JPH02129011A

JPH02129011A - 窒化アルミニウム粉末製造用の反応容器

Info

Publication number: JPH02129011A
Application number: JP63281339A
Authority: JP
Inventors: Yutaka Yoshii; 裕吉井; Eizo Maeda; 榮造前田; Toshihiko Funabashi; 敏彦船橋
Original assignee: Kawasaki Steel Corp
Current assignee: JFE Steel Corp
Priority date: 1988-11-09
Filing date: 1988-11-09
Publication date: 1990-05-17

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】〈産業上の利用分野〉本発明は窒化アルミニウム粉末製造用の反応容器に係り
、原料の還元窒化工程と引き続く炭素除去工程とにまた
がって使用できる反応容器に関するものである。

〈従来の技術〉窒化アルミニウム（ＡｌＮ）は理論的には３００Ｗ／ｍ
・ｋ以上の高い熱伝導率を有し、また絶縁性。

誘電性などの電気的性質も優れるほか、耐食性やｇ！械
的強度なども良いために各種半導体用放熱基暑反材料と
して注目されている。

ＡＺＨの合成法としては工業的には次の二つが良く知ら
れている。

（１）金属アルミニウム（／Ｖ）の直接窒化法。

（２）アルミナ（Ａｌｘｏｓ）とカーボンの混合物をＮ
２ガス中で加熱する還元窒化法。

（１）は製造プロセスが簡単であるが粒径分布が大きい
こと、不純物含有量もやや高いなど、品質的にはやや劣
る。（２）は晶質的には優れており、高い熱伝導率を有
する放熱基板が得られる。しかしプロセスが複雑で高価
であり、また−殻内には過剰のカーボンを混合して還元
窒化を行わせるので未反応のカーボンを多く含んでいる
。そこで、この未反応のカーボンを除去する工程が不可
欠となり、工程が複雑になる。

未反応のカーボンを除去する方法、いわゆる脱炭方法は
、通常熱処理法が用いられ、石英等の耐熱性の容器に粉
末を入れ、空気組成のガス雰囲気内で６００〜７５０’
Ｃに加熱する方法（特開昭５９−５０００１１号公報）
、ＣＯｔガス雰囲気中で７００・〜１１００℃に加熱す
る方法（特開昭６０−１８０９０６号公報）や１１！ガ
ス気流中で９００〜１８００℃に加熱する方法（特開昭
６３−１６２５１７号公報）などが採用されている。し
かし、これらいずれの脱炭方法でも容器は炭素を素材と
することができないので、還元窒化工程で用いられた炭
素質の容器から原料を別の耐熱性容器に移し替えて脱炭
を行う方法を用いていた。そのために、■還元窒化後の
原料を冷却せねばならない。

■原料式れ替え時に不純物が混入しやすい、■還元窒化
と脱炭の二つの工程を一つの加熱炉で連続的に実施し難
い等、品質的にも製造上の効率の点からも問題があった
。

〈発明が解決しようとする課題〉本発明は還元窒化反応を行った後の未反応カーボンを含
むＡｌＮ粉末を引続き脱炭処理する際に、別容器に移し
かえる必要を解消し、共通に用いることのできる反応容
器を提案することを目的とするものである。

また得られたＡｌＮ粉末の純度を…なわない反応容器を
提案することも本発明の目的である。

く課題を解決するための手段〉上記の問題について鋭意研究を重ねた結果、未反応カー
ボンを除去する８００’Ｃ空気組成雰囲気にも酸化され
ない材質で、同時に還元窒化のＮ２ガス中で１３００〜
１７５０°Ｃの高温にも耐えるような材質の容器を用い
ることにより二つの加熱処理プロセスを連続的に行うこ
とができること、また各々単独に非連続で処理する場合
でも、原料粉の出し入れ等のハンドリングを省略でき、
環境汚染が防止でき、また金属元素の混入及び酸素の増
加を低減できるなどの利益を見い出し本発明を完成した
。

すなわち本発明は、酸化アルミニウムとカーボン粉末と
の混合物を窒化性のガス雰囲気下で加熱してＡｊＮ粉末
を得、次いでこれを酸素含有雰囲気下で加熱して未反応
カーボンを除去する窒化アルミニウム粉末の製造方法に
おいて使用される、その材質がＡｌＮ、　ＢＮ及びＳｉ
３Ｎ４いずれか１種以上の焼結体である窒化アルミニウ
ム粉末製造用の反応容器で、好ましくは、５０重量％以
下の８Ｎを含有する八ＺＮ又はＳｉ、Ｎ４の焼結体、あ
るいは３０重量％以下の５ｉ１Ｎ−を含有するＡｌＮの
焼結体である。

〈作　用〉本発明の背景をさらに詳しく説明する。

本発明における△！Ｎ原料は八ｌ＊Ｏｓ又は、及び加熱
してＭ、０．となるものとカーボン粉末又は及び加熱し
てカーボンとなるものを混合し、乾燥したものである。

還元窒化の原料形状は塊状でも、また、粉末でも良い、
塊状の場合は容器の中に窒化性ガスの吹込を行うことが
出来る。粉末ではＮ２ガスを吹込めないが、容器を平皿
状にし、かつこれを重ね合わせることで１を増やすこと
が出来る。

容器の材質は、１３５０〜１７５０°Ｃの還元窒化温度
に耐え、また雰囲気Ｎｔガスとの反応がないものであり
、これに続く脱炭時の６００〜８００°Ｃの処理温度と
空気組成ガス、酸素ガスなどの雰囲気に対して安定なこ
とが必須の条件である。

このような二つの熱処理に耐える容器材質を鋭意検討し
た結果、ＡｆＮ、　ＢＮ及び５ｉＪ＝の焼結体とそれら
の複合焼結体（ＡｌＮ　＋ＢＮ、　ＡｊＮ　＋５ｉｓＮ
ｎ、ＢＮ＋５ｉＪｎ）が適することを見い出した。これ
らの焼結体はＹ　ｔＯｓ　＋　Ｃａ　Ｏ＋　［１ａ　Ｏ
等の焼結助剤を添加することができ、また不可避的な不
純物元素を含有するものである。

ＡｊＮ＋ＢＮ及び５ｌｓＮ＜＋ＢＮではＢＮ含有比率は
５０％までが良く、これを越えると空気中及び酸素中で
の酸化が大となる。　ＡｊＮ　＋　５ＩｓＮａの複合焼
結体では５ｉＪ４の含有比率は３０％までが良く、これ
を越えると高温での強度が小さくなる。

容器の形状は特に限定されるものではなく、平皿伏、深
型など原料の形状に応じた使用方法があり、単一又は多
段重ね等もプロセスの形式に応じて自由である。容器の
厚みは内部の原料重さを支える耐力のある厚みで十分で
あるが４ｒｔｔｓ以下ではハンドリングや振動により割
れの可能性があり、１６隅を越えると重くなりハンドリ
ングに支障があるので５〜１５Ｉｌ１１１厚が良い。

容器は還元窒化を終了した後に引き続いて脱炭を行うこ
とができる。脱炭温度は一触的には還元窒化温度より低
いので容器は一時的に冷却を受ＩＪるので容器は耐熱衝
撃性（ΔＴ″Ｃ）が要求される。

好ましくはΔＴ≧１００°Ｃが保証されれば十分である
が、冷却時間が長くなることから、脱炭プロセスを還元
窒化と連続する場合は効率的な面からもΔＴ≧４００°
Ｃが望まれる。

上記二つの熱処理プロセスは第１図のように実施するこ
とができる。第１図は連続熱処理炉（正面図）であり、
還元窒化ゾーン３．脱炭ゾーン５゜その中間の冷却ゾー
ン４の３室に分けられる。原料１を装入した本発明の容
器２は上記の３室を連続して通過させることにより白色
のＡｌＮ粉が得られる。容器の移動にはブツシャ−式や
ローラーエプロン及びコンベアーベルトなどの方法があ
る。

各ゾーンの気密性は上記３室の間に作られた隔壁６〜９
により保持されている。

上記３室の雰囲気は、例えば還元窒化ゾーン３をゲージ
圧０．５ｋｇ／ｃ−に、設定し、冷却ゾーン４を０．２
ｋｇ／Ｃｄ、そして脱炭ゾーン５を大気圧にしておくこ
とができる。その場合、還元窒化ゾーン３内部及び冷却
ゾーン４内部に脱炭ゾーン５の酸化性ガスが流入するの
を防止することが出来る。

また脱炭素プロセスを還元窒化プロセスから独立させて
実施することも可能である。その場合還元窒化後に原料
は窒化性ガス雰囲気又は不活？！［雰囲気中で冷却し、
その後容器を取り替えることなく脱炭素プロセスを実施
することができる。

次に実際のＡｌＮの製造に即して、本発明をより具体的
に説明する。

第１表に製造条件の概略を示す。ここで八ＺＮわ）末の
カーボン及び酸素の分析はそれぞれ不活性ガス融解赤外
吸収法を用いた。粉末Ｘ線解析は、粉末Ｘ線回折法を用
いて行った。

純６９９．９９％の水酸化アルミニウム粉末（べ一マイ
ｌ−）　　７．５ｋｇと灰分０．０５重攪％で平均粒子
径が０．５０−のカーボンブラック３．０ｋｇとを純水
を溶媒としてホモミキサーで良く分散混合し、次いで乾
燥し、結晶水を除去し、還元窒化用原料を得た。

これを本発明の１〜６では種々の深型容器内に装入し、
第１図に示す連結炉を使用して容器下部より窒化性ガス
を通気しつつ１５６０〜１５９０°Ｃで５時間保持し、
終了後７００℃にまで冷却した時点で空気組成の乾燥ガ
スを容器下部より吹込みつつ３時間保持し未反応炭素を
除去した。得られた粉末の結晶相はＡｌＮ単相であり不
純物炭素含有量は０．０４〜０．０６ｗｔ％１酸素は０
．６〜０．８　ｗｔ％であった。

前記と同様の方法で還元窒化用の原料を作製した本発明
の７〜８では第１図に示す連続炉を用い、これを平型の
容器に装入し、還元窒化ゾーン３にＮｔガスを流しつつ
１５６０℃で６時間保持した。冷却ゾーン４で７００″
Ｃまで冷却した後脱炭ゾーン５に送り乾燥空気を流しつ
つ３時間保持して未反応のカーボンを除去した。（）ら
れた粉末は白色粉であり結晶相はＡｌＮ単相であり、不
純物はＣが０．０４〜０．０６ｗｔ％、０が０．７〜０
．９　ｗｔ％であった。

また前記と同様の方法で還元窒化用の原料を作製した本
発明の９〜ｌＯでは第１図に示す連続炉を用い、これを
平皿多段容器に装入し、前記７〜８の試料と同様の方法
で還元窒化し、その後脱炭処理した後に得られた白色粉
末を調査した。白色Ｉ５）はＭＮ単相であり、不純物含
有量はＣが０．０５ｗＬ％。

０が０．７ｗｔ％であった。

〈発明の効果〉本発明の反応容器は還元窒化と脱炭の両プロセスにまた
がり共用できるので、粉末ハンドリングが省略でき、雰
囲気からの不純物汚染が無く高純皮粉が得られる。

高純度の焼結体の熱伝導率は高く、ＩＣ基板などの放熱
材料用途として優れており、安価で、大量な供給が望ま
れているが、本発明の反応容器はそれに応える一助とな
るものである。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の反応容器を使用して還元窒化と脱炭の
二つのプロセスを連続的に運転する際の連続炉の一例を
示す正面断面図、第２図は本発明の反応容器（断面図）
と使用方法の一例を示す図である。９・・・隔　壁、１０・・・窒化性ガスの流れ方向。１・・・原　料、　　　　　　　２・・・反応容器、３
・・・還元窒化ゾーン、　　４・・・冷却ゾーン、５・
・・脱炭ゾーン、　　　　　６・・・隔　壁、７・・・
隔　壁、　　　　　　８・・・隔　壁、特詐出馴人川崎製鉄株式会社

Claims

【特許請求の範囲】

１．酸化アルミニウムとカーボン粉末との混合物を窒化
性のガス雰囲気下で加熱してＡｌＮ粉末を得、次いでこ
れを酸素含有雰囲気下で加熱して未反応カーボンを除去
する窒化アルミニウム粉末の製造方法において使用され
る、その材質がＡｌＮ，ＢＮ及びＳｉ＿３Ｎ＿４いずれ
か１種以上の焼結体であることを特徴とする窒化アルミ
ニウム粉末製造用の反応容器。
２．その材質が５０重量％以下のＢＮを含有するＡｌＮ
又はＳｉ＿３Ｎ＿４の焼結体であることを特徴とする請
求項１記載の窒化アルミニウム粉末製造用の反応容器。
３．その材質が３０重量％以下のＳｉ＿３Ｎ＿４を含有
するＡｌＮの焼結体であることを特徴とする請求項１記
載の窒化アルミニウム粉末製造用の反応容器。