JPH03289069A - 非水電解質二次電池の製造方法 - Google Patents
非水電解質二次電池の製造方法Info
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- JPH03289069A JPH03289069A JP2090906A JP9090690A JPH03289069A JP H03289069 A JPH03289069 A JP H03289069A JP 2090906 A JP2090906 A JP 2090906A JP 9090690 A JP9090690 A JP 9090690A JP H03289069 A JPH03289069 A JP H03289069A
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-
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
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- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
（イ） 産業上の利用分野
本発明は金属酸化物、遷移金属のカルコゲン化合物、或
るいは導電性ポリマーを正極材料として用い、負極材料
としてリチウム金属酸るいはリチウム合金を用いた非水
電解質二次電池に関する。
るいは導電性ポリマーを正極材料として用い、負極材料
としてリチウム金属酸るいはリチウム合金を用いた非水
電解質二次電池に関する。
（ロノ 従来の技術
正極として〜１ｎＯｚ、■、０．のような金属酸化物、
Ｔ ＩＳ ｔ、Ｍｏ５ｔのような遷移金属のカルコゲン
化合物、或るいはポリアセチレン、ポリピロールのよう
な導電性ポリマーを用い、負極にリチウム金属、或るい
はリチウム合金を用いた非水電解質二次電池は高エネル
ギー密度を有する特徴に着目して、特開平１−２４８４
６９号公報に開示されるように盛んに研究されている。
Ｔ ＩＳ ｔ、Ｍｏ５ｔのような遷移金属のカルコゲン
化合物、或るいはポリアセチレン、ポリピロールのよう
な導電性ポリマーを用い、負極にリチウム金属、或るい
はリチウム合金を用いた非水電解質二次電池は高エネル
ギー密度を有する特徴に着目して、特開平１−２４８４
６９号公報に開示されるように盛んに研究されている。
（ハ） 発明が解決しようとする課組
しかし、二のような二次電池では、負極がリチウム金属
酸るいはリチウム合金であるため、電池の放電時には負
極からリチウムがリチウムイオンとなって電解液中に移
動し、充電時にはこのリチウムイオンが金属リチウムと
なって再び負極に析出するが、この充放電サイクルを反
復するに伴って電析する活性なリチウム原子が電解液と
反応し」チウムの消費や電解液の分解が起こり、その結
果、電池の充放電サイクル寿命が短くなるという問題を
生じていた。
酸るいはリチウム合金であるため、電池の放電時には負
極からリチウムがリチウムイオンとなって電解液中に移
動し、充電時にはこのリチウムイオンが金属リチウムと
なって再び負極に析出するが、この充放電サイクルを反
復するに伴って電析する活性なリチウム原子が電解液と
反応し」チウムの消費や電解液の分解が起こり、その結
果、電池の充放電サイクル寿命が短くなるという問題を
生じていた。
（ニ） 課題を解決するための手段
本発明は金属酸化物、遷移金属のカルコゲン化合物、或
るいは導電性ポリマーを正極材料として用い、リチウム
金属、或るいはリチウム合金を負極に用いた非水電解質
二次電池において、前記負極表面は、少なくとも前記正
極と対向する面において、導電性フィルムで被覆されて
いることを特徴とするものである。
るいは導電性ポリマーを正極材料として用い、リチウム
金属、或るいはリチウム合金を負極に用いた非水電解質
二次電池において、前記負極表面は、少なくとも前記正
極と対向する面において、導電性フィルムで被覆されて
いることを特徴とするものである。
（ホ） 作用
導電性ポリマー等の導電性フィルムを表面に有するリチ
ウム金属、或るいはリチウム合金から成る負極を用いた
場合、電池の放電時に負極からリチウムがリチウムイオ
ンとなって電解液中に移動し、充電時にリチウムイオン
が金属リチウムとなって再び負極に電析する際に、リチ
ウム原子の周りに電解液が存在しないため、リチウムの
消費、及び電解液の分解が生じないため、充放電サイク
ル寿命を大幅に延ばすことができる。
ウム金属、或るいはリチウム合金から成る負極を用いた
場合、電池の放電時に負極からリチウムがリチウムイオ
ンとなって電解液中に移動し、充電時にリチウムイオン
が金属リチウムとなって再び負極に電析する際に、リチ
ウム原子の周りに電解液が存在しないため、リチウムの
消費、及び電解液の分解が生じないため、充放電サイク
ル寿命を大幅に延ばすことができる。
（へ） 実施例
以下に本発明の実施例を挙げ、詳細に説明する。
［実施例１］
アニ１）ンをホウフッ化水素酸水溶液に溶解し、窒素雰
囲気中で撹拌しながら室温でホウフッ化第二銅と、アセ
トニトリルと、を滴下した。
囲気中で撹拌しながら室温でホウフッ化第二銅と、アセ
トニトリルと、を滴下した。
この滴下と共に反応液は直ちに黒色に変化し。
該反応液はスラリー状を呈するようになった。
そしてこの反応の終了後、室温で８時間程度放置し、そ
の後、反応生成物を濾別、乾燥してポリアニリン粉末を
得た。
の後、反応生成物を濾別、乾燥してポリアニリン粉末を
得た。
以上のようにして得られた粉末状態のポリアニリンをＮ
−メチル−ピロリドンに溶解させ、黒色の溶液を得、そ
して、この液をリチウム負極上にキャストして、真空乾
燥したところ、リチウム負極上にポリアニリンの薄膜が
形成された。
−メチル−ピロリドンに溶解させ、黒色の溶液を得、そ
して、この液をリチウム負極上にキャストして、真空乾
燥したところ、リチウム負極上にポリアニリンの薄膜が
形成された。
上記薄膜状のポリアニリンがついたリチウム負極を用い
、正極として化学的に合成したポリアニリンを用い、又
電解液としてホウフ・ン化すチウム／アロピレンカーボ
ネート溶液を用いて第１図に示したような構造の本発明
電池Ａを作製した。
、正極として化学的に合成したポリアニリンを用い、又
電解液としてホウフ・ン化すチウム／アロピレンカーボ
ネート溶液を用いて第１図に示したような構造の本発明
電池Ａを作製した。
第１図においてリチウム金属からなる負極１は負極集を
体２の内面に固着されており、この負極集電体２はステ
ンレスからなる断面略コ字状の負極缶３７）内底面に固
着され、且つ該負極集電体２の表面には導電性フィルム
として上記ポリアニリン薄膜４が形成されている。上記
負極缶３の周端はボリア０ピレン製の絶縁バッキング５
の内部に固定さｔＬでおり、絶縁バッキング５の外周に
はステンレスから成り上記負極缶３とは反対方向に断面
略コ字状を成す正極缶６が固定されている。この正極缶
６の内底面には正極集電体７が固定されており、この正
極集電体７の上面にはポリアニリンから成る正極８が固
定されている。更にこの正極８と前記負極１との間には
セパレータ９が介挿さｔＬでいる。
体２の内面に固着されており、この負極集電体２はステ
ンレスからなる断面略コ字状の負極缶３７）内底面に固
着され、且つ該負極集電体２の表面には導電性フィルム
として上記ポリアニリン薄膜４が形成されている。上記
負極缶３の周端はボリア０ピレン製の絶縁バッキング５
の内部に固定さｔＬでおり、絶縁バッキング５の外周に
はステンレスから成り上記負極缶３とは反対方向に断面
略コ字状を成す正極缶６が固定されている。この正極缶
６の内底面には正極集電体７が固定されており、この正
極集電体７の上面にはポリアニリンから成る正極８が固
定されている。更にこの正極８と前記負極１との間には
セパレータ９が介挿さｔＬでいる。
又、前記電池Ａの他に比較として、ポリアニリン薄膜が
存在しないリチウム金属のみから成る負極を用いたとい
うこと以外は該電池Ａと全く同様にして、比較電池Ｂを
作製した。
存在しないリチウム金属のみから成る負極を用いたとい
うこと以外は該電池Ａと全く同様にして、比較電池Ｂを
作製した。
これらのｔ池Ａ、Ｂについて充放電試験を行った。尚、
この時充電は充ｉｔ流１ｍＡで充電終止電１王が３，６
〜になるまで行い、又、放電は放電電流１ｍＡで放電終
止電圧が２．５ｖになるまで行った。
この時充電は充ｉｔ流１ｍＡで充電終止電１王が３，６
〜になるまで行い、又、放電は放電電流１ｍＡで放電終
止電圧が２．５ｖになるまで行った。
第２図は上記のようにして行われた試験のサイクル結果
を示す図である。この第２図において、実線は本発明に
係る電池Ａ、破線は比較電池Ｂのサイクル特性図であっ
て、この図から明らかなように本発明電池Ａは１００サ
イクルの充放電試験でもその充放電効率は１０ｏｚを示
したが、比較電池Ｂは同じ１００サイクルでほぼ５ｏｚ
程度にまで劣化した。この結果、本発明による正極との
対向面である表面に導電性ポリマーを有する負極を用い
た場合、電池の放電時に負極からリチウムがリチウムイ
オンとなって電解液中に移動し、充電時にリチウムイオ
ンが金属リチウムとなって再び負極に電析する際にリチ
ウム原子の周りに電解液が存在しないため、リチウムの
消費、及び電解液の分解が生じないので、充放電サイク
ル寿命を大幅に延ばすことができたものと考えられる。
を示す図である。この第２図において、実線は本発明に
係る電池Ａ、破線は比較電池Ｂのサイクル特性図であっ
て、この図から明らかなように本発明電池Ａは１００サ
イクルの充放電試験でもその充放電効率は１０ｏｚを示
したが、比較電池Ｂは同じ１００サイクルでほぼ５ｏｚ
程度にまで劣化した。この結果、本発明による正極との
対向面である表面に導電性ポリマーを有する負極を用い
た場合、電池の放電時に負極からリチウムがリチウムイ
オンとなって電解液中に移動し、充電時にリチウムイオ
ンが金属リチウムとなって再び負極に電析する際にリチ
ウム原子の周りに電解液が存在しないため、リチウムの
消費、及び電解液の分解が生じないので、充放電サイク
ル寿命を大幅に延ばすことができたものと考えられる。
［実施例２］
次に正極として二酸化マンガンｊＭｎＯ＋）を用いた以
外は実施例１と同様の構成として本発明電池Ｃ１及びポ
リアニリン薄膜が存在しない比較電池りを作製した。
外は実施例１と同様の構成として本発明電池Ｃ１及びポ
リアニリン薄膜が存在しない比較電池りを作製した。
これらの電池Ｃ，Ｄについて充放電試験を行った。この
時、充電は充電電流１ｍＡで充電終止電圧が３．６ｖに
なるまで行い、一方放電は放電電流１ｍ、Ａで放電終止
電圧が２．５ｖになるまで行った。
時、充電は充電電流１ｍＡで充電終止電圧が３．６ｖに
なるまで行い、一方放電は放電電流１ｍ、Ａで放電終止
電圧が２．５ｖになるまで行った。
第３図にこれら電池Ｃ，Ｄの充放電サイクル特性を示す
。この第３図において、実線は本発明に係る電池Ｃ１破
線は比較電池りのサイクル特性であって、本発明電池Ｃ
は１００サイクル目においても充放電効率１０ｏｚを示
しているが、比較電池りの方は同じ１００サイクル目で
略５０χ程度にまで劣化していることが明らかである。
。この第３図において、実線は本発明に係る電池Ｃ１破
線は比較電池りのサイクル特性であって、本発明電池Ｃ
は１００サイクル目においても充放電効率１０ｏｚを示
しているが、比較電池りの方は同じ１００サイクル目で
略５０χ程度にまで劣化していることが明らかである。
以上の２つの実施例のように負極表面に形成されたポリ
アニリンの薄膜に関し、このような導電性ポリマーを負
極表面に形成する方法はどんな方法でもよく、例えば導
電性ポリマーを溶剤に溶解したものをキャストし、乾燥
することによって形成した導電性フィルムを負極表面に
用いてもよい 又、溶剤として窒素原子を含む環状化合物、特に窒素原
子を含む環状化合物としてのピロリドン、及びその誘導
体、例えばＮ−メチル−２−ピロリドンを用いることが
可能である。
アニリンの薄膜に関し、このような導電性ポリマーを負
極表面に形成する方法はどんな方法でもよく、例えば導
電性ポリマーを溶剤に溶解したものをキャストし、乾燥
することによって形成した導電性フィルムを負極表面に
用いてもよい 又、溶剤として窒素原子を含む環状化合物、特に窒素原
子を含む環状化合物としてのピロリドン、及びその誘導
体、例えばＮ−メチル−２−ピロリドンを用いることが
可能である。
更に負極表面に薄膜を形成する導電性ポリマーとしては
、溶剤に溶解するものならばその種類を問わず、ポリア
ニリン以外には、例えばポリピロール、ポリチオフェン
等が用いられる。
、溶剤に溶解するものならばその種類を問わず、ポリア
ニリン以外には、例えばポリピロール、ポリチオフェン
等が用いられる。
一方、正極としては特に限定はされないが、リチウムイ
オン等のアルカリ金属カチオンを充放電反応に伴って放
出、若しくはＮ１得するものであればよく、例えばバナ
ジウムの酸化物及び硫化物、マンガンの酸化物、クロム
の酸化物、チタンの酸化物及び硫化物、或るいはこれら
化合物の複合酸化物、複合硫化物等が利用可能であり、
又例えばＣｒ５Ｏｓ、ＣｒｚＯｓ、ＶｚＯ＋＋ 〜’
ｇｏ １３＋ Ｍｎ０２＋Ｔ ｉｏ ｌ ＭｏＶ ｔｏ
Ａ、ＴｉＳ、、Ｖ Ｓ 、、Ｃｒｏ ２１６Ｖ ０７
６５１も可能である。更に、ＬｉＣｏ０．、Ｗ Ｏ、等
の酸化物、ＣｕＳ、Ｆ ｅ、 ｘｓｖｏ ｙ＋ｓｔ等の
硫化物、Ｎ１ＰＳ＋、ＦｅＰ’Ｓ＋等のリン／イオウ化
合物、〜’Ｓｅ３等のセレン化物も使用できる。これら
に加えて正極にはポリアセチレン、ポリピロール、ポリ
チオフェン、ポリパラフェニレン、ポリアニリン等の導
電性ポリマーを用いることもできる。
オン等のアルカリ金属カチオンを充放電反応に伴って放
出、若しくはＮ１得するものであればよく、例えばバナ
ジウムの酸化物及び硫化物、マンガンの酸化物、クロム
の酸化物、チタンの酸化物及び硫化物、或るいはこれら
化合物の複合酸化物、複合硫化物等が利用可能であり、
又例えばＣｒ５Ｏｓ、ＣｒｚＯｓ、ＶｚＯ＋＋ 〜’
ｇｏ １３＋ Ｍｎ０２＋Ｔ ｉｏ ｌ ＭｏＶ ｔｏ
Ａ、ＴｉＳ、、Ｖ Ｓ 、、Ｃｒｏ ２１６Ｖ ０７
６５１も可能である。更に、ＬｉＣｏ０．、Ｗ Ｏ、等
の酸化物、ＣｕＳ、Ｆ ｅ、 ｘｓｖｏ ｙ＋ｓｔ等の
硫化物、Ｎ１ＰＳ＋、ＦｅＰ’Ｓ＋等のリン／イオウ化
合物、〜’Ｓｅ３等のセレン化物も使用できる。これら
に加えて正極にはポリアセチレン、ポリピロール、ポリ
チオフェン、ポリパラフェニレン、ポリアニリン等の導
電性ポリマーを用いることもできる。
又、電解液としては、エチレンカーボネート、プロピレ
ンカーボネート、ブチレンカーボネート、１．２−ジメ
トキシエタン、γ−ブチロラクトン、スルホラン等の非
プロトン性有機溶媒の単独、或るいは各々２つ以上の混
合溶媒にＬｉＣｌ０．、Ｌ ｉ Ｂ Ｆ ＋、Ｌ ｉ
ＣＦ ｓ Ｓ Ｏｓ、ＬｉＰＦ、、Ｌ ｓ Ａ ｓ Ｆ
ｉ等の電解質を単独、或るいは２つ以上混合して溶解
したものを用いることもできる。
ンカーボネート、ブチレンカーボネート、１．２−ジメ
トキシエタン、γ−ブチロラクトン、スルホラン等の非
プロトン性有機溶媒の単独、或るいは各々２つ以上の混
合溶媒にＬｉＣｌ０．、Ｌ ｉ Ｂ Ｆ ＋、Ｌ ｉ
ＣＦ ｓ Ｓ Ｏｓ、ＬｉＰＦ、、Ｌ ｓ Ａ ｓ Ｆ
ｉ等の電解質を単独、或るいは２つ以上混合して溶解
したものを用いることもできる。
（ト） 発明の詳細
な説明したように本発明によれば、充放電サイクルの反
復に伴って電析する活性なリチウム原子が電解液と反応
し、リチウムの消費や電解液の分解が起こるのを抑制す
るので、二次電池の充放電サイクル寿命を長くすること
が可能となり、高信順性、且つ高性能の二次電池を作製
しうるという効果を奏する。
復に伴って電析する活性なリチウム原子が電解液と反応
し、リチウムの消費や電解液の分解が起こるのを抑制す
るので、二次電池の充放電サイクル寿命を長くすること
が可能となり、高信順性、且つ高性能の二次電池を作製
しうるという効果を奏する。
第１図は本発明の実施例の電池の構造を示す図、第２図
は本発明電池Ａと比較電池Ｂのサイクル特性を比較した
図、第３図は本発明電池Ｃと比較電池りのサイクル特性
を比較した図である。 １ 負極、２・・負極集電体、３ 負極針、４
導電性フィルム、５・・・絶縁バッキング、６・ 正極
缶、７・ 正極集電体、８・・・正極、９ ・セパレー
タう
は本発明電池Ａと比較電池Ｂのサイクル特性を比較した
図、第３図は本発明電池Ｃと比較電池りのサイクル特性
を比較した図である。 １ 負極、２・・負極集電体、３ 負極針、４
導電性フィルム、５・・・絶縁バッキング、６・ 正極
缶、７・ 正極集電体、８・・・正極、９ ・セパレー
タう
Claims (2)
- （１）金属酸化物、遷移金属のカルコゲン化合物、或る
いは導電性ポリマーを正極材料として用い、リチウム金
属、或るいはリチウム合金を負極に用いた非水電解質二
次電池であって、 前記負極表面は、少なくとも前記正極と対向する面にお
いて、導電性フィルムで被覆されていることを特徴とす
る非水電解質二次電池。 - （２）上記導電性フィルムとして導電性ポリマーを用い
たことを特徴とする請求項１記載の非水電解質二次電池
。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2090906A JP2999793B2 (ja) | 1990-04-05 | 1990-04-05 | 非水電解質二次電池の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2090906A JP2999793B2 (ja) | 1990-04-05 | 1990-04-05 | 非水電解質二次電池の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03289069A true JPH03289069A (ja) | 1991-12-19 |
| JP2999793B2 JP2999793B2 (ja) | 2000-01-17 |
Family
ID=14011449
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2090906A Expired - Fee Related JP2999793B2 (ja) | 1990-04-05 | 1990-04-05 | 非水電解質二次電池の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2999793B2 (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH06168737A (ja) * | 1992-11-30 | 1994-06-14 | Canon Inc | 二次電池 |
| EP0600718A3 (en) * | 1992-11-30 | 1995-11-15 | Canon Kk | Secondary battery. |
-
1990
- 1990-04-05 JP JP2090906A patent/JP2999793B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH06168737A (ja) * | 1992-11-30 | 1994-06-14 | Canon Inc | 二次電池 |
| EP0600718A3 (en) * | 1992-11-30 | 1995-11-15 | Canon Kk | Secondary battery. |
| US6395423B1 (en) | 1992-11-30 | 2002-05-28 | Canon Kabushiki Kaisha | High energy density secondary battery for repeated use |
| US7081320B2 (en) | 1992-11-30 | 2006-07-25 | Canon Kabushiki Kaisha | High energy density secondary battery for repeated use |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP2999793B2 (ja) | 2000-01-17 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |