元素Ｍのうち、Ti、Ni、Ｖ、
Nb、Ta、Cr、Mo、Ｗ、Mn、Al、Sb、Ge、
Sn、Zr、Ca、Mg、Sr、Ba、Be、の各元素の添
加上限値は、ハードフエライト磁石の残留磁束密
度の約4kGと同等以上の残留磁束密度を有する範
囲とし、それぞれ、 Ti4.5原子％以下、Ni4.5原子％以下、 V9.5原子％以下、Nb12.5原子％以下、 Ta10.5原子％以下、Cr8.5原子％以下、 Mo9.5原子％以下、W9.5原子％以下、 Mn3.5原子％以下、Al9.5原子％以下、 Sb2.5原子％以下、Ge7原子％以下、 Sn3.5原子％以下、Zr5.5原子％以下、 Hf5.5原子％以下、Ca8.5原子％以下、 Mg8.5原子％以下、Sr7.0原子％以下、 Ba7.0原子％以下、Be7.0原子％以下、 とする。 また、Biはその蒸気圧が極めて高く、５原子
％を越える合金の製造が事実上不可能なため、５
原子％以下とする。Mn、Niは多量に添加すると
IHcが減少する。すなわち、Mn3.5％、Ni4.5％
を夫々越えると、IHcが無添加の場合よりも低く
なつてしまうため、これをもつて上限とする。 また、添加元素Ｍを２種以上を含有する場合、
得られる残留磁束密度を4kG以上とするには、当
該元素の上限のうち、最大値以下とする必要があ
る。 特に、特定量のCa、Mg、Sr、Ba、Beを含有
する場合は、前記保磁力の向上と共に減磁曲線の
角型性の著しい向上効果がある。 Feは、新規なＲ−Fe−Ｂ系永久磁石材料にお
いて必須元素であり、上記成分を含有した残余を
占める。しかし、65原子％未満では残留磁束密度
Brが低下し、82原子％を越えると、高い保磁力
が得られないので、Feは65原子％〜82原子％が
望ましい。 この発明において、高い残留磁束密度と高い保
磁力を共に有するすぐれた永久磁石を得るために
は、R10原子％〜25原子％、B4原子％〜26原子
％、Fe68原子％〜80原子％が好ましい。 また、この発明による永久磁石材料は、Ｒ、
Ｂ、Feの他、工業的生産上不可避的不純物の存
在を許容できるが、FeまたはＢの一部を4.0原子
％以下のＣ、3.5原子％のＰ、2.5原子％以下の
Ｓ、3.5原子％以下のCuのうち少なくとも１種、
合計量で4.0原子％以下で置換することにより、
永久磁石材料の製造性改善、低価格化が可能であ
る。 FeまたはＢの一部をSiで置換してＲ−Fe−Ｂ
系三元化合物を形成し添加元素Ｍを含有するこの
発明によるＲ−Fe−Ｂ系永久磁石材料において、
結晶相は主相が正方晶であることが不可欠であ
り、特に微細で均一な合金粉末を得て、すぐれた
磁気特性を有する永久磁石を作製するのに効果的
である。 この発明によるＲ−Fe−Ｂ系永久磁石材料は、
保磁力iHc≧1kOe、残留磁束密度Br≧4kG、を
示し、最大エネルギー積（BH）maxはハードフ
エライトと同等以上となり、最も好ましい組成範
囲では、（BH）max≧10MGOeを示し、最大値
は25MGOe以上に達する。 また、この発明によるＲ−Fe−Ｂ系永久磁石
材料のＲの主成分が、その50％以上を軽希土類金
属が占める場合で、R12原子％〜20原子％、B4
原子％〜24原子％、Fe65原子％〜82原子％、
Si10原子％、M1原子％以下含有するとき、最も
すぐれた磁気特性を示し、特に軽希土類金属が
Ndの場合には、（BH）maxはその最大値が
33MGOe以上に達する。 実施例 以下に、この発明による実施例を示しその効果
を明らかにする。 実施例 １ 出発原料として、純度99.9％の電解鉄、B19.4
％を含有し残部はFe、及びAl15.3％、Si0.7％、
C0.03％等の不純物からなるフエロボロン合金、
純度99.7％以上のNd、純度99.9％のSiを使用し、
添加元素として、純度99％のTi、Bi、Mn、Sb、
Ta、Ca、Mg、Sr、Ba、Be、純度98％のＷ、純
度99.9％のAl、純度99.9％のGe、Snまた、Ｖと
して81.2％のＶを含むフエロバナジウム、Nbと
して67.6％のNbを含むフエロニオブ、Crとして
61.9％のCrを含むフエロクロム、を使用し、これ
らを高周波溶解し、その後水冷銅鋳型に鋳造した
（ただし、出発原料の純度は重量で示す。以下同
様。） その後、インゴツトをスタンプミルにより35メ
ツシユスルーまでに粗粉砕し、次にボールミルに
より３時間粉砕し、粒度３〜10μｍの微粉末を得
た。 この微粉末を金型に挿入し、10kOeの磁界中で
配向し、1.5〜3t／cm2の圧力で成形した。 得られた成形体を、1000℃〜1200℃、１時間、
Ar中、の条件で焼結し、その後放冷し、この発
明による永久磁石を作製した。 このとき、基本成分組成を、15Nd−8B−1M
−76Feとし、種々の添加元素を含有し、かつFe
の一部をSiで置換し、Si量を種々変化させた各種
永久磁石〔15Nd−8B−1M−76-X）Fe−xSi〕の
キユリー温度を調べた。結果は第１図から第５図
に示す。 なお、第１図から第５図において、曲線１は
Ta含有、曲線２はＷ含有、曲線３はAl含有、曲
線４はNb含有、曲線５はCr含有、曲線７はＶ含
有、曲線８はBi含有、曲線９はSn含有、曲線10
はGe含有、曲線11はTi含有、曲線12はCa含有、
曲線13はMg含有、曲線14はBe含有、曲線15は
Ba含有、曲線16はSr含有の場合を示す。 実施例において、キユリー温度の測定は、焼結
体から3.5mm×3.5mm×１mm寸法に切り出し、
10kOeの磁場を印加し、25℃〜500％の温度範囲
で、４пＩの温度変化を測定し、４пＩがほぼ０
となる温度とした。 第１図から第５図の結果から明らかなように、
Si量の増加に伴なつて、キユリー点が上昇して磁
気特性の温度変化の改善に有効なことがわかる。 実施例 ２ 実施例１と同じ製法で永久磁石を作製し、基本
成分組成を、16Nd−10B−1M−73Feとし、Ｍを
Alとし、Feの一部をSiで置換し、Si量を種々変
化させた各種永久磁石 〔16Nd−10B−1M−（73-X）Fe−xSi〕の耐酸化
性を調べた。 耐酸化性の試験は、寸法10mm×10mm×15mmの直
方体試料を用い、湿度80％含有大気中で60℃で24
時間保持した後、各試料の単位面積当りの重量増
加で評価した。 試験結果は第１表に示すように、Si量の増加に
ともない耐酸化性が著しく改善されることが明ら
かである。
ち少なくとも１種）、Ｂ、Feを主成分とする永久
磁石に係り、添加元素により保磁力を向上させ、
かつ主成分たるFeまたはＢの一部をSiで置換し、
温度特性及び耐酸化性を改善した希土類・鉄・ボ
ロン系永久磁石材料に関する。 従来の技術 永久磁石材料は、一般家庭の各種電気製品か
ら、大型コンピユータの周辺端末器まで、幅広い
分野で使用される極めて重要な電気・電子材料の
一つである。近年の電気・電子機器の小形化、高
効率化の要求にともない、永久磁石材料は益々高
性能化が求められるようになつた。 現在の代表的な永久磁石材料は、アルニコ、ハ
ードフエライトおよび希土類コバルト磁石であ
る。近年のコバルトの原料事情の不安定化に伴な
い、コバルトを20〜30wt％含むアルニコ磁石の
需要は減り、鉄の酸化物を主成分とする安価なハ
ードフエライトが磁石材料の主流を占めるように
なつた。 一方、希土類コバルト磁石はコバルトを50〜
60wt％も含むうえ、希土類鉱石中にあまり含ま
れていないSmを使用するため大変高価であるが、
他の磁石に比べて、磁気特性が格段に高いため、
主として小型で付加価値の高い磁気回路に多用さ
れるようになつた。 そこで、本発明者は先に、高価なSmやCoを含
有しない新しい高性能永久磁石としてＲ−Fe−
Ｂ系（ＲはＹを含む希土類元素のうち少なくとも
１種）永久磁石を提案した（特願昭57−145072
号）。 このＲ−Fe−Ｂ系永久磁石は、ＲとしてNdや
Prを中心とする資源的に豊富な軽希土類を用い、
Ｂを必須成分、Feを主成分としてＲ−Fe−Ｂ系
三元化合物を形成し25MGOe以上の極めて高い
エネルギー積を示すすぐれた永久磁石である。 発明が解決しようとする課題 永久磁石材料におけるキユリー点の上昇は、磁
気特性の温度変化の減少のための最も重要な要因
とされており、上述したＲ−Fe−Ｂ系永久磁石
材料のキユリー点は、含有される希土類元素によ
つて変化し、ちなみに、Nd−Ｂ−Fe系で約310
℃、Gd−Ｂ−Fe系で約370℃であつた。 また、上述したＲ−Fe−Ｂ系永久磁石材料は、
希土類元素を含有して活性に富み酸化されやす
く、例えば、磁気回路に組立てた場合の永久磁石
の錆発生は、磁気回路の出力低下を招来するた
め、耐酸化性の向上が望まれる。 この発明は、希土類・鉄・ボロンを主成分とす
る新規な永久磁石の保磁力を改善し、さらに温度
特性と共に耐酸化性を改善した希土類・鉄・ボロ
ンを主成分とする永久磁石材料の提供を目的とし
ている。 課題を解決するための手段 この発明は、Ｒ−Fe−Ｂ系永久磁石材料にお
ける温度特性、耐酸化性の改善向上並びに高保磁
力化を目的に、添加元素について種々検討した結
果、Siを添加することにより、Ｒ−Fe−Ｂ系永
久磁石材料のキユリー点を上昇させることがで
き、かつ耐酸化性が向上することを知見し、さら
に、所要の添加元素Ｍを添加すると保磁力が向上
することを知見し、この発明を完成したものであ
る。 すなわち、この発明は、 Ｒ（但しＲはＹを含む希土類元素のうち少なく
とも１種）８原子％〜30原子％、 B2原子％〜28原子％、 下記添加元素Ｍのうち少なくとも１種（但し、
Ｍとして２種以上の添加元素を含有する場合は、
当該添加元素の上限のうち最大値を添加総量の上
限値とする。）を含有し、 残部Fe及び不可避的不純物からなり、主相が
正方晶であるＲ−Fe−Ｂ系永久磁石材料におい
て、 15原子％以下のSiを含有したことを特徴とする
永久磁石材料である。 Ti4.5原子％以下、Ni4.5原子％以下、 Bi5原子％以下、V9.5原子％以下、 Nb12.5原子％以下、Ta10.5原子％以下、 Cr8.5原子％以下、Mo9.5原子％以下、 W9.5原子％以下、Mn3.5原子％以下、 Al9.5原子％以下、Sb2.5原子％以下、 Ge7原子％以下、Sn3.5原子％以下、 Zr5.5原子％以下、Hf5.5原子％以下、 Ca8.5原子％以下、Mg8.5原子％以下、 Sr7.0原子％以下、Ba7.0原子％以下、 Be7.0原子％以下。 作 用 この発明は、Ｒ−Fe−Ｂ系永久磁石材料にお
いて、主成分たるFeまたはＢの一部をSiで置換
することにより、生成合金のキユリー点を上昇さ
せ、残留磁束密度の温度特性を改善することがで
きる。 Ｒ−Fe−Ｂ系永久磁石において、このSiの置
換量の増大に伴ない、生成合金のキユリー点が上
昇し、残留磁束密度の温度特性が改善され、か
つ、これらの効果は希土類元素の種類を問わず有
効である。 また、この発明は、Ｒ−Fe−Ｂ系永久磁石材
料において、主成分たるFeまたはＢの一部をSi
で置換することにより、永久磁石材料の耐酸化性
を改善することができる。 さらに、添加元素Ｍは、Ｒ−Fe−Ｂ系永久磁
石材料に対してその保磁力を改善する効果があ
り、永久磁石材料として実用上十分な保磁力を示
し、特に添加元素中、Ca、Mg、Sr、Ba、Beは
減磁曲線の角型性を著しく向上させ、好ましい態
様においては、Sm−Co系永久磁石と同等以上の
保磁力を示す。 従つて、この発明の永久磁石材料は、Ｒとして
NdやPrを中心とする資源的に豊富な軽希土類を
主に用い、Feを主成分とすることにより、
25MGOe以上の極めて高いエネルギー積並びに、
高残留磁束密度、高保磁力を有し、かつすぐれた
残留磁束密度の温度特性を示し、すぐれた耐酸化
性を有する、すぐれた永久磁石材料を安価に提供
することができる。 また、Siは、安価な低純度Feまたはフエロボ
ロン中に多量に含有されることがあり、これら不
純物の多い安価な原料を使用することにより、不
純物としてSiが含有されるが、この原料合金中の
Si量を調整することにより、温度特性、耐酸化性
のすぐれた高性能永久磁石材料を安価に提供でき
る。 組成限定理由 以下に、この発明による永久磁石材料の組成限
定理由を説明する。 この発明の永久磁石に用いる希土類元素Ｒは、
イツトリウムＹを包含し軽希土類及び重希土類を
包含する希土類元素であり、これらのうち少なく
とも１種、好ましくはNd、Pr等の軽希土類を主
体として、あるいはNd、Pr等との混合物を用い
る。 すなわち、Ｒとしては、 ネオジム（Nd）、プラセオジム（Pr）、 ランタン（La）、セリウム（Ce）、 テルビウム（Tb）、ジスプロシウム（Dy）、 ホルミウム（Ho）、エルビウム（Er）、 ユウロビウム（Eu）、サマリウム（Sm）、 カドリニウム（Gd）、プロメチウム（Pm）、 ツリウム（Tm）、イツテルビウム（Yb）、 ルテチウム（Lu）、イツトリウム（Ｙ）が包含
される。 また、通例Ｒのうち１種をもつて足りるが、実
用上は２種以上の混合物（ミツシユメタル、ジジ
ム等）を入手上の便宜等の理由により用いること
ができ、Sm、Ｙ、La、Ce、Gd、等は他のＲ、
特にNd、Pr等との混合物として用いることがで
きる。 なお、このＲは純希土類元素でなくてもよく、
工業上人手可能な範囲で製造上不可避な不純物を
含有するものでも差支えない。 Ｒは、新規なＲ−Fe−Ｂ系永久磁石材料にお
ける必須元素であつて、８原子％未満では、高磁
気特性、特に高保磁力が得られず、30原子％を越
えると、残留磁束密度Brが低下して、すぐれた
特性の永久磁石が得られない。よつて、希土類元
素は、８原子％〜30原子％の範囲とする。 Ｂは、新規なＲ−Fe−Ｂ系永久磁石材料にお
ける必須元素であつて、２原子％未満では、高い
保磁力（iHc）は得られず、28原子％を越える
と、残留磁束密度Brが低下するため、すぐれた
永久磁石が得られない。よつて、Ｂは、２原子％
〜28原子％の範囲とする。 Siは、Ｒ−Fe−Ｂ系永久磁石材料の温度特性
を改善するため、ＢまたはFeの一部を置換する
もので、置換量の増大に伴ない生成合金のキユリ
ー点を上昇させることができるが、15原子％を越
えると、保磁力が1kOe未満となり、実用磁石材
料として不適であるので、15原子％以下とする。
また、高い磁気特性を有する永久磁石材料を得る
には、10原子％以下のSiが望ましく、好ましい組
成範囲の永久磁石材料の保磁力は4.5kOe以上、
最大エネルギー積は19MGOe以上となる。 添加元素Ｍは、Ｒ−Fe−Ｂ系永久磁石に対し
てその保磁力を改善する効果があるため添加す
る。しかし、添加元素Ｍの添加量の増大に伴ない
残留磁束密度Brの低下が招来されるため、従来
のハードフエライト磁石の残留磁束密度と同等以
上となる範囲でＭを添加することが望ましい。 従つて、添加元素Ｍのうち、Ti、Ni、Ｖ、
Nb、Ta、Cr、Mo、Ｗ、Mn、Al、Sb、Ge、
Sn、Zr、Ca、Mg、Sr、Ba、Be、の各元素の添
加上限値は、ハードフエライト磁石の残留磁束密
度の約4kGと同等以上の残留磁束密度を有する範
囲とし、それぞれ、 Ti4.5原子％以下、Ni4.5原子％以下、 V9.5原子％以下、Nb12.5原子％以下、 Ta10.5原子％以下、Cr8.5原子％以下、 Mo9.5原子％以下、W9.5原子％以下、 Mn3.5原子％以下、Al9.5原子％以下、 Sb2.5原子％以下、Ge7原子％以下、 Sn3.5原子％以下、Zr5.5原子％以下、 Hf5.5原子％以下、Ca8.5原子％以下、 Mg8.5原子％以下、Sr7.0原子％以下、 Ba7.0原子％以下、Be7.0原子％以下、 とする。 また、Biはその蒸気圧が極めて高く、５原子
％を越える合金の製造が事実上不可能なため、５
原子％以下とする。Mn、Niは多量に添加すると
IHcが減少する。すなわち、Mn3.5％、Ni4.5％
を夫々越えると、IHcが無添加の場合よりも低く
なつてしまうため、これをもつて上限とする。 また、添加元素Ｍを２種以上を含有する場合、
得られる残留磁束密度を4kG以上とするには、当
該元素の上限のうち、最大値以下とする必要があ
る。 特に、特定量のCa、Mg、Sr、Ba、Beを含有
する場合は、前記保磁力の向上と共に減磁曲線の
角型性の著しい向上効果がある。 Feは、新規なＲ−Fe−Ｂ系永久磁石材料にお
いて必須元素であり、上記成分を含有した残余を
占める。しかし、65原子％未満では残留磁束密度
Brが低下し、82原子％を越えると、高い保磁力
が得られないので、Feは65原子％〜82原子％が
望ましい。 この発明において、高い残留磁束密度と高い保
磁力を共に有するすぐれた永久磁石を得るために
は、R10原子％〜25原子％、B4原子％〜26原子
％、Fe68原子％〜80原子％が好ましい。 また、この発明による永久磁石材料は、Ｒ、
Ｂ、Feの他、工業的生産上不可避的不純物の存
在を許容できるが、FeまたはＢの一部を4.0原子
％以下のＣ、3.5原子％のＰ、2.5原子％以下の
Ｓ、3.5原子％以下のCuのうち少なくとも１種、
合計量で4.0原子％以下で置換することにより、
永久磁石材料の製造性改善、低価格化が可能であ
る。 FeまたはＢの一部をSiで置換してＲ−Fe−Ｂ
系三元化合物を形成し添加元素Ｍを含有するこの
発明によるＲ−Fe−Ｂ系永久磁石材料において、
結晶相は主相が正方晶であることが不可欠であ
り、特に微細で均一な合金粉末を得て、すぐれた
磁気特性を有する永久磁石を作製するのに効果的
である。 この発明によるＲ−Fe−Ｂ系永久磁石材料は、
保磁力iHc≧1kOe、残留磁束密度Br≧4kG、を
示し、最大エネルギー積（BH）maxはハードフ
エライトと同等以上となり、最も好ましい組成範
囲では、（BH）max≧10MGOeを示し、最大値
は25MGOe以上に達する。 また、この発明によるＲ−Fe−Ｂ系永久磁石
材料のＲの主成分が、その50％以上を軽希土類金
属が占める場合で、R12原子％〜20原子％、B4
原子％〜24原子％、Fe65原子％〜82原子％、
Si10原子％、M1原子％以下含有するとき、最も
すぐれた磁気特性を示し、特に軽希土類金属が
Ndの場合には、（BH）maxはその最大値が
33MGOe以上に達する。 実施例 以下に、この発明による実施例を示しその効果
を明らかにする。 実施例 １ 出発原料として、純度99.9％の電解鉄、B19.4
％を含有し残部はFe、及びAl15.3％、Si0.7％、
C0.03％等の不純物からなるフエロボロン合金、
純度99.7％以上のNd、純度99.9％のSiを使用し、
添加元素として、純度99％のTi、Bi、Mn、Sb、
Ta、Ca、Mg、Sr、Ba、Be、純度98％のＷ、純
度99.9％のAl、純度99.9％のGe、Snまた、Ｖと
して81.2％のＶを含むフエロバナジウム、Nbと
して67.6％のNbを含むフエロニオブ、Crとして
61.9％のCrを含むフエロクロム、を使用し、これ
らを高周波溶解し、その後水冷銅鋳型に鋳造した
（ただし、出発原料の純度は重量で示す。以下同
様。） その後、インゴツトをスタンプミルにより35メ
ツシユスルーまでに粗粉砕し、次にボールミルに
より３時間粉砕し、粒度３〜10μｍの微粉末を得
た。 この微粉末を金型に挿入し、10kOeの磁界中で
配向し、1.5〜3t／cm2の圧力で成形した。 得られた成形体を、1000℃〜1200℃、１時間、
Ar中、の条件で焼結し、その後放冷し、この発
明による永久磁石を作製した。 このとき、基本成分組成を、15Nd−8B−1M
−76Feとし、種々の添加元素を含有し、かつFe
の一部をSiで置換し、Si量を種々変化させた各種
永久磁石〔15Nd−8B−1M−76-X）Fe−xSi〕の
キユリー温度を調べた。結果は第１図から第５図
に示す。 なお、第１図から第５図において、曲線１は
Ta含有、曲線２はＷ含有、曲線３はAl含有、曲
線４はNb含有、曲線５はCr含有、曲線７はＶ含
有、曲線８はBi含有、曲線９はSn含有、曲線10
はGe含有、曲線11はTi含有、曲線12はCa含有、
曲線13はMg含有、曲線14はBe含有、曲線15は
Ba含有、曲線16はSr含有の場合を示す。 実施例において、キユリー温度の測定は、焼結
体から3.5mm×3.5mm×１mm寸法に切り出し、
10kOeの磁場を印加し、25℃〜500％の温度範囲
で、４пＩの温度変化を測定し、４пＩがほぼ０
となる温度とした。 第１図から第５図の結果から明らかなように、
Si量の増加に伴なつて、キユリー点が上昇して磁
気特性の温度変化の改善に有効なことがわかる。 実施例 ２ 実施例１と同じ製法で永久磁石を作製し、基本
成分組成を、16Nd−10B−1M−73Feとし、Ｍを
Alとし、Feの一部をSiで置換し、Si量を種々変
化させた各種永久磁石 〔16Nd−10B−1M−（73-X）Fe−xSi〕の耐酸化
性を調べた。 耐酸化性の試験は、寸法10mm×10mm×15mmの直
方体試料を用い、湿度80％含有大気中で60℃で24
時間保持した後、各試料の単位面積当りの重量増
加で評価した。 試験結果は第１表に示すように、Si量の増加に
ともない耐酸化性が著しく改善されることが明ら
かである。
【表】
【表】
実施例 ３
出発原料として、純度99.9％の電解鉄、B19.4
％を含有し残部はFe、及びAl5.3％、Si0.7％、
C0.03％等の不純物からなるフエロボロン合金、
純度99.7％以上のNd、純度99.9％のSiを使用し、
添加元素として、純度99％のTi、Mo、Bi、Mn、
Sb、Ni、Ta、Ca、Mg、純度98％のＷ、純度
99.9％のAl、純度95のHf、純度99％のGe、Snま
たＶとして81.2％のＶを含むフエロバナジウム、
Nbとして67.6％のNbを含むフエロニオブ、Crと
して61.9％のCrを含むフエロクロム、Zrとして
75.5％のZrを含むフエロジルコニウムを使用し、
第２表及び第３表の成分組成となるように配合
し、これらを高周波溶解し、その後水冷銅鋳型に
鋳造した。 その後、インゴツトをスタンプミルにより35メ
ツシユスルーまでに粗粉砕し、次にボールミルに
より３時間粉砕し、粒度３〜10μｍの微粉末を得
た。 この微粉末を金型に挿入し、10kOeの磁界中で
配向し、1.5〜3t／cm2の圧力で成形した。 得られた成形体を、1000℃〜1200℃、１時間、
Ar中、の条件で焼結し、その後放冷し、この発
明による永久磁石を作製した。 また、比較のため、第２表に示すＭあるいはSi
を添加しないＲ−Ｂ−Fe系永久磁石も同製法で
作製した。 得られた永久磁石の磁気特性並びにキユリー温
度を測定した。測定結果を第２表及び第３表に示
す。また、25℃、60℃、100℃の各温度でBHト
レーサーにより磁化曲線を測定し、25℃〜60℃と
60℃〜100℃における温度変化を平均し、残留磁
束密度の温度変化として測定した。 第２表と第３表から明らかなように、Ｒ−Fe
−BM系にSiを含有することにより、高保磁力を
有し、かつキユリー点が改善されたすぐれた永久
磁石が得られたことがわかる。
％を含有し残部はFe、及びAl5.3％、Si0.7％、
C0.03％等の不純物からなるフエロボロン合金、
純度99.7％以上のNd、純度99.9％のSiを使用し、
添加元素として、純度99％のTi、Mo、Bi、Mn、
Sb、Ni、Ta、Ca、Mg、純度98％のＷ、純度
99.9％のAl、純度95のHf、純度99％のGe、Snま
たＶとして81.2％のＶを含むフエロバナジウム、
Nbとして67.6％のNbを含むフエロニオブ、Crと
して61.9％のCrを含むフエロクロム、Zrとして
75.5％のZrを含むフエロジルコニウムを使用し、
第２表及び第３表の成分組成となるように配合
し、これらを高周波溶解し、その後水冷銅鋳型に
鋳造した。 その後、インゴツトをスタンプミルにより35メ
ツシユスルーまでに粗粉砕し、次にボールミルに
より３時間粉砕し、粒度３〜10μｍの微粉末を得
た。 この微粉末を金型に挿入し、10kOeの磁界中で
配向し、1.5〜3t／cm2の圧力で成形した。 得られた成形体を、1000℃〜1200℃、１時間、
Ar中、の条件で焼結し、その後放冷し、この発
明による永久磁石を作製した。 また、比較のため、第２表に示すＭあるいはSi
を添加しないＲ−Ｂ−Fe系永久磁石も同製法で
作製した。 得られた永久磁石の磁気特性並びにキユリー温
度を測定した。測定結果を第２表及び第３表に示
す。また、25℃、60℃、100℃の各温度でBHト
レーサーにより磁化曲線を測定し、25℃〜60℃と
60℃〜100℃における温度変化を平均し、残留磁
束密度の温度変化として測定した。 第２表と第３表から明らかなように、Ｒ−Fe
−BM系にSiを含有することにより、高保磁力を
有し、かつキユリー点が改善されたすぐれた永久
磁石が得られたことがわかる。
【表】
【表】
【表】
実施例 ４
実施例１と同じ製法で永久磁石を作製し、成分
組成を、15Nd−8B−1Nb−2Si−74Feとした永
久磁石の室温における磁化曲線を測定した。 第６図の磁化曲線から明らかなように、初磁化
曲線は低磁界で急峻に立上がり飽和に達し、減磁
曲線はきわめて角形性が高く、この永久磁石が典
型的な高性能異方性磁石であることがわかる。 また、この永久磁石の保磁力が反転磁区の核発
生によつて決定される、いわゆるニユークリエー
シヨン型永久磁石であることを示している。ま
た、第３表に示すこの発明の組成の磁石はいずれ
も第６図と同等の磁化曲線を示した。
組成を、15Nd−8B−1Nb−2Si−74Feとした永
久磁石の室温における磁化曲線を測定した。 第６図の磁化曲線から明らかなように、初磁化
曲線は低磁界で急峻に立上がり飽和に達し、減磁
曲線はきわめて角形性が高く、この永久磁石が典
型的な高性能異方性磁石であることがわかる。 また、この永久磁石の保磁力が反転磁区の核発
生によつて決定される、いわゆるニユークリエー
シヨン型永久磁石であることを示している。ま
た、第３表に示すこの発明の組成の磁石はいずれ
も第６図と同等の磁化曲線を示した。
第１図から第５図はSi量とキユリー温度との関
係を示すグラフ、第６図は磁化曲線を示すグラフ
である。
係を示すグラフ、第６図は磁化曲線を示すグラフ
である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ Ｒ（但しＲはＹを含む希土類元素のうち少な
くとも１種）８原子％〜30原子％、 B2原子％〜28原子％、 下記添加元素Ｍのうち少なくとも１種（但し、
Ｍとして２種以上の添加元素を含有する場合は、
当該添加元素の上限のうち最大値を添加総量の上
限値とする。）を含有し、 残部Fe及び不可避的不純物からなり、主相が
正方晶であるＲ−Fe−Ｂ系永久磁石材料におい
て、 15原子％以下のSiを含有したことを特徴とする
永久磁石材料。 Ti4.5原子％以下、Ni4.5原子％以下、 Bi5.0原子％以下、V9.5原子％以下、 Nb12.5原子％以下、Ta10.5原子％以下、 Cr8.5原子％以下、Mo9.5原子％以下、 W9.5原子％以下、Mn3.5原子％以下、 Al9.5原子％以下、Sb2.5原子％以下、 Ge7.0原子％以下、Sn3.5原子％以下、 Zr5.5原子％以下、Hf5.5原子％以下、 Ca8.5原子％以下、Mg8.5原子％以下、 Sr7.0原子％以下、Ba7.0原子％以下、 Be7.0原子％以下。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58117439A JPS609104A (ja) | 1983-06-29 | 1983-06-29 | 永久磁石材料 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58117439A JPS609104A (ja) | 1983-06-29 | 1983-06-29 | 永久磁石材料 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS609104A JPS609104A (ja) | 1985-01-18 |
| JPH0422006B2 true JPH0422006B2 (ja) | 1992-04-15 |
Family
ID=14711673
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58117439A Granted JPS609104A (ja) | 1983-06-29 | 1983-06-29 | 永久磁石材料 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS609104A (ja) |
Families Citing this family (6)
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Citations (1)
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-
1983
- 1983-06-29 JP JP58117439A patent/JPS609104A/ja active Granted
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS57141901A (en) * | 1981-02-26 | 1982-09-02 | Mitsubishi Steel Mfg Co Ltd | Permanent magnet powder |
Also Published As
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| JPS609104A (ja) | 1985-01-18 |
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