JPH03500891A - 移動床におけるベンゼンのアルキル化 - Google Patents

移動床におけるベンゼンのアルキル化

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JPH03500891A JP1504738A JP50473889A JPH03500891A JP H03500891 A JPH03500891 A JP H03500891A JP 1504738 A JP1504738 A JP 1504738A JP 50473889 A JP50473889 A JP 50473889A JP H03500891 A JPH03500891 A JP H03500891A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 移動床におけるベンゼンのアルキル化 本発明は、アルキルベンゼンを生成するため、アルキル化触媒の存在下において ベンゼンをオレフィンでアルキル化する方法に係る。
従来技術によれば、アルキル化反応器中、ゼオライト触媒の如き触媒の存在下に おいてベンゼンをオレフィンでアルキル化することが知られている。かかるアル キル化触媒は、アルキル化反応器内において1又はそれ以上の固定床として保持 される。ついで、アルキル化反応器からの流出物を蒸留及び/又はフラッシュ処 理して、パラフィン、ベンゼン、ポリアルキルベンゼン又は生成する可能性のあ るジフェニルアルカンの如き他の生成物と同様に、所望のアルキルベンゼン生成 物を回収する。場合によっては、ベンゼン及び/又はポリアルキルベンゼンをア ルキル化反応器に再循環し、又はアルキル交換反応器に供給してベンゼン及びポ リアルキルベンゼンをアルキル交換触媒床上を通過させることにより、さらにア ルキルベンゼンを生成することもできる。アルキル交換反応器からの流出物につ いても、アルキル反応器からの流出物の蒸留と同−又は同様にして蒸留できる。
本発明は、アルキル化反応器中、アルキル化触媒の存在下において、原料のベン ゼンをオレフィンでアルキル化する方法の改良にある。アルキル化反応器(又は アルキレータ−)は少なくとも1つの段階を有する。
本発明によれば、触媒床の一部を連続的に又は定期的に交換する。本発明の1態 様によれば、ベンゼンのオレフィンによるアルキル化がアルキル化触媒の移動床 (すなわち、触媒の一部が連続して交換される)の存在下で行われる。好適な具 体例では、アルキル化触媒床がオレフィン及びベンゼンに対して常時移動される 。
アルキル化触媒としてはゼオライト触媒を使用できる。
オレフィンは、好ましくはエチレン及びプロピレン(ベンゼンのアルキル化に使 用される際には、それぞれエチルベンゼン又はクメンを生成する)でなる群から 選ばれる。
1以上の触媒床(2以上の段階)が存在する場合には、触媒は好ましくは各段階 において又は床毎に交換される。
本発明の他の態様によれば、床の触媒の一部を、触媒層を床から取出し、他の触 媒層を床に加えることによって定期的に交換する。除去される触媒層は一般的に は脱活性化した触媒でなり、加えられる層は活性な触媒でなる。好適な具体例に よれば、触媒を床の底部から除去し、床の頂部から触媒を加える。別法としては 、触媒の一部の除去を床の頂部で行い、新たに再生した又は新たな触媒を床の底 部に加えてもよい。
アルキレータ−において、オレフィン及びベンゼンを床の底部に導入し、アルキ ル化反応の間では触媒が底部から頂部に向って層状で失活して不活性触媒の層を 形成するため、触媒の一部を段階又は床の底部から取出し、段階又は床の頂部に おいて新たな触媒を加えて触媒の交換を行うことが好ましい。
アルキレータ−からの流出物についてはフラッシュ処理及び/又は蒸留して、所 望のアルキルベンゼンと共に、パラフィン、ベンゼン、ポリアルキルベンゼン及 びジフェニルアルカンの如き生成物を回収できる。
ベンゼン及び蒸留ポリアルキルベンゼンをアルキル交換反応器に送り、アルキル 化触媒の存在下で反応させてアルキルベンゼンを生成できる。アルキル交換反応 器におけるアルキル化触媒は、上述の如き触媒の移動床である。ジフェニルアル カンについてはジフェニルアルカン変換器に送給でき、ここでアルキル化触媒( 上述の如きアルキル化触媒の移動床である)の存在下でアルキルベンゼンに変換 させる。アルキル交換反応器及びジフェニルアルカン変換器のいずれにおいても 、アルキル化触媒の不活性層が存在しないため、これらアルキル交換反応器又は ジフェニルアルカン変換器への原料の供給方向に対して向流方向に触媒床を移動 させることは必ずしも必要ではない。さらに、アルキル交換反応器及びジフェニ ルアルカン変換器のいずれにおいても、上述の如く触媒の層を床から取出し、新 たに触媒の床に加えることによって触媒の一部を定期的に交換することもできる 。
脱活性化触媒の一部をアルキレータ−の床又は段階から取出したところで、これ を触媒再生域に送給する。
触媒再生域は、「オフ・サイト」、すなわちアルキル化装置から分離していても よく、又はアルキレータ−、アルキル交換反応器又はジフェニルアルカン変換器 との閉鎖ループ系の一部を構成していてもよい。触媒再生域では、タール、コー クス及び他の炭化水素の如き炭素質物質を、制御した02雰囲気中で燃焼させる 。この操作により、再生域では、「ホット・スポット」を発生することなく物質 をゆっくりと燃焼させることができる。触媒再生域についての好適な温度は約4 00ないし約500℃である。この触媒再生域におけるO8含量は、初めは約0 .5%であり、つづいて0□含量約2%まで上昇される。好適には、不活性触媒 を約8ないし約24時間加熱する。
触媒の再生はバッチ式でもよく、不活性触媒をアルキレータ−から取出し、第1 保持タンクに送給し、この保持タンクが触媒で満杯となるまで保持する。ついで 、触媒を再生域に送給し、ここで再生し、その後第2保持タンクに送給する。新 たに再生した触媒が必要となった際には、再生触媒を第2保持タンクからアルキ レータ−に送給でき、ここで再生触媒は再び触媒床の一部となる。
触媒の一部が定期的に交換される具体例では、定期的に除去される脱活性化触媒 の量は、好ましくは床内の触媒の全量の約174ないし約173である。通常、 床内には約1.8ないし約3m(約6ないし約IOフィート)の触媒が存在する 。このように、触媒の一部の交換と次の交換との間隔は、触媒の一部が不活性と なる時間によって決定される。
触媒床の温度を監視して、触媒床のどこで温度上昇が生じているかを判断する。
脱活性化した触媒床の一部では、アルキル化反応の間には、触媒床の当該部分で の顕著な温度上昇は検知されない。
移動触媒床又は触媒の層が定期的に交換される床の使用により、アルキル化反応 器におけるコーキングの量が低減し、触媒の脱活性化が阻止される。触媒の交換 (定期的又は連続的)はベンゼンのアルキル化に必要な触媒の容量の低減を可能 にし、従って小形のアルキル化反応器を使用できる。さらに、触媒の交換(定期 的又は連続的)は、従来技術(固定床アルキレータ−)で使用されていたよりも 低いベンゼン/オレフィンの比の使用を可能にする。さらに、触媒再生域の使用 により、脱活性化した触媒を再生し、この触媒、をアルキレータ−化反応器に再 循環することが可能になり、使用済触媒の交換の必要性を低減させる。
添付図面を参照して本発明を説明する。
図面は、本発明のアルキル化法の具体例を示す概略図である。
この図を参照すれば、ライン11を介してベンゼンをアルキレータ−10に導入 し、アルキレータ−10の段階14に送給する。この具体例では、アルキレータ −10は2つの反応段階14及び16を収容する。しかしながら、本発明によれ ば、アルキレータ−10内には各種の数の反応段階を収容できる。図示した具体 例では、ベンゼンをアルキレータ−10の唯1つの段階に導入するようにしてい るが、アルキレータ−10の各段階にベンゼンを直接導入するようにしてもよい 。
オレフィンについては、ライン13及び15を介して導入すると共に、アルキレ ータ−10の段階14への導入のためライン12及び11を介しても供給する。
エチレン及びプロピレンが好適ではあるが、本発明によれば各種のオレフィンを 使用できる。全ベンゼン:オレフィンのモル比は約2:1ないし約lO:1、好 ましくは約3=1である。
アルキレータ−10の各段階14及び16内にはアルキル化触媒の床が収容され ている。この床は連続移動床であり、触媒の一部が連続して交換されるか、又は 触媒層を床から取出し、他の触媒層を加えることによって触媒の一部が定期的に 交換される。好適な具体例では、アルキル化触媒はゼオライト触媒である。好適 なゼオライト触媒としては、ゼオライトx1ゼオライトY1ゼオライトL1ゼオ ライトβ、ZSM−5、オメガ結晶ゼオライト、モルデナイト及びチャバザイト がある。アルキレータ−10の段階14に導入したベンゼン及びオレフィンを、 下記の触媒交換条件下でアルキルベンゼンに交換させる。
ffll口LIL 出口温度(”C) 66−482 93−260(0F) (150−900)  (200−500)圧力(Kg/ cm2) 10.5−140 17.5− 70(psig) (150−2000) (250−1000)空間速度(L HSV) 2−1000 4−100ついで、アルキレータ−10の段階14か らの流れをアルキレータ−10の段階16に送給すると共に、ライン15からオ レフィンを導入する。これにより、段階16において段階14からの未反応ベン ゼン及びオレフィンを反応させる。
好適には、各反応段階は断熱的であり、段階16の出口温度は段階14の出口温 度を越えない。2以上の段階を有する反応器では、各反応段階の出口温度は、好 ましくは、前の段階の出口温度を越えない。他の具体例では、アルキレータ−1 0の各段階における温度の上昇は55.5℃(100°F)を越えず、好ましく は42℃(75’ F)を越えない。加えて、アルキレータ−10の各段階間で 流出物の冷却が起こる。
好適な具体例では、アルキレータ−10の段階14及び16内に収容される床は 、段階14及び16におけるベンゼン及びオレフィンの移動又は流動方向に対し て向流方向の移動が生じられる連続移動床である。この向流移動は、アルキレー タ−の反応段階における望ましくないコーキングを阻止することにより、触媒の 早期な脱活性化を阻止する働きがある。
触媒の各床又は各段階の温度を監視して、触媒の活性度を判断するため、温度が 上昇する部位を特定する。
触媒の一部が不活性となると、この部分では顕著な温度の上昇は生じない。つい で、触媒の脱活性化部分を、段階14からライン21を介して及び/又は段階1 6からライン22を介して除去し、保持タンク24に送給する。段階14及び/ 又は16から触媒を連続的に除去できる。好適には、底部にある触媒の一部を連 続して取出す。不活性触媒を定期的に保持タンク24からライン23を介して炉 20に送給する。他の具体例では、段階14及び/又は16における触媒層、た とえば触媒床の底部層を定期的に取出し、保持タンク24に送給し、つづいて炉 20に送給する。段階14及び/又は16からの触媒層の取出しの間隔は、層が 不活性となる時間によって決定される。
炉20における触媒の再生の間に、タール、コークス、及び他の炭化水素の如き 炭素質物質が制御された酸素雰囲気下で燃焼される。一般にライン19を介して 炉20に導入した不活性ガスとの混合物として提供される分子状酸素によって触 媒を酸化する。不活性ガスは低濃度の03、たとえば約0.5%O1を含有し、 この濃度は約2%まで増大可能である。炉20において、温度好ましくは約40 0ないし約500’C1期間約8ないし約24時間で触媒を加熱する。
触媒を炉2oで再生した後、ライン25を介して保持タンク26に送給する。再 生触媒を、アルキレータ−10の段階14又は段階16で再生触媒が必要となる まで保持タンク26に保存する。アルキレータ−10で再生触媒が必要となった 際には、保持タンク26からライン27を介して段階14に及び/又は保持タン ク26からライン28を介して段階16に送給する。好ましくは、触媒を保持タ ンク26からライン27を介して段階14に及び/又は保持タンク26からライ ン28を介して段階16に連続的に送給する。別法では、再生触媒を定期的に段 階14及び/又は16に送給する。図示したように、好適な具体例では、再生触 媒を段階14及び/又は16の頂部で加える。好適な具体例では、触媒が各段階 の底部がら頂部に向って層状で脱活性化するため、アルキレータ−10の段階1 4及び16の底部から取出す。他の具体例では、アルキレータ−10の段階14 及び/又は16の頂部がら取出すこともでき、新たに再生した触媒をアルキレー タ−10の段階14及び/又は16の底部に加えることもできる。
保持タンク24、ライン23、炉20.ライン25及び保持タンク26を包含し てなる再生域は、アルキレータ−10を含む閉鎖ループ系の一部を構成するもの であってもよく、又は触媒の再生は、再生域が閉鎖ループ系の一部を構成しない オフ・サイトで行われる。連続移動床が使用される場合には、保持タンク24、 ライン23、炉20、ライン25及び保持タンク26は閉鎖ループ系の一部を構 成するものでなければならない。再生域が閉鎖ループ系の一部でない場合には、 保持タンク24は脱活性化触媒で満杯となる際にオフ・サイトとなる。ついで、 脱活性化触媒をオフ・サイトの炉に送給し、上述の如く触媒の再生を行う。その 後、再生された触媒を炉から他の保持タンクに送給する。この保持タンクは、新 たに再生された触媒がアルキレータ−10の段階14及び/又は16で必要とな る際、ライン27によって段階14に、ライン28によって段階16に接続され る。
アルキレータ−10の段階16からの流出物をライン17及び18を介して送給 し、さらに処理する。流出物をフラッシュ処理及び/又は蒸留して、パラフィン 、ベンゼン、アルキルベンゼン、ポリアルキルベンゼン及びジフェニルアルカン の如き生成物を回収する。ベンゼンについてはアルキレータ−10に再循環でき 、又はアルキル交換反応器(図示せず)に供給でき、これによりベンゼン及び蒸 留ポリアルキルベンゼンを触媒交換条件下で反応させてアルキルベンゼンを生成 できる。ポリアルキルベンゼンについても、いくつかの例ではアルキレータ−1 0に再循環される。アルキル交換反応は、アルキル交換反応触媒の少なくとも1 の連続移動床の存在下、又は触媒層が定期的に取出され、交換層が加えられる少 なくとも1の触媒床の存在下で行われる。
かかるアルキル交換反応は、温度約66ないし約482℃(約150ないし約9 00°F)、圧力的10.5ないし約140Kg/cm” (約150ないし約 2000psig)、総LH5V約1ないし約1000において、フェニル/ア ルキル基の比が約2ないし約50である供給物をアルキル交換器に供給して行わ れる。ジフェニルアルカンについては、ジフェニルアルカン変換器(図示せず) に送給できる。ジフェニルアルカンの変換は、温度約177ないし約427℃( 約350ないし約800°F)で行われ、滞留時間は約5分ないし約80分であ る。この変換器は任意に1以上の移動触媒床、又は触媒の層が定期的に取出され 、交換層が加えられる1以上の触媒床を収容する。アルキレータ−10及びアル キル交換反応器で生成される好適なアルキルベンゼンはエチルベンゼン及びクメ ンである。
アルキル交換反応器又はジフェニルアルカン変換器で移動床を使用する場合、ア ルキル交換反応器又はジフェニルアルカン変換器への供給物の移動方向に対して 直接向流方向に移動させることは必要ではない。これは、アルキル交換反応器又 はジフェニルアルカン変換器内には触媒の脱活性化層が存在しないためである。
しかしながら、他の態様では段階14及び/又は16がらの連続取出し、炉20 での再生及びアルキレータ−10の段階14及び/又は16での触媒の連続交換 に関して上述換器において触媒の一部の取出し及び交換を行うことができる。
触媒の一部を連続して取出す移動床の他の例として、脱活性化触媒の層をアルキ レータ−の段階、又はアルキル交換反応器又はジフェニルアルカン変換器から定 期的に取出し、再生した触媒の新たな層を該段階又は床に加える方式の触媒床を 使用できる。触媒の層を各段階の頂部から取出し、新たに再生した触媒層を各段 階又は床の底部で加えることができるが、好ましくは脱活性化触媒層を各段階の 底部から取出し、新たに再生した触媒層を各段階の頂部に加える。
本発明の利点は、反応器におけるコーキングの低減及び触媒の脱活性化の阻止で ある。触媒が脱活性化した場合には、炉に送給し、ここで、この脱活性化触媒上 に不活性ガス及び分子状酸素の加熱混合物を送給することによって当該触媒を再 生し、ついでアルキレータ−に再循環する。移動触媒床は、低いベンゼン/オレ フィン比を有するアルキレータ−原料を使用することを可能にし、アルキル化反 応に必要な触媒の容積及び量を低減させる。このようにして、アルキル化反応を 行うために小形の反応器を使用することが可能となる。
しかしながら、本発明の範囲は上述の特殊な具体例に限定されないことが理解さ れなければならない。たとえば、ゼオライト以外のアルキル化触媒を使用でき、 反応器が各種の数の段階を収容していてもよい。さらに、炉辺外の再生装置を使 用できる・本発明は上述の他にも実行可能であり、請求の範囲に包含される。
○ 補正書の写しく翻訳文)提出書 (特許法第184条の8) 平成2年10月26日 1、特許出願の表示 PCT/US 89101340 2、発明の名称 移動床におけるベンゼンのアルキル化 3、特許出願人 住 所 アメリカ合衆国ニューシャーシー 07003ブルームフイールド ブ ロードストリート 1515名 称 ニービービー ルーマス フレストインコ ーホレーテッド 4、代理人 〒100東京都千代田区有楽町−丁目8番1号日比谷パークビルヂング519号 (電話213−0686)5、補正書の提出年月日 1990年4月6日6、添 付書類の目録 (1)補正書の写(翻訳文) 1ノ(−y\、請求の範囲 1 アルキル化触媒の少なくとも1つの床を収容するアルキル化反応器において ベンゼンをオレフィンと反応させる方法において、ベンゼン及びオレフィンの供 給物を前記床の第1末端に導入し、該床の温度を監視して該床の不活性部分を判 定し、前記触媒の不活性部分を前記床の温度の監視に基いて該床の第1末端から 取出すと共に、前記床の第1末端と反対の端である第2末端に前記触媒の活性部 分を加え、これにより、該触媒の床を、前記反応器へのオレフィン及びベンゼン 供給物の移動に如して向流方向で移動させることを特徴とする、ベンゼンのアル キル化法。
2 請求項1記載の方法において、前記アルキル化触媒がゼオライト触媒である 、ベンゼンのアルキル化法。
3 請求項1記載の方法において、前記触媒の不活性部分を前記床から連続的に 取出し、前記触媒の活性部分を前記床に連続的に加える、ベンゼンのアルキル化 法。
4 請求項1記載の方法において、前記触媒の不活性部分を前記床から定期的に 取出し、前記触媒の活性部分を前記床に定期的に加える、ベンゼンのアルキル化 法。
5 請求項1記載の方法において、前記触媒の不活性手段に前記不活性部分を送 給し、該触媒の不活性部分ヲ再生する、ベンゼンのアルキル化法。
6 請求項1記載の方法において、前記触媒の不活性部分を再生するに当たり、 該触媒の第1部分を、初めに分子状酸素0.5%を含有する不活性ガスとの混合 物でなる雰囲気で酸化し、この再生処理の間、分子状酸素ノ含量を約2%まで増 大させる、ベンゼンのアルキル化法。
7 請求項1記載の方法において、前記触媒の第1部分の再生を温度約400な いし約500℃で行う、ベンゼンのアルキル化法。
8 請求項1記載の方法において、前記触媒の第1部分の再生を処理待間約8な いし約24時間で行う、ベンゼンのアルキル化法。
国際調査報告 ランス国ヌイイ エフ−92200フールバール ド ラ ソーセ17ビス

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1 アルキル化触媒の少なくとも1つの床を収容するアルキル化反応器において ベンゼンをオレフィンでアルキル化する方法において、前記床から触媒の第1部 分を取出し、前記触媒の活性部分を前記床に加えることを特徴とする、ベンゼン のアルキル化法。 2 請求項1記載の方法において、前記アルキル化触媒がゼオライト触媒である 、ベンゼンのアルキル化法。 3 請求項1記載の方法において、前記触媒の第1部分を前記床から連続的に取 出し、前記触媒の活性部分を前記床に連続的に加える、ベンゼンのアルキル化法 。 4 請求項1記載の方法において、前記触媒の第1部分を前記床から定期的に取 出し、前記触媒の活性部分を前記床に定期的に加える、ベンゼンのアルキル化法 。 5 請求項3記載の方法において、前記触媒の第1部分を前記床の底部から取出 し、前記活性部分を前記床の頂部に加えて、これにより、前記触媒の床を前記反 応器へのオレフィン及びベンゼン供給物の移動方向に対して向流方向で移動させ る、ベンゼンのアルキル化法。 6 請求項4記載の方法において、前記触媒の第1部分を前記床の底部から取出 し、前記触媒の活性部分を前記床の頂部に加える、ベンゼンのアルキル化法。 7 請求項1記載の方法において、前記触媒の第1部分を前記床から取出すに当 たり、前記触媒の第1部分を保持手段に送給し、この保持手段から触媒再生手段 に前記第1部分を送給し、該触媒の第1部分を再生する、ベンゼンのアルキル化 法。 8 請求項7記載の方法において、前記触媒の第1部分を再生するに当たり、該 触媒の第1部分を、初めに分子状酸素0.5%を含有する不活性ガスとの混合物 でなる雰囲気で酸化し、この再生処理の間、分子状酸素の含量を約2%まで増大 させる、ベンゼンのアルキル化法。 9 請求項8記載の方法において、前記触媒の第1部分の再生を温度約400な いし約500℃で行う、ベンゼンのアルキル化法。 10 請求項7記載の方法において、前記触媒の第1部分の再生を処理時間約8 ないし約24時間で行う、ベンゼンのアルキル化法。 11 請求項1記載の方法において、前記触媒床に前記触媒の活性部分を加える に当たり、触媒の活性部分を触媒再生手段から保持手段に送給し、この触媒の活 性部分を該保持手段から前記触媒床に送給する、ベンゼンのアルキル化法。 12 請求項1記載の方法において、前記オレフィンがエチレン及びプロピレン でなる群から選ばれるものである、ベンゼンのアルキル化法。 13 ベンゼン及びポリアルキルベンゼンを含有する供給物を、アルキル化触媒 の床を収容するアルキル交換反応器内で反応させる方法において、前記床から触 媒の第1部分を取出し、該床に前記触媒の活性部分を加えることを特徴とする、 ベンゼンの反応法。 14 請求項13記載の方法において、前記アルキル化触媒がゼオライト触媒で ある、ベンゼンの反応法。 15 請求項13記載の方法において、前記触媒の第1部分を前記床から連続的 に取出し、前記触媒の活性部分を前記床に連続的に加える、ベンゼンの反応法。 16 請求項13記載の方法において、前記触媒の第1部分を前記床から定期的 に取出し、前記触媒の活性部分を前記床に定期的に加える、ベンゼンの反応法。 17 請求項13記載の方法において、前記触媒の第1部分を前記床の底部から 取出し、前記触媒の活性部分を前記床の頂部に加える、ベンゼンの反応法。 18 請求項13記載の方法において、前記触媒の第1部分を前記床から取出す に当たり、前記触媒の第1部分を保持手段に送給し、この保持手段から触媒再生 手段に前記第1部分を送給し、該触媒の第1部分を再生する、ベンゼンの反応法 。 19 請求項18記載の方法において、前記触媒の第1部分を再生するに当たり 、該触媒の第1部分を、初めに分子状酸素0.5%を含有する不活性ガスとの混 合物でなる雰囲気で酸化し、この再生処理の間、分子状酸素の含量を約2%まで 増大させる、 20 請求項19記載の方法において、前記触媒の第1部分の再生を温度約40 0ないし約500℃で行う、ベンゼンの反応法。 21 請求項18記載の方法において、前記触媒の第1部分の再生を処理時間約 8ないし約24時間で行う、ベンゼンの反応法。 22 請求項13記載の方法において、前記触媒床に前記触媒の活性部分を加え るに当たり、触媒の活性部分を触媒再生手段から保持手段に送給し、この触媒の 活性部分を該保持手段から前記触媒床に送給する、ベンゼンの反応法。 23 ジフェニルアルカンを含有する供給物を、アルキル化触媒の床を収容する ジフェニルアルカン変換器で反応させて、ジフェニルアルカンをアルキルベンゼ ンに変換する方法において、前記床から触媒の第1部分を取出し、該床に前記触 媒の活性部分を加えることを特徴とする、ジフェニルアルカンの反応法。 24 請求項23記載の方法において、前記アルキル化触媒がゼオライト触媒で ある、ジフェニルアルカンの反応法。 25 請求項23記載の方法において、前記触媒の第1部分を前記床から連続的 に取出し、前記触媒の活性部分を前記床に連続的に加える、ジフェニルアルカン の反応法。 26 請求項23記載の方法において、前記触媒の第1部分を前記床から定期的 に取出し、前記触媒の活性部分を前記床に定期的に加える、ジフェニルアルカン の反応法。 27 請求項23記載の方法において、前記触媒の第1部分を前記床の底部から 取出し、前記触媒の活性部分を前記床の頂部に加える、ジフェニルアルカンの反 応法。 28 請求項23記載の方法において、前記触媒の第1部分を前記床から取出す に当たり、前記触媒の第1部分を保持手段に送給し、この保持手段から触媒再生 手段に前記第1部分を送給し、該触媒の第1部分を再生する、ジフェニルアルカ ンの反応法。 29 請求項28記載の方法において、前記触媒の第1部分を再生するに当たり 、該触媒の第1部分を、初めに分子状酸素0.5%を含有する不活性ガスとの混 合物でなる雰囲気で酸化し、この再生処理の間、分子状酸素の含量を約2%まで 増大させる、ジフェニルアルカンの反応法。 30 請求項29記載の方法において、前記触媒の第1部分の再生を温度約40 0ないし約500℃で行う、ジフェニルアルカンの反応法。 31 請求項28記載の方法において、前記触媒の第1部分の再生を処理時間約 8ないし約24時間で行う、ジフェニルアルカンの反応法。 32 請求項23記載の方法において、前記触媒床に前記触媒の活性部分を加え るに当たり、触媒の活性部分を触媒再生手段から保持手段に送給し、この触媒の 活性部分を該保持手段から前記触媒床に送給する、ジフェニルアルカンの反応法 。
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